JP4834834B2 - トンネル磁気抵抗素子、不揮発性磁気メモリ、発光素子および3端子素子 - Google Patents
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Description
「T.Miyazaki and N.Tezuka、J.Magn. Magn. Mater 139、L231(1995)」
このように、トンネル磁気抵抗素子の絶縁膜としては、一種の酸化物を使用している場合がほとんどである。
「S.Yuasa et al.、Nature Material 3、868 (2004)」
そこで、トンネル磁気抵抗の人為的特性操作を可能とする絶縁膜の開発が強く要望されていた。
その結果、絶縁膜を強磁性膜で挟む基本積層構造になるトンネル磁気抵抗素子において、絶縁膜として、化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1)で示される酸化物を用いることにより、所期した目的が有利に達成されることの新規知見を得た。
本発明は上記の知見に立脚するものである。
1.絶縁膜を二つの強磁性膜で挟んだ基本構造を有し、該強磁性膜は、Co,FeおよびNiのうちから選んだ少なくとも一種を含有する組成になり、一方、該絶縁膜は、化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))で示される酸化物からなることを特徴とするトンネル磁気抵抗素子。
図1に、トンネル磁気抵抗素子の基本構造を示す。
図中、番号1は、絶縁膜であり、この絶縁膜1は二つの強磁性膜2,3で挟まれる構造になっている。なお、番号4は下地膜、5は保護膜である。
本発明では、上記の基本構造になるトンネル磁気抵抗素子において、特に絶縁膜1として特殊な酸化物を用いるところに特徴がある。
すなわち、本発明では、かような絶縁膜1として、化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))で示される酸化物を用いるところに特徴を有している。
そして、このような化学式で示される酸化物を用いることにより、トンネル磁気抵抗の人為的特性操作が可能になったのである。
なお、かような強磁性膜としては、体心立方構造の膜がより有利に適合する。というのは、体心立方構造の強磁性膜を用いることにより、体心立方構造の(001)面でのΔ1バンド(完全対称性を持ったs電子的な性質を有する電子状態)の電子が岩塩構造を有した絶縁膜の(001)面を優先的にトンネルでき、かつそのΔ1バンドがフェルミ準位EFで完全にスピン分極しているために、大きなトンネル磁気抵抗効果が生じるからである。
より好ましい絶縁膜の厚みは0.4〜3.5nmの範囲である。
より好ましい強磁性膜の厚みは1〜10nmの範囲である。
例えば、絶縁膜を2層で構成する場合、いずれか1層については、化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))で示される酸化物を用いる必要がある。また、他層については、MgOを用いることができるが、化学式:Mg1-zXzO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、y<z≦1)で示される酸化物を用いることがより有利である。
そして、かような2層構造とする、すなわち強磁性膜2上で第1と第2の絶縁膜の組成を調整し格子整合よく堆積させることにより、良質な絶縁膜1が形成され、該絶縁膜1が単一層で構成されるときよりも低抵抗にすることができ、また強磁性膜2,3間の磁気的結合も制御でき、その結果、デバイス設計が容易になる。
そして、かような3層構造とすることにより、絶縁膜1が単一酸化物一層で構成されるときよりも一層低抵抗にすることができ,強磁性膜2,3の磁気的結合も制御できて、デバイス設計が容易になるだけでなく、絶縁膜1が2層構造の場合よりも3層構造とすることで、MgO上で強磁性膜3の構造を結晶性の良い良好な状態に保つことができ、トンネル磁気抵抗効果を高めることができる。
このように、3つの絶縁層の第1層と第3層にMg1-yXyOで、また第2層にMg1-zXzOで示される酸化物を用いることにより,上記の場合と比較して、強磁性膜2,3との格子整合をより良くすることが可能となり、トンネル磁気抵抗効果が一層改善される。
