JP4911608B2 - 成形用樹脂組成物、成形品および部品 - Google Patents
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Description
一方、これら分野では、近年の高級化指向に伴い、これら機器、部品の表面に本革を貼付した製品が上市されるようになっている。しかしながら、本発明者らの検討によると本革の接着性、耐薬品性、成形性、該部品の熱変動にともなう本革の追従性などにおいて問題が生じることがあった。例えば、PPからなる成形品に貼付する場合、その接着性および耐衝撃性が不十分な場合がある。PCを用いた場合、接着性、成形性に劣り、また割れた際にシャープエッジになり人体への安全性に劣ることがあった。PC/ABSでは、いくぶん接着性は改良されるものの、耐熱劣化性および高温下における本革貼付成形品の外観性が劣ることがあった。
また、収縮が大きいなどの本革の有する特性に起因し、従来、軟質ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリエステルエラストマーなどの合成皮革では生じなかった積層体形成後の本革の剥がれや、基材の変形などの問題が生じる場合があった。
(A)成分:ポリカーボネート樹脂40〜80質量%
(B)成分:エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体の存在下に、芳香族ビニル化合物およびシアン化ビニル化合物を含むビニル系単量体成分を重合して得られるゴム強化ビニル系樹脂(A1)、または、該(A1)と該ビニル系単量体成分を重合して得られる共重合体との混合物(A2)10〜50質量%
(C)成分:繊維状充填材1〜20質量%
[ただし、(A)+(B)+(C)=100質量%]
ここで、上記(B)成分は、ゴム強化ビニル系樹脂(B1)と共重合体(B2)との混合物からなり、該(B2)が芳香族ビニル化合物/シアン化ビニル化合物/他のビニル系単量体=60〜79/21〜40/0〜30(質量%)からなる共重合体であって、かつメチルエチルケトン可溶分の固有粘度〔η〕(メチルエチルケトン中、30℃で測定)が0.31〜0.8dl/gであることが好ましい。
また、(C)成分の平均繊維径は5〜25μm、平均長さが1〜10mmであることが好ましい。
さらに、上記成形品の収縮率は、好ましくは0.8%以下である。
次に、本発明は、上記成形用樹脂組成物を成形してなる、本革が貼付される成形品(ただし、自動車の内装に使用される成形品を除く)に関する。
ここで、上記成形品の収縮率は、好ましくは0.8%以下である。
次に、本発明は、上記成形品の少なくとも一面に、本革が貼付された部品(ただし、自動車内装部品を除く)に関する。
本発明に用いられる(A)ポリカーボネート樹脂は、得られる成形品の剛性、耐熱変形性、耐衝撃性に優れた本発明の樹脂組成物が得られる。
本発明に用いられる(A)ポリカーボネート樹脂としては、種々のジヒドロキシアリール化合物とホスゲンとの反応によって得られるもの(ホスゲン法)、あるいはジヒドロキシアリール化合物とジフェニルカーボネートとのエステル交換反応によって得られるもの(エステル交換法)が挙げられる。好ましいポリカーボネート樹脂は、芳香族ポリカーボネート樹脂である。代表的な芳香族ポリカーボネート樹脂としては、2,2′−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン、すなわちビスフェノールAとホスゲンとの反応によって得られるポリカーボネート樹脂である。
本発明に用いられる(B)成分は、エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体の存在下に芳香族ビニル化合物およびシアン化ビニル化合物を含むビニル系単量体成分を重合して得られるゴム強化ビニル系樹脂(B1)(AES樹脂)、または、該(B1)と該ビニル系単量体成分を重合して得られる共重合体(B2)との混合物である。
