JP4249527B2 - Method for producing electrochemical element - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電気化学素子に関し、特にリチウムイオン二次電池などの高エネルギー密度を有する二次電池の極板群の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】
電子・電気機器の小型化・軽量化に伴い、二次電池に対する小型化・軽量化への要望が強まってきている。一方、現行の二次電池は、内部構造が複雑であり、一定容積あたりの製品が有する電気容量を向上させるには限界がある。また、複雑な構造が、電池の信頼性の向上を妨げている面もある。例えば、電極に接続された集電タブまたは集電リードが、電極面における均一な電極反応を妨げる場合がある。また、万一、リードの切断面に通常よりも大きな金属バリが生じた場合には、内部短絡の発生が懸念される。
【０００３】
二次電池は、正極、負極およびセパレータからなる極板群を有し、極板群には、積層型と捲回型がある。積層型の極板群は、正極と負極とをセパレータを介して交互に積層して得られる。また、捲回型の極板群は、長尺の正極と負極とをセパレータを介して捲回して得られる。これらの極板群は、通常、正極と負極の端部が面一に配列した側面を有する。このような側面から短絡を起こさずに電気を取り出すには、集電タブや集電リードが必要となる。
【０００４】
そこで、電池の内部構造を簡略化する観点から、極板群の側面の１つから正極を突出させ、前記側面とは逆側の側面から負極を突出させ、集電タブや集電リードを介さずに、各側面から直接電気を取り出すことが提案されている。例えば、積層型の極板群を有する電池では、突出させた同一極性の極板を、所定の金属部材を用いて一体接合する技術が提案されている（例えば、特許文献１参照）。また、捲回型の極板群を有する電池では、突出させた同一極性の極板の芯材と板状の集電板とを接合する技術が提案されている（例えば、特許文献２参照）。
【０００５】
【特許文献１】
特開２００１−１２６７０７号公報
【特許文献２】
特開２０００−２９４２２２号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、極板群の側面の１つから正極を突出させ、前記側面とは逆側の側面から負極を突出させる場合、１つずつ極板群を作製しなければならず、極板群の製造工程が複雑になる。すなわち、複数の極板群を同時に作製することができないという問題がある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記状況を鑑みてなされたものである。本発明によれば、構造が簡略であり、信頼性が高く、高い電気容量を有する電気化学素子を、同時に複数個を効率的に製造することができる。
【０００８】
すなわち、本発明は、（ａ）シート状の第１絶縁性基材の両側表面のうち、前記第１絶縁性基材を挟んで互いに対向する位置に、マトリックスパターンまたはストリップパターンからなる第１電極用導電層を設けて第１集電体を得る工程と、（ a' ）シート状の第２絶縁性基材の両側表面のうち、前記第２絶縁性基材を挟んで互いに対向する位置に、マトリックスパターンまたはストリップパターンからなる第２電極用導電層を設けて第２集電体を得る工程と、（ｂ）各前記第１電極用導電層の表面において、前記第１電極用導電層のパターンに対応させるとともに、前記マトリックスパターンの行方向および列方向、ならびに前記ストリップパターンの長さ方向のいずれかに沿って前記第１電極用導電層が露出する第１露出部が設けられるようにして、第１電極合剤層のパターンを形成し、第１電極群を得る工程と、（ b' ）各前記第２電極用導電層の表面において、前記第２電極用導電層のパターンに対応させるとともに、前記マトリックスパターンの行方向および列方向、ならびに前記ストリップパターンの長さ方向のいずれかに沿って前記第２電極用導電層が露出する第２露出部が設けられるようにして、第２電極合剤層のパターンを形成し、第２電極群を得る工程と、（ｃ）前記第１電極群における前記第１露出部と、前記第２電極群において前記第２電極用導電層が形成されていない第２ギャップ部とが対向し、かつ前記第２電極群における前記第２露出部と、前記第１電極群において前記第１電極用導電層が形成されていない第１ギャップ部とが対向するように、セパレータを挟んで前記第１電極群と前記第２電極群とを積層し、積層体を得る工程と、（ｄ）前記第１電極群の前記第１露出部、および前記第２電極群の前記第２ギャップ部に沿って第１端縁が形成され、かつ、前記第１電極群の前記第１ギャップ部、および前記第２電極群の前記第２露出部に沿って第２端縁が形成されるように、前記積層体を切断することにより、複数個の積層型極板群を得る工程と、を含む、電気化学素子の製造方法を提供する。
【００１０】
また、本発明に係る電気化学素子の製造方法は、前記工程（ｂ）および前記工程（ b' ）の後、前記工程（ｃ）の前において、少なくとも、前記第１端縁における前記第２極板群の第２ギャップ部の表面と、前記第２端縁における前記第１極板群の第１ギャップ部の表面とに、それぞれ絶縁材料部を形成する工程を含むことが有効である。
【００１１】
さらに、本発明に係る電気化学素子の製造方法は、前記積層型極板群における前記第１端縁側の端部と前記第２端縁側の端部とを、それぞれ金属で被覆し、第１端子および第２端子を形成する工程を含むことが有効である。
【００１２】
【発明の実施の形態】
本発明は、（ａ）シート状の第１絶縁性基材の両側表面のうち、前記第１絶縁性基材を挟んで互いに対向する位置に、マトリックスパターンまたはストリップパターンからなる第１電極用導電層を設けて第１集電体を得る工程と、（ a' ）シート状の第２絶縁性基材の両側表面のうち、前記第２絶縁性基材を挟んで互いに対向する位置に、マトリックスパターンまたはストリップパターンからなる第２電極用導電層を設けて第２集電体を得る工程と、（ｂ）各前記第１電極用導電層の表面において、前記第１電極用導電層のパターンに対応させるとともに、前記マトリックスパターンの行方向および列方向、ならびに前記ストリップパターンの長さ方向のいずれかに沿って前記第１電極用導電層が露出する第１露出部が設けられるようにして、第１電極合剤層のパターンを形成し、第１電極群を得る工程と、（ b' ）各前記第２電極用導電層の表面において、前記第２電極用導電層のパターンに対応させるとともに、前記マトリックスパターンの行方向および列方向、ならびに前記ストリップパターンの長さ方向のいずれかに沿って前記第２電極用導電層が露出する第２露出部が設けられるようにして、第２電極合剤層のパターンを形成し、第２電極群を得る工程と、（ｃ）前記第１電極群における前記第１露出部と、前記第２電極群において前記第２電極用導電層が形成されていない第２ギャップ部とが対向し、かつ前記第２電極群における前記第２露出部と、前記第１電極群において前記第１電極用導電層が形成されていない第１ギャップ部とが対向するように、セパレータを挟んで前記第１電極群と前記第２電極群とを積層し、積層体を得る工程と、（ｄ）前記第１電極群の前記第１露出部、および前記第２電極群の前記第２ギャップ部に沿って第１端縁が形成され、かつ、前記第１電極群の前記第１ギャップ部、および前記第２電極群の前記第２露出部に沿って第２端縁が形成されるように、前記積層体を切断することにより、複数個の積層型極板群を得る工程と、を含む電気化学素子の製造方法に関する。
【００１３】
本発明に係る電気化学素子の製造方法の主要な工程（ａ）〜（ｄ）を、工程順に説明する。また、その他の工程についても適宜説明する。なお、その他の工程は、本発明に係る製造方法により得られる電気化学素子の構造および用途などに応じ、当業者であれば適宜選択し、組み合わせて行うことができる。また、本発明はこれらのみに限定されるものではない。
【００１４】
工程（ａ）および（ a' ）
まず、工程（ａ）および（ a' ）において、シート状の絶縁性基材の両面に所定のパターンで導電層を設けて第１集電体および第２集電体を得る。
図１に示すように、所望数の集電体シートを与え得る大きさのシート状の絶縁性基材である樹脂シート２１ａを準備し、樹脂シート２１ａの両面の同じ位置に、複数の所定のパターンの導電層を設ける。ここでは、所定のパターンとして、マトリックス状のパターンを説明する。
【００１５】
例えば、所定形状の導電層を、図１に示すように複数行、複数列に樹脂シート上に形成する。このような導電層は、樹脂シートにマトリックス状のマスクを被覆し、マスクから露出する樹脂シートに金属を蒸着させる方法により得ることができる。
樹脂シート２１ａには、電極２つ分の大きさの第１電極用導電層２６ａを複数個形成する。すなわち２ｎ個の電極を得ようとするときには、樹脂シートに片面あたりｎ個の導電層を形成する。このようにして第１集電体を得る。
【００１６】
ここでは、１つの導電層を２つの集電体シートに跨るように形成する場合について説明する。すなわち、２ｎ個の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シートを用いる場合、樹脂シートの片面あたり、ｎ個の導電層が形成される。
第２集電体も同様にして作製すればよい。すなわち、図１に示すように、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート２１ｂの両面の同じ位置に、複数の所定の形状パターンの導電層を設け、第２集電体を得る。
【００１７】
ここで、樹脂シートの厚さは、例えば０．５〜５００μｍであることが好ましい。また、導電層の厚さは、０．０１〜１００μｍであることが好ましい。第１電極合剤層の厚さは、特に限定されないが、例えば１〜１０００μｍであることが好ましい。
【００１８】
樹脂シートとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのオレフィン系ポリマー、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、ポリアリレートなどのエステル系ポリマー、ポリフェニレンサルファィドなどのチオエーテル系ポリマー、ポリスチレンなどの芳香族ビニル系ポリマー、ポリイミド、アラミド樹脂などの窒素含有ポリマー、ポリ４フッ化エチレン、ポリフッ化ビニリデンなどのフッ素ポリマーなどを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせたコポリマー、ポリマーアロイ、ポリマーブレンドなどを用いてもよい。
【００１９】
なお、平坦な表面を有する通常の樹脂シートを用いてもよく、穿孔体、ラス体、多孔質体、ネット、発泡体、織布、不織布などを用いてもよい。また、表面に凹凸を有する樹脂シートを用いることもできる。
【００２０】
導電層には、構成された電池において化学変化を起こさない電子伝導体を特に限定なく用いることができる。なお、第１電極が正極である場合には、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン、炭素などを用いることができ、特に、アルミニウム、アルミニウム合金などが好ましい。また、第１電極が負極である場合には、例えば、ステンレス鋼、ニッケル、銅、銅合金、チタンなどを用いることができ、特に、銅、銅合金などが好ましい。
【００２１】