なお、化学式:Mg1-yXyOおよびMg1-zXzOで示される酸化物において、zの値をyの値よりも大きくしたのは、酸化物中のXの量が少ない方が強磁性膜との格子不整合が小さいことから、強磁性膜と接する酸化物のXの量を少なくすることで均質な絶縁膜が得られ大きなトンネル磁気抵抗を実現できることの他、Mg1-zXzOのバンドギャップをMg1-yXyOのバンドギャップよりも小さくしてバンドオフセットを形成できるためであり、このような構成にすることにより、トンネル磁気抵抗効果の性質を併せもつ共鳴トンネル効果素子・発光素子・3端子デバイスへの適用が実現可能となる。
かような4層構造の絶縁膜とすることにより、絶縁膜間の整合性を一層良好に保つことができ、その結果、トンネル磁気抵抗効果などの特性の改善やその特性の任意調整などが容易になるからである。
XO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCd)のバンドギャップEgは、MgOのバンドギャップEgよりも小さいために、XでMgを置換した酸化物では、トンネル磁気抵抗効果を維持しつつ低抵抗が実現できる。この低抵抗化の効果により、素子の抵抗を減少させて高速で駆動するデバイスを得ることができ、また素子の抵抗を一定にした場合には、絶縁層を厚くする、すなわち磁性層間の間隔を広くすることができるので、磁性層間の磁気結合に由来する素子間のばらつきを抑えることができる。
また、大きなトンネル磁気抵抗効果は、絶縁層1の岩塩構造と強磁性層2,3の体心立方構造との結晶方位を(001)面に揃えることにより、強磁性層2,3の完全にスピン分極したΔ1バンドの電子が絶縁膜1を優先的にトンネルできることに起因しているため、酸化物中のX(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCd)の組成を調整して絶縁層1を形成したり、もしくは異なる組成で多層化して絶縁層1を形成することは、強磁性層2,3と絶縁層1との界面もしくは絶縁層1中での格子整合の改善や、異種元素添加もしくは多層化による粒成長抑制による平坦性の改善により、トンネル磁気抵抗効果を高めるように作用する。
さらに、Xの添加量の異なる酸化物を積層することで、その異なる組成の酸化物層間のバンドギャップEgの違いによりバンドオフセットが生じる場合、これらのヘテロ接合を強磁性膜2,3で挟むことによってトンネル磁気抵抗効果をともなう量子井戸構造を形成できる可能性があり、その量子井戸構造の共鳴準位に対応する電位でのTMR比の増大や強磁性膜2,3の磁化の平行・反平行磁化配列状態で、発光素子や3端子素子の特性を制御することが可能となる。
本発明に従うトンネル磁気抵抗素子を不揮発性磁気メモリに利用した場合、従来は、強磁性膜2,3の磁気的結合によるメモリセル間のトンネル磁気抵抗のばらつきが問題であったのに対し、低い抵抗値を保持しつつ絶縁膜厚を厚くできることで強磁性膜2,3の磁気的結合が弱まるためトンネル磁気抵抗のばらつきを抑えることができ、不揮発磁気メモリの性能を向上させることができる。
本発明に従うトンネル磁気抵抗素子を発光素子に利用した場合、発光を強磁性膜2,3の磁化配列状態で制御できる、すなわち磁界によって発光状態を変化させることができるという利点がある。これにより,磁気的な情報を光の情報に直接変換することが可能となる。
まず、絶縁膜が3層構造の場合には、
強磁性膜と隣接する第1と第3の絶縁層としてはMgOを、一方該第1と第3の絶縁層で挟まれた第2の絶縁層としては化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))で示される酸化物を用いるか、あるいは
強磁性膜と隣接する第1と第3の絶縁層として化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))で示される酸化物を、一方該第1と第3の絶縁層で挟まれた第2の絶縁層としては化学式:Mg1-zXzO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、y<z≦1)で示される酸化物を用いる
ものとし、いずれの場合も絶縁層の第2層目に電極を設けることによって、3端子素子とすることができる。
