JP4073065B2 - 原子炉格納容器の水素除去装置 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、主に原子力発電所に用いられ事故時に原子炉格納容器内に発生する水素を除去する原子炉格納容器の水素除去装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
図27は従来の原子炉格納容器の概略系統断面図である。原子炉炉心107 を内蔵する原子炉圧力容器101 を格納する原子炉格納容器102 は、原子炉圧力容器101 を包囲する上部ドライウェル103 及び下部ドライウェル104 と、上部ドライウェル103 とベント管106 を介して接続し内部にサプレッションプール105aを備えたウェットウェル105 とから構成される。また原子炉圧力容器101 を包囲して生体遮蔽壁108 が設置されている。
【０００３】
原子炉圧力容器101 に接続する主蒸気管109 等の原子炉一次冷却系配管が万一破断した場合、原子炉格納容器102 内の上部ドライウェル103 に高温・高圧の原子炉一次冷却材が放出され、上部ドライウェル103 内の圧力・温度が急激に上昇する。上部ドライウェル103 に放出された高温・高圧の冷却材は、上部ドライウェル103 内の気体と混合して、ベント管106 を通してサプレッションプール水105a中に放出されて冷却される。こうして原子炉圧力容器101 から放出される熱エネルギーの多くはこのサプレッションプール105aにおいて吸収される。
【０００４】
原子炉圧力容器101 内には非常用炉心冷却系によりサプレッションプール水105aが注入されて炉心が冷却されるが、この注入水は長期的には炉心から崩壊熱を吸収し、破断した配管の破断口からドライウェルへ流出される。このため、このとき上部ドライウェル103 内の圧力・温度は常にウェットウェル105 よりも高い状態となる。このような長期的事象下で軽水型原子力発電所の原子炉内では、冷却材である水が放射線分解され、水素ガスと酸素ガスが発生する。さらに、燃料被覆管の温度が上昇する場合には水蒸気と燃料被覆管材料のジルコニウムとの間で反応が起こり（Metal-Water 反応と呼ばれる。）、短時間で水素ガスが発生する。こうして発生する水素ガスが破断した配管の破断口等から原子炉格納容器内に放出され、原子炉格納容器102 内の水素ガス濃度は次第に上昇する。また水素ガスは非凝縮性であるから、原子炉格納容器102 内の圧力も上昇する。
【０００５】
この状態に対し何等有効な対策を行うことができずに、水素ガス濃度が４vol ％かつ酸素ガス濃度が５vol ％以上に上昇する、すなわち可燃性ガス濃度が可燃限界を超えたときには、気体は可燃状態となる。さらに水素ガス濃度が上昇すると過剰な反応が起きる可能性がある。
【０００６】
こうした事態への有効な対策として、従来の沸騰水型原子力発電設備の場合には、圧力抑制式の原子炉格納容器内を窒素ガスで置換し酸素濃度を低く維持することにより、Metal-Water 反応により短時間で大量に発生する水素ガスに対しても原子炉格納容器内が可燃性雰囲気となることを厳に防止し、固有の安全性を達成している。また、水素ガスを除去するため原子炉格納容器外に設置され再結合器及びブロアを有する可燃性ガス濃度制御装置により、原子炉格納容器内の気体を原子炉格納容器外に吸引し、昇温させて水素ガスと酸素ガスを再結合させて水に戻し、残りの気体を冷却してから原子炉格納容器内へ戻すことで、可燃性ガス濃度の上昇を抑制している。
【０００７】
また、上述の装置とは異なり外部電源を必要とせず、静的に可燃性ガス濃度を制御する方法として、水素の酸化触媒を用いて再結合反応を促進させる触媒式再結合装置を原子炉格納容器内に数十個設置する方法が開発されている。こうした水素除去装置の構成は、例えば特開平４−34395 号公報や特開平９−90092 号公報に詳述されている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
Metal-Water 反応によって大量の水素が発生する事象下において、上述の水素と酸素の再結合による従来の水素処理方法では、低酸素状態で水素の除去を行うことが困難である。そこで、酸素濃度が低く再結合を行うのが難しい場合にも水素を除去する方法として、水素吸蔵合金の利用が提案されている。
【０００９】
パラジウム、チタン、ジルコニウム、希土類等の単体金属は水素との反応により、金属格子間に多量の水素原子を吸蔵して二元系の金属水素化物を生成するが、これら二元系金属水素化物は分解しにくく、水素を放出させるためには高温とする必要があり、また放出能力も低い。よって、水素に対する反応の異なる複数の金属からなる合金（水素吸蔵合金という。）を用いることにより、室温に近い温度で可逆的に水素の吸蔵・放出ができるようになった。
【００１０】
しかし、水素吸蔵合金が吸蔵する水素の重量は高々その合金重量の数％にすぎない。例えばＴｉＦｅ合金の吸蔵水素量は合金重量の約1.8 ％である。よって、大量の水素発生に対処するには膨大な量の水素吸蔵合金が必要とされる。
【００１１】
本発明は上記課題に鑑みなされたものであり、低酸素条件においても水素を確実に除去し、水素による原子炉格納容器の内圧上昇を抑制することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、本発明においては、炉心を内包する原子炉圧力容器を包囲するドライウェル及びサプレッションプールを有し前記ドライウェル内雰囲気をベントするウェットウェルを具備する原子炉格納容器と、この原子炉格納容器内の雰囲気を内部に導入する水素反応手段と、前記ドライウェルと前記ウェットウェルのうち少なくとも一方と前記水素反応手段とを連絡する第１の配管と、前記水素反応手段と接続し反応生成物を排出する第２の配管と、前記水素反応手段の内部に保持されたアンモニア合成触媒と、前記水素反応手段に設けられた加熱手段と、前記水素反応手段に設けられた熱交換手段と、を備え、前記加熱手段により昇温して前記水素反応手段に導入される前記原子炉格納容器内の雰囲気中の水素と窒素を合成してなるアンモニアの生成を促進し、前記熱交換手段により前記アンモニア合成触媒の温度の上昇を抑止すること、を特徴とする。
【００１３】
この構成により、ＬＯＣＡ時に原子炉格納容器内に発生する水素と、原子炉格納容器内に存在する窒素を水素反応手段に導入し合成することにより、反応の前後で体積が減少し、水素による原子炉格納容器の内圧の上昇を抑制することができる。
【００１６】
さらに、第１の配管内の流体を取込みこの流体中から水素及び窒素を分離し水素反応手段へ分離した水素及び窒素を移送するとともに水素及び窒素以外の成分を第２の配管へ移送する水素分離手段及び窒素分離手段を具備する。
【００１７】
この水素分離手段及び窒素分離手段内には、水素分離膜及び窒素分離膜を配置し、水素及び窒素を選択的に透過させる構造とするのが好適である。これにより、アンモニア反応に不要な物質を選択し水素反応手段への移送を防ぐことにより、不純物によるアンモニア合成反応の阻害を防止し反応効率を高めるとともに、不純物による水素反応手段の劣化を防止する。
【００１８】
また本発明では、炉心を内包する原子炉圧力容器を包囲するドライウェル及びサプレッションプールを有しドライウェル内雰囲気をベントするウェットウェルを具備する原子炉格納容器と、この原子炉格納容器内の雰囲気を内部に導入する水素反応手段と、ドライウェルとウェットウェルのうち少なくとも一方と水素反応手段とを連絡する第１の配管と、水素反応手段と接続し反応生成物を排出する第２の配管と、水素反応手段に対し炭素化合物を供給する炭素化合物供給手段とを具備し、第１の配管を介して水素反応手段に導入される原子炉格納容器内の雰囲気中の水素と炭素化合物とを合成することを特徴とする。
【００１９】
この構成により、ＬＯＣＡ時に原子炉格納容器内に発生する水素と、原子炉格納容器内に存在する炭素化合物あるいは炭素化合物供給手段により供給される炭素化合物を水素反応手段に導入し合成することにより、水素による原子炉格納容器の内圧の上昇を抑制することができる。
【００２０】
さらに、第１の配管内の流体を取込みこの流体中から水素及び炭素化合物を分離し水素反応手段へ分離した水素及び炭素化合物を移送するとともに水素及び炭素化合物以外の成分を第２の配管へ移送する水素分離手段及び炭素化合物分離手段を具備する。
【００２１】
この水素分離手段及び炭素化合物分離手段内には、水素分離膜及び炭素化合物分離膜を配置し、水素及び炭素化合物を選択的に透過させる構造とするのが好適である。これにより、水素と炭素化合物の反応に不要な物質を選択し水素反応手段への移送を防ぐことにより不純物による合成反応の阻害を防止し反応効率を高めるとともに、不純物による水素反応手段の劣化を防止する。
【００２２】
このとき、炭素化合物供給手段から水素反応手段に二酸化炭素を供給するものとすれば、二酸化炭素は炭素化合物のなかでも生成や貯蔵が容易であるから、炭素化合物供給手段を容易に構成することができる。
【００２３】
また本発明では、炉心を内包する原子炉圧力容器を包囲するドライウェル及びサプレッションプールを有しドライウェル内雰囲気をベントするウェットウェルを具備する原子炉格納容器と、この原子炉格納容器内の雰囲気を内部に導入する水素反応手段と、ドライウェルとウェットウェルのうち少なくとも一方と水素反応手段とを連絡する第１の配管と、水素反応手段と接続し反応生成物を排出する第２の配管と、第１の配管内を流通する流体を取込みこの流体中から水素及び炭素化合物を分離して水素反応手段に移送するとともに水素及び炭素化合物以外の成分を第２の配管へ移送する水素分離手段及び炭素化合物分離手段を具備し、第１の配管を介して水素反応手段に導入される原子炉格納容器内の雰囲気中の水素と炭素化合物とを合成することを特徴とする。
【００２４】
この構成により、ＬＯＣＡ時に原子炉格納容器内に発生する水素による原子炉格納容器の内圧の上昇を抑制することができると同時に、特に原子炉格納容器内に水素との反応に想定される必要量の炭素化合物が存在する場合は、炭素化合物貯蔵施設やこの貯蔵施設からの供給手段を設けずとも、原子炉格納容器内雰囲気のなかから分離し直接反応させることにより、より簡素な装置を実現することができる。
【００２５】
さらに、水素反応手段において炭素化合物と水素の反応によりアルコールを生成することとする。アルコールのなかでもメタノールやエタノールは、生成が容易でかつ化学的に安定な液体であるから、その貯蔵が容易であり、また気体を液化することで原子炉格納容器の内圧低減に大きく寄与することができる。
【００２６】
また、水素反応手段は、炭素化合物・水素合成触媒からなり内部に炭素化合物を導入する触媒層と、この触媒層の周囲に位置し水素を透過する水素分離膜とを具備し、原子炉格納容器内から移送される雰囲気のうち水素を水素透過膜を通して触媒層内に取込みこの水素と炭素化合物とを合成することを特徴とする。これにより、触媒層内に炭素化合物を供給するとともに水素透過膜から水素を導入することにより、炭素化合物と水素の合成反応を効果的に行うことができる。
【００２７】
また、第１の配管に原子炉格納容器内雰囲気を移送する電動の移送手段を設ける。これにより、水素反応手段に原子炉格納容器内雰囲気を確実かつ早期に移送することができるから、原子炉格納容器の内圧上昇をより早期に抑制することができる。
【００２８】
また、水素反応手段から排出される未反応物質を第１の配管に移送し再度水素反応手段に導入する。これにより反応効率を向上させることができる。
また、反応生成物収容手段に移送される流体を冷却する冷却手段を具備し、流体に凝縮作用を施すこととする。これにより、特に反応生成物が水やアルコールであり高温のため蒸気として存在する場合には、これを液化処理することで反応生成物の回収効率を向上させることができる。
【００２９】
また、第２の配管は水素反応手段と原子炉格納容器とを連絡するよう設定する。これにより反応生成物を原子炉格納容器内に戻す構造とすることで設備全体を簡素化することができる。さらに、第２の配管はサプレッションプール中で開口するよう設定することで、反応性生物が水やアルコール等の液体あるいはアンモニア等の可溶性気体である場合にはサプレッションプール水内に反応生成物を保持させることができるから、簡素な構造でかつ原子炉格納容器内圧を効果的に低減することができる。
【００３０】
また、水素反応手段での反応生成物を収容する反応生成物収容手段を具備し、第２の配管は水素反応手段と反応生成物収容手段とを連絡するよう設定する。この構成により、原子炉格納容器内への有機化合物の混入を防ぐことで、有機よう素の発生を防止し原子炉格納容器気相部への放射能放出量を低減することができる。
【００３１】
さらに、反応生成物収容手段は液状流体を貯蔵するタンクを具備し、このタンク内に流入する気体を原子炉格納容器内に導入することとする。反応生成物が液体であるときにはかかる構成により反応生成物のみを収容した後に未反応ガスを原子炉格納容器に戻すことにより、反応生成物とそれ以外の物質との分別が可能となる。また未反応ガスを再度反応させることもできる。またこのとき、第２の配管に圧縮手段を設け、水素反応手段における反応生成物を圧縮して反応生成物収容手段に移送するよう設定すれば、特に反応生成物が気体である場合においても収容に必要な容積が比較的小さい簡素な構造を実現することができる。
【００３２】
また、上記の水素分離手段は水素分離膜を有するとする。水素分離膜により水素を透過させ分離する方法は、ＰＳＡ法や深冷法等による水素分離方法と比較してより簡素な構造でかつ確実に分離を行うことができる。
【００３３】
また本発明では、炉心を内包する原子炉圧力容器を包囲するドライウェル及びサプレッションプールを有しドライウェル内雰囲気をベントするウェットウェルを具備する原子炉格納容器と、ドライウェルとウェットウェルのうち少なくとも一方に設けられ原子炉格納容器内の雰囲気を内部に導入する水素反応手段と、水素反応手段に対し炭素化合物を供給する炭素化合物供給手段とを具備し、水素反応手段に導入される原子炉格納容器内の雰囲気中の水素と炭素化合物とを合成することを特徴とする原子炉格納容器の水素除去装置を提供する。
【００３４】
この構成により、原子炉格納容器内部に水素反応手段を設けここで炭素化合物と水素の反応を行うことで、原子炉格納容器の内圧上昇を抑制するとともに、構築物量及び設備全体の小型化を図ることができる。
【００３５】
また本発明では、炉心を内包する原子炉圧力容器を包囲するドライウェル及びサプレッションプールを有しドライウェル内雰囲気をベントするウェットウェルを具備し内部に炭素化合物を保持する原子炉格納容器と、前記ドライウェルと前記ウェットウェルのうち少なくとも一方に設けられ原子炉格納容器内の雰囲気を内部に導入する水素反応手段を具備し、水素反応手段に導入される原子炉格納容器内の雰囲気中の水素と原子炉格納容器内に保持された炭素化合物とを合成することを特徴とする。この構成により、例えば反応熱を利用してガスを取り込む自然循環式システムを実現することにより、配管等の構築物量を削減しかつ発電設備全体を小型化することができる。
【００３６】
【発明の実施の形態】
（第１の実施の形態）
図１は本発明の第１の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。原子炉格納容器内の各構成については図27に示した従来の系統図と略同様であるから、以下本実施の形態の特徴的な構成についてのみ説明することとする。