本発明に用いられるゴム強化ビニル系樹脂(B1)(AES樹脂)の使用効果は、ABS樹脂に比べて、耐熱劣化性に優れる点にある。しかも、本発明で用いられる樹脂組成物は、(A)ポリカーボネート樹脂や(C)繊維状充填材を使用することから、成形加工性が充分ではなく、例えば大型の家具、事務機器やテレビの外枠を成形するために成形温度を高くすることが求められる。この点において、ゴム強化ビニル系樹脂(B1)は、耐熱劣化性に優れ、かつ成形加工性に優れる、という要求を満たすことができる。そのほか、ゴム強化ビニル系樹脂(B1)は、ABS樹脂の使用に比べて、本革接着性および高温下での本革貼付成形品の外観性に優れている。
炭素数3〜20のα−オレフィンとしては、プロピレン、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン、1−ヘプテン、1−オクテン、1−デセン、1−ドデセンなどが挙げられ、好ましくはプロピレン、1−ブテン、1−オクテン、さらに好ましくはプロピレンである。これらのα−オレフィンは、1種単独で、あるいは2種以上を併用することができる。α−オレフィンの炭素数は、3〜20であるが、好ましくは3〜12、さらに好ましくは3〜8である。炭素数が20を超えると、共重合性が極端に低下するため好ましくない。エチレンとα−オレフィンの質量比は、好ましくは5〜95/95〜5、さらに好ましくは60〜88/40〜12、特に好ましくは70〜85/30〜15である。
また、エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体は、ポリスチレン換算の質量平均分子量100万以上の成分の含有率が好ましくは10質量%以下、さらに好ましくは8質量%以下である。このようなゴム質重合体は、分子量調節剤の種類・量、触媒の種類・量を変更することにより、製造することができる。
さらに、エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体のガラス転移温度(Tg)は、好ましくは−110〜−40℃、さらに好ましくは−70〜−50℃、融点(Tm)は、好ましくは30〜110℃、さらに好ましくは40〜70℃である。
また、上記シアン化ビニル化合物としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどが挙げられ、好ましくはアクリロニトリルである。
ここで、グラフト率(%)は、(B1)成分中のゴム成分をx、(B1)成分中のメチルエチルケトン不溶分をyとすると、下記の計算式により求められた値である。
グラフト率(%)=〔(y−x)/x〕×100
上記固有粘度〔η〕は、重合開始剤、連鎖移動剤、乳化剤、溶剤などの種類や量、さらに重合時間、重合温度などを変えることにより、容易に制御することができる。
なお、上記芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物や他のビニル系単量体は、ゴム強化ビニル系樹脂(B1)に用いられる単量体成分と同様である。
本発明の樹脂組成物中における(B)成分の配合割合は、10〜50質量%である。好ましくは15〜45質量%、さらに好ましくは20〜45質量%である。10質量%未満では樹脂組成物の成形性、耐熱劣化性、本革の接着強度が低下し、一方、50質量%超過では耐衝撃性、耐薬品性、高温下での本革貼付成形品の外観性が低下する。
本発明に用いられる(C)繊維状充填材は、得られる成形品(ただし、自動車の内装に使用される成形品を除く)に適度の寸法安定性を与えるものである。その結果、成形品に貼付された本革の接着強度、接着耐久性、剛性に優れ、貼付された本革にシワなどが発生し難く、本革表面外観を美麗にすることができる。
本発明の樹脂組成物中における(C)成分の配合割合は、1〜20質量%、好ましくは2〜18質量%、さらに好ましくは2〜15質量%、特に好ましくは3〜10質量%である。(C)成分が1質量%未満では、高温下での本革貼付成形品の外観性が劣り、一方、20質量%を超えると、成形加工性、耐衝撃性が劣る。