導電層を形成する方法は、例えば樹脂シートにマトリックス状のマスクを被覆し、マスクから露出する樹脂シートに金属を蒸着させる方法により得ることが好ましい。なお、この場合のマスクとは、マトリックス状に開口部を有するシート状のマスクや、蒸着金属の付着を阻害する目的で樹脂シート上にマトリックス状に塗布されたオイルなどである。また、その他にも、樹脂シートにマトリックス状にインクを印刷し、金属を蒸着した後インクとインク上の蒸着金属を洗浄・除去して得る方法や、樹脂シートに金属を蒸着した後、レーザーなどの金属除去手段を用いて得る方法などがあるが、特にこれらの方法に限定されるものではない。
【００２２】
工程（ｂ）および（ b' ）
つぎに、前記導電層の上に、それぞれ複数個の第１電極合剤層および第２電極合剤層を、前記パターンに対応させるとともに間隙を設けて形成し、第１電極群および第２電極群を得る。
図２の上側に示すように、各第１電極用導電層２６ａの表面に、第１電極合剤層２２ａを２つずつ形成する。２つの第１電極合剤層の間には、間隙として合剤を有さない第１電極用導電層の第１露出部２３ａを残しておく。
【００２３】
第１電極合剤層は、第１電極合剤からなるペーストを、導電層の中央部を除く全面に塗工することにより形成される。塗工方法は特に限定されないが、スクリーン印刷、パターン塗工などを採用することが好ましい。このとき合剤からなるペーストが塗工されなかった導電層の露出部は、極板群の構成後には、第１端子との接続部２４ａとなる。
【００２４】
なお、図２には、３行３列の電極合剤層が描かれているが、通常はより大きな集電体シート上に、より多くの導電層と電極合剤層が形成される。
第１電極合剤は、第１電極の活物質、導電材、結着剤などを、分散媒と混合することにより調製される。その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜をローラで圧延して、合剤密度が高められる。
【００２５】
ここで、第１電極がリチウムイオン二次電池の正極である場合、活物質としては、例えば、リチウム含有遷移金属酸化物を好ましく用いることができる。リチウム含有遷移金属酸化物としては、例えば、ＬｉxＣｏＯz、ＬｉxＮｉＯz、ＬｉxＭｎＯz、ＬｉxＣｏyＮｉ1-yＯz、ＬｉxＣｏfＶ1-fＯz、ＬｉxＮｉ1-yＭyＯz（Ｍ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ）、ＬｉxＣｏaＮｉbＭcＯz（Ｍ＝Ｔｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｚｒ）、ＬｉxＭｎ2Ｏ4、ＬｉxＭｎ2(1-y)Ｍ2yＯ4（Ｍ＝Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｃ、Ｙ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｐｂ、Ｓｂ）などを挙げることができる。ただし、ｘ値は電池の充放電により、０≦ｘ≦１．２の範囲で変化する。また、０≦ｙ≦１、０．９≦ｆ≦０．９８、１．９≦ｚ≦２．３、ａ＋ｂ＋ｃ＝１、０≦ａ≦１、０≦ｂ≦１、０≦ｃ＜１である。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２６】
第１電極群をリチウムイオン二次電池の負極に用いる場合、活物質としては、例えば、リチウム、リチウム合金、金属間化合物、炭素材料、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な有機化合物や無機化合物、金属錯体、有機高分子化合物などを好ましく用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２７】
炭素材料としては、コークス、熱分解炭素、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ、黒鉛化メソフェーズ小球体、気相成長炭素、ガラス状炭素、炭素繊維（ポリアクリロニトリル系、ピッチ系、セルロース系、気相成長系）、不定形炭素、有機化合物焼成体などが挙げられる。これらのうちでは、特に、天然黒鉛や人造黒鉛が好ましい。
【００２８】
導電材には、例えば、アセチレンブラックなどのカーボンブラック、黒鉛などが用いられる。また、結着剤には、例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂、アクリル系樹脂、スチレンブタジエンゴム、エチレンプロピレンターポリマーなどを用いることができる。
【００２９】
ここで、前記工程（ｂ）および（ b' ）の後、後述する工程（ｃ）の前において、少なくとも、前記第１端縁における前記第２極板群の第２ギャップ部の表面と、前記第２端縁における前記第１極板群の第１ギャップ部の表面とに、それぞれ絶縁材料部を形成する工程を行うのが好ましい。
すなわち、極板群を構成した場合に第２集電体シートにおける第２電極用導電層の第２露出部と隣接することになる第１電極合剤層の周縁部に沿って、絶縁材料を塗工する。ここでもパターン塗工を行うことが好ましい。
【００３０】
第１電極合剤層の周縁部のその他の部分にも、絶縁材料を被覆してもよいが、第１集電体シートの導電層の露出部の全体が覆われないようにする。図２のような極板群を得る場合には、第１電極合剤層の周縁部のうち、少なくとも導電層の露出部側の反対側に、絶縁材料を塗工する。なお、絶縁材料の塗工は必ずしも必要ではなく、任意に行えばよい。ここで塗工した絶縁樹脂は、極板群において、第１絶縁材料部を形成する。
【００３１】
また、第２電極群も上記第１電極群と同様に作製すればよい。
さらに、後述する工程（ｃ）によって得る積層体においては、積層体の両端部それぞれに、片面だけに第１電極合剤層を有する第１電極群、および片面だけに第２電極合剤層を有する第２電極群を、それぞれ第１電極合剤層および第２電極合剤層を内側に向けて積層することが有効である。これは、最外層に電極合剤層を露出させないためである。
【００３２】
この場合、積層体の最外層に前記集電体が露出してもよいが、前記導電層を設けずに、前記絶縁性基材を露出させてもよい。この片面だけに第２電極合剤層を有する第２電極群についても、他方の面に導電層、第１電極合剤層または第２電極合剤層、および絶縁材料などを設けないこと以外、上記と同様の方法で作製することができる。
【００３３】
工程（ｃ）
次に、前記第１電極群および前記第２電極群を、セパレータを介して積層し、積層体を得る。
前記工程（ｂ）および（ b' ）によって作製された第１電極群と第２電極群とを、セパレータを介して積層する。このとき、第１電極群に含まれる第１電極合剤層２２ａと第２電極群に含まれる第２電極合剤層２２ｂとが互いに対面するようにこれらを積層する。
【００３４】
また、第１電極群における導電層の露出部２３ａおよび絶縁材料が、それぞれ第２電極群における絶縁材料および導電層の露出部２３ｂと対面するように両極板を配置する。そして、両最外面に、片面だけに第２電極合剤層を有する一対の第２電極群を配し、これらで内側の電極群を挟持し、全体をプレスする。その結果、複数の積層型電極群を含む積層体が得られる。
【００３５】
なお、セパレータには、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系ポリマーやガラス繊維などからなる織布や不織布を用いることができる。
また、固体電解質やゲル電解質をセパレータとして用いることもできる。
固体電解質には、例えば、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイドなどをマトリックス材料として用いることができる。
【００３６】
また、ゲル電解質としては、例えば、後述の非水電解液をポリマー材料からなるマトリックスに保持させたものを用いることができる。マトリックスを形成するポリマー材料には、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、ポリフッ化ビニリデン、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとのコポリマーなどを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのうちでは、特に、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとのコポリマー、ポリフッ化ビニリデンとポリエチレンオキサイドとの混合物を用いることが好ましい。
【００３７】
工程（ｄ）
そして、前記積層体を、前記間隙において切断することにより、複数個の積層型極板群を得る。
複数の極板スタックからなる集合体を、極板スタックごとに分割する。このとき、第１電極および第２電極は、図２に示す矢印方向に沿って、前記間隙において切断される。導電層の露出部である間隙に対応する集電体シートの切断部は、端子との接続部２４ａ、２４ｂとなり、その反対側の樹脂シートの露出部に対応する切断部２５ａ、２５ｂは絶縁部となる。
【００３８】
従来から一般的に用いられている金属箔からなる集電体の場合、切断時に生じる金属バリが問題となる。金属バリは、セパレータを突き破り、内部短絡を引き起こす大きな原因となるからである。従って、金属バリの発生を防ぐことが重要となるが、金属バリを生じることなく金属箔を切断することは著しく困難である。一方、樹脂シートからなる集電体シートを用いる場合、切断面のほとんどが樹脂で占められているため、金属バリを生じることがない。従って、電気化学素子の信頼性を大幅に向上させることができる。
【００３９】
ここで、前記積層型極板群における前記第１端縁側の端部と前記第２端縁側の端部とを、それぞれ金属で被覆し、第１端子および第２端子を形成する工程を行うのが好ましい。
第１集電体シートにおける第１電極用導電層の第１露出部と、第２集電体シートの絶縁部とが交互に配列する側面を、金属で被覆する。例えば、溶融もしくは半溶融状態の金属微粒子を前記側面に吹き付けることにより、前記側面を金属で被覆することができる。
【００４０】
前記側面おいて、第２電極の端面には絶縁材料が塗工されているため、金属被膜と第２電極との短絡は起こらない。こうして形成された金属被膜は、第１集電体シートの導電層の露出部とだけ電気的に接続される。
第２集電体シートの導電層の露出部と第１集電体シートの絶縁部とが交互に配列する側面についても、上記と同様に金属で被覆する。
【００４１】
端子が正極端子となる場合には、上記金属微粒子としてアルミニウム粉末を用いることが好ましい。また、端子が負極端子となる場合には、上記金属微粒子として銅粉末を用いることが好ましい。
【００４２】
第１集電体シートの導電層と電気的に接続された金属の被膜および第２集電体シートの導電層と電気的に接続された金属の被膜は、それぞれ第１端子および第２端子として機能する。一方、端子を有さない極板群の側面は、そのままの状態でもよいが、できれば多孔質な絶縁材料で被覆することが好ましい。
このようにして、本発明に係る電気化学素子を得ることができる。
【００４３】
これらの工程を経て得られる本発明に係る電気化学素子の概略断面図を図３に示す。この積層型極板群１０は、交互に積層された複数の第１電極１５ａと複数の第２電極１５ｂで構成され、第１電極１５ａと第２電極１５ｂとの間には、セパレータ１６が介在している。
