JP5239311B2 - 集電体、電極および蓄電装置 - Google Patents
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Description
本発明の集電体は、アルミニウムよりなる基材と、基材の表面上に形成され、アルミニウムと導電性ともつ導電材とが混在した接合層と、接合層上に形成され、導電材を有する導電体層と、を有する集電体であって、基材の表面に、導電材の粒子を、最大流速が400m/sで吹き付けて形成される。
本発明の電極は、アルミニウムよりなる基材と、基材の表面上に形成され、アルミニウムと導電性をもつ導電材とが混在した接合層と、接合層上に形成され、導電材を有する導電体層と、導電体層上に形成され、イオンを吸蔵・放出可能なもしくは酸化還元反応に伴う電子の授受が可能なまたは電荷を可逆的に蓄えることが可能な電極活物質をもつ活物質層と、を有する電極であって、基材の表面に、導電材の粒子を最大流速が400m/sで吹き付けて接合層及び導電体層が形成される。すなわち、本発明の電極は、上記の集電体の接合層上に活物質層を形成してなる電極である。
本発明の蓄電装置は、上記の集電体を用いてなる蓄電装置であり、請求項1〜12のいずれか一項に記載の集電体より形成された電極板を用いてなる。また、上記の電極は上記の集電体を用いてなることから、本発明の蓄電装置は、請求項13〜27のいずれか一項に記載の電極を用いてなることが好ましい。蓄電装置とは、二次電池やキャパシタなどの電気を充放電可能な装置である。上記の集電体は、アルミニウムよりなる基材の表面上に導電体層が形成されており、不働態皮膜による充放電性能の低下が抑えられている。そして、本発明の蓄電装置は、上記の集電体を用いてなる装置であることから、内部抵抗の上昇が抑えられ、かつ高い耐久性・信頼性を発揮する。
まず、厚さ15μmのH材よりなるアルミニウム箔(日本製箔株式会社製、JIS規定の1N30材)を準備した。このアルミニウム箔は、熱処理が施されていないアルミニウム箔である。
アルミニウム箔の表面に吹き付けられる粒子が、平均粒径が2μmのグラファイト粒子であること以外は、実施例1と同様にして本実施例の集電体が製造された。
アルミニウム箔の表面に吹き付けられる粒子が、平均粒径が4.6μmの土状黒鉛粒子であること以外は、実施例1と同様にして本実施例の集電体が製造された。
本比較例は、実施例1〜2の製造に用いられたアルミニウム箔よりなる。本比較例の集電体は、常温で大気中に保存されており、その表面に酸化皮膜よりなる不働態皮膜が形成されている。本比較例の集電体の断面を模式的に図3に示した。本比較例の集電体の表面粗さ(RaおよびRz)を測定したところ、Raは0.081μm、Rzが1.89μmであった。測定結果を表1にあわせて示した。
まず、実施例1において用いたものと同様なチタンカーバイド粒子をエタノール(アルコール)に分散させた。そして、この溶液を実施例1〜2の製造に用いられたアルミニウム箔の表面に塗布し、乾燥させた。なお、アルミニウム箔表面への溶液の塗布および乾燥は、チタンカーバイド粒子がアルミニウム箔表面を被覆するまで繰り返された。
実施例および比較例の集電体の評価として、これらの集電体からリチウムイオン電池の正極およびこの正極を用いた試験用リチウムイオン電池を製造し、高電位を印加した後に接触抵抗を測定した。
正極活物質としてニッケル酸リチウム(LiNiO2)を、バインダとしてポリテトラフルオロエチレン(PTFE)およびカルボキシルメチルセルロース(CMC)を、導電助剤としてカーボンブラックを、それぞれ所定量を秤量し、分散媒の水に分散させて正極合剤ペーストを調製した。
負極活物質として黒鉛を、バインダとしてスチレンブタジエンゴム(SBR)およびカルボキシルメチルセルロース(CMC)を、それぞれ所定量を秤量し、分散媒の水に分散させて負極合剤ペーストを調製した。
上記の正極および負極を、ポリエチレン製の多孔質膜よりなるセパレータを介して積層させ、電解液とともにアルミニウムよりなる電池ケース内に挿入し、ケースを封口して試験用電池が製造された。電解液は、エチレンカーボネート(EC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)が体積比で1:1:1の割合で混合した混合溶媒にLiPF6を1mol/Lの割合となるように添加して製造された。
つづいて、試験用電池を、試験機の電極に接続し、4.1Vまで充電した後、この電池を500時間放置した。放置後、試験用電池を放電した。
高電位の印加終了後の正極を取り出し、洗浄、乾燥した。乾燥後の正極をφ15mmの円板状に切り出し、2枚の銅材で挟み込んだ。このとき、正極は、2枚の銅材の間を1MPaの加圧力で圧縮しており、正極は2枚の銅材のそれぞれに圧着している。
まず、実施例1と同様な方法で集電体を製造した。
まず、実施例1と同様な方法で集電体を製造した。
まず、実施例3と同様な方法で集電体を製造した。
本比較例は、実施例1の製造に用いられたアルミニウム箔を集電体として用い、それ以外は実施例3と同様にして製造されたリチウム電池用正極である。