また、ガラス繊維とこれらの集束剤を効率よく密着させるために、シランカップリング剤を併用してもよい。このシランカップリング剤は、ガラス繊維を集束させる働きもある。シランカップリング剤としては、一般的なものが使用できる。シランカップリング剤の使用量は、集束剤に対し、0.01〜20質量%程度である。
ここで示す残存平均繊維長は、本発明の樹脂組成物を成形した成形品の一部を切り出して測定した。方法は、切り出した成形品を、800℃で樹脂成分を分解し、残ったガラス繊維を画像分析することにより、繊維長を測定したものである。
熱老化防止剤としては、フェノール系、リン系、硫黄系などが挙げられ、好ましくはフェノール系、リン系および硫黄系の3種混合系である。熱老化防止剤として、この3種混合系を用いると、長時間、高温下にさらされた時の、引張り伸び率を保持するという効果が得られる。
熱老化防止剤のうち、フェノール系としては、2,6−ジ−t−ブチルフェノール誘導体、2−メチル−6−t−ブチルフェノール誘導体、オクタデシル3(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート、4,4′−ブチリデン−ビス(6−t−ブチル−m−クレゾール)、ペンタエリスリチル・テトラキス〔3−(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート〕、2〔1−(2ヒドロキシ−3,5−ジ−t−ペンチルフェニル)−エチル〕−4,6−ジ−t−ペンチルフェニルアクリレート、2−t−ブチル−6(3−t−ブチル−2−ヒドロキシ−5−メチルベンジル)−4−メチルフェニルアクリレートなどが挙げられる。
硫黄系としては、3,3′−チオビスプロピオン酸ジドデシルエステル、3,3′−チオビスプロピオン酸ジオクタデシルエステル、ペンタエリスリトール−テトラキス−(3−ラウリルプロピオネート)、ジラウリル3,3′−チオジプロピオネートなどが挙げられる。
このうち、耐候剤としては、ベンゾトリアゾール系、トリアジン系、ベンゾフェノン系などが好ましい。滑剤としては、エチレンビスステアリルアミド、硬化ヒマシ油などが好ましい。着色剤としては、カーボンブラック、ベンガラなどが挙げられる。帯電防止剤としては、ポリエーテル、アルキル基を有するスルホン酸塩などが挙げられる。
本発明の樹脂組成物を用いて成形される成形品(ただし、自動車の内装に使用される成形品を除く)としては、例えば、カバン、箱、机、家の内装、家具、テレビ、冷蔵庫、電子レンジ、などの電化製品、玩具、インテリア一般、船舶、ヨット、家庭用電話機、携帯電話、ゲーム機、ステーショナリー全般、各種アクセサリーなどの小物などが挙げられる。
ここで、上記成形品は、後述の測定方法による収縮率が、好ましくは0.8%以下である。さらに好ましくは0.2〜0.7%、特に好ましくは0.3〜0.6%である。0.8%超過では、貼付された本革が剥がれる、或いは部品が変形する場合があり好ましくない。
上記収縮率は、樹脂組成物中における(C)成分の種類、配合量によって調整することができ、(C)成分の配合量が増加するに従って収縮率は低下する傾向になる。
また、上記成形品の曲げモジュラス(剛性)は、2,000〜5,000MPaが好ましく、さらに好ましくは2,200〜4,000MPaである。線膨張係数は好ましくは、3×10−5〜7×10−5(1/℃)、さらに好ましくは4×10−5〜6×10−5(1/℃)である。
本発明の自動車内装部品は、(A)〜(C)成分を特定の割合で含有する成形品を用いることにより、さらに好ましくは物性値が上記の値を有する成形品を用いることにより得られる。それによって、従来、軟質ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリエステルエラストマーなどの合成皮革では発生しなかったにもかかわらず、本革を貼付した場合に発生することのあった積層体からの本革の剥がれや、基材の変形などの問題を解決することができる。
さらに成形品と本革の接着は、通常、接着剤を介して行われる。ここで接着剤としては、ウレタン樹脂系接着剤、アクリル樹脂系接着剤、エポキシ樹脂系接着剤などが用いられ、常法に従って接着することができる。