第１電極１５ａは、第１集電体シート１３ａおよび２つの第１電極合剤層１４ａで構成され、第１集電体シート１３ａは、樹脂シート１１ａおよびその両面に設けられた所定の形状パターンを有する導電層１２ａで構成される。すなわち、第１集電体シート１３ａは、導電層の形状パターンに応じて導電部と絶縁部とを有する。
【００４４】
図３においては、樹脂シートの一端部１１ｘを除く全面もしくは端部１１ｘと図３の紙面裏表に位置する端部を除く全面に導電層が設けられている。導電層の上には、第１電極合剤層が設けられている。図１の第１集電体シートにおいては、導電層を有さない樹脂シートの端部１１ｘもしくは端部１１ｘと図１の紙面裏表に位置する端部が絶縁部として機能する。端部１１ｘの反対側に位置する導電層の端部１２ｘには、導電層の露出部が残されている。
【００４５】
ここで、前記工程（ａ）における所定のパターンが、並行に並ぶ帯（ストリップ）状である場合について説明する。この場合は、図４に示されるような複数の第１電極群と第２電極群とを作製することによって、極板群の集合体を得ることができる。
【００４６】
このような第１電極群を得る場合、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート３１ａの両面の同じ位置に、複数行の帯状の導電層を形成する。このような導電層は、例えば、樹脂シートに帯状のマスクを被せ、マスクから露出する樹脂シート部分に金属を蒸着させることにより、得ることができる。ここでも、１つの帯状導電層を２つの帯状集電体シートに跨るように形成する。すなわち、２ｎ個の帯状集電体シートを与え得る大きさの樹脂シートを用いる場合、樹脂シートの片面あたり、ｎ個の帯状導電層を形成する。
【００４７】
次に、各帯状導電層の上に、帯状の第１電極合剤層３２ａを２つずつ形成する。２つの帯状第１電極合剤層３２ａの間には、合剤を有さない導電層の露出部３３ａを間隙として残しておく。帯状の第１電極合剤層３２ａは、上記と同様の第１電極合剤からなるペーストを、導電層の中央部を除く全面に塗工することにより形成される。塗工方法は上述の場合と同様である。このときペーストが塗工されなかった導電層の露出部３３ａは、第１端子との接続部３４ａとなる。
【００４８】
また、第２電極群を得る場合、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート３１ｂの両面の同じ位置に、複数行の帯状の導電層を設け、各導電層の上に、帯状の第２電極合剤層３２ｂを２つずつ形成する。２つの帯状の第２電極合剤層の間には、合剤を有さない導電層の露出部３３ｂを残しておく。このとき合剤からなるペーストが塗工されなかった導電層の露出部は、極板群の構成後には、第２端子との接続部３４ｂとなる。
【００４９】
このような極板群の集合体である積層体を、図４に示す矢印方向に沿って、個々の積層型極板群ごとに分割すると、導電層の露出部に対応する集電体シートの切断部は、端子との接続部３４ａ、３４ｂとなり、その反対側の樹脂シートの露出部に対応する切断部３５ａ、３５ｂは絶縁部となり、他の切断部においては合剤の断面が露出することになる。この場合、合剤の断面が露出する極板群の側面は、多孔質な絶縁材料で封止することが好ましい。
【００５０】
上述のようにして得られた積層型極板群は、必要に応じて所定形状のケースに所定の電解液とともに収容される。ケースには、例えば、ステンレス鋼板、アルミニウム板などを所定形状に加工したもの、両面に樹脂被膜を有するアルミニウム箔（アルミニウムラミネートシート）、樹脂ケースなどが用いられる。
電気化学素子が、例えばリチウムイオン二次電池の場合、電解液には、非水溶媒にリチウム塩を溶解させたものが用いられる。電解液におけるリチウム塩濃度は、例えば０．５〜１．５ｍｏｌ／Ｌとすることが好ましい。
【００５１】
非水溶媒には、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネートなどの環状カーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、エチルプロピルカーボネート、メチルプロピルカーボネート、メチルイソプロピルカーボネート、ジプロピルカーボネートなどの非環状カーボネート、蟻酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチルなどの脂肪族カルボン酸エステル、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトンなどのγ−ラクトン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタンなどの非環状エーテル、テトラヒドロフラン、２−メチル−テトラヒドロフランなどの環状エーテル、ジメチルスルホキシド、１，３−ジオキソラン、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリオクチルなどのアルキルリン酸エステルやそれらのフッ化物などを用いることができる。これらは複数種を組み合わせて用いることが好ましい。特に、環状カーボネートと非環状カーボネートを含む混合物、環状カーボネートと非環状カーボネートと脂肪族カルボン酸エステルを含む混合物などが好ましい。
【００５２】
リチウム塩には、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＡｌＣｌ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＣｌ、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＣＦ3ＣＯ2、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、Ｌｉ2Ｂ10Ｃｌ10、ＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3）3、ＬｉＰＦ3（Ｃ2Ｆ5）3などを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよいが、少なくともＬｉＰＦ６を用いることが好ましい。
【００５３】
上記のような製造法によれば、例えば、縦１〜３００ｍｍ、幅１〜３００ｍｍ、厚さ０．０１〜２０ｍｍの範囲であれば、任意の大きさの極板群を効率よく製造することができる。
上述のようにして得られる本発明に係る電気化学素子は、少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子であって、前記第１電極は、導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記第２電極（ｂ）は、導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなる。
【００５４】
前記第１集電体シートの導電部は前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部は前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１側面に配されていることが好ましい。
【００５５】
前記第１側面および前記第２側面以外の前記極板群の側面にも、前記第１集電体シートの絶縁部および前記第２集電体シートの絶縁部が配されていてもよい。すなわち、前記極板群は、前記第１側面および前記第２側面以外に、前記第１集電体シートの絶縁部および／または前記第２集電体シートの絶縁部が配されている側面を有することができる。
前記第１側面と前記第２側面とは、互いに前記極板群の反対側に位置することが好ましい。
前記第１端子と前記第１側面との間には、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部を設けることができる。また、前記第２端子と前記第２側面との間には、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部を設けることができる。
【００５６】
換言すると、本発明に係る電気化学素子は、複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１側面に配されている。
【００５７】
また、本発明に係る電気化学素子は、複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１側面に配され、前記第１端子と前記第１側面との間に、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２端子と前記第２側面との間に、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられている。
【００５８】
本発明に係る電気化学素子は、また、複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記極板群の前記第１側面以外の全側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記極板群の前記第２側面以外の全側面に配されている。
【００５９】
さらに、また、本発明に係る電気化学素子は、複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記極板群の前記第１側面以外の全側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記極板群の前記第２側面以外の全側面に配され、前記第１端子と前記第１側面との間に、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２端子と前記第２側面との間に、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられている。
以下に、実施例を用いて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。
【００６０】
【実施例】
《実施例》
本実施例では、以下の要領で積層型のリチウムイオン二次電池を作製した。
工程（ａ）
まず、シート状の絶縁性基材の両面に所定のパターンに基づいて導電層を設けて第１集電体および第２集電体を得た。
横１９８ｍｍ、縦２８２ｍｍ、厚さ７μｍのポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴという）のシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクを用いて、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３行６列に配列する複数の矩形（６５ｍｍ×４６ｍｍ）の銅の蒸着膜を形成し、第１集電体を得た。銅の蒸着膜の厚さは、０．１μｍとした。
つぎに、横１９８ｍｍ、縦２８２ｍｍ、厚さ７μｍのＰＥＴシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクを用いて、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３行６列に配列する複数の矩形（６４ｍｍ×４５ｍｍ）のアルミニウムの蒸着膜を形成し、第２集電体を得た。Ａｌ蒸着膜の厚さは、０．１μｍとした。
【００６１】
工程（ｂ）
つぎに前記導電層の上に、それぞれ複数個の第１電極合剤層および第２電極合剤層を、前記パターンに対応させて間隙を設けて形成し、第１電極群および第２電極群を得た。
