JP4901691B2

JP4901691B2 - 化学除染方法

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Publication number: JP4901691B2
Application number: JP2007279765A
Authority: JP
Inventors: 勝男横田; 勉大内; 一郎片岡
Original assignee: Hitachi GE Nuclear Energy Ltd
Current assignee: Hitachi GE Nuclear Energy Ltd
Priority date: 2007-10-29
Filing date: 2007-10-29
Publication date: 2012-03-21
Anticipated expiration: 2027-10-29
Also published as: JP2009109253A

Description

本発明は、化学除染方法に関する。

原子炉冷却材再循環系配管（以下、「ＰＬＲ配管」という）内の化学除染では、ＰＬＲ配管の水平配管部（以下、「リングヘッダ」という）および原子炉内に冷却材を供給する垂直配管部（以下、「ライザー管」という）の除染を行う。

原子力発電プラント原子炉圧力容器（以下、「圧力容器」という）に供給される冷却材は、ＰＬＲ配管を介し、原子炉冷却材再循環ポンプ（以下、「ＰＬＲポンプ」という）により循環され、圧力容器内の冷却材を循環させて、燃料の核***によって発生した熱を吸収して蒸気とし、湿分を分離，乾燥した後、蒸気はタービンへ送られ、発電に供せられる。

ＰＬＲ配管は、圧力容器から供給される冷却材をＰＬＲポンプで昇圧・循環するものであるが、圧力容器内への流量配分を行うため、ＰＬＲ配管出口部はポンプ出口垂直部を経て、炉内の半円周部にわたり冷却材を滞留させる水平配管のリングヘッダが設置され、さらに下流側に流量を均等に炉内に注入するための流量配分用に４〜５本の垂直管であるライザー管が設置された原子力発電所特有の配管構成となっている。

一方、原子力発電所は技術の進歩に伴い、開発される予防保全技術を適宜適用することにより、信頼性の向上を図ってきている。予防保全の一環として、ＰＬＲ配管溶接部等の健全性を確認するため、同配管の点検が定期的に行われている。

ＰＬＲ配管内の内面には酸化物（酸化皮膜）が付着しており、酸化皮膜中に放射性物質が含まれている。そのため、ＰＬＲ配管の点検あるいは保修作業に先立って、酸化皮膜を除去することにより放射性物質を除去することが作業時の被ばく低減に有効であり、その方法として、配管内表面に付着している酸化皮膜を化学薬品により溶解する化学除染方法が用いられている。

化学除染に関する技術としては、例えば第１の先行技術として特許文献１に開示された内容を図１０に示す。

図１０は、除染槽内の除染対象物に対して、除染槽内の除染液を貯留槽へ戻す運転をポンプの起動あるいは停止、または除染液の供給ラインと循環ラインへの切替え、あるいは空気，窒素，不活性ガスの供給と停止など所定時間毎に繰り返し、除染濃度の低下を防止するものである。図１０は除染槽３２と化学除染液を貯留する貯留槽３３を設けた化学除染対象物３１を分離させる固液分離操作と、接触させる固液接触操作を繰り返し行うことで、溶解速度の低下を防止して、短時間に放射能レベルを低減できるようにしている。

その他の化学除染に関する技術としては、例えば第２の先行技術として、図３に示す除染構成で図９に示す運転フローでＰＬＲ配管の化学除染を実施している場合がある。図３及び図９を用いて従来のＰＬＲ配管の除染方法を説明する。

本構成においては、除染対象物であるＰＬＲ配管２２，Ａ循環ポンプ４吐出側の取合弁２５ａのボンネット部及びＢ循環ポンプ５吸込み側の取合弁２５ｂのボンネット部で接続されている。取合弁２５ａ，２５ｂともにＰＬＲ配管２２と反対側の方向に除染液が流れていかないように各々の弁ボディー内に閉止板２６ａ，２６ｂが設置されている。

図９に示すＳＴＥＰ１としてサージタンク１，Ａ循環ポンプ４，ＰＬＲ配管２２，Ｂ循環ポンプ５，サージタンク１からなる循環路の系統構成を行い、ＳＴＥＰ２としてＡ循環ポンプ４及びＢ循環ポンプ５の運転を開始し、サージタンク１内の液はＡ循環ポンプ４によってＰＬＲ配管２２に供給され、ＰＬＲ配管２２内の液はＢ循環ポンプ５によってサージタンク１に戻すことによって循環運転を行う。

その後、ＰＬＲ配管２２に流入するＡ接合部２７よりも上方に位置するＰＬＲ配管２２のリングヘッダ２３およびライザー管２４の除染を実施するために、ＳＴＥＰ３としてＡ循環ポンプ４の流量をＢ循環ポンプ５の流量より多くし、サージタンク１からＰＬＲ配管２２への供給量を多くして、所定の位置まで液位を上昇させる。所定の位置に達したら、Ａ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５の流量を同じになるようにして、液位を一定に保持する。その後、ＳＴＥＰ４としてサージタンク１内に内蔵している加熱器２の電源をＯＮにして除染液の加熱を開始する。