【００３７】
本実施の形態においては、原子炉格納容器外に設けられたアンモニア合成手段４と、このアンモニア合成手段４とドライウェル１とを隔離弁６ａとを介して連絡する配管５ａと、アンモニア合成手段４とウェットウェル２気相部とを隔離弁６ｂを介して連絡する配管５ｂと、アンモニア合成手段４とウェットウェル２内のサプレッションプール３とを逆止弁８を介して連絡し反応生成物（主にアンモニア）を排出する戻り配管７とからなる。
【００３８】
アンモニア合成手段４においては、化学反応式
３Ｈ2 ＋Ｎ2 → ２ＮＨ3
で表されるアンモニア合成反応が行われる。
【００３９】
このアンモニア合成手段４は図示しない熱交換器を具備し、必要に応じて冷却／加熱を行う。すなわち、ＬＯＣＡ時に隔離弁６ａ，６ｂを開とすることでドライウェル１及びウエットウェル２気相部から取込まれる、窒素と水素でその大半をなす未反応ガスは、熱交換器により加熱され、アンモニアが合成される。その際発生する反応熱によりアンモニアはさらに昇温するが、熱交換器により冷却されることで、アンモニアの合成反応が常に促進されるよう反応平衡を維持する。こうして、熱交換器により、アンモニア合成の反応熱を未反応ガスの昇温に利用することで、高い熱効率を維持することができる。
【００４０】
アンモニア合成手段４から放出されるアンモニア等の反応生成物及び未反応物質は、戻り配管７を介してサプレッションプール３水中に導かれ、アンモニアは可溶性のためサプレッションプール３水に溶解する。これにより、原子炉格納容器内のアンモニア分圧を低下させ、格納容器内圧上昇を抑制する。
【００４１】
かかる事象時には放射性よう素が水溶性のよう化物（例えばＣｓＩ）として原子炉格納容器中に放出され、格納容器スプレイ或いはサプレッションプール３でのスクラビングによって水中に保持され、イオンＩ- に解離し、水中で水や金属イオン、有機物、放射線分解生成物等と反応する。よってサプレッションプール水中の水素イオン濃度が高く酸性を呈する場合には、次亜よう素酸（ＨＯＩ）が生成されこれがよう化物イオンと反応することにより、あるいはよう化物イオンと水中の溶存酸素が反応することにより、よう素分子（Ｉ2 ）が生成され気中に放出される。すなわち、以下の各反応で平衡が右側にシフトする。
【００４２】
ＩＯ3 ＋２Ｉ- ＋３Ｈ+ ←→ ３ＨＯＩ
ＨＯＩ＋Ｉ- ＋Ｈ+ ←→ Ｉ2 ＋Ｈ2 Ｏ
４Ｉ- ＋Ｏ2 ＋２Ｈ+ ←→ Ｉ2 ＋Ｈ2 Ｏ
また逆にサプレッションプール水がアルカリ性を呈する場合には、よう素はイオンとして水中に保持され、気相部へは殆ど放出されない。
【００４３】
本実施の形態においては、アンモニア合成手段４により合成されたアンモニアをサプレッションプール３水中に放出する。アンモニアは水に溶解すると水酸化アンモニウムとなり、弱アルカリ性を呈する。よって上述の放射性よう素の気相部への放出を抑制することができるから、原子炉格納容器気相部への放射能放出量を低減することができる。
【００４４】
なお、本実施の形態の変形例として、図２に示すように戻り配管７の出口をウェットウェル２気相部に連絡するよう設定してもよい。あるいはサプレッションプール水３の水位が何らかの事情で低下した場合を想定する。この場合においても、水素分子３mol と窒素分子１mol が反応して２mol のアンモニア分子が生成され、すなわちこの合成反応によりガスの体積は約１／２に減少するから、これをウェットウェル２気相部に戻すことで、サプレッションプール３内に戻す場合に比べてその程度は及ばないものの、格納容器内の内圧上昇を抑制することができる。
【００４５】
（第２の実施の形態）
図３は本発明の第２の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。第１の実施の形態と同一の構成部分については同一符号を付し、説明を省略する。本実施の形態は上記第１の実施の形態における戻し配管７の途中にプール水９ａを内包するアンモニア回収タンク９を設置したものである。アンモニア合成手段４とアンモニア回収タンク９を連絡し反応生成物及び未反応物質をプール水９ａ内に送る配管７ａと、アンモニア回収タンク９とウェットウェル２内のサプレッションプール３とを連絡する配管７ｂを設ける。
【００４６】
Metal-Water 反応によって発生した大量の水素が発生した場合、ドライウェル１あるいはウェットウェル２の雰囲気ガスはアンモニア合成手段５に送られ、雰囲気ガス中の水素と窒素が反応してアンモニアを生成する。生成反応物のうちその大半を占めるアンモニアは、配管７ａを通して専用のアンモニア回収タンク９内のプール水に溶解することでタンク９内に保持され、その他の非水溶性物質はアンモニア回収タンク９の気相へ移行し、配管７ｂを通って格納容器に戻される。
【００４７】
これにより、上記第１の実施の形態と略同様の効果が得られると同時に、アンモニアを原子炉格納容器外の専用タンク内に格納することでその放出を防ぐことができる。
【００４８】
（第３の実施の形態）
図４は本発明の第３の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図１に示した上記第１の実施の形態においてドライウェル１あるいはウェットウェル２とアンモニア合成手段４とを連絡する配管５ａあるいは５ｂ上にブロア10を設けたものである。なお、図では配管５ａと５ｂは途中で合流し配管５ｃをなしその途中にブロア10を設ける構成をとっているが、配管構成及びブロア10の位置はこれに限定されず、例えば配管５ａ、５ｂそれぞれをアンモニア合成手段５と連絡させ、少なくとも一方の配管にブロア10を設けるとしてもよい。また、ブロア10の駆動電源としては所内常用電源を使用するものとする。
【００４９】
これにより、上記第１の実施の形態と同様の作用効果が得られると同時に、ＬＯＣＡ時にブロア10を作動させ、ドライウェル１あるいはウェットウェル２内の雰囲気ガスを強制的にアンモニア合成手段４に送り込むことで、原子炉格納容器内に発生する水素をより確実に除去することができる。
【００５０】
なお、本実施の形態におけるブロア10の駆動電源として、所内常用電源の使用に代えて、専用の非常用電源を設ける構成をとることもできる。これにより、非常時に外部電源が喪失されるような事態に対しても原子炉格納容器内の水素を確実に除去することができる。
【００５１】
（第４の実施の形態）
図５は本発明の第４の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態では、上記第３の実施の形態におけるアンモニア合成手段４として容器内にアンモニア合成触媒11を設置したものを用いる。
【００５２】
アンモニア合成触媒11としては、遷移金属のうちアンモニア合成効果の高いＦｅ，Ｆｅ3 Ｏ4 ，Ｐｔ，Ｒｕ，ＯｓあるいはＵ，Ｕ3 Ｎ4 のうち何れかを用いるのが好適である。このアンモニア合成触媒11を粒状の酸化物担体に担持させて、この粒体をアンモニア合成手段容器４内で板状のカートリッジに充填する。なお、このカートリッジの形状は筒状などでもよく、特に板状に限定されない。
【００５３】
この際、アンモニア合成の助触媒として、Ａｌ2 Ｏ3 ，Ｋ2 Ｏ，ＭｇＯ，ＣａＯ，Ｋ2 ＣＯ3 ，Ｋ，Ｎａ，Ｃｓ，Ｃｏ3 Ｏ4 のうちの何れかを用いると好適である。Ａｌ2 Ｏ3 等の多孔性物質に触媒物質を担持させて触媒有効表面積を増大させることにより触媒によるアンモニア合成反応を促進させる。あるいはＫ，Ｎａ，Ｃｓ等のアルカリ金属をＦｅ等の触媒に添加することによりアルカリ金属から電子の供与を受けてアンモニア合成速度を増加させる。
【００５４】
あるいは、Ｆｅ，Ｍｏ，Ｔｉ，Ｃｏなどの遷移金属フタロシアニンの蒸着膜にＮａやＫなどのアルカリ金属を蒸着して作ったＥＤＡ錯体や、ゼオライト−遷移金属（ＦｅＣｌ3 ，ＲｕＣｌ3 ，ＯｓＣｌ3 ）−カリウム錯体も有効である。
【００５５】
これにより、第３の実施の形態と同様の作用効果が得られると同時に、触媒によるアンモニア合成反応の反応速度をさらに大きくすることで、原子炉格納容器内の圧力上昇をより確実かつ長期的に抑制することができる。
【００５６】
（第５の実施の形態）
図６は本発明の第５の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態では、上記第４の実施の形態におけるブロア10とアンモニア合成手段４とを連絡する配管に水素分離手段12及び窒素分離手段13を設けたものである。図７に本実施の形態の要部（図６の破線囲み部分）を拡大した概略系統図を示す。水素分離手段12には水素分離膜が、窒素分離手段13には窒素分離膜がそれぞれ設置されている。
【００５７】
ブロア10と水素分離手段12の入口側12ａとを配管５ｃで連絡する。水素分離手段12の出口側は、分離された水素ガスの排出口12ｂと、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃとがある。水素ガスの排出口12ｂはアンモニア合成手段４の入口側４ａと配管５ｄにより接続されている。また、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃは窒素分離手段13の入口側13ａと配管14ａにより接続されている。
【００５８】
また窒素分離手段13の出口側は、分離された窒素ガスの排出口13ｂと、窒素ガスが除去されたガスの排出口13ｃとがある。窒素ガスの排出口13ｂはアンモニア合成手段４の入口側４ａと配管14ｂにより接続されている。図では配管14ｂは配管５ｄに合流しているが、両配管は別箇にアンモニア合成手段４に連絡するとしてもよい。一方、窒素ガスが除去されたガスの排出口13ｃは配管14ｃによりサプレッションプール３と連絡する。図では配管14ｃは配管７に合流しているが、両配管は別箇にサプレッションプール３に連絡するとしてもよい。
【００５９】
水素分離手段10内に設けられる水素分離膜としては、ポリイミド、ポリアラミド等に代表される有機高分子系水素分離膜や、パラジウム、バナジウム等の金属あるいはその合金に代表される金属膜のうちの何れかを使用するものとする。高分子膜は高分子鎖の隙間を分子が通り抜けるもので分子の大きさや速度に応じた分離を行うものであり、金属膜は膜表面の水素吸着により膜内部が拡散される作用を利用して水素だけを透過するものである。あるいは有機高分子膜を母材として金属膜を担持させた複合膜を使用してもよい。
【００６０】
一方、窒素分離手段13に設けられる窒素分離膜としては、ポリオレフィン系、セルローストリアセテート、ポリスルホン等の有機高分子膜の使用が好適である。
【００６１】
ブロア10により吸引されたドライウェル１あるいはウェットウェル２内の雰囲気ガスは、水素分離手段12を通過し水素分離作用を受け、分離された水素は配管５ｄを介してアンモニア合成手段４に、また水素分離後に残ったガスは配管14ａを介して窒素分離手段13に送られる。ここで窒素分離作用を受け、分離された窒素は配管14ｂを介してアンモニア合成手段４へ導かれ、また窒素分離後に残ったガスは配管14ｃを介して原子炉格納容器内に戻される。
【００６２】
水素及び窒素はアンモニア合成手段４内に保持される触媒11によりアンモニアとなり、配管７を介して原子炉格納容器のサプレッションプール３水中に送られる。
【００６３】
以上の構成により、本実施の形態は上記第４の実施の形態と同様の効果が得られると同時に、原子炉格納容器内雰囲気ガス中から予め窒素と水素を分離してアンモニア合成反応を行うことにより、不純物によるアンモニア合成反応の阻害を防止することで反応効率を上げるとともに、触媒11の劣化を防止することができる。
【００６４】
また、水素及び窒素の分離に分離膜を使用することにより、他の分離方法、例えば吸着材を充填した複数の塔にガスを通し分離するＰＳＡ法や混合ガスを冷却して凝縮温度の違いによりガス分離を行う深冷法と比較して、単純で安価な構成とすることができる。
【００６５】
なお、本実施の形態ではまず水素を分離し次に窒素を分離する構成となっているが、水素分離手段12と窒素分離手段13との配置を入れ替えて分離の順序を逆としてもよい。また同一容器内に水素分離膜と窒素分離膜を配置することで水素及び窒素分離を共通の一手段によって達成することもできる。
【００６６】
また、ＬＯＣＡ時には原子炉格納容器のドライウェル１内には水蒸気及び希ガス、ハロゲン等の揮発性化合物やエアロゾル等が発生することが考えられる。この場合には、分離膜や触媒の機能の劣化を防止しかつ格納容器内圧の上昇を長期にわたって抑制するために隔離弁６ａを閉とし隔離弁６ｂを開とすることでウェットウェル２側からの雰囲気のみをアンモニア合成手段４に取込むこととする。あるいはこうしたアンモニア合成反応を阻害する物質を除去する機構として、例えばフィルタやスクラバを水素分離手段12の上流側に配置するとしてもよい。
【００６７】
また本実施の形態において、水素分離手段12及び窒素分離手段13により分離される水素ガス及び窒素ガスを圧縮しアンモニア合成手段４内に送り込む圧縮手段を配置した場合も考えられる。図８にこの場合の概略系統図を示す。すなわち、配管５ｄと配管14ｂとの合流点とアンモニア合成手段４の間にガス圧縮機（コンプレッサー）15を配置する。圧縮機15としては遠心式あるいは軸流式が望ましいが、特にこれに限定されない。また圧縮機15の電源は所内電源を使用する。あるいは上記第３の実施の形態において説明したブロア10の非常用電源を設けた場合には、これを併用してもよい。
【００６８】
このガス圧縮機15により水素ガス及び窒素ガスは圧縮され、アンモニア合成手段４に送られる。こうして高圧条件下でアンモニア合成反応を行うことにより、合成反応速度を上げることが可能である。
【００６９】
（第６の実施の形態）
図９は本発明の第６の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図８に示した上記第５の実施の形態におけるアンモニア合成手段４に熱交換手段及び加熱手段を設けたものである。
【００７０】
すなわち、圧縮機15により圧縮され昇圧された窒素ガス及び水素ガスは、アンモニア合成手段４に供給されるが、この際アンモニア合成手段４の内部を加熱器16により加熱し、アンモニア合成手段４内部に保持された触媒11によりアンモニア合成を行う。ガスを昇温することにより合成反応をより速く行うことができる。一方で触媒11の温度が上昇し過ぎるとアンモニア生成速度が低下するため、熱交換器26により触媒温度の過度の上昇を抑止する。生成したアンモニア及び未反応物質はサプレッションプール３水中に戻される。
このように高温条件下でアンモニア合成反応を行うことにより、合成反応速度を上げることが可能となる。
【００７１】
（第７の実施の形態）
図10は本発明の第７の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図６に示した上記第５の実施の形態における水素分離手段12の上流側に気水分離手段18を配置したものである。
【００７２】
この気水分離手段18とは原子炉圧力容器における気水分離器のような大掛かりな装置ではなく、例えば金属メッシュや邪魔板付き通路からなるものを想定する。流入するガス中に含まれる水蒸気が気水分離器を通過する間に凝縮作用を受け、液滴となって放出される。
【００７３】