絶縁層として、化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))で示される酸化物と化学式:Mg1-zXzO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、y<z≦1)で示される酸化物を交互に積層させた構造
とし、これらの絶縁層の任意の層に電極を設けることによって、3端子素子とすることができる。
上記したように、本発明に従うトンネル磁気抵抗素子構造を3端子素子に適用することにより、従来の端子間の電流もしくは電界での制御に加え、強磁性膜2,3の磁化配列状態で特性を制御することができ,かつ回路を遮断した直後の状態を電荷の供給なしに維持できる不揮発性の性能も兼備できるという利点がある。
図2に、本発明に従うトンネル磁気抵抗素子の一例の断面を、模式的に示す。
図2において、トンネル磁気抵抗素子についての構成の骨子は、前掲図1と共通するので、同一の番号を付して示す。
さて、このトンネル磁気抵抗素子は、下地膜4、配向制御膜6、反強磁性膜7、強磁性膜(1)8、非磁性膜9、強磁性膜(2)2、絶縁膜1、強磁性膜(3)3および保護膜5を、順次に積層して形成される。そして、磁場を印加しながら適当な温度で熱処理することにより、トンネル磁気抵抗(TRM)比が最適化される。図中、第2の強磁性膜2と第3の強磁性膜3で絶縁膜1を挟んだ構造が、本発明のトンネル磁気抵抗素子の基本構造である。
さらに、絶縁膜1としては、MgO(1nm)単層の場合、MgO(1.6 nm)単層の場合およびMgO(1nm)/ZnO(0.6 nm)二層構造の場合の3種を用いた。
なお、トンネル磁気抵抗の測定は直流4端子法で行った。TMR比は、{(RAP−RP)/RP}×100と定義し、ここで、RAPとRPは、図2中の強磁性膜2と強磁性膜3の磁化がそれぞれ反平行と平行のときの抵抗値を示す。
同図に示したとおり、絶縁膜をMgO(1nm)単層からMgO(1nm)/ZnO(0.6 nm)二層構造に変更することにより、TMR比が85%から117%に増大するだけでなく、強磁性膜3のCo40Fe40B20(3nm)の磁化反転に対応するTMR曲線のゼロ磁場からのシフト量が大幅に減少し、ほぼゼロ磁場で対称的な磁化反転を示すようになった。
これは、絶縁膜の膜厚を厚くすることで、強磁性膜2と強磁性膜3間の磁気的相互作用が減少したことによる。
同表に示したとおり、絶縁膜がMgO(1nm)/ZnO(0.6 nm)二層構造を有するトンネル磁気抵抗素子のRAは174Ωμm2で、MgO(1nm)で得られる90Ωμm2の1.9倍程度の増加で収まったのに対し、単にMgOを肉厚化したMgO(1.6 nm)単層のRAは795Ωμm2で、MgO(1nm)の8.3倍にも達した。
また、絶縁膜にはMgO/ZnO二層構造を用いた場合について示したが、ZnOの代わりに表2で示すような、MgOよりも小さなバンドギャップEgを有するCaOやSrO,BaO,CdOに代えた場合にも同様の効果が得られることが確認された。
さらに、MgOのMgの一部または全部を、Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうち一種または二種以上の任意元素で置換したMg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))の単層膜または複合膜も、同じ膜厚では、MgOよりもRAが小さくなる上述した結果と同等の効果を得られることが確認された。例えば、MgOのMgを50原子%Znで置換したMg0.5Zn0.5Oでは、Mg0.5Zn0.5O(1.6 nm)単層でRA=20Ωμm2、またMgO(1nm)/Mg0.5Zn0.5O(0.6 nm)二層構造ではRA=200Ωμm2となり、MgO(1.6 nm)単層のRA=795Ωμm2よりも格段に小さな値となった。
また、Mg1-yXyO/Mg1-zXzO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く)、y<z≦1)のように組成を変調させた二層構造の場合にも、同様のRAを低減する効果が得られた。例として、表1にX=Zn,y=0.1,z=0.5の場合:およびX=Zn,y=0.3,z=0.5の場合の結果を示す。