純水が所定の温度まで上昇したら、ＳＴＥＰ５として薬品投入口３から酸化剤を投入し、化学除染装置内の純水を酸化除染液にする。酸化除染液は、Ａ循環ポンプ４の流量をＢ循環ポンプ５の流量より多くし、サージタンク１からＰＬＲ配管２２への供給量を多くして、リングヘッダ２３およびライザー管２４の所定の液位まで上昇させる。所定の位置に達したら、Ａ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５の流量を同じになるようにして、液位を一定に保持する。この状態を数時間保持することによって、ＰＬＲ配管２２，リングヘッダおよびライザー管の内表面に付着する酸化皮膜中に取り込まれたクロム酸化物等を溶解する。

数時間後、酸化除染液を分解するため、Ｂ循環ポンプ５の流量をＡ循環ポンプ４の流量より多くし、サージタンク１へＰＬＲ配管２２からの供給量を多くして、リングヘッダおよびライザー管の所定の液位を垂直配管２８下部まで低下させる。

所定の酸化除染が終了したら、ＳＴＥＰ６として酸化除染液中に薬品投入口３から還元剤を投入し、酸化除染液を分解する。

酸化剤の分解が終了したら、ＳＴＥＰ７として薬品投入口３から還元剤を追加投入し化学除染装置内の液を還元除染液にする。還元除染液は、Ａ循環ポンプ４の流量をＢ循環ポンプ５の流量より多くし、サージタンク１からＰＬＲ配管２２への供給量を多くして、リングヘッダ２３およびライザー管２４の所定の液位まで上昇させる。所定の位置に達したら、Ａ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５の流量を同じになるようにして、液位を一定に保持する。この状態を１０数時間程度保持することによって、ＰＬＲ配管２２，リングヘッダ２３およびライザー管２４の酸化皮膜の主成分である鉄酸化物等を溶解する。この時には、還元除染液をカチオン樹脂塔７に通水し、還元除染液によって溶解した金属イオン，酸化除染液の分解によって生成された金属イオンを除去する。

１０数時間後、還元除染液を分解するため、Ｂ循環ポンプ５の流量をＡ循環ポンプ４の流量より多くし、サージタンク１へＰＬＲ配管２２からの供給量を多くして、リングヘッダ２３およびライザー管２４の所定の液位を垂直配管２８下部まで低下させる。

その後、ＳＴＥＰ８として還元剤分解装置９へ通水を行い還元除染液を分解する。垂直配管２８内の還元除染液は循環路内の液と置換えられながら還元剤は分解される。

還元除染液の分解が終了したら、ＳＴＥＰ９として冷却器６及びカチオン樹脂塔７に液を通水する。ここでも、Ａ循環ポンプ４の流量をＢ循環ポンプ５の流量より多くし、サージタンク１からＰＬＲ配管２２への純水供給量を多くして、リングヘッダ２３およびライザー管２４の所定の液位まで上昇させる。所定の位置に達したら、Ａ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５の流量を同じになるようにして、液位を一定に保持し、ＰＬＲ配管２２，リングヘッダ２３およびライザー管２４の配管内表面の洗浄を行う。洗浄終了後、Ｂ循環ポンプ５の流量をＡ循環ポンプ４の流量より多くし、サージタンク１へＰＬＲ配管２２からの供給量を多くして、リングヘッダ２３およびライザー管２４の所定の液位を垂直配管２８下部まで低下させる。

前記のような化学除染運転を１サイクルとして、ＳＴＥＰ５からＳＴＥＰ９の操作がＰＬＲ配管２２，リングヘッダ２３およびライザー管２４の汚染度合いに応じて２〜数サイクル程度繰り返され、化学除染を終了する。

特開平７−２５３４９６号公報

第１の先行技術では、除染槽内の除染液位を変動させ、除染対象物に対して、固液分離と固液接触を繰り返すことが示されているが、酸化除染液と還元除染液の２種類の除染液を別個に用いて除染対象物を化学除染する場合の運転方法は示されていない。また、除染対象物の化学除染が終了した後にも、除染液が除染対象物に付着したままにも関わらず、その洗浄方法が示されていない。更に、使用した除染液は分解等の方法により処理が必要であるにも関わらず、除染液の処理方法が示されていない。

第２の先行技術では、除染液が除染対象物であるＰＬＲ配管，リングヘッダおよびライザー管であり、サージタンクからＰＬＲ配管へ除染液を供給するＡ循環ポンプとＰＬＲ配管からサージタンクへ除染液を供給するＢ循環ポンプの流量に差をつけて、ＰＬＲ配管，リングヘッダおよびライザー管へ除染液を供給するものである。リングヘッダおよびライザー管は、沸騰水型原子炉において、再循環ポンプ出口配管部に設置されており、原子炉内に冷却材を供給する配管であることから、保有水量，空間容量も大きくなっており、化学除染装置に使用するＡ循環ポンプおよびＢ循環ポンプの流量差では数時間を要することになる。また、リングヘッダおよびライザー管へ供給される除染液は、水平配管部および垂直配管部を上昇させることから、循環路内の除染液と置換えすることが出来ないため、配管からの放熱により、除染液の温度が降下して除染効率が非常に悪い結果となっている。

