JP4605412B2

JP4605412B2 - Phenanthrene and fluorene derivatives

Info

Publication number: JP4605412B2
Application number: JP24157599A
Authority: JP
Inventors: 達郎河原; 貞夫竹原; 真治小川; 晴義高津; グラーエゲルワルト; ブルーノフリングスライナー; フーゲルクリスチーネ; ピットハルトコルネリア
Original assignee: DIC Corp
Current assignee: DIC Corp
Priority date: 1999-08-27
Filing date: 1999-08-27
Publication date: 2011-01-05
Anticipated expiration: 2019-08-27
Also published as: JP2001064216A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は新規液晶性化合物である、フェナントレン及びフルオレン誘導体とそれを含有する液晶組成物に関するものである。これらは電気光学的液晶表示用、特に温度範囲が広く、低電圧駆動が可能なネマチック液晶材料として有用である。
【０００２】
【従来の技術】
近年、液晶表示素子は様々な用途に用いられ、その優れた表示能力のみならず、省エネルギー、省スペース、低公害性等環境面からも時代の要請に応えうる材料として益々需要が拡大しつつある。一方、応用分野の拡大に伴い、一層の高速化、高性能化の要求も高まりつつある。種々の用途に対応した表示方式や駆動方式に応じて、適切な物性を持った液晶材料が要求されているが、基本的な要求特性としては、
（１）着色がなく、熱、光、電気的、化学的に安定であること。
（２）粘性が小さく応答が速いこと。
（３）実用温度範囲が広いこと。
（４）駆動電圧が低いこと。
（５）閾値電圧等の特性の温度依存性が小さいこと。
（６）屈折率異方性がセル厚等に応じた適当な値であること。
（７）弾性定数が表示方式に応じた適当な値であること。
などが挙げられる。これらの要求特性を満足させるために、これまでにも非常に多くの種類の液晶化合物が開発されている。液晶化合物は通常、必要に応じ連結基で結合した複数の環構造からなる中心骨格（コア）の両端に側方基（鎖状基、及び／または極性基）が結合した化学構造を有する。用いられる環構造としては1,4-フェニレン基及びトランス-1,4-シクロヘキシレン基がその大部分を占めるが、それ以外にもピリジン-2,5-ジイル基、ピリミジン-2,5-ジイル基、1,3-ジオキサン-トランス-2,5-ジイル基等の複素環系や、トランスデカリン-2,6-ジイル基、ナフタレン-2,6-ジイル基、テトラリン-2,6-ジイル基等の縮合環系等が検討されている。しかしながら、現在のところ充分に満足な特性を持つ液晶材料単体は得られておらず、数種の化合物を組み合わせた組成物として用いる方法が一般的である。この際、相溶性や相互作用による性能の劣化等の問題が生ずる場合も少なくなく実用上大きな障害となっていた。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の課題は、新規フェナントレン及びフルオレン誘導体、この誘導体からなる液晶材料、この誘導体を含有する液晶組成物、及びこの誘導体を含有する液晶素子を提供することにある。さらに詳しくは、本発明は、動作温度範囲が広く、低電圧駆動が可能で、高速応答性を有し、しかも安定したコントラストが得られる液晶素子を形成可能な、新規フェナントレン及びフルオレン誘導体及びそれらの用途を提供することをにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記課題を解決するために、一般式（Ｉ）
【０００５】
【化５】

【０００６】
（式中、Ｒ¹，Ｒ²はそれぞれ独立的に炭素原子数１〜２０のアルキル基、アルコキシル基または炭素原子数２〜２０のアルケニル基、アルケニルオキシ基を表す。これらの基は、炭素原子数１〜１０のアルコキシル基或いはハロゲン原子の置換基を有しても良く、置換または分岐により不斉炭素が生じる場合光学活性であってもラセミ体であっても良い。環Ａ及び環Ｃは、それぞれ独立的に、基中に存在する１個のＣＨ₂基または隣接していない２個以上のＣＨ₂基が酸素原子またはイオウ原子で置き換えられていてもよいトランス-1,4-シクロヘキシレン基、基中に存在するＣＨ基が窒素原子で置き換えられていてもよい1,4-フェニレン基、ナフタレン-2,6-ジイル基、1,2,3,4-テトラヒドロナフタレン-2,6-ジイル基、トランス-デカヒドロナフタレン-トランス-2,6-ジイル基を表し、これらの基は未置換であっても、ハロゲン原子、トリフルオロメチル基、トリフルオロメトキシ基により置換されていても良い。Ｌ¹、Ｌ²はそれぞれ独立的に−ＣＨ₂ＣＨ₂−、−（ＣＨ₂）₄−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＦ＝ＣＦ−、−ＣＨ＝ＣＨＣＨ₂ＣＨ₂−、−ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ＝ＣＨ−、−Ｃ≡Ｃ−、−ＣＯＯ−、−ＯＣＯ−、−ＯＣＦ₂−、−ＣＦ₂Ｏ−または単結合を表す。ｌ、ｍはそれぞれ独立的に０または１を表す。また、環Ｂは下式（IIa）〜（IIi）に示される、その一部或いは全部の二重結合が還元された二価のフェナントレン残基或いはフルオレン残基のいずれかを表し、これらの残基はハロゲン原子、トリフルオロメチル基、トリフルオロメトキシ基により置換されていても良い。
【０００７】
【化６】

【０００８】
但し、
１．環Ｂが（IIf）または（IIh）であって、且つフッ素原子を置換基として有する場合、フッ素原子が１個であるとき、或いは２個以上のフッ素原子を有し、２個のフッ素原子が下記の化学式で示される位置に同時に置換されていないときは、少なくとも１個のフッ素原子以外の置換基を有し、
【０００９】
【化７】

【００１０】
２．環Ｂが（IIf）または（IIh）または（IIi）であって、且つフッ素原子を置換基として有する場合、フッ素原子が下記の化学式（IIf1）または（IIh1）で示される位置に同時に置換されているときは、少なくとも１個のフッ素原子以外の置換基を有し、化学式（（IIi1）で示される位置に同時に置換されているときは、さらに１個以上の置換基を有し、
【００１１】
【化８】

【００１２】
３．ｌ＝ｍ＝０の場合に、環Ｂが（IIa）または（IIb）または（IIi）のとき、Ｒ¹、Ｒ²が共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無く、環Ｂが（IIf）、（IIh）、（IIi）のとき、Ｒ¹、Ｒ²が共にアルケニキル基であることは無く、
４．ｌ＝０、ｍ＝１、Ｌ²＝−ＣＯＯ−或いはｌ＝１、ｍ＝０、Ｌ¹＝−ＯＣＯ−の場合に、環Ｂが（IIa）または（IIf）のとき、Ｒ¹、Ｒ²が共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）で表されるフェナントレン及びフルオレン誘導体を提供する。
【００１３】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を実施する際の詳細を説明する。本発明は下記一般式（I）
【００１４】
【化９】

【００１５】
で表されるフェナントレン及びフルオレン誘導体及びそれらを含有する液晶組成物、更には、それらの液晶組成物を構成要素とする液晶素子を提供するものであるが、式中、
Ｒ¹，Ｒ²はそれぞれ独立的に置換基を有しても良い炭素原子数１〜２０のアルキル基、アルコキシル基または炭素原子数２〜２０のアルケニル基、アルケニルオキシ基を表す。好ましくは炭素原子数１〜７の、更に好ましくは炭素原子数１〜５の直鎖状アルキル基、または、好ましくは炭素原子数２〜７の、更に好ましくは炭素原子数２〜５の直鎖状アルケニル基が挙げられる。置換基としては炭素原子数１〜１０のアルコキシル基、ハロゲン原子が挙げられる。好ましくは炭素原子数１〜５の直鎖状アルコキシル基、フッ素原子が挙げられる。また、これらの基は、置換または分岐により不斉炭素が生じる場合光学活性であってもラセミ体であってもよい。
【００１６】
Ｒ¹，Ｒ²がの具体例としては、アルキル基として、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ペプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基、エイコシル基の直鎖型飽和アルキル基、1-メチルエチル基、1-メチルプロピル基、2-メチルプロピル基、1,2-ジメチルプロピル基、1-メチルブチル基、2-メチルブチル基、3-メチルブチル基、1,2-ジメチルブチル基、1,3-ジメチルブチル基、2,3-ジメチルブチル基、1-メチルペンチル基、2-メチルペンチル基、3-メチルペンチル基、4-メチルペンチル基、1,2-ジメチルペンチル基、1,3-ジメチルペンチル基、1-メチルヘキシル基、2-メチルヘキシル基、3-メチルヘキシル基、4-メチルヘキシル基、5-メチルヘキシル基、1,2-ジメチルヘキシル基、1,3-ジメチルヘキシル基、1-メチルヘプチル基、2-メチルヘプチル基、3-メチルヘプチル基、4-メチルヘプチル基、5-メチルヘプチル基、6-メチルヘプチル基、1,2-ジメチルヘプチル基、1,3-ジメチルヘプチル基、1-メチルオクチル基、2-メチルオクチル基、3-メチルオクチル基、4-メチルオクチル基、5-メチルオクチル基、6-メチルオクチル基、7-メチルオクチル基、1,2-ジメチルオクチル基、1,3-ジメチルオクチル基、1-メチルノニル基、2-メチルノニル基、3-メチルノニル基、4-メチルノニル基、5-メチルノニル基、6-メチルノニル基、7-メチルノニル基、8-メチルノニル基、1,2-ジメチルノニル基、1,3-ジメチルノニル基、1-メチルデシル基、2-メチルデシル基、3-メチルデシル基、1,2-ジメチルデシル基、1,3-ジメチルデシル基、1-メチルウンデシル基、2-メチルウンデシル基、3-メチルウンデシル基、1,2-ジメチルウンデシル基、1,3-ジメチルウンデシル基、1-メチルドデシル基、2-メチルドデシル基、3-メチルドデシル基、1,2-ジメチルドデシル基、1,3-ジメチルドデシル基、1-メチルトリデシル基、2-メチルトリデシル基、3-メチルトリデシル基、1,2-ジメチルトリデシル基、1,3-ジメチルトリデシル基等の分岐型飽和アルキル基が挙げられる。
【００１７】
アルコキシル基としては、メトキシ基、エトキシ基、プロピロキシ基、ブチロキシ基、ペンチロキシ基、ヘキシロキシ基、ペプチロキシ基、オクチロキシ基、ノニロキシ基、デシロキシ基、ウンデシロキシ基、ドデシロキシ基、トリデシロキシ基、テトラデシロキシ基、ペンタデシロキシ基、ヘキサデシロキシ基、ヘプタデシロキシ基、オクタデシロキシ基、ノナデシロキシ基、エイコシロキシ基等の直鎖型飽和アルコキシル基、イソプロピロキシ基、イソブチロキシ基、1-メチルプロピロキシ基、1,2-ジメチルプロピロキシ基、1-メチルブチロキシ基、2-メチルブチロキシ基、3-メチルブチロキシ基、1,2-ジメチルブチロキシ基、1,3-ジメチルブチロキシ基、2,3-ジメチルブチロキシ基、1-メチルペンチロキシ基、2-メチルペンチロキシ基、3-メチルペンチロキシ基、4-メチルペンチロキシ基、1,2-ジメチルペンチロキシ基、1,3-ジメチルペンチロキシ基、1-メチルヘキシロキシ基、2-メチルヘキシロキシ基、3-メチルヘキシロキシ基、4-メチルヘキシロキシ基、5-メチルヘキシロキシ基、1,2-ジメチルヘキシロキシ基、1,3-ジメチルヘキシロキシ基、1-メチルヘプチロキシ基、2-メチルヘプチロキシ基、3-メチルヘプチロキシ基、4-メチルヘプチロキシ基、5-メチルヘプチロキシ基、6-メチルヘプチロキシ基、1,2-ジメチルヘプチロキシ基、1,3-ジメチルヘプチロキシ基、1-メチルオクチロキシ基、2-メチルオクチロキシ基、3-メチルオクチロキシ基、4-メチルオクチロキシ基、5-メチルオクチロキシ基、6-メチルオクチロキシ基、7-メチルオクチロキシ基、1,2-ジメチルオクチロキシ基、1,3-ジメチルオクチロキシ基、1-メチルノニロキシ基、2-メチルノニロキシ基、3-メチルノニロキシ基、4-メチルノニロキシ基、5-メチルノニロキシ基、6-メチルノニロキシ基、7-メチルノニロキシ基、8-メチルノニロキシ基、1,2-ジメチルノニロキシ基、1,3-ジメチルノニロキシ基、1-メチルデシロキシ基、2-メチルデシロキシ基、3-メチルデシロキシ基、1,2-ジメチルデシロキシ基、1,3-ジメチルデシロキシ基、1-メチルウンデシロキシ基、2-メチルウンデシロキシ基、3-メチルウンデシロキシ基、1,2-ジメチルウンデシロキシ基、1,3-ジメチルウンデシロキシ基、1-メチルドデシロキシ基、2-メチルドデシロキシ基、3-メチルドデシロキシ基、1,2-ジメチルドデシロキシ基、1,3-ジメチルドデシロキシ基、1-メチルトリデシロキシ基、2-メチルトリデシロキシ基、3-メチルトリデシロキシ基、1,2-ジメチルトリデシロキシ基、1,3-ジメチルトリデシロキシ基等の分岐型飽和アルコキシル基が挙げられる。
【００１８】
アルケニル基としては、ビニル基、トランス-1-プロペニル基、2-プロペニル基、トランス-1-ブテニル基、トランス-2-ブテニル基、3-ブテニル基、トランス-1-ペンテニル基、トランス-2-ペンテニル基、トランス-3-ペンテニル基、4-ペンテニル基、トランス-1-ヘキセニル基、トランス-2-ヘキセニル基、トランス-3-ヘキセニル基、トランス-4-ヘキセニル基、5-ヘキセニル基、トランス-1-ヘプテニル基、トランス-2-ヘプテニル基、トランス-3-ヘプテニル基、トランス-4-ヘプテニル基、トランス-5-ヘプテニル基、6-ヘプテニル基、トランス-1-オクテニル基、トランス-2-オクテニル基、トランス-3-オクテニル基、トランス-4-オクテニル基、トランス-5-オクテニル基、トランス-6-オクテニル基、7-オクテニル基、トランス-1-ノネニル基、8-ノネニル基、トランス-1-デセニル基、9-デセニル基、トランス-1-ウンデセニル基、10-ウンデセニル基、トランス-1-ドデセニル基、11-ドデセニル基等が挙げられる。アルケニルオキシ基としては、ビニロキシ基、トランス-1-プロペニロキシ基、2-プロペニロキシ基、トランス-1-ブテニロキシ基、トランス-2-ブテニロキシ基、3-ブテニロキシ基、トランス-1-ペンテニロキシ基、トランス-2-ペンテニロキシ基、トランス-3-ペンテニロキシ基、4-ペンテニロキシ基、トランス-1-ヘキセニロキシ基、トランス-2-ヘキセニロキシ基、トランス-3-ヘキセニロキシ基、トランス-4-ヘキセニロキシ基、5-ヘキセニロキシ基、トランス-1-ヘプテニロキシ基、トランス-2-ヘプテニロキシ基、トランス-3-ヘプテニロキシ基、トランス-4-ヘプテニロキシ基、トランス-5-ヘプテニロキシ基、6-ヘプテニロキシ基、トランス-1-オクテニロキシ基、トランス-2-オクテニロキシ基、トランス-3-オクテニロキシ基、トランス-4-オクテニロキシ基、トランス-5-オクテニロキシ基、トランス-6-オクテニロキシ基、7-オクテニロキシ基、トランス-1-ノネニロキシ基、8-ノネニロキシ基、トランス-1-デセニロキシ基、9-デセニロキシ基、トランス-1-ウンデセニロキシ基、10-ウンデセニロキシ基、トランス-1-ドデセニロキシ基、11-ドデセニロキシ基等が挙げられる。
【００１９】
また、これらの基は、炭素原子数１〜１０のアルコキシル基、ハロゲン原子等の置換基を有しても良く、ハロゲン原子としてはフッ素原子が好ましい。例えば、メトキシメチル基、エトキシメチル基、プロポキシメチル基、ブトキシメチル基、ペンチルオキシメチル基、ヘキシルオキシメチル基、ヘプチルオキシメチル基、1-メトキシエチル基、1-エトキシエチル基、1-プロポキシエチル基、1-ブトキシエチル基、1-ペンチルオキシエチル基、1-ヘキシルオキシエチル基、1-ヘプチルオキシエチル基、2-メトキシエチル基、2-エトキシエチル基、2-プロポキシエチル基、2-ブトキシエチル基、2-ペンチルオキシエチル基、2-ヘキシルオキシエチル基、2-ヘプチルオキシエチル基、1-メトキシプロピル基、1-エトキシプロピル基、1-プロポキシプロピル基、1-ブトキシプロピル基、1-ペンチルオキシプロピル基、1-ヘキシルオキシプロピル基、1-ヘプチルオキシプロピル基、2-メトキシプロピル基、2-エトキシプロピル基、2-プロポキシプロピル基、2-ブトキシプロピル基、2-ペンチルオキシプロピル基、2-ヘキシルオキシプロピル基、2-ヘプチルオキシプロピル基、3-メトキシプロピル基、3-エトキシプロピル基、3-プロポキシプロピル基、3-ブトキシプロピル基、3-ペンチルオキシプロピル基、3-ヘキシルオキシプロピル基、3-ヘプチルオキシプロピル基、4-メトキシブチル基、4-エトキシブチル基、4-プロポキシブチル基、4-ブトキシブチル基、4-ペンチルオキシブチル基、4-ヘキシルオキシブチル基、4-ヘプチルオキシブチル基、5-メトキシペンチル基、5-エトキシペンチル基、5-プロポキシペンチル基、5-ブトキシペンチル基、5-ペンチルオキシペンチル基、5-ヘキシルオキシペンチル基、5-ヘプチルオキシペンチル基、6-メトキシヘキシル基、6-エトキシヘキシル基、6-プロポキシヘキシル基、6-ブトキシヘキシル基、6-ペンチルオキシヘキシル基、6-ヘキシルオキシヘキシル基、6-ヘプチルオキシヘキシル基等のアルコキシル基置換アルキル基、フルオロメチル基、ジフルオロメチル基、トリフルオロメチル基、2-フルオロメチル基、2,2-ジフルオロエチル基、2,2,2-トリフルオロエチル基、1,1,2,2,2-ペンタフルオロエチル基、3-フルオロプロピル基、2-フルオロプロピル基、1-フルオロプロピル基、3,3-ジフルオロプロピル基、3,3,3-トリフルオロプロピル基、2,2,3,3-テトラフルオロプロピル基、2,2,3,3,3-ペンタフルオロプロピル基、1,1,2,2,3,3,3-ヘプタフルオロプロピル基、4-フルオロブチル基、3-フルオロブチル基、2-フルオロブチル基、1-フルオロブチル基、4,4-ジフルオロブチル基、4,4,4-トリフルオロブチル基、3,3,4,4-テトラフルオロブチル基、3,3,4,4,4-ペンタフルオロブチル基、2,2,3,3,4,4,4-ヘプタフルオロブチル基、5-フルオロペンチル基、4-フルオロペンチル基、3-フルオロペンチル基、2-フルオロペンチル基、1-フルオロペンチル基、5,5-ジフルオロペンチル基、5,5,5-トリフルオロペンチル基、4,4,5,5-テトラフルオロペンチル基、4,4,5,5,5-ペンタフルオロペンチル基、3,3,4,4,5,5,5-ヘプタフルオロペンチル基、6-フルオロヘキシル基、5-フルオロヘキシル基、4-フルオロヘキシル基、3-フルオロヘキシル基、2-フルオロヘキシル基、1-フルオロヘキシル基、6,6-ジフルオロヘキシル基、6,6,6-トリフルオロヘキシル基、5,5,6,6,6-ペンタフルオロヘキシル基、4,4,5,5,6,6,6-ヘプタフルオロヘキシル基、7-フルオロヘプチル基、6-フルオロヘプチル基、5-フルオロヘプチル基、4-フルオロヘプチル基、3-フルオロヘプチル基、2-フルオロヘプチル基、1-フルオロヘプチル基、7,7-ジフルオロヘプチル基、7,7,7-トリフルオロヘプチル基、6,6,7,7-テトラフルオロヘプチル基、6,6,7,7,7-ペンタフルオロヘプチル基、5,5,6,6,7,7,7-ヘプタフルオロヘプチル基、8-フルオロオクチル基、7-フルオロオクチル基、6-フルオロオクチル基、5-フルオロオクチル基、4-フルオロオクチル基、3-フルオロオクチル基、2-フルオロオクチル基、1-フルオロオクチル基、8,8-ジフルオロオクチル基、8,8,8-トリフルオロオクチル基、7,7,8,8-テトラフルオロオクチル基、7,7,8,8,8-ペンタフルオロオクチル基、6,6,7,7,8,8,8-ヘプタフルオロオクチル基等のフッ素置換アルキル基が挙げられる。これらの中では直鎖型飽和アルキル基と不飽和アルキル基が好ましく、更には、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ペプチル基、ビニル基、トランス-1-プロペニル基、2-プロペニル基、トランス-1-ブテニル基、トランス-2-ブテニル基、3-ブテニル基、トランス-1-ペンテニル基、トランス-2-ペンテニル基、トランス-3-ペンテニル基、4-ペンテニル基、トランス-1-ヘキセニル基、トランス-2-ヘキセニル基、トランス-3-ヘキセニル基、トランス-4-ヘキセニル基、5-ヘキセニル基、トランス-1-ヘプテニル基、トランス-2-ヘプテニル基、トランス-3-ヘプテニル基、トランス-4-ヘプテニル基、トランス-5-ヘプテニル基、6-ヘプテニル基が好ましい。
【００２０】
環Ａ及び環Ｃは、それぞれ独立的にトランス-1,4-シクロヘキシレン基、1,4-フェニレン基、トランス-デカリン-トランス-2,6-ジイル基、2,6-ナフチレン基、テトラリン-2,6-ジイル基を表が、これらの基の任意の１〜２個の炭素原子は、窒素原子、酸素原子またはイオウ原子で置き換えられていてもよい。環Ａ及び環Ｃとしては例えば下記のような基が挙げられる。
【００２１】
【化１０】

【００２２】
好ましくはトランス-1,4-シクロヘキシレン基、1,4-フェニレン基が挙げられる。これらの基は未置換であっても、ハロゲン原子、トリフルオロメチル基、トリフルオロメトキシ基により置換されていても良い。特にフッ素原子が好ましく、例えば下記の様な基が挙げられる。
【００２３】
【化１１】

【００２４】
好ましくは、下記の基が挙げられる。
【００２５】
【化１２】

【００２６】
連結基Ｌ¹、Ｌ²はそれぞれ独立的に−ＣＨ₂ＣＨ₂−、−（ＣＨ₂）₄−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＦ＝ＣＦ−、−ＣＨ＝ＣＨＣＨ₂ＣＨ₂−、−ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ＝ＣＨ−、−Ｃ≡Ｃ−、−ＣＯＯ−、−ＯＣＯ−、−ＯＣＦ₂−、−ＣＦ₂Ｏ−または単結合を表す。好ましくは−ＣＨ₂ＣＨ₂−または単結合が挙げられる。
【００２７】
環Ｂは下式（IIa）〜（IIi）に示される、その一部或いは全部の二重結合が還元された二価のフェナントレン残基或いはフルオレン残基のいずれかを表すが、
【００２８】
【化１３】

【００２９】
これらの残基はハロゲン原子、トリフルオロメチル基、トリフルオロメトキシ基により置換されていても良く、好ましくはフッ素原子が挙げられる。
【００３０】
【化１４】

【００３１】
（式中、Ｒ³はハロゲン原子、トリフルオロメチル基、トリフルオロメトキシ基を表し、ｎは含有する芳香環の個数に応じて０〜８の整数を表す。）但し、環Ｂが（IIf）または（IIh）であって、且つフッ素原子を置換基として有する場合、フッ素原子が１個であるとき、或いは２個以上のフッ素原子を有し、２個のフッ素原子が下記の化学式で示される位置に同時に置換されていないときは、少なくとも１個のフッ素原子以外の置換基を有するものとする。
【００３２】
【化１５】

【００３３】
また、環Ｂが（IIf）または（IIh）または（IIi）であって、且つフッ素原子を置換基として有する場合、フッ素原子が下記の化学式（IIf1）または（IIh1）で示される位置に同時に置換されているときは、少なくとも１個のフッ素原子以外の置換基を有し、化学式（（IIi1）で示される位置に同時に置換されているときは、さらに１個以上の置換基を有するものとする。
【００３４】
【化１６】

【００３５】
好ましい残基としては下記のものが挙げられる。
【００３６】
【化１７】

【００３７】
一般式（Ｉ）の化合物は様々な合成法によって製造できるが、その代表的な例を以下に挙げる。
ｌ＝ｍ＝０であり
（１−１）環Ｂの両端が芳香環である（ａ）〜（ｃ）の場合
【００３８】
【化１８】

【００３９】
（Ｒ¹，Ｒ²は一般式（I）におけるのと同じ意味を表す。）
次の様に製造することが出来る。
【００４０】
【化１９】

【００４１】
（式中、Ｗは−ＣＨ₂ＣＨ₂−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ₂−を表し、Ｘ、Ｙは独立に塩素、臭素、ヨウ素、p-トルエンスルホニル基、メタンスルホニル基あるいはトリフルオロメタンスルホニル基等の脱離基を表し、Ｒ、Ｒ’はアルキル基、アルケニル基を表し、M¹、M²はMgCl、MgBr、MgI、Li、B(OH)₂等の金属イオンを表す。）即ち、適当な脱離基を有する一般式（１―１Ａ）で表される化合物と、一般式Ｒ−Ｍ¹で代表される有機金属化合物とをパラジウム錯体、ニッケル錯体等の遷移金属触媒存在下反応させ一般式（１−１Ｂ）で表される化合物を得、更に、一般式Ｒ’―Ｍ²で代表される有機金属化合物を反応させ一般式（１−１Ｃ）で表される化合物を製造することが出来る。化合物（１−１Ａ）は公知の方法により容易に調製できる。Ｙが臭素或いはヨウ素である場合の一例を挙げる。
【００４２】
【化２０】

【００４３】
また、一般式（ａ）或いは（ｂ）で表される化合物の場合には、次の様な方法によっても製造することが出来る。
【００４４】
【化２１】

【００４５】
（式中、Ｒ、Ｒ’は上記と同じ。）
即ち、２種類のベンズアルデヒド誘導体を四塩化チタン・ピリジンコンプレックスを用いてクロスカップリングを行い、一般式（１−１Ｄ）で表されるスチルベン誘導体に導く。これを光異性化、酸化的に熱環化させることにより一般式（ｂ）で表される化合物を製造することが出来る。更に、Pd-C、Rh-C、Pt-C、Pd(OH)₂等の遷移金属触媒存下水素添加することにより一般式（ａ）で表される化合物を製造することが出来る。
（１−２）環Ｂの一端が芳香環、もう一端がシクロヘキサン環である（ｄ）〜（ｇ）の場合
【００４６】
【化２２】

【００４７】
（式中、Ｒ¹，Ｒ²は一般式（Ｉ）におけるのと同じ意味を表す。）
次の様に製造することが出来る。
一般式（ｆ）或いは（ｇ）で表される化合物の場合には、（１−１）で得られた一般式（ｂ）で表される化合物を、Pd-C、Rh-C、Pt-C、Pd(OH)₂等の遷移金属触媒存在下部分的に水素添加することにより製造することが出来る。
【００４８】
【化２３】

【００４９】
（Ｒ¹，Ｒ²は上記と同じ。Ｍ³はPd-C、Rh-C、Pt-C、Pd(OH)₂等の遷移金属を表す。）
また、一般式（ｄ）或いは（ｅ）で表される化合物の場合には次式の様に製造することができる。
【００５０】
【化２４】

