JP4499346B2 - 赤燐粒子含有樹脂組成物、該樹脂組成物を用いたプリプレグ，積層板，多層プリント基板 - Google Patents

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は高周波信号に対応するため低誘電損失で難燃性の樹脂組成物、および、該樹脂組成物を用いたプリプレグ，導体層付き積層板、並びに、多層プリント基板に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、ＰＨＳ、携帯電話等の情報通信機器の信号帯域、コンピュータのＣＰＵクロックタイムはＧＨｚ帯に達し、高周波数化が進行している。
【０００３】
電気信号の誘電損失は、回路を形成する絶縁体の比誘電率の平方根、誘電正接および使用される信号の周波数の積に比例する。そのため、使用される信号の周波数が高いほど誘電損失が大きくなる。
【０００４】
誘電損失は、電気信号を減衰させて信号の信頼性を損なうので、これを抑制するため絶縁体には、誘電率および誘電正接の小さな材料を選定する必要がある。
【０００５】
絶縁体の低誘電率化および低誘電正接化には、分子構造中の極性基の除去が有効であり、フッ素樹脂，硬化性ポリオレフィン，シアネートエステル系樹脂，硬化性ポリフェニレンオキサイド，アリル変性ポリフェニレンエーテル，ジビニルベンゼンまたはジビニルナフタレンで変性したポリエーテルイミド等が提案されている。
【０００６】
例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）に代表されるフッ素樹脂は、誘電率および誘電正接が共に低く、高周波信号を扱う基板材料に使用されている。
【０００７】
これに対し、有機溶剤に可溶で取り扱い易い非フッ素系の低誘電率，低誘電正接の樹脂も種々検討されてきた。例えば、特開平８−２０８８５６号公報に記載のポリブタジエン等のジエン系ポリマーをガラスクロスに含浸して過酸化物で硬化した例が有る。
【０００８】
特開平１０−１５８３３７号公報に記載のノルボルネン系付加型重合体にエポキシ基を導入し、硬化性を付与した環状ポリオレフィンの例がある。
【０００９】
特開平１１−１２４４９１号公報に記載のシアネートエステル，ジエン系ポリマーおよびエポキシ樹脂を加熱してＢステージ化した例がある。
【００１０】
特開平９−１１８７５９号公報に記載のポリフェニレンオキサイド，ジエン系ポリマーおよびトリアリルイソシアネートからなる変性樹脂の例がある。
【００１１】
特開平９−２４６４２９号公報に記載のアリル化ポリフェニレンエーテルおよびトリアリルイソシアネート等からなる樹脂組成物の例がある。
【００１２】
特開平５−１５６１５９号公報に記載のポリエーテルイミドと、スチレン，ジビニルベンゼンまたはジビニルナフタレンとをアロイ化した例がある。
【００１３】
また、特開平５−７８５５２号公報に記載のジヒドロキシ化合物とクロロメチルスチレンからウイリアムソン反応で合成した、例えばヒドロキノンビス（ビニルベンジル）エーテルとノボラックフェノール樹脂からなる樹脂組成物の例など多数が挙げられる。
【００１４】
一方、前記の絶縁材料には、適用製品の安全性の観点から難燃化が必須である。従来、赤燐，燐酸エステル，含窒素化合物，ハロゲン化物，金属水和物，金属酸化物等の難燃剤の添加が検討されてきた。例えば、メラミン等の窒素化合物，ポリオールおよび有機リン酸エステルを複合して用いる特開平４−１１７４４２号公報に記載の例、金属酸化物を用いた特開平９−１０４８２１号公報に記載の例、金属水和物とチタン酸カリウムを用いた例、リン化合物と含窒素化合物を用いた特開２０００−２６５５３号公報の例がある。
【００１５】
また、赤燐と金属水和物を用いた特開２０００−１０６０４１号公報、ハロゲン化物を用いた特開平６−１０６６７６号公報など多数の例が挙げられる。
【００１６】
【発明が解決しようとする課題】
上記のような低誘電率，低誘電正接の材料を用いて難燃化を図った材料においても、今後の高周波機器に対応するためには誘電特性の点で十分ではない。