活物質の球状黒鉛（黒鉛化メソフェーズ小球体）１００重量部と、結着剤のスチレンブタジエンゴム３重量部と、分散媒である適量のカルボキシメチルセルロース水溶液とを混合することにより、第１電極合剤からなるペーストを調製した。
そして、ペーストを各蒸着膜の中央部を除く全面に塗工した。その結果、各蒸着膜の上に、３２ｍｍ×４６ｍｍの第１電極合剤層が２つずつ形成された。２つの第１電極合剤層の間には、幅１ｍｍの溝状に、合剤を有さない銅の蒸着膜の露出部を残した。その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜を厚さ７０μｍになるまでローラで圧延した。
次に、第１電極合剤層の周縁部のうち、蒸着膜の露出部に隣接する部分の反対側の部分に、絶縁材料として、幅０．３ｍｍのポリフッ化ビニリデンを塗工した。こうして、両面に６行６列の第１電極合剤層を有する第１電極群を得た。
【００６２】
次に、活物質のコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）１００重量部と、導電材のアセチレンブラック３重量部と、結着剤のポリフッ化ビニリデン７重量部と、分散媒である適量のカルボキシメチルセルロース水溶液とを混合することにより、第２電極合剤からなるペーストを調製した。
そして、ペーストを各蒸着膜の中央部を除く全面に塗工した。その結果、各蒸着膜の上に、３１ｍｍ×４５ｍｍの第２電極合剤層が２つずつ形成された。２つの第２電極合剤層の間には、幅２ｍｍの溝状に、合剤を有さないＡｌの蒸着膜の露出部を残した。その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜を厚さ７０μｍになるまでローラで圧延した。
次に、第２電極合剤層の周縁部のうち、蒸着膜の露出部に隣接する部分の反対側の部分に、絶縁材料として、幅０．３ｍｍのポリフッ化ビニリデンを塗工した。こうして、両面に６行６列の第２電極合剤層を有する第２電極群を得た。
一方、片面だけに第２電極合剤層を有する第２電極についても、他方の面に導電層、第２電極合剤層および絶縁材料を設けないこと以外、上記と同様の方法で作製した。
【００６３】
工程（ｃ）
ついで、前記第１電極群および前記第２電極群をセパレータを介して積層し、積層体を得た。
両面に第１電極合剤層を有する第１電極群２つで、両面に第２電極合剤層を有する第２電極群１つを、セパレータを介して挟持した。このとき、第１電極合剤層と第２電極合剤層とが互いに対面するように、また、第１電極群における蒸着膜の露出部およびポリフッ化ビニリデンが、それぞれ第２電極群におけるポリフッ化ビニリデンおよび蒸着膜の露出部と対面するように、両極板を配置した。そして、両最外面に、片面だけに第２電極合剤層を有する一対の第２電極を配し、これらで内側の電極を挟持し、全体をプレスした。その結果、複数の積層型電極群を含む積層体が得られた。
【００６４】
工程（ｄ）
前記積層体を、前記間隙において切断することにより、複数個の積層型極板群を得た。
切断位置を、第１電極における蒸着膜の露出部の中心、第２電極における蒸着膜の露出部の中心に対応させて、複数の極板スタックからなる集合体を極板スタック毎に分割した。その結果、一連の塗工・積層工程により、一度に３６個もの極板スタックを得ることができた。
その後、第１集電体シートの銅の蒸着膜の露出部と第２集電体シートのＰＥＴ樹脂部とが交互に配列する側面に、半溶融状態の銅微粒子を吹き付けた。その結果、前記側面に、厚さ０．５ｍｍの銅膜が形成された。このとき、銅の蒸着膜の露出部が、銅膜の内部に深さ０．２ｍｍまで食い込んでいた。この銅膜は、そのまま負極端子として用いることができる。
【００６５】
次に、第２集電体シートのＡｌの蒸着膜の露出部と第１集電体シートのＰＥＴ樹脂部とが交互に配列する側面に、半溶融状態のアルミニウム微粒子を吹き付けた。その結果、前記側面に、厚さ０．５ｍｍのアルミニウム膜が形成された。このとき、Ａｌの蒸着膜の露出部が、アルミニウム膜の内部に深さ０．２ｍｍまで食い込んでいた。このアルミニウム膜は、そのまま正極端子として用いることができる。
こうして得られた積層型極板群の銅膜と、アルミニウム膜とに、それぞれリード線を接続し、外部の充放電装置を用いて、充放電試験を行った。
ここで用いた電解液は、エチレンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とを体積比３０：７０で混合した混合溶媒に、ＬｉＰＦ6を１モル／Ｌの濃度で溶解して調製した。
【００６６】
［評価］
充放電は、２０℃雰囲気中で行った。
充電および放電は、それぞれ電極面積に対して２．５ｍＡ／ｃｍ2の電流モードで行った。充電終止電圧は４．２Ｖとした。放電終止電圧は３．０Ｖとした。上記条件によって得られた電気容量は９００ｍＡｈであった。
なお、比較として、従来から用いられている銅箔からなる芯材を用いて負極を作製し、アルミニウム箔からなる芯材を用いて正極を作製したところ、同様の容量の電池を得るためには、電池の容積が実施例のリチウムイオン二次電池の１．２倍となった。このことから、本発明によれば、電気化学素子の容量あたりのエネルギー密度を、従来よりも高められることが明らかとなった。
また、実施例のリチウムイオン二次電池を落下させて機械的衝撃を与えても、内部短絡に由来する電圧降下などの異常は認められなかった。
【００６７】
【発明の効果】
上述のように、本発明によれば、正極端子や負極端子の構造が簡略であり、集電タブや集電リードを用いる必要はないため、小型でも高い電気容量を有し、信頼性の高い電気化学素子を提供することができる。そして、本発明によれば、同時に複数の電気化学素子を効率的に製造することができる。このような電気化学素子を含む非水電解液二次電池を用いることにより、信頼性の高い携帯電話、携帯情報端末機器、カムコーダ、パーソナルコンピュータ、ＰＤＡ、携帯音響機器、電気自動車、ロードレベリング用電源などの機器を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る製造方法において、絶縁性基材の上に所定のパターンに基づいて導電層を設ける様子を説明するための図である。
【図２】本発明に係る製造方法において、集電体の導電層の上に合剤層を設ける様子を説明するための図である。
【図３】本発明に係る製造方法によって得られる電気化学素子である積層型電極群の概略断面図である。
【図４】本発明に係る製造方法において、集電体の導電層の上に合剤層を設ける様子を説明するための別の図である。
【符号の説明】
１０ 積層型極板群
１１ａ、ｂ 樹脂シート
１１ｘ、ｙ 樹脂シートの端部
１２ａ、ｂ 導電層
１２ｘ、ｙ 導電層の端部
１３ａ 第１集電体シート
１３ｂ 第２集電体シート
１４ａ 第１電極合剤層
１４ｂ 第２電極合剤層
１５ａ 第１電極
１５ｂ、ｂ’第２電極
１６ セパレータ
１７ａ 第１端子
１７ｂ 第２端子
１８ａ 第１絶縁材料部
１８ｂ 第２絶縁材料部
２１ａ、ｂ 樹脂シート
２２ａ 第１電極合剤層
２２ｂ 第２電極合剤層
２３ａ、ｂ 導電層の露出部
２４ａ 第１端子との接続部
２４ｂ 第２端子との接続部
２５ａ、ｂ 樹脂シートの露出部に対応する切断部
３１ａ、ｂ 樹脂シート
３２ａ 帯状の第１電極合剤層
３２ｂ 帯状の第２電極合剤層
３３ａ、ｂ 導電層の露出部
３４ａ 第１端子との接続部
３４ｂ 第２端子との接続部
３５ａ、ｂ 樹脂シートの露出部に対応する切断部
４０ セパレータ[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to an electrochemical device, and more particularly to an improvement in an electrode plate group of a secondary battery having a high energy density such as a lithium ion secondary battery.
[0002]
[Prior art]
As electronic and electric devices become smaller and lighter, there is an increasing demand for smaller and lighter secondary batteries. On the other hand, the current secondary battery has a complicated internal structure, and there is a limit in improving the electric capacity of the product per fixed volume. In addition, a complicated structure hinders improvement of battery reliability. For example, a current collecting tab or current lead connected to the electrode may prevent a uniform electrode reaction at the electrode surface. In the unlikely event that a metal burr larger than usual occurs on the cut surface of the lead, there is a concern about the occurrence of an internal short circuit.
[0003]
The secondary battery has an electrode plate group including a positive electrode, a negative electrode, and a separator, and the electrode plate group includes a stacked type and a wound type. The laminated electrode plate group is obtained by alternately laminating positive electrodes and negative electrodes via separators. The wound electrode plate group is obtained by winding a long positive electrode and a negative electrode through a separator. These electrode plate groups usually have side surfaces in which the ends of the positive electrode and the negative electrode are arranged flush with each other. In order to take out electricity without causing a short circuit from such a side, a current collecting tab and a current collecting lead are required.