従って、リングヘッダおよびライザー管を化学除染により放射性物質を除去しようとして、リングヘッダおよびライザー管まで除染液位を上昇させたとしも除染効率は悪いものとなっていた。リングヘッダおよびライザー管部に供給された除染液を循環路内の温度以上にリングヘッダ部で再加熱することにより、除染効率を上昇させる化学除染技術が望まれる。

本発明の目的は、配管の化学除染において、除染効率が向上した化学除染方法及びその装置を提供することにある。

配管内面の酸化物を除染液により化学除染する化学除染方法であって、除染部位を加熱しながら化学除染することを特徴とする。

上記課題を解決するため、種々の検討を行った結果、ＰＬＲ配管内表面の酸化皮膜の主成分である鉄酸化物の溶解度は、温度が高いほど溶解度が増す傾向にある（図６参照）。

すなわち、ＰＬＲ配管の垂直配管部に液位を保持した状態で酸化除染または還元除染剤を投入し、均一な除染液とした後に、液位を上昇させてリングヘッダおよびライザー管に除染液を供給する。供給する前に予めリングヘッダおよびライザー管部を加熱して除染液温度の低下を防止しつつ、サージタンクで加熱された除染液を更に溶解度の高い温度まで再加熱することにより除染効率を上昇させる化学除染方法とする。具体的な手段は以下の通りである。

原子炉冷却材再循環系配管内の化学除染方法では、特に除染中の配管内液位を変動させることにより、ＰＬＲ配管の水平配管部および原子炉内に冷却材を供給する垂直配管部の除染でリングヘッダおよびライザー管部を再加熱することにより、除染液の温度を９０℃〜１００℃に上げることで、除染効果を上昇させる除染方法およびその方法を実施する。

化学除染装置は、加熱器内蔵のサージタンク，ＰＬＲ配管に除染液を供給するＡ循環ポンプ（第１循環ポンプ），ＰＬＲ配管から除染液をサージタンクに戻すＢ循環ポンプ（第２循環ポンプ），溶解した酸化物を除去するカチオン樹脂塔，除染液を浄化する混床樹脂塔，還元除染液を分解する除染剤分解装置，除染液を冷却する冷却器，除染剤を投入する薬品投入口およびこれらの装置を接続するホース，弁等から構成され、除染対象物であるリングヘッダおよびライザー管を含めたＰＬＲ配管はＡ循環ポンプの吐出側と取合弁のボンネット部およびＢ循環ポンプの吸込側と取合弁のボンネット部で接続されている。これらの取り合いに用いられている弁は、ＰＬＲ配管と反対側の方向に除染液が流れていかないように各々の弁ボデー内に閉止板が設置されている。

サージタンク，Ａ循環ポンプ，ＰＬＲ配管，Ｂ循環ポンプからなる循環路において、サージタンク内の純水をＡ循環ポンプによってＰＬＲ配管に供給し、ＰＬＲ配管内の純水はＢ循環ポンプによってサージタンクに戻す循環運転を行う。その後、Ａ循環ポンプの流量をＢ循環ポンプの流量よりも多くし、サージタンクからＰＬＲ配管への供給量を多くして、所定の液位まで上昇させる。所定の液位に達したら、Ａ循環ポンプとＢ循環ポンプの流量を同じになるようにして、液位を一定に保持する。その後、サージタンク内に内蔵している加熱器の電源をＯＮとして、所定の温度まで純水を昇温する。

純水が所定の温度（〜９０℃）まで達したら、薬品投入口から酸化剤を投入し、均一な酸化除染液を作る。その後、Ａ循環ポンプの流量をＢ循環ポンプの流量より多くし、ＰＬＲ配管への除染液供給量を多くし、リングヘッダおよびライザー管までの液位に上昇させ、酸化除染液を供給する。所定の液位に達したら液位が一定に保持されるように、Ａ循環ポンプとＢ循環ポンプの流量を制御し、この状態を数時間保持することによってクロム酸化物の溶解を行う。この時、リングヘッダおよびライザー管部への除染液の液位上昇時間、および保持時間内での放熱および配管の昇温によりリングヘッダおよびライザー管の酸化除染液の温度は、ＰＬＲ配管内の循環路内で加熱された温度よりも低下する。除染液温度の低下により、酸化除染効果が低下するのを抑制するため、リングヘッダ部に設置した電気ヒータの電源をＯＮの状態で、除染液位の上昇開始前からリングヘッダおよびライザー管の予熱を行うともに除染液位が上昇したら、除染液の再加熱して循環路内の温度またはそれ以上の温度に保持することで、酸化除染効果（クロム酸化物の溶解の促進効果）を上昇させるものである。

