JP3497058B2 - 熱可塑性重合体組成物 - Google Patents
熱可塑性重合体組成物Info
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、特定の熱可塑性ポ
リウレタンとブロック共重合体を含有する熱可塑性重合
体組成物、それからなる成形品、前記の熱可塑性重合体
組成物からなる重合体層を有する積層構造体、該積層構
造体の製造方法並びに前記の熱可塑性重合体組成物より
なるホットメルト接着剤に関する。より詳細には、本発
明は、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン
系重合体やスチレン系重合体などのような極性の低い重
合体、並びにエチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、
塩化ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリア
ミド、ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル系重
合体、ポリオキシメチレン、並びにシアン化ビニル化合
物、共役ジエン化合物およびオレフィン化合物から選ば
れる少なくとも１種と芳香族ビニル化合物との共重合体
などのような極性の高い重合体のいずれに対しても強く
接着し、さらに他の材料に対しても高い溶融接着性を有
し、しかも透明性に優れる、特定の熱可塑性ポリウレタ
ンとブロック共重合体を含有する熱可塑性重合体組成
物、それからなる成形品、その熱可塑性重合体組成物よ
りなる重合体層を有する積層構造体、およびホットメル
ト接着剤に係るものであり、本発明の熱可塑性重合体組
成物は前記した優れた特性を活かして、各種積層構造体
を初めとして、広範な用途に有効に使用することができ
る。
リウレタンとブロック共重合体を含有する熱可塑性重合
体組成物、それからなる成形品、前記の熱可塑性重合体
組成物からなる重合体層を有する積層構造体、該積層構
造体の製造方法並びに前記の熱可塑性重合体組成物より
なるホットメルト接着剤に関する。より詳細には、本発
明は、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン
系重合体やスチレン系重合体などのような極性の低い重
合体、並びにエチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、
塩化ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリア
ミド、ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル系重
合体、ポリオキシメチレン、並びにシアン化ビニル化合
物、共役ジエン化合物およびオレフィン化合物から選ば
れる少なくとも１種と芳香族ビニル化合物との共重合体
などのような極性の高い重合体のいずれに対しても強く
接着し、さらに他の材料に対しても高い溶融接着性を有
し、しかも透明性に優れる、特定の熱可塑性ポリウレタ
ンとブロック共重合体を含有する熱可塑性重合体組成
物、それからなる成形品、その熱可塑性重合体組成物よ
りなる重合体層を有する積層構造体、およびホットメル
ト接着剤に係るものであり、本発明の熱可塑性重合体組
成物は前記した優れた特性を活かして、各種積層構造体
を初めとして、広範な用途に有効に使用することができ
る。
【０００２】
【従来の技術】エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物
フイルム、ポリ塩化ビニリデンフイルム、ポリアミドフ
イルムは、ガスバリヤー性に優れており、その高いガス
バリヤー性を活かして、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、ポリスチレンなどのようなヒートシール性やその他
の性質に優れるプラスチックフイルムなどと積層して、
包装材料などやその他の分野で広く用いられている。ま
た、ポリ塩化ビニルフイルムは、その透明性、耐薬品
性、印刷適性、機械的特性などに優れ、またポリエステ
ルフイルムは機械的特性、耐薬品性などに優れており、
それらの特性を活かして、単独でまたはポリエチレン、
ポリスチレン、その他のプラスチックフイルムと積層し
て、広範な用途に用いられている。さらに、ポリカーボ
ネートフイルムは、透明性、耐衝撃性などに優れ、ポリ
メチルメタクリレートフイルムは透明性、耐候性、印刷
適性などに優れており、それらの特性を活かして、種々
のプラスチックフイルムとの積層が試みられている。
フイルム、ポリ塩化ビニリデンフイルム、ポリアミドフ
イルムは、ガスバリヤー性に優れており、その高いガス
バリヤー性を活かして、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、ポリスチレンなどのようなヒートシール性やその他
の性質に優れるプラスチックフイルムなどと積層して、
包装材料などやその他の分野で広く用いられている。ま
た、ポリ塩化ビニルフイルムは、その透明性、耐薬品
性、印刷適性、機械的特性などに優れ、またポリエステ
ルフイルムは機械的特性、耐薬品性などに優れており、
それらの特性を活かして、単独でまたはポリエチレン、
ポリスチレン、その他のプラスチックフイルムと積層し
て、広範な用途に用いられている。さらに、ポリカーボ
ネートフイルムは、透明性、耐衝撃性などに優れ、ポリ
メチルメタクリレートフイルムは透明性、耐候性、印刷
適性などに優れており、それらの特性を活かして、種々
のプラスチックフイルムとの積層が試みられている。
【０００３】積層フイルムの製造に当たっては、ポリウ
レタン溶液などのような溶剤型接着剤を用いて各プラス
チックフイルム間の接着・積層を行ったり、ホットメル
ト接着剤を用いて積層することが行われている。特に、
エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物フイルム、ポリ
塩化ビニリデンフイルム、ポリ塩化ビニルフイルム、ポ
リエステルフイルム、ポリカーボネートフイルム、アク
リル系重合体フイルムを他のポリマーフイルムと積層す
る場合には、従来より溶剤型接着剤が汎用されている
が、有機溶剤の使用による自然環境の汚染、作業環境の
悪化や安全性の点で問題があり、溶剤型接着剤を用いな
い積層技術が求められている。しかも、それらのフイル
ムのうちで、ポリカーボネートフイルムやアクリル系重
合体フイルムなどは耐溶剤性が劣るため、溶剤の選択に
も注意が必要である。また、溶剤型接着剤を用いる積層
フイルムの製造においては、エチレン−酢酸ビニル共重
合体ケン化物フイルム、ポリ塩化ビニリデンフイルム、
ポリ塩化ビニルフイルム、ポリアミドフイルム、ポリエ
ステルフイルム、ポリカーボネートフイルムまたはアク
