JP4762603B2 - 固体高分子型燃料電池の酸素分圧分布等の計測方法とその装置、並びに固体高分子型燃料電池の制御方法と制御装置 - Google Patents
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Description
又、酸素消光性塗料を用いた酸素濃度の測定を行うに際し、正確な測定結果を得るためには、燃料電池内部の温度や湿度等の環境下における経時変化が少なく、かつ、塗布対象物(従来例では、光ファイバーの端部)に安定した塗装膜を形成することが可能な、酸素消光性塗料膜の形成が必要不可欠となっていた。
又、酸素消光性塗料は一般に温度依存性を有していることから、燃料電池を実際に運転状態にある場合には、温度変化が酸素消光性塗料の発光強度に影響を与え、正確な酸素濃度の測定が極めて困難であるといった問題も包含していた。
本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、運転状態にある固体高分子型燃料電池の酸素分圧分布等を正確に把握し、固体高分子型燃料電池の発電効率と耐久性の向上に寄与することにある。
本発明によれば、測定対象部分に酸素消光性塗料が塗布された燃料電池に対し、酸素消光性塗料の励起波長の光をパルス照射し、光の照射パルス周期よりも短い間隔で測定対象部分の発光強度を撮影することで、測定対象部分全体の酸素分圧分布等を、当該部分に塗布された酸素消光性塗料の発光強度の減衰率に基づき把握することが可能となる。しかも、燃料電池の測定対象部分が、測定対象部分自体に塗布された酸素消光性塗料の発光によって二次元的に視認されるので、測定対象部分の酸素分圧分布を、測定対象部分の面の全体にわたり直接的に把握することが可能となる。
本発明によれば、測定対象部分に酸素消光性塗料が塗布されると共に当該部分が外部から視認可能に構成された燃料電池に対し、光照射手段から酸素消光性塗料の励起波長の光をパルス照射することにより、測定対象部分を発光させる。そして、撮像手段により測定対象部分の発光強度の減衰過程を、光の照射パルス周期よりも短い間隔で撮影することで、測定対象部分全体の酸素分圧分布等を、当該部分に塗布された酸素消光性塗料の発光強度の減衰率に基づき把握することが可能となる。しかも、燃料電池の測定対象部分が、測定対象部分自体に塗布された酸素消光性塗料の発光によって二次元的に視認されるので、測定対象部分の酸素分圧分布を、測定対象部分の面の全体にわたり直接的に把握することが可能となる。
本発明によれば、光ファイバの先端部近傍における酸素分圧分布等を、単セル単位で把握することができる。したがって、酸素分圧分布が低下した単セルの酸素流量を増大させる。一方、酸素分圧分布が増加した単セルの酸素流量を減少させることで、単セル単位で出力の安定化及び供給酸素量、燃料供給量の最適化を図ることが可能となる。なお、本発明をスタックに用いることとすれば、各単セルの運転状態を最適化することにより、スタック全体の出力の安定化及び供給酸素量の最適化を図ることが可能となる。
本発明によれば、単セル毎の、酸素分圧分布等の測定対象部分の近傍に光ファイバの先端部が設置され、かつ、測定対象部分若しくは光ファイバ先端部の一方に酸素消光性塗料が塗布されていることから、光ファイバを介して、測定対象部分に光照射手段から酸素消光性塗料の励起波長の光をパルス照射することにより、塗布された酸素消光性塗料を発光させることができる。そして、計測手段により、塗布された酸素消光性塗料の発光強度減衰過程を、光ファイバを介して光のパルス周期よりも短い間隔で計測し、処理手段によって計測データから単セル毎の酸素分圧分布を、単セル単位で把握する。よって、イオン交換に実際に供した酸素量を、各単セルの測定対象部分の酸素量から、随時把握することができる。さらに、制御手段により、把握された単セル毎の酸素量に基づき、単セル毎に燃料ガス又は空気の少なくとも一方を制御する。その結果、単セル単位で出力の安定化及び供給酸素量の最適化を図ることが可能となる。なお、本発明をスタックに適用すれば、各単セルの運転状態を最適化することにより、スタック全体での出力の安定化及び供給酸素量の最適化を図ることが可能となる。