酸化除染が終了したら、ヒータ電源のＯＦＦにして、Ｂ循環ポンプの流量をＡ循環ポンプの流量より多くし、サージタンクへの除染液戻り量を多くし、リングヘッダおよびライザー管の液位から降下させ、液位がＰＬＲ配管の所定の液位に達したら液位が一定に保持されるように、Ａ循環ポンプとＢ循環ポンプの流量を制御した状態で、薬品投入口から還元剤を投入し、酸化除染液を分解する。

酸化除染液が分解したら、カチオン樹脂塔に通水を行い、薬品投入口から還元剤を追加投入し、還元除染液を作る。その後、Ａ循環ポンプの流量をＢ循環ポンプの流量より多くし、ＰＬＲ配管への除染液供給量を多くし、リングヘッダおよびライザー管までの液位に上昇させ、還元除染液を供給する。所定の液位に達したら液位が一定に保持されるように、Ａ循環ポンプとＢ循環ポンプの流量を制御し、この状態を１０数時間保持することによって鉄酸化物の溶解を行い、カチオン樹脂塔で吸着する。この時も、リングヘッダおよびライザー管部への除染液の液位上昇時間、および保持時間内での放熱および配管の昇温によりリングヘッダおよびライザー管の還元除染液の温度は、ＰＬＲ配管内の循環路内で加熱された温度よりも低下する。除染液温度の低下により、還元除染効果が低下するのを抑制するため、リングヘッダ部に設置した電気ヒータの電源をＯＮの状態で除染液位の上昇開始前からリングヘッダおよびライザー管の予熱を行うとともに除染液位が所定の液位で除染液を再加熱し、ＰＬＲ配管内循環路内の温度またはそれ以上の温度（９０℃又はそれ以上、好ましくは９０℃〜１００℃）に保持することで、還元除染効果（鉄酸化物の溶解促進効果）を上昇させるものである。この時には、電気ヒータの再加熱により温度が高くできることおよび一定の温度に制御できることと併行して、リングヘッダ部の温度と垂直配管であるライザー管最上位部の液温が放熱により低下することから十数度の温度差が生じる。よって、９０℃〜１００℃の温度にすることで除染液の浮力による自然対流が強制対流のようになり、ライザー管部の垂直配管内を循環することで配管内表面の酸化皮膜の溶解と合わせて、皮膜の除去が促進される相乗効果となることで除染効果をさらに上昇することになる。

また、ライザー管部の鉄酸化物が除去されてリングヘッダ部に堆積することがあり、リングヘッダ部の見かけ上の除染効果が停滞しているようになった場合には、Ｂ循環ポンプの流量をＡ循環ポンプの流量より多くし、サージタンクへの除染液戻り量を多くし、リングヘッダおよびライザー管の液位から降下させ、液位がＰＬＲ配管の所定の液位に達したら液位が一定に保持されるように、Ａ循環ポンプとＢ循環ポンプの流量を制御した状態で保持し、再びＡ循環ポンプの流量をＢ循環ポンプの流量より多くし、ＰＬＲ配管への除染液供給量を多くし、リングヘッダおよびライザー管までの液位に上昇させ、還元除染液を供給する。所定の液位に達したら液位が一定に保持されるように、Ａ循環ポンプとＢ循環ポンプの流量を制御する。

所定の時間で還元除染が終了したら、電気ヒータの電源のＯＦＦとして、Ｂ循環ポンプの流量をＡ循環ポンプの流量より多くし、サージタンクへの除染液戻り量を多くし、リングヘッダおよびライザー管の液位から降下させ、液位がＰＬＲ配管の所定の液位に達したら液位が一定に保持されるように、Ａ循環ポンプとＢ循環ポンプの流量を制御しながら、除染剤分解装置に通水して、還元除染液を分解する。

還元除染液の分解が終了したら、カチオン樹脂塔をバイパスし、冷却器および混床樹脂塔に除染液を通水して浄化する。その後、Ａ循環ポンプの流量をＢ循環ポンプの流量より多くし、ＰＬＲ配管への除染液供給量を多くし、リングヘッダおよびライザー管までの液位に上昇させ、浄化液を供給する。所定の液位に達したら液位が一定に保持されるように、Ａ循環ポンプとＢ循環ポンプの流量を制御し、リングヘッダおよびライザー管内面に付着した還元除染剤を除去する。その後、Ｂ循環ポンプの流量をＡ循環ポンプの流量より多くし、サージタンクへの除染液戻り量を多くし、リングヘッダおよびライザー管の液位から降下させ、液位がＰＬＲ配管の所定の液位に達したら液位が一定に保持されるように、Ａ循環ポンプとＢ循環ポンプの流量を制御する。このような浄化液の液位上昇，降下を繰り返すことによって、リングヘッダおよびライザー管内面に付着した還元除染剤を除去する。