【００１７】
本発明の目的は、従来材に比べて優れた誘電特性を有する多官能スチレン化合物を含有する低誘電正接樹脂組成物の提供にある。
【００１８】
また、本発明の他の目的は、上記の低誘電正接樹脂組成物の低誘電率，低誘電正接性を損なうことなく難燃化を図った赤燐粒子含有樹脂組成物を提供することにある。また，該樹脂組成物を用いたプリプレグ、積層板および多層プリント基板を提供することにある。
【００１９】
【課題を解決するための手段】
多官能スチレン化合物の硬化物は、低誘電率と低誘電正接を有し、その値は測定周波数１０ＧＨｚにおいて誘電率が約２.５、誘電正接が０.００２未満である。
【００２０】
この特性を損なわずに樹脂組成物の硬化物に、難燃性を付与する難燃剤を種々検討した結果、樹脂組成物中に無機化合物である赤燐粒子を添加することによって、誘電正接の増加を抑制しつつ，かつ、高い難燃性を得られることが分かった。また、赤燐粒子は難燃効果が高いのでその添加量は少なくて誘電率への影響も少ない。
【００２１】
更に、芳香族含窒素化合物を添加することによって赤燐粒子の添加量を一層低減することができる。また、本発明の樹脂組成物はプリプレグ、積層板、多層プリント基板に加工することができる。
【００２２】
本発明の樹脂組成物とその硬化物について説明する。
【００２３】
本発明の樹脂組成物は、式１
【００２４】
【化２】

（式中、Ｒは置換基を有していてもよい炭化水素骨格を、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴は互いに異なっていてもよい水素原子または炭素数１〜６の炭化水素基を、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ⁸は互いに異なっていてもよい水素原子または炭素数１〜２０の炭化水素基を、ｎは２以上の整数を表す）で示される多官能のスチレン基を有する重量平均分子量１０００以下の架橋成分を含有し、かつ、赤燐粒子を含有する赤燐粒子含有樹脂組成物にある。
【００２５】
本発明で用いる赤燐粒子には特に制限はないが、水酸化アルミニウム，水酸化マグネシウム，酸化チタン等の無機物、フェノール樹脂等の有機物によって分散，コーティングしたものを用いるのが好ましい。なお、その粒径は形成する絶縁膜の厚さより十分小さければ特に制限はなく、一般に平均粒径が２〜２０μｍの範囲のものが好ましい。
【００２６】
また、その添加量は、樹脂組成物中の樹脂成分の総量を１００重量部とし、２〜２０重量部が望ましい。この範囲であれば十分な難燃性を得ることができる。
【００２７】
また、上記範囲より少ないと十分な難燃性を得ることができない場合があり、上記範囲を超えると誘電特性が低下する場合がある。
【００２８】
本発明では、難燃助剤として芳香族含窒素化合物を添加することによって、赤燐の添加率を低減することができる。芳香族含窒素化合物としては、各種イミド化合物，芳香族アミン，ビスフェノールＡ型またはノボラック型シアネートエステル等が挙げられるが、窒素含有率の高いトリアジン骨格を有する化合物を添加することが好ましい。
【００２９】
トリアジン骨格を有する化合物の例としてはメラミン，トリアリル−１,３,５−トリアジン−２,４,６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン、２,４,６−トリアリロキシ−１,３,５−トリアジン、２,４,６−トリ（２−ピリジル）−１,３,５−トリアジン、３,５,７−トリアミノ−Ｓ−トリアゾロ（４,３−Ａ）−Ｓ−トリアジン等が挙げられる。
【００３０】
その添加量は１〜１０重量部の範囲が好ましい。本添加量未満では難燃性の向上が認められない場合があり、逆に添加量がこれを超えると誘電特性が低下する場合がある。
【００３１】
