JP4863682B2

JP4863682B2 - 光半導体素子封止用シート

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Publication number: JP4863682B2
Application number: JP2005302203A
Authority: JP
Inventors: 憲章原田; 一郎末廣; 祐治堀田; 拓也吉村
Original assignee: Nitto Denko Corp
Current assignee: Nitto Denko Corp
Priority date: 2005-10-17
Filing date: 2005-10-17
Publication date: 2012-01-25
Anticipated expiration: 2025-10-17
Also published as: JP2007110053A

Description

本発明は、光半導体素子封止用シートに関する。

赤、緑、青の３色の光半導体素子から発せられる光を混色させ、均一な白色光として出射することのできる光源素子として、赤、緑、青の３色の光半導体素子が１つのパッケージに搭載され、かつ光半導体素子の外側に、３色の光を混色させるために加工された導光部材を有する光源素子が知られている（例えば、特許文献１参照）。

特開２００２−１３３９３２号公報

しかし、前記のような、光半導体素子の外側に加工された導光部材を有する光源素子では、導光部材の厚みにより光源素子の厚みが増してしまうために、光源素子の薄型化が困難であるという欠点があった。そのため、赤、緑、青を混色して均一な白色光を得ることができ、かつ薄型の光半導体装置を効率よく製造することのできる、前記のような導光部材に替わるものが望まれていた。

従って、本発明は、高い光取り出し効率で、均一な白色光を得ることができ、かつ薄型の光半導体装置を効率よく製造することができる、光半導体封止用シートを提供することを目的とする。

即ち、本発明は、
〔１〕複数の樹脂層が積層されてなる光半導体素子封止用シートであって、各樹脂層の界面のうち１以上が５μｍ以上５０μｍ以下のピッチをもつ凹凸形状を有し、前記各樹脂層の屈折率が、光半導体素子と接する側の最外樹脂層から、反対側の最外樹脂層に向けて順に小さくなっていることを特徴とする光半導体素子封止用シート、
〔２〕前記凹凸形状が三角柱、半円柱、四角錘、または半球形状であることを特徴とする前記〔１〕記載の光半導体素子封止用シート、
〔３〕凹凸形状を有する界面の両側の樹脂層の屈折率差が０．１〜０．５であることを特徴とする前記〔１〕又は〔２〕記載の光半導体素子封止用シート、並びに
〔４〕光半導体素子と接する側の最外樹脂層が、ポリカルボジイミドであることを特徴とする前記〔１〕〜〔３〕いずれか記載の光半導体素子封止用シート
に関する。

本発明の光半導体封止用シートは、高い光取り出し効率で、均一な白色光を得ることができ、かつ加圧成型による１回の封止工程で、薄型の光半導体装置を効率よく製造することができるという優れた効果を奏する。

＜積層シート＞
本発明の光半導体素子封止用シートは、複数の樹脂層が積層されてなるものである。複数の樹脂層が積層されていることにより、複数の機能、たとえば光拡散効果や屈折率の緩和効果を持たせることができることから、本発明の光半導体素子封止用シートを用いて製造された光半導体装置は、高い光取出し効率を得ることができる。

本発明の光半導体素子封止用シートにおいて、積層される樹脂層の数としては、２層以上であれば特に限定はされないが、高い光取出し効率を得る観点および積層の簡便さの観点から、２〜５層が好ましく、２層がより好ましい。

また、本明細書中においては、樹脂層の１層としては、ある種類の樹脂シート１枚から構成されていてもよく、同一種類の樹脂シートが２枚以上連続して重なることによって構成されていてもよい。例えば、後述のように、エポキシ樹脂シートが８枚連続して重なっている層であっても、１層のエポキシ樹脂層として扱われる。

本明細書中においては、本発明の光半導体素子封止用シートを構成する複数の樹脂層のうち、光半導体素子を封止した際に、光半導体素子側に最も近い位置にくる樹脂層を、「光半導体素子と接する側の最外樹脂層」という。また、光半導体素子を封止した際に、光半導体素子側と最も遠い位置にくる樹脂層を、「反対側の最外樹脂層」という。

＜屈折率＞
本発明の光半導体素子封止用シートを構成する各樹脂層の屈折率としては、光半導体素子表面の屈折率から空気層の屈折率へ向けて光が出ていくため、内部反射を減らすという観点から、光半導体素子と接する側の最外樹脂層から反対側の最外樹脂層に向けて、順に小さくなっていることが好ましい。