前記のような化学除染運転を１サイクルとして、ＰＬＲ配管の汚染度合いに応じて２〜数サイクル程度繰り返し、化学除染を終了する。

以上のように、ＰＬＲ配管の垂直配管部に液位を保持した状態で酸化除染剤または還元除染剤を投入し、均一な除染液とした後に、液位を上昇させてリングヘッダおよびライザー管に除染液を供給する。供給された除染液は除染液の温度が低下しないようにリングヘッダ部に設置した電気ヒータで加熱することにより、従来のリングヘッダおよびライザー管部の化学除染の除染効果より、除染効果を上昇させることが可能な化学除染方法を行うことができる。

次に、より具体的に本発明の実施例を図１から図７の図を用いて説明する。

化学除染装置は、図３に示すように循環路内の除染液の温度を上昇させる加熱器（ヒータ）２を内蔵したサージタンク１，ＰＬＲ配管２２に除染液を供給するＡ循環ポンプ４，ＰＬＲ配管２２から除染液をサージタンク１に戻すＢ循環ポンプ５，溶解した酸化物を除去するカチオン樹脂塔７，除染液を浄化する混床樹脂塔８，還元除染液を分解する還元剤分解装置９，除染液を冷却する冷却器６を有する。配管（またはホース）３０が、取合弁２５ａのボンネット部および取合弁２５ｂのボンネット部に接続されている。配管３０には上流側より、弁Ｖ５，Ｂ循環ポンプ５，弁Ｖ６，Ｖ７，Ｖ１０，Ｖ１３，Ｖ１６，サージタンク１，Ａ循環ポンプ４、および弁Ｖ１，Ｖ３が取り付けられている。弁Ｖ２を有する配管（またはホース）３２が、弁Ｖ１の下流側で配管３０に接続され、さらにサージタンク１に接続される。除染剤を投入する薬品投入口３が配管３２に設けられている。

弁Ｖ８，Ｖ９を備えた配管（またはホース）３４が、弁Ｖ７をバイパスするように配管３０に接続される。冷却器６が弁Ｖ８と弁Ｖ９との間で配管３４に設置される。弁Ｖ１１，弁Ｖ１２を備えた配管（またはホース）３５が弁Ｖ１０をバイパスするように配管３０に接続される。カチオン樹脂塔７が弁Ｖ１１と弁１２との間で配管３５に設置される。弁Ｖ１４，弁Ｖ１５を備えた配管（またはホース）３６が、弁Ｖ１３をバイパスするように配管３０に接続される。混床樹脂塔８が弁Ｖ１４と弁Ｖ１５との間で配管３６に設置される。弁Ｖ１７，Ｖ１８を備えた配管（またはホース）３３が、弁Ｖ１６をバイパスするように配管３０に接続される。還元剤分解装置９が弁Ｖ１７と弁Ｖ１８との間で配管３３に設置される。弁Ｖ４を備えたバイパス配管３１が、弁Ｖ５の下流側で、弁Ｖ３の上流側で配管３０に接続される。

取合弁２５ａはＡ接合部２７ａを介してＰＬＲ配管２２の垂直配管２８に接続され、取合弁２５ｂはＢ接合部２７ｂを介してＰＬＲ配管２２に接続されている。このため、配管３０は、除染対象物であるＰＬＲ配管２２に接続される。取合弁２５ａ，２５ｂはＰＬＲ配管と反対の方向に除染液が流れていかないように各々の弁ボデー内に閉止板２６ａ，２６ｂを設置している。

Ａ循環ポンプ４およびＢ循環ポンプ５を駆動することによって、ＰＬＲ配管２２内の液体が、取合弁２５ａ，Ａ循環ポンプ４，サージタンク１，Ｂ循環ポンプ５および取合弁２５ｂを経てＰＬＲ配管２２に戻される。

図１を用いて本実施例の化学除染方法を説明する。ＳＴＥＰ１として弁Ｖ１，Ｖ４，Ｖ６，Ｖ７，Ｖ１０，Ｖ１３，Ｖ１６を「開」とし、そのほかの弁を「閉」とする。このときのＰＬＲ配管２２内の液位は図２（ａ）に示すようになっている。

ＳＴＥＰ２では、Ａ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５を運転することにより、サージタンク１内の純水を、配管３０、及びＰＬＲ配管２２のバイパス配管３１で形成される循環路に循環させる。その後、弁Ｖ３，Ｖ５を「開」、弁Ｖ４を「閉」として、サージタンク１内の純水をＡ循環ポンプ４によってＰＬＲ配管２２に供給し、ＰＬＲ配管２２内の純水をＢ循環ポンプ５によってサージタンク１に戻す循環運転を行う。なお、前記ではＰＬＲ配管２２のバイパス配管３１に通水後、ＰＬＲ配管２２に通水し、バイパス配管３１への通水を停止するとしているが、バイパス配管３１に通水せずに、Ａ循環ポンプ４およびＢ循環ポンプ５の運転開始から、ＰＬＲ配管２２に通水しても良い。