気水分離手段18の出口側は、水分が除去されたガスの排出口18ｂと、分離された水の排出口18ａとがある。水分が除去されたガスの排出口18ｂは水素分離手段12の入口側と連絡しており、水素ガス、窒素ガスはこの後分離されてアンモニア合成手段４に流入する。また水排出口18ｂは配管19によりサプレッションプール３と連絡している。
【００７４】
この構成により、上記第５の実施の形態と略同様の作用効果が得られると同時に、事前にガス中の水分を除去することにより、水素分離手段12及び窒素分離手段13による水素及び窒素の分離性能を向上させることができるから、アンモニア合成反応をより確実に行うことができる。
【００７５】
さらに、シビアアクシデント時に何らかの原因で格納容器スプレイが作動しない場合など、原子炉格納容器内の水蒸気分圧が非常に高くなるような事象に対しても、本実施の形態によれば、原子炉格納容器内雰囲気中の水蒸気を液化しサプレッションプール３水中へ戻すことで原子炉格納容器の内圧上昇を抑制し、かつ水素分離膜や窒素分離膜、アンモニア合成触媒の水蒸気混入による機能低下を大幅に抑制することができる。
【００７６】
（第８の実施の形態）
図11は本発明の第８の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図１に示した上記第１の実施の形態におけるアンモニア合成手段４に代えて炭素化合物・水素合成手段20を配置し、これに水素ガスとの反応の原料として炭素化合物を供給する炭素化合物供給手段23を接続したものである。
【００７７】
ＬＯＣＡ時に隔離弁６ａ，６ｂを開とすることでドライウェル１及びウエットウェル２気相部から導入口20ａから雰囲気ガスを炭素化合物・水素合成手段20の容器内部に導入する。ここで取込まれるガス中の水素及び炭素化合物（例えば、一酸化炭素、二酸化炭素、不飽和炭化水素等）は、合成反応により化合物（例えば、炭化水素、アルコール及び酸等）として生成される。
【００７８】
また、ＬＯＣＡ時に大量の水素が発生したときには、炭素化合物供給手段21を通して炭素化合物を炭素化合物・水素合成手段20の容器中に送り込むこととする。
【００７９】
炭素化合物供給手段23は、炭素化合物を内蔵するタンク或いはボンベと配管、弁からなり、水素の発生量に応じて、反応式から導き出される化学量論比に従い発生水素を完全に反応させるのに必要十分量の炭素化合物を炭素化合物・水素合成手段20の炭素化合物導入口20ｃに供給する。
【００８０】
なお、発生する水素の検出には、従来のドライウェル１及びウェットウェル２のサンプリングラインに設けられた水素ガスセンサを使用するか、あるいは本実施の形態の炭素化合物・水素合成手段の上流側の格納容器内ガスを取り込む配管の近傍に必要に応じてサンプリングライン及び水素ガスセンサを設けて検出することとする。
【００８１】
炭素化合物・水素合成手段20内で起こる反応としては、二酸化炭素からのメタノール生成、Ｃ１化学反応、二酸化炭素還元による炭素生成、不飽和炭化水素の水素化反応等が挙げられる。其々の反応は以下の化学反応式で表される。
ＣＯ2 ＋３Ｈ2 → ＣＨ3 ＯＨ＋Ｈ2 Ｏ （１）
ＣＯ＋２Ｈ2 → ＣＨ3 ＯＨ （２）
ＣＯ＋２Ｈ2 → Ｃ＋２Ｈ2 Ｏ
２Ｃn Ｈ2n＋ｎＨ2 → ２Ｃn Ｈ3n
炭素化合物・水素合成手段20の排出口20ｂは何れも戻し配管７に連絡しており、反応生成物及び未反応ガスは原子炉格納容器内へ導かれる。また図では戻り配管７はウェットウェル２気相部に開口しているが、図１の場合と同様に戻り配管７をサプレッションプール３水中に開口するものとしてもよい。
【００８２】
この構成により、ＬＯＣＡ時に大量発生する水素等を取出し、水あるいはメタノール等のアルコール等の液体を生成して原子炉格納容器内に戻すことにより、原子炉格納容器の内圧上昇を抑制することができる。また生成物が上記液体以外の炭素化合物である場合でも、反応の前後でガス状物質のモル数が減少することから、生成物が液体の場合と比べて若干効果は劣るものの原子炉格納容器の内圧上昇を抑制することができる。
【００８３】
また、炭素化合物・水素合成手段20より排出されるガスには放射性物質が含まれることを考慮して、本実施の形態のように反応生成物を原子炉格納容器内に戻す構造とすることで、生成物を保持するための耐圧性の専用の容器やブロア等の様々な付帯設備を設ける必要がなく簡易な構造とすることができる。
【００８４】
（第９の実施の形態）
図12は本発明の第９の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図11に示した上記第８の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20の排出口20ｂを、配管23を介して反応生成物収容手段22に接続している。
【００８５】
反応生成物収容手段22は内部に上述の反応によって生成された反応生成物を保持するものである。この出口側は戻り配管７を介して原子炉格納容器内部に連絡している。図に示した収容手段22は、主に反応生成物として水溶性の生成物、特にメタノールやエタノール等のアルコールのように化学的に安定な物質を想定し、ドレンタンクを使用している。
【００８６】
反応生成物収容手段22はこうしたドレンタンクに限定されず、反応生成物の性質を考慮して設計する。すなわち、反応生成物が気体の場合には耐圧性の保持タンクを使用し、必要に応じ配管23に弁と圧縮機を設けて逆流を防止する。また気体の種類によってはタンクに吸着材を設置し吸着を行う。また可溶性気体の場合は、タンク内に溶媒を貯留しておき気体を吹き込んで溶かし込む構造とすることもできる。
【００８７】
この構成により上記第８の実施の形態と同様の作用効果が得られると同時に、反応生成物を専用の貯蔵手段内部に保持することにより、原子炉格納容器内部で有機化合物とよう素分子との反応による有機よう素の生成を防止する、すなわち原子炉格納容器への有機化合物の混入を防ぐことができる。
【００８８】
（第10の実施の形態）
図13は本発明の第10の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図11に示した上記第８の実施の形態においてドライウェル１あるいはウェットウェル２と炭素化合物・水素合成手段20とを連絡する配管５ａあるいは５ｂ上にブロア10を設けたものである。なお、図では配管５ａと５ｂは途中で合流し配管５ｃをなしその途中にブロア10を設ける構成をとっているが、配管構成及びブロア10の位置はこれに限定されず、例えば配管５ａ、５ｂそれぞれを炭素化合物・水素合成手段20と連絡させ、少なくとも一方の配管にブロア10を設けるとしてもよい。また、ブロア10の駆動電源としては所内常用電源を使用するものとする。
【００８９】
これにより、上記第８の実施の形態と同様の作用効果が得られると同時に、ＬＯＣＡ時にブロア10を作動させ、ドライウェル１あるいはウェットウェル２内の雰囲気ガスを強制的に炭素化合物・水素合成手段20に送り込むことで、原子炉格納容器内に発生する水素をより確実に除去することができる。
【００９０】
なお、本実施の形態におけるブロア10の駆動電源として、所内常用電源の使用に代えて、専用の非常用電源を設ける構成をとることもできる。これにより、非常時に外部電源が喪失されるような事態に対しても原子炉格納容器内の水素を確実に除去することができる。
【００９１】
（第11の実施の形態）
図14は本発明の第11の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図11に示した上記第８の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20の内部に触媒24を配置したものであり、例えば固定床式反応器、流動床式反応器、薄膜触媒反応器のうちのいずれかを用いたものである。なお、図ではブロア10及び反応生成物収容手段22を併用した場合を示している。
【００９２】
ＬＯＣＡ時に隔離弁６ａ，６ｂを開とすることでドライウェル１及びウエットウェル２気相部から取込まれるガス中の水素及び炭素化合物（例えば、一酸化炭素、二酸化炭素、不飽和炭化水素等）は、炭素化合物・水素合成手段20内の触媒24によって合成され、化合物（例えば炭化水素、アルコール及び酸等）が生成される。
【００９３】
ここでの触媒24はＣＯ及びＨ2 を化学吸着するもので、第４〜10族の金属を用いることとする。例えばＰｔ，Ｐｄ，Ｉｒを触媒として用いた場合はＣＯは非解離吸着され主にメタノール等のアルコールが生成される。一方Ｒｕ，Ｎｉ，Ｆｅ，Ｃｏを触媒として用いた場合はＣＯは解離吸着され主に炭化水素が生成される。
【００９４】
図15は本実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20の一例の概略を示す断面図である。ガスの流れを矢印で示す。このうち破線矢印が原子炉格納容器内から導入されたガスの流れを示す。炭素化合物・水素合成手段20は分離膜25と触媒24によって構成されメンブレンリアクターとも呼ばれる。容器内に上述の触媒からなる触媒層24が形成され、この触媒層24の外周に水素分離膜25が配置される。水素を含む原子炉格納容器内雰囲気ガスは導入口20ａから容器内部に導入され、ガス中の水素は水素分離膜25を通って触媒層24に導かれる。この水素分離膜25には水素透過性に優れた物質として例えばパラジウムを用いる。水素以外のガスは透過せずに排出口20ｂを通して容器外に排出される。
【００９５】
一方、水素との反応の原料となる炭素化合物は炭素化合物供給手段21を通して触媒層導入口20ｃから触媒層24内に導入され、触媒層24で水素と反応する。反応生成物は未反応の水素ガスや炭素化合物とともに触媒層排出口20ｄから外部へ排出される。
【００９６】
炭素化合物・水素合成手段20の排出口20ｂ及び触媒層出口20ｄは何れも配管23及び反応生成物収容手段22を介して戻し配管７に連絡しており、反応生成物及び未反応ガスは原子炉格納容器内へ導かれる。なお、排出口20ｂと触媒層排出口20ｄに対し別個に戻し配管を設けてもよい。
【００９７】
また、図15では炭素化合物としてＣＯ2 を用いて、化学反応式
ＣＯ2 ＋３Ｈ2 → ＣＨ3 ＯＨ＋Ｈ2 Ｏ （１）
で表されるメタノールが生成される場合を示している。が、本実施の形態は炭素化合物と水素の合成反応であれば特にこの反応に限定されない。
【００９８】
なお、炭素化合物としてＣＯ2 を用いた場合の水素との合成反応としては、上記（１）式の他に、以下の化学反応式で表されるものが考えられる。
ＣＯ2 ＋２Ｈ2 → Ｃ＋２Ｈ2 Ｏ
ＣＯ2 ＋ Ｈ2 → ＨＣＯＯＨ
ＣＯ2 ＋４Ｈ2 → ＣＨ4 ＋２Ｈ2 Ｏ
ｎＣＯ2 ＋３ｎＨ2 → （ＣＨ2 ）n ＋２ｎＨ2 Ｏ
ｎＣＯ2 ＋（３ｎ＋１）Ｈ2 → Ｃn Ｈ2n+2＋２ｎＨ2 Ｏ
第１式は蟻酸を生成する反応、第２式は炭素還元反応である。
【００９９】
また、第３式乃至第５式はメタンや低級の炭化水素（プロパン、ブタン、エチレン等）を生成する反応であり、これらの生成物は可燃性気体であり取扱いが難しい。したがって、こうした反応を避けて、（１）式に代表されるメタノール等の安定な物質を生成するように触媒の種類及び反応条件を選択することとする。
【０１００】
原料をＣＯ2 としメタノールを選択的に生成するためには、例えば酸化ランタンにパラジウムを担持したものか、あるいは銅−亜鉛−クロム−アルミナ触媒にパラジウムや銀を添加したものを触媒として用いるのが好適である。
【０１０１】
また、原料をＣＯとし化学反応式
ＣＯ＋２Ｈ2 → ＣＨ3 ＯＨ （２）
により表されるメタノールの生成反応を選択的に行う場合には、銅−亜鉛−アルミナ系触媒を用いるのが好適である。
【０１０２】
この構成により本実施の形態によれば、上記第８の実施の形態とほぼ同様の作用効果が得られると同時に、触媒により水素と炭素化合物との合成反応を促進することで、より早く確実に原子炉格納容器内水素を除去することができる。また、原料を二酸化炭素または一酸化炭素とし、触媒や反応条件を考慮してメタノール等の安定な物質を選択的に生成することにより、原料供給及び反応生成物の保持に要する設備を比較的簡易なものとすることができる。
【０１０３】
本実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20としては、図15に示した炭素化合物・水素合成手段20を改良したものを使用することもできる。この改良された炭素化合物・水素合成手段20の断面図を図16及び図17に示す。図16は水素分離膜25を襞状に変形したものである。また図17は水素分離膜25を曲折する配管状に配置したものである。これにより、図15に示したものと比べて炭素化合物・水素合成手段20全体の容積を変えることなく水素分離膜表面積を大きくとることにより、原子炉格納容器雰囲気中から水素を効率的に取り込み、水素と炭素化合物との合成反応をより促進することができる。
【０１０４】
（第12の実施の形態）
図18は本発明の第12の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図12に示した上記第９の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20を原子炉格納容器の内部に設置したものである。
【０１０５】
原子炉格納容器内に設置される炭素化合物・水素合成手段20としては、ブロアによって原子炉格納容器内雰囲気ガスを強制的に吸引するシステムや、あるいは反応熱を利用した自然循環によってガスを取り込むシステムが挙げられるが、原子炉格納容器の容積をほぼ現状のままとして設置することが可能な後者の自然循環式システムが望ましい。またこの炭素化合物・水素合成手段20はドライウェル１とウェットウェル２それぞれに設置することが望ましい。さらに、炭素化合物・水素合成手段20の触媒層排出口20ｄから排出される反応生成物は配管23を介して反応生成物収容手段22に送られる。
【０１０６】
ＬＯＣＡ時にMetal-Water 反応によって大量の水素が発生した場合、原子炉格納容器雰囲気内に発生する水素を、原子炉格納容器内に設置した炭素化合物・水素合成手段20内部に取り込み、炭素化合物供給手段23より供給される炭素化合物と反応させる。なお図では炭素化合物供給手段23を格納容器外に設置しているが、設置場所の条件が許せば原子炉格納容器内に炭素化合物・水素合成手段20と一体的に設置することも考えられる。
【０１０７】
この構成により上記第９の実施の形態とほぼ同様の作用効果が得られるとともに、配管等の構築物量を削除し、設備全体の設置面積及びコストの削減が可能なより簡易な構成とすることができる。
【０１０８】
なお、本実施の形態は上記第９の実施の形態の合成反応を原子炉格納容器内部で行えるよう各設備を可能な限り原子炉格納容器内部に配置するものであるが、上記第１乃至第８の実施の形態についても設置場所の条件が許せばこうした原子炉格納容器内への設置を考慮することが可能である。例えば水素と炭素化合物との合成反応による生成物がメタノール等の安定な液体であるならば、上記第８の実施の形態に対し本実施の形態を適用し、原子炉格納容器内部で完結する水素除去装置を実現することができる。
【０１０９】