従って、光半導体素子と接する側の最外樹脂層の屈折率としては、１．６５〜２．４が好ましく、１．６５〜２．２がより好ましく、１．７〜２．１が更に好ましい。また、反対側の最外樹脂層の屈折率としては、１．２〜１．６が好ましく、１．３〜１．６がより好ましく、１．３〜１．５が更に好ましい。

本発明の光半導体素子封止用シートにおいて、各樹脂層を構成する樹脂の種類としては、例えば、ポリカルボジイミド、エポキシ樹脂、ＴＡＣ（トリアセチルセルロース）等が挙げられる。これらの中で、光半導体素子と接する側の最外樹脂層を構成する樹脂としては、前記のような好ましい屈折率を満たすという観点から、ポリカルボジイミドが好ましい。また、反対側の層を構成する樹脂としては、前記のような好ましい屈折率を満たすという観点から、エポキシ樹脂が好ましい。従って、樹脂層が２層である場合は、光取出し効率及び成型の容易性の観点から、光半導体素子と接する側の最外樹脂層を構成する樹脂がポリカルボジイミドであり、反対側の最外樹脂層を構成する樹脂がエポキシ樹脂である組合せが好ましい。

＜ポリカルボジイミド＞
本発明の光半導体素子封止用シートの樹脂層を構成する樹脂として使用されるポリカルボジイミドとしては、例えば、以下の一般式（１）：

で表されるポリカルボジイミドが好ましく例示される。

ポリカルボジイミドは、例えば、以下のように１種または２種以上のジイソシアネートを縮合反応させ、モノイソシアネートで末端封鎖することにより製造することができる。なお、前記式（１）中、Rは、原料として用いられるジイソシアネートの残基を、R¹は、同様に原料として用いられるモノイソシアネートの残基を表す。また、nは、平均重合度を表し、一般式（１）におけるnは1〜100の整数である。

原料であるジイソシアネートおよびモノイソシアネートは芳香族系または脂肪族系のいずれであってもよく、それぞれ芳香族系または脂肪族系のものを単独で若しくは両者を共に用いることができる。高屈折率が得られる観点から、芳香族系のものが好適に使用される。即ち、ジイソシアネートおよびモノイソシアネートの少なくとも一方が芳香族系のものを含むか若しくは芳香族系であるか、またはいずれも芳香族系のものであるのが好ましい。中でも、ジイソシアネートが脂肪族系および芳香族系のものであり、かつモノイソシアネートが芳香族系のものであるのがより好ましく、ジイソシアネートおよびモノイソシアネートのいずれもが芳香族系のものであるのが特に好ましい。

本発明において用いられるジイソシアネートとしては、例えば、ヘキサメチレンジイソシアネート、ドデカメチレンジイソシアネート、2,2,4-トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、4,4'-ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、テトラメチルキシリレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、シクロヘキシルジイソシアネート、リジンジイソシアネート、メチルシクロヘキサン-2,4'-ジイソシアネート、4,4'-ジフェニルメタンジイソシアネート、4,4'-ジフェニルエーテルジイソシアネート、2,6-トリレンジイソシアネート、2,4-トリレンジイソシアネート、ナフタレンジイソシアネート、1-メトキシフェニル-2,4-ジイソシアネート、3,3'-ジメトキシ-4,4'-ジフェニルメタンジイソシアネート、4,4'-ジフェニルエーテルジイソシアネート、3,3'-ジメチル-4,4'-ジフェニルエーテルジイソシアネート、2,2-ビス[4-(4-イソシアネートフェノキシ)フェニル]ヘキサフルオロプロパン、2,2-ビス[4-(4-イソシアネートフェノキシ)フェニル]プロパンなどが挙げられる。

中でも、前記のような好ましい屈折率が得られる観点から、ジイソシアネートとしては、トリレンジイソシアネート、4,4'-ジフェニルメタンジイソシアネートおよびナフタレンジイソシアネートからなる群より選ばれる少なくとも１種が好適に使用され、4,4'-ジフェニルメタンジイソシアネートがより好適に使用される。

これらのジイソシアネートは単独で若しくは２種以上を混合して用いることができる。

原料であるジイソシアネートとしては、用いられる全ジイソシアネート中、芳香族ジイソシアネートが、好ましくは10モル％以上（上限は100％）含まれるものが好適である。当該ジイソシアネートとしては、前記好適なものを用いるのが望ましい。