[0004]
Therefore, from the viewpoint of simplifying the internal structure of the battery, the positive electrode is protruded from one of the side surfaces of the electrode plate group, the negative electrode is protruded from the side surface opposite to the side surface, and the current collecting tab or current collecting lead is interposed Instead, it has been proposed to take electricity directly from each side. For example, in a battery having a stacked electrode plate group, a technique has been proposed in which a protruded electrode plate of the same polarity is integrally joined using a predetermined metal member (see, for example, Patent Document 1). In addition, in a battery having a wound-type electrode plate group, a technique has been proposed in which a protruding core member of the same polarity and a plate-like current collector plate are joined (for example, see Patent Document 2). .
[0005]
[Patent Document 1]
JP 2001-126707 A
[Patent Document 2]
JP 2000-294222 A
[0006]
[Problems to be solved by the invention]
However, when the positive electrode is protruded from one of the side surfaces of the electrode plate group and the negative electrode is protruded from the side surface opposite to the side surface, the electrode plate group must be produced one by one. The process becomes complicated. That is, there is a problem that a plurality of electrode plate groups cannot be manufactured simultaneously.
[0007]
[Means for Solving the Problems]
The present invention has been made in view of the above situation. According to the present invention, a plurality of electrochemical elements having a simple structure, high reliability, and high electric capacity can be efficiently manufactured at the same time.
[0008]
That is, the present invention provides (a) sheet-likeFirstBoth insulating base materialsSide tablesurfaceOf the first electrode made of a matrix pattern or a strip pattern at positions facing each other across the first insulating substrate.First current collector with conductive layerBodyObtaining processWhen,( a ' ) A second electrode conductive layer made of a matrix pattern or a strip pattern is provided on the both side surfaces of the sheet-like second insulating base material so as to face each other across the second insulating base material. Obtaining a current collector;(B)eachSaidFor first electrodeConductive layersurfaceInLeave,Of the conductive layer for the first electrodeWhile corresponding to the patternA first exposed portion that exposes the first electrode conductive layer along any one of a row direction and a column direction of the matrix pattern and a length direction of the strip pattern. The pattern of the agent layerForming the first electrodeGroupObtaining processWhen,( b ' ) On the surface of each second electrode conductive layer, it corresponds to the pattern of the second electrode conductive layer, and is along any one of the row direction and column direction of the matrix pattern and the length direction of the strip pattern. Forming a second electrode mixture layer pattern by providing a second exposed portion where the second electrode conductive layer is exposed, and obtaining a second electrode group;(C)The first exposed portion in the first electrode group and a second gap portion in which the second electrode conductive layer is not formed in the second electrode group are opposed to each other, and the second in the second electrode group. The separator is sandwiched between the exposed portion and the first gap portion where the first electrode conductive layer is not formed in the first electrode group.The first electrode groupWhenThe second electrode groupAndLamination and obtaining a laminateWhen, (D)A first edge is formed along the first exposed portion of the first electrode group and the second gap portion of the second electrode group; and the first gap portion of the first electrode group; and A second edge is formed along the second exposed portion of the second electrode group.The laminateTurn offTo obtain a plurality of laminated electrode plate groups by cuttingWhen,including,A method for manufacturing an electrochemical device is provided.
[0010]
Moreover, the method for producing an electrochemical device according to the present invention comprises the step (b).And said process ( b ' )And before step (c)Leave,at least,SaidA surface of the second gap portion of the second electrode plate group at the first edge and a surface of the first gap portion of the first electrode plate group at the second edge, respectively.It is effective to include a step of forming the insulating material portion.
[0011]
Furthermore, the method for producing an electrochemical device according to the present invention includes:An end on the first end side and an end on the second end side in the laminated electrode plate group,It is effective to include a step of coating with metal to form the first terminal and the second terminal.
[0012]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
The present invention provides (a) sheet-likeFirstBoth insulating base materialsSide tablesurfaceOf the first electrode made of a matrix pattern or a strip pattern at positions facing each other across the first insulating substrate.First current collector with conductive layerBodyObtaining processWhen,( a ' ) A second electrode conductive layer made of a matrix pattern or a strip pattern is provided on the both side surfaces of the sheet-like second insulating base material so as to face each other across the second insulating base material. Obtaining a current collector;(B)eachSaidFor first electrodeConductive layersurfaceInOf the conductive layer for the first electrodeWhile corresponding to the patternA first exposed portion that exposes the first electrode conductive layer along any one of a row direction and a column direction of the matrix pattern and a length direction of the strip pattern. The pattern of the agent layerForming the first electrodeGroupObtaining processWhen,( b ' ) On the surface of each second electrode conductive layer, it corresponds to the pattern of the second electrode conductive layer, and is along any one of the row direction and column direction of the matrix pattern and the length direction of the strip pattern. Forming a second electrode mixture layer pattern so as to provide a second exposed portion where the second electrode conductive layer is exposed, and obtaining a second electrode group;, (C)The first exposed portion in the first electrode group and a second gap portion in which the second electrode conductive layer is not formed in the second electrode group are opposed to each other, and the second in the second electrode group. The separator is sandwiched between the exposed portion and the first gap portion where the first electrode conductive layer is not formed in the first electrode group.The first electrode groupWhenThe second electrode groupAndLamination and obtaining a laminateWhen,(D)A first edge is formed along the first exposed portion of the first electrode group and the second gap portion of the second electrode group; and the first gap portion of the first electrode group; and A second edge is formed along the second exposed portion of the second electrode group.The laminateTurn offTo obtain a plurality of laminated electrode plate groups by cuttingWhen,The manufacturing method of the electrochemical element containing this.
[0013]
The main steps (a) to (d) of the method for producing an electrochemical device according to the present invention will be described in the order of steps. Further, other steps will be described as appropriate. Other steps can be appropriately selected and combined by those skilled in the art depending on the structure and application of the electrochemical device obtained by the production method according to the present invention. Further, the present invention is not limited to these.
[0014]
Step (a)and( a ' )
First, step (a)and( a ' ), A conductive layer is provided in a predetermined pattern on both surfaces of the sheet-like insulating substrate to obtain a first current collector and a second current collector.
As shown in FIG. 1, a
[0015]
For example, conductive layers having a predetermined shape are formed on a resin sheet in a plurality of rows and a plurality of columns as shown in FIG. Such a conductive layer can be obtained by a method of coating a resin sheet with a matrix-like mask and depositing a metal on the resin sheet exposed from the mask.
The
[0016]
Here, a case where one conductive layer is formed so as to straddle two current collector sheets will be described. That is, when a resin sheet having a size capable of providing 2n current collector sheets is used, n conductive layers are formed on one side of the resin sheet.
The second current collector may be manufactured in the same manner. That is, as shown in FIG. 1, a plurality of conductive layers having a predetermined shape pattern are provided at the same position on both surfaces of a
[0017]
Here, the thickness of the resin sheet is preferably, for example, 0.5 to 500 μm. Moreover, it is preferable that the thickness of a conductive layer is 0.01-100 micrometers. Although the thickness of a 1st electrode mixture layer is not specifically limited, For example, it is preferable that it is 1-1000 micrometers.
[0018]
Examples of the resin sheet include olefin polymers such as polyethylene, polypropylene and polymethylpentene, ester polymers such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polycyclohexylene dimethylene terephthalate and polyarylate, and thioethers such as polyphenylene sulfide. Polymers, aromatic vinyl polymers such as polystyrene, nitrogen-containing polymers such as polyimide and aramid resin, and fluoropolymers such as polytetrafluoroethylene and polyvinylidene fluoride can be used. These may be used singly or may be a copolymer, polymer alloy, polymer blend or the like combining two or more.
[0019]
Note that a normal resin sheet having a flat surface may be used, and a perforated body, a lath body, a porous body, a net, a foamed body, a woven fabric, a non-woven fabric, or the like may be used. Moreover, the resin sheet which has an unevenness | corrugation on the surface can also be used.
[0020]
As the conductive layer, an electronic conductor that does not cause a chemical change in the constructed battery can be used without any particular limitation. In the case where the first electrode is a positive electrode, for example, stainless steel, aluminum, aluminum alloy, titanium, carbon and the like can be used, and aluminum, aluminum alloy and the like are particularly preferable. Further, when the first electrode is a negative electrode, for example, stainless steel, nickel, copper, copper alloy, titanium, and the like can be used, and copper, copper alloy, and the like are particularly preferable.
[0021]
The method for forming the conductive layer is preferably obtained by, for example, a method in which a resin sheet is covered with a matrix mask and a metal is deposited on the resin sheet exposed from the mask. Note that the mask in this case is a sheet-like mask having openings in a matrix, or oil applied in a matrix on a resin sheet for the purpose of inhibiting the deposition metal deposition. Other methods include printing ink in a matrix on a resin sheet, depositing the metal, and then cleaning and removing the ink and the deposited metal on the ink, after depositing the metal on the resin sheet, laser, etc. However, the method is not particularly limited to these methods.
[0022]
Step (b)and( b ' )
Next, on the conductive layer, a plurality of first electrode mixture layers and second electrode mixture layers are formed corresponding to the pattern and provided with gaps, and the first electrode group and the second electrode Get a group.
As shown in the upper side of FIG.For first electrodeConductive layer26aofsurfaceIn addition, two first
[0023]
The first electrode mixture layer is formed by applying a paste made of the first electrode mixture to the entire surface except for the central portion of the conductive layer. The coating method is not particularly limited, but it is preferable to employ screen printing, pattern coating, or the like. At this time, the exposed portion of the conductive layer to which the paste made of the mixture was not applied becomes the connecting
[0024]
In FIG. 2, an electrode mixture layer of 3 rows and 3 columns is drawn, but usually more conductive layers and electrode mixture layers are formed on a larger current collector sheet.
