JP5046307B2 - トリアゾール変性ポリマーを用いた燃料電池電極およびそれを含む膜電極複合体 - Google Patents
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本発明は、高温かつ無加湿で運転可能な燃料電池電極の触媒層、およびこのような燃料電池電極を含む膜電極複合体に関するものである。一つの態様として、燃料電池電極を提供する。燃料電池電極は触媒層およびガス拡散層を含むものである。触媒層は、少なくとも一つの触媒、リン酸、および、少なくとも一つのトリアゾール変性ポリマーを含むバインダーを有するものである。
本発明は、概して、プロトン電解質膜燃料電池(PEMFC)における膜電極複合体に関するものであり、特に、高温で(例えば、120℃以上)で動作することを可能とするトリアゾールポリマーバインダーを含む触媒層を有する膜電極複合体に関するものである。
0.01gの1,2,4−トリアゾールグラフトポリシロキサンと、TEOSおよびSi−C8架橋剤(1:1の重量比)とを5mlのメタノール/エタノール(1:1重量比)中に溶解した。電極に添加されるバインダーは約0.125mg/cm2となるようにした。それと同時に、5%PVDFのNMP溶媒溶液を調製した。次いで、1〜1.5mg/cm2の添加量となるように0.2gPt/C(60%Pt(E−TEK)を担持したXC−72炭素担体)触媒を準備し、上記PVDF溶液、ポリシロキサンおよび架橋剤溶液と混合した。そして、混合した組成物を2時間攪拌し、次いで、30分間超音波浴中で分散した。このようにして、触媒インクを調製した。触媒インク5gをガス拡散層(E−TEX、100cm2)上に直接キャストした。次いで、インクを室温で一晩、空気中で十分に乾燥した。そして、60℃4時間、そして130℃30分熱処理を行った。その後、触媒層が形成された後、リン酸水溶液を、酸の添加量が10mg/cm2となるように電極表面上に滴下した。このようにして燃料電池電極を準備した。
実施例1で作製した燃料電池電極を、ePTFE、1,2,4−トリアゾールグラフトポリシロキサン、TEOSおよびSi−C8架橋剤を含む組成物を有する膜に200℃、4psiの圧力で5分間ホットプレスし、MEAを形成した。
図6に示すように、実施例1で作製した電極と変性ナフィオン(登録商標)をいた電極との特性を比較した。変性ナフィオン(登録商標)を用いた電極は、白金(Pt)を0.5mg/cm2含むものであり、リン酸ドーパント(PA酸水溶液により、20mg/cm2の酸添加量となるように添加)により変性され、次いで、110℃で30分乾燥した。ナフィオン(登録商標)を用いた電極と実施例1で作製した電極を有する燃料電池との比較は、以下の条件で行った。一つの電池のトルク(single cell torque)を4N・mとし、120℃、周囲圧力(ambient pressure)下で水素および酸素を10ml/分の流速で供給する条件下で運転した。図6に示すように、トリアゾール変性電極を有する燃料電池は、ナフィオン(登録商標)を用いた電極を有する燃料電池より優れた性能を示した。具体的には、トリアゾールを用いた電極を有する燃料電池のピーク出力が少なくとも約0.22Wcm-2であるのに対して、ナフィオン(登録商標)を用いた電極を有する燃料電池は、ピーク出力が約0.1Wcm-2である。つまり、本発明の電極を有する燃料電池は、ナフィオン(登録商標)を用いた電極を有する燃料電池よりピーク出力の点で少なくとも100%向上することを示すことができた。
0.01gの1,2,4−トリアゾールグラフトポリシロキサンと、TEOSおよびSi−C8架橋剤(1:1重量比)とをメタノール/エタノール(1:1重量比)中に溶解した。それと同時に、0.2gPt/C(40%Pt(E−TEK))触媒をPtの添加量が1.0mg/cm2となるように上記溶液と混合し、2時間攪拌し、30分間超音波浴中で分散した。このようにして、触媒インクを調製した。触媒インク5gをガス拡散層(E−TEX、100cm2)上に直接キャストした。その後、インクを室温で一晩、空気中で十分に乾燥した。次いで、60℃4時間、そして130℃30分熱処理して触媒層を形成した。触媒層が形成された後、リン酸水溶液を、酸の添加量が20mg/cm2となるように電極表面上に滴下した。このようにして燃料電池電極を形成した。
0.01gの1,2,4−トリアゾールグラフトポリシロキサンと、TEOSおよびSi−C8架橋剤(1:1重量比)とをメタノール/エタノール(1:1重量比)中に溶解した。それと同時に、Ptの添加量が1.5mg/cm2となるように、0.2gPt/C(40%Pt(E−TEK))触媒、および100mgリン酸(20mg/cm2の酸添加量と同量)を上記溶液と混合し、2時間攪拌し、30分間超音波浴中で分散した。このようにして、触媒インクを調製した。触媒インク5gをガス拡散層(E−TEX、100cm2)上に直接キャストした。次いで、インクを室温で一晩、空気中で十分に乾燥した。そして、60℃6時間、そして130℃6時間熱処理して触媒層を形成した。このようにして燃料電池電極を準備した。
触媒層の形成前に、リン酸を触媒として用いたときに得られる優れた特性を確認するために、以下の実験を実施した。それぞれの電極を燃料電池に組み込んで、以下の条件下で評価した。一つの電池のトルクを4N・mとし、120℃、周囲環境下、水素および酸素を10ml/分の流速で供給する条件下で運転した。図10によると、触媒リン酸電極は、ピーク出力が少なくとも約0.22W/cm2となり、リン酸をドープした電極のピーク出力である約0.05W/cm2より極めて高いものとなった。
Claims (11)
- ガス拡散層を提供することと;
少なくとも一つの触媒、5mg/cm2〜100mg/cm2の範囲内のリン酸触媒、架橋剤、および、少なくとも一つのトリアゾール変性ポリマーを含むバインダーを有する混合物を反応させることにより、触媒層を形成することと;を有する燃料電池電極の製造方法であって、
前記トリアゾール変性ポリマーが、ポリシロキサン骨格およびトリアゾール置換基を有することを特徴とする燃料電池電極の製造方法。 - 前記触媒層が白金、白金合金、炭素またはそれらの混合物を含むものであることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池電極の製造方法。
- 前記トリアゾール変性ポリマーが、1,2,3−トリアゾールグラフトポリシロキサン、1,2,4−トリアゾールグラフトポリシロキサン、および、それらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池電極の製造方法。
- 前記燃料電池電極が120℃および周囲圧力下で、ピーク出力が少なくとも0.22W/cm2である請求項1に記載の燃料電池電極の製造方法。
- 前記触媒が炭素担体上に担持された白金を含むことを特徴とする請求項1に記載の燃料電池電極の製造方法。
- 前記リン酸および前記トリアゾール変性ポリマーが、リン酸3モル当りトリアゾール変性ポリマー1モルのモル比であることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池電極の製造方法。
- 前記触媒層は、微小区画構造を有することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池電極の製造方法。
- 前記架橋剤がTEOS(テトラエチルオルトシリケート)を含むことを特徴とする請求項1に記載の燃料電池電極の製造方法。
- 前記架橋剤がオルガノシロキサン架橋剤であることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池電極の製造方法。
- 前記触媒層がインクの形態において、前記ガス拡散層の少なくとも一つの表面上に塗布されることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池電極の製造方法。
- さらに、前記混合物を超音波浴に運搬し、前記超音波浴中で前記混合物が分散されることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池電極の製造方法。
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