【００５１】
（式中、Ｒ¹，Ｒ²は上記と同じ。Ｘ¹、Ｘ²は塩素、臭素或いはヨウ素を表す。）即ち、一般式（１−２Ａ）で表されるベンジルハライド誘導体に、1,5-ジメトキシシクロヘキサ-1,4-ジエンのアニオンを反応させ一般式（１−２Ｂ）で表される1,3-シクロヘキサンジオン誘導体とした後、リン酸、硫酸等を用いて脱水環化し一般式（１−２Ｃ）で表されるエノンを合成する。これをBirch還元し飽和ケトンとした後ヒドラジンと反応させ一般式（１−２Ｅ）で表されるイミン誘導体のアニオンを調製する。これにアルキル或いはアリルハライドを反応させＲ²を導入する。加水分解後再生したカルボニル基を、例えばジチアン誘導体とした後ラネーニケル等で還元し一般式（ｄ）で表される化合物を製造することが出来る。
（１−３）環Ｂの両端がシクロヘキサン環である（ｈ）〜（ｉ）の場合
【００５２】
【化２５】

【００５３】
（式中、Ｒ¹，Ｒ²は一般式（Ｉ）におけるのと同じ意味を表す。）
一般式（ｈ）で表される化合物の場合には次式の様に製造することができる。
【００５４】
【化２６】

【００５５】
（式中、Ｒ¹，Ｒ²及びM²は上記と同じ。）
即ち、一般式（１−３Ａ）で表されるシクロヘキサノン誘導体をエナミンとした後、3-ブテン-2-オンを反応させジケトン（１−３Ｃ）とする。ロビンソン環化反応により環化し、2-（2-ブロモエチル）-2-メチル-1,3-ジオキソランと反応させ、次いで、これにBirch還元、アルドール縮合、再びBirch還元を行い一般式（１−３Ｈ）で表されるフェナントレノン誘導体を合成する。次に、有機金属試薬Ｒ²−Ｍ²を反応させＲ²を導入し、p-トルエンスルホン酸等の酸触媒存在下脱水し更に、Pd-C、Rh-C、Pt-C、Pd(OH)₂等の遷移金属触媒存在下水素添加することにより一般式（ｈ）で表される化合物を製造することが出来る。
一般式（ｉ）で表される化合物の場合には次式の様に製造することができる。
【００５６】
【化２７】

【００５７】
（式中、Ｒ¹，Ｒ²及びＸは上記と同じ。）
即ち、フタルアルデヒドを臭化3,3-エチレンジオキシプロピルマグネシウムと反応させて６炭素増炭し、ヒドロキシアルデヒド誘導体（１−３Ｉ）とする。過マンガン酸カリウム等の酸化剤で酸化し、ケトカルボン酸（１−３Ｊ）とした後、カルボニル基を亜鉛アマルガム等で還元しカルボン酸（１−３Ｋ）とする。ポリリン酸（PPA）、硫酸等を用いて脱水環化し一般式（１−３Ｌ）で表されるオクタヒドロフェナントレンジオンを合成する。次に、一方のカルボニル基を保護した後、例えばシリルエノールエーテル等を経由して置換基Ｒ²を導入する。保護基を外し同様の反応を行い反対側に置換基Ｒ¹を導入することにより一般式（ｉ）で表される化合物を製造することが出来る。
ｌ、ｍの少なくとも一方は１であり、Ｌ¹、Ｌ²が単結合の場合
一般的には、上記（１）で用いた有機金属試薬Ｒ−Ｍ¹或いはＲ’―Ｍ²やハロゲン化物Ｒ¹−Ｘ¹或いはＲ²−Ｘ²の代わりに
【００５８】
【化２８】

【００５９】
（式中、環Ａ、環Ｃは一般式（Ｉ）におけるのと同じ意味を表し、Ｒ¹，Ｒ²；Ｍ¹、Ｍ²；Ｘ¹、Ｘ²は上記と同じ。）
等を用いることにより、或いは対応するケトン、アルデヒド等を予め調製しておくことにより製造することが出来る。例えば、下記の様に1,4-シクロヘキサンジオンモノアセタールに環Ａを含む有機金属試薬を反応させ、p-トルエンスルホン酸等の酸触媒存在下脱水した後、Pd-C、Rh-C、Pt-C、Pd(OH)₂等の遷移金属触媒存下水素添加することにより還元し保護基を外すことによりシクロヘキサノン誘導体（２−Ａ）を合成することが出来る。
【００６０】
【化２９】

【００６１】
（式中、環Ａ、Ｒ¹、Ｍ¹は上記と同じ。）
これを（１）に記載した一般式（ｈ）で表される化合物の合成法に応用すると、テトラデカフェナントレノン（２−Ｂ）を合成することが出来る。更に、環Ｃを含む有機金属試薬を反応させアルコール（２−Ｃ）を得る。これをp-トルエンスルホン酸等の酸触媒存在下脱水した後、Pd-C、Rh-C、Pt-C、Pd(OH)₂等の金属触媒存在下水素添加することにより一般式（Ｉ）で表される化合物（２−Ｄ）を製造することが出来る。
【００６２】
【化３０】

【００６３】
（式中、環Ａ、環Ｃ；Ｒ¹，Ｒ²；Ｍ²は上記と同じ。）
ｌ、ｍの少なくとも一方は１であり、Ｌ¹、Ｌ²が単結合かＣＨ₂ＣＨ₂で、
少なくとも一方はＣＨ₂ＣＨ₂である場合
一般的には、上記（１）で用いた有機金属試薬Ｒ−Ｍ¹或いはＲ’―Ｍ²の代わりに下記の試薬を用いることにより製造することが出来る。
【００６４】
【化３１】

【００６５】
（式中、環Ａ、環Ｃ；Ｒ¹，Ｒ²；Ｍ¹；Ｍ²は上記と同じ。）
上記化合物（２−Ｅ）を誘導した同じ中間体（２−Ｂ）を用いる合成法を例示すると
【００６６】
【化３２】

【００６７】
（式中、環Ａ、環Ｃ；Ｒ¹，Ｒ²；Ｍ²は上記と同じ。）
即ち、テトラデカフェナントレノン（２−Ｂ）に環Ｃを含む有機金属試薬（アセチリド）を反応させアルコール（３−Ａ）を得る。これをp-トルエンスルホン酸等の酸触媒存在下脱水した後、Pd-C、Rh-C、Pt-C、Pd(OH)₂等の金属触媒存在下水素添加することにより一般式（Ｉ）で表される化合物（３−Ｃ）を製造することが出来る。同様に
【００６８】
【化３３】

【００６９】
（式中、環Ａ、環Ｃ；Ｒ¹，Ｒ²は上記と同じ。）
テトラデカヒドロフェナントレノン（２−Ｂ）に環Ｃを含むウィッティヒ試薬を反応させオレフィン（３−Ｄ）を得る。これをPd-C、Rh-C、Pt-C、Pd(OH)₂等の金属触媒存在下水素添加することにより一般式（Ｉ）で表される化合物（３−Ｃ）を製造することが出来る。
更に、以下の様にしても合成することが出来る。
【００７０】
【化３４】

【００７１】
（式中、環Ａ、環Ｃ；Ｒ¹，Ｒ²は上記と同じ。）
即ち、テトラデカヒドロフェナントレノン（２−Ｂ）にメトキシメチルイリドを反応させ加水分解することによりアルデヒド（３−Ｅ）を得る。これに環Ｃを含むウィッティヒ試薬を反応させオレフィン（３−Ｆ）を得る。これをPd-C、Rh-C、Pt-C、Pd(OH)₂等の金属触媒存在下水素添加することにより一般式（Ｉ）で表される化合物（３−Ｃ）を製造することが出来る。
【００７２】
以上は製造法の一例であり、本特許のフェナントレン及びフルオレン誘導体は他の方法によっても製造可能である。これらの製造法に限定されるものではない。
以下、表１〜表３１に本発明で使用されるフェナントレン及びフルオレン誘導体の具体例を掲げる。ここで、具体例を表示するのに以下の略号を用いるものとする。
【００７３】
【化３５】

【００７４】
【化３６】

【００７５】
【化３７】

上記に於いて部分構造式等及びそれらの付帯事項は請求項１に記載したものと同一である。例えば、R1-Q1-L1-P1-L3-Q2-R2は
【００７６】
【化３８】

【００７７】
を表すことが出来る。また、下記の具体例は一部の例示化合物であり、これにより本発明の範囲が限定されるものではない。
【００７８】
第１表：R1-Pn-R2（l=m=0）
【００７９】
【表１】

【００８０】
（PnがP1、P2、P9である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。また、PnがP6、P8、P9である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共にアルケニキル基であることは無い。）、
第２表：R1-Qn-Ln-Pn-R2（l=1; m=0）
【００８１】
【表２】

【００８２】
第２表（続き１）
【００８３】
【表３】

【００８４】
（L3 = -OCO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第２表（続き２）
【００８５】
【表４】

【００８６】
（L3 = -OCO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第２表（続き３）
【００８７】
【表５】

【００８８】
第２表（続き４）
【００８９】
【表６】

【００９０】
（L3 = -OCO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第２表（続き５）
【００９１】
【表７】

【００９２】
（L3 = -OCO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第２表（続き６）
【００９３】
【表８】

【００９４】
第２表（続き７）
【００９５】
【表９】

【００９６】
（L3 = -OCO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第２表（続き８）
【００９７】
【表１０】

【００９８】
（L3 = -OCO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第２表（続き９）
【００９９】
【表１１】

【０１００】
第２表（続き１０）
【０１０１】
【表１２】

【０１０２】
（L3 = -OCO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第２表（続き１１）
【０１０３】
【表１３】

【０１０４】
（L3 = -OCO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第２表（続き１２）
【０１０５】
【表１４】

【０１０６】
第２表（続き１３）
【０１０７】
【表１５】

【０１０８】
（L3 = -OCO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第２表（続き１４）
【０１０９】
【表１６】

【０１１０】
（L3 = -OCO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第３表：R1-Pn-Ln-Qn-R2（l=0; m=１）
【０１１１】
【表１７】

【０１１２】
第３表（続き１）
【０１１３】
【表１８】

【０１１４】
（L3 = -COO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第３表（続き２）
【０１１５】
【表１９】

【０１１６】
（L3 = -COO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第３表（続き３）
【０１１７】
【表２０】

【０１１８】
第３表（続き４）
【０１１９】
【表２１】

【０１２０】
（L3 = -COO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第３表（続き５）
【０１２１】
【表２２】

【０１２２】
（L3 = -COO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第３表（続き６）
【０１２３】
【表２３】

【０１２４】
第３表（続き７）
【０１２５】
【表２４】

【０１２６】
（L3 = -COO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第３表（続き８）
【０１２７】
【表２５】

【０１２８】
（L3 = -COO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第３表（続き９）
【０１２９】
【表２６】

【０１３０】
第３表（続き１０）
【０１３１】
【表２７】

【０１３２】
（L3 = -COO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第３表（続き１１）
【０１３３】
【表２８】

【０１３４】
（L3 = -COO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第３表（続き１２）
【０１３５】
【表２９】

【０１３６】
第３表（続き１３）
【０１３７】
【表３０】

【０１３８】
（L3 = -COO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第３表（続き１４）
【０１３９】
【表３１】

【０１４０】
（L3 = -COO- 且つPnがP1或いはP6である場合は、Ｒ¹、Ｒ²は共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無い。）
第４表：R1-Qn1-Ln1-Pn-Ln2-Qn2-R2（l=m=1）
【０１４１】
【表３２】

【０１４２】
第４表（続き１）
【０１４３】
【表３３】

【０１４４】
第４表（続き２）
【０１４５】
【表３４】

【０１４６】
第４表（続き３）
【０１４７】
【表３５】

【０１４８】
第４表（続き４）
【０１４９】
【表３６】

【０１５０】
第４表（続き５）
【０１５１】
【表３７】

【０１５２】
第４表（続き６）
【０１５３】
【表３８】

【０１５４】
第４表（続き７）
【０１５５】
【表３９】

【０１５６】
第４表（続き８）
【０１５７】
【表４０】

【０１５８】
第４表（続き９）
【０１５９】
【表４１】

【０１６０】
第４表（続き１０）
【０１６１】
【表４２】

【０１６２】
第４表（続き１１）
【０１６３】
【表４３】

【０１６４】
第４表（続き１２）
【０１６５】
【表４４】

【０１６６】
第４表（続き１３）
【０１６７】
【表４５】

【０１６８】
第４表（続き１４）
【０１６９】
【表４６】

【０１７０】
第４表（続き１５）
【０１７１】
【表４７】

【０１７２】
第４表（続き１６）
【０１７３】
【表４８】

【０１７４】
第４表（続き１７）
【０１７５】
【表４９】

【０１７６】
第４表（続き１８）
【０１７７】
【表５０】

【０１７８】
第４表（続き１９）
【０１７９】
【表５１】

【０１８０】
第４表（続き２０）
【０１８１】
【表５２】

【０１８２】
第４表（続き２１）
【０１８３】
【表５３】

【０１８４】
第４表（続き２２）
【０１８５】
【表５４】

【０１８６】
第４表（続き２３）
【０１８７】
【表５５】

【０１８８】
第４表（続き２４）
【０１８９】
【表５６】

【０１９０】
第４表（続き２５）
【０１９１】
【表５７】

【０１９２】
第４表（続き２６）
【０１９３】
【表５８】

【０１９４】
第４表（続き２７）
【０１９５】
【表５９】

【０１９６】
第４表（続き２８）
【０１９７】
【表６０】

【０１９８】
第４表（続き２９）
【０１９９】
【表６１】

【０２００】
第４表（続き３０）
【０２０１】
【表６２】

【０２０２】
第４表（続き３１）
【０２０３】
【表６３】

【０２０４】
第４表（続き３２）
【０２０５】
【表６４】

【０２０６】
第４表（続き３３）
【０２０７】
【表６５】

【０２０８】
第４表（続き３４）
【０２０９】
【表６６】

【０２１０】
第４表（続き３５）
【０２１１】
【表６７】

【０２１２】
第４表（続き３６）
【０２１３】
【表６８】

【０２１４】
第４表（続き３７）
【０２１５】
【表６９】

【０２１６】
第４表（続き３８）
【０２１７】
【表７０】

【０２１８】
第４表（続き３９）
【０２１９】
【表７１】

【０２２０】
第４表（続き４０）
【０２２１】
【表７２】

【０２２２】
第４表（続き４１）
【０２２３】
【表７３】

【０２２４】
第４表（続き４２）
【０２２５】
【表７４】

【０２２６】
第４表（続き４３）
【０２２７】
【表７５】

【０２２８】
第４表（続き４４）
【０２２９】
【表７６】

【０２３０】
第４表（続き４５）
【０２３１】
【表７７】

【０２３２】
第４表（続き４６）
【０２３３】
【表７８】

【０２３４】
第４表（続き４７）
【０２３５】
【表７９】

【０２３６】
第４表（続き４８）
【０２３７】
【表８０】

【０２３８】
第４表（続き４９）
【０２３９】
【表８１】

【０２４０】
第４表（続き５０）
【０２４１】
【表８２】

【０２４２】
第４表（続き５１）
【０２４３】
【表８３】

【０２４４】
第４表（続き５２）
【０２４５】
【表８４】

【０２４６】
第４表（続き５３）
【０２４７】
【表８５】

【０２４８】
第４表（続き５４）
【０２４９】
【表８６】

【０２５０】
第４表（続き５５）
【０２５１】
【表８７】

【０２５２】
第４表（続き５６）
【０２５３】
【表８８】

【０２５４】
第４表（続き５７）
【０２５５】
【表８９】

【０２５６】
第４表（続き５８）
【０２５７】
【表９０】

【０２５８】
第４表（続き５９）
【０２５９】
【表９１】

【０２６０】
これらの中で好ましい化合物を第５表に示しその具体例を表の下に列挙した。ここで、新たに略号を下記の様に定める。他は前述で用いたものと同一である。
【０２６１】
【化３９】