リル系重合体フイルムを予め製造しておき、それをやは
り予め製造しておいた他のポリマーフイルムと溶剤型接
着剤を用いて積層する必要があり、そのため、被積層フ
イルムを予め製造する工程、フイルム同士を接着・積層
した後に溶剤を除去するための乾燥工程、溶剤の回収工
程など、工程数が極めて多く、作業内容が繁雑になり、
製造コストが高くなるという点でも色々問題を生じてい
る。
レタン溶液などのような溶剤型接着剤を用いて各プラス
チックフイルム間の接着・積層を行ったり、ホットメル
ト接着剤を用いて積層することが行われている。特に、
エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物フイルム、ポリ
塩化ビニリデンフイルム、ポリ塩化ビニルフイルム、ポ
リエステルフイルム、ポリカーボネートフイルム、アク
リル系重合体フイルムを他のポリマーフイルムと積層す
る場合には、従来より溶剤型接着剤が汎用されている
が、有機溶剤の使用による自然環境の汚染、作業環境の
悪化や安全性の点で問題があり、溶剤型接着剤を用いな
い積層技術が求められている。しかも、それらのフイル
ムのうちで、ポリカーボネートフイルムやアクリル系重
合体フイルムなどは耐溶剤性が劣るため、溶剤の選択に
も注意が必要である。また、溶剤型接着剤を用いる積層
フイルムの製造においては、エチレン−酢酸ビニル共重
合体ケン化物フイルム、ポリ塩化ビニリデンフイルム、
ポリ塩化ビニルフイルム、ポリアミドフイルム、ポリエ
ステルフイルム、ポリカーボネートフイルムまたはアク
リル系重合体フイルムを予め製造しておき、それをやは
り予め製造しておいた他のポリマーフイルムと溶剤型接
着剤を用いて積層する必要があり、そのため、被積層フ
イルムを予め製造する工程、フイルム同士を接着・積層
した後に溶剤を除去するための乾燥工程、溶剤の回収工
程など、工程数が極めて多く、作業内容が繁雑になり、
製造コストが高くなるという点でも色々問題を生じてい
る。
【０００４】また、脂肪酸変性ポリオレフィンやエポキ
シ変性ポリオレフィンなどのホットメルト型接着剤を用
いて溶融共押出成形を行って積層フイルムを製造するこ
とが従来から行われている。しかしながら、それにより
得られる積層フイルムは層間の接着強度が小さいため、
層間剥離を生じ易く、その改善が求められている。さら
に、包装材用の積層フイルムをはじめとして、プラスチ
ック積層構造体では、被包装物などが外から透視できる
ように透明性のものが求められることが多い。その場合
に、表裏面層を構成するプラスチックが透明であっても
中間の接着剤層が不透明であると、透明な積層構造体が
得られない。そのため、接着力に優れ、しかも透明性に
優れる非溶剤型の接着剤が求められている。
シ変性ポリオレフィンなどのホットメルト型接着剤を用
いて溶融共押出成形を行って積層フイルムを製造するこ
とが従来から行われている。しかしながら、それにより
得られる積層フイルムは層間の接着強度が小さいため、
層間剥離を生じ易く、その改善が求められている。さら
に、包装材用の積層フイルムをはじめとして、プラスチ
ック積層構造体では、被包装物などが外から透視できる
ように透明性のものが求められることが多い。その場合
に、表裏面層を構成するプラスチックが透明であっても
中間の接着剤層が不透明であると、透明な積層構造体が
得られない。そのため、接着力に優れ、しかも透明性に
優れる非溶剤型の接着剤が求められている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、極性
の低い重合体および極性の高い重合体のいずれに対して
も高い溶融接着性を示し、さらにはその他の材料に対し
ても高い溶融接着性を示し、しかも透明性に優れてお
り、それによって、溶剤を使用した場合に生ずる環境汚
染や作業環境の悪化、接着工程の複雑化などを回避で
き、被包装物などを外部から透視することのできる熱可
塑性重合体組成物、それからなるフイルム、シート、そ
の他の成形品を提供することである。さらに、本発明の
目的は、前記した熱可塑性重合体組成物からなる接着剤
層を有する積層構造体およびその製造方法を提供するこ
とである。特に、ガスバリヤー性に優れるエチレン−酢
酸ビニル共重合体ケン化物、塩化ビニリデン系重合体ま
たはポリアミドからなる層、透明性、耐薬品性、印刷適
性、機械的特性などに優れる塩化ビニル系重合体の層、
耐薬品性や機械的特性などに優れるポリエステルの層、
透明性や耐衝撃性などに優れるポリカーボネートの層、
透明性、耐候性、印刷適性に優れるアクリル系重合体の
層、機械的特性、成形加工性などに優れるポリオキシメ
チレンの層や、シアン化ビニル化合物、共役ジエン化合
物およびオレフィン化合物から選ばれる少なくとも１種
と芳香族ビニル化合物との共重合体の層、ヒートシール
性などに優れるポリエチレンやポリプロピレンなどのオ
レフィン系重合体の層、および／またはスチレン系重合
体の層を有する積層構造体、並びにその製造方法の提供
を目的とするものである。そして、本発明の目的は、前
記した熱可塑性重合体組成物からなるホットメルト接着
剤を提供することである。
の低い重合体および極性の高い重合体のいずれに対して
も高い溶融接着性を示し、さらにはその他の材料に対し
ても高い溶融接着性を示し、しかも透明性に優れてお
り、それによって、溶剤を使用した場合に生ずる環境汚
染や作業環境の悪化、接着工程の複雑化などを回避で
き、被包装物などを外部から透視することのできる熱可
塑性重合体組成物、それからなるフイルム、シート、そ
の他の成形品を提供することである。さらに、本発明の
目的は、前記した熱可塑性重合体組成物からなる接着剤
層を有する積層構造体およびその製造方法を提供するこ
とである。特に、ガスバリヤー性に優れるエチレン−酢
酸ビニル共重合体ケン化物、塩化ビニリデン系重合体ま
たはポリアミドからなる層、透明性、耐薬品性、印刷適
性、機械的特性などに優れる塩化ビニル系重合体の層、
耐薬品性や機械的特性などに優れるポリエステルの層、
透明性や耐衝撃性などに優れるポリカーボネートの層、
透明性、耐候性、印刷適性に優れるアクリル系重合体の
層、機械的特性、成形加工性などに優れるポリオキシメ
チレンの層や、シアン化ビニル化合物、共役ジエン化合
物およびオレフィン化合物から選ばれる少なくとも１種
と芳香族ビニル化合物との共重合体の層、ヒートシール
性などに優れるポリエチレンやポリプロピレンなどのオ
レフィン系重合体の層、および／またはスチレン系重合
体の層を有する積層構造体、並びにその製造方法の提供
を目的とするものである。そして、本発明の目的は、前
記した熱可塑性重合体組成物からなるホットメルト接着
剤を提供することである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記の課題を解決すべく
