JP4752067B2

JP4752067B2 - 発光ダイオード用蛍光体

Info

Publication number: JP4752067B2
Application number: JP2006248748A
Authority: JP
Inventors: 健司戸田; 峰夫佐藤; 和義上松; 真一郎高坂
Original assignee: 国立大学法人新潟大学
Priority date: 2006-09-13
Filing date: 2006-09-13
Publication date: 2011-08-17
Anticipated expiration: 2026-09-13
Also published as: JP2008069250A

Description

本発明は、発光ダイオード用蛍光体に関する。

発光ダイオードは低消費電力、長寿命という優れた特性を持つことから信号機や照明器具など光源として利用され始めている。そして、青色発光ダイオードと黄色発光蛍光体ＹＡＧ：Ｃｅ^３＋を組み合わせた白色発光ダイオードが開発されたことで、高出力の可視発光ダイオードの研究が多方面で進められている（例えば、特許文献１を参照）。
特開２００３−１０５３３６号公報

しかし、ＹＡＧ：Ｃｅ^３＋の発光色は緑がかった黄色であり、青色発光蛍光体で励起した場合に、色温度が高い冷たい白色光しか得られない。このため、紫外発光ダイオードの励起により三原色である青、緑、赤の発光色を有する蛍光体を組み合わせて、演色性の高い白色光を得る方法が検討されており、新たな発光ダイオード用蛍光体が求められていた。

そこで、本発明は上記問題点に鑑み、紫外発光ダイオードの励起により三原色のいずれかの発光を示す新規の発光ダイオード用蛍光体を提供することをその目的とする。

上記課題を達成するため種々検討した結果、Ｎａ_３ＹＳｉ_２Ｏ_７にＥｕ^３＋をドープすることによって、近紫外光域の励起光によって赤色発光を示すことを見出し、本発明を完成させた。

すなわち、本発明の発光ダイオード用蛍光体は、一般式：Ｎａ_３（Ｙ_１−ｘＥｕ_ｘ）Ｓｉ_２Ｏ_７（０＜ｘ＜１）で表される組成からなることを特徴とする。

また、Ｅｕの濃度が２０〜８０モル％であることを特徴とする。

本発明によれば、紫外発光ダイオード又は青色発光ダイオードの励起により赤色域の発光を示す新規の発光ダイオード用蛍光体を提供することができる。

本発明の発光ダイオード用蛍光体は、一般式：Ｎａ_３（Ｙ_１−ｘＥｕ_ｘ）Ｓｉ_２Ｏ_７（０＜ｘ＜１）で表される組成からなる。すなわち、母体結晶Ｎａ_３ＹＳｉ_２Ｏ_７（イットリウム珪酸ナトリウム）に発光イオンとしてＥｕ^３＋を付活した構造を有している。

原料としてＮａ_２ＣＯ_３、Ｙ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、Ｅｕ_２Ｏ_３を用い、これらの原料をＮａ_２ＣＯ_３：Ｙ_２Ｏ_３：ＳｉＯ_２：Ｅｕ_２Ｏ_３＝３：（１−ｘ）：４：ｘのモル比で混合した後、空気中で1000℃以上で焼成を行うことで、単一相の一般式：Ｎａ_３（Ｙ_１−ｘＥｕ_ｘ）Ｓｉ_２Ｏ_７（０＜ｘ＜１）で表される組成の発光ダイオード用蛍光体を得ることができる。

本発明の発光ダイオード用蛍光体は、近紫外域の394nmにＥｕ^３＋の^７Ｆ_０→^５Ｌ_６の遷移による部分的に高い励起スペクトルのピークがあり、また、青色域の465nmにも部分的に高い励起スペクトルのピークがあり、赤色域の615nmにＥｕ^３＋のｆ−ｆ遷移に伴うシャープな発光スペクトルを有する。発光色は深い赤色であり、紫外発光ダイオード又は青色発光ダイオードにより励起可能な赤色蛍光体として用いることができる。

そして、本発明の発光ダイオード用蛍光体と、紫外発光ダイオード又は青色発光ダイオードとを組み合わせ、さらに、その他の発光色を有する蛍光体と組み合わせることで、高い演色性を有する白色光発光が可能になり、照明用発光ダイオード用の蛍光体として利用できる。

なお、Ｅｕ濃度が２０〜８０モル％のときに、比較的高強度の発光が見られることから、Ｅｕの濃度は２０〜８０モル％であることが好ましい。

なお、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の思想を逸脱しない範囲で種々の変形実施が可能である。

原料としてＮａ_２ＣＯ_３、Ｙ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、Ｅｕ_２Ｏ_３を用い、Ｅｕの濃度が１、５、２０、４０、６０、８０モル％になるようにそれぞれ秤量した。原料をアセトンで湿式混合した後、空気中で1200℃、６時間の条件で焼成を行った。

Ｅｕの濃度が１、５、２０、４０、６０、８０モル％のときの粉末Ｘ線回折（ＸＲＤ）パターンの測定結果を図１に示す。いずれのＥｕ濃度においても、単一相のＮａ_３（Ｙ_１−ｘＥｕ_ｘ）Ｓｉ_２Ｏ_７が得られたことが確認された。

また、励起スペクトルと蛍光スペクトルの測定結果を図２に示す。近紫外域の394nmと青色域の465nmに部分的に高い励起スペクトルのピークがあり、赤色域の615nmにシャープな発光スペクトルが見られた。その発光色は深い赤色であり、紫外発光ダイオード又は青色発光ダイオードにより励起可能な赤色蛍光体として用いることができることが確認された。

さらに、Ｅｕ濃度と394nmにおける蛍光スペクトルの発光強度の関係を図３に示す。Ｅｕ濃度が２０〜８０モル％のときに、比較的高強度の発光が見られた。

実施例１で得られたＮａ_３（Ｙ_１−ｘＥｕ_ｘ）Ｓｉ_２Ｏ_７のＸＲＤパターンである。実施例１で得られたＮａ_３（Ｙ_１−ｘＥｕ_ｘ）Ｓｉ_２Ｏ_７の励起発光スペクトルである。実施例１で得られたＮａ_３（Ｙ_１−ｘＥｕ_ｘ）Ｓｉ_２Ｏ_７のＥｕ濃度と394nmにおける蛍光スペクトルの発光強度の関係を示すグラフである。

Claims

一般式：Ｎａ_３（Ｙ_１−ｘＥｕ_ｘ）Ｓｉ_２Ｏ_７（０＜ｘ＜１）で表される組成からなることを特徴とする発光ダイオード用蛍光体。
Ｅｕの濃度が２０〜８０モル％であることを特徴とする請求項１記載の発光ダイオード用蛍光体。