【０２６２】
第５表：R1-Qn1-Ln1-Pn-Ln2-Qn2-R2
【０２６３】
【表９２】

【０２６４】
第５表（続き１）
【０２６５】
【表９３】

【０２６６】
第５表（続き２）
【０２６７】
【表９４】

【０２６８】
第６表（続き３）
【０２６９】
【表９５】

【０２７０】
第６表（続き４）
【０２７１】
【表９６】

【０２７２】
第６表（続き５）
【０２７３】
【表９７】

【０２７４】
第５表（続き６）
【０２７５】
【表９８】

【０２７６】
第５表（続き７）
【０２７７】
【表９９】

【０２７８】
第５表（続き８）
【０２７９】
【表１００】

【０２８０】
第５表（続き９）
【０２８１】
【表１０１】

【０２８２】
好ましい化合物の具体例：
ｌ＝ｍ＝０（P1、P2、P9の場合には、Ｒ01、Ｒ02の少なくとも一方は置換基を有するものとする。）
R01-P1-R01 R02-P1-R01 R03-P1-R01 R04-P1-R01 R05-P1-R01
R06-P1-R01 R07-P1-R01 R08-P1-R01 R09-P1-R01 R10-P1-R01
R11-P1-R01 R12-P1-R01 R13-P1-R01 R02-P1-R02 R03-P1-R02
R04-P1-R02 R05-P1-R02 R06-P1-R02 R07-P1-R02 R08-P1-R02
R09-P1-R02 R10-P1-R02 R11-P1-R02 R12-P1-R02 R13-P1-R02
R03-P1-R03 R04-P1-R03 R05-P1-R03 R06-P1-R03 R07-P1-R03
R08-P1-R03 R09-P1-R03 R10-P1-R03 R11-P1-R03 R12-P1-R03
R13-P1-R03 R04-P1-R04 R05-P1-R04 R06-P1-R04 R07-P1-R04
R08-P1-R04 R09-P1-R04 R10-P1-R04 R11-P1-R04 R12-P1-R04
R13-P1-R04 R05-P1-R05 R06-P1-R05 R07-P1-R05 R08-P1-R05
R09-P1-R05 R10-P1-R05 R11-P1-R05 R12-P1-R05 R13-P1-R05
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R13-P1-R13
【０２８３】
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【０２８４】
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【０２８５】
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【０２８６】
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【０２８７】
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【０２８８】
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【０２８９】
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【０２９０】
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【０２９１】
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【０２９２】
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【０２９３】
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R08-P53-R12 R09-P53-R12 R10-P53-R12 R11-P53-R12 R12-P53-R12
R13-P53-R12 R01-P53-R13 R02-P53-R13 R03-P53-R13 R04-P53-R13
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【０２９４】
R01-P62-R01 R02-P62-R01 R03-P62-R01 R04-P62-R01 R05-P62-R01
R06-P62-R01 R07-P62-R01 R08-P62-R01 R09-P62-R01 R10-P62-R01
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【０２９５】
R01-P81-R01 R02-P81-R01 R03-P81-R01 R04-P81-R01 R05-P81-R01
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【０２９６】
R01-P82-R01 R02-P82-R01 R03-P82-R01 R04-P82-R01 R05-P82-R01
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【０２９７】
R01-P91-R01 R02-P91-R01 R03-P91-R01 R04-P91-R01 R05-P91-R01
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【０２９８】
R01-P92-R01 R02-P92-R01 R03-P92-R01 R04-P92-R01 R05-P92-R01
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R02-P92-R12 R01-P92-R13 R02-P92-R13
【０２９９】
（２）ｌ＝１；ｍ＝０
R01-Q1-P1-R01 R02-Q1-P1-R01 R03-Q1-P1-R01 R04-Q1-P1-R01
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R13-Q1-P1-R13
【０３００】
R01-Q1-P2-R01 R02-Q1-P2-R01 R03-Q1-P2-R01 R04-Q1-P2-R01
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R13-Q1-P2-R13
【０３０１】
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【０３０２】
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【０３０３】
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R13-Q1-P8-R13
【０３０４】
R01-Q1-P9-R01 R02-Q1-P9-R01 R03-Q1-P9-R01 R04-Q1-P9-R01
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R13-Q1-P9-R01 R01-Q1-P9-R02 R02-Q1-P9-R02 R03-Q1-P9-R02
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【０３０７】
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【０３０９】
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【０３１０】
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【０３１２】
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【０３１３】
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R13-Q2-P5-R13
【０３１４】
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【０３１９】
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【０３２０】
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【０３２２】
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【０３２３】
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【０３２４】
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【０３２５】
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【０３２６】
R01-Q31-P51-R01 R02-Q31-P51-R01 R03-Q31-P51-R01
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【０３２７】
R01-Q31-P52-R01 R02-Q31-P52-R01 R03-Q31-P52-R01
R04-Q31-P52-R01 R05-Q31-P52-R01 R06-Q31-P52-R01
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【０３２８】
R01-Q31-P53-R01 R02-Q31-P53-R01 R03-Q31-P53-R01
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【０３２９】
R01-Q43-P1-R01 R02-Q43-P1-R01 R03-Q43-P1-R01 R04-Q43-P1-R01
R05-Q43-P1-R01 R06-Q43-P1-R01 R07-Q43-P1-R01 R08-Q43-P1-R01
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R13-Q43-P1-R01 R01-Q43-P1-R02 R02-Q43-P1-R02 R03-Q43-P1-R02
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R10-Q43-P1-R04 R11-Q43-P1-R04 R12-Q43-P1-R04 R13-Q43-P1-R04
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R12-Q43-P1-R06 R13-Q43-P1-R06 R01-Q43-P1-R07 R02-Q43-P1-R07
R03-Q43-P1-R07 R04-Q43-P1-R07 R05-Q43-P1-R07 R06-Q43-P1-R07
R07-Q43-P1-R07 R08-Q43-P1-R07 R09-Q43-P1-R07 R10-Q43-P1-R07
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R10-Q43-P1-R08 R11-Q43-P1-R08 R12-Q43-P1-R08 R13-Q43-P1-R08
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R13-Q43-P1-R09 R01-Q43-P1-R10 R02-Q43-P1-R10 R03-Q43-P1-R10
R04-Q43-P1-R10 R05-Q43-P1-R10 R06-Q43-P1-R10 R07-Q43-P1-R10
R08-Q43-P1-R10 R09-Q43-P1-R10 R10-Q43-P1-R10 R11-Q43-P1-R10
R12-Q43-P1-R10 R13-Q43-P1-R10 R01-Q43-P1-R11 R02-Q43-P1-R11
R03-Q43-P1-R11 R04-Q43-P1-R11 R05-Q43-P1-R11 R06-Q43-P1-R11
R07-Q43-P1-R11 R08-Q43-P1-R11 R09-Q43-P1-R11 R10-Q43-P1-R11
R11-Q43-P1-R11 R12-Q43-P1-R11 R13-Q43-P1-R11 R01-Q43-P1-R12
R02-Q43-P1-R12 R03-Q43-P1-R12 R04-Q43-P1-R12 R05-Q43-P1-R12
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R10-Q43-P1-R12 R11-Q43-P1-R12 R12-Q43-P1-R12 R13-Q43-P1-R12
R01-Q43-P1-R13 R02-Q43-P1-R13 R03-Q43-P1-R13 R04-Q43-P1-R13
R05-Q43-P1-R13 R06-Q43-P1-R13 R07-Q43-P1-R13 R08-Q43-P1-R13
R09-Q43-P1-R13 R10-Q43-P1-R13 R11-Q43-P1-R13 R12-Q43-P1-R13
R13-Q43-P1-R13
【０３３０】
R01-Q43-P2-R01 R02-Q43-P2-R01 R03-Q43-P2-R01 R04-Q43-P2-R01
R05-Q43-P2-R01 R06-Q43-P2-R01 R07-Q43-P2-R01 R08-Q43-P2-R01
R09-Q43-P2-R01 R10-Q43-P2-R01 R11-Q43-P2-R01 R12-Q43-P2-R01
R13-Q43-P2-R01 R01-Q43-P2-R02 R02-Q43-P2-R02 R03-Q43-P2-R02
R04-Q43-P2-R02 R05-Q43-P2-R02 R06-Q43-P2-R02 R07-Q43-P2-R02
R08-Q43-P2-R02 R09-Q43-P2-R02 R10-Q43-P2-R02 R11-Q43-P2-R02
R12-Q43-P2-R02 R13-Q43-P2-R02 R01-Q43-P2-R03 R02-Q43-P2-R03
R03-Q43-P2-R03 R04-Q43-P2-R03 R05-Q43-P2-R03 R06-Q43-P2-R03
R07-Q43-P2-R03 R08-Q43-P2-R03 R09-Q43-P2-R03 R10-Q43-P2-R03
R11-Q43-P2-R03 R12-Q43-P2-R03 R13-Q43-P2-R03 R01-Q43-P2-R04
R02-Q43-P2-R04 R03-Q43-P2-R04 R04-Q43-P2-R04 R05-Q43-P2-R04
R06-Q43-P2-R04 R07-Q43-P2-R04 R08-Q43-P2-R04 R09-Q43-P2-R04
R10-Q43-P2-R04 R11-Q43-P2-R04 R12-Q43-P2-R04 R13-Q43-P2-R04
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R12-Q43-P2-R06 R13-Q43-P2-R06 R01-Q43-P2-R07 R02-Q43-P2-R07
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R10-Q43-P2-R08 R11-Q43-P2-R08 R12-Q43-P2-R08 R13-Q43-P2-R08
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R13-Q43-P2-R09 R01-Q43-P2-R10 R02-Q43-P2-R10 R03-Q43-P2-R10
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【０３３１】
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【０３３２】
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【０３３３】
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【０３３４】
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【０３３５】
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【０３３６】
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R08-Q43-P52-R12 R09-Q43-P52-R12 R10-Q43-P52-R12
R11-Q43-P52-R12 R12-Q43-P52-R12 R13-Q43-P52-R12
R01-Q43-P52-R13 R02-Q43-P52-R13 R03-Q43-P52-R13
R04-Q43-P52-R13 R05-Q43-P52-R13 R06-Q43-P52-R13
R07-Q43-P52-R13 R08-Q43-P52-R13 R09-Q43-P52-R13
R10-Q43-P52-R13 R11-Q43-P52-R13 R12-Q43-P52-R13
R13-Q43-P52-R13
【０３３７】
R01-Q43-P53-R01 R02-Q43-P53-R01 R03-Q43-P53-R01
R04-Q43-P53-R01 R05-Q43-P53-R01 R06-Q43-P53-R01
R07-Q43-P53-R01 R08-Q43-P53-R01 R09-Q43-P53-R01
R10-Q43-P53-R01 R11-Q43-P53-R01 R12-Q43-P53-R01
R13-Q43-P53-R01 R01-Q43-P53-R02 R02-Q43-P53-R02
R03-Q43-P53-R02 R04-Q43-P53-R02 R05-Q43-P53-R02
R06-Q43-P53-R02 R07-Q43-P53-R02 R08-Q43-P53-R02
R09-Q43-P53-R02 R10-Q43-P53-R02 R11-Q43-P53-R02
R12-Q43-P53-R02 R13-Q43-P53-R02 R01-Q43-P53-R03
R02-Q43-P53-R03 R03-Q43-P53-R03 R04-Q43-P53-R03
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R08-Q43-P53-R03 R09-Q43-P53-R03 R10-Q43-P53-R03
R11-Q43-P53-R03 R12-Q43-P53-R03 R13-Q43-P53-R03
R01-Q43-P53-R04 R02-Q43-P53-R04 R03-Q43-P53-R04
R04-Q43-P53-R04 R05-Q43-P53-R04 R06-Q43-P53-R04
R07-Q43-P53-R04 R08-Q43-P53-R04 R09-Q43-P53-R04
R10-Q43-P53-R04 R11-Q43-P53-R04 R12-Q43-P53-R04
R13-Q43-P53-R04 R01-Q43-P53-R05 R02-Q43-P53-R05
R03-Q43-P53-R05 R04-Q43-P53-R05 R05-Q43-P53-R05
R06-Q43-P53-R05 R07-Q43-P53-R05 R08-Q43-P53-R05
R09-Q43-P53-R05 R10-Q43-P53-R05 R11-Q43-P53-R05
R12-Q43-P53-R05 R13-Q43-P53-R05 R01-Q43-P53-R06
R02-Q43-P53-R06 R03-Q43-P53-R06 R04-Q43-P53-R06
R05-Q43-P53-R06 R06-Q43-P53-R06 R07-Q43-P53-R06
R08-Q43-P53-R06 R09-Q43-P53-R06 R10-Q43-P53-R06
R11-Q43-P53-R06 R12-Q43-P53-R06 R13-Q43-P53-R06
R01-Q43-P53-R07 R02-Q43-P53-R07 R03-Q43-P53-R07
R04-Q43-P53-R07 R05-Q43-P53-R07 R06-Q43-P53-R07
R07-Q43-P53-R07 R08-Q43-P53-R07 R09-Q43-P53-R07
R10-Q43-P53-R07 R11-Q43-P53-R07 R12-Q43-P53-R07
R13-Q43-P53-R07 R01-Q43-P53-R08 R02-Q43-P53-R08
R03-Q43-P53-R08 R04-Q43-P53-R08 R05-Q43-P53-R08
R06-Q43-P53-R08 R07-Q43-P53-R08 R08-Q43-P53-R08
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R05-Q43-P53-R09 R06-Q43-P53-R09 R07-Q43-P53-R09
R08-Q43-P53-R09 R09-Q43-P53-R09 R10-Q43-P53-R09
R11-Q43-P53-R09 R12-Q43-P53-R09 R13-Q43-P53-R09
R01-Q43-P53-R10 R02-Q43-P53-R10 R03-Q43-P53-R10
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R07-Q43-P53-R10 R08-Q43-P53-R10 R09-Q43-P53-R10
R10-Q43-P53-R10 R11-Q43-P53-R10 R12-Q43-P53-R10
R13-Q43-P53-R10 R01-Q43-P53-R11 R02-Q43-P53-R11
R03-Q43-P53-R11 R04-Q43-P53-R11 R05-Q43-P53-R11
R06-Q43-P53-R11 R07-Q43-P53-R11 R08-Q43-P53-R11
R09-Q43-P53-R11 R10-Q43-P53-R11 R11-Q43-P53-R11
R12-Q43-P53-R11 R13-Q43-P53-R11 R01-Q43-P53-R12
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R08-Q43-P53-R12 R09-Q43-P53-R12 R10-Q43-P53-R12
R11-Q43-P53-R12 R12-Q43-P53-R12 R13-Q43-P53-R12
R01-Q43-P53-R13 R02-Q43-P53-R13 R03-Q43-P53-R13
R04-Q43-P53-R13 R05-Q43-P53-R13 R06-Q43-P53-R13
R07-Q43-P53-R13 R08-Q43-P53-R13 R09-Q43-P53-R13
R10-Q43-P53-R13 R11-Q43-P53-R13 R12-Q43-P53-R13
R13-Q43-P53-R13
【０３３８】
R01-Q2-L11-P2-R01 R02-Q2-L11-P2-R01 R03-Q2-L11-P2-R01
R04-Q2-L11-P2-R01 R05-Q2-L11-P2-R01 R06-Q2-L11-P2-R01
R07-Q2-L11-P2-R01 R08-Q2-L11-P2-R01 R09-Q2-L11-P2-R01
R10-Q2-L11-P2-R01 R11-Q2-L11-P2-R01 R12-Q2-L11-P2-R01
R13-Q2-L11-P2-R01 R01-Q2-L11-P2-R02 R02-Q2-L11-P2-R02
R03-Q2-L11-P2-R02 R04-Q2-L11-P2-R02 R05-Q2-L11-P2-R02
R06-Q2-L11-P2-R02 R07-Q2-L11-P2-R02 R08-Q2-L11-P2-R02
R09-Q2-L11-P2-R02 R10-Q2-L11-P2-R02 R11-Q2-L11-P2-R02
R12-Q2-L11-P2-R02 R13-Q2-L11-P2-R02 R01-Q2-L11-P2-R03
R02-Q2-L11-P2-R03 R03-Q2-L11-P2-R03 R04-Q2-L11-P2-R03
R05-Q2-L11-P2-R03 R06-Q2-L11-P2-R03 R07-Q2-L11-P2-R03
R08-Q2-L11-P2-R03 R09-Q2-L11-P2-R03 R10-Q2-L11-P2-R03
R11-Q2-L11-P2-R03 R12-Q2-L11-P2-R03 R13-Q2-L11-P2-R03
R01-Q2-L11-P2-R04 R02-Q2-L11-P2-R04 R03-Q2-L11-P2-R04
R04-Q2-L11-P2-R04 R05-Q2-L11-P2-R04 R06-Q2-L11-P2-R04
R07-Q2-L11-P2-R04 R08-Q2-L11-P2-R04 R09-Q2-L11-P2-R04
R10-Q2-L11-P2-R04 R11-Q2-L11-P2-R04 R12-Q2-L11-P2-R04
R13-Q2-L11-P2-R04 R01-Q2-L11-P2-R05 R02-Q2-L11-P2-R05
R03-Q2-L11-P2-R05 R04-Q2-L11-P2-R05 R05-Q2-L11-P2-R05
R06-Q2-L11-P2-R05 R07-Q2-L11-P2-R05 R08-Q2-L11-P2-R05
R09-Q2-L11-P2-R05 R10-Q2-L11-P2-R05 R11-Q2-L11-P2-R05
R12-Q2-L11-P2-R05 R13-Q2-L11-P2-R05 R01-Q2-L11-P2-R06
R02-Q2-L11-P2-R06 R03-Q2-L11-P2-R06 R04-Q2-L11-P2-R06
R05-Q2-L11-P2-R06 R06-Q2-L11-P2-R06 R07-Q2-L11-P2-R06
R08-Q2-L11-P2-R06 R09-Q2-L11-P2-R06 R10-Q2-L11-P2-R06
R11-Q2-L11-P2-R06 R12-Q2-L11-P2-R06 R13-Q2-L11-P2-R06
R01-Q2-L11-P2-R07 R02-Q2-L11-P2-R07 R03-Q2-L11-P2-R07
R04-Q2-L11-P2-R07 R05-Q2-L11-P2-R07 R06-Q2-L11-P2-R07
R07-Q2-L11-P2-R07 R08-Q2-L11-P2-R07 R09-Q2-L11-P2-R07
R10-Q2-L11-P2-R07 R11-Q2-L11-P2-R07 R12-Q2-L11-P2-R07
R13-Q2-L11-P2-R07 R01-Q2-L11-P2-R08 R02-Q2-L11-P2-R08
R03-Q2-L11-P2-R08 R04-Q2-L11-P2-R08 R05-Q2-L11-P2-R08
R06-Q2-L11-P2-R08 R07-Q2-L11-P2-R08 R08-Q2-L11-P2-R08
R09-Q2-L11-P2-R08 R10-Q2-L11-P2-R08 R11-Q2-L11-P2-R08
R12-Q2-L11-P2-R08 R13-Q2-L11-P2-R08 R01-Q2-L11-P2-R09
R02-Q2-L11-P2-R09 R03-Q2-L11-P2-R09 R04-Q2-L11-P2-R09
R05-Q2-L11-P2-R09 R06-Q2-L11-P2-R09 R07-Q2-L11-P2-R09
R08-Q2-L11-P2-R09 R09-Q2-L11-P2-R09 R10-Q2-L11-P2-R09
R11-Q2-L11-P2-R09 R12-Q2-L11-P2-R09 R13-Q2-L11-P2-R09
R01-Q2-L11-P2-R10 R02-Q2-L11-P2-R10 R03-Q2-L11-P2-R10
R04-Q2-L11-P2-R10 R05-Q2-L11-P2-R10 R06-Q2-L11-P2-R10
R07-Q2-L11-P2-R10 R08-Q2-L11-P2-R10 R09-Q2-L11-P2-R10
R10-Q2-L11-P2-R10 R11-Q2-L11-P2-R10 R12-Q2-L11-P2-R10
R13-Q2-L11-P2-R10 R01-Q2-L11-P2-R11 R02-Q2-L11-P2-R11
R03-Q2-L11-P2-R11 R04-Q2-L11-P2-R11 R05-Q2-L11-P2-R11
R06-Q2-L11-P2-R11 R07-Q2-L11-P2-R11 R08-Q2-L11-P2-R11
R09-Q2-L11-P2-R11 R10-Q2-L11-P2-R11 R11-Q2-L11-P2-R11
R12-Q2-L11-P2-R11 R13-Q2-L11-P2-R11 R01-Q2-L11-P2-R12
R02-Q2-L11-P2-R12 R03-Q2-L11-P2-R12 R04-Q2-L11-P2-R12
R05-Q2-L11-P2-R12 R06-Q2-L11-P2-R12 R07-Q2-L11-P2-R12
R08-Q2-L11-P2-R12 R09-Q2-L11-P2-R12 R10-Q2-L11-P2-R12
R11-Q2-L11-P2-R12 R12-Q2-L11-P2-R12 R13-Q2-L11-P2-R12
R01-Q2-L11-P2-R13 R02-Q2-L11-P2-R13 R03-Q2-L11-P2-R13
R04-Q2-L11-P2-R13 R05-Q2-L11-P2-R13 R06-Q2-L11-P2-R13
R07-Q2-L11-P2-R13 R08-Q2-L11-P2-R13 R09-Q2-L11-P2-R13
R10-Q2-L11-P2-R13 R11-Q2-L11-P2-R13 R12-Q2-L11-P2-R13
R13-Q2-L11-P2-R13
【０３３９】
（３）ｌ＝０；ｍ＝１
R01-P2-Q1-R01 R02-P2-Q1-R01 R03-P2-Q1-R01 R04-P2-Q1-R01
R05-P2-Q1-R01 R06-P2-Q1-R01 R07-P2-Q1-R01 R08-P2-Q1-R01
R09-P2-Q1-R01 R10-P2-Q1-R01 R11-P2-Q1-R01 R12-P2-Q1-R01
R13-P2-Q1-R01 R01-P2-Q1-R02 R02-P2-Q1-R02 R03-P2-Q1-R02
R04-P2-Q1-R02 R05-P2-Q1-R02 R06-P2-Q1-R02 R07-P2-Q1-R02
R08-P2-Q1-R02 R09-P2-Q1-R02 R10-P2-Q1-R02 R11-P2-Q1-R02
R12-P2-Q1-R02 R13-P2-Q1-R02 R01-P2-Q1-R03 R02-P2-Q1-R03
R03-P2-Q1-R03 R04-P2-Q1-R03 R05-P2-Q1-R03 R06-P2-Q1-R03
R07-P2-Q1-R03 R08-P2-Q1-R03 R09-P2-Q1-R03 R10-P2-Q1-R03
R11-P2-Q1-R03 R12-P2-Q1-R03 R13-P2-Q1-R03 R01-P2-Q1-R04
R02-P2-Q1-R04 R03-P2-Q1-R04 R04-P2-Q1-R04 R05-P2-Q1-R04
R06-P2-Q1-R04 R07-P2-Q1-R04 R08-P2-Q1-R04 R09-P2-Q1-R04
R10-P2-Q1-R04 R11-P2-Q1-R04 R12-P2-Q1-R04 R13-P2-Q1-R04
R01-P2-Q1-R05 R02-P2-Q1-R05 R03-P2-Q1-R05 R04-P2-Q1-R05
R05-P2-Q1-R05 R06-P2-Q1-R05 R07-P2-Q1-R05 R08-P2-Q1-R05
R09-P2-Q1-R05 R10-P2-Q1-R05 R11-P2-Q1-R05 R12-P2-Q1-R05
R13-P2-Q1-R05 R01-P2-Q1-R06 R02-P2-Q1-R06 R03-P2-Q1-R06
R04-P2-Q1-R06 R05-P2-Q1-R06 R06-P2-Q1-R06 R07-P2-Q1-R06
R08-P2-Q1-R06 R09-P2-Q1-R06 R10-P2-Q1-R06 R11-P2-Q1-R06
R12-P2-Q1-R06 R13-P2-Q1-R06 R01-P2-Q1-R07 R02-P2-Q1-R07
R03-P2-Q1-R07 R04-P2-Q1-R07 R05-P2-Q1-R07 R06-P2-Q1-R07
R07-P2-Q1-R07 R08-P2-Q1-R07 R09-P2-Q1-R07 R10-P2-Q1-R07
R11-P2-Q1-R07 R12-P2-Q1-R07 R13-P2-Q1-R07 R01-P2-Q1-R08
R02-P2-Q1-R08 R03-P2-Q1-R08 R04-P2-Q1-R08 R05-P2-Q1-R08
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R10-P2-Q1-R08 R11-P2-Q1-R08 R12-P2-Q1-R08 R13-P2-Q1-R08
R01-P2-Q1-R09 R02-P2-Q1-R09 R03-P2-Q1-R09 R04-P2-Q1-R09
R05-P2-Q1-R09 R06-P2-Q1-R09 R07-P2-Q1-R09 R08-P2-Q1-R09
R09-P2-Q1-R09 R10-P2-Q1-R09 R11-P2-Q1-R09 R12-P2-Q1-R09
R13-P2-Q1-R09 R01-P2-Q1-R10 R02-P2-Q1-R10 R03-P2-Q1-R10
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R08-P2-Q1-R10 R09-P2-Q1-R10 R10-P2-Q1-R10 R11-P2-Q1-R10
R12-P2-Q1-R10 R13-P2-Q1-R10 R01-P2-Q1-R11 R02-P2-Q1-R11
R03-P2-Q1-R11 R04-P2-Q1-R11 R05-P2-Q1-R11 R06-P2-Q1-R11
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R11-P2-Q1-R11 R12-P2-Q1-R11 R13-P2-Q1-R11 R01-P2-Q1-R12
R02-P2-Q1-R12 R03-P2-Q1-R12 R04-P2-Q1-R12 R05-P2-Q1-R12
R06-P2-Q1-R12 R07-P2-Q1-R12 R08-P2-Q1-R12 R09-P2-Q1-R12
R10-P2-Q1-R12 R11-P2-Q1-R12 R12-P2-Q1-R12 R13-P2-Q1-R12
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【０３４０】
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【０３４１】
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【０３４３】
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【０３４５】
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【０３４６】
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【０３４７】
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【０３４８】
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【０３４９】
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R10-P5-Q2-R12 R11-P5-Q2-R12 R12-P5-Q2-R12 R13-P5-Q2-R12
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R13-P5-Q2-R13
【０３５０】
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【０３５５】
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【０３５６】
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【０３５７】
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【０３５８】
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【０３５９】
R01-P21-Q32-R01 R02-P21-Q32-R01 R03P21-Q32-R01
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【０３６０】
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R13-P22-Q32-R13
【０３６１】
R01-P23-Q32-R01 R02-P23-Q32-R01 R03-P23-Q32-R01
R04-P23-Q32-R01 R05-P23-Q32-R01 R06-P23-Q32-R01
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R13-P23-Q32-R13
【０３６２】
R01-P51-Q32-R01 R02-P51-Q32-R01 R03-P51-Q32-R01
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R13-P51-Q32-R07 R01-P51-Q32-R08 R02-P51-Q32-R08
R03-P51-Q32-R08 R04-P51-Q32-R08 R05-P51-Q32-R08
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R02-P51-Q32-R09 R03-P51-Q32-R09 R04-P51-Q32-R09
R05-P51-Q32-R09 R06-P51-Q32-R09 R07-P51-Q32-R09
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R11-P51-Q32-R09 R12-P51-Q32-R09 R13-P51-Q32-R09
R01-P51-Q32-R10 R02-P51-Q32-R10 R03-P51-Q32-R10
R04-P51-Q32-R10 R05-P51-Q32-R10 R06-P51-Q32-R10
R07-P51-Q32-R10 R08-P51-Q32-R10 R09-P51-Q32-R10
R10-P51-Q32-R10 R11-P51-Q32-R10 R12-P51-Q32-R10
R13-P51-Q32-R10 R01-P51-Q32-R11 R02-P51-Q32-R11
R03-P51-Q32-R11 R04-P51-Q32-R11 R05-P51-Q32-R11
R06-P51-Q32-R11 R07-P51-Q32-R11 R08-P51-Q32-R11
R09-P51-Q32-R11 R10-P51-Q32-R11 R11-P51-Q32-R11
R12-P51-Q32-R11 R13-P51-Q32-R11 R01-P51-Q32-R12
R02-P51-Q32-R12 R03-P51-Q32-R12 R04-P51-Q32-R12
R05-P51-Q32-R12 R06-P51-Q32-R12 R07-P51-Q32-R12
R08-P51-Q32-R12 R09-P51-Q32-R12 R10-P51-Q32-R12
R11-P51-Q32-R12 R12-P51-Q32-R12 R13-P51-Q32-R12
R01-P51-Q32-R13 R02-P51-Q32-R13 R03-P51-Q32-R13
R04-P51-Q32-R13 R05-P51-Q32-R13 R06-P51-Q32-R13
R07-P51-Q32-R13 R08-P51-Q32-R13 R09-P51-Q32-R13
R10-P51-Q32-R13 R11-P51-Q32-R13 R12-P51-Q32-R13
R13-P51-Q32-R13
【０３６３】
R01-P52-Q32-R01 R02-P52-Q32-R01 R03-P52-Q32-R01
R04-P52-Q32-R01 R05-P52-Q32-R01 R06-P52-Q32-R01
R07-P52-Q32-R01 R08-P52-Q32-R01 R09-P52-Q32-R01
R10-P52-Q32-R01 R11-P52-Q32-R01 R12-P52-Q32-R01
R13-P52-Q32-R01 R01-P52-Q32-R02 R02-P52-Q32-R02
R03-P52-Q32-R02 R04-P52-Q32-R02 R05-P52-Q32-R02
R06-P52-Q32-R02 R07-P52-Q32-R02 R08-P52-Q32-R02
R09-P52-Q32-R02 R10-P52-Q32-R02 R11-P52-Q32-R02
R12-P52-Q32-R02 R13-P52-Q32-R02 R01-P52-Q32-R03
R02-P52-Q32-R03 R03-P52-Q32-R03 R04-P52-Q32-R03
R05-P52-Q32-R03 R06-P52-Q32-R03 R07-P52-Q32-R03
R08-P52-Q32-R03 R09-P52-Q32-R03 R10-P52-Q32-R03
R11-P52-Q32-R03 R12-P52-Q32-R03 R13-P52-Q32-R03
R01-P52-Q32-R04 R02-P52-Q32-R04 R03-P52-Q32-R04
R04-P52-Q32-R04 R05-P52-Q32-R04 R06-P52-Q32-R04
R07-P52-Q32-R04 R08-P52-Q32-R04 R09-P52-Q32-R04
R10-P52-Q32-R04 R11-P52-Q32-R04 R12-P52-Q32-R04
R13-P52-Q32-R04 R01-P52-Q32-R05 R02-P52-Q32-R05
R03-P52-Q32-R05 R04-P52-Q32-R05 R05-P52-Q32-R05
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R09-P52-Q32-R05 R10-P52-Q32-R05 R11-P52-Q32-R05
R12-P52-Q32-R05 R13-P52-Q32-R05 R01-P52-Q32-R06
R02-P52-Q32-R06 R03-P52-Q32-R06 R04-P52-Q32-R06
R05-P52-Q32-R06 R06-P52-Q32-R06 R07-P52-Q32-R06
R08-P52-Q32-R06 R09-P52-Q32-R06 R10-P52-Q32-R06
R11-P52-Q32-R06 R12-P52-Q32-R06 R13-P52-Q32-R06
R01-P52-Q32-R07 R02-P52-Q32-R07 R03-P52-Q32-R07
R04-P52-Q32-R07 R05-P52-Q32-R07 R06-P52-Q32-R07
R07-P52-Q32-R07 R08-P52-Q32-R07 R09-P52-Q32-R07
R10-P52-Q32-R07 R11-P52-Q32-R07 R12-P52-Q32-R07
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R03-P52-Q32-R08 R04-P52-Q32-R08 R05-P52-Q32-R08
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R13-P52-Q32-R13
【０３６４】
R01-P53-Q32-R01 R02-P53-Q32-R01 R03-P53-Q32-R01
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R13-P53-Q32-R13
【０３６５】
R01-P1-Q43-R01 R02-P1-Q43-R01 R03-P1-Q43-R01 R04-P1-Q43-R01
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R13-P1-Q43-R13
【０３６６】
R01-P2-Q43-R01 R02-P2-Q43-R01 R03-P2-Q43-R01 R04-P2-Q43-R01
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【０３６７】
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【０３６８】
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【０３６９】
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【０３７０】
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【０３７１】
R01-P51-Q43-R01 R02-P51-Q43-R01 R03-P51-Q43-R01
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【０３７２】
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R02-P52-Q43-R12 R03-P52-Q43-R12 R04-P52-Q43-R12
R05-P52-Q43-R12 R06-P52-Q43-R12 R07-P52-Q43-R12
R08-P52-Q43-R12 R09-P52-Q43-R12 R10-P52-Q43-R12
R11-P52-Q43-R12 R12-P52-Q43-R12 R13-P52-Q43-R12
R01-P52-Q43-R13 R02-P52-Q43-R13 R03-P52-Q43-R13
R04-P52-Q43-R13 R05-P52-Q43-R13 R06-P52-Q43-R13
R07-P52-Q43-R13 R08-P52-Q43-R13 R09-P52-Q43-R13
R10-P52-Q43-R13 R11-P52-Q43-R13 R12-P52-Q43-R13
R13-P52-Q43-R13
【０３７３】
R01-P53-Q43-R01 R02-P53-Q43-R01 R03-P53-Q43-R01
R04-P53-Q43-R01 R05-P53-Q43-R01 R06-P53-Q43-R01
R07-P53-Q43-R01 R08-P53-Q43-R01 R09-P53-Q43-R01
R10-P53-Q43-R01 R11-P53-Q43-R01 R12-P53-Q43-R01
R13-P53-Q43-R01 R01-P53-Q43-R02 R02-P53-Q43-R02
R03-P53-Q43-R02 R04-P53-Q43-R02 R05-P53-Q43-R02
R06-P53-Q43-R02 R07-P53-Q43-R02 R08-P53-Q43-R02
R09-P53-Q43-R02 R10-P53-Q43-R02 R11-P53-Q43-R02
R12-P53-Q43-R02 R13-P53-Q43-R02 R01-P53-Q43-R03
R02-P53-Q43-R03 R03-P53-Q43-R03 R04-P53-Q43-R03
R05-P53-Q43-R03 R06-P53-Q43-R03 R07-P53-Q43-R03
R08-P53-Q43-R03 R09-P53-Q43-R03 R10-P53-Q43-R03
R11-P53-Q43-R03 R12-P53-Q43-R03 R13-P53-Q43-R03
R01-P53-Q43-R04 R02-P53-Q43-R04 R03-P53-Q43-R04
R04-P53-Q43-R04 R05-P53-Q43-R04 R06-P53-Q43-R04
R07-P53-Q43-R04 R08-P53-Q43-R04 R09-P53-Q43-R04
R10-P53-Q43-R04 R11-P53-Q43-R04 R12-P53-Q43-R04
R13-P53-Q43-R04 R01-P53-Q43-R05 R02-P53-Q43-R05
R03-P53-Q43-R05 R04-P53-Q43-R05 R05-P53-Q43-R05
R06-P53-Q43-R05 R07-P53-Q43-R05 R08-P53-Q43-R05
R09-P53-Q43-R05 R10-P53-Q43-R05 R11-P53-Q43-R05
R12-P53-Q43-R05 R13-P53-Q43-R05 R01-P53-Q43-R06
R02-P53-Q43-R06 R03-P53-Q43-R06 R04-P53-Q43-R06
R05-P53-Q43-R06 R06-P53-Q43-R06 R07-P53-Q43-R06
R08-P53-Q43-R06 R09-P53-Q43-R06 R10-P53-Q43-R06
R11-P53-Q43-R06 R12-P53-Q43-R06 R13-P53-Q43-R06
R01-P53-Q43-R07 R02-P53-Q43-R07 R03-P53-Q43-R07
R04-P53-Q43-R07 R05-P53-Q43-R07 R06-P53-Q43-R07
R07-P53-Q43-R07 R08-P53-Q43-R07 R09-P53-Q43-R07
R10-P53-Q43-R07 R11-P53-Q43-R07 R12-P53-Q43-R07
R13-P53-Q43-R07 R01-P53-Q43-R08 R02-P53-Q43-R08
R03-P53-Q43-R08 R04-P53-Q43-R08 R05-P53-Q43-R08
R06-P53-Q43-R08 R07-P53-Q43-R08 R08-P53-Q43-R08
R09-P53-Q43-R08 R10-P53-Q43-R08 R11-P53-Q43-R08
R12-P53-Q43-R08 R13-P53-Q43-R08 R01-P53-Q43-R09
R02-P53-Q43-R09 R03-P53-Q43-R09 R04-P53-Q43-R09
R05-P53-Q43-R09 R06-P53-Q43-R09 R07-P53-Q43-R09
R08-P53-Q43-R09 R09-P53-Q43-R09 R10-P53-Q43-R09
R11-P53-Q43-R09 R12-P53-Q43-R09 R13-P53-Q43-R09
R01-P53-Q43-R10 R02-P53-Q43-R10 R03-P53-Q43-R10
R04-P53-Q43-R10 R05-P53-Q43-R10 R06-P53-Q43-R10
R07-P53-Q43-R10 R08-P53-Q43-R10 R09-P53-Q43-R10
R10-P53-Q43-R10 R11-P53-Q43-R10 R12-P53-Q43-R10
R13-P53-Q43-R10 R01-P53-Q43-R11 R02-P53-Q43-R11
R03-P53-Q43-R11 R04-P53-Q43-R11 R05-P53-Q43-R11
R06-P53-Q43-R11 R07-P53-Q43-R11 R08-P53-Q43-R11
R09-P53-Q43-R11 R10-P53-Q43-R11 R11-P53-Q43-R11
R12-P53-Q43-R11 R13-P53-Q43-R11 R01-P53-Q43-R12
R02-P53-Q43-R12 R03-P53-Q43-R12 R04-P53-Q43-R12
R05-P53-Q43-R12 R06-P53-Q43-R12 R07-P53-Q43-R12
R08-P53-Q43-R12 R09-P53-Q43-R12 R10-P53-Q43-R12
R11-P53-Q43-R12 R12-P53-Q43-R12 R13-P53-Q43-R12
R01-P53-Q43-R13 R02-P53-Q43-R13 R03-P53-Q43-R13
R04-P53-Q43-R13 R05-P53-Q43-R13 R06-P53-Q43-R13
R07-P53-Q43-R13 R08-P53-Q43-R13 R09-P53-Q43-R13
R10-P53-Q43-R13 R11-P53-Q43-R13 R12-P53-Q43-R13
R13-P53-Q43-R13
【０３７４】
R01-P5-L11-Q2-R01 R02-P5-L11-Q2-R01 R03-P5-L11-Q2-R01
R04-P5-L11-Q2-R01 R05-P5-L11-Q2-R01 R06-P5-L11-Q2-R01
R07-P5-L11-Q2-R01 R08-P5-L11-Q2-R01 R09-P5-L11-Q2-R01
R10-P5-L11-Q2-R01 R11-P5-L11-Q2-R01 R12-P5-L11-Q2-R01
R13-P5-L11-Q2-R01 R01-P5-L11-Q2-R02 R02-P5-L11-Q2-R02
R03-P5-L11-Q2-R02 R04-P5-L11-Q2-R02 R05-P5-L11-Q2-R02
R09-P5-L11-Q2-R02 R10-P5-L11-Q2-R02 R11-P5-L11-Q2-R02
R12-P5-L11-Q2-R02 R13-P5-L11-Q2-R02 R01-P5-L11-Q2-R03
R02-P5-L11-Q2-R03 R03-P5-L11-Q2-R03 R04-P5-L11-Q2-R03
R05-P5-L11-Q2-R03 R06-P5-L11-Q2-R03 R07-P5-L11-Q2-R03
R08-P5-L11-Q2-R03 R09-P5-L11-Q2-R03 R10-P5-L11-Q2-R03
R11-P5-L11-Q2-R03 R12-P5-L11-Q2-R03 R13-P5-L11-Q2-R03
R01-P5-L11-Q2-R04 R02-P5-L11-Q2-R04 R03-P5-L11-Q2-R04
R04-P5-L11-Q2-R04 R05-P5-L11-Q2-R04 R06-P5-L11-Q2-R04
R07-P5-L11-Q2-R04 R08-P5-L11-Q2-R04 R09-P5-L11-Q2-R04
R10-P5-L11-Q2-R04 R11-P5-L11-Q2-R04 R12-P5-L11-Q2-R04
R13-P5-L11-Q2-R04 R01-P5-L11-Q2-R05 R02-P5-L11-Q2-R05
R03-P5-L11-Q2-R05 R04-P5-L11-Q2-R05 R05-P5-L11-Q2-R05
R06-P5-L11-Q2-R05 R07-P5-L11-Q2-R05 R08-P5-L11-Q2-R05
R09-P5-L11-Q2-R05 R10-P5-L11-Q2-R05 R11-P5-L11-Q2-R05
R12-P5-L11-Q2-R05 R13-P5-L11-Q2-R05 R01-P5-L11-Q2-R06
R02-P5-L11-Q2-R06 R03-P5-L11-Q2-R06 R04-P5-L11-Q2-R06
R05-P5-L11-Q2-R06 R06-P5-L11-Q2-R06 R07-P5-L11-Q2-R06
R08-P5-L11-Q2-R06 R09-P5-L11-Q2-R06 R10-P5-L11-Q2-R06
R11-P5-L11-Q2-R06 R12-P5-L11-Q2-R06 R13-P5-L11-Q2-R06
R01-P5-L11-Q2-R07 R02-P5-L11-Q2-R07 R03-P5-L11-Q2-R07
R04-P5-L11-Q2-R07 R05-P5-L11-Q2-R07 R06-P5-L11-Q2-R07
R07-P5-L11-Q2-R07 R08-P5-L11-Q2-R07 R09-P5-L11-Q2-R07
R10-P5-L11-Q2-R07 R11-P5-L11-Q2-R07 R12-P5-L11-Q2-R07
R13-P5-L11-Q2-R07 R01-P5-L11-Q2-R08 R02-P5-L11-Q2-R08
R03-P5-L11-Q2-R08 R04-P5-L11-Q2-R08 R05-P5-L11-Q2-R08
R06-P5-L11-Q2-R08 R07-P5-L11-Q2-R08 R08-P5-L11-Q2-R08
R09-P5-L11-Q2-R08 R10-P5-L11-Q2-R08 R11-P5-L11-Q2-R08
R12-P5-L11-Q2-R08 R13-P5-L11-Q2-R08 R01-P5-L11-Q2-R09
R02-P5-L11-Q2-R09 R03-P5-L11-Q2-R09 R04-P5-L11-Q2-R09
R05-P5-L11-Q2-R09 R06-P5-L11-Q2-R09 R07-P5-L11-Q2-R09
R08-P5-L11-Q2-R09 R09-P5-L11-Q2-R09 R10-P5-L11-Q2-R09
R11-P5-L11-Q2-R09 R12-P5-L11-Q2-R09 R13-P5-L11-Q2-R09
R01-P5-L11-Q2-R10 R02-P5-L11-Q2-R10 R03-P5-L11-Q2-R10
R04-P5-L11-Q2-R10 R05-P5-L11-Q2-R10 R06-P5-L11-Q2-R10
R07-P5-L11-Q2-R10 R08-P5-L11-Q2-R10 R09-P5-L11-Q2-R10
R10-P5-L11-Q2-R10 R11-P5-L11-Q2-R10 R12-P5-L11-Q2-R10
R13-P5-L11-Q2-R10 R01-P5-L11-Q2-R11 R02-P5-L11-Q2-R11
R03-P5-L11-Q2-R11 R04-P5-L11-Q2-R11 R05-P5-L11-Q2-R11
R06-P5-L11-Q2-R11 R07-P5-L11-Q2-R11 R08-P5-L11-Q2-R11
R09-P5-L11-Q2-R11 R10-P5-L11-Q2-R11 R11-P5-L11-Q2-R11
R12-P5-L11-Q2-R11 R13-P5-L11-Q2-R11 R01-P5-L11-Q2-R12
R02-P5-L11-Q2-R12 R03-P5-L11-Q2-R12 R04-P5-L11-Q2-R12
R05-P5-L11-Q2-R12 R06-P5-L11-Q2-R12 R07-P5-L11-Q2-R12
R08-P5-L11-Q2-R12 R09-P5-L11-Q2-R12 R10-P5-L11-Q2-R12
R11-P5-L11-Q2-R12 R12-P5-L11-Q2-R12 R13-P5-L11-Q2-R12
R01-P5-L11-Q2-R13 R02-P5-L11-Q2-R13 R03-P5-L11-Q2-R13
R04-P5-L11-Q2-R13 R05-P5-L11-Q2-R13 R06-P5-L11-Q2-R13
R07-P5-L11-Q2-R13 R08-P5-L11-Q2-R13 R09-P5-L11-Q2-R13
R10-P5-L11-Q2-R13 R11-P5-L11-Q2-R13 R12-P5-L11-Q2-R13
R13-P5-L11-Q2-R13
【０３７５】
（４）ｌ＝ｍ＝１
R01-Q1-P1-Q1-R01 R02-Q1-P1-Q1-R01 R03-Q1-P1-Q1-R01
R04-Q1-P1-Q1-R01 R05-Q1-P1-Q1-R01 R06-Q1-P1-Q1-R01
R07-Q1-P1-Q1-R01 R08-Q1-P1-Q1-R01 R09-Q1-P1-Q1-R01
R10-Q1-P1-Q1-R01 R11-Q1-P1-Q1-R01 R12-Q1-P1-Q1-R01
R13-Q1-P1-Q1-R01 R02-Q1-P1-Q1-R02 R03-Q1-P1-Q1-R02
R04-Q1-P1-Q1-R02 R05-Q1-P1-Q1-R02 R06-Q1-P1-Q1-R02
R07-Q1-P1-Q1-R02 R08-Q1-P1-Q1-R02 R09-Q1-P1-Q1-R02
R10-Q1-P1-Q1-R02 R11-Q1-P1-Q1-R02 R12-Q1-P1-Q1-R02
R13-Q1-P1-Q1-R02 R03-Q1-P1-Q1-R03 R04-Q1-P1-Q1-R03
R05-Q1-P1-Q1-R03 R06-Q1-P1-Q1-R03 R07-Q1-P1-Q1-R03
R08-Q1-P1-Q1-R03 R09-Q1-P1-Q1-R03 R10-Q1-P1-Q1-R03
R11-Q1-P1-Q1-R03 R12-Q1-P1-Q1-R03 R13-Q1-P1-Q1-R03
R04-Q1-P1-Q1-R04 R05-Q1-P1-Q1-R04 R06-Q1-P1-Q1-R04
R07-Q1-P1-Q1-R04 R08-Q1-P1-Q1-R04 R09-Q1-P1-Q1-R04
R10-Q1-P1-Q1-R04 R11-Q1-P1-Q1-R04 R12-Q1-P1-Q1-R04
R13-Q1-P1-Q1-R04 R05-Q1-P1-Q1-R05 R06-Q1-P1-Q1-R05
R07-Q1-P1-Q1-R05 R08-Q1-P1-Q1-R05 R09-Q1-P1-Q1-R05
R10-Q1-P1-Q1-R05 R11-Q1-P1-Q1-R05 R12-Q1-P1-Q1-R05
R13-Q1-P1-Q1-R05 R06-Q1-P1-Q1-R06 R07-Q1-P1-Q1-R06
R08-Q1-P1-Q1-R06 R09-Q1-P1-Q1-R06 R10-Q1-P1-Q1-R06
R11-Q1-P1-Q1-R06 R12-Q1-P1-Q1-R06 R13-Q1-P1-Q1-R06
R07-Q1-P1-Q1-R07 R08-Q1-P1-Q1-R07 R09-Q1-P1-Q1-R07
R10-Q1-P1-Q1-R07 R11-Q1-P1-Q1-R07 R12-Q1-P1-Q1-R07
R13-Q1-P1-Q1-R07 R08-Q1-P1-Q1-R08 R09-Q1-P1-Q1-R08
R10-Q1-P1-Q1-R08 R11-Q1-P1-Q1-R08 R12-Q1-P1-Q1-R08
R13-Q1-P1-Q1-R08 R09-Q1-P1-Q1-R09 R10-Q1-P1-Q1-R09
R11-Q1-P1-Q1-R09 R12-Q1-P1-Q1-R09 R13-Q1-P1-Q1-R09
R10-Q1-P1-Q1-R10 R11-Q1-P1-Q1-R10 R12-Q1-P1-Q1-R10
R13-Q1-P1-Q1-R10 R11-Q1-P1-Q1-R11 R12-Q1-P1-Q1-R11
R13-Q1-P1-Q1-R11 R12-Q1-P1-Q1-R12 R13-Q1-P1-Q1-R12
R13-Q1-P1-Q1-R13
【０３７６】
R01-Q1-P1-Q31-R01 R02-Q1-P1-Q31-R01 R03-Q1-P1-Q31-R01
R04-Q1-P1-Q31-R01 R05-Q1-P1-Q31-R01 R06-Q1-P1-Q31-R01
R07-Q1-P1-Q31-R01 R08-Q1-P1-Q31-R01 R09-Q1-P1-Q31-R01
R10-Q1-P1-Q31-R01 R11-Q1-P1-Q31-R01 R12-Q1-P1-Q31-R01
R13-Q1-P1-Q31-R01 R02-Q1-P1-Q31-R02 R03-Q1-P1-Q31-R02
R04-Q1-P1-Q31-R02 R05-Q1-P1-Q31-R02 R06-Q1-P1-Q31-R02
R07-Q1-P1-Q31-R02 R08-Q1-P1-Q31-R02 R09-Q1-P1-Q31-R02
R10-Q1-P1-Q31-R02 R11-Q1-P1-Q31-R02 R12-Q1-P1-Q31-R02
R13-Q1-P1-Q31-R02 R03-Q1-P1-Q31-R03 R04-Q1-P1-Q31-R03
R05-Q1-P1-Q31-R03 R06-Q1-P1-Q31-R03 R07-Q1-P1-Q31-R03
R08-Q1-P1-Q31-R03 R09-Q1-P1-Q31-R03 R10-Q1-P1-Q31-R03
R11-Q1-P1-Q31-R03 R12-Q1-P1-Q31-R03 R13-Q1-P1-Q31-R03
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R13-Q1-P1-Q31-R13
【０３７７】
R01-Q2-P1-Q2-R01 R02-Q2-P1-Q2-R01 R03-Q2-P1-Q2-R01
R04-Q2-P1-Q2-R01 R05-Q2-P1-Q2-R01 R06-Q2-P1-Q2-R01
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R13-Q2-P1-Q2-R13
【０３７８】
R01-Q2-P1-Q43-R01 R02-Q2-P1-Q43-R01 R03-Q2-P1-Q43-R01
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【０３７９】
R01-Q1-P2-Q1-R01 R02-Q1-P2-Q1-R01 R03-Q1-P2-Q1-R01
R04-Q1-P2-Q1-R01 R05-Q1-P2-Q1-R01 R06-Q1-P2-Q1-R01
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R13-Q1-P2-Q1-R10 R01-Q1-P2-Q1-R11 R02-Q1-P2-Q1-R11
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R08-Q1-P2-Q1-R12 R09-Q1-P2-Q1-R12 R10-Q1-P2-Q1-R12
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R01-Q1-P2-Q1-R13 R02-Q1-P2-Q1-R13 R03-Q1-P2-Q1-R13
R04-Q1-P2-Q1-R13 R05-Q1-P2-Q1-R13 R06-Q1-P2-Q1-R13
R07-Q1-P2-Q1-R13 R08-Q1-P2-Q1-R13 R09-Q1-P2-Q1-R13
R10-Q1-P2-Q1-R13 R11-Q1-P2-Q1-R13 R12-Q1-P2-Q1-R13
R13-Q1-P2-Q1-R13
【０３８０】
R01-Q1-P2-Q31-R01 R02-Q1-P2-Q31-R01 R03-Q1-P2-Q31-R01
R04-Q1-P2-Q31-R01 R05-Q1-P2-Q31-R01 R06-Q1-P2-Q31-R01
R07-Q1-P2-Q31-R01 R08-Q1-P2-Q31-R01 R09-Q1-P2-Q31-R01
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【０３８１】
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【０３８２】
R01-Q2-P2-Q43-R01 R02-Q2-P2-Q43-R01 R03-Q2-P2-Q43-R01
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R13-Q2-P2-Q43-R13
【０３８３】
R01-Q1-P5-Q1-R01 R02-Q1-P5-Q1-R01 R03-Q1-P5-Q1-R01
R04-Q1-P5-Q1-R01 R05-Q1-P5-Q1-R01 R06-Q1-P5-Q1-R01
R07-Q1-P5-Q1-R01 R08-Q1-P5-Q1-R01 R09-Q1-P5-Q1-R01
R10-Q1-P5-Q1-R01 R11-Q1-P5-Q1-R01 R12-Q1-P5-Q1-R01
R13-Q1-P5-Q1-R01 R01-Q1-P5-Q1-R02 R02-Q1-P5-Q1-R02
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R13-Q1-P5-Q1-R13
【０３８４】
R01-Q1-P5-Q31-R01 R02-Q1-P5-Q31-R01 R03-Q1-P5-Q31-R01
R04-Q1-P5-Q31-R01 R05-Q1-P5-Q31-R01 R06-Q1-P5-Q31-R01
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R13-Q1-P5-Q31-R01 R01-Q1-P5-Q31-R02 R02-Q1-P5-Q31-R02
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R12-Q1-P5-Q31-R02 R13-Q1-P5-Q31-R02 R01-Q1-P5-Q31-R03
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R10-Q1-P5-Q31-R10 R11-Q1-P5-Q31-R10 R12-Q1-P5-Q31-R10
R13-Q1-P5-Q31-R10 R01-Q1-P5-Q31-R11 R02-Q1-P5-Q31-R11
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R12-Q1-P5-Q31-R11 R13-Q1-P5-Q31-R11 R01-Q1-P5-Q31-R12
R02-Q1-P5-Q31-R12 R03-Q1-P5-Q31-R12 R04-Q1-P5-Q31-R12
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R08-Q1-P5-Q31-R12 R09-Q1-P5-Q31-R12 R10-Q1-P5-Q31-R12
R11-Q1-P5-Q31-R12 R12-Q1-P5-Q31-R12 R13-Q1-P5-Q31-R12
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R07-Q1-P5-Q31-R13 R08-Q1-P5-Q31-R13 R09-Q1-P5-Q31-R13
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R13-Q1-P5-Q31-R13
【０３８５】
R01-Q2-P5-Q2-R01 R02-Q2-P5-Q2-R01 R03-Q2-P5-Q2-R01
R04-Q2-P5-Q2-R01 R05-Q2-P5-Q2-R01 R06-Q2-P5-Q2-R01
R07-Q2-P5-Q2-R01 R08-Q2-P5-Q2-R01 R09-Q2-P5-Q2-R01
R10-Q2-P5-Q2-R01 R11-Q2-P5-Q2-R01 R12-Q2-P5-Q2-R01
R13-Q2-P5-Q2-R01 R01-Q2-P5-Q2-R02 R02-Q2-P5-Q2-R02
R03-Q2-P5-Q2-R02 R04-Q2-P5-Q2-R02 R05-Q2-P5-Q2-R02
R06-Q2-P5-Q2-R02 R07-Q2-P5-Q2-R02 R08-Q2-P5-Q2-R02
R09-Q2-P5-Q2-R02 R10-Q2-P5-Q2-R02 R11-Q2-P5-Q2-R02
R12-Q2-P5-Q2-R02 R13-Q2-P5-Q2-R02 R01-Q2-P5-Q2-R03
R02-Q2-P5-Q2-R03 R03-Q2-P5-Q2-R03 R04-Q2-P5-Q2-R03
R05-Q2-P5-Q2-R03 R06-Q2-P5-Q2-R03 R07-Q2-P5-Q2-R03
R08-Q2-P5-Q2-R03 R09-Q2-P5-Q2-R03 R10-Q2-P5-Q2-R03
R11-Q2-P5-Q2-R03 R12-Q2-P5-Q2-R03 R13-Q2-P5-Q2-R03
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R09-Q2-P5-Q2-R05 R10-Q2-P5-Q2-R05 R11-Q2-P5-Q2-R05
R12-Q2-P5-Q2-R05 R13-Q2-P5-Q2-R05 R01-Q2-P5-Q2-R06
R02-Q2-P5-Q2-R06 R03-Q2-P5-Q2-R06 R04-Q2-P5-Q2-R06
R05-Q2-P5-Q2-R06 R06-Q2-P5-Q2-R06 R07-Q2-P5-Q2-R06
R08-Q2-P5-Q2-R06 R09-Q2-P5-Q2-R06 R10-Q2-P5-Q2-R06
R11-Q2-P5-Q2-R06 R12-Q2-P5-Q2-R06 R13-Q2-P5-Q2-R06
R01-Q2-P5-Q2-R07 R02-Q2-P5-Q2-R07 R03-Q2-P5-Q2-R07
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R10-Q2-P5-Q2-R07 R11-Q2-P5-Q2-R07 R12-Q2-P5-Q2-R07
R13-Q2-P5-Q2-R07 R01-Q2-P5-Q2-R08 R02-Q2-P5-Q2-R08
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R06-Q2-P5-Q2-R08 R07-Q2-P5-Q2-R08 R08-Q2-P5-Q2-R08
R09-Q2-P5-Q2-R08 R10-Q2-P5-Q2-R08 R11-Q2-P5-Q2-R08
R12-Q2-P5-Q2-R08 R13-Q2-P5-Q2-R08 R01-Q2-P5-Q2-R09
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R08-Q2-P5-Q2-R09 R09-Q2-P5-Q2-R09 R10-Q2-P5-Q2-R09
R11-Q2-P5-Q2-R09 R12-Q2-P5-Q2-R09 R13-Q2-P5-Q2-R09
R01-Q2-P5-Q2-R10 R02-Q2-P5-Q2-R10 R03-Q2-P5-Q2-R10
R04-Q2-P5-Q2-R10 R05-Q2-P5-Q2-R10 R06-Q2-P5-Q2-R10
R07-Q2-P5-Q2-R10 R08-Q2-P5-Q2-R10 R09-Q2-P5-Q2-R10
R10-Q2-P5-Q2-R10 R11-Q2-P5-Q2-R10 R12-Q2-P5-Q2-R10
R13-Q2-P5-Q2-R10 R01-Q2-P5-Q2-R11 R02-Q2-P5-Q2-R11
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R05-Q2-P5-Q2-R12 R06-Q2-P5-Q2-R12 R07-Q2-P5-Q2-R12
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R13-Q2-P5-Q2-R13
【０３８６】
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【０３８７】
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【０３８８】
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【０３８９】
R01-Q2-P1-L11-Q2-R01 R02-Q2-P1-L11-Q2-R01 R03-Q2-P1-L11-Q2-R01
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R13-Q2-P1-L11-Q2-R13
【０３９０】
R01-Q2-L11-P2-L11-Q2-R01 R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R01
R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R01 R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R01
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R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R01-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R01-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
【０３９１】
R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R01-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R01-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R01-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
【０３９２】
本発明は、このように一般式（Ｉ）で表される化合物を提供すると共に、それらの少なくとも1種類をその構成成分として含有する液晶組成物をも提供するものである。
【０３９３】
一般式（Ｉ）で表される化合物と混合して使用することの出来る構成成分としては、その組成物が液晶性が損なわれない限りどのような化合物であっても良いが、その第一成分として一般式（Ｉ）で表される化合物を少なくとも１種含有し、その他の成分として特に以下の第二〜第四成分から少なくとも１種含有することが好ましい。
【０３９４】
即ち、第二成分はいわゆるフッ素系(ハロゲン系)のｐ型液晶化合物であって、以下の一般式(Ａ１)〜(Ａ３)で示される化合物からなるものである。
【０３９５】
【化４０】