本発明者は色々検討を重ねてきた。その結果、特定の熱
可塑性ポリウレタンと、芳香族ビニル化合物系重合体ブ
ロックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック
共重合体および／または該ブロック共重合体の水素添加
物を特定の割合で配合すると、それにより得られる熱可
塑性重合体組成物が、極性の低い重合体および極性の高
い重合体のいずれに対しても高い溶融接着性を示し、ま
たその他の材料に対しても高い溶融接着性を示すこと、
しかも透明性にも優れていること、そのためその熱可塑
性重合体組成物は、フイルムやシートをはじめとする各
種成形品や各種積層構造体の製造に適していること、さ
らにはホットメルト接着剤として有効であることを見出
した。 そして、本発明者らは、前記した熱可塑性重合体組成物
を用いて、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、塩
化ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリアミ
ド、ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル系重合
体、ポリオキシメチレン、並びにシアン化ビニル化合
物、共役ジエン化合物およびオレフィン化合物から選ば
れる少なくとも１種と芳香族ビニル化合物との共重合体
のうちの少なくとも１種を含む重合体層と、オレフィン
系重合体およびスチレン系重合体のうちの少なくとも１
種を含む重合体層とを溶融接着させると、層間の接着強
度が高くて層間剥離が生じず、しかも透明性に優れる高
品質の積層構造体が、有害な有機溶剤などを使用するこ
となく、安全にしかも良好な工程性および作業性で得ら
れること、そしてそのような積層構造体は前記した重合
体を上記した熱可塑性重合体組成物と共に共押出成形す
ることによって一層円滑に得られることを見出し、それ
らの知見に基づいて本発明を完成した。
本発明者は色々検討を重ねてきた。その結果、特定の熱
可塑性ポリウレタンと、芳香族ビニル化合物系重合体ブ
ロックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック
共重合体および／または該ブロック共重合体の水素添加
物を特定の割合で配合すると、それにより得られる熱可
塑性重合体組成物が、極性の低い重合体および極性の高
い重合体のいずれに対しても高い溶融接着性を示し、ま
たその他の材料に対しても高い溶融接着性を示すこと、
しかも透明性にも優れていること、そのためその熱可塑
性重合体組成物は、フイルムやシートをはじめとする各
種成形品や各種積層構造体の製造に適していること、さ
らにはホットメルト接着剤として有効であることを見出
した。 そして、本発明者らは、前記した熱可塑性重合体組成物
を用いて、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、塩
化ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリアミ
ド、ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル系重合
体、ポリオキシメチレン、並びにシアン化ビニル化合
物、共役ジエン化合物およびオレフィン化合物から選ば
れる少なくとも１種と芳香族ビニル化合物との共重合体
のうちの少なくとも１種を含む重合体層と、オレフィン
系重合体およびスチレン系重合体のうちの少なくとも１
種を含む重合体層とを溶融接着させると、層間の接着強
度が高くて層間剥離が生じず、しかも透明性に優れる高
品質の積層構造体が、有害な有機溶剤などを使用するこ
となく、安全にしかも良好な工程性および作業性で得ら
れること、そしてそのような積層構造体は前記した重合
体を上記した熱可塑性重合体組成物と共に共押出成形す
ることによって一層円滑に得られることを見出し、それ
らの知見に基づいて本発明を完成した。
【０００７】すなわち、本発明は、
（ｉ） 熱可塑性ポリウレタン、並びに芳香族ビニル化
合物系重合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックか
らなるブロック共重合体および該ブロック共重合体の水
素添加物の少なくとも１種を、［熱可塑性ポリウレタ
ン］：［ブロック共重合体および／またはその水素添加
物］＝２０：８０〜８０：２０の重量比で含有する熱可
塑性重合体組成物であって； （ii） 熱可塑性ポリウレタンが、数平均分子量５００
〜１００００の高分子ポリオール、有機ジイソシアネー
トおよび鎖伸長剤の反応により得られた熱可塑性ポリウ
レタンであり； （iii） ２５℃で測定した、熱可塑性ポリウレタンの
屈折率と、前記したブロック共重合体および／またはそ
の水素添加物の屈折率との差（△ｎ）が０．００５以下
であり；そして、 （iv） 熱可塑性重合体組成物の溶融粘度ηａ（温度２
２０℃、剪断速度１００ｓｅｃ-1で測定）が１５０〜１
００００Ｐａ・ｓである；ことを特徴とする熱可塑性重
合体組成物である。
合物系重合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックか
らなるブロック共重合体および該ブロック共重合体の水
素添加物の少なくとも１種を、［熱可塑性ポリウレタ
ン］：［ブロック共重合体および／またはその水素添加
物］＝２０：８０〜８０：２０の重量比で含有する熱可
塑性重合体組成物であって； （ii） 熱可塑性ポリウレタンが、数平均分子量５００
〜１００００の高分子ポリオール、有機ジイソシアネー
トおよび鎖伸長剤の反応により得られた熱可塑性ポリウ
レタンであり； （iii） ２５℃で測定した、熱可塑性ポリウレタンの
屈折率と、前記したブロック共重合体および／またはそ
の水素添加物の屈折率との差（△ｎ）が０．００５以下
であり；そして、 （iv） 熱可塑性重合体組成物の溶融粘度ηａ（温度２
２０℃、剪断速度１００ｓｅｃ-1で測定）が１５０〜１
００００Ｐａ・ｓである；ことを特徴とする熱可塑性重
合体組成物である。
【０００８】そして、本発明は、上記した熱可塑性重合
体組成物からなる成形品である。さらに、本発明は、上
記した熱可塑性重合体組成物からなる重合体層と他の材
料からなる層を有することを特徴とする積層構造体であ
る。特に、本発明は、前記した積層構造体として、
（Ａ）オレフィン系重合体およびスチレン系重合体のう
ちの少なくとも１種から主としてなる重合体層;（Ｂ）
上記した熱可塑性重合体組成物からなる重合体層；並び
に（Ｃ）エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、塩化
ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリアミ
ド、ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル系重合
体、ポリオキシメチレン、並びにシアン化ビニル化合
物、共役ジエン化合物およびオレフィン化合物から選ば
れる少なくとも１種と芳香族ビニル化合物との共重合体
のうちの少なくとも１種から主としてなる重合体層；
が、重合体層（Ａ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）
の順に積層している構造を少なくとも一部に有している
積層構造体をその好ましい態様として包含する。
体組成物からなる成形品である。さらに、本発明は、上
記した熱可塑性重合体組成物からなる重合体層と他の材
料からなる層を有することを特徴とする積層構造体であ
る。特に、本発明は、前記した積層構造体として、
（Ａ）オレフィン系重合体およびスチレン系重合体のう
ちの少なくとも１種から主としてなる重合体層;（Ｂ）
上記した熱可塑性重合体組成物からなる重合体層；並び
に（Ｃ）エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、塩化
ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリアミ
ド、ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル系重合
体、ポリオキシメチレン、並びにシアン化ビニル化合
物、共役ジエン化合物およびオレフィン化合物から選ば
れる少なくとも１種と芳香族ビニル化合物との共重合体
のうちの少なくとも１種から主としてなる重合体層；
が、重合体層（Ａ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）
の順に積層している構造を少なくとも一部に有している
積層構造体をその好ましい態様として包含する。
【０００９】そして、本発明は、（ａ）オレフィン系重
合体およびスチレン系重合体のうちの少なくとも１種か
ら主としてなる重合体；（ｂ）上記した熱可塑性重合体
組成物；並びに（ｃ）エチレン−酢酸ビニル共重合体ケ
ン化物、塩化ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合
体、ポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネート、ア
クリル系重合体、ポリオキシメチレン、並びにシアン化
ビニル化合物、共役ジエン化合物およびオレフィン化合
物から選ばれる少なくとも１種と芳香族ビニル化合物と
の共重合体のうちの少なくとも１種から主としてなる重
合体を少なくとも用いて、重合体（ａ）の層と重合体
（ｃ）の層の間に重合体組成物（ｂ）の層が介在するよ
うにして共押出成形して積層構造体を製造する方法であ
る。
合体およびスチレン系重合体のうちの少なくとも１種か
ら主としてなる重合体；（ｂ）上記した熱可塑性重合体
組成物；並びに（ｃ）エチレン−酢酸ビニル共重合体ケ
ン化物、塩化ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合
体、ポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネート、ア
クリル系重合体、ポリオキシメチレン、並びにシアン化
ビニル化合物、共役ジエン化合物およびオレフィン化合
物から選ばれる少なくとも１種と芳香族ビニル化合物と
の共重合体のうちの少なくとも１種から主としてなる重
合体を少なくとも用いて、重合体（ａ）の層と重合体
（ｃ）の層の間に重合体組成物（ｂ）の層が介在するよ
うにして共押出成形して積層構造体を製造する方法であ
る。
【００１０】さらに、本発明は、上記した熱可塑性重合
体組成物よりなるホットメルト接着剤である。
体組成物よりなるホットメルト接着剤である。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下に、本発明について詳細に説
明する。本発明の熱可塑性重合体組成物は、熱可塑性ポ
リウレタン、並びに芳香族ビニル化合物系重合体ブロッ
クと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック共重
合体（以下「芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック
共重合体」ということがある）および該芳香族ビニル化
合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物の少な
くとも１種を含有する。
明する。本発明の熱可塑性重合体組成物は、熱可塑性ポ
リウレタン、並びに芳香族ビニル化合物系重合体ブロッ
クと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック共重
合体（以下「芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック
共重合体」ということがある）および該芳香族ビニル化
合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物の少な
くとも１種を含有する。
【００１２】本発明の熱可塑性重合体組成物で用いる熱
可塑性ポリウレタンは、実質的に、高分子ポリオール、
有機ジイソシアネートおよび鎖伸長剤を反応させて得ら
れたポリウレタンである。
可塑性ポリウレタンは、実質的に、高分子ポリオール、
有機ジイソシアネートおよび鎖伸長剤を反応させて得ら
れたポリウレタンである。
【００１３】熱可塑性ポリウレタンの製造に用い得る高
分子ポリオールとしては、ポリエステルポリオール、ポ
リカーボネートポリオール、ポリエステルポリカーボネ
ートポリオール、ポリエーテルポリオールなどを挙げる
ことができ、熱可塑性ポリウレタンはこれらの高分子ポ
リオールの１種または２種以上を用いて形成されている
ことができる。
分子ポリオールとしては、ポリエステルポリオール、ポ
リカーボネートポリオール、ポリエステルポリカーボネ
ートポリオール、ポリエーテルポリオールなどを挙げる
ことができ、熱可塑性ポリウレタンはこれらの高分子ポ
リオールの１種または２種以上を用いて形成されている
ことができる。
【００１４】熱可塑性ポリウレタンの製造に用いるポリ
エステルポリオールは、例えば、常法にしたがって、ポ
リカルボン酸、そのエステル、無水物などのエステル形
成性誘導体などのポリカルボン酸成分とポリオール成分
を直接エステル反応させるかまたはエステル交換反応さ
せることによって得られる。
エステルポリオールは、例えば、常法にしたがって、ポ
リカルボン酸、そのエステル、無水物などのエステル形
成性誘導体などのポリカルボン酸成分とポリオール成分
を直接エステル反応させるかまたはエステル交換反応さ
せることによって得られる。