本発明の第1の実施の形態に係る燃料電池の酸素分圧分布等の計測装置10は、図1に示されるように、測定対象部分に酸素消光性塗料が塗布されると共に当該部分が外部から視認可能に構成された燃料電池12と、測定対象部分に、酸素消光性塗料の励起波長の光をパルス照射する光照射手段である光源14と、測定対象部分の発光強度(輝度)の減衰過程を、光の照射パルス周期よりも短い間隔で撮影する撮像手段16とを備えている。又、光源14及び撮像手段16を制御し、かつ、燃料電池12の測定対象部分の酸素分圧分布及び温度分布を求める処理手段18を備えている。
そして、セパレータ30、32の一部若しくは全部が、セパレータとしての機械的性質を満足する透明な材料、例えば、石英等で構成されている。したがって、測定対象部分であるアノード側セパレータ30の内側面30a、薄膜電極22の外側面22a、カソード側セパレータ32の内側面32a、薄膜電極24の外側面24aが、外部から視認可能となっている。さらに、アノード側セパレータ30の内側面30aと薄膜電極22の外側面22aの一方、及び、カソード側セパレータ32の内側面32aと薄膜電極24の外側面24aの一方には、酸素消光性塗料が塗布されている。なお、図2において符号34で示す部分は、電気モータ等の負荷を模式的に示したものである。
続いて、親水化処理工程では、例えば、各セパレータ30、32、各薄膜電極22、24にオゾン処理や硝酸/過酸化水素水処理を行うことにより、それらの表面にOH基を一様に分布させる。
さらに、疎水化処理工程では、親水下処理が完了した各セパレータ30、32及び各薄膜電極22、24を、例えば、オクチルトリクロロシラン(octhl−trichlorosilane)やオクタデシルトリクロロシラン(octadecyl−trichlorosilane)のクロロホルム溶液等に浸漬することにより、それらの表面のOH基に、疎水基を結合させる。
なお、ここで用いられる酸素消光性塗料は、例えば、バインダにポリスチレン等の酸素透過性のある高分子材料を用いる。ポリスチレンバインダは、比較的酸素透過性が小さく、大気圧以上の圧力でも膜内酸素濃度は飽和しないものであるが、図4に示すように、大気圧前後の圧力での酸素透過性が最も良好であり、圧力が増大するに従い、酸素透過率μは低化する。従って、固体高分子型の燃料電池12の運転環境において、優れた酸素透過性を示すものである。又、ポリスチレンバインダは、それ自体、疎水性を有している。一方、バインダに混入される色素には、白金ポルフィリンやルテニウム等、紫外から青色の励起光に反応して発光し、なおかつ酸素消光性を有する材料が用いられる。このように、酸素消光性塗料が以上の物質によって構成されることで、燃料電池の運転環境下における温度、湿度等様々な要因から、一般に輝度の低下を来す消光性塗料の劣化を、可能な限り防ぐことが可能となる。
なお、図示の例では、撮像手段16の撮影間隔は、光源14の発光の間に、一定間隔で三回行われているが、この撮影回数および撮影間隔は、光源14の発光間隔や、撮影によって得られる画像データの量とデータの解析精度との兼ね合いから、最適なものが選択される。
以上により、燃料電池12の試験時のみならず、実際の運転時においても、測定対象部分の酸素分圧分布と、温度分布とを計測することができる。