【０３９６】
上式中、Ｒ^bは炭素原子数１〜１２のアルキル基を表し、これらは直鎖状であってもメチルまたはエチル分岐を有していてもよく、３〜６員環の環状構造を有していてもよく、基内に存在する任意の−ＣＨ₂−は−Ｏ−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ＝ＣＦ−、−ＣＦ＝ＣＨ−、−ＣＦ＝ＣＦ−または−Ｃ≡Ｃ−により交換されていてもよく、基内に存在する任意の水素原子はフッ素原子またはトリフルオロメトキシ基により置換されていてもよいが、炭素原子数２〜７の直鎖状アルキル基、炭素原子数２〜７の直鎖状１−アルケニル基、炭素原子数４〜７の直鎖状３−アルケニル基、末端が炭素原子数１〜３のアルコキシル基により置換された炭素原子数１〜５のアルキル基が好ましい。また、分岐により不斉炭素が生じる場合には、化合物として光学活性であってもラセミ体であってもよい。
【０３９７】
環Ｚａ、環Ｚｂおよび環Ｚｃはそれぞれ独立的にトランス−１，４−シクロヘキシレン基、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよい１，４−フェニレン基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基、フッ素原子により置換されていてもよい１，４−シクロヘキセニレン基、１，３−ジオキサン−トランス−２，５−ジイル基、ピリミジン−２，５−ジイル基またはピリジン−２，５−ジイル基を表すが、トランス−１，４−シクロヘキシレン基、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、フッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基または１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよい１，４−フェニレン基が好ましい。特に環Ｚｂがトランス−１，４−シクロヘキシレン基またはトランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基である場合に、環Ｚａはトランス−１，４−シクロヘキシレン基であることが好ましく、環Ｚｃがトランス−１，４−シクロヘキシレン基またはトランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基である場合に環Ｚｂおよび環Ｚａはトランス−１，４−シクロヘキシレン基であることが好ましい。また、(Ａ３)において環Ｚａはトランス−１，４−シクロヘキシレン基であることが好ましい。
【０３９８】
Ｌ^a、Ｌ^bおよびＬ^cは連結基であって、それぞれ独立的に単結合、エチレン基(−ＣＨ₂ＣＨ₂−)、１，２−プロピレン基(−ＣＨ(ＣＨ₃)ＣＨ₂−および−ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)−)、１，４−ブチレン基、−ＣＯＯ−、−ＯＣＯ−、−ＯＣＦ₂−、−ＣＦ₂Ｏ−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ＝ＣＦ−、−ＣＦ＝ＣＨ−、−ＣＦ＝ＣＦ−、−Ｃ≡Ｃ−または−ＣＨ＝ＮＮ＝ＣＨ−を表すが、単結合、エチレン基、１，４−ブチレン基、−ＣＯＯ−、−ＯＣＦ₂−、−ＣＦ₂Ｏ−、−ＣＦ＝ＣＦ−または−Ｃ≡Ｃ−が好ましく、単結合またはエチレン基が特に好ましい。また、(Ａ２)においてはその少なくとも１個が、(Ａ３)においてはその少なくとも２個が単結合を表すことが好ましい。
【０３９９】
環Ｚｚは芳香環であり以下の一般式(Ｘａ)〜(Ｘｃ)で表すことができる。
【０４００】
【化４１】

【０４０１】
式中、Ｙ^a〜Ｙ^jはそれぞれ独立的に水素原子あるいはフッ素原子を表すが、(Ｘａ)において、Ｙ^aおよびＹ^bの少なくとも１個はフッ素原子であることが好ましく、(Ｘｂ)において、Ｙ^d〜Ｙ^fの少なくとも１個はフッ素原子であることが好ましく、特にＹ^dはフッ素原子であることがさらに好ましい。
【０４０２】
末端基Ｐ^aはフッ素原子、塩素原子、トリフルオロメトキシ基、ジフルオロメトキシ基、トリフルオロメチル基またはジフルオロメチル基あるいは２個以上のフッ素原子により置換された炭素原子数２または３のアルコキシル基、アルキル基、アルケニル基またはアルケニルオキシ基を表すが、フッ素原子、トリフルオロメトキシ基またはジフルオロメトキシ基が好ましく、フッ素原子が特に好ましい。また、(Ａ２)においては本発明の一般式(Ｉ)の化合物は除く。
【０４０３】
第三成分はいわゆるシアノ系のｐ型液晶化合物であって、以下の一般式(Ｂ１)〜(Ｂ３)で示される化合物からなるものである。
【０４０４】
【化４２】

【０４０５】
上式中、Ｒ^cは炭素原子数１〜１２のアルキル基を表し、これらは直鎖状であってもメチルまたはエチル分岐を有していてもよく、３〜６員環の環状構造を有していてもよく、基内に存在する任意の−ＣＨ₂−は−Ｏ−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ＝ＣＦ−、−ＣＦ＝ＣＨ−、−ＣＦ＝ＣＦ−または−Ｃ≡Ｃ−により交換されていてもよく、基内に存在する任意の水素原子はフッ素原子またはトリフルオロメトキシ基により置換されていてもよいが、炭素原子数２〜７の直鎖状アルキル基、炭素原子数２〜７の直鎖状１−アルケニル基、炭素原子数４〜７の直鎖状３−アルケニル基、末端が炭素原子数１〜３のアルコキシル基により置換された炭素原子数１〜５のアルキル基が好ましい。また、分岐により不斉炭素が生じる場合には、化合物として光学活性であってもラセミ体であってもよい。
【０４０６】
環Ｚｄ、環Ｚｅおよび環Ｚｆそれぞれ独立的にトランス−１，４−シクロヘキシレン基、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよい１，４−フェニレン基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基、フッ素原子により置換されていてもよい１，４−シクロヘキセニレン基、１，３−ジオキサン−トランス−２，５−ジイル基、ピリミジン−２，５−ジイル基またはピリジン−２，５−ジイル基を表すが、トランス−１，４−シクロヘキシレン基、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、フッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基または１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよい１，４−フェニレン基が好ましい。特に環Ｚｅがトランス−１，４−シクロヘキシレン基またはトランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基である場合に、環Ｚｄはトランス−１，４−シクロヘキシレン基であることが好ましく、環Ｚｆがトランス−１，４−シクロヘキシレン基またはトランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基である場合に環Ｚｄおよび環Ｚｅはトランス−１，４−シクロヘキシレン基であることが好ましい。また、(Ｂ３)において環Ｚｄはトランス−１，４−シクロヘキシレン基であることが好ましい。
【０４０７】
Ｌ^d、Ｌ^eおよびＬ^fは連結基であって、それぞれ独立的に単結合、エチレン基(−ＣＨ₂ＣＨ₂−)、１，２−プロピレン基(−ＣＨ(ＣＨ₃)ＣＨ₂−および−ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)−)、１，４−ブチレン基、−ＣＯＯ−、−ＯＣＯ−、−ＯＣＦ₂−、−ＣＦ₂Ｏ−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ＝ＣＦ−、−ＣＦ＝ＣＨ−、−ＣＦ＝ＣＦ−、−Ｃ≡Ｃ−、−ＯＣＨ₂−、−ＣＨ₂Ｏ−、または−ＣＨ＝ＮＮ＝ＣＨ−を表すが、単結合、エチレン基、−ＣＯＯ−、−ＯＣＦ₂−、−ＣＦ₂Ｏ−、−ＣＦ＝ＣＦ−または−Ｃ≡Ｃ−が好ましく、単結合、エチレン基または−ＣＯＯ−が特に好ましい。また、(Ｂ２)においてはその少なくとも１個が、(Ｂ３)においてはその少なくとも２個が単結合を表すことが好ましい。
【０４０８】
環Ｚｙは芳香環であり以下の一般式(Ｘｄ)〜(Ｘｆ)で表すことができる。
【０４０９】
【化４３】