【００１５】熱可塑性ポリウレタンの製造に用いられる
ポリエステルポリオールの製造原料であるポリカルボン
酸成分としては、例えば、グルタル酸、コハク酸、アジ
ピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバ
シン酸、ドデカン二酸、２−メチルコハク酸、２−メチ
ルアジピン酸、３−メチルアジピン酸、３−メチルペン
タン二酸、２−メチルオクタン二酸、３，８−ジメチル
デカン二酸、３，７−ジメチルデカン二酸などの脂肪族
ジカルボン酸；テレフタル酸、イソフタル酸、オルトフ
タル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボ
ン酸；シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環式ジカル
ボン酸；トリメリット酸などのようなトリカルボン酸；
それらのエステル形成性誘導体などを挙げることがで
き、ポリエステルポリオールは前記したポリカルボン酸
成分の１種または２種以上を用いて形成されていること
ができる。そのうちでも、ポリエステルポリオールは、
ポリカルボン酸成分として、脂肪族カルボン酸またはそ
のエステル形成性誘導体から主としてなり、場合により
少量の３官能以上のポリカルボン酸またはそのエステル
形成性誘導体を含むものを用いて製造されたものである
ことが好ましい。
ポリエステルポリオールの製造原料であるポリカルボン
酸成分としては、例えば、グルタル酸、コハク酸、アジ
ピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバ
シン酸、ドデカン二酸、２−メチルコハク酸、２−メチ
ルアジピン酸、３−メチルアジピン酸、３−メチルペン
タン二酸、２−メチルオクタン二酸、３，８−ジメチル
デカン二酸、３，７−ジメチルデカン二酸などの脂肪族
ジカルボン酸；テレフタル酸、イソフタル酸、オルトフ
タル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボ
ン酸；シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環式ジカル
ボン酸；トリメリット酸などのようなトリカルボン酸；
それらのエステル形成性誘導体などを挙げることがで
き、ポリエステルポリオールは前記したポリカルボン酸
成分の１種または２種以上を用いて形成されていること
ができる。そのうちでも、ポリエステルポリオールは、
ポリカルボン酸成分として、脂肪族カルボン酸またはそ
のエステル形成性誘導体から主としてなり、場合により
少量の３官能以上のポリカルボン酸またはそのエステル
形成性誘導体を含むものを用いて製造されたものである
ことが好ましい。
【００１６】熱可塑性ポリウレタンの製造に用いられる
ポリエステルポリオールの製造原料であるポリオール成
分としては、例えば、エチレングリコール、１，３−プ
ロパンジオール、２−メチル−１，３−プロパンジオー
ル，１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコー
ル、１，５−ペンタンジオール、３−メチル−１，５−
ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，７
−ヘプタンジオール、１，８−オクタンジオール、２−
メチル−１，８−オクタンジオール、１，９−ノナンジ
オール、１，１０−デカンジオールなどの脂肪族ジオー
ル；シクロヘキサンジメタノール、シクロヘキサンジオ
ールなどの脂環式ジオール；グリセリン、トリメチロー
ルプロパン、ブタントリオール、ペンタエリスリトール
などのトリオールを挙げることができ、前記したポリオ
ール成分の１種または２種以上を用いることができる。
そのうちでも、ポリエステルポリオールは、主として脂
肪族ポリオールからなり、さらに少量の３官能以上のポ
リオールを含むポリオール成分を用いて製造された、１
分子当たりの水酸基の数が２よりも僅かに大きい後述す
るようなポリエステルポリオールであることが好まし
い。
ポリエステルポリオールの製造原料であるポリオール成
分としては、例えば、エチレングリコール、１，３−プ
ロパンジオール、２−メチル−１，３−プロパンジオー
ル，１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコー
ル、１，５−ペンタンジオール、３−メチル−１，５−
ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，７
−ヘプタンジオール、１，８−オクタンジオール、２−
メチル−１，８−オクタンジオール、１，９−ノナンジ
オール、１，１０−デカンジオールなどの脂肪族ジオー
ル；シクロヘキサンジメタノール、シクロヘキサンジオ
ールなどの脂環式ジオール；グリセリン、トリメチロー
ルプロパン、ブタントリオール、ペンタエリスリトール
などのトリオールを挙げることができ、前記したポリオ
ール成分の１種または２種以上を用いることができる。
そのうちでも、ポリエステルポリオールは、主として脂
肪族ポリオールからなり、さらに少量の３官能以上のポ
リオールを含むポリオール成分を用いて製造された、１
分子当たりの水酸基の数が２よりも僅かに大きい後述す
るようなポリエステルポリオールであることが好まし
い。
【００１７】熱可塑性ポリウレタンの製造に用い得るポ
リカーボネートポリオールは、例えば、ポリオールとジ
アルキルカーボネート、アルキレンカーボネート、ジア
リールカーボネートなどのカーボネート化合物との反応
により得られる。ポリカーボネートポリオールの製造現
原料であるポリオールとしては、ポリエステルポリオー
ルの製造原料であるポリオールとして上記に挙げたもの
を用いることができる。また、ジアルキルカーボネート
としてはジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート
などを、アルキレンカーボネートとしてはエチレンカー
ボネートなど、ジアリールカーボネートとしてはジフェ
ニルカーボネートなどを挙げることができる。
リカーボネートポリオールは、例えば、ポリオールとジ
アルキルカーボネート、アルキレンカーボネート、ジア
リールカーボネートなどのカーボネート化合物との反応
により得られる。ポリカーボネートポリオールの製造現
原料であるポリオールとしては、ポリエステルポリオー
ルの製造原料であるポリオールとして上記に挙げたもの
を用いることができる。また、ジアルキルカーボネート
としてはジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート
などを、アルキレンカーボネートとしてはエチレンカー
ボネートなど、ジアリールカーボネートとしてはジフェ
ニルカーボネートなどを挙げることができる。