(1)成形加工性
ASTM
D1238に準拠し、流動性(メルトフローレート)を測定、成形加工性の指標とした。測定温度は240℃、荷重は10kg、単位はg/10分である。
(2)曲げモジュラス
ASTMD790に準拠して測定した。単位はMPaである。
(3)アイゾット衝撃強度
ASTM D256に準じて、下記試験片をノッチ付きで測定した。単位は、J/mである。試験片;2.5×1/2×1/4インチ、ノッチ付き。
1/4楕円支持具を用い、長さ145mm、巾40mm、厚さ2mmの試験片に1%の歪みをかけてセットした。試験片表面にガーゼをおき、その上からトルエン5ccをまんべんなく塗布した。72時間後に試験片を取り外して、割れ方を下記の基準で目視にて判定した。
○:変化なし
△:一部クラックが入っている。
×:試験片が割れた。
(5)耐熱劣化性
上記(3)の試験片を110℃の高温環境下に、2,400時間放置した後、アイゾット衝撃強度を測定し、放置前の値の保持率を求めた。
長さ145mm、巾40mm、厚さ2mmの試験片に、「ニッポラン3116」(日本ポリウレタン工業社製、ウレタン樹脂系1液型接着剤)1gを均一に塗布した後、150mm、巾50mm、厚さ2mmの牛革を載せ、同じ試験片ではさみ1kgのおもりを置いて、室温にて1日置いた。その後、引きはがし試験を行い下記の基準で評価した。
○:剥がれない。
△:一部剥がれた。
×:革が全部剥がれた。
射出成形して得られた長さ150mm、巾150mm、厚さ3mmの成形品を23℃にて24時間放置した後、流動方向(MD)の長さと流動方向に対し直角方向(TD)の長さを測定し、金型の長さと比較し、成形品の成形収縮率を求めた。
(8)本革貼付外観
上記(6)で貼付した積層体を、110℃の環境下に1200時間放置した後の外観を下記の基準で評価した。
○:変化なし
△:一部変形、または一部剥がれ
×:成形体が変形、あるいは割れ、本革が剥がれた。
(1)(A)成分
ポリカーボネート樹脂として、三菱エンジニアリングプラスチックス社製「ノバレックス 7022PJ」を用いた。
(2)(B1)成分
AES樹脂の調製;リボン型攪拌翼を備えた内容積10リットルのステンレス製オートクレーブに、EPDM〔JSR(株)製、EP−82〕20部、スチレン55部、アクリロニトリル25部およびトルエン100部を仕込み、攪拌後、昇温し、ゴム質重合体を完全溶解し均一溶液を得た。次いで、t−ドデシルメルカプタン0.1部とベンゾイルパーオキサイド0.5部、ジクミルパーオキサイド0.1部を添加し、95℃に一定に制御しながら攪拌回転数200rpmで重合反応を行った。反応開始後6時間目から1時間を要して120℃まで昇温し、さらに2時間反応を行って終了した。重合転化率は、97%であった。100℃まで冷却後、2,2−メチレン−ビス−4−メチル−6−ブチルフェノール0.2部を添加したのち、反応混合物をオートクレーブより抜き出し、水蒸気蒸留により未反応物と溶媒を留去し細かく砕いたのち、40mmφベント付き押し出し機(220℃、700mmHg)にて、実質的に揮発分を留去するとともに、重合体をペレット化した。グラフト率は70%、固有粘度は0.42dl/gであった。
(3)(B2)成分
テクノポリマー社製の下記のAS樹脂を使用した。
スチレン/アクリロニトリル=76/24(%)の共重合体。固有粘度〔η〕=0.43dl/g
攪拌装置を備えた内容積7リットルのガラス製フラスコに、イオン交換水100部、不均化ロジン酸ナトリウム1.5部、t−ドデシルメルカプタン0.1部、ポリブタジエン〔JSR(株)製、#0700〕40部(固形分換算)、スチレン15部およびアクリロニトリル5部を加え、攪拌しながら昇温した。温度が45℃に達した時点で、エチレンジアミン4酢酸ナトリウム0.1部、硫酸第1鉄0.003部、ホルムアルデヒドナトリウムスルホキシレート・2水和物0.2部およびイオン交換水15部よりなる活性剤水溶液、ならびにジイソプロピルベンゼンヒドロパーオキサイド0.1部を添加し、1時間反応を続けた。