The first electrode mixture is prepared by mixing the active material, conductive material, binder, and the like of the first electrode with a dispersion medium. Thereafter, the coating film of the paste is dried, and the dried coating film is rolled with a roller to increase the mixture density.
[0025]
Here, when the first electrode is a positive electrode of a lithium ion secondary battery, for example, a lithium-containing transition metal oxide can be preferably used as the active material. Examples of the lithium-containing transition metal oxide include LixCoOz, LixNiOz, LixMnOz, LixCoyNi1-yOz, LixCofV1-fOz, LixNi1-yMyOz(M = Ti, V, Mn, Fe), LixCoaNibMcOz(M = Ti, Mn, Al, Mg, Fe, Zr), LixMn2OFour, LixMn2 (1-y)M2yOFour(M = Na, Mg, Sc, Y, Fe, Co, Ni, Ti, Zr, Cu, Zn, Al, Pb, Sb). However, the x value varies in the range of 0 ≦ x ≦ 1.2 depending on the charge / discharge of the battery. Also, 0 ≦ y ≦ 1, 0.9 ≦ f ≦ 0.98, 1.9 ≦ z ≦ 2.3, a + b + c = 1, 0 ≦ a ≦ 1, 0 ≦ b ≦ 1, 0 ≦ c <1 is there. These may be used alone or in combination of two or more.
[0026]
When the first electrode group is used for the negative electrode of a lithium ion secondary battery, examples of the active material include lithium, lithium alloys, intermetallic compounds, carbon materials, organic compounds and inorganic compounds capable of inserting and extracting lithium ions, and metals. Complexes, organic polymer compounds and the like can be preferably used. These may be used alone or in combination of two or more.
[0027]
Examples of carbon materials include coke, pyrolytic carbon, natural graphite, artificial graphite, mesocarbon microbeads, graphitized mesophase microspheres, vapor-grown carbon, glassy carbon, carbon fibers (polyacrylonitrile-based, pitch-based, cellulose-based, Vapor phase growth system), amorphous carbon, and organic compound fired body. Of these, natural graphite and artificial graphite are particularly preferable.
[0028]
As the conductive material, for example, carbon black such as acetylene black, graphite or the like is used. As the binder, for example, a fluororesin such as polyvinylidene fluoride and polytetrafluoroethylene, an acrylic resin, a styrene butadiene rubber, an ethylene propylene terpolymer, and the like can be used.
[0029]
Here, the step (b)and( b ' )After step (c) described laterLeave,at least,SaidA surface of the second gap portion of the second electrode plate group at the first edge and a surface of the first gap portion of the first electrode plate group at the second edge, respectively.It is preferable to perform the process of forming an insulating material part.
That is, when the electrode plate group is configured, the second current collector sheetFor the second electrodeConductive layerSecondAn insulating material is applied along the periphery of the first electrode mixture layer that will be adjacent to the exposed portion. Here too, it is preferable to perform pattern coating.
[0030]
The other part of the peripheral edge of the first electrode mixture layer may be covered with an insulating material, but the entire exposed part of the conductive layer of the first current collector sheet is not covered. When obtaining the electrode plate group as shown in FIG. 2, an insulating material is applied to at least the side opposite to the exposed portion side of the conductive layer in the peripheral portion of the first electrode mixture layer. Note that the application of the insulating material is not necessarily required and may be performed arbitrarily. The insulating resin applied here forms the first insulating material portion in the electrode plate group.
[0031]
Further, the second electrode group may be formed in the same manner as the first electrode group.
Furthermore, in the laminated body obtained by the process (c) mentioned later, the 2nd electrode mixture layer is provided only in the 1st electrode group which has a 1st electrode mixture layer only in the single side | surface at each both ends of a laminated body, and one side. It is effective to stack the second electrode group having the first electrode mixture layer and the second electrode mixture layer inward. This is because the electrode mixture layer is not exposed in the outermost layer.
[0032]
In this case, although the said electrical power collector may be exposed to the outermost layer of a laminated body, the said insulating base material may be exposed, without providing the said conductive layer. For the second electrode group having the second electrode mixture layer only on one side, the conductive layer, the first electrode mixture layer or the second electrode mixture layer, and the insulating material are not provided on the other side, It can be produced by the same method as described above.
[0033]
Step (c)
Next, the first electrode group and the second electrode group are,Lamination is performed via a separator to obtain a laminate.
Step (b)and( b ' )The first electrode group and the second electrode group produced by the above are stacked via a separator. At this time, the first
[0034]
Further, the bipolar plates are arranged so that the exposed
[0035]
For the separator, a woven fabric or a nonwoven fabric made of an olefin polymer such as polyethylene or polypropylene or glass fiber can be used.
A solid electrolyte or gel electrolyte can also be used as a separator.
For the solid electrolyte, for example, polyethylene oxide, polypropylene oxide or the like can be used as the matrix material.
[0036]
Moreover, as a gel electrolyte, what hold | maintained the below-mentioned non-aqueous electrolyte in the matrix which consists of polymer materials can be used, for example. As the polymer material for forming the matrix, polyethylene oxide, polypropylene oxide, polyvinylidene fluoride, a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene, or the like can be used. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, it is particularly preferable to use a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene, or a mixture of polyvinylidene fluoride and polyethylene oxide.
[0037]
Step (d)
Then, the laminated body is cut at the gap to obtain a plurality of laminated electrode plate groups.
An assembly composed of a plurality of electrode plate stacks is divided into electrode plate stacks. At this time, the first electrode and the second electrode are cut at the gap along the arrow direction shown in FIG. The cut portions of the current collector sheet corresponding to the gaps that are the exposed portions of the conductive layers are the
[0038]
In the case of a current collector made of a metal foil that has been generally used from the past, metal burrs generated during cutting become a problem. This is because the metal burrs break through the separator and cause a major short circuit. Therefore, it is important to prevent the occurrence of metal burrs, but it is extremely difficult to cut the metal foil without causing metal burrs. On the other hand, when a current collector sheet made of a resin sheet is used, since most of the cut surface is occupied by the resin, no metal burrs are generated. Therefore, the reliability of the electrochemical device can be greatly improved.
[0039]
Here, the laminated plate groupIn the aboveFirstThe end on the edge side and the endSecondThe edge on the edge sideThe,RespectivelyIt is preferable to perform the step of covering with metal and forming the first terminal and the second terminal.
First current collector sheetFor the first electrodeConductive layerFirstExposed part and,A side surface in which the insulating portions of the second current collector sheet are alternately arranged is covered with a metal. For example, the side surface can be coated with metal by spraying molten or semi-molten metal fine particles on the side surface.
[0040]
In the said side surface, since the insulating material is applied to the end surface of the second electrode, a short circuit between the metal film and the second electrode does not occur. The metal film thus formed is electrically connected only to the exposed portion of the conductive layer of the first current collector sheet.
The side surfaces where the exposed portions of the conductive layer of the second current collector sheet and the insulating portions of the first current collector sheet are alternately arranged are also covered with metal in the same manner as described above.
[0041]
When the terminal is a positive electrode terminal, it is preferable to use aluminum powder as the metal fine particles. Moreover, when a terminal turns into a negative electrode terminal, it is preferable to use copper powder as said metal microparticle.
[0042]
The metal film electrically connected to the conductive layer of the first current collector sheet and the metal film electrically connected to the conductive layer of the second current collector sheet are respectively used as the first terminal and the second terminal. Function. On the other hand, the side surfaces of the electrode group having no terminals may be left as they are, but it is preferable to cover them with a porous insulating material if possible.
In this way, the electrochemical device according to the present invention can be obtained.
[0043]
FIG. 3 shows a schematic cross-sectional view of the electrochemical element according to the present invention obtained through these steps. The stacked
The
[0044]
In FIG. 3, a conductive layer is provided on the entire surface except one
[0045]
Here, a case where the predetermined pattern in the step (a) has a strip shape arranged in parallel will be described. In this case, an assembly of electrode plate groups can be obtained by producing a plurality of first electrode groups and second electrode groups as shown in FIG.
[0046]
When obtaining such a first electrode group, a plurality of rows of strip-like conductive layers are formed at the same position on both surfaces of a
[0047]
Next, two strip-shaped first
[0048]
Further, when obtaining the second electrode group, a plurality of rows of strip-like conductive layers are provided at the same positions on both surfaces of the
[0049]
When the laminated body, which is an assembly of such electrode plate groups, is divided into individual laminated electrode plate groups along the direction of the arrow shown in FIG. 4, the current collector sheet corresponding to the exposed portion of the conductive layer is divided. The cut portions become the
[0050]
The laminated electrode plate group obtained as described above is housed together with a predetermined electrolyte in a case having a predetermined shape as necessary. As the case, for example, a stainless steel plate, an aluminum plate or the like processed into a predetermined shape, an aluminum foil (aluminum laminate sheet) having a resin film on both sides, a resin case, or the like is used.
In the case where the electrochemical element is, for example, a lithium ion secondary battery, an electrolytic solution in which a lithium salt is dissolved in a nonaqueous solvent is used. The lithium salt concentration in the electrolytic solution is preferably 0.5 to 1.5 mol / L, for example.