【００１８】熱可塑性ポリウレタンの製造に用い得るポ
リエステルポリカーボネートポリオールとしては、例え
ば、ポリオール、ポリカルボン酸およびカーボネート化
合物を同時に反応させて得られたもの、予め製造してお
いたポリエステルポリオールとポリカーボネートポリオ
ールとをカーボネート化合物と反応させて得られたも
の、ポリオールとポリカルボン酸を反応させて得られた
ものなどを挙げることができる。
リエステルポリカーボネートポリオールとしては、例え
ば、ポリオール、ポリカルボン酸およびカーボネート化
合物を同時に反応させて得られたもの、予め製造してお
いたポリエステルポリオールとポリカーボネートポリオ
ールとをカーボネート化合物と反応させて得られたも
の、ポリオールとポリカルボン酸を反応させて得られた
ものなどを挙げることができる。
【００１９】また、熱可塑性ポリウレタンの製造に用い
得るポリエーテルポリオールの例としては、好ましくは
少量の３官能以上のポリオールの存在下に、ジオール成
分を重合して得られるポリエチレングリコール、ポリプ
ロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールな
どを挙げることができ、これらの１種または２種以上を
用いることができ、そのうちでも１分子当たりの水酸基
数が２よりも僅かに高いポリテトラメチレングリコール
を用いることが好ましい。
得るポリエーテルポリオールの例としては、好ましくは
少量の３官能以上のポリオールの存在下に、ジオール成
分を重合して得られるポリエチレングリコール、ポリプ
ロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールな
どを挙げることができ、これらの１種または２種以上を
用いることができ、そのうちでも１分子当たりの水酸基
数が２よりも僅かに高いポリテトラメチレングリコール
を用いることが好ましい。
【００２０】そして、本発明では、熱可塑性ポリウレタ
ンの製造に用いられる高分子ポリオールの数平均分子量
が５００〜１００００であることが必要であり、７００
〜５０００であることが好ましく、７５０〜４０００で
あることがより好ましい。数平均分子量が５００〜１０
０００の範囲から外れる高分子ポリオールを用いて製造
された熱可塑性ポリウレタンを使用する場合は、該熱可
塑性ポリウレタンおよび上記したブロック共重合体を含
む熱可塑性重合体組成物の溶融成形性、共押出成形性、
耐寒性、耐熱性などが低下したものとなり易い。なお、
本明細書でいう数平均分子量は、ＪＩＳ Ｋ １５７７
に準拠して測定した水酸基価に基づいて算出した数平均
分子量をいう。
ンの製造に用いられる高分子ポリオールの数平均分子量
が５００〜１００００であることが必要であり、７００
〜５０００であることが好ましく、７５０〜４０００で
あることがより好ましい。数平均分子量が５００〜１０
０００の範囲から外れる高分子ポリオールを用いて製造
された熱可塑性ポリウレタンを使用する場合は、該熱可
塑性ポリウレタンおよび上記したブロック共重合体を含
む熱可塑性重合体組成物の溶融成形性、共押出成形性、
耐寒性、耐熱性などが低下したものとなり易い。なお、
本明細書でいう数平均分子量は、ＪＩＳ Ｋ １５７７
に準拠して測定した水酸基価に基づいて算出した数平均
分子量をいう。
【００２１】また、熱可塑性ポリウレタンの製造に用い
られる高分子ポリオールは、その１分子当たりの水酸基
数ｆが２．００５≦ｆ≦２．１の範囲にある高分子ポリ
オールであることが好ましく、２．０１≦ｆ≦２．０８
の範囲にある高分子ポリオールであることがより好まし
い。１分子当たりの水酸基数ｆが前記した２．００５≦
ｆ≦２．１０の範囲にある高分子ポリオールを用いて得
られた熱可塑性ポリウレタンを本発明の熱可塑性重合体
組成物で使用すると、その熱可塑性重合体組成物の高温
での溶融成形性が良好になり、高温で溶融成形すること
が必要な熱可塑性重合体（例えばポリエステル、ポリア
ミド、ポリカーボネートなど）と共溶融押出成形して積
層構造体を製造する際に、成形性が一層良好なものとな
る。
られる高分子ポリオールは、その１分子当たりの水酸基
数ｆが２．００５≦ｆ≦２．１の範囲にある高分子ポリ
オールであることが好ましく、２．０１≦ｆ≦２．０８
の範囲にある高分子ポリオールであることがより好まし
い。１分子当たりの水酸基数ｆが前記した２．００５≦
ｆ≦２．１０の範囲にある高分子ポリオールを用いて得
られた熱可塑性ポリウレタンを本発明の熱可塑性重合体
組成物で使用すると、その熱可塑性重合体組成物の高温
での溶融成形性が良好になり、高温で溶融成形すること
が必要な熱可塑性重合体（例えばポリエステル、ポリア
ミド、ポリカーボネートなど）と共溶融押出成形して積
層構造体を製造する際に、成形性が一層良好なものとな
る。
【００２２】本発明の熱可塑性重合体組成物に用いる熱
可塑性ポリウレタンの製造に使用する有機ジイソシアネ
ートの種類は特に制限されず、熱可塑性ポリウレタンの
製造に従来から用いられている有機ジイソシアネートの
いずれもが使用できる。そのうちでも分子量が５００以
下の芳香族ジイソシアネート、脂環式ジイソシアネート
および脂肪族ジイソシアネートのうちの１種または２種
以上が好ましく使用される。そのような有機ジイソシア
ネートの例としては、４，４’−ジフェニルメタンジイ
ソシアネート、ｐ−フェニレンジイソシアネート、キシ
リレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネ
ート、イソホロンジイソシアネート、トリレンジイソシ
アネート、１，５−ナフチレンジイソシアネート、４，
４’−ジシクロヘキシルメタンジイソシアネートなどを
挙げることができ、これらの有機ジイソシアネートの１
種または２種以上を用いることができる。それらのうち
でも４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネートが好
ましく用いられる。
可塑性ポリウレタンの製造に使用する有機ジイソシアネ
ートの種類は特に制限されず、熱可塑性ポリウレタンの
製造に従来から用いられている有機ジイソシアネートの
いずれもが使用できる。そのうちでも分子量が５００以
下の芳香族ジイソシアネート、脂環式ジイソシアネート
および脂肪族ジイソシアネートのうちの１種または２種
以上が好ましく使用される。そのような有機ジイソシア
ネートの例としては、４，４’−ジフェニルメタンジイ
ソシアネート、ｐ−フェニレンジイソシアネート、キシ
リレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネ
ート、イソホロンジイソシアネート、トリレンジイソシ
アネート、１，５−ナフチレンジイソシアネート、４，
４’−ジシクロヘキシルメタンジイソシアネートなどを
挙げることができ、これらの有機ジイソシアネートの１