その後、イオン交換水50部、不均化ロジン酸ナトリウム1部、t−ドデシルメルカプタン0.1部、ジイソプロピルヒドロパーオキサイド0.2部、スチレン30部およびアクリロニトリル10部からなるインクレメント重合成分を3時間にわたって連続的に添加し重合反応を続けた。添加終了後、さらに攪拌を1時間続けたのち、2,2−メチレン−ビス−(4−エチレン−6−t−ブチルフェノール)0.2部を添加し、反応生成物をフラスコより取り出した。反応生成物のラテックスを硫酸2部で凝固し、反応生成物をよく水洗したのち、75℃で24時間乾燥し、白色粉末を得た。重合転化率は97.2%、グラフト率は75%、固有粘度は0.44dl/gであった。
日本ポリプロ社製「ノバテックBC6C」を用いた。
(6)(C)成分
C−1:ガラス繊維として、旭ファイバーグラス社製「GS03MA419」を用いた。
C−2:カーボン繊維として、東邦テナックス社製「HTA−C6−UE」を用いた。
表1に記載の(A)成分と(B)成分をブレンダーにてブレンド後、日本製鋼所製の二軸押出機TEX44を用い、250℃にて押し出した。途中(C)成分をサイドフィードし、(C)成分が5質量%の樹脂ペレットを得た。このペレットを用い、評価項目に応じて必要な成形品を成形し、各種評価を実施した。結果を表1に示す。
実施例1と同様に、表1に記載の成分、および配合量で混練、成形し、評価した。
一方、比較例1は、(C)成分の配合されていない系であり、本革貼付成形品の耐熱劣化試験後の外観が劣る。
比較例2は、(C)成分の配合量が多い系であり、成形加工性、アイゾット衝撃強度が劣る。
比較例3は、(B)成分を用いずABS樹脂を用いた例であり、耐熱劣化性、本革接着強度、本革貼付成形品の耐熱劣化試験後の外観が劣る。
比較例4は、(A)成分が少ない例であり、アイゾット衝撃強度、耐薬品性、耐熱劣化性、本革貼付成形品の耐熱劣化試験後の外観が劣る。
比較例5は、(A)成分が多い例であり、成形加工性、耐熱劣化性、本革貼付成形品の耐熱劣化試験後の外観が劣る。
比較例6は、PPに(C)成分を配合した系であり、アイゾット衝撃強度、耐熱劣化性、本革接着強度が劣る。
比較例7は、ASに(C)成分を配合した系であり、アイゾット衝撃強度、耐薬品性、耐熱劣化性、本革接着強度、本革貼付成形品の耐熱劣化試験後の外観が劣る。
Claims (7)
- 下記(A)〜(C)成分を含有する、本革が貼付される成形品の成形用樹脂組成物。
(A)成分:ポリカーボネート樹脂40〜80質量%
(B)成分:エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体の存在下に、芳香族ビニル化合物およびシアン化ビニル化合物を含むビニル系単量体成分を重合して得られるゴム強化ビニル系樹脂(B1)、または、該(B1)と該ビニル系単量体成分を重合して得られる共重合体(B2)との混合物10〜50質量%
(C)成分:繊維状充填材1〜20質量%
[ただし、(A)+(B)+(C)=100質量%] - 上記(B)成分が、ゴム強化ビニル系樹脂(B1)と共重合体(B2)との混合物からなり、該(B2)が芳香族ビニル化合物/シアン化ビニル化合物/他のビニル系単量体=60〜79/21〜40/0〜30(質量%)からなる共重合体であって、かつメチルエチルケトン可溶分の固有粘度〔η〕(メチルエチルケトン中、30℃で測定)が0.31〜0.8dl/gである請求項1記載の成形品の成形用樹脂組成物。
- (C)成分の平均繊維径が5〜25μm、平均長さが1〜10mmである請求項1または2記載の成形用樹脂組成物。
- 成形品の収縮率が0.8%以下である請求項1〜3いずれかに記載の成形用樹脂組成物。
- 請求項1〜4いずれかに記載の成形用樹脂組成物を成形してなる、本革が貼付される成形品(ただし、自動車の内装に使用される成形品を除く)。
- 収縮率が0.8%以下である請求項5記載の成形品。
- 請求項5または6記載の成形品の少なくとも一面に、本革が貼付された部品(ただし、自動車内装部品を除く)。
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