ＳＴＥＰ３では、Ａ循環ポンプ４から吐出される純水の流量をＢ循環ポンプ５から吐出される流量よりも多くし、サージタンク１からＰＬＴ配管２２への供給量を多くして、図２（ｂ）に示すようにＰＬＲ配管２２内の純水の液位を垂直配管２８の所定水位まで上昇させる。その液位が所定水位まで達したら、Ａ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５のそれぞれから吐出される純水の流量を同じになるようにして、ＰＬＲ配管２２内の純水の液位を所定の水位に保持する。

ＰＬＲ配管２２内の液位が安定したら、サージタンク１内に内蔵している加熱器２の電源をＯＮにして、所定の温度まで昇温する（ＳＴＥＰ４）。純水が所定の温度に達したら、薬品投入口３から配管３２内に酸化剤を投入し、配管３０およびＰＬＲ配管２２内の循環によって均一な酸化除染液を作る（ＳＴＥＰ５）。

ＳＴＥＰ６では、Ａ循環ポンプ４から吐出される酸化除染液の流量をＢ循環ポンプ５から吐出されるその流量よりも多くし、ＰＬＲ配管２２への酸化除染液供給量を多くし、図２（ｃ）に示すようにリングヘッダ２３およびライザー管２４部の所定の液位までＰＬＲ配管２２の液位を上昇させ、リングヘッダ２３およびライザー管２４に酸化除染液を供給する。酸化除染液の液位が所定の液位に達したら、液位が一定になるようにＡ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５の吐出流量を制御し、この状態を数時間保持することによって、ＰＬＲ配管２２，リングヘッダ２３およびライザー管２４部内のクロム酸化物の溶解を行う。

この時、リングヘッダ２３およびライザー管２４の酸化除染液の温度は、リングヘッダ２３およびライザー管２４部への除染液の液位上昇時間および保持時間内での放熱および配管への熱エネルギーの損失からＰＬＲ配管２２内の循環路内で加熱された温度よりも低下する。除染液温度の低下により酸化除染効果は低下する。酸化除染効果が低下するのを抑制するため、リングヘッダ２３に設置した電気ヒータ２９の電源をＯＮの状態で、酸化除染液位を上昇させる前からリングヘッダ２３およびライザー管２４部の予熱を行うとともに酸化除染液位がリングヘッダ２３およびライザー管２４部の所定の液位になった状態で除染液の再加熱を行い、ＰＬＲ配管２２循環路内の温度またはそれ以上の温度に保持することで、酸化除染効果（クロム酸化物の溶解を促進）を上昇させるものである。

ここで、図５に示すように電気ヒータ２９はリングヘッダ２３部の水平配管部に直接巻きつけられて、中継端子箱４４を経由して制御盤４５から電源が供給され加温される。加温効果を高めるために、電気ヒータ２９を巻いたリングヘッダ２３部に断熱材４１を巻いて放熱を抑制した構造になっている。また、リングヘッダ２３部に設置した監視用温度計４２と制御用温度計４３により規定温度に制御できる構成となっており、除染液温度を循環路内温度より高く制御することが可能であり、一定に制御することが可能な加温装置である。

酸化除染が終了したら、ＳＴＥＰ７として、Ａ循環ポンプ４の吐出流量をＢ循環ポンプ５の吐出流量よりも少なくし、ＰＬＲ配管２２内の酸化除染液の一部をサージタンク１に回収することによって、リングヘッダ２３よりも低いＰＬＲ配管２２の垂直配管２８部の所定の水位に酸化除染液位を低下させる。

ＳＴＥＰ８で、所定の液位に達したら、ＰＬＲ配管２２内の液位が一定に保持されるようにＡ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５の流量を制御した状態で、薬品投入口３から還元剤を投入し、酸化除染液を分解する。酸化除染液の分解終了後にＳＴＥＰ９で弁Ｖ１４，Ｖ１５を「開」、Ｖ１３を「閉」にし、配管３６によりカチオン樹脂塔７に通水する。その後、薬品投入口３から還元剤を配管３２内に追加投入し、配管３０およびＰＬＲ配管２２内の循環によって均一な還元除染液を作る。

ＳＴＥＰ１０では、Ａ循環ポンプ４から吐出される還元除染液の流量をＢ循環ポンプ５から吐出されるその流量よりも多くし、ＰＬＲ配管２２への還元除染液の供給量を多くし、サージタンク１内の還元除染液の一部をＰＬＲ配管２２に供給することによって、リングヘッダ２３およびライザー管２４の所定水位までＰＬＲ配管２２内の還元除染液位を上昇させる。これにより、水平配管集合管であるリングヘッダ２３および垂直配管であるライザー管２４に還元除染液を供給する。還元除染の液位が所定の水位に達したら、その液位が一定に保持されるように、Ａ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５の各吐出流量を制御し、この状態を１０数時間保持する。この期間において、ＰＬＲ配管２２，リングヘッダ２３およびライザー管２４内の鉄酸化物が溶解され、鉄イオンがカチオン樹脂塔７内のカチオン樹脂に吸着されて除去される。