まず、燃料電池の酸素分圧分布等の測定装置10を用いて、燃料電池の酸素分圧分布及び温度分布を測定する際に、測定対象部分であるアノード側セパレータ30の内側面30a又は薄膜電極22の外側面22aの一方、および、カソード側セパレータ32の内側面32a又は薄膜電極24の外側面24aの一方に酸素消光性塗料が塗布されると共に、当該部分が外部から視認可能に構成された燃料電池12に対し、光源14から酸素消光性塗料の励起波長の光をパルス照射(図3(a))することにより、測定対象部分を発光させる。そして、撮像手段16により測定対象部分の発光強度の減衰過程を、光の照射パルス周期よりも短い間隔で撮影することで(図3(c))、測定対象部分全体の酸素分圧分布等を、当該部分に塗布された酸素消光性塗料の発光強度の減衰率(図3(b))に基づき把握することが可能となる。しかも、燃料電池12の測定対象部分が、測定対象部分自体に塗布された酸素消光性塗料の発光によって二次元的に視認されるので、測定対象部分の酸素分圧分布を、測定対象部分の面の全体にわたり、直接的に把握することが可能となる。
さらに酸素消光性塗料は、バインダに酸素透過性及び疎水性を有する高分子材料が用いられ、色素に酸素消光性を有する色素が用いられていることから、バインダの酸素透過性機能によって、酸素消光性塗料に含まれる色素に酸素が供給されて、色素はその酸素消光性機能を確実に発揮するものとなる。又、バインダ自体にも疎水性を持たせることで、燃料電池内部の温度や湿度等の環境下においても、酸素消光性塗料の塗膜に高い耐久性を与えることが可能となる。
本発明の第2の実施の形態は、燃料電池の制御装置35を構成したものであり、単セル型の燃料電池が複数積層されたスタック型の燃料電池を制御することが可能となっている。具体的には、スタック36を構成する各単セル38、40、42,44、46の排気部38a、40a、42a、44a、46aに、光源14が発する励起波長のパルス光LAと、酸素消光性塗料の発光波長の光LBの何れも透過する光ファイバ48の先端部が配置されている。そして、光ファイバ48の各先端部48aには、酸素消光性塗料が塗布されている。ここで、各単セルの排気部38a、40a、42a、44a、46aには、アノード側の排気部とカソード側の排気部の双方が含まれ、アノード側の排気部とカソード側の排気部の何れにも、各々光ファイバ48の各先端部48aが配置されることが望ましい。
そして、処理制御手段54において、各単セルの排気部38a、40a、42a、44a、46aの酸素分圧を求めるものである。さらに、処理制御手段54から、各単セル38、40、42、44、46の、燃料及び空気の入口部38b、40b、42a、44b、46bに、空気(又は燃料ガス)の流量制御手段56(バルブ等)を設けたものである。なお、アレイセンサ52及び処理制御手段54によって、光ファイバ48の各先端部48aに塗布された酸素消光性塗料の発光強度減衰過程を、光のパルス周期よりも短い間隔で計測する計測手段と、計測データから単セルの酸素分圧分布を把握する処理手段とを構成している。
燃料及び空気の入口部38b、40b、42a、44b、46bに設けた空気(又は燃料ガス)の流量制御手段56は、処理制御手段54によって、各々独立して空気(又は燃料ガス)の制御が自在となっている。
又、光ファイバ48の先端部48aに酸素消光性塗料を塗布する際にも、その塗布工程は、第1の実施の形態と同様に光ファイバ先端部48aの有機物除去工程と、光ファイバ先端部48aの親水化処理工程と、親水化処理された光ファイバ先端部48aの疎水化処理工程と、光ファイバ先端部48aへの酸素消光性塗料の塗布工程からなるものである。この塗布工程により、第1の実施の形態と同様の作用効果を得ることが可能となる。
又、酸素消光性塗料のバインダには、ポリスチレン等の酸素透過性のある高分子材料が用いられ、色素には、白金ポルフィリンやルテニウム等の紫外から青色の励起光に反応して発光する、酸素消光性を有する材料が用いられることによって、第1の実施の形態と同様の作用効果を得ることが可能となる。
さらには、本発明の第2の実施の形態における、カソード排気部の酸素分圧に基づく酸素流量の制御手法を、スタックを構成しない単セルにも適用することが可能である。
Claims (4)