本発明の樹脂組成物では、更に、高分子量体を添加することによって樹脂組成物に成膜性，強度，伸び，接着性を付与することができる。該高分子量体としてはブタジエン，イソプレン，スチレン，メチルスチレン，エチルスチレン，ジビニルベンゼン，アクリル酸エステル，アクリロニトリル，Ｎ−フェニルマレイミドおよびＮ−ビニルフェニルマレイミドの少なくとも一種からなる重合体，置換基を有していてもよいポリフェニレンオキサイド、並びに、脂環式構造を有するポリオレフィン等が挙げられる。
【００３２】
高分子量体の添加量には特に制限はないが、架橋成分が５〜９５重量部、高分子量体が９５〜５重量部の範囲が好ましい。前記範囲内で強度，伸び，接着力の向上等その目的に応じて組成を調整できる。特に、好ましい範囲としては架橋成分が５０〜８０重量部、高分子量体が５０〜２０重量部の範囲であり、これにより高分子量体が架橋性の官能基を有していない場合にも耐溶剤性が保たれる。
【００３３】
更に、本発明の樹脂組成物にはスチレン基を重合し得る硬化触媒またはスチレン基の重合を抑制し得る重合禁止剤を添加することによって熱硬化効率の向上、保存安定性の向上を図ることができる。
【００３４】
本発明に用いられる多官能スチレン化合物は、硬化触媒を添加しなくとも硬化することができるが、硬化触媒を添加することによって、多官能スチレン化合物の硬化を促進することができ、これにより低温での硬化が可能となる。その添加量は誘電率，誘電正接に影響を与えない範囲に設定することが好ましく、樹脂組成物中の樹脂成分の総量を１００重量部とすると、０.０００５〜１０重量部とすることが望ましい。
【００３５】
スチレン基の重合を開始し得るカチオンまたはラジカル活性種を、熱または光によって生成する硬化触媒を以下に示す。
【００３６】
カチオン重合開始剤としてはＢＦ₄，ＰＦ₆，ＡｓＦ₆，ＳｂＦ₆を対アニオンとするジアリルヨードニウム塩，トリアリルスルホニウム塩および脂肪族スルホニウム塩が挙げられる。これらの市販品には、旭電化工業製ＳＰ−７０，１７２，ＣＰ−６６，日本曹達製ＣＩ−２８５５，２８２３，三新化学工業製ＳＩ−１００ＬおよびＳＩ−１５０Ｌ等を使用することができる。
【００３７】
ラジカル重合開始剤としては、ベンゾインおよびベンゾインメチルのようなベンゾイン系化合物，アセトフェノンおよび２,２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノンのようなアセトフェノン系化合物，チオキサントンおよび２,４−ジエチルチオキサントンのようなチオキサンソン系化合物，４,４'−ジアジドカルコン，２,６−ビス（４'−アジドベンザル）シクロヘキサノンおよび４,４'−ジアジドベンゾフェノンのようなビスアジド化合物，アゾビスイソブチルニトリル，２，２−アゾビスプロパン，ｍ,ｍ'−アゾキシスチレンおよびヒドラゾンのようなアゾ化合物、並びに２,５−ジメチル−２,５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサンおよび２,５−ジメチル−２,５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３、ジクミルパーオキシドのような有機過酸化物等が挙げられる。
【００３８】
特に、官能基を持たない化合物の水素引き抜きを生じさせ、架橋成分と高分子量体間の架橋をもたらし得る有機過酸化物、または、ビスアジド化合物を添加することが望ましい。
【００３９】
重合禁止剤は、本発明の樹脂組成物の保存安定性を増す作用がある。その添加量は誘電特性，硬化時の反応性を著しく阻害しないような範囲が好ましく、樹脂組成物中の樹脂成分の合計１００重量部に対して、０.０００５〜５重量部が望ましい。重合禁止剤を前記範囲で添加すると、保存時の余計な架橋反応を抑制することができ、また、硬化時に著しい硬化障害をもたらすこともない。
【００４０】
重合禁止剤としてはハイドロキノン，ｐ−ベンゾキノン，クロラニル，トリメチルキノン，４−ｔ−ブチルピロカテコール等のキノン類および芳香族ジオール類が挙げられる。
【００４１】
本発明の樹脂組成物は、有機または無機のクロスまたは不織布に含浸し、乾燥させることによりプリプレグとして用いることができる。プリプレグの基材については特に制限はなく、各種ガラスクロス，ガラス不織布，アラミド不織布または多孔質ＰＴＦＥフィルム等を用いることができる。
