JP5033164B2 - 電池用ペースト式薄型電極の製造法 - Google Patents
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Description
(1) パンチングメタルやエキスパデッドメタルなどの孔あき芯材に、活物質粉末などを塗着させた極めて薄い電極を、複数枚重ね合わせて一枚の電極とする。
(2) パンチングメタルや金属箔などの孔あき芯材に、無数の毛状や細長い針状の金属をつける。(特許文献1)
(3) 金属板に、板面の厚さ方向へ多数のバリを設ける。(特許文献2)
(4) 金属板を波形に加工し三次元化する。必要に応じて、波形の凹凸の先端にバリつきの孔を設け、立体化を補足する。(特許文献3)などが、提案されている。
(a)中空で無数の凹凸部を備えた基体を導電性電極基体とてし、
(b)上記の導電性電極基体が電極厚さとほぼ同等の厚さになるようにし、
(c)活物質などのペーストを充填した後のロール加圧操作による上記導電性電極基体の一部または全体の二次元化を抑制すると共に、電極全体の集電能力を維持するため、上記の導電性電極基体の凹凸部をほぼ交互に配し、
(d)電極のスパイラル状の捲回操作やその後の充放電の繰り返しによる活物質粉末等の導電性電極基体からの剥離を抑制し、活物質粉末等の保持性を高めるために、中空の凹凸部の壁を電極厚さ方向に歪曲させると共に上記凹凸部とくに先端附近を同一の向きに傾斜させた形状にすること、により上記の課題を解決したものである。また、導電性電極基体から最も遠い活物質粉末粒子でも、その導電性電極基体までの最短距離を150μm以内に保持することにより、活物質粉末の充放電反応、とくに高率放電反応をより高めることが可能であり、また円筒状の電池ケースを側壁の厚さ(t1)に対する底部の厚さ(t2)の比(t2/t1)が1.5以上である電池ケース、つまり側壁面を薄くしたケースを用いることにより、二次電池として更なる軽量化及び高容量化したものである。
図10に示すように、円形に打ち抜いた厚さ0.3mmのニッケルメッキ鋼板(メッキ厚1μm)を公知のスピンドル13による1回のしごき−絞り加工により形成した有底円筒容器14を得た。具体的には、有底円筒容器の寸法は外径14mm、側面厚0.16mm底部、厚0.25mmである。なお、側面と底部との境界部の物理的強度低下を抑制するために上記境界の内側に肉厚部Rを設ける
ことが好ましい。
厚さ30μmのフープ状ニッケル箔を、円錐状の凹凸を設けた金型間(ローラー間でも良い)を通すことにより加圧し、第4図のニッケル製電極基体9に無数の微小な中空の煙突状凹凸を設けた三次元の導電性電極基体を作製した。図4におけるニッケル製電極基体9の凹凸部のパターンの種類として可能なものとして、ニッケル製電極基体の部分拡大図である図5(a)、(b)の2例を例示すが、図5中のBとCはそれぞれ凸部と凹部を示すものである。図5の(a)における凸部(凹部)に最近接するのは全て凹部(凸部)であり、(b)では凸部(凹部)と最近接する6個の内4個が凹部(凸部)である。本実施例では図5(a)のパターンを採用した。(a)における凸部(凹部)に最近接するのは全て凹部(凸部)であり、凹部(凸部)の中空略円錐の直径は根元で60〜80μm、先端は35〜45μmであり、凹凸を設けた上下2枚の平板金型で強く加工して後者の肉厚を薄くし、大半の最先端は孔が開いている状態にした。その凹凸部により立体化された導電性電極基体の厚さは500μmとし最終電極厚さより100μm程度厚くした。凸凸間のピッチ(または凹凹間のピッチ)は、フープの長尺方向およびその直角方向とも150〜250μmとした。導電性電極基体の長尺方向に対する凸部(凹部)の列の角度(m)は約45度である。また、図4における12は、この様な凹凸加工を施さない部分であり、一部を電極リードに使用した。無加工部12はプレス時の電極伸張による活物質などの存在部分との歪を
緩和する目的で設けられたものであり、無加工部12に導電性電極基体の長尺方向にわずかに波型加工を施した。
比較例1として、通常の平板間で加圧加工した導電性電極基体、つまり本願発明のようにとくに凹凸部の先端を同一の向きに曲げる操作を施さない導電性電極基体を用いた以外は実施例1の場合と同様に、二次電池を作成して高率放電特性を調べた結果を図8のpで示した。
