JP4528021B2 - 酸化物イオン混合伝導体、複合構造体、酸素分離装置、及び化学反応装置 - Google Patents
酸化物イオン混合伝導体、複合構造体、酸素分離装置、及び化学反応装置 Download PDFInfo
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Description
(1) 金属部材と接合され得るペロブスカイト型結晶構造を有する酸化物イオン混合伝導体であって、組成が下記の一般式
[LnaBabA1-a-b]BαO(3-δ)
(ここで、Lnは、Y又はランタノイド元素から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。Aは、Sr又はCaから選ばれる1種又は2種の元素の組み合わせ。Bは、Cu、Ni、Zn、Li、Mg、Co、Fe、Cr、Ga、Nb、Ta、Ti又はZrの中から、Fe又はCoの中の少なくとも1種、及び、Nb又はTaの中の少なくとも1種を必ず含んで選ばれる、2種以上の元素の組み合わせ。ただし、0≦a≦0.2、0.2<b≦0.9、0.9≦α≦1.2、δは電荷中性条件を満たすように決まる値。)
で表され、かつ、気孔率10%以上の多孔体としたときの大気中での熱膨張係数が、100〜850℃の間で21ppm/℃未満であることを特徴とする酸化物イオン混合伝導体。
(2) (1)に記載の酸化物イオン混合伝導体を含んでなるセラミックス部材と、金属部材とが、シール性を有しつつ接合されてなることを特徴とする複合構造体。
(3) セラミックス部材が金属部材とシール性を有しつつ接合されて成る複合構造体であって、前記セラミックス部材が多孔質支持体部と該多孔質支持体部の上に形成された緻密質連続層を含む膜部から構成されており、前記多孔質支持体部が気孔率10%以上50%以下の(1)に記載の酸化物イオン混合伝導体を少なくとも有することを特徴とする複合構造体。
(4) 前記金属部材の100〜850℃の間の熱膨張係数が17ppm/℃以上23ppm/℃以下であることを特徴とする(2)又は(3)に記載の複合構造体。
(5) 前記緻密質連続層が厚さ1μm以上1mm以下のイオン混合伝導性酸化物からなることを特徴とする(4)に記載の複合構造体。
(6) 前記金属部材が、オーステナイト系ステンレス、鉄ベース耐熱合金、ニッケルベース耐熱合金、又は銅合金の少なくとも1種であることを特徴とする(2)〜(4)の何れか1つに記載の複合構造体。
(7) (2)〜(6)の何れか1つに記載の複合構造体を有することを特徴とする酸素分離装置。
(8) (2)〜(6)の何れか1つに記載の複合構造体を有することを特徴とする化学反応装置。
(9) 金属部材と接合され得るペロブスカイト型結晶構造を有する酸化物イオン混合伝導体であって、組成が下記の一般式
[Ln a Ba b A 1-a-b ][B 1-x-y B' x B'' y ]αO (3- δ )
(ここで、Lnは、Y又はランタノイド元素から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。Aは、Sr又はCaから選ばれる1種又は2種の元素の組み合わせ。Bは、Co、Fe、Cr又はGaの中から、Fe又はCoを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、CrとGaのモル数の和が全B元素のモル数(1-x-y)に対し0%以上20%以下。B'は、Nb、Ta、Ti又はZrの中から、Nb又はTaを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、TiとZrのモル数の和が全B'元素のモル数xに対し0%以上20%以下。B''は、Cu、Ni、Zn、Li又はMgの中から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。ただし、0≦a≦0.2、0.2<b≦0.9、0.07<x≦0.5、0≦y≦0.15、0.9≦α≦1.2、δは電荷中性条件を満たすように決まる値。)
で表され、かつ、気孔率10%以上の多孔体としたときの大気中での熱膨張係数が、100〜850℃の間で21ppm/℃未満であることを特徴とする(1)に記載の酸化物イオン混合伝導体。
(10) 金属部材と接合され得るペロブスカイト型結晶構造を有する酸化物イオン混合伝導体であって、組成が下記の一般式
[Ln a Ba b A 1-a-b ][B 1-x B' x ]αO (3- δ )
(ここで、Lnは、Y又はランタノイド元素から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。Aは、Sr又はCaから選ばれる1種又は2種の元素の組み合わせ。Bは、Co、Fe、Cr又はGaの中から、Fe又はCoを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、CrとGaのモル数の和が全B元素のモル数(1-x)に対し0%以上20%以下。B'は、Nb、Ta、Ti又はZrの中からNb又はTaを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、TiとZrのモル数の和が全B'元素のモル数xに対し0%以上20%以下。ただし、0≦a≦0.2、0.2<b≦0.9、0.07<x≦0.5、0.9≦α≦1.2、δは電荷中性条件を満たすように決まる値。)
で表され、かつ、気孔率10%以上の多孔体としたときの大気中での熱膨張係数が、100〜850℃の間で21ppm/℃未満であることを特徴とする(1)に記載の酸化物イオン混合伝導体。