なお、設置条件が許せば、炭素化合物供給手段23に代えて、原子炉格納容器内に予め合成反応の原料となる炭素化合物を封入しておき、この炭素化合物を上述の炭素化合物・水素合成手段20により水素と合成するよう設定することが考えられる。これにより、炭素化合物供給手段23を設けた場合と比較して、水素と炭素化合物の反応がより早期に行われるとともに、炭素化合物供給手段23を削除することで設備全体を更に簡素化することができる。
【０１１０】
（第13の実施の形態）
図19は本発明の第13の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図14に示した上記第11の実施の形態におけるブロア10と炭素化合物・水素合成手段20とを連絡する配管に水素分離手段12を設けたものである。図20に本実施の形態の要部（図19の破線囲み部分）を拡大した概略系統図を示す。水素分離手段12には上記第５の実施の形態において詳述した水素分離膜が設置されている。
【０１１１】
ブロア10と水素分離手段12の入口側12ａとを配管５ｃで連絡する。水素分離手段12の出口側は、分離された水素ガスの排出口12ｂと、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃとがある。水素ガスの排出口12ｂは炭素化合物・水素合成手段20の入口側20ａと配管５ｄにより接続されている。また、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃは、配管14ａに接続し、配管14ａは戻し配管７に合流している。この両配管は別箇にサプレッションプール３に連絡するとしてもよい。あるいはウェットウェル２気相部に連絡するとしてもよい。
【０１１２】
ブロア10により吸引されたドライウェル１あるいはウェットウェル２内の雰囲気ガスは、水素分離手段12を通過し水素分離作用を受け、分離された水素は配管５ｄを介して炭素化合物・水素合成手段20に送られ、水素分離後に残ったガスは配管14ａ及び戻し配管７を介して原子炉格納容器内に戻される。
【０１１３】
水素及び炭素化合物供給手段21から供給される炭素化合物は、炭素化合物・水素合成手段20内に保持される触媒24により水素と合成され、配管23を介して反応生成物収容手段22へ送られる。さらに未反応物質及び一部の反応生成物は戻し配管７を介して原子炉格納容器のサプレッションプール３水中に送られる。
【０１１４】
以上の構成により、上記第11の実施の形態と同様の効果が得られると同時に、原子炉格納容器内雰囲気ガス中から予め水素を分離して炭素化合物との合成を行うことにより、不純物による合成反応の阻害を防止することで反応効率を上げるとともに、触媒24の劣化を防止することができる。また、水素の分離に分離膜を使用することにより、他の分離方法と比較して、単純で安価な構成とすることができる。
【０１１５】
また、ＬＯＣＡ時には原子炉格納容器のドライウェル１内には水蒸気及び希ガス、ハロゲン等の揮発性化合物やエアロゾル等が発生することが考えられる。この場合には、分離膜や触媒の機能の劣化を防止しかつ格納容器内圧の上昇を長期にわたって抑制するために隔離弁６ａを閉とし隔離弁６ｂを開とすることでウェットウェル２側からの雰囲気のみを炭素化合物・水素合成手段20に取込むこととする。あるいはこうしたアンモニア合成反応を阻害する物質を除去する機構として、例えばフィルタやスクラバを水素分離手段12の上流側に配置するとしてもよい。
【０１１６】
（第14の実施の形態）
図21は本発明の第14の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図19に示した上記第13の実施の形態における炭素化合物供給手段に代えてあるいは併設して、水素分離手段12と炭素化合物・水素合成手段20とを連絡する配管にガス中の炭素化合物を分離する炭素化合物分離手段26を設けたものである。図22に本実施の形態の要部（図21の破線囲み部分）を拡大した概略系統図を示す。炭素化合物分離手段20には炭素化合物分離膜が設置されている。
【０１１７】
水素分離手段12の水素ガスの排出口12ｂは炭素化合物・水素合成手段20の入口側４ａと配管５ｄにより接続されている。また、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃは配管27ａを介して炭素化合物分離手段26の入口側26ａと接続されている。
【０１１８】
水素分離手段12の出口側は、分離された水素ガスの排出口12ｂと、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃとがある。水素ガスの排出口12ｂは炭素化合物・水素合成手段20の入口側20ａと配管５ｄにより接続されている。また、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃは炭素化合物分離手段13ａの入口側13ａと配管27ａにより接続されている。一方、炭素化合物分離手段26の出口側は、分離された炭素化合物の排出口26ｂと、炭素化合物が除去されたガスの排出口26ｃとがある。炭素化合物の排出口26ｂは炭素化合物・水素合成手段20の触媒層入口20ｃと配管27ｂにより接続されている。また、炭素化合物が除去されたガスの排出口26ｃは配管27ｃを介して原子炉格納容器内に戻される。なお、図では配管27ｃは配管23と合流し反応生成物収容手段22と連絡しているが、排出口26ｃ及び炭素化合物・水素合成手段20の未反応物質排出口20ｂは配管23とは別箇に設けられた配管により直接原子炉格納容器に連絡するよう設定してもよい。
【０１１９】
以上の構成により、上記第13の実施の形態と同様の効果が得られると同時に、原子炉格納容器内雰囲気ガス中から予め水素及び炭素化合物を分離して、合成反応を行うことにより、不純物による合成反応の阻害を防止することで反応効率を上げるとともに、触媒24の劣化を防止することができる。また、水素及び炭素化合物の分離に分離膜を使用することにより、他の分離方法と比較して、単純で安価な構成とすることができる。
【０１２０】
（第15の実施の形態）
図23は本発明の第15の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図19に示した上記第13の実施の形態における反応生成物収容手段22と配管５ｄとを配管29で連絡するとともに、水素分離手段12の水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃを戻し配管29を介して原子炉格納容器内に連絡させたものである。図24に本実施の形態の要部（図23の破線囲み部分）を拡大した概略系統図を示す。
【０１２１】
水素分離手段12の水素ガスの排出口12ｂは炭素化合物・水素合成手段20の入口側４ａと配管５ｄにより接続されている。また、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃは配管29を介して原子炉格納容器内のサプレッションプール３と接続されている。
【０１２２】
以上の構成により、本実施の形態は上記第14の実施の形態とほぼ同様の効果が得られると同時に、原子炉格納容器内雰囲気ガス中から予め水素を分離して炭素化合物との合成反応を行い、かつ水素分離されたガスをそのまま原子炉格納容器内に戻すことにより、不純物による合成反応の阻害を防止することで反応効率を上げるとともに、触媒24の劣化を防止することができる。さらに、炭素化合物・水素合成手段20から排出される未反応ガスを再び炭素化合物・水素合成手段20に戻し反応させることにより、反応の原料となる炭素化合物を効率的に利用することができる。
【０１２３】
（第16の実施の形態）
図25は本発明の第16の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、水素と炭素化合物の合成によって得られる反応生成物としてメタノールなどの液体を想定し、図23に示した上記第15の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20と反応生成物収容手段22を連絡する配管に冷却手段を設け、導入されるガスを冷却し凝縮させるものである。なお、ここでの冷却手段としてはクーラあるいは冷却管を想定するが、蒸気を凝縮する機能を有するものであれば特にこれらに限定されない。図26に本実施の形態の要部（図25の破線囲み部分）を拡大した概略系統図を示す。
【０１２４】
すなわち、炭素化合物・水素合成手段20の排出口20ｂ，20ｄを配管31ａにより冷却手段30の導入口30ａに連絡させる。冷却手段30に導入されたガスのうち凝縮され液化された物質は液相排出口30ｂより戻り配管31ｂを介して反応生成物収容手段22に送られる。一方、非凝縮性物質は気体のまま気相排出口30ｃより配管５ｄと合流する配管31ｂを介して再び炭素化合物・水素合成手段20に戻される。
【０１２５】
以上の構成により、本実施の形態は上記第15の実施の形態とほぼ同様の効果が得られると同時に、炭素化合物・水素合成手段より排出される反応生成物を含むガスを冷却し高温のため気体として存在する反応生成物を凝縮により液化し保持することにより、反応生成物の回収効率をさらに上げることができる。
【０１２６】
【発明の効果】
本発明によれば、原子炉格納容器内の水素を窒素あるいは炭素化合物と合成することにより、原子炉格納容器内の酸素濃度が低い場合においても、すなわちMetal-Water 反応によって原子炉格納容器内に大量の水素が発生するような状況においても、水素を確実に除去し、水素発生による原子炉格納容器の内圧上昇を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図２】本発明の第１の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図３】本発明の第２の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図４】本発明の第３の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図５】本発明の第４の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図６】本発明の第５の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図７】本発明の第５の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の要部を拡大して示した概略系統図である。
【図８】本発明の第５の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図９】本発明の第６の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１０】本発明の第７の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１１】本発明の第８の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１２】本発明の第９の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１３】本発明の第10の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１４】本発明の第11の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１５】本発明の第11の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段の概略断面図である。
【図１６】本発明の第11の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段の概略断面図である。
【図１７】本発明の第11の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段の概略断面図である。
【図１８】本発明の第12の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１９】本発明の第13の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図２０】本発明の第13の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の要部を拡大して示した概略系統図である。
【図２１】本発明の第14の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図２２】本発明の第14の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の要部を拡大して示した概略系統図である。
【図２３】本発明の第15の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図２４】本発明の第15の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の要部を拡大して示した概略系統図である。
【図２５】本発明の第16の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図２６】本発明の第16の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の要部を拡大して示した概略系統図である。
【図２７】従来の原子炉格納容器の概略系統断面図である。
【符号の説明】
１…ドライウェル、２…ウェットウェル、３…サプレッションプール、
４…アンモニア合成手段、 ６ａ，６ｂ…隔離弁、
８…逆止弁、９…アンモニア回収タンク、10…ブロア、
11…アンモニア合成触媒、12…水素分離手段、13…窒素分離手段、
15…ガス圧縮機、16…加熱器、17…熱交換器、18…気水分離手段、
20…炭素化合物・水素合成手段、21…炭素化合物供給手段、
22…反応生成物収容手段、24…炭素化合物合成触媒、
25…水素分離膜、26…炭素化合物分離手段、30…冷却手段
【発明の属する技術分野】
本発明は、主に原子力発電所に用いられ事故時に原子炉格納容器内に発生する水素を除去する原子炉格納容器の水素除去装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
図27は従来の原子炉格納容器の概略系統断面図である。原子炉炉心107 を内蔵する原子炉圧力容器101 を格納する原子炉格納容器102 は、原子炉圧力容器101 を包囲する上部ドライウェル103 及び下部ドライウェル104 と、上部ドライウェル103 とベント管106 を介して接続し内部にサプレッションプール105aを備えたウェットウェル105 とから構成される。また原子炉圧力容器101 を包囲して生体遮蔽壁108 が設置されている。
【０００３】
原子炉圧力容器101 に接続する主蒸気管109 等の原子炉一次冷却系配管が万一破断した場合、原子炉格納容器102 内の上部ドライウェル103 に高温・高圧の原子炉一次冷却材が放出され、上部ドライウェル103 内の圧力・温度が急激に上昇する。上部ドライウェル103 に放出された高温・高圧の冷却材は、上部ドライウェル103 内の気体と混合して、ベント管106 を通してサプレッションプール水105a中に放出されて冷却される。こうして原子炉圧力容器101 から放出される熱エネルギーの多くはこのサプレッションプール105aにおいて吸収される。