【００４２】
プリプレグは、樹脂組成物のワニスに、基材となるクロスまたは不織布を浸し、これを乾燥することにより作製される。ワニス含浸後の乾燥条件は、樹脂組成にもよるが、例えば、溶媒としてトルエンを使用した場合、８０〜１３０℃で３０〜９０分程度乾燥するのが好ましい。
【００４３】
本発明のプリプレグに電解銅箔等の導体箔を重ね、加熱プレス加工することによって、表面に導体層を有する積層板を作製することができる。銅箔の厚さは、１２〜３６μｍ程度が好ましい。加熱プレス加工の条件は、樹脂組成にもよるが、例えば、高分子量体としてポリフェニレンエーテルを使用した場合、１５０〜２４０℃、１.０〜５ＭＰａで１〜３時間成形するのが好ましい。
【００４４】
こうして得られた積層板の導体層（銅箔）を、通常のエッチング法によって加工し、これを前記プリプレグを介して複数積層し、加熱プレス加工することによって多層プリント基板を作製することもできる。このようにして得られた多層プリント基板は誘電率，誘電正接が低く、優れた難燃性を有する。即ち、伝送特性と安全性が優れた多層プリント基板となる。
【００４５】
【発明の実施の形態】
以下に実施例および比較例を示して本発明を具体的に説明する。なお、以下の説明中に部とあるのは、特に断りのない限り重量部を指す。
【００４６】
表１，２に本発明の実施例と比較例での組成およびその特性を示す。また、実施例および比較例に使用した試薬の名称，合成方法，ワニスの調製法，硬化物の評価方法を次ぎに説明する。
【００４７】
（１） １,２−ビス（ビニルフェニル）エタン（ＢＶＰＥ）の合成
ＢＶＰＥは、以下に示すような公知の方法で合成した。５００ｍｌの三つ口フラスコにグリニャール反応用粒状マグネシウム（関東化学製）５.３６ｇ（２２０ｍｍｏｌ）を採り、滴下ロート，窒素導入管およびセプタムキャップを取り付けた。
【００４８】
窒素気流下、スターラーによってマグネシウム粒を攪拌しながら、系全体をドライヤーで加熱脱水した。乾燥テトラヒドロフラン３００ｍｌをシリンジにとり、セプタムキャップを通じて注入した。次ぎに、該溶液を−５℃に冷却後、滴下ロートを用いてビニルベンジルクロライド（ＶＢＣ：東京化成製）３０.５ｇ（２００ｍｍｏｌ）を約４時間かけて滴下した。
【００４９】
滴下終了後、０℃，２０時間攪拌を続けた。反応終了後、反応溶液をろ過して残存マグネシウムを除き、エバポレータで濃縮した。
【００５０】
濃縮溶液をヘキサンで希釈し、３.６％塩酸水溶液で１回、純水で３回洗浄し、次いで硫酸マグネシウムで脱水した。脱水溶液をシリカゲル（和光純薬製ワコーゲルＣ３００）／ヘキサンのショートカラムに通して精製し、真空乾燥してＢＶＰＥを得た。
【００５１】
得られたＢＶＰＥはｍ−ｍ体（液状），ｍ−ｐ体（液状），ｐ−ｐ体（結晶）の混合物であり、収率は９０％であった。¹Ｈ−ＮＭＲによってその構造を調べたところ、その値は文献値と一致した（６Ｈ−ビニル：α−２Ｈ、６.７ｐｐｍ、β−４Ｈ、５.７〜５.２ｐｐｍ；８Ｈ−アロマティック：７.１〜７.３５ｐｐｍ；４Ｈ−メチレン：２.９ｐｐｍ）。このＢＶＰＥを架橋成分として用いた。
【００５２】
（２） その他の試薬
高分子量体：ポリ−２,６−ジメチル−１,４−フェニレンオキシド（アルドリッチ製：ＰＰＥ）
難燃剤：赤燐粒子（日本化学工業製：ヒシガードＴＰ-Ａ１０）、平均粒径２０μｍ
難燃助剤：メラミン（和光純薬製）
（３） ワニスの調製法
所定量の高分子量体，架橋成分，赤燐粒子，メラミン，クロロホルムをボールミルにて約８時間攪拌して溶解，分散することによって樹脂組成物のワニスを作製した。
【００５３】
（４） 樹脂板の作製
前記ワニスをＰＥＴフィルムに塗布して乾燥後、これを剥離してポリテトラフルオロエチレン製のスペーサ内に所定量入れ、ポリイミドフィルムおよび鏡板を介し、真空下で加熱および加圧して硬化物の樹脂板を得た。加熱条件は１２０℃／３０分，１５０℃／３０分，２４０℃／１００分で、プレス圧力１.５ＭＰａの多段階加熱とした。樹脂板の大きさは７０ｍｍ×７０ｍｍ×１.５ｍｍとした。