[LnaBabA1-a-b]BαO(3-δ) ・・・(式1)
(ここで、LnはY又はランタノイド元素から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。AはSr又はCaから選ばれる1種又は2種の元素の組み合わせ。BはCu、Ni、Zn、Li、Mg、Co、Fe、Cr、Ga、Nb、Ta、Ti又はZrの中から、Fe又はCoの中の少なくとも1種、及び、Nb又はTaの中の少なくとも1種を必ず含んで選ばれる、2種以上の元素の組み合わせ。ただし、0≦a≦0.2、0.2<b≦0.9、0.9≦α≦1.2、δは電荷中性条件を満たすように決まる値。)
[LnaBabA1-a-b][B1-x-yB'xB''y]αO(3-δ) ・・・(式2)
(ここで、LnはY又はランタノイド元素から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。AはSr又はCaから選ばれる1種又は2種の元素の組み合わせ。BはCo、Fe、Cr又はGaの中から、Fe又はCoを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、CrとGaのモル数の和が全B元素のモル数(1-x-y)に対し0%以上20%以下。B'はNb、Ta、Ti又はZrの中から、Nb又はTaを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、TiとZrのモル数の和が全B'元素のモル数xに対し0%以上20%以下。B''はCu、Ni、Zn、Li又はMgの中から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。ただし、0≦a≦0.2、0.2<b≦0.9、0.07<x≦0.5、0≦y≦0.15、0.9≦α≦1.2、δは電荷中性条件を満たすように決まる値。)
[LnaBabA1-a-b][B1-xB'x]αO(3-δ) ・・・(式3)
(ここで、LnはY又はランタノイド元素から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。AはSr又はCaから選ばれる1種又は2種の元素の組み合わせ。BはCo、Fe、Cr又はGaの中から、Fe又はCoを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、CrとGaのモル数の和が全B元素のモル数(1-x)に対し0%以上20%以下。B'はNb、Ta、Ti又はZrの中から、Nb又はTaを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、TiとZrのモル数の和が全B'元素のモル数xに対し0%以上20%以下。ただし、0≦a≦0.2、0.2<b≦0.9、0.07<x≦0.5、0.9≦α≦1.2、δは電荷中性条件を満たすように決まる値。)
以下に、本発明の実施例を説明するが、本発明はこの内容に限定されるものではない。
(実施例1)
様々な組成の多孔体試料を作製し、大気中での熱膨張係数を測定した。試料の原料としては、Ba、Sr、及びCaについては炭酸塩、それ以外の元素については酸化物の試薬を用いた。それぞれ所要量を秤量した後、イソプロピルアルコールを分散媒として、ジルコニアボールと共に24時間ボールミル混合を行った。得られたスラリーを乾燥、解砕し、MgO製の角さやに詰め、大気中で850℃12時間の仮焼を行った。次に、得られた仮焼粉を粉砕して、有機系バインダーを混練した後、40mm角のダイスに詰めて板状に一軸成形し、さらに氷嚢に詰めてCIP成形を行った。その後、得られた成形体をMgO製の角さや内で、1000〜1250℃の範囲の焼結温度にて5時間焼成を行い、焼結体を得た。さらに、ダイヤモンドカッターを用いて得られた焼結体を切断し、約5mm×5mm×20mmの棒状試料を得た。試料の密度を試料寸法と質量より求め、X線密度に対する相対密度を算出した。さらに、多孔体については、気孔率を[100-相対密度(%)]の関係より求めた。熱膨張係数の測定に供した試料は、緻密体の場合は相対密度95%以上、多孔体の場合は気孔率が10%以上であることを確認した。
[LnaBabA1-a-b][B1-x-yB'xB''y]αO(3-δ) ・・・(式2)
実施例1と同様の方法で、従来技術の混合伝導体La0.2Sr0.8Co0.8Fe0.2O3-δと、本発明の混合伝導体Ba0.3Sr0.7Co0.905Nb0.1O3-δの2種類の組成について、それぞれタンマン管形状の酸素分離管を作製した。タンマン管は、外径20mmφ、内径14mmφ、長さ100mm程度の寸法で、多孔質支持体の外側に緻密質連続層を形成した。多孔質支持体と緻密質連続層の組成は、同一組成とした。得られたタンマン管の開口部側を、銀ロウを用いてオーステナイト系ステンレスSUS310のブロックに銀ロウ付けによって接合して、複合構造体の作製を試みた。それぞれの組成につき、各10個ずつ複合構造体の作製を試行した。その結果、比較材料のLa0.2Sr0.8Co0.8Fe0.2O3-δにおいては、10個の複合構造体全てについて、銀ロウ付けが完了した段階で、接合部近傍の酸素分離管側に亀裂が入り、分離管がステンレスブロックから外れてしまった。一方、本発明の混合伝導体Ba0.3Sr0.7Co0.905Nb0.1O3-δにおいては、10個の複合構造体の全てを、酸素分離管がステンレスブロックに接合された健全な状態で回収することができた。さらに、得られた複合構造体について、室温と900℃の間を10回往復するヒートサイクルテストを実施したところ、10個の複合材料の内、9個は試験完了後も酸素分離管は健全であり、ステンレスブロックとガスシール性を保った状態で接合されていた。一方、残りの1個については、10回のサイクルテストの後、ステンレスブロックとの接合部にガスのリークが発生していた。