【０００４】
原子炉圧力容器101 内には非常用炉心冷却系によりサプレッションプール水105aが注入されて炉心が冷却されるが、この注入水は長期的には炉心から崩壊熱を吸収し、破断した配管の破断口からドライウェルへ流出される。このため、このとき上部ドライウェル103 内の圧力・温度は常にウェットウェル105 よりも高い状態となる。このような長期的事象下で軽水型原子力発電所の原子炉内では、冷却材である水が放射線分解され、水素ガスと酸素ガスが発生する。さらに、燃料被覆管の温度が上昇する場合には水蒸気と燃料被覆管材料のジルコニウムとの間で反応が起こり（Metal-Water 反応と呼ばれる。）、短時間で水素ガスが発生する。こうして発生する水素ガスが破断した配管の破断口等から原子炉格納容器内に放出され、原子炉格納容器102 内の水素ガス濃度は次第に上昇する。また水素ガスは非凝縮性であるから、原子炉格納容器102 内の圧力も上昇する。
【０００５】
この状態に対し何等有効な対策を行うことができずに、水素ガス濃度が４vol ％かつ酸素ガス濃度が５vol ％以上に上昇する、すなわち可燃性ガス濃度が可燃限界を超えたときには、気体は可燃状態となる。さらに水素ガス濃度が上昇すると過剰な反応が起きる可能性がある。
【０００６】
こうした事態への有効な対策として、従来の沸騰水型原子力発電設備の場合には、圧力抑制式の原子炉格納容器内を窒素ガスで置換し酸素濃度を低く維持することにより、Metal-Water 反応により短時間で大量に発生する水素ガスに対しても原子炉格納容器内が可燃性雰囲気となることを厳に防止し、固有の安全性を達成している。また、水素ガスを除去するため原子炉格納容器外に設置され再結合器及びブロアを有する可燃性ガス濃度制御装置により、原子炉格納容器内の気体を原子炉格納容器外に吸引し、昇温させて水素ガスと酸素ガスを再結合させて水に戻し、残りの気体を冷却してから原子炉格納容器内へ戻すことで、可燃性ガス濃度の上昇を抑制している。
【０００７】
また、上述の装置とは異なり外部電源を必要とせず、静的に可燃性ガス濃度を制御する方法として、水素の酸化触媒を用いて再結合反応を促進させる触媒式再結合装置を原子炉格納容器内に数十個設置する方法が開発されている。こうした水素除去装置の構成は、例えば特開平４−34395 号公報や特開平９−90092 号公報に詳述されている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
Metal-Water 反応によって大量の水素が発生する事象下において、上述の水素と酸素の再結合による従来の水素処理方法では、低酸素状態で水素の除去を行うことが困難である。そこで、酸素濃度が低く再結合を行うのが難しい場合にも水素を除去する方法として、水素吸蔵合金の利用が提案されている。
【０００９】
パラジウム、チタン、ジルコニウム、希土類等の単体金属は水素との反応により、金属格子間に多量の水素原子を吸蔵して二元系の金属水素化物を生成するが、これら二元系金属水素化物は分解しにくく、水素を放出させるためには高温とする必要があり、また放出能力も低い。よって、水素に対する反応の異なる複数の金属からなる合金（水素吸蔵合金という。）を用いることにより、室温に近い温度で可逆的に水素の吸蔵・放出ができるようになった。
【００１０】
しかし、水素吸蔵合金が吸蔵する水素の重量は高々その合金重量の数％にすぎない。例えばＴｉＦｅ合金の吸蔵水素量は合金重量の約1.8 ％である。よって、大量の水素発生に対処するには膨大な量の水素吸蔵合金が必要とされる。
【００１１】
本発明は上記課題に鑑みなされたものであり、低酸素条件においても水素を確実に除去し、水素による原子炉格納容器の内圧上昇を抑制することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、本発明においては、炉心を内包する原子炉圧力容器を包囲するドライウェル及びサプレッションプールを有し前記ドライウェル内雰囲気をベントするウェットウェルを具備する原子炉格納容器と、この原子炉格納容器内の雰囲気を内部に導入する水素反応手段と、前記ドライウェルと前記ウェットウェルのうち少なくとも一方と前記水素反応手段とを連絡する第１の配管と、前記水素反応手段と接続し反応生成物を排出する第２の配管と、前記水素反応手段の内部に保持されたアンモニア合成触媒と、前記水素反応手段に設けられた加熱手段と、前記水素反応手段に設けられた熱交換手段と、を備え、前記加熱手段により昇温して前記水素反応手段に導入される前記原子炉格納容器内の雰囲気中の水素と窒素を合成してなるアンモニアの生成を促進し、前記熱交換手段により前記アンモニア合成触媒の温度の上昇を抑止すること、を特徴とする。
【００１３】
この構成により、ＬＯＣＡ時に原子炉格納容器内に発生する水素と、原子炉格納容器内に存在する窒素を水素反応手段に導入し合成することにより、反応の前後で体積が減少し、水素による原子炉格納容器の内圧の上昇を抑制することができる。
【００１６】
さらに、第１の配管内の流体を取込みこの流体中から水素及び窒素を分離し水素反応手段へ分離した水素及び窒素を移送するとともに水素及び窒素以外の成分を第２の配管へ移送する水素分離手段及び窒素分離手段を具備する。
【００１７】
この水素分離手段及び窒素分離手段内には、水素分離膜及び窒素分離膜を配置し、水素及び窒素を選択的に透過させる構造とするのが好適である。これにより、アンモニア反応に不要な物質を選択し水素反応手段への移送を防ぐことにより、不純物によるアンモニア合成反応の阻害を防止し反応効率を高めるとともに、不純物による水素反応手段の劣化を防止する。
【００１８】
また本発明では、炉心を内包する原子炉圧力容器を包囲するドライウェル及びサプレッションプールを有しドライウェル内雰囲気をベントするウェットウェルを具備する原子炉格納容器と、この原子炉格納容器内の雰囲気を内部に導入する水素反応手段と、ドライウェルとウェットウェルのうち少なくとも一方と水素反応手段とを連絡する第１の配管と、水素反応手段と接続し反応生成物を排出する第２の配管と、水素反応手段に対し炭素化合物を供給する炭素化合物供給手段とを具備し、第１の配管を介して水素反応手段に導入される原子炉格納容器内の雰囲気中の水素と炭素化合物とを合成することを特徴とする。
【００１９】
この構成により、ＬＯＣＡ時に原子炉格納容器内に発生する水素と、原子炉格納容器内に存在する炭素化合物あるいは炭素化合物供給手段により供給される炭素化合物を水素反応手段に導入し合成することにより、水素による原子炉格納容器の内圧の上昇を抑制することができる。
【００２０】
さらに、第１の配管内の流体を取込みこの流体中から水素及び炭素化合物を分離し水素反応手段へ分離した水素及び炭素化合物を移送するとともに水素及び炭素化合物以外の成分を第２の配管へ移送する水素分離手段及び炭素化合物分離手段を具備する。
【００２１】
この水素分離手段及び炭素化合物分離手段内には、水素分離膜及び炭素化合物分離膜を配置し、水素及び炭素化合物を選択的に透過させる構造とするのが好適である。これにより、水素と炭素化合物の反応に不要な物質を選択し水素反応手段への移送を防ぐことにより不純物による合成反応の阻害を防止し反応効率を高めるとともに、不純物による水素反応手段の劣化を防止する。
【００２２】
このとき、炭素化合物供給手段から水素反応手段に二酸化炭素を供給するものとすれば、二酸化炭素は炭素化合物のなかでも生成や貯蔵が容易であるから、炭素化合物供給手段を容易に構成することができる。
【００２３】
また本発明では、炉心を内包する原子炉圧力容器を包囲するドライウェル及びサプレッションプールを有しドライウェル内雰囲気をベントするウェットウェルを具備する原子炉格納容器と、この原子炉格納容器内の雰囲気を内部に導入する水素反応手段と、ドライウェルとウェットウェルのうち少なくとも一方と水素反応手段とを連絡する第１の配管と、水素反応手段と接続し反応生成物を排出する第２の配管と、第１の配管内を流通する流体を取込みこの流体中から水素及び炭素化合物を分離して水素反応手段に移送するとともに水素及び炭素化合物以外の成分を第２の配管へ移送する水素分離手段及び炭素化合物分離手段を具備し、第１の配管を介して水素反応手段に導入される原子炉格納容器内の雰囲気中の水素と炭素化合物とを合成することを特徴とする。
【００２４】
この構成により、ＬＯＣＡ時に原子炉格納容器内に発生する水素による原子炉格納容器の内圧の上昇を抑制することができると同時に、特に原子炉格納容器内に水素との反応に想定される必要量の炭素化合物が存在する場合は、炭素化合物貯蔵施設やこの貯蔵施設からの供給手段を設けずとも、原子炉格納容器内雰囲気のなかから分離し直接反応させることにより、より簡素な装置を実現することができる。
【００２５】
さらに、水素反応手段において炭素化合物と水素の反応によりアルコールを生成することとする。アルコールのなかでもメタノールやエタノールは、生成が容易でかつ化学的に安定な液体であるから、その貯蔵が容易であり、また気体を液化することで原子炉格納容器の内圧低減に大きく寄与することができる。
【００２６】
また、水素反応手段は、炭素化合物・水素合成触媒からなり内部に炭素化合物を導入する触媒層と、この触媒層の周囲に位置し水素を透過する水素分離膜とを具備し、原子炉格納容器内から移送される雰囲気のうち水素を水素透過膜を通して触媒層内に取込みこの水素と炭素化合物とを合成することを特徴とする。これにより、触媒層内に炭素化合物を供給するとともに水素透過膜から水素を導入することにより、炭素化合物と水素の合成反応を効果的に行うことができる。
【００２７】
また、第１の配管に原子炉格納容器内雰囲気を移送する電動の移送手段を設ける。これにより、水素反応手段に原子炉格納容器内雰囲気を確実かつ早期に移送することができるから、原子炉格納容器の内圧上昇をより早期に抑制することができる。
【００２８】
また、水素反応手段から排出される未反応物質を第１の配管に移送し再度水素反応手段に導入する。これにより反応効率を向上させることができる。
また、反応生成物収容手段に移送される流体を冷却する冷却手段を具備し、流体に凝縮作用を施すこととする。これにより、特に反応生成物が水やアルコールであり高温のため蒸気として存在する場合には、これを液化処理することで反応生成物の回収効率を向上させることができる。
【００２９】
また、第２の配管は水素反応手段と原子炉格納容器とを連絡するよう設定する。これにより反応生成物を原子炉格納容器内に戻す構造とすることで設備全体を簡素化することができる。さらに、第２の配管はサプレッションプール中で開口するよう設定することで、反応性生物が水やアルコール等の液体あるいはアンモニア等の可溶性気体である場合にはサプレッションプール水内に反応生成物を保持させることができるから、簡素な構造でかつ原子炉格納容器内圧を効果的に低減することができる。
【００３０】
また、水素反応手段での反応生成物を収容する反応生成物収容手段を具備し、第２の配管は水素反応手段と反応生成物収容手段とを連絡するよう設定する。この構成により、原子炉格納容器内への有機化合物の混入を防ぐことで、有機よう素の発生を防止し原子炉格納容器気相部への放射能放出量を低減することができる。
【００３１】
さらに、反応生成物収容手段は液状流体を貯蔵するタンクを具備し、このタンク内に流入する気体を原子炉格納容器内に導入することとする。反応生成物が液体であるときにはかかる構成により反応生成物のみを収容した後に未反応ガスを原子炉格納容器に戻すことにより、反応生成物とそれ以外の物質との分別が可能となる。また未反応ガスを再度反応させることもできる。またこのとき、第２の配管に圧縮手段を設け、水素反応手段における反応生成物を圧縮して反応生成物収容手段に移送するよう設定すれば、特に反応生成物が気体である場合においても収容に必要な容積が比較的小さい簡素な構造を実現することができる。
【００３２】
また、上記の水素分離手段は水素分離膜を有するとする。水素分離膜により水素を透過させ分離する方法は、ＰＳＡ法や深冷法等による水素分離方法と比較してより簡素な構造でかつ確実に分離を行うことができる。
【００３３】
また本発明では、炉心を内包する原子炉圧力容器を包囲するドライウェル及びサプレッションプールを有しドライウェル内雰囲気をベントするウェットウェルを具備する原子炉格納容器と、ドライウェルとウェットウェルのうち少なくとも一方に設けられ原子炉格納容器内の雰囲気を内部に導入する水素反応手段と、水素反応手段に対し炭素化合物を供給する炭素化合物供給手段とを具備し、水素反応手段に導入される原子炉格納容器内の雰囲気中の水素と炭素化合物とを合成することを特徴とする原子炉格納容器の水素除去装置を提供する。
【００３４】
この構成により、原子炉格納容器内部に水素反応手段を設けここで炭素化合物と水素の反応を行うことで、原子炉格納容器の内圧上昇を抑制するとともに、構築物量及び設備全体の小型化を図ることができる。
【００３５】
また本発明では、炉心を内包する原子炉圧力容器を包囲するドライウェル及びサプレッションプールを有しドライウェル内雰囲気をベントするウェットウェルを具備し内部に炭素化合物を保持する原子炉格納容器と、前記ドライウェルと前記ウェットウェルのうち少なくとも一方に設けられ原子炉格納容器内の雰囲気を内部に導入する水素反応手段を具備し、水素反応手段に導入される原子炉格納容器内の雰囲気中の水素と原子炉格納容器内に保持された炭素化合物とを合成することを特徴とする。この構成により、例えば反応熱を利用してガスを取り込む自然循環式システムを実現することにより、配管等の構築物量を削減しかつ発電設備全体を小型化することができる。
【００３６】
【発明の実施の形態】
（第１の実施の形態）
図１は本発明の第１の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。原子炉格納容器内の各構成については図27に示した従来の系統図と略同様であるから、以下本実施の形態の特徴的な構成についてのみ説明することとする。
【００３７】
本実施の形態においては、原子炉格納容器外に設けられたアンモニア合成手段４と、このアンモニア合成手段４とドライウェル１とを隔離弁６ａとを介して連絡する配管５ａと、アンモニア合成手段４とウェットウェル２気相部とを隔離弁６ｂを介して連絡する配管５ｂと、アンモニア合成手段４とウェットウェル２内のサプレッションプール３とを逆止弁８を介して連絡し反応生成物（主にアンモニア）を排出する戻り配管７とからなる。
【００３８】
アンモニア合成手段４においては、化学反応式
３Ｈ2 ＋Ｎ2 → ２ＮＨ3
で表されるアンモニア合成反応が行われる。
【００３９】
このアンモニア合成手段４は図示しない熱交換器を具備し、必要に応じて冷却／加熱を行う。すなわち、ＬＯＣＡ時に隔離弁６ａ，６ｂを開とすることでドライウェル１及びウエットウェル２気相部から取込まれる、窒素と水素でその大半をなす未反応ガスは、熱交換器により加熱され、アンモニアが合成される。その際発生する反応熱によりアンモニアはさらに昇温するが、熱交換器により冷却されることで、アンモニアの合成反応が常に促進されるよう反応平衡を維持する。こうして、熱交換器により、アンモニア合成の反応熱を未反応ガスの昇温に利用することで、高い熱効率を維持することができる。
【００４０】