【０４１０】
式中、Ｙ^k〜Ｙ^gはそれぞれ独立的に水素原子あるいはフッ素原子を表すが、(Ｘｅ)において、ＹⁿおよびＹ^oは水素原子であることが好ましい。末端基Ｐ^aはシアノ基(−ＣＮ)、シアナト基(−ＯＣＮ)または−Ｃ≡ＣＣＮを表すが、シアノ基が好ましい。また、(Ｂ２)においては本発明の一般式(Ｉ)の化合物は除く。
【０４１１】
第四成分は誘電率異方性が０程度である、いわゆるｎ型液晶であり、以下の一般式(Ｃ１)〜(Ｃ３)で示される化合物からなるものである。
【０４１２】
【化４４】

【０４１３】
上式中、Ｒ^dおよびＲ^eはそれぞれ独立的に炭素原子数１〜１２のアルキル基を表し、これらは直鎖状であってもメチルまたはエチル分岐を有していてもよく、３〜６員環の環状構造を有していてもよく、基内に存在する任意の−ＣＨ₂−は−Ｏ−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ＝ＣＦ−、−ＣＦ＝ＣＨ−、−ＣＦ＝ＣＦ−または−Ｃ≡Ｃ−により交換されていてもよく、基内に存在する任意の水素原子はフッ素原子またはトリフルオロメトキシ基により置換されていてもよいが、炭素原子数１〜７の直鎖状アルキル基、炭素原子数２〜７の直鎖状１−アルケニル基、炭素原子数４〜７の直鎖状３−アルケニル基、炭素原子数１〜３の直鎖状アルコキシル基または末端が炭素原子数１〜３アルコキシル基により置換された炭素原子数１〜５の直鎖状アルキル基が好ましく、さらに少なくとも一方は炭素原子数１〜７の直鎖状アルキル基、炭素原子数２〜７の直鎖状１−アルケニル基または炭素原子数４〜７の直鎖状３−アルケニル基であることが特に好ましい。
【０４１４】
環Ｚｇ、環Ｚｈ、環Ｚｉおよび環Ｚｊはそれぞれ独立的に、トランス−１，４−シクロヘキシレン基、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子あるいはメチル基により置換されていてもよい１，４−フェニレン基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよい１，４−シクロヘキセニレン基、１，３−ジオキサン−トランス−２，５−ジイル基、ピリミジン−２，５−ジイル基またはピリジン−２，５−ジイル基を表すが、各化合物において、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基、フッ素原子により置換されていてもよい１，４−シクロヘキセニレン基、１，３−ジオキサン−トランス−２，５−ジイル基、ピリミジン−２，５−ジイル基またはピリジン−２，５−ジイル基は１個以内であることが好ましく、他の環はトランス−１，４−シクロヘキシレン基あるいは１〜２個のフッ素原子またはメチル基により置換されていてもよい１，４−フェニレン基であることが好ましい。
【０４１５】
Ｌ^g、Ｌ^hおよびＬⁱは連結基であって、それぞれ独立的に単結合、エチレン基(−ＣＨ₂ＣＨ₂−)、１，２−プロピレン基(−ＣＨ(ＣＨ₃)ＣＨ₂−および−ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)−)、１，４−ブチレン基、−ＣＯＯ−、−ＯＣＯ−、−ＯＣＦ₂−、−ＣＦ₂Ｏ−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ＝ＣＦ−、−ＣＦ＝ＣＨ−、−ＣＦ＝ＣＦ−、−Ｃ≡Ｃ−または−ＣＨ＝ＮＮ＝ＣＨ−を表すが、単結合、エチレン基、１，４−ブチレン基、−ＣＯＯ−、−ＯＣＯ−、−ＯＣＦ₂−、−ＣＦ₂Ｏ−、−ＣＦ＝ＣＦ−、−Ｃ≡Ｃ−または−ＣＨ＝ＮＮ＝ＣＨ−が好ましく、(Ｃ２)においてはその少なくとも１個が、(Ｃ３)においてはその少なくとも２個が単結合を表すことが好ましい。また、(Ｃ２)においては本発明の一般式(Ｉ)の化合物は除く。(Ｃ１)におけるより好ましい形態は以下の一般式(Ｃ１ａ)〜(Ｃ１ｈ)で表すことができる。
【０４１６】
【化４５】

【０４１７】
上記各式中、Ｒ^fおよびＲ^gはそれぞれ独立的に炭素原子数１〜７の直鎖状アルキル基、炭素原子数２〜７の直鎖状１−アルケニル基、炭素原子数４〜７の直鎖状３−アルケニル基、炭素原子数１〜３の直鎖状アルコキシル基または末端が炭素原子数１〜３のアルコキシル基により置換された炭素原子数１〜５の直鎖状アルキル基を表すが、少なくとも一方は炭素原子数１〜７の直鎖状アルキル基、炭素原子数２〜７の直鎖状１−アルケニル基または炭素原子数４〜７の直鎖状３−アルケニル基を表す。ただし、環Ｚｇ１〜環Ｚｇ３が芳香環の場合、対応するＲ^fは１−アルケニル基およびアルコキシル基を除き、環Ｚｈ１〜環Ｚｈ３が芳香環の場合、対応するＲ^gは１−アルケニル基およびアルコキシル基を除く。
【０４１８】
環Ｚｇ１および環Ｚｈ１はそれぞれ独立的にトランス−１，４−シクロヘキシレン基、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子あるいはメチル基により置換されていてもよい１，４−フェニレン基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよい１，４−シクロヘキセニレン基、１，３−ジオキサン−トランス−２，５−ジイル基、ピリミジン−２，５−ジイル基またはピリジン−２，５−ジイル基を表すが、各化合物において、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基、フッ素原子により置換されていてもよい１，４−シクロヘキセニレン基、１，３−ジオキサン−トランス−２，５−ジイル基、ピリミジン−２，５−ジイル基またはピリジン−２，５−ジイル基は１個以内であることが好ましく、その場合の他方の環はトランス−１，４−シクロヘキシレン基あるいは１〜２個のフッ素原子またはメチル基により置換されていてもよい１，４−フェニレン基である。環Ｚｇ２および環Ｚｈ２はそれぞれ独立的にトランス−１，４−シクロヘキシレン基、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子あるいはメチル基により置換されていてもよい１，４−フェニレン基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基を表すが、各化合物において、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基は１個以内であることが好ましく、その場合の他方の環はトランス−１，４−シクロヘキシレン基あるいは１〜２個のフッ素原子またはメチル基により置換されていてもよい１，４−フェニレン基である。環Ｚｇ３および環Ｚｈ３はそれぞれ独立的に１〜２個のフッ素原子あるいはメチル基により置換されていてもよい１，４−フェニレン基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基を表すが、各化合物において１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基は１個以内であることが好ましい。(Ｃ２)におけるより好ましい
形態は以下の一般式(Ｃ２ａ)〜(Ｃ２ｍ)で表すことができる。
【０４１９】
【化４６】

【０４２０】
【化４７】

【０４２１】
上式中、環Ｚｇ１、環Ｚｇ２、環Ｚｇ３、環Ｚｈ１、環Ｚｈ２および環Ｚｈ３は前述の意味を表し、環Ｚｉ１は環Ｚｇ１と、環Ｚｉ２は環Ｚｇ２と、環Ｚｉ３は環Ｚｇ３とそれぞれおなじ意味を表す。また、上記各化合物において、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基、フッ素原子により置換されていてもよい１，４−シクロヘキセニレン基、１，３−ジオキサン−トランス−２，５−ジイル基、ピリミジン−２，５−ジイル基またはピリジン−２，５−ジイル基は１個以内であることが好ましく、その場合の他方の環はトランス−１，４−シクロヘキシレン基あるいは１〜２個のフッ素原子またはメチル基により置換されていてもよい１，４−フェニレン基である。
【０４２２】
次に(Ｃ３)におけるより好ましい形態は以下の一般式(Ｃ３ａ)〜(Ｃ３ｆ)で表すことができる。
【０４２３】
【化４８】

【０４２４】
上式中、環Ｚｇ１、環Ｚｇ２、環Ｚｈ１、環Ｚｈ２、環Ｚｉ１および環Ｚｉ２は前述の意味を表し、環Ｚｊ１は環Ｚｇ１また環Ｚｊ２は環Ｚｇ２とそれぞれおなじ意味を表す。また、上記各化合物において、トランスデカヒドロナフタレン−トランス−２，６−ジイル基、１個以上のフッ素原子により置換されていてもよいナフタレン−２，６−ジイル基、１〜２個のフッ素原子により置換されていてもよいテトラヒドロナフタレン−２，６−ジイル基、フッ素原子により置換されていてもよい１，４−シクロヘキセニレン基、１，３−ジオキサン−トランス−２，５−ジイル基、ピリミジン−２，５−ジイル基またはピリジン−２，５−ジイル基は１個以内であることが好ましく、その場合の他方の環はトランス−１，４−シクロヘキシレン基あるいは１〜２個のフッ素原子またはメチル基により置換されていてもよい１，４−フェニレン基である。
【０４２５】
【実施例】
以下に本発明の実施例を示し、本発明を更に説明する。しかし、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
化合物の構造は、核磁気共鳴スペクトル（ＮＭＲ）、質量スペクトル（ＭＳ）及び赤外吸収スペクトル（ＩＲ）により確認した。組成物の％は重量％を表す。
（実施例１）2-（4-メチルフェニル）-7-（n-プロピル)-4aα,4bβ,8aα,8bβ-テトラデカヒドロフェナントレン（II-A1）の合成
【０４２６】
【化４９】

【０４２７】
【化５０】

【０４２８】
（１）1-モルホリノ-4-n-プロピルシ-1-シクロヘキセン（J-2）の合成―4-n-プロピルシクロヘキサノン（J-1）44.9g、モルホリン33.2g、p-トルエンスルホン酸0.32gをトルエン200mlに溶解し、水抜き装置を用いて水が出なくなるまで加熱還流下反応させた後、減圧蒸留しエナミン（J-2）61.4gを得た。
（２）4-n-プロピル-2-（3-オキソブチル）シクロヘキサノン（J-3）の合成―エナミン（J-2）29.3g、3-ブテン-2-オン20mlをトルエン150mlに溶解し100℃で4時間反応させた。6N塩酸で処理、水洗、乾燥後シリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン：塩化メチレン＝1:1）で精製しシクロヘキサノン（J-3）21.5gを得た。
（３）6-n-プロピル-4,4a,5,6,7,8-ヘキサヒドロ-2(3H)-ナフタレノン（J-4）の合成―シクロヘキサノン（J-3）21.5gをメタノール250mlに溶解し、ナトリウムメトキシド溶液（ナトリウム4.6g／メタノール250ml）を加え窒素雰囲気中加熱還流下90分反応させた。塩酸で中和した後メタノールを留去しトルエンで抽出した。水洗、乾燥後シリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン：塩化メチレン＝1:1）で精製しナフタレノン（J-4）13.7gを得た。
（４）6-n-プロピル-4,4a,5,6,7,8-ヘキサヒドロ-1-[2-(2-メチル-1,3-ジオキソラ-2-ニル)エチル]-2(3H)-ナフタレノン（J-5）の合成―窒素雰囲気下水素化ナトリウム（55%Dispersion）2.2gを乾燥ジメチルスルホキシド（DMSO）100mlに分散し65℃1時間加熱した。室温に冷却後ナフタレノン（J-4）9.6gのDMSO（100ml）溶液を加え1時間撹拌した。次に、2-（2-ブロモメチル）-2-メチル-1,3-ジオキソラン9.8gのDMSO（50ml）溶液を加え19時間撹拌した。飽和塩化アンモニウム水溶液250mlを0℃で加えトルエンで抽出、乾燥後シリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン：塩化メチレン＝1:1）で精製しナフタレノン（J-5）8.4gを得た。
（５）6-n-プロピルオクタヒドロ-1-[2-(2-メチル-1,3-ジオキソラ-2-ニル)エチル]-2(1H)-ナフタレノン（J-6）の合成―リチウム0.8gの液体アンモニア溶液（約600ml）中に、ナフタレノン（J-5）6.2gのテトラヒドロフラン（THF）（80ml）溶液を滴下した。90分撹拌した後、塩化アンモニウム8.0gを加えアンモニアを留去し塩化メチレンで抽出した。シリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン：塩化メチレン＝1:1）で精製しナフタレノン（J-6）3.7gを得た。
（６）7-n-プロピル-4,4a,4b,5,6,7,8,8a,9,10-デカヒドロ-2(3H)-フェナントレノン（J-7）の合成―ナフタレノン（J-6）3.7gをトルエン100mlに6N塩酸10mlを加え80℃で2時間反応させた。有機層を分離し1N水酸化ナトリウム水溶液3mlを加え、水抜き装置を用いて水が出なくなるまで加熱還流下反応させた。飽和炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で順次洗浄し、乾燥後シリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン：塩化メチレン＝1:1）で精製しフェナントレノン（J-7）の2.4gを得た。
（７）7-n-プロピル-テトラデカヒドロ−2-フェナントレノン（J-8）の合成―リチウム0.4gの液体アンモニア溶液（約300ml）中に、フェナントレノン（J-7）2.4gのテトラヒドロフラン（THF）（40ml）溶液を滴下した。90分撹拌した後、塩化アンモニウム4.0gを加えアンモニアを留去し塩化メチレンで抽出した。シリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン：塩化メチレン＝1:1）で精製しフェナントレノン（J-8）1.5gを得た。
（８）2-（4-メチルフェニル）-7-n-プロピル-テトラデカヒドロ−2-フェナントレノール（J-9）の合成―p-トリルブロミド1.20g及びマグネシウム0.20gから調製したGrignard試薬（1mol/l/THF）8mlを、フェナントレノン（J-8）1.5gのTHF（20ml）溶液に約1時間かけて滴下した。さらに2時間撹拌した後室温まで冷却し、10%塩酸水溶液10mlを加え攪拌した。トルエン100mlで抽出し、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩で順次洗浄した。乾燥後溶媒を留去してフェナントレノール（J-9）（粗製物）2.1gを得た。これは精製せずに次の反応に使用した。
（９）2-（4-メチルフェニル）-7-n-プロピル-4,4a,4b,5,6,7,8,8a,9,10-デカヒドロ-(3H and/or1H)-フェナントレン（J-10）の合成―フェナントレノール（J-9）（粗製物）2.1gをトルエン30mlに溶解し、0.1gのパラトルエンスルホン酸1水和物を加えた後、水抜き装置を用いて水が出なくなるまで加熱還流下反応させた。室温に戻し水10ml加えた。有機層を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で順次洗浄した。乾燥後溶媒を留去してフェナントレン（J-10）（粗製物）2.0gを得た。これは精製せずに次の反応に使用した。
（１０）2-（4-メチルフェニル）-7-n-プロピル-テトラデカヒドロフェナントレン（J-11）の合成―オートクレーブにフェナントレン（J-10）（粗製物）2.0gの酢酸エチル溶液（30ml）、0.3gの5％パラジウムカーボン(含水物)を入れ、。水素圧４Kg/cm²下室温で5時間撹拌した。触媒をセライト濾過した後、溶媒を留去してフェナントレン（J-11）2.0g（粗製物）を得た。これは精製せずに次の反応に使用した。
（１１）２-（4-メチルフェニル）-７-n-プロピル-4aα,4bβ,8aα,8bβ-テトラデカヒドロフェナントレン（II-A1）の合成―フェナントレン（J-11）（粗製物）2.0gをジメチルホルムアミド（DMF）30mlに溶解する。カリウムt-ブトキシド0.7gを加え、加熱還流下5時間反応させた。室温まで冷却した後水10mlを加え、トルエン50mlで２回抽出した。有機層を合わせ10%塩酸水溶液、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水各200mLにより順次洗浄した。乾燥後溶媒を留去し、シリカゲルクロマトグラフィー（トルエン）で精製し２-（4-メチルフェニル）-７-n-プロピル-4aα,4bβ,8aα,8bβ-テトラデカヒドロフェナントレン（II-A1）1.0gを得た。
（実施例２）7-（4-メチルフェニル）-2-（n-プロピル)-1,8-ジフルオロフルオレン（II-Ｉ1）の合成
【０４２９】
【化５１】

【０４３０】
（１）2-プロピオニル-1,8-ジフルオロフルオレン（K-2）の合成―1,8-ジフルオロフルオレン（K-1）50.5gを二硫化炭素150mlに溶解し、-10℃に冷却した。同温度に保ちながら、無水塩化アルミニウム30gを加え、次いで同温度に保ちながら、塩化プロピオニル25.4gを30分かけて滴下し、同温度で2時間撹拌した。撹拌終了後、冷却下1Nの希塩酸200ml中に反応液を投入し、次いでトルエン250mlで抽出した。得られた有機層を水100mlで2回洗浄した。乾燥後溶媒を留去し、シリカゲルクロマトグラフィー（トルエン）で精製し2-プロピオニル-1,8-ジフルオロフルオレン（K-2）20.5gを得た。
（２）2-(プロペ-1-ニル)-1,8-ジフルオロフルオレン（K-3）の合成―2-プロピオニル-1,8-ジフルオロフルオレン（K-2）20.5g及びメタノール100mlの混合物に、-10℃で水素化硼素ナトリウム1.5gを加え、その後徐々に昇温し、0℃で2時間反応させた。反応終了後、冷却下、反応液に1Nの希塩酸30mlを加え、次いでメタノールを減圧留去した。残渣にトルエン100mlを加えて抽出した。有機層を水100mlで洗浄した。乾燥後、p-トルエンスルホン酸１水和物1.0gを加え、1時間加熱還流させた。反応液を室温まで冷却後、1Nの炭酸水素ナトリウム水溶液7mlを加えて反応液を中和した後、水100mlで洗浄した。乾燥後減圧下で溶媒を留去し、2-(プロペ-1-ニル)-1,8-ジフルオロフルオレン（K-3）19.3g（粗製物）を得た。これは精製せずに次の反応に使用した。
（３）2-プロピル-1,8-ジフルオロフルオレン（K-4）の合成―2-(プロペ-1-ニル)-1,8-ジフルオロフルオレン（K-3）（粗製物）19.3g、５％パラジウムカーボン1.5g、エタノール80ml及びトルエン80mlの混合物を撹拌下、常温、常圧で8時間水素添加した。パラジウムカーボンを濾過し、減圧下で濾液から溶媒を留去した後、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン）で精製して、2-プロピル-1,8-ジフルオロフルオレン（K-4）8.5gを得た。
（４）7-（2-プロピル-1,8-ジフルオロフルオレニル）ホウ酸（K-5）の合成―2-プロピル-1,8-ジフルオロフルオレン（K-4）8.5g及びTHF50mlの混合物に、-78℃で1.60Mのn-ブチルリチウムヘキサン溶液25mlを30分で滴下し、そのまま1時間撹拌した。次いで。同温度で反応液に硼酸トリメチル5.2gのＴＨＦ20ml溶液を30分で滴下し、その後徐々に昇温し室温で2時間反応させた。反応終了後、反応液を2Nの希塩酸80mlに加え、次いでトルエン300mlで抽出した。得られた有機層を水洗、乾燥後減圧下で溶媒を留去し、残渣をヘキサンで洗浄して、7-（2-プロピル-1,8-ジフルオロフルオレニル）ホウ酸（K-5）8.2gを得た。
（５）7-（4-メチルフェニル）-2-（n-プロピル)-1,8-ジフルオロフルオレン（II-Ｉ1）の合成―トルエン200mlに（2-プロピル-1,8-ジフルオロフルオレニル）ホウ酸（K-5）8.2g、p-ヨードトルエン7.4g、2M炭酸ナトリウム水溶液31ml、エタノール0.5ml及びテトラキストリフェニルホスフィンパラジウム1.0gを入れ、加熱環流下20時間反応させた。水、飽和食塩水で順次洗浄し、乾燥後シリカゲルクロマトグラフィー（ヘキサン）で精製し、7-（4-メチルフェニル）-2-（n-プロピル)-1,8-ジフルオロフルオレン（II-Ｉ1）7.1gを得た。
(実施例３)液晶組成物の調製
以下の組成からなる液晶組成物（ホスト液晶（Ｍ））を調製した。
【０４３１】
4重量％の4-エトキシ-1-(トランス-4-プロピルシクロヘキシル)ベンゼン
3重量％のトランス-4-ペンチルシクロヘキサンカルボン酸4-メチルフェニル
3重量％のトランス-4-プロピルシクロヘキサンカルボン酸4-エトキシフェニル
3重量％のトランス-4-(4-メチルフェニル)-トランス-4'-ビニルビシクロヘキサン
3重量％のトランス-4-ブチル-トランス-4'-プロピルビシクロヘキサン
4重量％のトランス-4-ペンチル-トランス-4'-ビニルビシクロヘキサン
3重量％の4,4'-ビス(3-ブテン-1-イル)ビシクロヘキサン
4重量％の1-(4-プロピルフェニル)-2-(4-メチルフェニル)エチン
3重量％の1-(4-エトキシフェニル)-2-(4-ペンチルフェニル)エチン
3重量％の1,2-ビス[4-(3-ブテン-1-イル)フェニル]エチン
4重量％の1-(4-エチルフェニル)エチニル-4-(トランス-4-プロピルシクロヘキシル)ベンゼン
3重量％の4-(トランス-4-ペンチルシクロヘキシル)-4'-エチルビフェニル
3重量％の4-(トランス-4-プロピルシクロヘキシル)-1-シアノベンゼン
4重量％の4-[トランス-4-(トランス-1-プロペニル)シクロヘキシル]-1-シアノベンゼン
3重量％の4-[トランス-4-(3-ブテン-1-イル)シクロヘキシル]-1-シアノベンゼン
3重量％の4'-ペンチル-4-シアノビフェニル
4重量％の2-(4-シアノフェニル)-5-ペンチルピリミジン
3重量％の4-エチル安息香酸4-シアノフェニル
3重量％のトランス-4-ペンチルシクロヘキサンカルボン酸3-4-ジフルオロフェニル
4重量％の4-ブチル安息香酸3-フルオロ-4-シアノフェニル
3重量％の4-(トランス-3-ペンテン-1-イル)安息香酸3,5-ジフルオロ-4-シアノフェニル
3重量％のトランス-4-(3-フルオロ-4-シアノフェニル)-トランス-4'-(3-メトキシプロピル)ビシクロヘキサン
3重量％のトランス-4-(3-4-ジフルオロフェニル)-トランス-4'-エチルビシクロヘキサン
4重量％のトランス-4-(3-4-ジフルオロフェニル)-トランス-4'-ビニルビシクロヘキサン
4重量％のトランス-4-(3,4,5-トリフルオロフェニル)-トランス-4'-プロピルビシクロヘキサン
3重量％のトランス-4-[2-(3,4,5-トリフルオロフェニル)エチル]-トランス-4' -プロピルビシクロヘキサン
3重量％の4-(トランス-4-プロピルシクロヘキシル)-4'-シアノビフェニル
4重量％の4-(トランス-4-プロピルシクロヘキシル)安息香酸3-フルオロ-4-シアノフェニル
3重量％の4'-(トランス-4-プロピルシクロヘキシル)-3,4,5-トリフルオロビフェニル
3重量％の1-(3,4,5-トリフルオロフェニル)エチニル-4-(トランス-4-プロピルシクロヘキシル)ベンゼン
このホスト液晶（Ｍ）を用いて液晶素子を作成し電気光学特性を測定したところ、T_N-Iは75.0℃であり、Δnは0.142であった。
【０４３２】
次に、ホスト液晶（Ｍ）の90%と実施例（１）で得られた化合物（Ａ）
【０４３３】
【化５２】

【０４３４】
の10%からなる液晶組成物（Ｍ−２）を調製した。同様に液晶素子を作成し電気光学特性を測定したところ、Ｍ−２のT_N-Iは82.5℃であり、Δnは0.134であった。
【０４３５】
【発明の効果】
本発明に係わる一般式(I)で表される化合物は、他のネマチック液晶化合物との混合物の状態で、TN型あるいはSTN型等の電界効果型表示セル用として好適に使用することができる。また、本発明の化合物は分子内に強い極性基を持たず、大きい比抵抗と高い電圧保持率を得ることが容易であり、アクティブマトリックス駆動用液晶材料の構成成分として使用することも可能である。[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a novel liquid crystalline compound, phenanthrene and fluorene derivatives, and a liquid crystal composition containing the same. These are useful for electro-optical liquid crystal displays, particularly as nematic liquid crystal materials that have a wide temperature range and can be driven at a low voltage.
[0002]
[Prior art]
In recent years, liquid crystal display elements have been used for various purposes, and the demand is increasing as a material that can meet the demands of the times not only from its excellent display ability but also from the environmental aspect such as energy saving, space saving and low pollution. . On the other hand, demands for higher speed and higher performance are increasing with the expansion of application fields. Liquid crystal materials with appropriate physical properties are required according to the display method and drive method corresponding to various applications.
(1) There is no coloring and it is stable thermally, optically, electrically and chemically.
(2) Low viscosity and quick response.
(3) The practical temperature range is wide.
(4) The drive voltage is low.
(5) The temperature dependency of characteristics such as threshold voltage is small.
(6) The refractive index anisotropy is an appropriate value according to the cell thickness or the like.
(7) The elastic constant is an appropriate value according to the display method.
Etc. In order to satisfy these required characteristics, a great variety of liquid crystal compounds have been developed so far. A liquid crystal compound usually has a chemical structure in which side groups (chain groups and / or polar groups) are bonded to both ends of a central skeleton (core) composed of a plurality of ring structures bonded with a linking group as necessary. Most of the ring structures used are 1,4-phenylene and trans-1,4-cyclohexylene, but there are other pyridine-2,5-diyl and pyrimidine-2,5-diyl groups. Heterocyclic groups such as 1,3-dioxane-trans-2,5-diyl group, trans-decalin-2,6-diyl group, naphthalene-2,6-diyl group, tetralin-2,6-diyl group A condensed ring system such as However, at present, a single liquid crystal material having sufficiently satisfactory characteristics has not been obtained, and a method of using it as a composition in which several compounds are combined is general. At this time, problems such as compatibility and deterioration of performance due to interaction often occur, and this has been a major impediment to practical use.
[0003]
[Problems to be solved by the invention]
An object of the present invention is to provide a novel phenanthrene and fluorene derivative, a liquid crystal material composed of the derivative, a liquid crystal composition containing the derivative, and a liquid crystal element containing the derivative. More specifically, the present invention relates to novel phenanthrene and fluorene derivatives and their derivatives capable of forming a liquid crystal element that has a wide operating temperature range, can be driven at a low voltage, has high-speed response, and provides stable contrast. The purpose is to provide use.
[0004]
[Means for Solving the Problems]
In order to solve the above problems, the present invention provides a compound represented by the general formula (I)
[0005]
[Chemical formula 5]