本発明において用いられるモノイソシアネートとしては、例えば、シクロヘキシルイソシアネート、フェニルイソシアネート、p-ニトロフェニルイソシアネート、p-およびm-トリルイソシアネート、p-ホルミルフェニルイソシアネート、p-イソプロピルフェニルイソシアネート、1-ナフチルイソシアネートなどが挙げられる。

モノイソシアネートとしては、モノイソシアネート同士間での反応が生じず、かつ効率よくポリカルボジイミドの末端封鎖が進行するという観点から、芳香族モノイソシアネートが好適に使用され、1-ナフチルイソシアネートがより好適に使用される。

これらのモノイソシアネートは単独で若しくは２種以上を混合して用いることができる。

末端封鎖に使用されるモノイソシアネートは、使用するジイソシアネート成分100モルに対して1〜10モルの範囲で用いるのが好ましい。ジイソシアネート成分100モルに対してモノイソシアネート成分を1モル以上で用いると、得られるポリカルボジイミドの分子量が大きくなりすぎたり架橋反応が生ずることがないため、例えば、ポリカルボジイミド溶液の粘度の上昇ないし当該溶液の固化が生じたり、当該溶液の保存安定性の低下が生ずることがないので好ましい。また、ジイソシアネート成分100モルに対してモノイソシアネート成分を10モル以下で用いると、ポリカルボジイミド溶液の粘度が適度であり、例えば、当該溶液の塗布乾燥によるフィルム成型において良好な成膜を行うことができるので好ましい。モノイソシアネートをジイソシアネート成分に対し前記範囲で用いて末端封鎖したポリカルボジイミド溶液は、特に保存安定性に優れる。

本発明に用いられるポリカルボジイミドの製造は、例えば、所定の溶媒中、カルボジイミド化触媒の存在下、原料としてのジイソシアネートを縮合反応によりカルボジイミド化させ、モノイソシアネートにより末端封鎖することにより行うことができる。

ジイソシアネートの縮合反応の反応温度としては、通常、0〜150℃であり、好ましくは10〜120℃である。

原料のジイソシアネートに脂肪族ジイソシアネートと芳香族ジイソシアネートとを併用する場合は低温で反応させるのが好ましい。反応温度としては、0〜50℃が好ましく、10〜40℃がより好ましい。反応温度がかかる範囲内であれば、脂肪族ジイソシアネートと芳香族ジイソシアネートとの縮合反応が充分に進行するので好ましい。

脂肪族ジイソシアネートと芳香族ジイソシアネートとからなるポリカルボジイミドに対し、反応溶液中に過剰に存在する芳香族ジイソシアネートを、さらに反応させることを所望する場合、反応温度は40〜150℃が好ましく、50〜120℃がより好ましい。反応温度がかかる範囲内であれば、任意の溶媒を用いて反応を円滑に進行させることができるので好ましい。

反応溶液中のジイソシアネート濃度は5〜80重量％であるのが好適である。ジイソシアネート濃度がかかる範囲内にあれば、カルボジイミド化が充分に進行し、また、反応の制御が容易であるので好ましい。

モノイソシアネートによる末端封鎖は、ジイソシアネートのカルボジイミド化の初期、中期、末期または全般にわたり、モノイソシアネートを反応溶液中に加えることにより行うことができる。当該モノイソシアネートとしては芳香族モノイソシアネートが好ましい。

カルボジイミド化触媒としては、公知のリン系触媒がいずれも好適に用いられる。例えば、1-フェニル-2-ホスホレン-1-オキシド、3-メチル-2-ホスホレン-1-オキシド、1-エチル-2-ホスホレン-1-オキシド、3-メチル-1-フェニル-2-ホスホレン-1-オキシド、3-メチル-1-フェニル-2-ホスホレン-2-オキシドあるいはこれらの3-ホスホレン異性体などのホスホレンオキシドが挙げられる。

ポリカルボジイミドの製造に用いられる溶媒（有機溶媒）としては、公知のものが使用される。具体的には、テトラクロロエチレン、1,2-ジクロロエタン、クロロホルムなどのハロゲン化炭化水素、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン系溶媒、テトラヒドロフラン、ジオキサンなどの環状エーテル系溶媒、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒が挙げられる。これらの溶媒は単独で若しくは２種以上を混合して用いることができる。また、これらの溶媒は、得られたポリカルボジイミドを溶解する場合にも用いられる。

なお、反応の終点は、赤外分光分析（IR測定）によるカルボジイミド構造（N=C=N）由来の吸収（2135cm^-1）の観測およびイソシアネート由来の吸収（2270cm^-1）の消失により確認することができる。