アンモニア合成手段４から放出されるアンモニア等の反応生成物及び未反応物質は、戻り配管７を介してサプレッションプール３水中に導かれ、アンモニアは可溶性のためサプレッションプール３水に溶解する。これにより、原子炉格納容器内のアンモニア分圧を低下させ、格納容器内圧上昇を抑制する。
【００４１】
かかる事象時には放射性よう素が水溶性のよう化物（例えばＣｓＩ）として原子炉格納容器中に放出され、格納容器スプレイ或いはサプレッションプール３でのスクラビングによって水中に保持され、イオンＩ- に解離し、水中で水や金属イオン、有機物、放射線分解生成物等と反応する。よってサプレッションプール水中の水素イオン濃度が高く酸性を呈する場合には、次亜よう素酸（ＨＯＩ）が生成されこれがよう化物イオンと反応することにより、あるいはよう化物イオンと水中の溶存酸素が反応することにより、よう素分子（Ｉ2 ）が生成され気中に放出される。すなわち、以下の各反応で平衡が右側にシフトする。
【００４２】
ＩＯ3 ＋２Ｉ- ＋３Ｈ+ ←→ ３ＨＯＩ
ＨＯＩ＋Ｉ- ＋Ｈ+ ←→ Ｉ2 ＋Ｈ2 Ｏ
４Ｉ- ＋Ｏ2 ＋２Ｈ+ ←→ Ｉ2 ＋Ｈ2 Ｏ
また逆にサプレッションプール水がアルカリ性を呈する場合には、よう素はイオンとして水中に保持され、気相部へは殆ど放出されない。
【００４３】
本実施の形態においては、アンモニア合成手段４により合成されたアンモニアをサプレッションプール３水中に放出する。アンモニアは水に溶解すると水酸化アンモニウムとなり、弱アルカリ性を呈する。よって上述の放射性よう素の気相部への放出を抑制することができるから、原子炉格納容器気相部への放射能放出量を低減することができる。
【００４４】
なお、本実施の形態の変形例として、図２に示すように戻り配管７の出口をウェットウェル２気相部に連絡するよう設定してもよい。あるいはサプレッションプール水３の水位が何らかの事情で低下した場合を想定する。この場合においても、水素分子３mol と窒素分子１mol が反応して２mol のアンモニア分子が生成され、すなわちこの合成反応によりガスの体積は約１／２に減少するから、これをウェットウェル２気相部に戻すことで、サプレッションプール３内に戻す場合に比べてその程度は及ばないものの、格納容器内の内圧上昇を抑制することができる。
【００４５】
（第２の実施の形態）
図３は本発明の第２の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。第１の実施の形態と同一の構成部分については同一符号を付し、説明を省略する。本実施の形態は上記第１の実施の形態における戻し配管７の途中にプール水９ａを内包するアンモニア回収タンク９を設置したものである。アンモニア合成手段４とアンモニア回収タンク９を連絡し反応生成物及び未反応物質をプール水９ａ内に送る配管７ａと、アンモニア回収タンク９とウェットウェル２内のサプレッションプール３とを連絡する配管７ｂを設ける。
【００４６】
Metal-Water 反応によって発生した大量の水素が発生した場合、ドライウェル１あるいはウェットウェル２の雰囲気ガスはアンモニア合成手段５に送られ、雰囲気ガス中の水素と窒素が反応してアンモニアを生成する。生成反応物のうちその大半を占めるアンモニアは、配管７ａを通して専用のアンモニア回収タンク９内のプール水に溶解することでタンク９内に保持され、その他の非水溶性物質はアンモニア回収タンク９の気相へ移行し、配管７ｂを通って格納容器に戻される。
【００４７】
これにより、上記第１の実施の形態と略同様の効果が得られると同時に、アンモニアを原子炉格納容器外の専用タンク内に格納することでその放出を防ぐことができる。
【００４８】
（第３の実施の形態）
図４は本発明の第３の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図１に示した上記第１の実施の形態においてドライウェル１あるいはウェットウェル２とアンモニア合成手段４とを連絡する配管５ａあるいは５ｂ上にブロア10を設けたものである。なお、図では配管５ａと５ｂは途中で合流し配管５ｃをなしその途中にブロア10を設ける構成をとっているが、配管構成及びブロア10の位置はこれに限定されず、例えば配管５ａ、５ｂそれぞれをアンモニア合成手段５と連絡させ、少なくとも一方の配管にブロア10を設けるとしてもよい。また、ブロア10の駆動電源としては所内常用電源を使用するものとする。
【００４９】
これにより、上記第１の実施の形態と同様の作用効果が得られると同時に、ＬＯＣＡ時にブロア10を作動させ、ドライウェル１あるいはウェットウェル２内の雰囲気ガスを強制的にアンモニア合成手段４に送り込むことで、原子炉格納容器内に発生する水素をより確実に除去することができる。
【００５０】
なお、本実施の形態におけるブロア10の駆動電源として、所内常用電源の使用に代えて、専用の非常用電源を設ける構成をとることもできる。これにより、非常時に外部電源が喪失されるような事態に対しても原子炉格納容器内の水素を確実に除去することができる。
【００５１】
（第４の実施の形態）
図５は本発明の第４の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態では、上記第３の実施の形態におけるアンモニア合成手段４として容器内にアンモニア合成触媒11を設置したものを用いる。
【００５２】
アンモニア合成触媒11としては、遷移金属のうちアンモニア合成効果の高いＦｅ，Ｆｅ3 Ｏ4 ，Ｐｔ，Ｒｕ，ＯｓあるいはＵ，Ｕ3 Ｎ4 のうち何れかを用いるのが好適である。このアンモニア合成触媒11を粒状の酸化物担体に担持させて、この粒体をアンモニア合成手段容器４内で板状のカートリッジに充填する。なお、このカートリッジの形状は筒状などでもよく、特に板状に限定されない。
【００５３】
この際、アンモニア合成の助触媒として、Ａｌ2 Ｏ3 ，Ｋ2 Ｏ，ＭｇＯ，ＣａＯ，Ｋ2 ＣＯ3 ，Ｋ，Ｎａ，Ｃｓ，Ｃｏ3 Ｏ4 のうちの何れかを用いると好適である。Ａｌ2 Ｏ3 等の多孔性物質に触媒物質を担持させて触媒有効表面積を増大させることにより触媒によるアンモニア合成反応を促進させる。あるいはＫ，Ｎａ，Ｃｓ等のアルカリ金属をＦｅ等の触媒に添加することによりアルカリ金属から電子の供与を受けてアンモニア合成速度を増加させる。
【００５４】
あるいは、Ｆｅ，Ｍｏ，Ｔｉ，Ｃｏなどの遷移金属フタロシアニンの蒸着膜にＮａやＫなどのアルカリ金属を蒸着して作ったＥＤＡ錯体や、ゼオライト−遷移金属（ＦｅＣｌ3 ，ＲｕＣｌ3 ，ＯｓＣｌ3 ）−カリウム錯体も有効である。
【００５５】
これにより、第３の実施の形態と同様の作用効果が得られると同時に、触媒によるアンモニア合成反応の反応速度をさらに大きくすることで、原子炉格納容器内の圧力上昇をより確実かつ長期的に抑制することができる。
【００５６】
（第５の実施の形態）
図６は本発明の第５の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態では、上記第４の実施の形態におけるブロア10とアンモニア合成手段４とを連絡する配管に水素分離手段12及び窒素分離手段13を設けたものである。図７に本実施の形態の要部（図６の破線囲み部分）を拡大した概略系統図を示す。水素分離手段12には水素分離膜が、窒素分離手段13には窒素分離膜がそれぞれ設置されている。
【００５７】
ブロア10と水素分離手段12の入口側12ａとを配管５ｃで連絡する。水素分離手段12の出口側は、分離された水素ガスの排出口12ｂと、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃとがある。水素ガスの排出口12ｂはアンモニア合成手段４の入口側４ａと配管５ｄにより接続されている。また、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃは窒素分離手段13の入口側13ａと配管14ａにより接続されている。
【００５８】
また窒素分離手段13の出口側は、分離された窒素ガスの排出口13ｂと、窒素ガスが除去されたガスの排出口13ｃとがある。窒素ガスの排出口13ｂはアンモニア合成手段４の入口側４ａと配管14ｂにより接続されている。図では配管14ｂは配管５ｄに合流しているが、両配管は別箇にアンモニア合成手段４に連絡するとしてもよい。一方、窒素ガスが除去されたガスの排出口13ｃは配管14ｃによりサプレッションプール３と連絡する。図では配管14ｃは配管７に合流しているが、両配管は別箇にサプレッションプール３に連絡するとしてもよい。
【００５９】
水素分離手段10内に設けられる水素分離膜としては、ポリイミド、ポリアラミド等に代表される有機高分子系水素分離膜や、パラジウム、バナジウム等の金属あるいはその合金に代表される金属膜のうちの何れかを使用するものとする。高分子膜は高分子鎖の隙間を分子が通り抜けるもので分子の大きさや速度に応じた分離を行うものであり、金属膜は膜表面の水素吸着により膜内部が拡散される作用を利用して水素だけを透過するものである。あるいは有機高分子膜を母材として金属膜を担持させた複合膜を使用してもよい。
【００６０】
一方、窒素分離手段13に設けられる窒素分離膜としては、ポリオレフィン系、セルローストリアセテート、ポリスルホン等の有機高分子膜の使用が好適である。
【００６１】
ブロア10により吸引されたドライウェル１あるいはウェットウェル２内の雰囲気ガスは、水素分離手段12を通過し水素分離作用を受け、分離された水素は配管５ｄを介してアンモニア合成手段４に、また水素分離後に残ったガスは配管14ａを介して窒素分離手段13に送られる。ここで窒素分離作用を受け、分離された窒素は配管14ｂを介してアンモニア合成手段４へ導かれ、また窒素分離後に残ったガスは配管14ｃを介して原子炉格納容器内に戻される。
【００６２】
水素及び窒素はアンモニア合成手段４内に保持される触媒11によりアンモニアとなり、配管７を介して原子炉格納容器のサプレッションプール３水中に送られる。
【００６３】
以上の構成により、本実施の形態は上記第４の実施の形態と同様の効果が得られると同時に、原子炉格納容器内雰囲気ガス中から予め窒素と水素を分離してアンモニア合成反応を行うことにより、不純物によるアンモニア合成反応の阻害を防止することで反応効率を上げるとともに、触媒11の劣化を防止することができる。
【００６４】
また、水素及び窒素の分離に分離膜を使用することにより、他の分離方法、例えば吸着材を充填した複数の塔にガスを通し分離するＰＳＡ法や混合ガスを冷却して凝縮温度の違いによりガス分離を行う深冷法と比較して、単純で安価な構成とすることができる。
【００６５】
なお、本実施の形態ではまず水素を分離し次に窒素を分離する構成となっているが、水素分離手段12と窒素分離手段13との配置を入れ替えて分離の順序を逆としてもよい。また同一容器内に水素分離膜と窒素分離膜を配置することで水素及び窒素分離を共通の一手段によって達成することもできる。
【００６６】
また、ＬＯＣＡ時には原子炉格納容器のドライウェル１内には水蒸気及び希ガス、ハロゲン等の揮発性化合物やエアロゾル等が発生することが考えられる。この場合には、分離膜や触媒の機能の劣化を防止しかつ格納容器内圧の上昇を長期にわたって抑制するために隔離弁６ａを閉とし隔離弁６ｂを開とすることでウェットウェル２側からの雰囲気のみをアンモニア合成手段４に取込むこととする。あるいはこうしたアンモニア合成反応を阻害する物質を除去する機構として、例えばフィルタやスクラバを水素分離手段12の上流側に配置するとしてもよい。
【００６７】
また本実施の形態において、水素分離手段12及び窒素分離手段13により分離される水素ガス及び窒素ガスを圧縮しアンモニア合成手段４内に送り込む圧縮手段を配置した場合も考えられる。図８にこの場合の概略系統図を示す。すなわち、配管５ｄと配管14ｂとの合流点とアンモニア合成手段４の間にガス圧縮機（コンプレッサー）15を配置する。圧縮機15としては遠心式あるいは軸流式が望ましいが、特にこれに限定されない。また圧縮機15の電源は所内電源を使用する。あるいは上記第３の実施の形態において説明したブロア10の非常用電源を設けた場合には、これを併用してもよい。
【００６８】
このガス圧縮機15により水素ガス及び窒素ガスは圧縮され、アンモニア合成手段４に送られる。こうして高圧条件下でアンモニア合成反応を行うことにより、合成反応速度を上げることが可能である。
【００６９】
（第６の実施の形態）
図９は本発明の第６の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図８に示した上記第５の実施の形態におけるアンモニア合成手段４に熱交換手段及び加熱手段を設けたものである。
【００７０】
すなわち、圧縮機15により圧縮され昇圧された窒素ガス及び水素ガスは、アンモニア合成手段４に供給されるが、この際アンモニア合成手段４の内部を加熱器16により加熱し、アンモニア合成手段４内部に保持された触媒11によりアンモニア合成を行う。ガスを昇温することにより合成反応をより速く行うことができる。一方で触媒11の温度が上昇し過ぎるとアンモニア生成速度が低下するため、熱交換器26により触媒温度の過度の上昇を抑止する。生成したアンモニア及び未反応物質はサプレッションプール３水中に戻される。
このように高温条件下でアンモニア合成反応を行うことにより、合成反応速度を上げることが可能となる。
【００７１】
（第７の実施の形態）
図10は本発明の第７の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図６に示した上記第５の実施の形態における水素分離手段12の上流側に気水分離手段18を配置したものである。
【００７２】
この気水分離手段18とは原子炉圧力容器における気水分離器のような大掛かりな装置ではなく、例えば金属メッシュや邪魔板付き通路からなるものを想定する。流入するガス中に含まれる水蒸気が気水分離器を通過する間に凝縮作用を受け、液滴となって放出される。
【００７３】
気水分離手段18の出口側は、水分が除去されたガスの排出口18ｂと、分離された水の排出口18ａとがある。水分が除去されたガスの排出口18ｂは水素分離手段12の入口側と連絡しており、水素ガス、窒素ガスはこの後分離されてアンモニア合成手段４に流入する。また水排出口18ｂは配管19によりサプレッションプール３と連絡している。
【００７４】
この構成により、上記第５の実施の形態と略同様の作用効果が得られると同時に、事前にガス中の水分を除去することにより、水素分離手段12及び窒素分離手段13による水素及び窒素の分離性能を向上させることができるから、アンモニア合成反応をより確実に行うことができる。
【００７５】
さらに、シビアアクシデント時に何らかの原因で格納容器スプレイが作動しない場合など、原子炉格納容器内の水蒸気分圧が非常に高くなるような事象に対しても、本実施の形態によれば、原子炉格納容器内雰囲気中の水蒸気を液化しサプレッションプール３水中へ戻すことで原子炉格納容器の内圧上昇を抑制し、かつ水素分離膜や窒素分離膜、アンモニア合成触媒の水蒸気混入による機能低下を大幅に抑制することができる。
【００７６】
（第８の実施の形態）
図11は本発明の第８の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図１に示した上記第１の実施の形態におけるアンモニア合成手段４に代えて炭素化合物・水素合成手段20を配置し、これに水素ガスとの反応の原料として炭素化合物を供給する炭素化合物供給手段23を接続したものである。