このように絶縁層を人工的に設計することで、不揮発性メモリ特にMRAMの記録セルを構成するトンネル磁気抵抗素子の磁気特性の制御が可能となり、MRAMの製造が容易になる。
次に、図2の積層構造において、絶縁膜1をMgO(tMgO nm)単層、またはMgO(1nm)/ZnO(tZnO nm)二層構造またはMgO(1nm)/ZnO(tZnO nm)/MgO(1nm)三層構造としたトンネル磁気抵抗素子について、325℃熱処理後のTMR比の全障壁厚さ(MgOとZnOの厚さの合計)依存性について調べた結果を、図4に示す。
また、図5には、同様の構造におけるRAの全障壁厚さ(MgOとZnOの厚さの合計) 依存性について調べた結果を示す。
なお、本実施例でも、強磁性膜としてはCo40Fe40B20を用いその構造は体心立方構造であったが、Co,Fe,Niの1種以上を含有し、かつ他の元素を含んだ組成でもよく、さらに強磁性膜の一方が体心立方構造の膜でもう一方が体心立方構造以外の構造や非晶質であってもよいのはいうまでもない。
一方、MgO(1nm)/ZnO(tZnO nm)/MgO(1nm)三層構造の障壁とすることで、tMgO+tZnO>2の領域においてもMgO単層と同等の212%のTMR比が得られ、かつMgO単層よりも低抵抗RAを実現できた。
なお、この例では、MgO層の厚さが1nmの代表的な結果を示したが、MgO厚を変えても同様の傾向が得られ、またZnOの代わりに表2で示したような、MgOよりも小さなバンドギャップEgを有するCaOやSrO,BaO,CdOに代えた場合にも同様の効果が得られることが確認された。
さらに、MgOのMgの一部または全部を、Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうち一種または二種以上の任意元素で置換したMg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))から構成されるMgO/Mg1-yXyO/MgO複合膜、またMg1-yXyO/Mg1-zXzO/Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く)、y<z≦1)のように組成を変調させた三層障壁およびMg1-yXyO/Mg1-zXzOを繰り返し積層した多層障壁の場合にも、上記と同等の効果を得られることが確認されている。
異種の絶縁材料をヘテロ接合することによりバンドオフセットが生じる場合、これらのヘテロ接合を強磁性膜で挟むことによって、量子井戸の共鳴準位に対応する電位でのTMR比の増大や強磁性膜の磁化の平行・反平行磁化配列状態で、発光素子や3端子素子の特性を制御することが可能となる。
例えば、図6に示すように、強磁性層間に三層構造の障壁でかつ量子井戸の中間層を有したトンネル磁気抵抗素子で、共鳴準位ε1に対応した電位V1を印加した時、二つの強磁性層の磁化が平行配列の場合には、スピン偏極電子は散乱を受けず障壁をトンネルすることができる。一方、共鳴準位ε1に対応した電位V1を印加しても、二つの強磁性層の磁化が反平行配列の場合には、スピン偏極電子は一方の強磁性電極で散乱される。
一方、二つの強磁性層の磁化が反平行配列の場合には、スピン偏極した電流は強磁性層で散乱され、負性抵抗特性が低減もしくは消失する。
そのため、共鳴準位ε1に対応した電位V1でTMR比の発散的な増大が予想され、このような絶縁物を混合・複合した構造は高出力トンネル磁気抵抗デバイスとして期待される。
なお、Mg−X−O中には、ドナーもしくはアクセプタとなるような他の不純物元素をドーピングしてもよい。また、強磁性膜は、Co,Fe,Niの1種以上を所定量以上含有していれば、他の元素を含んでいてもよい。
2 強磁性膜
3 強磁性膜
4 下地膜
5 保護膜
6 配向制御膜
7 反強磁性膜
8 強磁性膜
9 非磁性膜
Claims (16)
- 絶縁膜を二つの強磁性膜で挟んだ基本構造を有し、該強磁性膜は、Co,FeおよびNiのうちから選んだ少なくとも一種を含有する組成になり、一方、該絶縁膜は、化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1 (但し、y=1を除く))で示される酸化物からなることを特徴とするトンネル磁気抵抗素子。
- 前記強磁性膜のいずれか一方または両方が、体心立方構造の膜であることを特徴とする請求項1記載のトンネル磁気抵抗素子。