この実施例1及び比較例1〜3の結果、本実施例の場合は、10C放電においても電圧が1V近くを有し最も優れていた。とくに、近接する凸凸間の距離、つまり凸部の列と次の凸部の列の間の距離を200μmにした効果が大きい。すなわち、この場合は、図1のM‘に示した最も遠い活物質粉末粒子と導電性電極基体との距離が70〜100μmの範囲にあてはまっている。比較例1の二次電池であるpの電池も優秀な高率放電特性を示したが、図9に示したように、1C放電と1C充電(放電容量の110%充電)を20℃で繰り返すサイクル寿命試験では、本願の二次電池が700サイクルでも容量低下が少ないのに対し、500サイクルで大きく容量劣化を示した。この場合は、実施例1と比較例1との両電池とも10セルで試験したが、図9には、そのうちの上下の特性を示した2セルづつを除去し、残りの中間特性を示した6セルの平均値を用いた。因みに、pにおける電池は、10セルのうち2セルが100サイクル前後で短絡を起こした。凹凸先端部の曲がりによる効果が極めて大きい。
ニッケル箔の凹凸加工のパターンとして図4の部分拡大図(b)のパターンの加工をニッケル箔に施したものを導電性電極基体として用いた以外は、実施例1の場合と同様にして、円筒密閉形Ni/MH電池を作成し、高率放電特性およびサイクル寿命を調べた。この場合も凹部を超えて隣接する凸凸間もしくは凸部を超えて隣接する凹凹間のピッチは200μmとした。凹部の列もしくは凸部の列と電極の長さ方向との角度m’は30度であった。
本実施例の場合も、高率放電特性およびサイクル寿命に優れ、実施例1と同様な特性が得られた。
導電性電極基体として、ニッケルを加工する際に加工前の厚いニッケル板の表裏両面にコバルト箔を貼り付けながら全体として圧延してニッケル箔への加工を施したものを導電性電極基体に用いた以外は、実施例1の場合と同様にして、円筒密閉形Ni/MH電池を作成し、高率放電特性を調べた。なお、コバルト量はニッケルに対し0.5wt%とした。本実施例においては導電性電極基体表面で生ずるコバルト酸化物の電子伝導性がニッケルの電子伝導性より優れるため、実施例1に比べ、ほんの僅かであるが高率放電特性が改良された。
実施例4として、ニッケル箔の表面に貼り付けられるコバルト箔の替わりにカルシウム箔を貼り付けた以外は実施例3と同様にして円筒密閉形Ni/MH電池を作成した。また、実施例3におけるコバルト箔の替わりにチタン、銀、イットリウム、ランタニドまたは炭素の箔を用いた以外は実施例3と同様にして円筒密閉形Ni/MH電池を作成し、それぞれ実施例5〜9とした。各実施例における円筒密閉形Ni/MH電池のサイクル寿命と高率放電特性を実施例1の場合と同様にして調べたところ、サイクル寿命の改善や高率放電特性の改良に、若干の効果が認められた。なお、いずれの場合も更に微量のホウ素が存在するとサイクル寿命のバラツキ改善に効果が認められた。
実施例1のニッケル箔表面を微細な凹凸を無数に有する粗面としたこと以外は実施例1の場合と同様に、円筒密閉形Ni/MH電池を作成し、サイクル寿命と高率放電特性を調べたところ実施例3に近いサイクル寿命や高率放電特性の向上が認められた。
厚さ30μmのフープ状ニッケル箔を、円錐状の凹凸を設けた金型間(ローラー間でも良い)を通すことにより加圧し、第4図のニッケル製電極基体9に無数の中空で円錐状の凹凸を図5(a)のパターンに設けた三次元の導電性電極基体を作製した。凹凸部により立体化された導電性電極基体の厚さを140μmとし、凸凹間のピッチ(または凹凸間のピッチ)は、フープの長尺方向およびその直角方向とも140μmとした。この電極基体にニッケル水酸化物に対してコバルトが約1wt%、亜鉛が約3wt%を固溶させた直径が約10μmである球状粒子粉末の活物質粉末を、カルボキシメチルセルローズ約1wt%、ポリビニールアルコール約0.1wt%を溶解した溶液とペーストにし、さらに酸化コバルト(CoO)と酸化亜鉛(ZnO)とを水酸化ニッケルに対してそれぞれ約3wt%と約2wt%添加することにより得られたペーストを充填し、次いで乾燥させて導電性電極基体と同じ厚さの最終電極である薄型電極を得た。なお、この最終電極においては導電性電極基体より最も離れた活物質から導電性電極基体までの距離を100μmとなるように凹凸パターンを配した。
凹凸部により立体化された導電性電極基体の厚さを210μmに、凸凹間のピッチ(または凹凸間のピッチ)をフープの長尺方向およびその直角方向とも210μmとした以外は実施例11と同様にして最終電極を得た。なお、この最終電極においては導電性電極基体より最も離れた活物質から導電性電極基体までの距離を150μmとなるように凹凸パターンを配した。
凹凸部により立体化された導電性電極基体の厚さを280μmに、凸凹間のピッチ(または凹凸間のピッチ)をフープの長尺方向およびその直角方向とも280μmとした以外は実施例11と同様にして最終電極である薄型電極を得た。なお、この最終電極においては導電性電極基体より最も離れた活物質から導電性電極基体までの距離を200μmとなるように凹凸パターンを配した。