【００７７】
ＬＯＣＡ時に隔離弁６ａ，６ｂを開とすることでドライウェル１及びウエットウェル２気相部から導入口20ａから雰囲気ガスを炭素化合物・水素合成手段20の容器内部に導入する。ここで取込まれるガス中の水素及び炭素化合物（例えば、一酸化炭素、二酸化炭素、不飽和炭化水素等）は、合成反応により化合物（例えば、炭化水素、アルコール及び酸等）として生成される。
【００７８】
また、ＬＯＣＡ時に大量の水素が発生したときには、炭素化合物供給手段21を通して炭素化合物を炭素化合物・水素合成手段20の容器中に送り込むこととする。
【００７９】
炭素化合物供給手段23は、炭素化合物を内蔵するタンク或いはボンベと配管、弁からなり、水素の発生量に応じて、反応式から導き出される化学量論比に従い発生水素を完全に反応させるのに必要十分量の炭素化合物を炭素化合物・水素合成手段20の炭素化合物導入口20ｃに供給する。
【００８０】
なお、発生する水素の検出には、従来のドライウェル１及びウェットウェル２のサンプリングラインに設けられた水素ガスセンサを使用するか、あるいは本実施の形態の炭素化合物・水素合成手段の上流側の格納容器内ガスを取り込む配管の近傍に必要に応じてサンプリングライン及び水素ガスセンサを設けて検出することとする。
【００８１】
炭素化合物・水素合成手段20内で起こる反応としては、二酸化炭素からのメタノール生成、Ｃ１化学反応、二酸化炭素還元による炭素生成、不飽和炭化水素の水素化反応等が挙げられる。其々の反応は以下の化学反応式で表される。
ＣＯ2 ＋３Ｈ2 → ＣＨ3 ＯＨ＋Ｈ2 Ｏ （１）
ＣＯ＋２Ｈ2 → ＣＨ3 ＯＨ （２）
ＣＯ＋２Ｈ2 → Ｃ＋２Ｈ2 Ｏ
２Ｃn Ｈ2n＋ｎＨ2 → ２Ｃn Ｈ3n
炭素化合物・水素合成手段20の排出口20ｂは何れも戻し配管７に連絡しており、反応生成物及び未反応ガスは原子炉格納容器内へ導かれる。また図では戻り配管７はウェットウェル２気相部に開口しているが、図１の場合と同様に戻り配管７をサプレッションプール３水中に開口するものとしてもよい。
【００８２】
この構成により、ＬＯＣＡ時に大量発生する水素等を取出し、水あるいはメタノール等のアルコール等の液体を生成して原子炉格納容器内に戻すことにより、原子炉格納容器の内圧上昇を抑制することができる。また生成物が上記液体以外の炭素化合物である場合でも、反応の前後でガス状物質のモル数が減少することから、生成物が液体の場合と比べて若干効果は劣るものの原子炉格納容器の内圧上昇を抑制することができる。
【００８３】
また、炭素化合物・水素合成手段20より排出されるガスには放射性物質が含まれることを考慮して、本実施の形態のように反応生成物を原子炉格納容器内に戻す構造とすることで、生成物を保持するための耐圧性の専用の容器やブロア等の様々な付帯設備を設ける必要がなく簡易な構造とすることができる。
【００８４】
（第９の実施の形態）
図12は本発明の第９の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図11に示した上記第８の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20の排出口20ｂを、配管23を介して反応生成物収容手段22に接続している。
【００８５】
反応生成物収容手段22は内部に上述の反応によって生成された反応生成物を保持するものである。この出口側は戻り配管７を介して原子炉格納容器内部に連絡している。図に示した収容手段22は、主に反応生成物として水溶性の生成物、特にメタノールやエタノール等のアルコールのように化学的に安定な物質を想定し、ドレンタンクを使用している。
【００８６】
反応生成物収容手段22はこうしたドレンタンクに限定されず、反応生成物の性質を考慮して設計する。すなわち、反応生成物が気体の場合には耐圧性の保持タンクを使用し、必要に応じ配管23に弁と圧縮機を設けて逆流を防止する。また気体の種類によってはタンクに吸着材を設置し吸着を行う。また可溶性気体の場合は、タンク内に溶媒を貯留しておき気体を吹き込んで溶かし込む構造とすることもできる。
【００８７】
この構成により上記第８の実施の形態と同様の作用効果が得られると同時に、反応生成物を専用の貯蔵手段内部に保持することにより、原子炉格納容器内部で有機化合物とよう素分子との反応による有機よう素の生成を防止する、すなわち原子炉格納容器への有機化合物の混入を防ぐことができる。
【００８８】
（第10の実施の形態）
図13は本発明の第10の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図11に示した上記第８の実施の形態においてドライウェル１あるいはウェットウェル２と炭素化合物・水素合成手段20とを連絡する配管５ａあるいは５ｂ上にブロア10を設けたものである。なお、図では配管５ａと５ｂは途中で合流し配管５ｃをなしその途中にブロア10を設ける構成をとっているが、配管構成及びブロア10の位置はこれに限定されず、例えば配管５ａ、５ｂそれぞれを炭素化合物・水素合成手段20と連絡させ、少なくとも一方の配管にブロア10を設けるとしてもよい。また、ブロア10の駆動電源としては所内常用電源を使用するものとする。
【００８９】
これにより、上記第８の実施の形態と同様の作用効果が得られると同時に、ＬＯＣＡ時にブロア10を作動させ、ドライウェル１あるいはウェットウェル２内の雰囲気ガスを強制的に炭素化合物・水素合成手段20に送り込むことで、原子炉格納容器内に発生する水素をより確実に除去することができる。
【００９０】
なお、本実施の形態におけるブロア10の駆動電源として、所内常用電源の使用に代えて、専用の非常用電源を設ける構成をとることもできる。これにより、非常時に外部電源が喪失されるような事態に対しても原子炉格納容器内の水素を確実に除去することができる。
【００９１】
（第11の実施の形態）
図14は本発明の第11の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図11に示した上記第８の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20の内部に触媒24を配置したものであり、例えば固定床式反応器、流動床式反応器、薄膜触媒反応器のうちのいずれかを用いたものである。なお、図ではブロア10及び反応生成物収容手段22を併用した場合を示している。
【００９２】
ＬＯＣＡ時に隔離弁６ａ，６ｂを開とすることでドライウェル１及びウエットウェル２気相部から取込まれるガス中の水素及び炭素化合物（例えば、一酸化炭素、二酸化炭素、不飽和炭化水素等）は、炭素化合物・水素合成手段20内の触媒24によって合成され、化合物（例えば炭化水素、アルコール及び酸等）が生成される。
【００９３】
ここでの触媒24はＣＯ及びＨ2 を化学吸着するもので、第４〜10族の金属を用いることとする。例えばＰｔ，Ｐｄ，Ｉｒを触媒として用いた場合はＣＯは非解離吸着され主にメタノール等のアルコールが生成される。一方Ｒｕ，Ｎｉ，Ｆｅ，Ｃｏを触媒として用いた場合はＣＯは解離吸着され主に炭化水素が生成される。
【００９４】
図15は本実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20の一例の概略を示す断面図である。ガスの流れを矢印で示す。このうち破線矢印が原子炉格納容器内から導入されたガスの流れを示す。炭素化合物・水素合成手段20は分離膜25と触媒24によって構成されメンブレンリアクターとも呼ばれる。容器内に上述の触媒からなる触媒層24が形成され、この触媒層24の外周に水素分離膜25が配置される。水素を含む原子炉格納容器内雰囲気ガスは導入口20ａから容器内部に導入され、ガス中の水素は水素分離膜25を通って触媒層24に導かれる。この水素分離膜25には水素透過性に優れた物質として例えばパラジウムを用いる。水素以外のガスは透過せずに排出口20ｂを通して容器外に排出される。
【００９５】
一方、水素との反応の原料となる炭素化合物は炭素化合物供給手段21を通して触媒層導入口20ｃから触媒層24内に導入され、触媒層24で水素と反応する。反応生成物は未反応の水素ガスや炭素化合物とともに触媒層排出口20ｄから外部へ排出される。
【００９６】
炭素化合物・水素合成手段20の排出口20ｂ及び触媒層出口20ｄは何れも配管23及び反応生成物収容手段22を介して戻し配管７に連絡しており、反応生成物及び未反応ガスは原子炉格納容器内へ導かれる。なお、排出口20ｂと触媒層排出口20ｄに対し別個に戻し配管を設けてもよい。
【００９７】
また、図15では炭素化合物としてＣＯ2 を用いて、化学反応式
ＣＯ2 ＋３Ｈ2 → ＣＨ3 ＯＨ＋Ｈ2 Ｏ （１）
で表されるメタノールが生成される場合を示している。が、本実施の形態は炭素化合物と水素の合成反応であれば特にこの反応に限定されない。
【００９８】
なお、炭素化合物としてＣＯ2 を用いた場合の水素との合成反応としては、上記（１）式の他に、以下の化学反応式で表されるものが考えられる。
ＣＯ2 ＋２Ｈ2 → Ｃ＋２Ｈ2 Ｏ
ＣＯ2 ＋ Ｈ2 → ＨＣＯＯＨ
ＣＯ2 ＋４Ｈ2 → ＣＨ4 ＋２Ｈ2 Ｏ
ｎＣＯ2 ＋３ｎＨ2 → （ＣＨ2 ）n ＋２ｎＨ2 Ｏ
ｎＣＯ2 ＋（３ｎ＋１）Ｈ2 → Ｃn Ｈ2n+2＋２ｎＨ2 Ｏ
第１式は蟻酸を生成する反応、第２式は炭素還元反応である。
【００９９】
また、第３式乃至第５式はメタンや低級の炭化水素（プロパン、ブタン、エチレン等）を生成する反応であり、これらの生成物は可燃性気体であり取扱いが難しい。したがって、こうした反応を避けて、（１）式に代表されるメタノール等の安定な物質を生成するように触媒の種類及び反応条件を選択することとする。
【０１００】
原料をＣＯ2 としメタノールを選択的に生成するためには、例えば酸化ランタンにパラジウムを担持したものか、あるいは銅−亜鉛−クロム−アルミナ触媒にパラジウムや銀を添加したものを触媒として用いるのが好適である。
【０１０１】
また、原料をＣＯとし化学反応式
ＣＯ＋２Ｈ2 → ＣＨ3 ＯＨ （２）
により表されるメタノールの生成反応を選択的に行う場合には、銅−亜鉛−アルミナ系触媒を用いるのが好適である。
【０１０２】
この構成により本実施の形態によれば、上記第８の実施の形態とほぼ同様の作用効果が得られると同時に、触媒により水素と炭素化合物との合成反応を促進することで、より早く確実に原子炉格納容器内水素を除去することができる。また、原料を二酸化炭素または一酸化炭素とし、触媒や反応条件を考慮してメタノール等の安定な物質を選択的に生成することにより、原料供給及び反応生成物の保持に要する設備を比較的簡易なものとすることができる。
【０１０３】
本実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20としては、図15に示した炭素化合物・水素合成手段20を改良したものを使用することもできる。この改良された炭素化合物・水素合成手段20の断面図を図16及び図17に示す。図16は水素分離膜25を襞状に変形したものである。また図17は水素分離膜25を曲折する配管状に配置したものである。これにより、図15に示したものと比べて炭素化合物・水素合成手段20全体の容積を変えることなく水素分離膜表面積を大きくとることにより、原子炉格納容器雰囲気中から水素を効率的に取り込み、水素と炭素化合物との合成反応をより促進することができる。
【０１０４】
（第12の実施の形態）
図18は本発明の第12の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図12に示した上記第９の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20を原子炉格納容器の内部に設置したものである。
【０１０５】
原子炉格納容器内に設置される炭素化合物・水素合成手段20としては、ブロアによって原子炉格納容器内雰囲気ガスを強制的に吸引するシステムや、あるいは反応熱を利用した自然循環によってガスを取り込むシステムが挙げられるが、原子炉格納容器の容積をほぼ現状のままとして設置することが可能な後者の自然循環式システムが望ましい。またこの炭素化合物・水素合成手段20はドライウェル１とウェットウェル２それぞれに設置することが望ましい。さらに、炭素化合物・水素合成手段20の触媒層排出口20ｄから排出される反応生成物は配管23を介して反応生成物収容手段22に送られる。
【０１０６】
ＬＯＣＡ時にMetal-Water 反応によって大量の水素が発生した場合、原子炉格納容器雰囲気内に発生する水素を、原子炉格納容器内に設置した炭素化合物・水素合成手段20内部に取り込み、炭素化合物供給手段23より供給される炭素化合物と反応させる。なお図では炭素化合物供給手段23を格納容器外に設置しているが、設置場所の条件が許せば原子炉格納容器内に炭素化合物・水素合成手段20と一体的に設置することも考えられる。
【０１０７】
この構成により上記第９の実施の形態とほぼ同様の作用効果が得られるとともに、配管等の構築物量を削除し、設備全体の設置面積及びコストの削減が可能なより簡易な構成とすることができる。
【０１０８】
なお、本実施の形態は上記第９の実施の形態の合成反応を原子炉格納容器内部で行えるよう各設備を可能な限り原子炉格納容器内部に配置するものであるが、上記第１乃至第８の実施の形態についても設置場所の条件が許せばこうした原子炉格納容器内への設置を考慮することが可能である。例えば水素と炭素化合物との合成反応による生成物がメタノール等の安定な液体であるならば、上記第８の実施の形態に対し本実施の形態を適用し、原子炉格納容器内部で完結する水素除去装置を実現することができる。
【０１０９】
なお、設置条件が許せば、炭素化合物供給手段23に代えて、原子炉格納容器内に予め合成反応の原料となる炭素化合物を封入しておき、この炭素化合物を上述の炭素化合物・水素合成手段20により水素と合成するよう設定することが考えられる。これにより、炭素化合物供給手段23を設けた場合と比較して、水素と炭素化合物の反応がより早期に行われるとともに、炭素化合物供給手段23を削除することで設備全体を更に簡素化することができる。
【０１１０】
（第13の実施の形態）
図19は本発明の第13の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図14に示した上記第11の実施の形態におけるブロア10と炭素化合物・水素合成手段20とを連絡する配管に水素分離手段12を設けたものである。図20に本実施の形態の要部（図19の破線囲み部分）を拡大した概略系統図を示す。水素分離手段12には上記第５の実施の形態において詳述した水素分離膜が設置されている。
【０１１１】
ブロア10と水素分離手段12の入口側12ａとを配管５ｃで連絡する。水素分離手段12の出口側は、分離された水素ガスの排出口12ｂと、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃとがある。水素ガスの排出口12ｂは炭素化合物・水素合成手段20の入口側20ａと配管５ｄにより接続されている。また、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃは、配管14ａに接続し、配管14ａは戻し配管７に合流している。この両配管は別箇にサプレッションプール３に連絡するとしてもよい。あるいはウェットウェル２気相部に連絡するとしてもよい。