【００５４】
（５） プリプレグの作製
プリプレグは、前記ワニスをガラスクロス（日東紡製＃２１１６）に含浸し、室温にて約１時間、９０℃で６０分間乾燥することにより作製した。
【００５５】
（６） プリプレグ硬化物の作製
積層板とした際の特性を知るため、前記方法で作製したプリプレグを１０枚重ねて真空下、加熱および加圧して模擬基板を作製した。加熱条件は１２０℃／３０分，１５０℃／３０分，２４０℃／１００分、プレス圧力１.５ＭＰａの多段階加熱とした。模擬基板は７０ｍｍ×７０ｍｍ×１.５ｍｍとした。
【００５６】
（７） 誘電率および誘電正接の測定
誘電率，誘電正接は空胴共振器摂動法（アジレントテクノロジー製８７２２ＥＳ型ネットワークアナライザー、関東電子応用開発製空胴共振器）によって、１０ＧＨｚでの値を測定した。
【００５７】
（８） 難燃性
難燃性はサンプルサイズ７０ｍｍ×３ｍｍ×１.５ｍｍの試料を用いてＵＬ−９４規格に基づき実施し、平均燃焼時間と最大燃焼時間を測定した。
【００５８】
〔比較例１〕
比較例１は、赤燐を添加していない樹脂組成物から作製した樹脂板である。誘電特性は優れているものの、難燃剤を含んでいないために難燃性が得られなかった。
【００５９】
〔実施例１〜４〕
実施例１〜４は、所定の樹脂組成物に種々の配合比で赤燐粒子を添加した例である。赤燐粒子を添加したことによって、比較例１に比べて燃焼時間が短くなることが分かった。この時、赤燐粒子の増加に伴い誘電率は２.５から２.８に増加するものの、誘電正接の値はいずれも０.００１５で殆ど変化しなかった。これにより優れた誘電特性を有する難燃性樹脂組成物が得られた。
【００６０】
【表１】

〔実施例５〜７〕
実施例５〜７は、実施例１の樹脂組成物にメラミンを添加量を変えて添加した樹脂組成物から作製した樹脂板である。メラミンを添加することにより難燃性が向上することが確認された。この時、誘電率は２.５１から２.６３に増加するものの、誘電正接は０.００１５から０.００１３に低下した。これにより、優れた誘電特性を有する難燃性樹脂組成物が得られた。
【００６１】
【表２】

〔実施例８〕
実施例２のワニスを用いてプリプレグを作製した。作製したプリプレグはタックフリー性を有していた。該プリプレグを１０枚重ね合わせて真空下、加熱，加圧してプリプレグ硬化物を作製した。該プリプレグ硬化物の樹脂含有量は３５ｗｔ％であった。これをＵＬ−９４規格に基づき難燃性試験を実施したところ、平均燃焼時間は０.４秒、最大燃焼時間は０.５秒で、Ｖ−０相当の難燃性を達成した。なお、誘電率は３.１２、誘電正接は０.００３５であった。
【００６２】
該プリプレグに用いた樹脂組成物は、優れた溶融流動性を有しており、多層プリント基板の層間接着剤として好適に用いることができる。
【００６３】
〔実施例９〕
実施例８で作製したプリプレグの両面に電解銅箔の粗面を張り付け、真空下、加圧，加熱して両面銅張積層板を作製した。加熱条件は１２０℃／３０分，１５０℃／３０分，２４０℃／１００分でプレス圧力１.５ＭＰａとした。銅箔とプリプレグは良好な接着性を示した。これにより低誘電損失な多層プリント基板の作製が可能となった。
【００６４】
〔実施例１０〕
図１は、本発明の多層プリント基板の作成工程の一例を示す模式断面図である。
【００６５】
（Ａ）では、実施例９で得た両面銅張積層板の片面にフォトレジスト３（日立化成工業製 ＨＳ４２５）をラミネートして全面に露光した。次いで、フォトレジスト３の無い面にフォトレジスト３（ＨＳ４２５）をラミネートしてテストパターンを露光し、未露光部分のフォトレジストを１％炭酸ナトリウム液で現像した。
【００６６】
（Ｂ）では、硫酸５％，過酸化水素５％のエッチング液で露出した銅箔をエッチング除去して、両面銅張積層板の片面に導体配線を形成した。
【００６７】
（Ｃ）では、３％水酸化ナトリウム溶液で残存するフォトレジスト３を除去し、片面に配線を有する配線基板を得た。同様にして２枚の配線基板を作製した。
【００６８】