カルボジイミド化反応の終了後、通常、ポリカルボジイミドは溶液として得られるが、さらにメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ヘキサンなどの貧溶媒に得られた溶液を投入し、ポリカルボジイミドを沈澱として析出させ、未反応のモノマーや触媒を取り除いてもよい。

また、一旦、沈澱として回収されたポリカルボジイミドの溶液を調製するには、当該沈澱を所定の操作により洗浄し、乾燥を行い、再度有機溶媒に溶解する。このような操作を行うことにより、ポリカルボジイミド溶液の保存安定性を向上させることができる。

さらに、ポリカルボジイミド溶液中に副生成物が含まれる場合には、例えば、適当な吸着剤を用い、副生成物を吸着除去して、精製してもよい。吸着剤としては、例えば、アルミナゲル、シリカゲル、活性炭、ゼオライト、活性酸化マグネシウム、活性ボーキサイト、フラースアース、活性白土、分子ふるいカーボンなどが挙げられ、それらの吸着剤は単独で若しくは２種以上を併用することができる。

以上より、ポリカルボジイミドが得られる。当該ポリカルボジイミドとしては、主鎖構造が芳香族および脂肪族ジイソシアネートから構成され、かつ末端封鎖が芳香族モノイソシアネートよりなるものが好適であり、主鎖構造が芳香族ジイソシアネートから構成され、かつ末端封鎖が芳香族モノイソシアネートよりなるものがさらに好適である。

具体的には、ポリカルボジイミドとしては、前記一般式（１）のRで表されるジイソシアネート残基中、10モル％以上（上限は100モル％）が芳香族ジイソシアネート残基であるものが好ましく、前記一般式（１）のR¹で表されるモノイソシアネート残基が芳香族モノイソシアネート残基であるものが好ましい。また、該芳香族ジイソシアネート残基としては、トリレンジイソシアネート残基、4,4'-ジフェニルメタンジイソシアネート残基およびナフタレンジイソシアネート残基からなる群より選ばれる少なくとも１種が好ましく、4,4'-ジフェニルメタンジイソシアネート残基がより好ましく、該芳香族モノイソシアネート残基としては、1-ナフチルイソシアネート残基が好ましい。

以上のように得られたポリカルボジイミドを用いた層の屈折率は、通常１．５〜２．１であるため、本発明の光半導体素子封止用シートの光半導体素子と接する側の最外樹脂層に好ましく適用できる。

＜エポキシ樹脂＞
また、本発明の光半導体素子封止用シートの樹脂層を構成する樹脂として使用されるエポキシ樹脂としては、従来、半導体素子封止用樹脂として使用されているエポキシ樹脂を用いればよく、特に限定はされない。例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フェノキシビフェノール型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂等を用いることができる。

＜界面＞
本発明の光半導体素子封止用シートを構成する複数の樹脂層において、各樹脂層と、それに隣接する樹脂層との境界のことを、本明細書において「樹脂層の界面」または単に「界面」という。すなわち、本発明の光半導体素子封止用シートには、該シートを構成する樹脂層の数より１つ少ない数の界面が存在する。従って、本発明の好ましい態様の１つである２層の樹脂層からなる光半導体素子封止用シートにおいては、樹脂層の界面の数は１面である。

＜凹凸形状＞
本発明の光半導体素子封止用シートは、前記界面のうち1以上が凹凸形状を有することを１つの大きな特徴とする。該特徴を有するために、本発明の光半導体素子封止用シートは、赤、青、緑の３色の光半導体素子から発せられた３色の光を混色して、より均一な白色光を得ることができるという優れた効果を奏する。

本発明において、凹凸形状とは、凹凸を有していれば特に限定はされないが、加工がより容易であるという観点から、パターン化された形状であることが好ましい。例えば、三角柱（図１（Ｉ)）、半円柱（図１（ＩＩ））、四角錘（図１（ＩＩＩ））、半球（図１（ＩＶ））形状、四角柱、六角柱等が例示される。この中でも、加工性、光学設計のしやすさという観点から、三角柱、半円柱、四角錘および半球形状が好ましい。

また、本発明において、界面が有する凹凸形状とは、前記形状のうち数種類が組み合わされたものであってもよいが、加工がより容易であるという観点から、１種類の形状が好ましい。