【０１１２】
ブロア10により吸引されたドライウェル１あるいはウェットウェル２内の雰囲気ガスは、水素分離手段12を通過し水素分離作用を受け、分離された水素は配管５ｄを介して炭素化合物・水素合成手段20に送られ、水素分離後に残ったガスは配管14ａ及び戻し配管７を介して原子炉格納容器内に戻される。
【０１１３】
水素及び炭素化合物供給手段21から供給される炭素化合物は、炭素化合物・水素合成手段20内に保持される触媒24により水素と合成され、配管23を介して反応生成物収容手段22へ送られる。さらに未反応物質及び一部の反応生成物は戻し配管７を介して原子炉格納容器のサプレッションプール３水中に送られる。
【０１１４】
以上の構成により、上記第11の実施の形態と同様の効果が得られると同時に、原子炉格納容器内雰囲気ガス中から予め水素を分離して炭素化合物との合成を行うことにより、不純物による合成反応の阻害を防止することで反応効率を上げるとともに、触媒24の劣化を防止することができる。また、水素の分離に分離膜を使用することにより、他の分離方法と比較して、単純で安価な構成とすることができる。
【０１１５】
また、ＬＯＣＡ時には原子炉格納容器のドライウェル１内には水蒸気及び希ガス、ハロゲン等の揮発性化合物やエアロゾル等が発生することが考えられる。この場合には、分離膜や触媒の機能の劣化を防止しかつ格納容器内圧の上昇を長期にわたって抑制するために隔離弁６ａを閉とし隔離弁６ｂを開とすることでウェットウェル２側からの雰囲気のみを炭素化合物・水素合成手段20に取込むこととする。あるいはこうしたアンモニア合成反応を阻害する物質を除去する機構として、例えばフィルタやスクラバを水素分離手段12の上流側に配置するとしてもよい。
【０１１６】
（第14の実施の形態）
図21は本発明の第14の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図19に示した上記第13の実施の形態における炭素化合物供給手段に代えてあるいは併設して、水素分離手段12と炭素化合物・水素合成手段20とを連絡する配管にガス中の炭素化合物を分離する炭素化合物分離手段26を設けたものである。図22に本実施の形態の要部（図21の破線囲み部分）を拡大した概略系統図を示す。炭素化合物分離手段20には炭素化合物分離膜が設置されている。
【０１１７】
水素分離手段12の水素ガスの排出口12ｂは炭素化合物・水素合成手段20の入口側４ａと配管５ｄにより接続されている。また、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃは配管27ａを介して炭素化合物分離手段26の入口側26ａと接続されている。
【０１１８】
水素分離手段12の出口側は、分離された水素ガスの排出口12ｂと、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃとがある。水素ガスの排出口12ｂは炭素化合物・水素合成手段20の入口側20ａと配管５ｄにより接続されている。また、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃは炭素化合物分離手段13ａの入口側13ａと配管27ａにより接続されている。一方、炭素化合物分離手段26の出口側は、分離された炭素化合物の排出口26ｂと、炭素化合物が除去されたガスの排出口26ｃとがある。炭素化合物の排出口26ｂは炭素化合物・水素合成手段20の触媒層入口20ｃと配管27ｂにより接続されている。また、炭素化合物が除去されたガスの排出口26ｃは配管27ｃを介して原子炉格納容器内に戻される。なお、図では配管27ｃは配管23と合流し反応生成物収容手段22と連絡しているが、排出口26ｃ及び炭素化合物・水素合成手段20の未反応物質排出口20ｂは配管23とは別箇に設けられた配管により直接原子炉格納容器に連絡するよう設定してもよい。
【０１１９】
以上の構成により、上記第13の実施の形態と同様の効果が得られると同時に、原子炉格納容器内雰囲気ガス中から予め水素及び炭素化合物を分離して、合成反応を行うことにより、不純物による合成反応の阻害を防止することで反応効率を上げるとともに、触媒24の劣化を防止することができる。また、水素及び炭素化合物の分離に分離膜を使用することにより、他の分離方法と比較して、単純で安価な構成とすることができる。
【０１２０】
（第15の実施の形態）
図23は本発明の第15の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、図19に示した上記第13の実施の形態における反応生成物収容手段22と配管５ｄとを配管29で連絡するとともに、水素分離手段12の水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃを戻し配管29を介して原子炉格納容器内に連絡させたものである。図24に本実施の形態の要部（図23の破線囲み部分）を拡大した概略系統図を示す。
【０１２１】
水素分離手段12の水素ガスの排出口12ｂは炭素化合物・水素合成手段20の入口側４ａと配管５ｄにより接続されている。また、水素ガスが除去されたガスの排出口12ｃは配管29を介して原子炉格納容器内のサプレッションプール３と接続されている。
【０１２２】
以上の構成により、本実施の形態は上記第14の実施の形態とほぼ同様の効果が得られると同時に、原子炉格納容器内雰囲気ガス中から予め水素を分離して炭素化合物との合成反応を行い、かつ水素分離されたガスをそのまま原子炉格納容器内に戻すことにより、不純物による合成反応の阻害を防止することで反応効率を上げるとともに、触媒24の劣化を防止することができる。さらに、炭素化合物・水素合成手段20から排出される未反応ガスを再び炭素化合物・水素合成手段20に戻し反応させることにより、反応の原料となる炭素化合物を効率的に利用することができる。
【０１２３】
（第16の実施の形態）
図25は本発明の第16の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。本実施の形態は、水素と炭素化合物の合成によって得られる反応生成物としてメタノールなどの液体を想定し、図23に示した上記第15の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段20と反応生成物収容手段22を連絡する配管に冷却手段を設け、導入されるガスを冷却し凝縮させるものである。なお、ここでの冷却手段としてはクーラあるいは冷却管を想定するが、蒸気を凝縮する機能を有するものであれば特にこれらに限定されない。図26に本実施の形態の要部（図25の破線囲み部分）を拡大した概略系統図を示す。
【０１２４】
すなわち、炭素化合物・水素合成手段20の排出口20ｂ，20ｄを配管31ａにより冷却手段30の導入口30ａに連絡させる。冷却手段30に導入されたガスのうち凝縮され液化された物質は液相排出口30ｂより戻り配管31ｂを介して反応生成物収容手段22に送られる。一方、非凝縮性物質は気体のまま気相排出口30ｃより配管５ｄと合流する配管31ｂを介して再び炭素化合物・水素合成手段20に戻される。
【０１２５】
以上の構成により、本実施の形態は上記第15の実施の形態とほぼ同様の効果が得られると同時に、炭素化合物・水素合成手段より排出される反応生成物を含むガスを冷却し高温のため気体として存在する反応生成物を凝縮により液化し保持することにより、反応生成物の回収効率をさらに上げることができる。
【０１２６】
【発明の効果】
本発明によれば、原子炉格納容器内の水素を窒素あるいは炭素化合物と合成することにより、原子炉格納容器内の酸素濃度が低い場合においても、すなわちMetal-Water 反応によって原子炉格納容器内に大量の水素が発生するような状況においても、水素を確実に除去し、水素発生による原子炉格納容器の内圧上昇を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図２】本発明の第１の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図３】本発明の第２の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図４】本発明の第３の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図５】本発明の第４の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図６】本発明の第５の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図７】本発明の第５の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の要部を拡大して示した概略系統図である。
【図８】本発明の第５の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図９】本発明の第６の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１０】本発明の第７の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１１】本発明の第８の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１２】本発明の第９の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１３】本発明の第10の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１４】本発明の第11の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１５】本発明の第11の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段の概略断面図である。
【図１６】本発明の第11の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段の概略断面図である。
【図１７】本発明の第11の実施の形態における炭素化合物・水素合成手段の概略断面図である。
【図１８】本発明の第12の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図１９】本発明の第13の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図２０】本発明の第13の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の要部を拡大して示した概略系統図である。
【図２１】本発明の第14の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図２２】本発明の第14の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の要部を拡大して示した概略系統図である。
【図２３】本発明の第15の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図２４】本発明の第15の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の要部を拡大して示した概略系統図である。
【図２５】本発明の第16の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の概略系統図である。
【図２６】本発明の第16の実施の形態にかかる原子炉格納容器の水素除去装置の要部を拡大して示した概略系統図である。
【図２７】従来の原子炉格納容器の概略系統断面図である。
【符号の説明】
１…ドライウェル、２…ウェットウェル、３…サプレッションプール、
４…アンモニア合成手段、 ６ａ，６ｂ…隔離弁、
８…逆止弁、９…アンモニア回収タンク、10…ブロア、
11…アンモニア合成触媒、12…水素分離手段、13…窒素分離手段、
15…ガス圧縮機、16…加熱器、17…熱交換器、18…気水分離手段、
20…炭素化合物・水素合成手段、21…炭素化合物供給手段、
22…反応生成物収容手段、24…炭素化合物合成触媒、
25…水素分離膜、26…炭素化合物分離手段、30…冷却手段
Claims (11)
- 炉心を内包する原子炉圧力容器を包囲するドライウェル及びサプレッションプールを有し前記ドライウェル内雰囲気をベントするウェットウェルを具備する原子炉格納容器と、この原子炉格納容器内の雰囲気を内部に導入する水素反応手段と、前記ドライウェルと前記ウェットウェルのうち少なくとも一方と前記水素反応手段とを連絡する第１の配管と、前記水素反応手段と接続し反応生成物を排出する第２の配管と、前記水素反応手段の内部に保持されたアンモニア合成触媒と、前記水素反応手段に設けられた加熱手段と、前記水素反応手段に設けられた熱交換手段と、を備え、前記加熱手段により昇温して前記水素反応手段に導入される前記原子炉格納容器内の雰囲気中の水素と窒素を合成してなるアンモニアの生成を促進し、前記熱交換手段により前記アンモニア合成触媒の温度の上昇を抑止すること、を特徴とする原子炉格納容器の水素除去装置。
- 第１の配管内の流体を取込みこの流体中から水素及び窒素を分離し水素反応手段へ分離した水素及び窒素を移送するとともに水素及び窒素以外の成分を第２の配管へ移送する水素分離手段及び窒素分離手段を具備することを特徴とする請求項１記載の原子炉格納容器の水素除去装置。
- 第１の配管に原子炉格納容器内雰囲気を移送する電動の移送手段を設けたことを特徴とする請求項１又は２記載の原子炉格納容器の水素除去装置。
- 水素反応手段から排出される未反応物質を第１の配管に移送し再度前記水素反応手段に導入することを特徴とする請求項１又は２記載の原子炉格納容器の水素除去装置。
- 反応生成物収容手段に移送される流体を冷却する冷却手段を具備し、前記流体に凝縮作用を施すことを特徴とする請求項１又は２記載の原子炉格納容器の水素除去装置。
- 第２の配管は水素反応手段と原子炉格納容器とを連絡することを特徴とする請求項１又は２記載の原子炉格納容器の水素除去装置。
- 第２の配管はサプレッションプール中で開口することを特徴とする請求項６記載の原子炉格納容器の水素除去装置。
- 水素反応手段で生成された反応生成物を収容する反応生成物収容手段を具備し、第２の配管は前記水素反応手段と前記反応生成物収容手段とを連絡することを特徴とする請求項１又は２記載の原子炉格納容器の水素除去装置。
- 反応生成物収容手段は液状流体を貯蔵するタンクを具備し、このタンク内に流入する気体を原子炉格納容器内に導入することを特徴とする請求項８記載の原子炉格納容器の水素除去装置。
- 第２の配管に圧縮手段を設け、水素反応手段における反応生成物を圧縮して反応生成物収容手段に移送することを特徴とする請求項９記載の原子炉格納容器の水素除去装置。
- 水素分離手段は水素分離膜を有することを特徴とする請求項２記載の原子炉格納容器の水素除去装置。
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