[0051]
Nonaqueous solvents include cyclic carbonates such as ethylene carbonate, propylene carbonate, butylene carbonate, vinylene carbonate, non-dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, ethyl propyl carbonate, methyl propyl carbonate, methyl isopropyl carbonate, dipropyl carbonate, and the like. Cyclic carbonate, aliphatic formate such as methyl formate, methyl acetate, methyl propionate, ethyl propionate, γ-lactone such as γ-butyrolactone, γ-valerolactone, 1,2-dimethoxyethane, 1,2-di Acyclic ethers such as ethoxyethane and ethoxymethoxyethane, cyclic ethers such as tetrahydrofuran and 2-methyl-tetrahydrofuran, dimethylsulfoxy , 1,3-dioxolane, trimethyl phosphate, triethyl phosphate, alkyl phosphate esters and their fluorides, such as trioctyl phosphate can be used. These are preferably used in combination of plural kinds. In particular, a mixture containing a cyclic carbonate and an acyclic carbonate, a mixture containing a cyclic carbonate, an acyclic carbonate, and an aliphatic carboxylic acid ester are preferred.
[0052]
LiPF includes LiPF6, LiBFFourLiClOFourLiAlClFour, LiSbF6, LiSCN, LiCl, LiCFThreeSOThree, LiCFThreeCO2, LiAsF6, LiN (CFThreeSO2)2, Li2BTenClTen, LiN (C2FFiveSO2)2, LiPFThree(CFThree)Three, LiPFThree(C2FFive)ThreeEtc. can be used. These may be used alone or in combination of two or more, but at least LiPF6 is preferably used.
[0053]
According to the above manufacturing method, for example, an electrode plate group having an arbitrary size can be efficiently manufactured as long as it is in the range of 1 to 300 mm in length, 1 to 300 mm in width, and 0.01 to 20 mm in thickness. it can.
The electrochemical device according to the present invention obtained as described above comprises at least one first electrode, (b) at least one second electrode, and a separator interposed between the first electrode and the second electrode. An electrochemical device having an electrode plate group, wherein the first electrode comprises a first current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, and at least one first electrode mixture layer carried thereon, The second electrode (b) includes a second current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, and at least one second electrode mixture layer carried thereon.
[0054]
The conductive portion of the first current collector sheet is connected to the first terminal on the first side surface of the electrode plate group, and the conductive portion of the second current collector sheet is the second terminal on the second side surface of the electrode plate group. It is preferable that the insulating part of the first current collector sheet is disposed on the second side surface, and the insulating part of the second current collector sheet is disposed on the first side surface.
[0055]
The insulating part of the first current collector sheet and the insulating part of the second current collector sheet may be arranged on the side surfaces of the electrode plate group other than the first side surface and the second side surface. That is, the electrode plate group includes a side surface on which the insulating portion of the first current collector sheet and / or the insulating portion of the second current collector sheet are arranged in addition to the first side surface and the second side surface. Can have.
The first side surface and the second side surface are preferably located on opposite sides of the electrode plate group.
A first insulating material part for insulating the first terminal and the second electrode may be provided between the first terminal and the first side surface. In addition, a second insulating material portion for insulating the second terminal and the first electrode can be provided between the second terminal and the second side surface.
[0056]
In other words, the electrochemical device according to the present invention is an electrochemical device having an electrode plate group in which a plurality of first electrodes and a plurality of second electrodes are alternately stacked via separators, the plurality of first electrodes Each of the electrodes includes a first current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, and at least one first electrode mixture layer carried on the first current collector sheet, and the plurality of second electrodes include a conductive portion and an insulating portion, respectively. A second current collector sheet having at least one second electrode mixture layer carried thereon, and a conductive portion of the first current collector sheet is a first terminal on a first side surface of the electrode plate group. And the conductive portion of the second current collector sheet is connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group, and the insulating portion of the first current collector sheet is disposed on the second side surface, An insulating part of the second current collector sheet is disposed on the first side surface. That.
[0057]
The electrochemical element according to the present invention is an electrochemical element having an electrode plate group in which a plurality of first electrodes and a plurality of second electrodes are alternately stacked via separators, wherein the plurality of first electrodes Comprises a first current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, respectively, and at least one first electrode mixture layer carried thereon, and the plurality of second electrodes include a conductive portion and an insulating portion, respectively. A second current collector sheet having at least one second electrode mixture layer carried thereon, and a conductive portion of the first current collector sheet is connected to a first terminal on a first side surface of the electrode plate group. Connected, the conductive portion of the second current collector sheet is connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group, the insulating portion of the first current collector sheet is disposed on the second side surface, An insulating part of the second current collector sheet is disposed on the first side surface; A first insulating material part is provided between the terminal and the first side surface to insulate the first terminal and the second electrode, and between the second terminal and the second side surface. A second insulating material portion for insulating the second terminal and the first electrode is provided.
[0058]
The electrochemical device according to the present invention is also an electrochemical device having an electrode plate group in which a plurality of first electrodes and a plurality of second electrodes are alternately stacked via separators, wherein the plurality of first electrodes Comprises a first current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, respectively, and at least one first electrode mixture layer carried thereon, and the plurality of second electrodes include a conductive portion and an insulating portion, respectively. A second current collector sheet having at least one second electrode mixture layer carried thereon, and a conductive portion of the first current collector sheet is connected to a first terminal on a first side surface of the electrode plate group. Connected, a conductive portion of the second current collector sheet is connected to a second terminal on a second side surface of the electrode plate group, and an insulating portion of the first current collector sheet is the first side surface of the electrode plate group. Arranged on all side surfaces except for the insulating part of the second current collector sheet It is arranged at all sides except for the second side plate group.
[0059]
Furthermore, the electrochemical device according to the present invention is an electrochemical device having an electrode plate group in which a plurality of first electrodes and a plurality of second electrodes are alternately stacked via separators, the plurality of first electrodes. One electrode includes a first current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, respectively, and at least one first electrode mixture layer carried thereon, and the plurality of second electrodes are insulated from the conductive portion, respectively. A second current collector sheet having at least one portion, and at least one second electrode mixture layer carried thereon, wherein the conductive portion of the first current collector sheet is first on the first side surface of the electrode plate group. Connected to the terminal, the conductive portion of the second current collector sheet is connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group, and the insulating portion of the first current collector sheet is the first electrode of the electrode plate group. Arranged on all sides except one side, insulation of the second current collector sheet Is arranged on all side surfaces other than the second side surface of the electrode plate group, and a first insulation for insulating the first terminal and the second electrode between the first terminal and the first side surface. A material part is provided, and a second insulating material part for insulating the second terminal and the first electrode is provided between the second terminal and the second side surface.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples, but the present invention is not limited to these examples.
[0060]
【Example】
"Example"
In this example, a stacked lithium ion secondary battery was manufactured in the following manner.
Step (a)
First, a conductive layer was provided on both surfaces of a sheet-like insulating substrate based on a predetermined pattern to obtain a first current collector and a second current collector.
A sheet of polyethylene terephthalate (hereinafter referred to as PET) having a width of 198 mm, a length of 282 mm, and a thickness of 7 μm was prepared. Next, using a mask having a matrix-like opening, a plurality of rectangular (65 mm × 46 mm) copper deposited films arranged in 3 rows and 6 columns are formed at the same positions on both sides of the PET sheet. I got an electric body. The thickness of the copper vapor deposition film was 0.1 μm.
Next, a PET sheet having a width of 198 mm, a length of 282 mm, and a thickness of 7 μm was prepared. Next, using a mask having a matrix-like opening, a plurality of rectangular (64 mm × 45 mm) aluminum deposited films arranged in 3 rows and 6 columns are formed at the same positions on both sides of the PET sheet. I got an electric body. The thickness of the Al vapor deposition film was 0.1 μm.
[0061]
Step (b)
Next, a plurality of first electrode mixture layers and second electrode mixture layers are formed on the conductive layer with gaps corresponding to the patterns, respectively, and the first electrode group and the second electrode group Got.
By mixing 100 parts by weight of active material spheroidal graphite (graphitized mesophase spherules), 3 parts by weight of styrene butadiene rubber as a binder, and an appropriate amount of carboxymethyl cellulose aqueous solution as a dispersion medium, the first electrode mixture A paste consisting of was prepared.
And the paste was applied to the whole surface except the center part of each vapor deposition film. As a result, two 32 mm × 46 mm first electrode mixture layers were formed on each deposited film. Between the two 1st electrode mixture layers, the exposed part of the copper vapor deposition film which does not have a mixture was left in the groove | channel shape of width 1mm. Thereafter, the coating film of the paste was dried, and the dried coating film was rolled with a roller until the thickness became 70 μm.
Next, polyvinylidene fluoride having a width of 0.3 mm was applied as an insulating material to a portion on the side opposite to the portion adjacent to the exposed portion of the deposited film in the peripheral portion of the first electrode mixture layer. In this way, the 1st electrode group which has the 1st electrode mixture layer of 6 rows 6 columns on both surfaces was obtained.
[0062]
Next, lithium cobaltate (LiCoO) as an active material2) By mixing 100 parts by weight, 3 parts by weight of acetylene black as a conductive material, 7 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder, and an appropriate amount of an aqueous solution of carboxymethylcellulose as a dispersion medium, A paste was prepared.
And the paste was applied to the whole surface except the center part of each vapor deposition film. As a result, two 31 mm × 45 mm second electrode mixture layers were formed on each deposited film. Between the two 2nd electrode mixture layers, the exposed part of the vapor deposition film of Al which does not have a mixture was left in the groove shape of width 2mm. Thereafter, the coating film of the paste was dried, and the dried coating film was rolled with a roller until the thickness became 70 μm.