（Ｄ）では、二枚の配線基板の配線側の面に実施例８のプリプレグ４を挟み、真空下、加熱，加圧して多層化した。加熱条件は１２０℃／３０分，１５０℃／３０分，２４０℃／１００分、プレス圧力１.５ＭＰａの多段階加熱とした。
【００６９】
（Ｅ）では、作製した多層板の両面の外装銅にフォトレジスト３（ＨＳ４２５）をラミネートしてテストパターンを露光し、未露光部分のフォトレジストを１％炭酸ナトリウム液で現像した。
【００７０】
（Ｆ）では、硫酸５％、過酸化水素５％のエッチング液で露出した銅箔をエッチング除去し、３％水酸化ナトリウム溶液で残存するフォトレジストを除去して外装配線６を形成した。
【００７１】
（Ｇ）では、内層配線５と外装配線６を接続するスルーホール７をドリル加工で形成した。
【００７２】
（Ｈ）では、配線基板をめっき触媒のコロイド溶液に浸して、スルーホール7内と基板表面に触媒８を付与した。
【００７３】
（Ｉ）では、めっき触媒の活性化処理の後、無電解めっき液（日立化成工業製ＣＵＳＴ２０００）により約１μｍの種膜９を形成した。
【００７４】
（Ｊ）では、フォトレジスト（日立化成工業製 ＨＮ９２０）を配線基板の両面にラミネートした。
【００７５】
（Ｋ）では、スルーホール7部分および配線基板の端部をマスクして露光後、３％炭酸ナトリウムで現像して開孔部１０を設けた。
【００７６】
（Ｌ）では、配線基板の端部に電極１１を設け、電解めっきによってスルーホール7部分にめっき銅を約１８μｍ形成した。
【００７７】
（Ｍ）では、電極１１部分を切断除去し、残存するフォトレジストを５％水酸化ナトリウム水溶液で除去した。
【００７８】
（Ｎ）では、硫酸５％，過酸化水素５％のエッチング液に配線基板を浸し、約１μｍエッチングして種膜９を除去し多層配線板を作製した。得られた多層配線板は低誘電率，低誘電正接で、かつ、高い難燃性を示した。
【００７９】
【発明の効果】
本発明によれば、誘電率、誘電正接が低く、難燃性の硬化物を与える樹脂組成物が得られる。本樹脂組成物は、高周波用電気部品の絶縁材料に好適であり、高周波信号用多層プリント基板およびそれに用いるプリプレグ，積層板へ応用することで、低誘電損失と難燃性を両立できると云う効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】多層配線板作製時の製造工程の一例を示す模式断面図である。
【符号の説明】
１…樹脂基板、２…電解銅箔、３…フォトレジスト、４…プリプレグ、５…内層配線、６…外層配線、７…スルーホール、８…めっき触媒、９…種膜、１０…開孔部、１１…電極、１２…めっき銅。

Claims (7)

1. １，２−ビス（ビニルフェニル）エタンを架橋成分として、樹脂成分の総量を１００重量部としたとき５０〜９５重量部含み、かつ、高分子量体としてポリ−２，６−ジメチル−１，４−フェニレンオキシドと、難燃剤として赤燐粒子を含有することを特徴とする低誘電正接樹脂組成物。
2. 前記低誘電正接樹脂組成物がメラミンを含有する請求項１記載の低誘電正接樹脂組成物。
3. 前記低誘電正接樹脂組成物がスチレン基を重合し得る硬化触媒またはスチレン基の重合を抑制し得る重合禁止剤を含有する請求項１又は２に記載の低誘電正接樹脂組成物。
4. 前記低誘電正接樹脂組成物の樹脂成分の総量を１００重量部とし、前記赤燐粒子の添加量が２〜２０重量部、メラミンの添加量が１〜１０重量部、硬化触媒の添加量が０.０００５〜１０重量部であり、重合禁止剤の添加量が０.０００５〜５重量部である請求項３に記載の低誘電正接樹脂組成物。
5. 請求項１〜４のいずれかに記載の低誘電正接樹脂組成物を、有機，無機のクロスまたは不織布に含浸させ，乾燥させてなることを特徴とするプリプレグ。
6. 請求項５に記載のプリプレグまたはその硬化物の少なくとも片面に導体層が設けられていることを特徴とする積層板。
7. 請求項６に記載の積層板の導体層に配線加工を施した後、プリプレグを介して前記積層板を積層接着したことを特徴とする多層プリント基板。

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