前記凹凸形状の大きさは、凹凸形状の高さ（図１（Ｉ）〜（ＩＶ）のａに示す）として、
３〜５０μｍが好ましく、５〜３０μｍがより好ましく、５〜２０μｍが更に好ましい。また、各凹凸形状の底辺の長さ（図１（Ｉ）〜(ＩＶ)のｂに示す）としては、５〜１００μｍが好ましく、５〜５０μｍがより好ましく、１０〜２０μｍが更に好ましい。なお、ここでいう底辺の長さとは、凹凸形状が四角錘である場合は、底辺の一辺をいい、半球である場合は、底面の直径をいう。

前記凹凸形状のピッチとしては、５〜５０μｍが好ましく、５〜３０μｍがより好ましく、１０〜２０μｍが更に好ましい。この範囲内であれば、凹凸形状を容易に加工することが可能であり、また、光半導体素子封止用シートを薄く形成することが可能となるために、好ましい。ここで、凹凸形状のピッチとは、凹凸形状の凸部と凸部との間の長さをいい、例えば、図１（Ｉ）〜（ＩＶ）のｃに示される長さである。

前記のような所望のピッチを満たしていれば、凹凸形状は連続していてもよく（例えば、図１（Ｉ）〜（ＩＶ）のi）参照）、また、間に凹凸形状のない平面を有していてもよい（例えば、図１（Ｉ）〜（ＩＶ）のii）参照）。

本発明の光半導体素子封止用シートにおける、凹凸形状を有する界面の数としては、混色性および輝度均一性の観点、ならびに凹凸形状を形成する手間の両方の観点から、１〜３面が好ましく、１面がより好ましい。

本発明の光半導体素子封止用シートにおいて、前述のような凹凸形状を有する界面の両側の樹脂層の屈折率差は、屈折率による界面反射が必要とされる観点から、０．１〜０．５が好ましく、０．１〜０．３がより好ましく、０．１〜０．２が更に好ましい。かかる範囲内であれば、３色をよりよく混色し、均一な白色を得るという充分な効果が得られることから好ましく、また、界面反射が大きくなりすぎ、効果が減少することを防止することができることから好ましい。

＜光半導体素子封止用シートの作製＞
以下に、本発明の光半導体素子封止用シートの作製方法を説明する。以下に作製方法を説明する本発明の光半導体素子封止用シートは、樹脂層の数が２層であり、光半導体素子と接する側の最外樹脂層はポリカルボジイミド、反対側の最外樹脂層はエポキシ樹脂からなり、該ポリカルボジイミド層とエポキシ樹脂層間に凹凸形状を有する、本発明の好ましい１態様である。なお、本態様においては、ポリカルボジイミド層は１枚のポリカルボジイミドシートからなり、エポキシ樹脂層は、８枚のエポキシ樹脂シートからなる。

本態様においては、まず、ポリカルボジイミドシート、７枚の凹凸形状を有さないエポキシ樹脂シート、および凹凸形状を有するエポキシ樹脂シートを準備する。

＜ポリカルボジイミドシートの作製＞
ポリカルボジイミドシートは、例えば、以下のように作製することができる。前述したようなポリカルボジイミドを溶媒中に溶解させる。得られた溶液を、キャスティング、スピンコーティング、ロールコーティングなどの公知の方法を用い、離型処理を施した剥離フィルム（例えば、ＰＥＴセパレータ）上に所望の厚さに製膜する。製膜された膜を、溶媒の除去に必要な温度で、かつ、硬化反応をあまり進行させない温度で乾燥させる。乾燥温度としては、溶媒の種類などによっても異なるため一概には決定できないが、２０〜３５０℃が好ましく、５０〜２５０℃がより好ましく、７０〜２００℃が更に好ましい。乾燥温度がかかる範囲内であれば、該シート中に溶剤が残存することが無いために質の良いシートを得ることができ、また、該シートの過度の熱硬化を防ぐことができるため、好ましい。また、乾燥後のポリカルボジイミドシートの厚さとしては、光半導体素子への追従性を考慮すると、２〜５０μｍが好ましく、５〜３０μｍがより好ましい。前記のように作製されたポリカルボジイミドシートは、使用の際は離型フィルムから剥離して使用する。本態様においては、該ポリカルボジイミドシート１枚をポリカルボジイミド層として用いる。