凹凸部により立体化された導電性電極基体の厚さを420μmに、凸凹間のピッチ(または凹凸間のピッチ)をフープの長尺方向およびその直角方向とも420μmとした以外は実施例11と同様にして最終電極である薄型電極を得た。なお、この最終電極においては導電性電極基体より最も離れた活物質から導電性電極基体までの距離を300μmとなるように凹凸パターンを配した。
実施例11及び12並びに比較例4及び5により得られた薄型電極について、ニッケルスクリーンを対極とした半電池を作成し、高率放電特性を調べ、0.5C放電での結果を図12に、5C放電での結果を図13に示す。実施例11の結果はe及びiで、実施例12の結果はf及びjで、比較例4の結果はg及びkで、比較例5の結果はh及びlである。実施例11及び実施例12の薄型電極は、0.5C放電並びに5C放電での高率放電特性については極端な電圧及び容量低下をきたすことがなく良好であった。これに対して、比較例4及び比較例5の薄型電極を用いた二次電池は、0.5C放電での高率放電特性が良好であったが、5C放電での高率放電特性については、極端な電圧及び容量低下をきたした。実施例11及び12については、導電性電極基体より最も遠い活物質粉末粒子からその導電性電極基体までの距離を150μm以内に保持することにより、優れた高率放電特性が得られた。
2: 水素吸蔵合金負極
3: セパレータ
4: 電槽
5: ガスケット
6: 正極ターミナル
7: 安全弁
8: 正極リード端子
9: ニッケル製電極基体
9’: 電極加工されていないニッケル製電極基体
10: 活物質を主とする混合粉末
11: 空間部
12: 無加工部
13:スピンドル
14:有底円筒容器
15:金型
16:電池ケース側壁面
17:電池ケース底面
B: 凸部
C: 凹部
D: 凹凸部の先端部
M、M’:基体から最も遠距離の混合粉末
S、S’: 小径のローラー
N、N’: 大径の加圧ローラー
R:肉厚部
Claims (7)
- 三次元構造を有する導電性電極基体であって、
(a)長尺方向に沿った少なくとも両端の所望の幅の凹凸加工されていない部分を除いて凹凸加工され、
(b)上記凹凸加工により中空で無数の凹凸部を有し、
(c)上記凹凸部で三次元化された導電性電極基体の厚さが最終電極の厚さの0.5〜2.0倍である薄膜状の耐電解液性金属板であり、
(d)一つの凸部もしくは凸部群または一つの凹部もしくは凹部群に対する最近接凹凸部または最近接凹凸部群のうち半数以上が凹部もしくは凹部群または凸部もしくは凸部群であり、上記凹凹間のピッチ及び上記凸凸間のピッチが150〜250μmであるフープ状の導電性電極基体に、主に凹凸部の中空部に活物質または準活物質を主とする混合粉末のペースト状粉末を充填もしくは塗布し、充填もしくは塗布された上記導電性電極基体を圧延ロール間で加圧成形した後、所望のサイズに切断して加工することを特徴とする電池用ペースト式薄型電極の製造法。 - 上記導電性電極基体が、凹凸加工を施して上下が噛み合せられる金型間もしくは同様な加工を施したローラー間を通して凹凸加工されたことにより凹凸部を施されたもの、または、電解析出法により凹凸部を備えた金属基体が形成されたものであって、長尺方向に対して30〜60度の範囲内の角度で多数の凹部または凹部群の列と多数の凸部または凸部群の列が、ほぼ一定間隔で平行して、交互に設けられている請求項1に記載の電池用ペースト式薄型電極の製造法。
- 上記導電性電極基体が、その両表面の近傍が同一の向きに押し曲げられたものであることを特徴とする請求項2に記載の電池用ペースト式薄型電極の製造法。
- 圧延ロール間での加圧成形が少なくとも2回の加圧操作を施すものであって、先の加圧が直径の小さいローラー間で電極の進行方向と逆方向に比較的高速且つ低圧で加圧を施すものであり、後の加圧が先より直径の大きいローラー間で先より低速且つ高圧で加圧を施すものであることを特徴とする請求項1に記載の電池用ペースト式薄型電極の製造法。
- 活物質または準活物質が充填または塗布充填された電極をドクターナイフもしくはブラシ状のもので表面を擦りながら軽く加圧した後に加圧形成することを特徴とする請求項1に記載の電池用ペースト式薄型電極の製造法。
- 所望のサイズに切断後に、合成樹脂の微粉末を分散させた液中に上記電極を浸漬しまたは上記液を電極表面に噴霧して、上記合成樹脂の微粉末を薄く電極に被覆することを特徴とする請求項1に記載の電池用ペースト式薄型電極の製造法。
- 上記合成樹脂が、フッ素樹脂、ポリスルフォン樹脂もしくはそれらを主材料とする共重合体であることを特徴とする請求項6に記載の電池用ペースト式薄型電極の製造法。
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