本比較例は、実施例1の製造に用いられたアルミニウム箔を集電体として用い、それ以外は実施例4と同様にして製造されたリチウム電池用正極である。
実施例4〜5および比較例3〜4の電極の評価として、実施例1の時と同様に電極の接触抵抗を測定した。測定結果を表3に示した。なお、表3においては実施例4および5の電圧の測定結果を比較例3の電圧の測定値を1.0としたときの比で示した。
Claims (28)
- アルミニウムよりなる基材と、
該基材の表面上に形成され、アルミニウムと導電性をもつ導電材とが混在した接合層と、
該接合層上に形成され、該導電材を有する導電体層と、
を有する集電体であって、
該基材の表面に、該導電材の粒子を、最大流速が400m/sで吹き付けて形成されることを特徴とする集電体。 - 前記接合層は、前記基材の表面から内部に前記導電材が拡散して形成された請求項1記載の集電体。
- 前記接合層は、前記基材側から前記導電体層側に向かって前記導電材の濃度が増加する請求項1記載の集電体。
- 前記接合層は、0.01μm以上の厚さで形成された請求項1記載の集電体。
- 前記基材は、30μm以下の厚さで形成された請求項1記載の集電体。
- 前記導電材は、炭素材料、導電性セラミックス、導電性酸化物、金属材料の少なくとも一種よりなる請求項1記載の集電体。
- 前記炭素材料は、グラファイト、カーボンブラック、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、ガラス状炭素の少なくとも一種である請求項6記載の集電体。
- 前記グラファイトは、鱗片状黒鉛、人造黒鉛、鱗状黒鉛、土状黒鉛の少なくとも一種である請求項7記載の集電体。
- 前記導電性セラミックスは、チタンカーバイト、チタンナイトライドの少なくとも一種である請求項6記載の集電体。
- 前記導電性酸化物は、酸化バナジウム、酸化チタン、酸化ニオブ、酸化コバルト、酸化マンガン、酸化ニッケル、酸化銀、酸化亜鉛、酸化タングステンの少なくとも一種である請求項6記載の集電体。
- 前記金属材料は、ニッケル、銀、金、白金の少なくとも一種である請求項6記載の集電体。
- 前記導電体層の表面に凹凸が形成されており、
該導電体層の算術平均粗さ(Ra)が1.0〜3.0μm、十点平均粗さ(Rz)が8.0〜30μmである請求項1記載の集電体。 - アルミニウムよりなる基材と、
該基材の表面上に形成され、アルミニウムと導電性をもつ導電材とが混在した接合層と、
該接合層上に形成され、該導電材を有する導電体層と、
該導電体層上に形成され、イオンを吸蔵・放出可能なもしくは酸化還元反応に伴う電子の授受が可能なまたは電荷を可逆的に蓄えることが可能な電極活物質をもつ活物質層と、
を有する電極であって、
該基材の表面に、該導電材の粒子を最大流速が400m/sで吹き付けて該接合層及び該導電体層が形成されることを特徴とする電極。 - 前記接合層は、前記基材の表面から内部に前記導電材が拡散して形成された請求項13記載の電極。
- 前記接合層は、前記基材側から前記導電体層側に向かって前記導電材の濃度が増加する請求項13記載の電極。
- 前記接合層は、0.01μm以上の厚さで形成された請求項13記載の電極。
- 前記基材は、30μm以下の厚さで形成された請求項13記載の電極。
- 前記導電材は、炭素材料、導電性セラミックス、導電性酸化物、金属材料の少なくとも一種よりなる請求項13記載の電極。
- 前記炭素材料は、グラファイト、カーボンブラック、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、ガラス状炭素の少なくとも一種である請求項18記載の電極。
- 前記グラファイトは、鱗片状黒鉛、人造黒鉛、鱗状黒鉛、土状黒鉛の少なくとも一種である請求項19記載の電極。
- 前記導電性セラミックスは、チタンカーバイト、チタンナイトライドの少なくとも一種である請求項18記載の電極。
- 前記導電性酸化物は、酸化バナジウム、酸化チタン、酸化ニオブ、酸化コバルト、酸化マンガン、酸化ニッケル、酸化銀、酸化亜鉛、酸化タングステンの少なくとも一種である請求項18記載の電極。
- 前記金属材料は、ニッケル、銀、金、白金の少なくとも一種である請求項18記載の電極。
- 前記電極活物質は、金属酸化物系化合物、ラジカル安定化合物の少なくとも一種である請求項13記載の電極。
- 前記金属酸化物系化合物は、リチウムイオンを吸蔵、放出可能な金属酸化物系化合物にコバルト系酸化物、ニッケル系酸化物、マンガン系酸化物、鉄オリビン酸系酸化物の少なくとも一種あるいはこれらの複合体を含む化合物である請求項24記載の電極。
- 前記ラジカル化合物は、ニトロキシルラジカルを有する化合物、オキシラジカルを有する化合物、窒素ラジカルを有する化合物の少なくとも一種である請求項24記載の電極。
- 前記導電体層の表面に凹凸が形成されており、
該導電体層の算術平均粗さ(Ra)が1.0〜3.0μm、十点平均粗さ(Rz)が8.0〜30μmである請求項13記載の電極。 - 請求項1〜12のいずれか一項に記載の集電体より形成された電極板を用いてなることを特徴とする蓄電装置。
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