種または２種以上を用いることができる。それらのうち
でも４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネートが好
ましく用いられる。
【００２３】 本発明の熱可塑性重合体組成物に用いる
熱可塑性ポリウレタンの製造に使用する鎖伸長剤として
は、熱可塑性ポリウレタンの製造に従来から用いられて
いる鎖伸長剤のいずれもが使用でき、そのうちでもイソ
シアネート基と反応し得る活性水素原子を分子中に２個
以上有する分子量３００以下の低分子化合物が好ましく
用いられる。そのような鎖伸長剤としては、例えば、エ
チレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブ
タンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−ビ
ス（β−ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、１，４−シク
ロヘキサンジオール、ビス−（β−ヒドロキシエチル）
テレフタレート、キシリレングリコールなどのジオール
類；ヒドラジン、エチレンジアミン、プロピレンジアミ
ン、キシリレンジアミン、イソホロンジアミン、ピペラ
ジンおよびその誘導体、フェニレンジアミン、トリレン
ジアミン、アジピン酸ジヒドラジド、イソフタル酸ジヒ
ドラジドなどのジアミン類；アミノエチルアルコール、
アミノプロピルアルコールなどのアミノアルコール類な
どを挙げることができ、これらの１種または２種以上を
用いることができる。これらのうちでも、炭素数２〜１
０の脂肪族ジオールが好ましく用いられ、１，４−ブタ
ンジオールがより好ましく用いられる。
熱可塑性ポリウレタンの製造に使用する鎖伸長剤として
は、熱可塑性ポリウレタンの製造に従来から用いられて
いる鎖伸長剤のいずれもが使用でき、そのうちでもイソ
シアネート基と反応し得る活性水素原子を分子中に２個
以上有する分子量３００以下の低分子化合物が好ましく
用いられる。そのような鎖伸長剤としては、例えば、エ
チレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブ
タンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−ビ
ス（β−ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、１，４−シク
ロヘキサンジオール、ビス−（β−ヒドロキシエチル）
テレフタレート、キシリレングリコールなどのジオール
類；ヒドラジン、エチレンジアミン、プロピレンジアミ
ン、キシリレンジアミン、イソホロンジアミン、ピペラ
ジンおよびその誘導体、フェニレンジアミン、トリレン
ジアミン、アジピン酸ジヒドラジド、イソフタル酸ジヒ
ドラジドなどのジアミン類；アミノエチルアルコール、
アミノプロピルアルコールなどのアミノアルコール類な
どを挙げることができ、これらの１種または２種以上を
用いることができる。これらのうちでも、炭素数２〜１
０の脂肪族ジオールが好ましく用いられ、１，４−ブタ
ンジオールがより好ましく用いられる。
【００２４】そして、本発明の熱可塑性重合体組成物で
は、熱可塑性ポリウレタンとして、脂肪族ジカルボン酸
成分と主として脂肪族ジオールからなり且つ少量の３官
能以上のポリオールを含有するポリオール成分とを反応
させて得られた１分子当たりの水酸基数ｆが上記した
２．００５〜２．１の範囲にある高分子ポリオールを、
４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、および
炭素数２〜１０の脂肪族ジオール（特に１，４−ブタン
ジオール）からなる鎖伸長剤と反応させて得られる熱可
塑性ポリウレタンを用いることが、熱可塑性重合体組成
物の力学的特性、他の熱可塑性重合体との接着性、特に
エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、塩化ビニリデ
ン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリアミド、ポリエ
ステル、ポリカーボネート、アクリル系重合体などのよ
うな極性の大きい熱可塑性重合体との接着性が優れるこ
とから好ましい。
は、熱可塑性ポリウレタンとして、脂肪族ジカルボン酸
成分と主として脂肪族ジオールからなり且つ少量の３官
能以上のポリオールを含有するポリオール成分とを反応
させて得られた１分子当たりの水酸基数ｆが上記した
２．００５〜２．１の範囲にある高分子ポリオールを、
４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、および
炭素数２〜１０の脂肪族ジオール（特に１，４−ブタン
ジオール）からなる鎖伸長剤と反応させて得られる熱可
塑性ポリウレタンを用いることが、熱可塑性重合体組成
物の力学的特性、他の熱可塑性重合体との接着性、特に
エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、塩化ビニリデ
ン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリアミド、ポリエ
ステル、ポリカーボネート、アクリル系重合体などのよ
うな極性の大きい熱可塑性重合体との接着性が優れるこ
とから好ましい。
【００２５】また、本発明の熱可塑性重合体組成物で用
いる熱可塑性ポリウレタンは、イソシアネート基／水酸
基の当量比Ｒが、０．９≦Ｒ≦１．３０の範囲になるよ
うにして、数平均分子量５００〜１００００の高分子ポ
リオール、有機ジイソシアネートおよび鎖伸長剤を反応
させて得られた熱可塑性ポリウレタンであることが、熱
可塑性重合体組成物の溶融成形性が良好になる点から好
ましく、特にフイルム状に溶融成形する場合に良好な製
膜安定性が得られる。そして、本発明の熱可塑性重合体
組成物で用いる芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロッ
ク共重合体および／またはその水素添加物が末端に水酸
基を有するものである場合に、熱可塑性ポリウレタンと
して、当量比Ｒが１．００５≦Ｒ≦１．１０の範囲にな
るようにして高分子ポリオール、有機ジイソシアネート
および鎖伸長剤を反応させて得られた前記の熱可塑性ポ
リウレタンを用いると、熱可塑性重合体組成物の溶融成
形性、特に製膜安定性、および溶融接着性が一層良好に
なるので好ましい。
いる熱可塑性ポリウレタンは、イソシアネート基／水酸
基の当量比Ｒが、０．９≦Ｒ≦１．３０の範囲になるよ
うにして、数平均分子量５００〜１００００の高分子ポ
リオール、有機ジイソシアネートおよび鎖伸長剤を反応
させて得られた熱可塑性ポリウレタンであることが、熱