＜凹凸形状を有さないエポキシ樹脂シートの作製＞
凹凸形状を有さないエポキシ樹脂シートは、例えば以下のように作製することができる。エポキシ樹脂を溶媒中に溶解させる。得られた溶液を、キャスティング、スピンコーティング、ロールコーティングなどの公知の方法を用い、離型処理を施した剥離フィルム（例えば、ＰＥＴセパレータ）上に所望の厚さに製膜する。製膜された膜を、溶媒の除去に必要な温度で、かつ、硬化反応をあまり進行させない温度で乾燥する。乾燥温度としては、好ましくは２０〜１８０℃、より好ましくは５０〜１５０℃、更に好ましくは７０〜１２０℃である。乾燥温度がかかる範囲内であれば、該シート中に溶剤が残存することが無いために質の良いシートを得ることができ、また、該シートの過度の熱硬化を防ぐことができるため、好ましい。乾燥後のエポキシ樹脂シートの厚さとしては、光半導体素子を完全に封止しなければならないことを考慮すると、５０〜１５０μmが好ましい。なお、該エポキシ樹脂には、柔軟性を向上させる目的で、可視光透過性を阻害しない透明なゴム・エラストマーを混合させてもよい。本態様においては、このような凹凸形状を有さないエポキシ樹脂シートを７枚使用する。

＜凹凸形状を有するエポキシ樹脂シートの作製＞
凹凸形状を有するエポキシ樹脂シートは、例えば以下のようにして作製することができる。ＰＩ（ポリイミド）シートに、前述のような所望の凹凸形状をレーザー加工し、更に離型処理を施したものを、凹凸形状シート作製用の型として用いる。前述のようにして得られた凹凸形状を有さないエポキシ樹脂シートを、該型の上に設置し、加熱・加圧ラミネート、真空ラミネート、真空プレスなどの公知の方法を用い、該エポキシ樹脂シートに凹凸形状を転写形成する（図２（１））。凹凸形状転写形成後のエポキシ樹脂シートを、加熱により硬化させる（図２（２））。ここで、該シートを硬化させる際の加熱温度としては、１３０〜１８０℃が好ましく、１４０〜１６０℃がより好ましく、１４０〜１５０℃が更に好ましい。硬化時間としては、１分〜２０分が好ましく、３分〜１５分がより好ましく、５分〜１０分が更に好ましい。なお、他の態様において、凹凸形状を有するポリカルボジイミドシートを作製する場合も、上記のエポキシ樹脂シートの場合と同様に作製することができる。また、その他の樹脂を用いた場合も同様である。

＜各シートの貼り合わせ＞
それぞれ前記のような方法により得られたポリカルボジイミドシート、７枚の凹凸形状を有さないエポキシ樹脂シート、凹凸形状を有するエポキシ樹脂シートを貼り合わせる（図２（３））ことによって、本態様の光半導体素子封止用シートを作製することができる。具体的には、本態様の光半導体素子封止用シートは、７枚の凹凸形状を有さないエポキシ樹脂シートとポリカルボジイミドシートとの間に、硬化した凹凸形状を有するエポキシ樹脂シートを、凹凸形状がポリカルボジイミド層に対するような方向で設置し、次いで加熱・加圧ラミネート、真空ラミネート、真空プレスなどの公知の方法によって、７枚の凹凸形状を有さないエポキシ樹脂シート、凹凸形状を有するエポキシ樹脂シート、およびポリカルボジイミドシートを貼り合わせることによって作製することができる（図２（３））。これらの各シートを貼り合わせる順番としては特に限定されるものではなく、まず、７枚の凹凸形状を有さないエポキシ樹脂シートを貼り合わせ、次いで該凹凸形状を有さないエポキシシートと凹凸形状を有するエポキシ樹脂シートを貼り合わせた後、更にポリカルボキシシートを貼り合わせてもよいし、これらを全て同時に貼り合わせてもよい。

以上のようにして得られた光半導体素子封止用シートは、１層のエポキシ樹脂層および１層のポリカルボジイミド層との間に、凹凸形状の界面を有する、本発明の好ましい態様のものである（図２（４））。

なお、本発明の光半導体素子封止用シートは、封止シート内部に導波光が閉じ込められないようにする観点から、所望により、反対側の最外樹脂層の外側に更に光拡散シートが積層されていてもよい。光拡散シートの積層は、例えば熱ラミネート、真空ラミネートにより行うことができる。

＜光半導体装置の製造方法＞
次に、前記のようにして得られた光半導体素子封止用シートを用いた光半導体装置の製造方法について説明する。本発明の光半導体素子封止用シートを用いれば、光半導体素子が搭載された配線回路基板上に、該光半導体素子封止用シートを積層し、積層したシートを加圧成型することによって、１回の封止工程で効率的に光半導体装置を製造することができる。また、更なる導光部材などを必要としないため、薄型の光半導体装置を製造することができる。