Next, polyvinylidene fluoride having a width of 0.3 mm was applied as an insulating material to a portion on the side opposite to the portion adjacent to the exposed portion of the deposited film in the peripheral portion of the second electrode mixture layer. Thus, a second electrode group having 6 rows and 6 columns of the second electrode mixture layer on both surfaces was obtained.
On the other hand, the second electrode having the second electrode mixture layer only on one side was produced in the same manner as described above except that the conductive layer, the second electrode mixture layer and the insulating material were not provided on the other side.
[0063]
Step (c)
Next, the first electrode group and the second electrode group were laminated via a separator to obtain a laminated body.
Two first electrode groups having a first electrode mixture layer on both surfaces and one second electrode group having a second electrode mixture layer on both surfaces were sandwiched via a separator. At this time, so that the first electrode mixture layer and the second electrode mixture layer face each other, and the exposed portion of the vapor deposition film and the polyvinylidene fluoride in the first electrode group are respectively polyfluorinated in the second electrode group. Bipolar plates were placed so as to face vinylidene and the exposed portions of the deposited film. And a pair of 2nd electrode which has a 2nd electrode mixture layer only on one side was distribute | arranged to both outermost surfaces, the inner side electrode was clamped by these, and the whole was pressed. As a result, a multilayer body including a plurality of multilayer electrode groups was obtained.
[0064]
Step (d)
The laminated body was cut at the gap to obtain a plurality of laminated electrode plate groups.
The assembly made up of a plurality of electrode plate stacks was divided for each electrode plate stack so that the cutting position corresponded to the center of the exposed portion of the vapor deposition film in the first electrode and the center of the exposed portion of the vapor deposition film in the second electrode. As a result, as many as 36 electrode plate stacks could be obtained at a time through a series of coating and laminating processes.
Thereafter, semi-molten copper fine particles were sprayed on the side surface where the exposed portions of the copper vapor deposition film of the first current collector sheet and the PET resin portions of the second current collector sheet were alternately arranged. As a result, a copper film having a thickness of 0.5 mm was formed on the side surface. At this time, the exposed portion of the copper vapor-deposited film bite into the copper film to a depth of 0.2 mm. This copper film can be used as a negative electrode terminal as it is.
[0065]
Next, semi-molten aluminum fine particles were sprayed on the side surfaces where the exposed portions of the Al vapor deposition film of the second current collector sheet and the PET resin portions of the first current collector sheet were alternately arranged. As a result, an aluminum film having a thickness of 0.5 mm was formed on the side surface. At this time, the exposed portion of the Al vapor deposition film bite into the aluminum film to a depth of 0.2 mm. This aluminum film can be used as a positive electrode terminal as it is.
Lead wires were respectively connected to the copper film and the aluminum film of the laminated electrode plate group thus obtained, and a charge / discharge test was performed using an external charge / discharge device.
The electrolyte used here was LiPF in a mixed solvent in which ethylene carbonate (EC) and ethyl methyl carbonate (EMC) were mixed at a volume ratio of 30:70.6Was dissolved at a concentration of 1 mol / L.
[0066]
[Evaluation]
Charging / discharging was performed in a 20 ° C. atmosphere.
Charging and discharging are each 2.5 mA / cm with respect to the electrode area.2The current mode was performed. The end-of-charge voltage was 4.2V. The final discharge voltage was 3.0V. The electric capacity obtained under the above conditions was 900 mAh.
As a comparison, when a negative electrode was produced using a core material made of copper foil, which was conventionally used, and a positive electrode was made using a core material made of aluminum foil, in order to obtain a battery having the same capacity The capacity of the battery was 1.2 times that of the lithium ion secondary battery of the example. From this, it became clear that according to the present invention, the energy density per capacity of the electrochemical device can be increased as compared with the conventional case.
Further, even when the lithium ion secondary battery of the example was dropped and given a mechanical impact, no abnormality such as a voltage drop due to an internal short circuit was observed.
[0067]
【The invention's effect】
As described above, according to the present invention, the structure of the positive electrode terminal and the negative electrode terminal is simple, and there is no need to use a current collecting tab or a current collecting lead. An electrochemical element can be provided. And according to this invention, a several electrochemical element can be manufactured efficiently simultaneously. By using a non-aqueous electrolyte secondary battery including such an electrochemical element, a highly reliable mobile phone, portable information terminal device, camcorder, personal computer, PDA, portable acoustic device, electric vehicle, power source for load leveling Etc. can be provided.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a diagram for explaining a state in which a conductive layer is provided on an insulating substrate based on a predetermined pattern in a manufacturing method according to the present invention.
FIG. 2 is a view for explaining a state in which a mixture layer is provided on a conductive layer of a current collector in the manufacturing method according to the present invention.
FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of a stacked electrode group which is an electrochemical element obtained by the manufacturing method according to the present invention.
FIG. 4 is another view for explaining a state in which a mixture layer is provided on the conductive layer of the current collector in the manufacturing method according to the present invention.
[Explanation of symbols]
10 Laminated plate group
11a, b Resin sheet
11x, y End of resin sheet
12a, b Conductive layer
12x, y End of conductive layer
13a First current collector sheet
13b Second current collector sheet
14a First electrode mixture layer
14b Second electrode mixture layer
15a First electrode
15b, b 'second electrode
16 Separator
17a 1st terminal
17b Second terminal
18a First insulating material part
18b Second insulating material part
21a, b Resin sheet
22a First electrode mixture layer
22b Second electrode mixture layer
23a, b Exposed portion of conductive layer
24a Connection with first terminal
24b Connection with second terminal
25a, b Cutting portion corresponding to the exposed portion of the resin sheet
31a, b Resin sheet
32a Band-shaped first electrode mixture layer
32b Band-shaped second electrode mixture layer
33a, b Exposed portion of conductive layer
34a Connection with first terminal
34b Connection with second terminal
35a, b Cutting portion corresponding to the exposed portion of the resin sheet
40 separator
Claims (3)
（ a' ）シート状の第２絶縁性基材の両側表面のうち、前記第２絶縁性基材を挟んで互いに対向する位置に、マトリックスパターンまたはストリップパターンからなる第２電極用導電層を設けて第２集電体を得る工程と、
（ｂ）各前記第１電極用導電層の表面において、前記第１電極用導電層のパターンに対応させるとともに、前記マトリックスパターンの行方向および列方向、ならびに前記ストリップパターンの長さ方向のいずれかに沿って前記第１電極用導電層が露出する第１露出部が設けられるようにして、第１電極合剤層のパターンを形成し、第１電極群を得る工程と、
（ b' ）各前記第２電極用導電層の表面において、前記第２電極用導電層のパターンに対応させるとともに、前記マトリックスパターンの行方向および列方向、ならびに前記ストリップパターンの長さ方向のいずれかに沿って前記第２電極用導電層が露出する第２露出部が設けられるようにして、第２電極合剤層のパターンを形成し、第２電極群を得る工程と、
（ｃ）前記第１電極群における前記第１露出部と、前記第２電極群において前記第２電極用導電層が形成されていない第２ギャップ部とが対向し、かつ前記第２電極群における前記第２露出部と、前記第１電極群において前記第１電極用導電層が形成されていない第１ギャップ部とが対向するように、セパレータを挟んで前記第１電極群と前記第２電極群とを積層し、積層体を得る工程と、
（ｄ）前記第１電極群の前記第１露出部、および前記第２電極群の前記第２ギャップ部に沿って第１端縁が形成され、かつ、前記第１電極群の前記第１ギャップ部、および前記第２電極群の前記第２露出部に沿って第２端縁が形成されるように、前記積層体を切断することにより、複数個の積層型極板群を得る工程と、
を含む、電気化学素子の製造方法。 (A), of the two side table surface of the first insulating base sheet, at a position facing each other across said first insulating substrate, a first electrode conductive layer made of a matrix pattern or a strip pattern obtaining a first current collector is provided,
(A ′ ) A conductive layer for a second electrode made of a matrix pattern or a strip pattern is provided at a position facing both sides of the second insulating base material on both side surfaces of the sheet-like second insulating base material. Obtaining a second current collector,
(B) Oite the surface of each of said first electrode conductive layer, with correspond to the pattern of the first electrode conductive layer, the row and column directions of the matrix pattern, and a length direction of said strip pattern as first exposed portion of the first electrode conductive layer are exposed along either are provided, and the pattern of the first electrode mixture layer was formed, to obtain a first electrode group process,
( B ′ ) On the surface of each second electrode conductive layer, it corresponds to the pattern of the second electrode conductive layer, and any of the row direction and column direction of the matrix pattern, and the length direction of the strip pattern Forming a pattern of the second electrode mixture layer so as to provide a second exposed portion along which the second electrode conductive layer is exposed, and obtaining a second electrode group;
(C) The first exposed portion in the first electrode group and a second gap portion where the second electrode conductive layer is not formed in the second electrode group are opposed to each other, and in the second electrode group The first electrode group and the second electrode with a separator interposed therebetween so that the second exposed portion and the first gap portion where the first electrode conductive layer is not formed in the first electrode group are opposed to each other. and the group are stacked to obtain a laminate process,
(D) A first edge is formed along the first exposed portion of the first electrode group and the second gap portion of the second electrode group, and the first gap of the first electrode group parts and such that the second edge is formed along the second exposed portion of the second electrode group, by disconnecting the laminate, a step of obtaining a plurality of laminated electrode plate group ,
Including, method for producing an electrochemical element.
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