- 固体高分子膜と薄膜電極とからなるMEAと、アノード側の薄膜電極の外側に隣接して設けられた水素ガスの供給路と、カソード側の薄膜電極の外側に隣接して設けられた空気の供給路とが、夫々、セパレータで密閉されており、該セパレータの一部若しくは全部が、セパレータとしての機械的性質を満足する透明な材料で構成され、アノード側セパレータの内側面と薄膜電極の外側面の一方、及び、カソード側セパレータの内側面と薄膜電極の外側面の一方に、酸素消光性塗料が塗布され、薄膜電極に負荷が接続されて運転状態にある、固体高分子型燃料電池に対し、酸素消光性塗料の励起波長の光をパルス照射し、測定対象部分の発光強度の減衰過程を、光の照射パルス周期よりも短い間隔で撮影し、
単純に燃料電池の測定対象部分の温度のみを変化させた場合の輝度の変化を予め把握しておき、これを、キャリブレーションデータとして使用し、又は、単純に燃料電池の測定対象部分の酸素分圧分布のみを変化させた場合の輝度の変化を予め把握しておき、これを、キャリブレーションデータとして使用し、撮影された画像の発光強度を補正して、測定対象部分の酸素分圧分布又は温度分布を求めることを特徴とする固体高分子型燃料電池の酸素分圧分布等の計測方法。 - 固体高分子膜と薄膜電極とからなるMEAと、アノード側の薄膜電極の外側に隣接して水素ガスの供給路が設けられ、カソード側の薄膜電極の外側に隣接して空気の供給路が設けられ、夫々、セパレータで密閉されており、該セパレータの一部若しくは全部が、セパレータとしての機械的性質を満足する透明な材料で構成され、アノード側セパレータの内側面と薄膜電極の外側面の一方、及び、カソード側セパレータの内側面と薄膜電極の外側面の一方に、酸素消光性塗料が塗布され、薄膜電極に負荷が接続されて運転状態での、前記酸素消光性塗料が塗布された部分が外部から視認可能に構成された固体高分子型燃料電池と、測定対象部分に酸素消光性塗料の励起波長の光をパルス照射する光照射手段と、測定対象部分の発光強度の減衰過程を、光の照射パルス周期よりも短い間隔で撮影する撮像手段と、
単純に燃料電池の測定対象部分の温度のみを変化させた場合の輝度の変化を予め把握しておき、これを、キャリブレーションデータとして使用し、又は、単純に燃料電池の測定対象部分の酸素分圧分布のみを変化させた場合の輝度の変化を予め把握しておき、これを、キャリブレーションデータとして使用し、撮影された画像の発光強度を補正して、撮影された画像の発光強度を補正する補正手段とを備えることを特徴とする固体高分子型燃料電池の酸素分圧分布等の計測装置。 - 固体高分子型燃料電池の単セルの、アノード排気部又はカソード排気部の少なくとも一方に光ファイバの先端部を設置し、測定対象部分若しくは光ファイバ先端部の一方に酸素消光性塗料を塗布し、光ファイバを介して、測定対象部分に酸素消光性塗料の励起波長の光をパルス照射し、塗布された酸素消光性塗料の発光強度減衰過程を、光ファイバを介して光のパルス周期よりも短い間隔で計測して、運転状態における単セル毎の酸素分圧分布を把握し、その酸素分圧分布に基づき単セル単位で燃料ガス又は空気の少なくとも一方の流量を制御することを特徴とする固体高分子型燃料電池の制御方法。
- 固体高分子型燃料電池の単セルの、アノード排気部又はカソード排気部の少なくとも一方に先端部が設置された光ファイバと、測定対象部分若しくは光ファイバ先端部の一方に塗布された酸素消光性塗料と、光ファイバを介して、測定対象部分に酸素消光性塗料の励起波長の光をパルス照射する光照射手段と、塗布された酸素消光性塗料の発光強度減衰過程を、光ファイバを介して光のパルス周期よりも短い間隔で計測する計測手段と、計測データから運転状態にある単セルの酸素分圧分布を把握する処理手段と、把握された単セルの酸素分圧分布に基づき単セル単位で燃料ガス又は空気の少なくとも一方の流量を制御する制御手段とを備えることを特徴とする固体高分子型燃料電池の制御装置。
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