この時も、リングヘッダ２３およびライザー管２４部への除染液の液位上昇時間、および保持時間内での放熱および配管の熱容量によりリングヘッダ２３およびライザー管２４の還元除染液の温度は、ＰＬＲ配管２２の循環路内で加熱された温度よりも低下する。除染液温度の低下により、還元除染効果が低下するのを抑制するため、リングヘッダ２３部に設置した電気ヒータ２９の電源をＯＮの状態で除染液位の上昇開始前からリングヘッダ２３およびライザー管２４の予熱を行うとともに除染液の再加熱を行い、ＰＬＲ配管２２循環路内の温度またはそれ以上の温度に保持することで、還元除染効果（鉄酸化物の溶解促進効果）を上昇させるものである。この時には、電気ヒータ２９の再加熱により循環路内の除染液温度よりも高く、一定に保たれることと併行して、リングヘッダ２３部の温度と垂直配管であるライザー管２４最上位部液位の除染液温度が放熱により低下することから十数度の温度差が生じる。よって、除染液の浮力による自然対流が強制対流になり垂直配管内を上下に循環することで、除染液温度の上昇による配管内表面の酸化皮膜の溶解速度が上がることと合わせて、皮膜の除去が可能となる相乗効果を発揮し、除染効果をさらに上昇することになる。

図６に除染薬剤中における除染液温度と鉄酸化物の溶解速度の関係を示す。図６より、除染薬剤中における鉄酸化物の溶解速度は除染液温度に比例して溶解速度が上昇することが判っている。例えば、除染液温度が８０℃の除染液と９５℃の除染液では約２倍の溶解速度の差があり、配管等からの放熱により低下した除染液温度を循環路内の温度以上に上昇させることにより、除染効果を上昇させることになる。

また、垂直配管であるライザー管２４部の鉄酸化物が除去されて水平配管であるリングヘッダ２３部に堆積することがあり、リングヘッダ２３の除染効果が見かけ上停滞しているようになることがある。この場合には、Ｂ循環ポンプ５の流量をＡ循環ポンプ４の流量より多くし、サージタンク１への除染液戻り量を多くし、リングヘッダ２３およびライザー管２４の液位から降下させ、液位がＰＬＲ配管２２の所定の液位に達したら液位が一定に保持されるように、Ａ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５の流量を制御した状態で保持し、再びＡ循環ポンプ４の流量をＢ循環ポンプ５の流量より多くし、ＰＬＲ配管２２への除染液供給量を多くし、リングヘッダ２３およびライザー管２４までの液位に上昇させ、還元除染液を供給する。所定の液位に達したら液位が一定に保持されるように、Ａ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５の流量を制御する。

還元除染が終了したＳＴＥＰ１１では、Ａ循環ポンプ４の吐出流量をＢ循環ポンプ５吐出流量より少なくし、ＰＬＲ配管２２内の還元除染液の一部をサージタンク１に回収する。これによって、リングヘッダ２３より低いＰＬＲ配管２２内の還元除染液の液位を低下させる。

ＳＴＥＰ１２では、還元除染液の液位がＰＬＲ配管２２の所定水位まで低下したとき、その液位を一定に保持するようにＡ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５の各吐出流量を制御する。その後、弁Ｖ１７，Ｖ１８を「開」、弁Ｖ１６を「閉」とし、配管３０内の還元除染液を還元剤分解装置９に供給して、還元除染液を除染剤分解装置９で分解する。還元除染液の分解が終了したとき、ＳＴＥＰ１３で弁Ｖ１３を「開」、弁Ｖ１４，Ｖ１５を「閉」としてカチオン樹脂塔７をバイパスし、弁Ｖ８，Ｖ９，Ｖ１１，Ｖ１２を「開」、弁Ｖ７，Ｖ１０を「閉」として冷却器６および混床樹脂塔８に除染液を通水して浄化する。

ＳＴＥＰ１４ではＡ循環ポンプ４の吐出流量をＢ循環ポンプ５の吐出流量よりも多くし、ＰＬＲ配管２２への液体の供給を多くし、サージタンク１内の浄化水の一部をＰＬＲ配管２２内に供給する。これによって、ＰＬＲ配管２２内の液位をリングヘッダ２３およびライザー管２４部の所定の水位に達したら、その液位を一定に保持するように、Ａ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５のそれぞれの吐出される流量を制御して、ＰＬＲ配管２２，リングヘッダ２３およびライザー管２４の内面に付着している還元除染剤を除去する。

ＳＴＥＰ１５では、Ａ循環ポンプ４の吐出流量をＢ循環ポンプ５の吐出流量よりも少なくし、ＰＬＲ配管２２内の浄化水の一部をサージタンク１に回収する。これによってリングヘッダ２３よりも低い液位まで低下させる。ＰＬＲ配管２２内の所定の水位で一定に保持されるように、Ａ循環ポンプ４とＢ循環ポンプ５の各吐出流量を制御する。