[0006]
(Wherein R ¹ , R ² Each independently represents an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, an alkoxyl group, an alkenyl group having 2 to 20 carbon atoms, or an alkenyloxy group. These groups may have an alkoxyl group having 1 to 10 carbon atoms or a substituent of a halogen atom, and may be optically active or racemic when an asymmetric carbon is generated by substitution or branching. . Ring A and Ring C are each independently one CH present in the group. ₂ 2 or more CHs not adjacent or adjacent ₂ Trans-1,4-cyclohexylene group in which the group may be replaced by an oxygen atom or sulfur atom, 1,4-phenylene group in which the CH group present in the group may be replaced by a nitrogen atom, naphthalene- 2,6-diyl group, 1,2,3,4-tetrahydronaphthalene-2,6-diyl group, trans-decahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, these groups are unsubstituted Alternatively, it may be substituted with a halogen atom, a trifluoromethyl group, or a trifluoromethoxy group. L ¹ , L ² Are each independently -CH ₂ CH ₂ -,-(CH ₂ ) _Four -, -CH = CH-, -CF = CF-, -CH = CHCH ₂ CH ₂ -, -CH ₂ CH ₂ CH = CH-, -C≡C-, -COO-, -OCO-, -OCF ₂ -, -CF ₂ O- or a single bond is represented. l and m each independently represents 0 or 1. Ring B represents a divalent phenanthrene residue or a fluorene residue represented by the following formulas (IIa) to (IIi) in which part or all of the double bonds are reduced, and The group may be substituted with a halogen atom, a trifluoromethyl group, or a trifluoromethoxy group.
[0007]
[Chemical 6]

[0008]
However,
1. When the ring B is (IIf) or (IIh) and has a fluorine atom as a substituent, when the number of fluorine atoms is 1, or when two or more fluorine atoms are present, When not simultaneously substituted at the position represented by the following chemical formula, it has at least one substituent other than fluorine atom,
[0009]
[Chemical 7]

[0010]
2. When ring B is (IIf) or (IIh) or (IIi) and has a fluorine atom as a substituent, the fluorine atom is simultaneously substituted at the position represented by the following chemical formula (IIf1) or (IIh1) Has at least one substituent other than a fluorine atom, and when simultaneously substituted at the position represented by the chemical formula ((IIi1)), it further has one or more substituents,
[0011]
[Chemical 8]

[0012]
3. When l = m = 0, when ring B is (IIa) or (IIb) or (IIi), R ¹ , R ² Are not both an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group, and when ring B is (IIf), (IIh), (IIi), R ¹ , R ² Are not alkenyl groups,
4). l = 0, m = 1, L ² = -COO- or l = 1, m = 0, L ¹ In the case of = -OCO-, when ring B is (IIa) or (IIf), R ¹ , R ² Are not both an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. Phenanthrene and fluorene derivatives represented by the formula:
[0013]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Hereafter, the detail at the time of implementing this invention is demonstrated. The present invention relates to the following general formula (I)
[0014]
[Chemical 9]

[0015]
A phenanthrene and a fluorene derivative represented by the formula, and a liquid crystal composition containing them, and further, a liquid crystal device comprising the liquid crystal composition as a constituent element is provided.
R ¹ , R ² Each independently represents an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, an alkoxyl group, an alkenyl group having 2 to 20 carbon atoms or an alkenyloxy group which may have a substituent. Preferably a linear alkyl group having 1 to 7 carbon atoms, more preferably 1 to 5 carbon atoms, or preferably a linear alkyl group having 2 to 7 carbon atoms, more preferably 2 to 5 carbon atoms. Alkenyl group. Examples of the substituent include an alkoxyl group having 1 to 10 carbon atoms and a halogen atom. Preferably, a C1-C5 linear alkoxyl group and a fluorine atom are mentioned. In addition, these groups may be optically active or racemic when an asymmetric carbon is generated by substitution or branching.
[0016]
R ¹ , R ² Specific examples of the alkyl group include, as an alkyl group, methyl group, ethyl group, propyl group, butyl group, pentyl group, hexyl group, peptyl group, octyl group, nonyl group, decyl group, undecyl group, dodecyl group, tridecyl group, Tetradecyl, pentadecyl, hexadecyl, heptadecyl, octadecyl, nonadecyl, eicosyl linear saturated alkyl group, 1-methylethyl group, 1-methylpropyl group, 2-methylpropyl group, 1,2- Dimethylpropyl group, 1-methylbutyl group, 2-methylbutyl group, 3-methylbutyl group, 1,2-dimethylbutyl group, 1,3-dimethylbutyl group, 2,3-dimethylbutyl group, 1-methylpentyl group, 2 -Methylpentyl, 3-methylpentyl, 4-methylpentyl, 1,2-dimethylpentyl, 1,3-dimethylpentyl, 1-methylhexyl, 2-methylhexyl Group, 3-methylhexyl group, 4-methylhexyl group, 5-methylhexyl group, 1,2-dimethylhexyl group, 1,3-dimethylhexyl group, 1-methylheptyl group, 2-methylheptyl group, 3- Methylheptyl group, 4-methylheptyl group, 5-methylheptyl group, 6-methylheptyl group, 1,2-dimethylheptyl group, 1,3-dimethylheptyl group, 1-methyloctyl group, 2-methyloctyl group, 3-methyloctyl group, 4-methyloctyl group, 5-methyloctyl group, 6-methyloctyl group, 7-methyloctyl group, 1,2-dimethyloctyl group, 1,3-dimethyloctyl group, 1-methylnonyl group 2-methylnonyl group, 3-methylnonyl group, 4-methylnonyl group, 5-methylnonyl group, 6-methylnonyl group, 7-methylnonyl group, 8-methylnonyl group, 1,2-dimethylnonyl group, 1,3-dimethylnonyl Group, 1-methyldecyl group, 2-methyldecyl group, 3- Methyldecyl group, 1,2-dimethyldecyl group, 1,3-dimethyldecyl group, 1-methylundecyl group, 2-methylundecyl group, 3-methylundecyl group, 1,2-dimethylundecyl group, 1 , 3-dimethylundecyl group, 1-methyldodecyl group, 2-methyldodecyl group, 3-methyldodecyl group, 1,2-dimethyldodecyl group, 1,3-dimethyldodecyl group, 1-methyltridecyl group, 2 -Branched saturated alkyl groups such as methyltridecyl group, 3-methyltridecyl group, 1,2-dimethyltridecyl group and 1,3-dimethyltridecyl group.
[0017]
Alkoxyl groups include methoxy, ethoxy, propyloxy, butyroxy, pentyloxy, hexyloxy, peptyloxy, octyloxy, nonyloxy, decyloxy, undecyloxy, dodecyloxy, tridecyloxy, tetradecyloxy, penta Decyloxy group, hexadecyloxy group, heptadecyloxy group, octadecyloxy group, nonadecyloxy group, eicosiloxy group, etc. Dimethylpropyloxy group, 1-methylbutyroxy group, 2-methylbutyroxy group, 3-methylbutyroxy group, 1,2-dimethylbutyroxy group, 1,3-dimethylbutyroxy group, 2,3-dimethylbutyryl Loxy group, 1-methylpentyloxy group, 2-methylpentyloxy group, 3-methyl Ntyroxy group, 4-methylpentyloxy group, 1,2-dimethylpentyloxy group, 1,3-dimethylpentyloxy group, 1-methylhexyloxy group, 2-methylhexyloxy group, 3-methylhexyloxy group, 4 -Methylhexyloxy group, 5-methylhexyloxy group, 1,2-dimethylhexyloxy group, 1,3-dimethylhexyloxy group, 1-methylheptyloxy group, 2-methylheptyloxy group, 3-methyl Heptyloxy, 4-methylheptyloxy, 5-methylheptyloxy, 6-methylheptyloxy, 1,2-dimethylheptyloxy, 1,3-dimethylheptyloxy, 1 -Methyloctyloxy group, 2-methyloctyloxy group, 3-methyloctyloxy group, 4-methyloctyloxy group, 5-methyloctyloxy group, 6-methyloctyloxy group, 7-methyloctyloxy group, 1, 2-dimethyloctyloxy group, 1,3-dimethyloctyloxy Group, 1-methylnonyloxy group, 2-methylnonyloxy group, 3-methylnonyloxy group, 4-methylnonyloxy group, 5-methylnonyloxy group, 6-methylnonyloxy group, 7-methylnonyloxy group 8-methylnonyloxy group, 1,2-dimethylnonyloxy group, 1,3-dimethylnonyloxy group, 1-methyldecyloxy group, 2-methyldecyloxy group, 3-methyldecyloxy group, 1,2 -Dimethyldecyloxy group, 1,3-dimethyldecyloxy group, 1-methylundecyloxy group, 2-methylundecyloxy group, 3-methylundecyloxy group, 1,2-dimethylundecyloxy group, 1,3-dimethyl Undecyloxy group, 1-methyldodecyloxy group, 2-methyldodecyloxy group, 3-methyldodecyloxy group, 1,2-dimethyldodecyloxy group, 1,3-dimethyldodecyloxy group, 1- Methyltridecyloxy group, 2-methyltridecyloxy group, 3-methyltridecyloxy group Group, 1,2-dimethyl tri de siloxy group, and branched saturated alkoxyl groups such as 1,3-dimethyl-tri de siloxy group.
[0018]
Examples of the alkenyl group include vinyl group, trans-1-propenyl group, 2-propenyl group, trans-1-butenyl group, trans-2-butenyl group, 3-butenyl group, trans-1-pentenyl group, trans-2- Pentenyl group, trans-3-pentenyl group, 4-pentenyl group, trans-1-hexenyl group, trans-2-hexenyl group, trans-3-hexenyl group, trans-4-hexenyl group, 5-hexenyl group, trans- 1-heptenyl group, trans-2-heptenyl group, trans-3-heptenyl group, trans-4-heptenyl group, trans-5-heptenyl group, 6-heptenyl group, trans-1-octenyl group, trans-2-octenyl group Group, trans-3-octenyl group, trans-4-octenyl group, trans-5-octenyl group, trans-6-octenyl group, 7-octenyl group, trans-1-nonenyl group, 8-nonenyl group, trans-1 -Decenyl group, 9-decenyl group, trans-1-undecenyl group, 10-undecenyl group, trans-1-dodecenyl group, 11-dodecenyl group and the like. Examples of the alkenyloxy group include vinyloxy group, trans-1-propenyloxy group, 2-propenyloxy group, trans-1-butenyloxy group, trans-2-butenyloxy group, 3-butenyloxy group, trans-1-pentenyloxy group, trans-2 -Pentenyloxy group, trans-3-pentenyloxy group, 4-pentenyloxy group, trans-1-hexenyloxy group, trans-2-hexenyloxy group, trans-3-hexenyloxy group, trans-4-hexenyloxy group, 5-hexenyloxy group, trans 1-heptenyloxy group, trans-2-heptenyloxy group, trans-3-heptenyloxy group, trans-4-heptenyloxy group, trans-5-heptenyloxy group, 6-heptenyloxy group, trans-1-octenyloxy group, trans-2- Octenyloxy group, trans-3-octenyloxy group, trans-4-octenyloxy group, Lance-5-octenyloxy group, trans-6-octenyloxy group, 7-octenyloxy group, trans-1-nonenyloxy group, 8-nonenyloxy group, trans-1-decenyloxy group, 9-decenyloxy group, trans-1-undecenyloxy group, Examples include 10-undecenyloxy group, trans-1-dodecenyloxy group, 11-dodecenyloxy group and the like.
[0019]
In addition, these groups may have a substituent such as an alkoxyl group having 1 to 10 carbon atoms and a halogen atom, and the halogen atom is preferably a fluorine atom. For example, methoxymethyl group, ethoxymethyl group, propoxymethyl group, butoxymethyl group, pentyloxymethyl group, hexyloxymethyl group, heptyloxymethyl group, 1-methoxyethyl group, 1-ethoxyethyl group, 1-propoxyethyl group 1-butoxyethyl group, 1-pentyloxyethyl group, 1-hexyloxyethyl group, 1-heptyloxyethyl group, 2-methoxyethyl group, 2-ethoxyethyl group, 2-propoxyethyl group, 2-butoxyethyl group Group, 2-pentyloxyethyl group, 2-hexyloxyethyl group, 2-heptyloxyethyl group, 1-methoxypropyl group, 1-ethoxypropyl group, 1-propoxypropyl group, 1-butoxypropyl group, 1-pentyl Oxypropyl group, 1-hexyloxypropyl group, 1-heptyloxypropyl group, 2-methoxypropyl group, 2-ethoxypropyl group Lopyl group, 2-propoxypropyl group, 2-butoxypropyl group, 2-pentyloxypropyl group, 2-hexyloxypropyl group, 2-heptyloxypropyl group, 3-methoxypropyl group, 3-ethoxypropyl group, 3- Propoxypropyl group, 3-butoxypropyl group, 3-pentyloxypropyl group, 3-hexyloxypropyl group, 3-heptyloxypropyl group, 4-methoxybutyl group, 4-ethoxybutyl group, 4-propoxybutyl group, 4 -Butoxybutyl group, 4-pentyloxybutyl group, 4-hexyloxybutyl group, 4-heptyloxybutyl group, 5-methoxypentyl group, 5-ethoxypentyl group, 5-propoxypentyl group, 5-butoxypentyl group, 5-pentyloxypentyl group, 5-hexyloxypentyl group, 5-heptyloxypentyl group, 6-methoxyhexyl group, 6-ethoxyhexyl Group, 6-propoxyhexyl group, 6-butoxyhexyl group, 6-pentyloxyhexyl group, 6-hexyloxyhexyl group, 6-heptyloxyhexyl group and other alkoxyl-substituted alkyl groups, fluoromethyl group, difluoromethyl group , Trifluoromethyl group, 2-fluoromethyl group, 2,2-difluoroethyl group, 2,2,2-trifluoroethyl group, 1,1,2,2,2-pentafluoroethyl group, 3-fluoropropyl Group, 2-fluoropropyl group, 1-fluoropropyl group, 3,3-difluoropropyl group, 3,3,3-trifluoropropyl group, 2,2,3,3-tetrafluoropropyl group, 2,2, 3,3,3-pentafluoropropyl group, 1,1,2,2,3,3,3-heptafluoropropyl group, 4-fluorobutyl group, 3-fluorobutyl group, 2-fluorobutyl group, 1- Fluorobutyl group, 4,4-difluorobutyl group, 4,4,4-trifluorobutyl group, 3 , 3,4,4-tetrafluorobutyl group, 3,3,4,4,4-pentafluorobutyl group, 2,2,3,3,4,4,4-heptafluorobutyl group, 5-fluoropentyl Group, 4-fluoropentyl group, 3-fluoropentyl group, 2-fluoropentyl group, 1-fluoropentyl group, 5,5-difluoropentyl group, 5,5,5-trifluoropentyl group, 4,4,5 , 5-tetrafluoropentyl group, 4,4,5,5,5-pentafluoropentyl group, 3,3,4,4,5,5,5-heptafluoropentyl group, 6-fluorohexyl group, 5- Fluorohexyl group, 4-fluorohexyl group, 3-fluorohexyl group, 2-fluorohexyl group, 1-fluorohexyl group, 6,6-difluorohexyl group, 6,6,6-trifluorohexyl group, 5,5 , 6,6,6-pentafluorohexyl group, 4,4,5,5,6,6,6-heptafluorohexyl group, 7-fluoroheptyl group, 6-fluoroheptyl group, 5-fluoroheptyl group, 4 - Fluoroheptyl group, 3-fluoroheptyl group, 2-fluoroheptyl group, 1-fluoroheptyl group, 7,7-difluoroheptyl group, 7,7,7-trifluoroheptyl group, 6,6,7,7-tetrafluoro Heptyl group, 6,6,7,7,7-pentafluoroheptyl group, 5,5,6,6,7,7,7-heptafluoroheptyl group, 8-fluorooctyl group, 7-fluorooctyl group, 6 -Fluorooctyl group, 5-fluorooctyl group, 4-fluorooctyl group, 3-fluorooctyl group, 2-fluorooctyl group, 1-fluorooctyl group, 8,8-difluorooctyl group, 8,8,8-tri Fluorooctyl group, 7,7,8,8-tetrafluorooctyl group, 7,7,8,8,8-pentafluorooctyl group, 6,6,7,7,8,8,8-heptafluorooctyl group And fluorine-substituted alkyl groups such as Of these, straight-chain saturated alkyl groups and unsaturated alkyl groups are preferred, and further, methyl group, ethyl group, propyl group, butyl group, pentyl group, hexyl group, peptyl group, vinyl group, trans-1-propenyl Group, 2-propenyl group, trans-1-butenyl group, trans-2-butenyl group, 3-butenyl group, trans-1-pentenyl group, trans-2-pentenyl group, trans-3-pentenyl group, 4-pentenyl group Group, trans-1-hexenyl group, trans-2-hexenyl group, trans-3-hexenyl group, trans-4-hexenyl group, 5-hexenyl group, trans-1-heptenyl group, trans-2-heptenyl group, trans A -3-heptenyl group, a trans-4-heptenyl group, a trans-5-heptenyl group, and a 6-heptenyl group are preferable.
[0020]
Ring A and Ring C are each independently trans-1,4-cyclohexylene group, 1,4-phenylene group, trans-decalin-trans-2,6-diyl group, 2,6-naphthylene group, tetralin- The 2,6-diyl groups are listed, but any one to two carbon atoms of these groups may be replaced with nitrogen, oxygen or sulfur atoms. Examples of ring A and ring C include the following groups.
[0021]
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[0022]
Preferred are trans-1,4-cyclohexylene group and 1,4-phenylene group. These groups may be unsubstituted or substituted with a halogen atom, a trifluoromethyl group, or a trifluoromethoxy group. In particular, a fluorine atom is preferable, and examples thereof include the following groups.
[0023]
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[0024]
The following groups are preferable.
[0025]
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[0026]
Linking group L ¹ , L ² Are each independently -CH ₂ CH ₂ -,-(CH ₂ ) _Four -, -CH = CH-, -CF = CF-, -CH = CHCH ₂ CH ₂ -, -CH ₂ CH ₂ CH = CH-, -C≡C-, -COO-, -OCO-, -OCF ₂ -, -CF ₂ O- or a single bond is represented. Preferably -CH ₂ CH ₂ -Or a single bond.
[0027]
Ring B represents either a divalent phenanthrene residue or a fluorene residue represented by the following formulas (IIa) to (IIi) in which part or all of the double bonds are reduced,
[0028]
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[0029]
These residues may be substituted with a halogen atom, a trifluoromethyl group or a trifluoromethoxy group, and preferably a fluorine atom.
[0030]
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[0031]
(Wherein R ^Three Represents a halogen atom, a trifluoromethyl group, or a trifluoromethoxy group, and n represents an integer of 0 to 8 depending on the number of aromatic rings contained. However, when the ring B is (IIf) or (IIh) and has a fluorine atom as a substituent, when the number of fluorine atoms is 1, or two or more fluorine atoms, When the fluorine atom is not simultaneously substituted at the position represented by the following chemical formula, it has at least one substituent other than the fluorine atom.
[0032]
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[0033]
When ring B is (IIf), (IIh) or (IIi) and has a fluorine atom as a substituent, the fluorine atom is simultaneously substituted at the position represented by the following chemical formula (IIf1) or (IIh1) When it is substituted, it has at least one substituent other than a fluorine atom, and when it is simultaneously substituted at the position represented by the chemical formula ((IIi1), it further has one or more substituents .
[0034]
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[0035]
Preferable residues include the following.
[0036]
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[0037]
Although the compound of general formula (I) can be manufactured by various synthetic methods, the typical example is given to the following.
l = m = 0
(1-1) In the case of (a) to (c) where both ends of ring B are aromatic rings
[0038]
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[0039]
(R ¹ , R ² Represents the same meaning as in general formula (I). )
It can be manufactured as follows.
[0040]
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[0041]
Where W is -CH ₂ CH ₂ -, -CH = CH-, -CH ₂ -, X and Y independently represent a leaving group such as chlorine, bromine, iodine, p-toluenesulfonyl group, methanesulfonyl group or trifluoromethanesulfonyl group, and R and R 'represent an alkyl group and an alkenyl group. , M ¹ , M ² Is MgCl, MgBr, MgI, Li, B (OH) ₂ Represents a metal ion such as That is, a compound represented by the general formula (1-1A) having an appropriate leaving group, and a general formula RM ¹ Is reacted in the presence of a transition metal catalyst such as a palladium complex or a nickel complex to obtain a compound represented by the general formula (1-1B). ² A compound represented by the general formula (1-1C) can be produced by reacting the organic metal compound represented by formula (1). Compound (1-1A) can be easily prepared by a known method. An example where Y is bromine or iodine is given.
[0042]
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[0043]
Further, in the case of the compound represented by the general formula (a) or (b), it can also be produced by the following method.
[0044]
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[0045]
(In the formula, R and R ′ are the same as above.)
That is, two types of benzaldehyde derivatives are cross-coupled using a titanium tetrachloride / pyridine complex to lead to a stilbene derivative represented by the general formula (1-1D). The compound represented by the general formula (b) can be produced by photo-isomerization and oxidative thermal cyclization. Furthermore, Pd-C, Rh-C, Pt-C, Pd (OH) ₂ A compound represented by the general formula (a) can be produced by hydrogenation in the presence of a transition metal catalyst such as.
(1-2) In the case of (d) to (g) where one end of ring B is an aromatic ring and the other end is a cyclohexane ring
[0046]
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[0047]
(Wherein R ¹ , R ² Represents the same meaning as in general formula (I). )
It can be manufactured as follows.
In the case of the compound represented by the general formula (f) or (g), the compound represented by the general formula (b) obtained in (1-1) is converted to Pd—C, Rh—C, Pt— C, Pd (OH) ₂ It can be produced by partially hydrogenating in the presence of a transition metal catalyst.
[0048]
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[0049]
(R ¹ , R ² Is the same as above. M ^Three Is Pd-C, Rh-C, Pt-C, Pd (OH) ₂ Represents a transition metal such as )
Moreover, in the case of the compound represented by general formula (d) or (e), it can manufacture like following Formula.
[0050]
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[0051]
(Wherein R ¹ , R ² Is the same as above. X ¹ , X ² Represents chlorine, bromine or iodine. That is, the benzyl halide derivative represented by the general formula (1-2A) is reacted with an anion of 1,5-dimethoxycyclohexa-1,4-diene, and the 1,2-diene represented by the general formula (1-2B) After making a 3-cyclohexanedione derivative, dehydration cyclization is performed using phosphoric acid, sulfuric acid, etc., and an enone represented by the general formula (1-2C) is synthesized. This is subjected to Birch reduction to form a saturated ketone and then reacted with hydrazine to prepare an anion of an imine derivative represented by the general formula (1-2E). This is reacted with an alkyl or allyl halide and R ² Is introduced. The carbonyl group regenerated after hydrolysis is converted into, for example, a dithian derivative, and then reduced with Raney nickel or the like to produce a compound represented by the general formula (d).
(1-3) In the case of (h) to (i) where both ends of ring B are cyclohexane rings
[0052]
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[0053]
(Wherein R ¹ , R ² Represents the same meaning as in general formula (I). )
In the case of the compound represented by the general formula (h), it can be produced as in the following formula.
[0054]
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[0055]
(Wherein R ¹ , R ² And M ² Is the same as above. )
That is, after the cyclohexanone derivative represented by the general formula (1-3A) is enamine, 3-buten-2-one is reacted to form diketone (1-3C). Cyclization by Robinson cyclization reaction and reaction with 2- (2-bromoethyl) -2-methyl-1,3-dioxolane, followed by Birch reduction, aldol condensation, and Birch reduction again to give a general formula (1-3H ) Is synthesized. Next, organometallic reagent R ² -M ² React with R ² And dehydrated in the presence of an acid catalyst such as p-toluenesulfonic acid, and Pd-C, Rh-C, Pt-C, Pd (OH) ₂ The compound represented by the general formula (h) can be produced by hydrogenation in the presence of a transition metal catalyst such as
In the case of the compound represented by the general formula (i), it can be produced as in the following formula.
[0056]
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[0057]
(Wherein R ¹ , R ² And X are the same as above. )
That is, phthalaldehyde is reacted with 3,3-ethylenedioxypropylmagnesium bromide to increase carbon by 6 carbon to obtain a hydroxyaldehyde derivative (1-3I). After oxidation with an oxidizing agent such as potassium permanganate to form ketocarboxylic acid (1-3J), the carbonyl group is reduced with zinc amalgam or the like to obtain carboxylic acid (1-3K). Cyclic dehydration using polyphosphoric acid (PPA), sulfuric acid, etc. synthesizes octahydrophenanthrene dione represented by the general formula (1-3L). Next, after protecting one of the carbonyl groups, for example, via the silyl enol ether, the substituent R ² Is introduced. Remove the protecting group and perform the same reaction. ¹ The compound represented by the general formula (i) can be produced by introducing.
At least one of l and m is 1, and L ¹ , L ² Is a single bond
Generally, the organometallic reagent RM used in (1) above. ¹ Or R'-M ² And halide R ¹ -X ¹ Or R ² -X ² Instead of
[0058]
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[0059]
(Wherein ring A and ring C represent the same meaning as in general formula (I), and R ¹ , R ² M ¹ , M ² X ¹ , X ² Is the same as above. )
Etc., or by preparing corresponding ketones, aldehydes and the like in advance. For example, as shown below, 1,4-cyclohexanedione monoacetal is reacted with an organometallic reagent containing ring A, dehydrated in the presence of an acid catalyst such as p-toluenesulfonic acid, and then Pd-C, Rh-C, Pt -C, Pd (OH) ₂ A cyclohexanone derivative (2-A) can be synthesized by reducing by hydrogenation in the presence of a transition metal catalyst such as and removing a protecting group.
[0060]
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[0061]
(Wherein ring A, R ¹ , M ¹ Is the same as above. )
When this is applied to the method for synthesizing the compound represented by the general formula (h) described in (1), tetradecaffenantrenone (2-B) can be synthesized. Furthermore, an organometallic reagent containing ring C is reacted to obtain alcohol (2-C). After dehydration in the presence of an acid catalyst such as p-toluenesulfonic acid, Pd-C, Rh-C, Pt-C, Pd (OH) ₂ The compound (2-D) represented by the general formula (I) can be produced by hydrogenation in the presence of a metal catalyst such as.
[0062]
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[0063]
(Wherein ring A, ring C; R ¹ , R ² M ² Is the same as above. )
At least one of l and m is 1, and L ¹ , L ² Is a single bond or CH ₂ CH ₂ so,
At least one is CH ₂ CH ₂ If it is
Generally, the organometallic reagent RM used in (1) above. ¹ Or R'-M ² It can manufacture by using the following reagent instead of.
[0064]
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[0065]
(Wherein ring A, ring C; R ¹ , R ² M ¹ M ² Is the same as above. )
To illustrate the synthesis method using the same intermediate (2-B) from which the compound (2-E) is derived
[0066]
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[0067]
(Wherein ring A, ring C; R ¹ , R ² M ² Is the same as above. )
That is, tetradecaffenanthrenone (2-B) is reacted with an organometallic reagent (acetylide) containing ring C to obtain alcohol (3-A). After dehydration in the presence of an acid catalyst such as p-toluenesulfonic acid, Pd-C, Rh-C, Pt-C, Pd (OH) ₂ The compound (3-C) represented by the general formula (I) can be produced by hydrogenation in the presence of a metal catalyst such as As well
[0068]
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[0069]
(Wherein ring A, ring C; R ¹ , R ² Is the same as above. )
Tetradecahydrophenanthreneone (2-B) is reacted with a Wittig reagent containing ring C to give an olefin (3-D). This is Pd-C, Rh-C, Pt-C, Pd (OH) ₂ The compound (3-C) represented by the general formula (I) can be produced by hydrogenation in the presence of a metal catalyst such as
Further, it can be synthesized as follows.
[0070]
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[0071]
(Wherein ring A, ring C; R ¹ , R ² Is the same as above. )
That is, aldehyde (3-E) is obtained by reacting tetradecahydrophenanthrone (2-B) with methoxymethyl ylide and hydrolyzing it. This is reacted with a Wittig reagent containing ring C to obtain an olefin (3-F). This is Pd-C, Rh-C, Pt-C, Pd (OH) ₂ The compound (3-C) represented by the general formula (I) can be produced by hydrogenation in the presence of a metal catalyst such as
[0072]
The above is an example of the production method, and the phenanthrene and fluorene derivatives of this patent can be produced by other methods. It is not limited to these manufacturing methods.
Hereinafter, specific examples of phenanthrene and fluorene derivatives used in the present invention are listed in Tables 1 to 31. Here, the following abbreviations are used to display specific examples.
[0073]
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[0074]
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[0075]
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In the above description, the partial structural formula and the like and their incidental items are the same as those described in the first aspect. For example, R1-Q1-L1-P1-L3-Q2-R2 is
[0076]
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[0077]
Can be expressed. Moreover, the following specific examples are some exemplary compounds, and the scope of the present invention is not limited thereby.
[0078]
Table 1: R1-Pn-R2 (l = m = 0)
[0079]
[Table 1]