本発明の光半導体素子封止用シートを用いて作製される光半導体装置に用いられる光半導体素子としては、例えば、ＧａＮ、ＩｎＧａＮ、ＡｌＩｎＧａＰ等のＬＥＤ素子が好ましい。

光半導体素子が搭載される配線回路基板としては特に限定されないが、例えば、ガラス−エポキシ基板に銅配線を積層したリジッド基板、ポリイミドフィルム上に銅配線を積層したフレキシブル基板などが挙げられる。

配線回路基板への光半導体素子の搭載方法としては、発光面に電極が配置された光半導体素子を搭載するのに好適なフェイスアップ搭載法、発光面とは逆の面に電極が配置された光半導体素子を搭載するのに好適なフリップリップ搭載法などが挙げられる。

ラミネータ等を用いて加熱圧着により本発明のシートを溶融し、基板に貼り合わせる場合、好ましくは７０〜２５０℃、より好ましくは１００〜２００℃で加熱し、好ましくは０．１〜１０ＭＰａ、より好ましくは０．５〜５ＭＰａで加圧することが好ましい。ラミネータを用いる場合の回転数は、１００〜２０００ｒｐｍが好ましく、５００〜１０００ｒｐｍがより好ましい。

光半導体素子が搭載された配線回路基板上に本発明の光半導体素子封止用シートを積層する方法としては、例えば、本発明の光半導体素子封止用シートを、光半導体素子が搭載された配線回路基板上にラミネータ等を用いて貼り合わせる方法が挙げられる。

続いて、積層したシートの加圧成型を行う。シートの加圧成型は、スタンパ等を用いて行うことができる。スタンパとしては、例えば、ポリイミドシートやポリカーボネートシートをレーザー加工により所定の型に加工したもの、または、そのような型をマスター（原盤）として、ニッケルめっきなどの金属めっきを行い作製したもの等を使用することができる。

スタンパによるシートの加圧成型は、例えば、スタンパを光半導体素子上に凹形状または凸形状に形成できるようにアライメントを行い、さらに、熱プレス板ともう一方の熱プレス板の間に挿入し、加熱・加圧を行うことにより、前記のようにして形成したシートを熱硬化させて行い、成型させることができる。

加熱・加圧の条件としては、好ましくは７０〜２５０℃、より好ましくは１００〜２００℃での加熱および好ましくは０．１〜１０ＭＰａ、より好ましくは０．５〜５ＭＰａでの加圧を好ましくは５秒〜３分間、より好ましくは１０秒〜１分間行う条件が挙げられる。

以上のような方法により、本発明の半導体素子封止用シートを用いて半導体装置（図２（５））を製造することができる。

実施例１
（ポリカルボジイミドシートの作製）
ＭＤＩ（４，４’−ジフェニルメタンジイソシアナート）９８．８５ｇ（３９５ｍｍｏｌ）とシクロヘキサノン１９１．１８ｇを混合した。これを４０℃で攪拌しながら１時間保持した。赤外分光法により反応の経過を確認してから、１−Ｎａｐｈｔｙｌｉｓｏｃｙａｎａｔｅ１０．０２ｇ（５９．２５ｍｍｏｌ）を添加してから反応混合物の温度を１００℃に昇温した。反応の進行は赤外分光法により確認した。具体的には、イソシアナートのＮ−Ｃ−Ｏ伸縮運動（２２７０ｃｍ^−１）の現象とカルボジイミドのＮ−Ｃ−Ｎ伸縮運動（２１３５ｃｍ^−１）の増加を観測した。ＩＲにて反応の終点を確認し、反応液を室温まで冷却することによって３００．４３ｇのポリカルボジイミド溶液を得た。
このようにして得られたワニスを剥離剤で処理したポリエチレンテレフタレートからなるセパレータ（厚さ５０μｍ）の上にコーターを用いて（塗工速度１ｍ／ｍｉｎ、乾燥温度１１０℃×１ｍｉｎ→１３０℃×１ｍｉｎ）塗工し、厚み１５μｍのポリカルボジイミドを作製した。このシートの熱硬化後の、波長５８９ｎｍ、温度２５℃における屈折率は、１．７１５であった。