ＳＴＥＰ１５とＳＴＥＰ１６の操作により、浄化水の液位上昇，下降を繰り返すことによって、リングヘッダ２３およびライザー管２４の内面に付着した還元除染剤を除去する。前記のような化学除染運転を１サイクルとして、ＰＬＲ配管の汚染度合いに応じて２〜数サイクル程度繰り返し、化学除染を終了する。

上記の図１のステップに合わせた状態について、液位状態を判りやすくフロー図により説明したものが図４である。図４では、垂直配管部の循環液位からリングヘッダ２３およびライザー管２４部の到達液位までに時間がかかり、配管の放熱により、除染液温度が低下することがわかる。

最後に、実機プラントに適用した例を図７に示す。

図７は、リングヘッダ２３に加熱装置（電気ヒータ２９）を設置して、循環路内の除染液温度以上にリングヘッダ２３の温度を制御して実施した結果である。電気ヒータ２９を設置してなくて再加熱ができなかった先行例と比較して、電気ヒータ２９を設置して再加熱を実施結果では約２倍以上の除染効果の違いが生じている結果となった。よって、電気ヒータ２９を設置することは、リングヘッダ２３部の化学除染に有効であることといえる。

実施例１は、リングヘッダ２３部に電気ヒータ２９を螺旋状に直接巻き、その上に断熱材４１を設置して、リングヘッダ２３部および酸化，還元除染液を加熱して、ＰＬＲ配管２２循環路内の除染液温度以上に加熱するものであった。その場合、電気ヒータ２９を螺旋状に直接設置することおよび断熱材４１を化学除染前に設置することから準備作業における作業員の被ばく線量が高くなった。

実施例２としての加熱装置を図８に示す。図８は、前記化学除染方法と同様の方法で実施するもので、リングヘッダ２３部の加熱装置として、電気ヒータ２９を内蔵したパッケージ型保温材をジャケット方式にし、準備作業の合理化および作業員の被ばく低減に寄与することを目的にした装置である。

本発明の好適な一実施例である化学除染方法における処理ステップを示すフロー図である。ＰＬＲ配管に化学除染装置を取り付けた後におけるＰＬＲ配管内の液位の状態を示す説明図。酸化除染および還元除染終了後におけるＰＬＲ配管内の液位の状態を示す説明図。酸化除染および還元除染時におけるＰＬＲ配管内の液位の状態を示す説明図。本発明の好適一実施例である化学除染方法を用いた化学除染装置の構成図である。本発明の好適な一実施例である各除染モードでの液位状態図をフローで説明したものである。リングヘッダ部の電気ヒータの設置状態を簡易的に示した図である。除染薬剤液中における鉄酸化物の溶解速度の関係を示した図である。ライザー管部の除染結果。リングヘッダ部の除染結果酸化物を示す図。リングヘッダ部のパッケージ型加温装置の例を示すものである。化学除染方法における処理ステップのフロー図である。化学除染方法に用いられている化学除染装置の一例の構成図である。

符号の説明

１サージタンク
２加熱器
３薬品投入口
４Ａ循環ポンプ
５Ｂ循環ポンプ
６冷却器
７カチオン樹脂塔
８混床樹脂塔
９還元剤分解装置
２１原子炉圧力容器
２２ＰＬＲ配管
２３リングヘッダ
２４ライザー管
２５ａ，２５ｂ取合弁
２６ａ，２６ｂ閉止板
２７接合部
２８垂直配管
２９電気ヒータ

Claims

第１循環ポンプ、加熱器が取り付けられたサージタンク，除染剤分解装置，樹脂塔、および第２循環ポンプがホースまたは配管によって接続され、第１循環ポンプの吐出側および第２循環ポンプの吸込み側が原子炉冷却材再循環系配管に接続される化学除染装置を用いた化学除染方法において、前記第１循環ポンプから吐出される前記除染液の流量を前記第２循環ポンプから吐出される前記除染液の流量より多くすることによって、流量差によって生じた前記除染液の一部を前記サージタンク内から前記原子炉冷却材再循環系配管に供給し、前記原子炉冷却材再循環系配管内の除染液位を上昇させ、水平配管部及び垂直配管部に除染液を供給する化学除染方法で前記水平配管部および垂直配管部を９０℃〜１００℃に再加熱することで水平配管部および垂直配管部内表面に付着している酸化物の溶解速度を上げることにより、除染効果を上昇されることを特徴にする化学除染方法。
請求項１において、前記再加熱方法として、電気ヒータを水平配管部および垂直配管部に直接巻くことにより、水平配管部および垂直配管部への除染液温度の低下を抑制するとともに、循環ループの除染液温度以上（９０℃〜１００℃）に加熱することを特徴とする化学除染方法。
請求項１において、前記加熱方法として、電気ヒータを自動制御することにより、水平配管部および垂直配管部へ供給する除染液温度を一定の温度に制御できるシステムを特徴とする化学除染方法。
請求項１において、前記加熱装置として、ヒータを装着した断熱ジャケット型のパッケージ型加熱装置を特徴とする化学除染方法。