[0080]
(If Pn is P1, P2, P9, R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. When Pn is P6, P8, P9, R ¹ , R ² Neither is an alkenyl group. ),
Table 2: R1-Qn-Ln-Pn-R2 (l = 1; m = 0)
[0081]
[Table 2]

[0082]
Table 2 (continued 1)
[0083]
[Table 3]

[0084]
(If L3 = -OCO- and Pn is P1 or P6, then R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 2 (continued)
[0085]
[Table 4]

[0086]
(If L3 = -OCO- and Pn is P1 or P6, then R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 2 (continued 3)
[0087]
[Table 5]

[0088]
Table 2 (continued 4)
[0089]
[Table 6]

[0090]
(If L3 = -OCO- and Pn is P1 or P6, then R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 2 (continued 5)
[0091]
[Table 7]

[0092]
(If L3 = -OCO- and Pn is P1 or P6, then R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 2 (continued)
[0093]
[Table 8]

[0094]
Table 2 (continued 7)
[0095]
[Table 9]

[0096]
(If L3 = -OCO- and Pn is P1 or P6, then R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 2 (continued 8)
[0097]
[Table 10]

[0098]
(If L3 = -OCO- and Pn is P1 or P6, then R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 2 (continued 9)
[0099]
[Table 11]

[0100]
Table 2 (continued)
[0101]
[Table 12]

[0102]
(If L3 = -OCO- and Pn is P1 or P6, then R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 2 (continued 11)
[0103]
[Table 13]

[0104]
(If L3 = -OCO- and Pn is P1 or P6, then R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 2 (continued 12)
[0105]
[Table 14]

[0106]
Table 2 (continued 13)
[0107]
[Table 15]

[0108]
(If L3 = -OCO- and Pn is P1 or P6, then R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 2 (continued 14)
[0109]
[Table 16]

[0110]
(If L3 = -OCO- and Pn is P1 or P6, then R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 3: R1-Pn-Ln-Qn-R2 (l = 0; m = 1)
[0111]
[Table 17]

[0112]
Table 3 (continued)
[0113]
[Table 18]

[0114]
(When L3 = -COO- and Pn is P1 or P6, R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 3 (continued)
[0115]
[Table 19]

[0116]
(When L3 = -COO- and Pn is P1 or P6, R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 3 (continued)
[0117]
[Table 20]

[0118]
Table 3 (continued)
[0119]
[Table 21]

[0120]
(When L3 = -COO- and Pn is P1 or P6, R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 3 (continued)
[0121]
[Table 22]

[0122]
(When L3 = -COO- and Pn is P1 or P6, R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 3 (continued)
[0123]
[Table 23]

[0124]
Table 3 (continued)
[0125]
[Table 24]

[0126]
(When L3 = -COO- and Pn is P1 or P6, R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 3 (continued)
[0127]
[Table 25]

[0128]
(When L3 = -COO- and Pn is P1 or P6, R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 3 (continued)
[0129]
[Table 26]

[0130]
Table 3 (continued)
[0131]
[Table 27]

[0132]
(When L3 = -COO- and Pn is P1 or P6, R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 3 (continued)
[0133]
[Table 28]

[0134]
(When L3 = -COO- and Pn is P1 or P6, R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 3 (continued 12)
[0135]
[Table 29]

[0136]
Table 3 (continued 13)
[0137]
[Table 30]

[0138]
(When L3 = -COO- and Pn is P1 or P6, R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 3 (continued)
[0139]
[Table 31]

[0140]
(When L3 = -COO- and Pn is P1 or P6, R ¹ , R ² Neither is an unsubstituted alkyl group and / or an alkoxyl group. )
Table 4: R1-Qn1-Ln1-Pn-Ln2-Qn2-R2 (l = m = 1)
[0141]
[Table 32]

[0142]
Table 4 (continued 1)
[0143]
[Table 33]

[0144]
Table 4 (continued)
[0145]
[Table 34]

[0146]
Table 4 (continued 3)
[0147]
[Table 35]

[0148]
Table 4 (continued)
[0149]
[Table 36]

[0150]
Table 4 (continued)
[0151]
[Table 37]

[0152]
Table 4 (continued)
[0153]
[Table 38]

[0154]
Table 4 (continued 7)
[0155]
[Table 39]

[0156]
Table 4 (continued 8)
[0157]
[Table 40]

[0158]
Table 4 (continued)
[0159]
[Table 41]

[0160]
Table 4 (continued)
[0161]
[Table 42]

[0162]
Table 4 (continued)
[0163]
[Table 43]

[0164]
Table 4 (continued)
[0165]
[Table 44]

[0166]
Table 4 (continued)
[0167]
[Table 45]

[0168]
Table 4 (continued 14)
[0169]
[Table 46]

[0170]
Table 4 (continued)
[0171]
[Table 47]

[0172]
Table 4 (continued 16)
[0173]
[Table 48]

[0174]
Table 4 (continued 17)
[0175]
[Table 49]

[0176]
Table 4 (continued)
[0177]
[Table 50]

[0178]
Table 4 (continued)
[0179]
[Table 51]

[0180]
Table 4 (continued 20)
[0181]
[Table 52]

[0182]
Table 4 (continued)
[0183]
[Table 53]

[0184]
Table 4 (continued 22)
[0185]
[Table 54]

[0186]
Table 4 (continued 23)
[0187]
[Table 55]

[0188]
Table 4 (continued 24)
[0189]
[Table 56]

[0190]
Table 4 (continued 25)
[0191]
[Table 57]

[0192]
Table 4 (continued)
[0193]
[Table 58]

[0194]
Table 4 (continued 27)
[0195]
[Table 59]

[0196]
Table 4 (continued 28)
[0197]
[Table 60]

[0198]
Table 4 (continued)
[0199]
[Table 61]

[0200]
Table 4 (continued 30)
[0201]
[Table 62]

[0202]
Table 4 (continued)
[0203]
[Table 63]

[0204]
Table 4 (continued)
[0205]
[Table 64]

[0206]
Table 4 (continued 33)
[0207]
[Table 65]

[0208]
Table 4 (continued 34)
[0209]
[Table 66]

[0210]
Table 4 (continued 35)
[0211]
[Table 67]

[0212]
Table 4 (continued)
[0213]
[Table 68]

[0214]
Table 4 (continued 37)
[0215]
[Table 69]

[0216]
Table 4 (continued 38)
[0217]
[Table 70]

[0218]
Table 4 (continued)
[0219]
[Table 71]

[0220]
Table 4 (continued 40)
[0221]
[Table 72]

[0222]
Table 4 (continued 41)
[0223]
[Table 73]

[0224]
Table 4 (continued)
[0225]
[Table 74]

[0226]
Table 4 (continued 43)
[0227]
[Table 75]

[0228]
Table 4 (continued 44)
[0229]
[Table 76]

[0230]
Table 4 (continued 45)
[0231]
[Table 77]

[0232]
Table 4 (continued)
[0233]
[Table 78]

[0234]
Table 4 (continued 47)
[0235]
[Table 79]

[0236]
Table 4 (continued 48)
[0237]
[Table 80]

[0238]
Table 4 (continued 49)
[0239]
[Table 81]

[0240]
Table 4 (continued)
[0241]
[Table 82]

[0242]
Table 4 (continued 51)
[0243]
[Table 83]

[0244]
Table 4 (continued 52)
[0245]
[Table 84]

[0246]
Table 4 (continued 53)
[0247]
[Table 85]

[0248]
Table 4 (continued)
[0249]
[Table 86]

[0250]
Table 4 (continued 55)
[0251]
[Table 87]

[0252]
Table 4 (continued)
[0253]
[Table 88]

[0254]
Table 4 (continued 57)
[0255]
[Table 89]

[0256]
Table 4 (continued 58)
[0257]
[Table 90]

[0258]
Table 4 (continued 59)
[0259]
[Table 91]

[0260]
Among these, preferred compounds are shown in Table 5 and specific examples are listed below the table. Here, new abbreviations are defined as follows. Others are the same as those used above.
[0261]
Embedded image

[0262]
Table 5: R1-Qn1-Ln1-Pn-Ln2-Qn2-R2
[0263]
[Table 92]

[0264]
Table 5 (continued)
[0265]
[Table 93]

[0266]
Table 5 (continued)
[0267]
[Table 94]

[0268]
Table 6 (continued)
[0269]
[Table 95]

[0270]
Table 6 (continued)
[0271]
[Table 96]

[0272]
Table 6 (continued)
[0273]
[Table 97]

[0274]
Table 5 (continued)
[0275]
[Table 98]

[0276]
Table 5 (continued)
[0277]
[Table 99]

[0278]
Table 5 (continued 8)
[0279]
[Table 100]

[0280]
Table 5 (continued)
[0281]
[Table 101]

[0282]
Specific examples of preferred compounds:
l = m = 0 (in the case of P1, P2, P9, at least one of R01 and R02 has a substituent)
R01-P1-R01 R02-P1-R01 R03-P1-R01 R04-P1-R01 R05-P1-R01
R06-P1-R01 R07-P1-R01 R08-P1-R01 R09-P1-R01 R10-P1-R01
R11-P1-R01 R12-P1-R01 R13-P1-R01 R02-P1-R02 R03-P1-R02
R04-P1-R02 R05-P1-R02 R06-P1-R02 R07-P1-R02 R08-P1-R02
R09-P1-R02 R10-P1-R02 R11-P1-R02 R12-P1-R02 R13-P1-R02
R03-P1-R03 R04-P1-R03 R05-P1-R03 R06-P1-R03 R07-P1-R03
R08-P1-R03 R09-P1-R03 R10-P1-R03 R11-P1-R03 R12-P1-R03
R13-P1-R03 R04-P1-R04 R05-P1-R04 R06-P1-R04 R07-P1-R04
R08-P1-R04 R09-P1-R04 R10-P1-R04 R11-P1-R04 R12-P1-R04
R13-P1-R04 R05-P1-R05 R06-P1-R05 R07-P1-R05 R08-P1-R05
R09-P1-R05 R10-P1-R05 R11-P1-R05 R12-P1-R05 R13-P1-R05
R06-P1-R06 R07-P1-R06 R08-P1-R06 R09-P1-R06 R10-P1-R06
R11-P1-R06 R12-P1-R06 R13-P1-R06 R07-P1-R07 R08-P1-R07
R09-P1-R07 R10-P1-R07 R11-P1-R07 R12-P1-R07 R13-P1-R07
R08-P1-R08 R09-P1-R08 R10-P1-R08 R11-P1-R08 R12-P1-R08
R13-P1-R08 R09-P1-R09 R10-P1-R09 R11-P1-R09 R12-P1-R09
R13-P1-R09 R10-P1-R10 R11-P1-R10 R12-P1-R10 R13-P1-R10
R11-P1-R11 R12-P1-R11 R13-P1-R11 R12-P1-R12 R13-P1-R12
R13-P1-R13
[0283]
R01-P2-R01 R02-P2-R01 R03-P2-R01 R04-P2-R01 R05-P2-R01
R06-P2-R01 R07-P2-R01 R08-P2-R01 R09-P2-R01 R10-P2-R01
R11-P2-R01 R12-P2-R01 R13-P2-R01 R01-P2-R02 R02-P2-R02
R03-P2-R02 R04-P2-R02 R05-P2-R02 R06-P2-R02 R07-P2-R02
R08-P2-R02 R09-P2-R02 R10-P2-R02 R11-P2-R02 R12-P2-R02
R13-P2-R02 R01-P2-R03 R02-P2-R03 R03-P2-R03 R04-P2-R03
R05-P2-R03 R06-P2-R03 R07-P2-R03 R08-P2-R03 R09-P2-R03
R10-P2-R03 R11-P2-R03 R12-P2-R03 R13-P2-R03 R01-P2-R04
R02-P2-R04 R03-P2-R04 R04-P2-R04 R05-P2-R04 R06-P2-R04
R07-P2-R04 R08-P2-R04 R09-P2-R04 R10-P2-R04 R11-P2-R04
R12-P2-R04 R13-P2-R04 R01-P2-R05 R02-P2-R05 R03-P2-R05
R04-P2-R05 R05-P2-R05 R06-P2-R05 R07-P2-R05 R08-P2-R05
R09-P2-R05 R10-P2-R05 R11-P2-R05 R12-P2-R05 R13-P2-R05
R01-P2-R06 R02-P2-R06 R03-P2-R06 R04-P2-R06 R05-P2-R06
R06-P2-R06 R07-P2-R06 R08-P2-R06 R09-P2-R06 R10-P2-R06
R11-P2-R06 R12-P2-R06 R13-P2-R06 R01-P2-R07 R02-P2-R07
R03-P2-R07 R04-P2-R07 R05-P2-R07 R06-P2-R07 R07-P2-R07
R08-P2-R07 R09-P2-R07 R10-P2-R07 R11-P2-R07 R12-P2-R07
R13-P2-R07 R01-P2-R08 R02-P2-R08 R03-P2-R08 R04-P2-R08
R05-P2-R08 R06-P2-R08 R07-P2-R08 R08-P2-R08 R09-P2-R08
R10-P2-R08 R11-P2-R08 R12-P2-R08 R13-P2-R08 R01-P2-R09
R02-P2-R09 R03-P2-R09 R04-P2-R09 R05-P2-R09 R06-P2-R09
R07-P2-R09 R08-P2-R09 R09-P2-R09 R10-P2-R09 R11-P2-R09
R12-P2-R09 R13-P2-R09 R01-P2-R10 R02-P2-R10 R03-P2-R10
R04-P2-R10 R05-P2-R10 R06-P2-R10 R07-P2-R10 R08-P2-R10
R09-P2-R10 R10-P2-R10 R11-P2-R10 R12-P2-R10 R13-P2-R10
R01-P2-R11 R02-P2-R11 R03-P2-R11 R04-P2-R11 R05-P2-R11
R06-P2-R11 R07-P2-R11 R08-P2-R11 R09-P2-R11 R10-P2-R11
R11-P2-R11 R12-P2-R11 R13-P2-R11 R01-P2-R12 R02-P2-R12
R03-P2-R12 R04-P2-R12 R05-P2-R12 R06-P2-R12 R07-P2-R12
R08-P2-R12 R09-P2-R12 R10-P2-R12 R11-P2-R12 R12-P2-R12
R13-P2-R12 R01-P2-R13 R02-P2-R13 R03-P2-R13 R04-P2-R13
R05-P2-R13 R06-P2-R13 R07-P2-R13 R08-P2-R13 R09-P2-R13
R10-P2-R13 R11-P2-R13 R12-P2-R13 R13-P2-R13
[0284]
R01-P5-R01 R02-P5-R01 R03-P5-R01 R04-P5-R01 R05-P5-R01
R06-P5-R01 R07-P5-R01 R08-P5-R01 R09-P5-R01 R10-P5-R01
R11-P5-R01 R12-P5-R01 R13-P5-R01 R01-P5-R02 R02-P5-R02
R03-P5-R02 R04-P5-R02 R05-P5-R02 R06-P5-R02 R07-P5-R02
R08-P5-R02 R09-P5-R02 R10-P5-R02 R11-P5-R02 R12-P5-R02
R13-P5-R02 R01-P5-R03 R02-P5-R03 R03-P5-R03 R04-P5-R03
R05-P5-R03 R06-P5-R03 R07-P5-R03 R08-P5-R03 R09-P5-R03
R10-P5-R03 R11-P5-R03 R12-P5-R03 R13-P5-R03 R01-P5-R04
R02-P5-R04 R03-P5-R04 R04-P5-R04 R05-P5-R04 R06-P5-R04
R07-P5-R04 R08-P5-R04 R09-P5-R04 R10-P5-R04 R11-P5-R04
R12-P5-R04 R13-P5-R04 R01-P5-R05 R02-P5-R05 R03-P5-R05
R04-P5-R05 R05-P5-R05 R06-P5-R05 R07-P5-R05 R08-P5-R05
R09-P5-R05 R10-P5-R05 R11-P5-R05 R12-P5-R05 R13-P5-R05
R01-P5-R06 R02-P5-R06 R03-P5-R06 R04-P5-R06 R05-P5-R06
R06-P5-R06 R07-P5-R06 R08-P5-R06 R09-P5-R06 R10-P5-R06
R11-P5-R06 R12-P5-R06 R13-P5-R06 R01-P5-R07 R02-P5-R07
R03-P5-R07 R04-P5-R07 R05-P5-R07 R06-P5-R07 R07-P5-R07
R08-P5-R07 R09-P5-R07 R10-P5-R07 R11-P5-R07 R12-P5-R07
R13-P5-R07 R01-P5-R08 R02-P5-R08 R03-P5-R08 R04-P5-R08
R05-P5-R08 R06-P5-R08 R07-P5-R08 R08-P5-R08 R09-P5-R08
R10-P5-R08 R11-P5-R08 R12-P5-R08 R13-P5-R08 R01-P5-R09
R02-P5-R09 R03-P5-R09 R04-P5-R09 R05-P5-R09 R06-P5-R09
R07-P5-R09 R08-P5-R09 R09-P5-R09 R10-P5-R09 R11-P5-R09
R12-P5-R09 R13-P5-R09 R01-P5-R10 R02-P5-R10 R03-P5-R10
R04-P5-R10 R05-P5-R10 R06-P5-R10 R07-P5-R10 R08-P5-R10
R09-P5-R10 R10-P5-R10 R11-P5-R10 R12-P5-R10 R13-P5-R10
R01-P5-R11 R02-P5-R11 R03-P5-R11 R04-P5-R11 R05-P5-R11
R06-P5-R11 R07-P5-R11 R08-P5-R11 R09-P5-R11 R10-P5-R11
R11-P5-R11 R12-P5-R11 R13-P5-R11 R01-P5-R12 R02-P5-R12
R03-P5-R12 R04-P5-R12 R05-P5-R12 R06-P5-R12 R07-P5-R12
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R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08 R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R08
R01-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09
R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R09 R01-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
[0390]
R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10
R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R10 R01-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11 R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R11
R01-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12
R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R12 R01-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R02-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R03-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R04-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R05-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R06-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R07-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R08-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R09-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R10-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R11-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
R12-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13 R13-Q2-L11-P2-L11-Q2-R13
[0392]
The present invention thus provides a compound represented by the general formula (I) and also provides a liquid crystal composition containing at least one of them as a constituent component.
[0393]
The constituent component that can be used by mixing with the compound represented by the general formula (I) may be any compound as long as the composition does not impair the liquid crystallinity. It is preferable to contain at least one compound represented by the general formula (I) as at least one of the following second to fourth components.
[0394]
That is, the second component is a so-called fluorine-based (halogen-based) p-type liquid crystal compound, and is composed of compounds represented by the following general formulas (A1) to (A3).
[0395]
Embedded image