（エポキシ樹脂シートの作製）
エポキシ樹脂（日東電工製ＮＴ−８５２８）の粉体２００ｇを、２００ｇのメチルエチルケトン（ＭＥＫ）に５０℃条件下で攪拌しながら徐々に加えていき、完全に溶解させ、固形分濃度５０ｗｔ％の溶液を得た。このようにして得られた溶液を剥離剤で処理したポリエチレンテレフタレートフィルムからなるセパレータ（厚さ５０μｍ）の上に塗布した。これを、１００℃にて２分間加熱した後１２０℃で２分間加熱してフィルム状サンプル（フィルム厚２０μｍ）を得た。このエポキシ樹脂シートの熱硬化後の、波長５８９ｎｍ、温度２５℃における屈折率は、１．５６０であった。

（凹凸形状層の作製）
レーザー加工によって１０μｍピッチ、高さ約５μｍで５ｃｍ×５ｃｍの領域にマトリックス状に四角錘（ピラミッド）形状を形成したポリイミドシート（１２５ｕｍ）に離型処理を行なったものを転写型として、上記のエポキシ樹脂シートを真空ラミネータ（ニチゴーモートンＶ１３０、ニチゴーモートン社製）を用いて１５０℃、真空引き６０秒、プレス１８０秒、０．３ＭＰａで加圧成形し、型から剥離した後、１５０℃で２時間のアフターキュアを行なうことによって凹凸形状を維持したエポキシフィルムを得た。

（光半導体素子封止用シートの作製）
まず、上記で得たエポキシ樹脂シート（凹凸形状のないもの）７枚を熱ラミネータ（日東精機ＮＬＥ−５５０ＳＴ）を用いて１００℃１５００ｒｐｍで、ラミネートして厚さ１４０μｍのエポキシ樹脂シートを得た。次に、そのエポキシ樹脂シートと上記の凹凸形状層を１００℃１５００ｒｐｍで貼り合わせ、さらに、その凹凸形状層と上記のポリカルボジイミドシートを１００℃１５００ｒｐｍで貼り合わせ、光半導体素子封止用シートを得た。

（光半導体装置の作製）
３色（赤、緑、青）の光半導体素子が実装された基板を用意し、光半導体素子の上に上記で得た光半導体素子封止用シートを載せて、温度：１５０℃、真空減圧時間：３０℃、プレス時間：６０秒、プレス圧力：０．２ＭＰａの条件下で、加圧成型した。

得られた光半導体装置の発光は、均一な白色光であった。

比較例１
凹凸形状層を積層しない以外は、実施例１と同様にして光半導体素子封止用シートを得た。すなわち、凹凸形状を有さない上記エポキシ樹脂８枚と上記ポリカルボジイミドシート１枚を使用して、光半導体素子封止用シートを作製した。次いで、該シートを用い、実施例１と同様にし光半導体装置を作製した。

得られた光半導体装置の発光は、赤、青、緑のムラが見られ、均一な白色が得られなかった。

本発明の光半導体素子封止用シートを用いて作製された光半導体装置は、例えば液晶ディスプレイ等の白色バックライト用の光源に有用である。

図１は、本発明の光半導体素子封止用シートの界面が有する好ましい凹凸形状を示す模式図である。図２は、好ましい１態様の光半導体素子封止用シートの作製方法を示す概略図である。

符号の説明

１凹凸形状の鋳型
２凹凸形状を有するエポキシ樹脂シート
３凹凸形状を有さないエポキシ樹脂シート（７枚）
４ポリカルボジイミドシート
５凹凸形状を有する界面
６エポキシ樹脂層
７ポリカルボジイミド層
８３色（赤、緑、青）の光半導体素子
９配線基板

Claims

複数の樹脂層が積層されてなる光半導体素子封止用シートであって、各樹脂層の界面のうち１以上が５μｍ以上５０μｍ以下のピッチをもつ凹凸形状を有し、前記各樹脂層の屈折率が、光半導体素子と接する側の最外樹脂層から、反対側の最外樹脂層に向けて順に小さくなっていることを特徴とする光半導体素子封止用シート。
前記凹凸形状が三角柱、半円柱、四角錘、または半球形状であることを特徴とする請求項１記載の光半導体素子封止用シート。
凹凸形状を有する界面の両側の樹脂層の屈折率差が０．１〜０．５であることを特徴とする請求項１又は２記載の光半導体素子封止用シート。
光半導体素子と接する側の最外樹脂層が、ポリカルボジイミドであることを特徴とする請求項１〜３いずれか記載の光半導体素子封止用シート。