Claims (10)
- 金属部材と接合され得るペロブスカイト型結晶構造を有する酸化物イオン混合伝導体であって、
組成が下記の一般式
[LnaBabA1-a-b]BαO(3-δ)
(ここで、Lnは、Y又はランタノイド元素から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。Aは、Sr又はCaから選ばれる1種又は2種の元素の組み合わせ。Bは、Cu、Ni、Zn、Li、Mg、Co、Fe、Cr、Ga、Nb、Ta、Ti又はZrの中から、Fe又はCoの中の少なくとも1種、及び、Nb又はTaの中の少なくとも1種を必ず含んで選ばれる、2種以上の元素の組み合わせ。ただし、0≦a≦0.2、0.2<b≦0.9、0.9≦α≦1.2、δは電荷中性条件を満たすように決まる値。)
で表され、かつ、気孔率10%以上の多孔体としたときの大気中での熱膨張係数が、100〜850℃の間で21ppm/℃未満であることを特徴とする酸化物イオン混合伝導体。 - 請求項1に記載の酸化物イオン混合伝導体を含んでなるセラミックス部材と、金属部材とが、シール性を有しつつ接合されてなることを特徴とする複合構造体。
- セラミックス部材が金属部材とシール性を有しつつ接合されて成る複合構造体であって、
前記セラミックス部材が多孔質支持体部と該多孔質支持体部の上に形成された緻密質連続層を含む膜部から構成されており、前記多孔質支持体部が気孔率10%以上50%以下の請求項1に記載の酸化物イオン混合伝導体を少なくとも有することを特徴とする複合構造体。 - 前記金属部材の100〜850℃の間の熱膨張係数が17ppm/℃以上23ppm/℃以下であることを特徴とする請求項2又は3に記載の複合構造体。
- 前記緻密質連続層が厚さ1μm以上1mm以下のイオン混合伝導性酸化物からなることを特徴とする請求項3に記載の複合構造体。
- 前記金属部材が、オーステナイト系ステンレス、鉄ベース耐熱合金、ニッケルベース耐熱合金、又は銅合金の少なくとも1種であることを特徴とする請求項2〜4の何れか1項に記載の複合構造体。
- 請求項2〜6の何れか1項に記載の複合構造体を有することを特徴とする酸素分離装置。
- 請求項2〜6の何れか1項に記載の複合構造体を有することを特徴とする化学反応装置。
- 金属部材と接合され得るペロブスカイト型結晶構造を有する酸化物イオン混合伝導体であって、
組成が下記の一般式
[LnaBabA1-a-b][B1-x-yB'xB''y]αO(3-δ)
(ここで、Lnは、Y又はランタノイド元素から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。Aは、Sr又はCaから選ばれる1種又は2種の元素の組み合わせ。Bは、Co、Fe、Cr又はGaの中から、Fe又はCoを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、CrとGaのモル数の和が全B元素のモル数(1-x-y)に対し0%以上20%以下。B'は、Nb、Ta、Ti又はZrの中から、Nb又はTaを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、TiとZrのモル数の和が全B'元素のモル数xに対し0%以上20%以下。B''は、Cu、Ni、Zn、Li又はMgの中から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。ただし、0≦a≦0.2、0.2<b≦0.9、0.07<x≦0.5、0≦y≦0.15、0.9≦α≦1.2、δは電荷中性条件を満たすように決まる値。)
で表され、かつ、気孔率10%以上の多孔体としたときの大気中での熱膨張係数が、100〜850℃の間で21ppm/℃未満であることを特徴とする請求項1に記載の酸化物イオン混合伝導体。 - 金属部材と接合され得るペロブスカイト型結晶構造を有する酸化物イオン混合伝導体であって、
組成が下記の一般式
[LnaBabA1-a-b][B1-xB'x]αO(3-δ)
(ここで、Lnは、Y又はランタノイド元素から選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせ。Aは、Sr又はCaから選ばれる1種又は2種の元素の組み合わせ。Bは、Co、Fe、Cr又はGaの中から、Fe又はCoを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、CrとGaのモル数の和が全B元素のモル数(1-x)に対し0%以上20%以下。B'は、Nb、Ta、Ti又はZrの中からNb又はTaを必ず含んで選ばれる1種又は2種以上の元素の組み合わせで、TiとZrのモル数の和が全B'元素のモル数xに対し0%以上20%以下。ただし、0≦a≦0.2、0.2<b≦0.9、0.07<x≦0.5、0.9≦α≦1.2、δは電荷中性条件を満たすように決まる値。)
で表され、かつ、気孔率10%以上の多孔体としたときの大気中での熱膨張係数が、100〜850℃の間で21ppm/℃未満であることを特徴とする請求項1に記載の酸化物イオン混合伝導体。
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