- 前記絶縁膜が、岩塩構造の酸化物であることを特徴とする請求項1または2記載のトンネル磁気抵抗素子。
- 絶縁膜を二つの強磁性膜で挟んだ基本構造を有し、該強磁性膜は、Co,FeおよびNiのうちから選んだ少なくとも一種を含有する組成になり、一方、該絶縁膜は2層構造になり、第1の絶縁層はMgO、また第2の絶縁層は化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))で示される酸化物からなることを特徴とするトンネル磁気抵抗素子。
- 絶縁膜を二つの強磁性膜で挟んだ基本構造を有し、該強磁性膜は、Co,FeおよびNiのうちから選んだ少なくとも一種を含有する組成になり、一方、該絶縁膜は2層構造になり、第1の絶縁層は化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))で示される酸化物、また第2の絶縁層は化学式:Mg1-zXzO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、y<z≦1)で示される酸化物からなることを特徴とするトンネル磁気抵抗素子。
- 前記強磁性膜のいずれか一方または両方が、体心立方構造の膜であることを特徴とする請求項4または5記載のトンネル磁気抵抗素子。
- 絶縁膜を二つの強磁性膜で挟んだ基本構造を有し、該強磁性膜は、Co,FeおよびNiのうちから選んだ少なくとも一種を含有する組成になり、一方、該絶縁膜は3層構造になり、該強磁性膜と隣接する第1と第3の絶縁層はMgO、また該第1と第3の絶縁層で挟まれた第2の絶縁層は化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))で示される酸化物からなることを特徴とするトンネル磁気抵抗素子。
- 前記強磁性膜のいずれか一方または両方が、体心立方構造の膜であることを特徴とする請求項7記載のトンネル磁気抵抗素子。
- 絶縁膜を二つの強磁性膜で挟んだ基本構造を有し、該強磁性膜は、Co,FeおよびNiのうちから選んだ少なくとも一種を含有する組成になり、一方、該絶縁膜は3層構造になり、該強磁性膜と隣接する第1と第3の絶縁層は化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))で示される酸化物、また該第1と第3の絶縁層で挟まれた第2の絶縁層は化学式:Mg1-zXzO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、y<z≦1)で示される酸化物からなることを特徴とするトンネル磁気抵抗素子。
- 前記強磁性膜のいずれか一方または両方が、体心立方構造の膜であることを特徴とする請求項9記載のトンネル磁気抵抗素子。
- 絶縁膜を二つの強磁性膜で挟んだ基本構造を有し、該強磁性膜は、Co,FeおよびNiのうちから選んだ少なくとも一種を含有する組成になり、一方、該絶縁膜は4層以上の構造になり、これらの絶縁層は、化学式:Mg1-yXyO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、0<y≦1(但し、y=1を除く))で示される酸化物と化学式:Mg1-zXzO(X:Zn,Ca,Sr,BaおよびCdのうちから選んだ一種または二種以上、y<z≦1)で示される酸化物を交互に積層させたものであることを特徴とするトンネル磁気抵抗素子。
- 前記強磁性膜のいずれか一方または両方が、体心立方構造の膜であることを特徴とする請求項11記載のトンネル磁気抵抗素子。
- 請求項1〜12のいずれかに記載のトンネル磁気抵抗素子を搭載したことを特徴とする不揮発性磁気メモリ。
- 請求項7〜12のいずれかに記載のトンネル磁気抵抗素子を搭載したことを特徴とする発光素子。
- 請求項7〜10のいずれかに記載の3層構造になる積層絶縁膜を基本構造として有する3端子素子であって、前記積層絶縁膜の第2層目に電極を設けたことを特徴とする3端子素子。
- 請求項11または12に記載の4層以上の構造になる積層絶縁膜を基本構造として有する3端子素子であって、前記積層絶縁膜の任意の層に電極を設けたことを特徴とする3端子素子。
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