JP4753168B2 - 炭化水素改質水素製造システム - Google Patents
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Description
この時、次のCO変成反応(II)も同時に起るが、別のCO変成反応器で更に低温で触媒を用いて(II)の反応を行い、水素を増加させる。
上記CO変成反応を経たガスをPSA(Pressure Swing Adsorption)ユニットに導入 し、純水素を分離すると共に、残りのガスは水蒸気改質器の外部燃料の一部として使用する。
CmHn+(m+n/4)02→mC02+(n/2)H20…(IV)
CmHn+(mx/2)02+m(1−x)H20
→mCO+{(n/2)十m(1−x)}H2…(V)
この時、ATR反応触媒としては、ニッケル系の板状触媒を用い、酸素としては、別途供給される酸素(例えば水電解やPSA等により得られた酸素)あるいは装置内で分離膜によって空気から分離した酸素を用いる。更に、生成した水素を水素分離膜で分離し、残ったガスに含まれる原料ガス由来あるいは改質反応で生成した二酸化炭素を冷却せず高温の状態で別の二酸化炭素分離膜(あるいは吸収材)によって分離・回収し、残ったガスは一部パージした後、高温の状態で改質器へ再循環する。
図1に改質器(1)、水素分離器(2)、二酸化炭素分離器(3)、廃熱回収部(4)、蒸発/過熱器(5)からなる基本的なシステムを示す。炭化水素原料(例えばメタン)は蒸発/過熱器(5)から出た水蒸気と、別途供給される酸素(例えば水電解やPSAで分離された酸素)とともに改質器(1)に供給され、触媒(主にNi系)の存在下、上記ATR反応(V)が約500〜900℃で進行し、水素、一酸化炭素、二酸化炭素と残存原料(例えばメタン)、水蒸気の混合ガス(改質ガス)ができる。この混合ガスを水素分離器(2)に供給すると、主に水素が水素分離膜を透過する。水素分離膜は約500〜700℃の高温で
作動するセラミックス(例えばジルコニア系)から成り、微細な細孔を有する。水素分離膜を透過しない混合ガスは二酸化炭素分離器(3)に供給され、二酸化炭素を分離後、残りの混合ガスの一部はパージされ、残部ガスは改質器(1)に再循環される。二酸化炭素分離器(3)は例えば固体酸化物系(例えばジルコニア系やシリカ系)の膜から成り、約500〜700℃の高温で作動する。水素分離器(2)および二酸化炭素分離器(3)を出た水素および二酸化炭素の廃熱は廃熱回収部(4)で水の予熱・蒸発に用いる。こうして予熱・蒸発された水は蒸発/過熱器(5)に送られ、上記パージガスにより蒸発・過熱され、改質器(1)に送られる。
図2に、実施例1の変形で、別途供給される酸素の代わりに、酸素分離器(7) を備えたシステムを示す。酸素分離器(7) は、例えば800℃以上の高温で作動する固体混合導電体膜を有し、供給された空気中の酸素が主にこの膜を透過する。透過酸素は主に膜の2次側に供給される炭化水素原料(例えばメタン)の一部との反応によってスイープされ、原料(例えばメタン)の大部分および蒸発/過熱器(5) から出た水蒸気とともに改質器(1) に供給される。その他は実施例1と同じである。
図3に、上記第2実施例の変形で、改質器(1) と水素分離器(2) が一体の膜反応器となったシステムを示す。
図4に、実施例2の変形で、第2の水素分離器(6)を加えて、水素分離器(2)を出た水素の廃熱を廃熱回収部(4)で水の予熱・蒸発に用いたあとのガスを、第2の水素分離器(6)に導入し、高純度水素を得るシステムを示す。
図5に、実施例2の変形で、改質器(1) と酸素分離器(7) が一体の膜反応器となったシステムを示す。
図6に、実施例5の変形で、改質器(1) と酸素分離器(7) および水素分離器(2) が一体の膜反応器となったシステムを示す。
図7に、実施例6の変形で、更に改質器(1) と酸素分離器(7) 、水素分離器(6) および二酸化炭素分離器(3) が一体となったシステムを示す。
(2) (6) :水素分離器
(3) :二酸化炭素分離器
(4) :廃熱回収部
(5) :蒸発/過熱器
(7) :酸素分離器
Claims (9)
- 含酸素炭化水素および/または炭化水素を原料として、別途供給される酸素あるいは装置内で酸素分離膜によって空気から分離した酸素と水蒸気とを上記原料に反応させ、水素を含有する改質ガスを生成する改質器(1)と、該改質ガスから水素分離膜を用いて水素を高純度に含むガスを分離する水素分離器(2)とを有する水素製造システムにおいて、水素分離膜を透過しないガスを冷却せずに高温の状態で二酸化炭素分離膜あるいは二酸化炭素吸収器を有する二酸化炭素分離器(3)に供給し、二酸化炭素を高純度で含むガスを分離し、残りのガスの一部をパージするとともに、残部を上記改質器(1)に高温の状態で再循環させる再循環ラインを備えており、水素分離器(2)および二酸化炭素分離器(3)を出た水素および二酸化炭素の廃熱は廃熱回収部(4)で水の予熱・蒸発に用い、こうして予熱・蒸発された水を蒸発/過熱器(5)に送り、上記パージガスにより蒸発・過熱し、改質器(1)に送ることを特徴とする水素製造システム。
- 上記酸素分離膜として、固体混合導電体からなるものを用いる請求項1記載の水素製造システム。
- 上記水素分離膜として、セラミックス膜を用いる請求項1記載の水素製造システム。
- 上記二酸化炭素分離膜として、固体酸化物系からなるものを用いる請求項1記載の水素製造システム。
- 上記二酸化炭素吸収器として、固体吸収材からなるものを用いる請求項1記載の水素製造システム。
- 改質器(1)入口に原料ガスにより駆動するガス吸引器を設置し、これにより再循環ガスを吸引し、これを原料ガスと混合して改質器(1)に導く請求項1記載の水素製造システム。
- 改質器(1)で用いる改質触媒を薄い板状として、反応ガスの流通抵抗を低減する請求項1記載の水素製造システム。
- 板状触媒として、格子状の一体成形触媒、触媒活性を持たない一体成形物の表面に触媒物質をウオッシュコートした触媒、または、各種形状に折り曲げ加工したセラミックス繊維プレフォーム体もしくは金属プレフォーム体に微粉状の触媒を分散保持させた触煤を用いる請求項7記載の水素製造システム。
- 水素分離器(2)を出た水素の廃熱を廃熱回収部(4)で水の予熱・蒸発に用いたあとのガスを、第2の水素分離器(6)に導入する請求項1〜8のうちのいずれか一項に記載の水素製造システム。
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