[0396]
In the above formula, R ^b Represents an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms, these may be linear or may have a methyl or ethyl branch, may have a cyclic structure of 3 to 6 members, Any —CH present in the group ₂ -May be replaced by -O-, -CH = CH-, -CH = CF-, -CF = CH-, -CF = CF-, or -C≡C-, and any group present in the group The hydrogen atom may be substituted by a fluorine atom or a trifluoromethoxy group, but a linear alkyl group having 2 to 7 carbon atoms, a linear 1-alkenyl group having 2 to 7 carbon atoms, or the number of carbon atoms A linear 7-alkenyl group having 4 to 7 carbon atoms and an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms substituted with an alkoxyl group having 1 to 3 carbon atoms at the end are preferable. Further, when asymmetric carbon is generated by branching, the compound may be optically active or racemic.
[0397]
Ring Za, ring Zb and ring Zc may each independently be substituted with a trans-1,4-cyclohexylene group, a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, or one or more fluorine atoms. 1,4-phenylene group, naphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by one or more fluorine atoms, tetrahydronaphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by one or more fluorine atoms Group, 1,4-cyclohexenylene group optionally substituted by a fluorine atom, 1,3-dioxane-trans-2,5-diyl group, pyrimidine-2,5-diyl group or pyridine-2,5- Represents a diyl group, trans-1,4-cyclohexylene group, transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, fluorine atom The substituted naphthalene-2,6-diyl group or one to two fluorine atoms may be substituted 1,4-phenylene group is preferable. In particular, when the ring Zb is a trans-1,4-cyclohexylene group or a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, the ring Za is preferably a trans-1,4-cyclohexylene group, When the ring Zc is a trans-1,4-cyclohexylene group or a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, the ring Zb and the ring Za are preferably a trans-1,4-cyclohexylene group. . In (A3), ring Za is preferably a trans-1,4-cyclohexylene group.
[0398]
L ^a , L ^b And L ^c Are linking groups, each independently a single bond, an ethylene group (-CH ₂ CH ₂ -), 1,2-propylene group (-CH (CH _Three ) CH ₂ -And -CH ₂ CH (CH _Three )-), 1,4-butylene group, -COO-, -OCO-, -OCF ₂ -, -CF ₂ O—, —CH═CH—, —CH═CF—, —CF═CH—, —CF═CF—, —C≡C— or —CH═NN═CH—, each represents a single bond, an ethylene group, 1,4-butylene group, -COO-, -OCF ₂ -, -CF ₂ O—, —CF═CF— or —C≡C— is preferable, and a single bond or an ethylene group is particularly preferable. Further, it is preferable that at least one of (A2) represents a single bond and at least two of (A3) represent a single bond.
[0399]
Ring Zz is an aromatic ring and can be represented by the following general formulas (Xa) to (Xc).
[0400]
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[0401]
Where Y ^a ~ Y ^j Each independently represents a hydrogen atom or a fluorine atom. In (Xa), Y represents ^a And Y ^b Is preferably a fluorine atom, and in (Xb), Y ^d ~ Y ^f Is preferably a fluorine atom, particularly Y ^d Is more preferably a fluorine atom.
[0402]
Terminal group P ^a Is a fluorine atom, a chlorine atom, a trifluoromethoxy group, a difluoromethoxy group, a trifluoromethyl group or a difluoromethyl group, an alkoxyl group having 2 or 3 carbon atoms substituted by two or more fluorine atoms, an alkyl group, an alkenyl group Or an alkenyloxy group, preferably a fluorine atom, a trifluoromethoxy group or a difluoromethoxy group, and particularly preferably a fluorine atom. In (A2), the compound of the general formula (I) of the present invention is excluded.
[0403]
The third component is a so-called cyano p-type liquid crystal compound, which is composed of compounds represented by the following general formulas (B1) to (B3).
[0404]
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[0405]
In the above formula, R ^c Represents an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms, these may be linear or may have a methyl or ethyl branch, may have a cyclic structure of 3 to 6 members, Any —CH present in the group ₂ -May be replaced by -O-, -CH = CH-, -CH = CF-, -CF = CH-, -CF = CF-, or -C≡C-, and any group present in the group The hydrogen atom may be substituted by a fluorine atom or a trifluoromethoxy group, but a linear alkyl group having 2 to 7 carbon atoms, a linear 1-alkenyl group having 2 to 7 carbon atoms, or the number of carbon atoms A linear 7-alkenyl group having 4 to 7 carbon atoms and an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms substituted with an alkoxyl group having 1 to 3 carbon atoms at the end are preferable. Further, when asymmetric carbon is generated by branching, the compound may be optically active or racemic.
[0406]
Ring Zd, Ring Ze, and Ring Zf may each independently be substituted with a trans-1,4-cyclohexylene group, a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, or one or more fluorine atoms. , 4-phenylene group, naphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by one or more fluorine atoms, tetrahydronaphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by one or more fluorine atoms 1,4-cyclohexenylene group, 1,3-dioxane-trans-2,5-diyl group, pyrimidine-2,5-diyl group or pyridine-2,5-diyl optionally substituted by a fluorine atom Group represented by trans-1,4-cyclohexylene group, transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, fluorine atom Conversion is by 1-2 or better naphthalene-2,6-diyl group optionally fluorine atoms may be substituted 1,4-phenylene group is preferred. In particular, when the ring Ze is a trans-1,4-cyclohexylene group or a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, the ring Zd is preferably a trans-1,4-cyclohexylene group, When the ring Zf is a trans-1,4-cyclohexylene group or a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, the ring Zd and the ring Ze are preferably a trans-1,4-cyclohexylene group. . In (B3), ring Zd is preferably a trans-1,4-cyclohexylene group.
[0407]
L ^d , L ^e And L ^f Are linking groups, each independently a single bond, an ethylene group (-CH ₂ CH ₂ -), 1,2-propylene group (-CH (CH _Three ) CH ₂ -And -CH ₂ CH (CH _Three )-), 1,4-butylene group, -COO-, -OCO-, -OCF ₂ -, -CF ₂ O—, —CH═CH—, —CH═CF—, —CF═CH—, —CF═CF—, —C≡C—, —OCH ₂ -, -CH ₂ O— or —CH═NN═CH— represents a single bond, ethylene group, —COO—, —OCF ₂ -, -CF ₂ O—, —CF═CF— or —C≡C— is preferred, and a single bond, an ethylene group or —COO— is particularly preferred. Further, it is preferable that at least one of them in (B2) represents a single bond in (B3).
[0408]
Ring Zy is an aromatic ring and can be represented by the following general formulas (Xd) to (Xf).
[0409]
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[0410]
Where Y ^k ~ Y ^g Each independently represents a hydrogen atom or a fluorine atom, but in (Xe), Y ⁿ And Y ^o Is preferably a hydrogen atom. Terminal group P ^a Represents a cyano group (—CN), a cyanate group (—OCN) or —C≡CCN, with a cyano group being preferred. In (B2), the compound of the general formula (I) of the present invention is excluded.
[0411]
The fourth component is a so-called n-type liquid crystal having a dielectric anisotropy of about 0, and is composed of compounds represented by the following general formulas (C1) to (C3).
[0412]
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[0413]
In the above formula, R ^d And R ^e Each independently represents an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms, which may be linear or have a methyl or ethyl branch, and have a 3- to 6-membered cyclic structure. Any —CH present in the group ₂ -May be replaced by -O-, -CH = CH-, -CH = CF-, -CF = CH-, -CF = CF-, or -C≡C-, and any group present in the group The hydrogen atom may be substituted with a fluorine atom or a trifluoromethoxy group, but a linear alkyl group having 1 to 7 carbon atoms, a linear 1-alkenyl group having 2 to 7 carbon atoms, or the number of carbon atoms A linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, a linear 3-alkenyl group having 4 to 7 carbon atoms, a linear alkoxyl group having 1 to 3 carbon atoms, or a terminal substituted with an alkoxyl group having 1 to 3 carbon atoms Group, and at least one of them is a linear alkyl group having 1 to 7 carbon atoms, a linear 1-alkenyl group having 2 to 7 carbon atoms, or a linear 3-alkenyl group having 4 to 7 carbon atoms. It is particularly preferred that
[0414]
Ring Zg, Ring Zh, Ring Zi and Ring Zj are each independently a trans-1,4-cyclohexylene group, a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, 1 to 2 fluorine atoms or methyl 1,4-phenylene group which may be substituted by a group, naphthalene-2,6-diyl group which may be substituted by one or more fluorine atoms, may be substituted by 1 or 2 fluorine atoms Good tetrahydronaphthalene-2,6-diyl group, 1,4-cyclohexenylene group optionally substituted by 1 or 2 fluorine atoms, 1,3-dioxane-trans-2,5-diyl group, pyrimidine Represents a 2,5-diyl group or a pyridine-2,5-diyl group, but in each compound, trans-decahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group Naphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by one or more fluorine atoms, tetrahydronaphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by one or two fluorine atoms, substituted by fluorine atoms 1 or less of 1,4-cyclohexenylene group, 1,3-dioxane-trans-2,5-diyl group, pyrimidine-2,5-diyl group or pyridine-2,5-diyl group which may be substituted The other ring is preferably a trans-1,4-cyclohexylene group or a 1,4-phenylene group optionally substituted by 1 to 2 fluorine atoms or a methyl group.
[0415]
L ^g , L ^h And L ⁱ Are linking groups, each independently a single bond, an ethylene group (-CH ₂ CH ₂ -), 1,2-propylene group (-CH (CH _Three ) CH ₂ -And -CH ₂ CH (CH _Three )-), 1,4-butylene group, -COO-, -OCO-, -OCF ₂ -, -CF ₂ O—, —CH═CH—, —CH═CF—, —CF═CH—, —CF═CF—, —C≡C— or —CH═NN═CH—, each represents a single bond, an ethylene group, 1,4-butylene group, -COO-, -OCO-, -OCF ₂ -, -CF ₂ O—, —CF═CF—, —C≡C— or —CH═NN═CH— are preferred, and at least one of them represents a single bond in (C2) and at least two of them in (C3). It is preferable. In (C2), the compound of the general formula (I) of the present invention is excluded. More preferable forms in (C1) can be represented by the following general formulas (C1a) to (C1h).
[0416]
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[0417]
In each of the above formulas, R ^f And R ^g Are each independently a linear alkyl group having 1 to 7 carbon atoms, a linear 1-alkenyl group having 2 to 7 carbon atoms, a linear 3-alkenyl group having 4 to 7 carbon atoms, a carbon atom A linear alkoxyl group having 1 to 3 carbon atoms or a linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms whose terminal is substituted with an alkoxyl group having 1 to 3 carbon atoms, at least one of which has 1 to 1 carbon atoms A linear alkyl group having 7 carbon atoms, a linear 1-alkenyl group having 2 to 7 carbon atoms, or a linear 3-alkenyl group having 4 to 7 carbon atoms. However, when the ring Zg1 to the ring Zg3 are aromatic rings, the corresponding R ^f Except for 1-alkenyl group and alkoxyl group, when ring Zh1 to ring Zh3 are aromatic rings, the corresponding R ^g Excludes 1-alkenyl and alkoxyl groups.
[0418]
Ring Zg1 and ring Zh1 may be each independently substituted with a trans-1,4-cyclohexylene group, a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, one or two fluorine atoms or a methyl group. A good 1,4-phenylene group, a naphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by one or more fluorine atoms, a tetrahydronaphthalene-2,6 optionally substituted by one or two fluorine atoms -Diyl group, 1,4-cyclohexenylene group optionally substituted by 1 to 2 fluorine atoms, 1,3-dioxane-trans-2,5-diyl group, pyrimidine-2,5-diyl group Or a pyridine-2,5-diyl group, wherein each compound has a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, one or more Naphthalene-2,6-diyl group which may be substituted with an elementary atom, Tetrahydronaphthalene-2,6-diyl group which may be substituted with one or two fluorine atoms, or a fluorine atom The number of good 1,4-cyclohexenylene group, 1,3-dioxane-trans-2,5-diyl group, pyrimidine-2,5-diyl group or pyridine-2,5-diyl group should be within 1 In this case, the other ring is a trans-1,4-cyclohexylene group or a 1,4-phenylene group optionally substituted by 1 to 2 fluorine atoms or a methyl group. Ring Zg2 and ring Zh2 may be each independently substituted with a trans-1,4-cyclohexylene group, a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, one or two fluorine atoms or a methyl group. A good 1,4-phenylene group, a naphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by one or more fluorine atoms, a tetrahydronaphthalene-2,6 optionally substituted by one or two fluorine atoms -Represents a diyl group, but in each compound, a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, a naphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by one or more fluorine atoms, 1-2 It is preferable that the number of tetrahydronaphthalene-2,6-diyl groups optionally substituted by one fluorine atom is within one, Other ring of engagement is trans-1,4-cyclohexylene group or 1-2 fluorine atoms or by a methyl group may be substituted 1,4-phenylene group. Ring Zg3 and Ring Zh3 are each independently a 1,4-phenylene group optionally substituted by 1 to 2 fluorine atoms or a methyl group, and naphthalene-2 optionally substituted by one or more fluorine atoms , 6-diyl group, tetrahydronaphthalene-2,6-diyl group which may be substituted by 1 to 2 fluorine atoms, naphthalene which may be substituted by one or more fluorine atoms in each compound It is preferable that the number of the -2,6-diyl group and the tetrahydronaphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by 1 or 2 fluorine atoms is 1 or less. More preferred in (C2)
The form can be represented by the following general formulas (C2a) to (C2m).
[0419]
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[0420]
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[0421]
In the above formula, ring Zg1, ring Zg2, ring Zg3, ring Zh1, ring Zh2 and ring Zh3 represent the above-mentioned meanings, ring Zi1 is the same as ring Zg1, ring Zi2 is ring Zg2, and ring Zi3 is the same as ring Zg3. Represents meaning. In each of the above compounds, a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, a naphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by one or more fluorine atoms, and one or two fluorine atoms A tetrahydronaphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by 1, a 1,4-cyclohexenylene group optionally substituted by a fluorine atom, a 1,3-dioxane-trans-2,5-diyl group, The number of pyrimidine-2,5-diyl groups or pyridine-2,5-diyl groups is preferably 1 or less, and in this case, the other ring is a trans-1,4-cyclohexylene group or 1 to 2 fluorine atoms. A 1,4-phenylene group which may be substituted by an atom or a methyl group.
[0422]
Next, the more preferable form in (C3) can be represented by the following general formulas (C3a) to (C3f).
[0423]
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[0424]
In the above formula, ring Zg1, ring Zg2, ring Zh1, ring Zh2, ring Zi1 and ring Zi2 have the same meanings as described above, ring Zj1 has the same meaning as ring Zg1 and ring Zj2 has the same meaning as ring Zg2. In each of the above compounds, a transdecahydronaphthalene-trans-2,6-diyl group, a naphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by one or more fluorine atoms, and one or two fluorine atoms A tetrahydronaphthalene-2,6-diyl group optionally substituted by 1, a 1,4-cyclohexenylene group optionally substituted by a fluorine atom, a 1,3-dioxane-trans-2,5-diyl group, The number of pyrimidine-2,5-diyl groups or pyridine-2,5-diyl groups is preferably 1 or less, and in this case, the other ring is a trans-1,4-cyclohexylene group or 1 to 2 fluorine atoms. A 1,4-phenylene group which may be substituted by an atom or a methyl group.
[0425]
【Example】
The following examples further illustrate the present invention. However, the present invention is not limited to these examples.
The structure of the compound was confirmed by nuclear magnetic resonance spectrum (NMR), mass spectrum (MS) and infrared absorption spectrum (IR). % Of the composition represents% by weight.
Example 1 Synthesis of 2- (4-methylphenyl) -7- (n-propyl) -4aα, 4bβ, 8aα, 8bβ-tetradecahydrophenanthrene (II-A1)
[0426]
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[0427]
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[0428]
(1) Synthesis of 1-morpholino-4-n-propylcy-1-cyclohexene (J-2)-44.9 g of 4-n-propylcyclohexanone (J-1), 33.2 g of morpholine, and 0.32 g of p-toluenesulfonic acid The product was dissolved in 200 ml of toluene and reacted under reflux with heating until no water was discharged using a water drainer, and then distilled under reduced pressure to obtain 61.4 g of enamine (J-2).
(2) Synthesis of 4-n-propyl-2- (3-oxobutyl) cyclohexanone (J-3)-29.3 g of enamine (J-2) and 20 ml of 3-buten-2-one dissolved in 150 ml of toluene at 100 ° C For 4 hours. Treated with 6N hydrochloric acid, washed with water, dried and purified by silica gel chromatography (hexane: methylene chloride = 1: 1) to obtain 21.5 g of cyclohexanone (J-3).
(3) Synthesis of 6-n-propyl-4,4a, 5,6,7,8-hexahydro-2 (3H) -naphthalenone (J-4)-21.5 g of cyclohexanone (J-3) dissolved in 250 ml of methanol Then, a sodium methoxide solution (4.6 g of sodium / 250 ml of methanol) was added and reacted for 90 minutes under heating and reflux in a nitrogen atmosphere. After neutralizing with hydrochloric acid, methanol was distilled off and extracted with toluene. After washing with water and drying, the residue was purified by silica gel chromatography (hexane: methylene chloride = 1: 1) to obtain 13.7 g of naphthalenone (J-4).
(4) 6-n-propyl-4,4a, 5,6,7,8-hexahydro-1- [2- (2-methyl-1,3-dioxola-2-nyl) ethyl] -2 (3H) -Synthesis of naphthalenone (J-5)-Under a nitrogen atmosphere, 2.2 g of sodium hydride (55% Dispersion) was dispersed in 100 ml of dry dimethyl sulfoxide (DMSO) and heated at 65 ° C for 1 hour. After cooling to room temperature, a solution of 9.6 g of naphthalenone (J-4) in DMSO (100 ml) was added and stirred for 1 hour. Next, a solution of 9.8 g of 2- (2-bromomethyl) -2-methyl-1,3-dioxolane in DMSO (50 ml) was added and stirred for 19 hours. 250 ml of saturated aqueous ammonium chloride solution was added at 0 ° C., extracted with toluene, dried and purified by silica gel chromatography (hexane: methylene chloride = 1: 1) to obtain 8.4 g of naphthalenone (J-5).
(5) Synthesis of 6-n-propyloctahydro-1- [2- (2-methyl-1,3-dioxola-2-nyl) ethyl] -2 (1H) -naphthalenone (J-6) —lithium 0.8 A solution of 6.2 g of naphthalenone (J-5) in tetrahydrofuran (THF) (80 ml) was dropped into a liquid ammonia solution (about 600 ml) of g. After stirring for 90 minutes, 8.0 g of ammonium chloride was added, the ammonia was distilled off, and the mixture was extracted with methylene chloride. Purification by silica gel chromatography (hexane: methylene chloride = 1: 1) gave 3.7 g of naphthalenone (J-6).
(6) Synthesis of 7-n-propyl-4,4a, 4b, 5,6,7,8,8a, 9,10-decahydro-2 (3H) -phenanthrenone (J-7)-naphthalenone (J -6) 3.7g of 10N 6N hydrochloric acid was added to 100ml of toluene and reacted at 80 ° C for 2 hours. The organic layer was separated, 3 ml of 1N aqueous sodium hydroxide solution was added, and the mixture was reacted under reflux with heating until no water was discharged using a water drainer. The extract was washed successively with a saturated aqueous sodium hydrogen carbonate solution and saturated brine, dried and purified by silica gel chromatography (hexane: methylene chloride = 1: 1) to obtain 2.4 g of phenanthrone (J-7).
(7) Synthesis of 7-n-propyl-tetradecahydro-2-phenanthreneone (J-8)-2.4 g of phenanthreneone (J-7) in a liquid ammonia solution (about 300 ml) of 0.4 g of lithium Of tetrahydrofuran (THF) (40 ml) was added dropwise. After stirring for 90 minutes, 4.0 g of ammonium chloride was added, the ammonia was distilled off, and the mixture was extracted with methylene chloride. Purification by silica gel chromatography (hexane: methylene chloride = 1: 1) gave 1.5 g of phenanthrone (J-8).
(8) Synthesis of 2- (4-methylphenyl) -7-n-propyl-tetradecahydro-2-phenanthrenol (J-9)-Grignard reagent prepared from 1.20 g of p-tolyl bromide and 0.20 g of magnesium 8 ml of (1 mol / l / THF) was added dropwise to a solution of 1.5 g of phenanthreneone (J-8) in THF (20 ml) over about 1 hour. The mixture was further stirred for 2 hours, cooled to room temperature, and 10 ml of 10% aqueous hydrochloric acid solution was added and stirred. The mixture was extracted with 100 ml of toluene, and washed successively with a saturated aqueous sodium hydrogen carbonate solution and saturated brine. After drying, the solvent was distilled off to obtain 2.1 g of phenanthrenol (J-9) (crude product). This was used in the next reaction without purification.
(9) 2- (4-Methylphenyl) -7-n-propyl-4,4a, 4b, 5,6,7,8,8a, 9,10-decahydro- (3H and / or1H) -phenanthrene (J -10) Synthesis-2.1 g of phenanthrenol (J-9) (crude product) was dissolved in 30 ml of toluene, 0.1 g of paratoluenesulfonic acid monohydrate was added, and then water was removed using a water drainer. The reaction was continued under reflux until no more occurred. It returned to room temperature and 10 ml of water was added. The organic layer was washed successively with a saturated aqueous sodium bicarbonate solution and saturated brine. After drying, the solvent was distilled off to obtain 2.0 g of phenanthrene (J-10) (crude product). This was used in the next reaction without purification.
(10) Synthesis of 2- (4-methylphenyl) -7-n-propyl-tetradecahydrophenanthrene (J-11)-Autoclaving phenanthrene (J-10) (crude product) in 2.0 g of ethyl acetate solution (30 ml ), Put 0.3 g of 5% palladium carbon (hydrate). Hydrogen pressure 4Kg / cm ² The mixture was stirred at room temperature for 5 hours. After the catalyst was filtered through Celite, the solvent was distilled off to obtain 2.0 g of phenanthrene (J-11) (crude product). This was used in the next reaction without purification.
(11) Synthesis of 2- (4-methylphenyl) -7-n-propyl-4aα, 4bβ, 8aα, 8bβ-tetradecahydrophenanthrene (II-A1) -phenanthrene (J-11) (crude product) 2.0 g Is dissolved in 30 ml of dimethylformamide (DMF). Potassium t-butoxide (0.7 g) was added, and the mixture was reacted for 5 hours with heating under reflux. After cooling to room temperature, 10 ml of water was added and extracted twice with 50 ml of toluene. The organic layers were combined and washed successively with 200 mL each of 10% aqueous hydrochloric acid, saturated aqueous sodium bicarbonate, and saturated brine. After drying, the solvent was distilled off, and the residue was purified by silica gel chromatography (toluene) and 2- (4-methylphenyl) -7-n-propyl-4aα, 4bβ, 8aα, 8bβ-tetradecahydrophenanthrene (II-A1) 1.0 g was obtained.
Example 2 Synthesis of 7- (4-methylphenyl) -2- (n-propyl) -1,8-difluorofluorene (II-I1)
[0429]
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[0430]
(1) Synthesis of 2-propionyl-1,8-difluorofluorene (K-2) —50.5 g of 1,8-difluorofluorene (K-1) was dissolved in 150 ml of carbon disulfide and cooled to −10 ° C. While maintaining the same temperature, 30 g of anhydrous aluminum chloride was added, and while maintaining the same temperature, 25.4 g of propionyl chloride was added dropwise over 30 minutes, followed by stirring at the same temperature for 2 hours. After completion of the stirring, the reaction solution was poured into 200 ml of 1N dilute hydrochloric acid under cooling, and then extracted with 250 ml of toluene. The obtained organic layer was washed twice with 100 ml of water. After drying, the solvent was distilled off, and the residue was purified by silica gel chromatography (toluene) to obtain 20.5 g of 2-propionyl-1,8-difluorofluorene (K-2).
(2) Synthesis of 2- (prop-1-nyl) -1,8-difluorofluorene (K-3)-To a mixture of 20.5 g of 2-propionyl-1,8-difluorofluorene (K-2) and 100 ml of methanol Then, 1.5 g of sodium borohydride was added at −10 ° C., then the temperature was gradually raised and reacted at 0 ° C. for 2 hours. After completion of the reaction, under cooling, 30 ml of 1N dilute hydrochloric acid was added to the reaction solution, and then methanol was distilled off under reduced pressure. The residue was extracted by adding 100 ml of toluene. The organic layer was washed with 100 ml of water. After drying, 1.0 g of p-toluenesulfonic acid monohydrate was added and heated to reflux for 1 hour. The reaction solution was cooled to room temperature, 7 ml of 1N aqueous sodium hydrogen carbonate solution was added to neutralize the reaction solution, and then washed with 100 ml of water. After drying, the solvent was distilled off under reduced pressure to obtain 19.3 g (crude product) of 2- (prop-1-nyl) -1,8-difluorofluorene (K-3). This was used in the next reaction without purification.
(3) Synthesis of 2-propyl-1,8-difluorofluorene (K-4) -2- (prop-1-nyl) -1,8-difluorofluorene (K-3) (crude product) 19.3 g, 5 A mixture of 1.5 g of% palladium carbon, 80 ml of ethanol and 80 ml of toluene was hydrogenated for 8 hours at room temperature and normal pressure with stirring. The palladium carbon was filtered and the solvent was distilled off from the filtrate under reduced pressure. The residue was purified by silica gel column chromatography (hexane) to obtain 8.5 g of 2-propyl-1,8-difluorofluorene (K-4). Obtained.
(4) Synthesis of 7- (2-propyl-1,8-difluorofluorenyl) boric acid (K-5)-Mixture of 8.5 g of 2-propyl-1,8-difluorofluorene (K-4) and 50 ml of THF Then, 25 ml of a 1.60 M n-butyllithium hexane solution was added dropwise at −78 ° C. over 30 minutes, and the mixture was stirred for 1 hour. Then. At the same temperature, a solution of trimethyl borate (5.2 g) in THF (20 ml) was added dropwise over 30 minutes, and then the temperature was gradually raised and reacted at room temperature for 2 hours. After completion of the reaction, the reaction solution was added to 80 ml of 2N dilute hydrochloric acid, and then extracted with 300 ml of toluene. The obtained organic layer was washed with water, dried, the solvent was distilled off under reduced pressure, and the residue was washed with hexane to give 7- (2-propyl-1,8-difluorofluorenyl) boric acid (K-5). Obtained 8.2g.
(5) Synthesis of 7- (4-methylphenyl) -2- (n-propyl) -1,8-difluorofluorene (II-I1)-200 ml of toluene with (2-propyl-1,8-difluorofluorenyl) ) Boric acid (K-5) 8.2g, p-iodotoluene 7.4g, 2M sodium carbonate aqueous solution 31ml, ethanol 0.5ml and tetrakistriphenylphosphine palladium 1.0g were added and reacted for 20 hours under heating reflux. Washed sequentially with water and saturated brine, dried and purified by silica gel chromatography (hexane). 7- (4-Methylphenyl) -2- (n-propyl) -1,8-difluorofluorene (II-I1) 7.1g was obtained.
(Example 3) Preparation of liquid crystal composition
A liquid crystal composition (host liquid crystal (M)) having the following composition was prepared.
[0431]
4% by weight of 4-ethoxy-1- (trans-4-propylcyclohexyl) benzene
3% by weight 4-methylphenyl trans-4-pentylcyclohexanecarboxylate
3 wt% 4-ethoxyphenyl trans-4-propylcyclohexanecarboxylate
3% by weight trans-4- (4-methylphenyl) -trans-4'-vinylbicyclohexane
3% by weight trans-4-butyl-trans-4'-propylbicyclohexane
4 wt% trans-4-pentyl-trans-4'-vinylbicyclohexane
3% by weight of 4,4'-bis (3-buten-1-yl) bicyclohexane
4% by weight of 1- (4-propylphenyl) -2- (4-methylphenyl) ethyne
3% by weight of 1- (4-ethoxyphenyl) -2- (4-pentylphenyl) ethyne
3% by weight of 1,2-bis [4- (3-buten-1-yl) phenyl] ethyne
4% by weight of 1- (4-ethylphenyl) ethynyl-4- (trans-4-propylcyclohexyl) benzene
3% by weight of 4- (trans-4-pentylcyclohexyl) -4'-ethylbiphenyl
3% by weight of 4- (trans-4-propylcyclohexyl) -1-cyanobenzene
4% by weight of 4- [trans-4- (trans-1-propenyl) cyclohexyl] -1-cyanobenzene
3% by weight of 4- [trans-4- (3-buten-1-yl) cyclohexyl] -1-cyanobenzene
3% by weight of 4'-pentyl-4-cyanobiphenyl
4% by weight of 2- (4-cyanophenyl) -5-pentylpyrimidine
3 wt% 4-cyanophenyl 4-ethylbenzoate
3% by weight of trans-4-pentylcyclohexanecarboxylic acid 3-4-difluorophenyl
4% by weight of 3-fluoro-4-cyanophenyl 4-butylbenzoate
3% by weight of 3,5-difluoro-4-cyanophenyl 4- (trans-3-penten-1-yl) benzoate
3% by weight of trans-4- (3-fluoro-4-cyanophenyl) -trans-4 '-(3-methoxypropyl) bicyclohexane
3% by weight of trans-4- (3-4-difluorophenyl) -trans-4'-ethylbicyclohexane
4 wt% trans-4- (3-4-difluorophenyl) -trans-4'-vinylbicyclohexane
4 wt% trans-4- (3,4,5-trifluorophenyl) -trans-4'-propylbicyclohexane
3% by weight trans-4- [2- (3,4,5-trifluorophenyl) ethyl] -trans-4'-propylbicyclohexane
3% by weight of 4- (trans-4-propylcyclohexyl) -4'-cyanobiphenyl
4% by weight 3-fluoro-4-cyanophenyl 4- (trans-4-propylcyclohexyl) benzoate
3% by weight of 4 '-(trans-4-propylcyclohexyl) -3,4,5-trifluorobiphenyl
3% by weight of 1- (3,4,5-trifluorophenyl) ethynyl-4- (trans-4-propylcyclohexyl) benzene
Using this host liquid crystal (M), a liquid crystal element was created and the electro-optical characteristics were measured. _NI Was 75.0 ° C. and Δn was 0.142.
[0432]
Next, 90% of the host liquid crystal (M) and the compound (A) obtained in Example (1)
[0433]
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[0434]
A liquid crystal composition (M-2) comprising 10% of the above was prepared. Similarly, when a liquid crystal element was prepared and electro-optical characteristics were measured, M-2 T _NI Was 82.5 ° C. and Δn was 0.134.
[0435]
【The invention's effect】
The compound represented by the general formula (I) according to the present invention can be suitably used for a field effect display cell such as a TN type or STN type in a mixture with another nematic liquid crystal compound. In addition, the compound of the present invention does not have a strong polar group in the molecule, can easily obtain a large specific resistance and a high voltage holding ratio, and can be used as a component of a liquid crystal material for driving an active matrix. .

Claims

一般式（I）

（式中、Ｒ^１，Ｒ^２はそれぞれ独立的に炭素原子数１〜２０のアルキル基、アルコキシル基または炭素原子数２〜２０のアルケニル基、アルケニルオキシ基を表す。これらの基は、炭素原子数１〜１０のアルコキシル基或いはハロゲン原子を有しても良く、置換または分岐により不斉炭素が生じる場合光学活性であってもラセミ体であっても良い。環Ａ及び環Ｃは、それぞれ独立的に、基中に存在する１個のＣＨ_２基または隣接していない２個以上のＣＨ_２基が酸素原子またはイオウ原子で置き換えられていてもよいトランス-1,4-シクロヘキシレン基、基中に存在するＣＨ基が窒素原子で置き換えられていてもよい1,4-フェニレン基、ナフタレン-2,6-ジイル基、1,2,3,4-テトラヒドロナフタレン-2,6-ジイル基、トランス-デカヒドロナフタレン-トランス-2,6-ジイル基を表し、これらの基は未置換であっても、ハロゲン原子、トリフルオロメチル基、トリフルオロメトキシ基により置換されていても良い。Ｌ^１、Ｌ^２はそれぞれ独立的に−ＣＨ_２ＣＨ_２−、−（ＣＨ_２）_４−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＦ＝ＣＦ−、−ＣＨ＝ＣＨＣＨ_２ＣＨ_２−、−ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ＝ＣＨ−、−Ｃ≡Ｃ−、−ＣＯＯ−、−ＯＣＯ−、−ＯＣＦ_２−、−ＣＦ_２Ｏ−または単結合を表す。ｌ、ｍはそれぞれ独立的に０または１を表す。また、環Ｂは下式に示されるフルオレン残基を表す。

但し、ｌ＝ｍ＝０の場合に、Ｒ^１、Ｒ^２が共に無置換のアルキル基及び／またはアルコキシル基であることは無く、Ｒ^１、Ｒ^２が共にアルケニル基であることは無い。）で表されるフルオレン誘導体。Formula (I)

(In the formula, R ¹ and R ² each independently represents an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, an alkoxyl group, an alkenyl group having 2 to 20 carbon atoms, or an alkenyloxy group. These groups represent carbon atoms. It may have an alkoxyl group of 1 to 10 or a halogen atom, and may be optically active or racemic when an asymmetric carbon is generated by substitution or branching. In particular, a trans-1,4-cyclohexylene group, a group in which one CH ₂ group present in the group or two or more non-adjacent CH ₂ groups may be replaced by an oxygen atom or a sulfur atom 1,4-phenylene group, naphthalene-2,6-diyl group, 1,2,3,4-tetrahydronaphthalene-2,6-diyl group, in which CH group present therein may be replaced by nitrogen atom, Trans-decahydronaphthalene Represents a lance-2,6-diyl group, which may be unsubstituted or substituted by a halogen atom, a trifluoromethyl group or a trifluoromethoxy group, L ¹ and L ² are each independently to _{_{_{_{-CH 2 CH 2 -, - (}}}} CH 2) 4 -, - CH = CH -, - CF = CF -, - CH = CHCH 2 CH 2 -, - CH 2 CH 2 CH = CH -, - C ≡C—, —COO—, —OCO—, —OCF ₂ —, —CF ₂ O— or a single bond, l and m each independently represents 0 or 1, and ring B is represented by the following formula: Represents the indicated fluorene residue.

However, when l = m = 0, R ¹ and R ² are not both unsubstituted alkyl groups and / or alkoxyl groups, and R ¹ and R ² are not both alkenyl groups. The fluorene derivative represented by this.

一般式（I）において、ｌ、mの少なくとも一方が１であることを特徴とする請求項１記載のフルオレン誘導体。 2. The fluorene derivative according to claim 1, wherein at least one of l and m is 1 in the general formula (I).

一般式（I）において、ｌ＝ｍ＝１であることを特徴とする請求項１記載のフルオレン誘導体。 The fluorene derivative according to claim 1, wherein l = m = 1 in the general formula (I).

一般式（I）において、環Ａ及び／または環Ｃがトランス-1,4-シクロヘキシレン基又は、1,4-フェニレン基であり、該1,4-フェニレン基はハロゲン原子、トリフルオロメチル基又はトリフルオロメトキシ基により置換されていても良いことを特徴とする請求項１記載のフルオレン誘導体。 In general formula (I), ring A and / or ring C is a trans-1,4-cyclohexylene group or a 1,4-phenylene group, and the 1,4-phenylene group is a halogen atom or a trifluoromethyl group. Or the fluorene derivative of Claim 1 which may be substituted by the trifluoromethoxy group.

請求項１〜４の何れか一項に記載のフルオレン誘導体を含有することを特徴とする液晶組成物。A liquid crystal composition comprising the fluorene derivative according to any one of claims 1 to 4 .

ネマチック相またはキラルネマチック相を呈することを特徴とする請求項５記載の液晶組成物。 6. The liquid crystal composition according to claim 5, which exhibits a nematic phase or a chiral nematic phase.

請求項５または６記載の液晶組成物を用いた液晶素子。A liquid crystal device using the liquid crystal composition according to claim 5 .