可塑性重合体組成物の溶融成形性が良好になる点から好
ましく、特にフイルム状に溶融成形する場合に良好な製
膜安定性が得られる。そして、本発明の熱可塑性重合体
組成物で用いる芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロッ
ク共重合体および／またはその水素添加物が末端に水酸
基を有するものである場合に、熱可塑性ポリウレタンと
して、当量比Ｒが１．００５≦Ｒ≦１．１０の範囲にな
るようにして高分子ポリオール、有機ジイソシアネート
および鎖伸長剤を反応させて得られた前記の熱可塑性ポ
リウレタンを用いると、熱可塑性重合体組成物の溶融成
形性、特に製膜安定性、および溶融接着性が一層良好に
なるので好ましい。
【００２６】本発明の熱可塑性重合体組成物で用いる熱
可塑性ポリウレタンの製造方法は特に制限されず、上記
した高分子ポリオール、有機ジイソシアネートおよび鎖
伸長剤を使用して、従来既知のウレタン化反応技術を利
用して、例えば、プレポリマー法またはワンショット法
などにより製造することができる。そのうちでも、本発
明の熱可塑性重合体組成物で用いる熱可塑性ポリウレタ
ンは、実質的に溶剤の不存在下に溶融重合して製造する
ことが好ましく、特に多軸スクリュー型押出機を用いて
連続溶融重合して製造することが好ましい。
可塑性ポリウレタンの製造方法は特に制限されず、上記
した高分子ポリオール、有機ジイソシアネートおよび鎖
伸長剤を使用して、従来既知のウレタン化反応技術を利
用して、例えば、プレポリマー法またはワンショット法
などにより製造することができる。そのうちでも、本発
明の熱可塑性重合体組成物で用いる熱可塑性ポリウレタ
ンは、実質的に溶剤の不存在下に溶融重合して製造する
ことが好ましく、特に多軸スクリュー型押出機を用いて
連続溶融重合して製造することが好ましい。
【００２７】本発明の熱可塑性重合体組成物におけるも
う一方の必須重合体成分である芳香族ビニル化合物系重
合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブ
ロック共重合体（芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロ
ック共重合体）としては、芳香族ビニル化合物系重合体
ブロックを少なくとも１個と、共役ジエン系重合体ブロ
ックを少なくとも１個有するブロック共重合体、および
該芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体に
おける共役ジエン系重合体ブロック中の不飽和結合が水
素添加されているものの少なくとも１種が用いられる。
その場合の水添率は０〜１００モル％、好ましくは０〜
９５モル％の範囲から選ぶことができる。芳香族ビニル
化合物／共役ジエンブロック共重合体における共役ジエ
ン系重合体ブロックの不飽和結合の水素添加率を５０モ
ル％以上、特に８０モル％以上にしておくと、耐候性お
よび耐熱分解性に優れる熱可塑性重合体組成物を得るこ
とができる。
う一方の必須重合体成分である芳香族ビニル化合物系重
合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブ
ロック共重合体（芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロ
ック共重合体）としては、芳香族ビニル化合物系重合体
ブロックを少なくとも１個と、共役ジエン系重合体ブロ
ックを少なくとも１個有するブロック共重合体、および
該芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体に
おける共役ジエン系重合体ブロック中の不飽和結合が水
素添加されているものの少なくとも１種が用いられる。
その場合の水添率は０〜１００モル％、好ましくは０〜
９５モル％の範囲から選ぶことができる。芳香族ビニル
化合物／共役ジエンブロック共重合体における共役ジエ
ン系重合体ブロックの不飽和結合の水素添加率を５０モ
ル％以上、特に８０モル％以上にしておくと、耐候性お
よび耐熱分解性に優れる熱可塑性重合体組成物を得るこ
とができる。
【００２８】 芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロッ
ク共重合体における芳香族ビニル化合物系重合体ブロッ
クは、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位から主と
してなり、場合により少量の他の不飽和単量体に由来す
る構造単位を有する重合体ブロックである。芳香族ビニ
ル化合物／共役ジエンブロック共重合体における芳香族
ビニル化合物系重合体ブロックを構成する芳香族ビニル
化合物としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｏ
−、ｍ−、ｐ−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチ
レン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン、４−プ
ロピルスチレン、４−シクロヘキシルスチレン、４−ド
デシルスチレン、２−エチル−４−ベンジルスチレン、
４−（フェニルブチル）スチレンなどを挙げることがで
き、芳香族ビニル化合物系重合体ブロックは前記した芳
香族ビニル化合物の１種または２種以上からなる構造単
位を有していることができる。そのうちでも、芳香族ビ
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体における芳香
族ビニル化合物系重合体ブロックは、スチレンおよび／
またはα−メチルスチレンよりなる構造単位から主とし
てなっていることが好ましい。
ク共重合体における芳香族ビニル化合物系重合体ブロッ
クは、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位から主と
してなり、場合により少量の他の不飽和単量体に由来す
る構造単位を有する重合体ブロックである。芳香族ビニ
ル化合物／共役ジエンブロック共重合体における芳香族
ビニル化合物系重合体ブロックを構成する芳香族ビニル
化合物としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｏ
−、ｍ−、ｐ−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチ
レン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン、４−プ
ロピルスチレン、４−シクロヘキシルスチレン、４−ド
デシルスチレン、２−エチル−４−ベンジルスチレン、
４−（フェニルブチル）スチレンなどを挙げることがで
き、芳香族ビニル化合物系重合体ブロックは前記した芳
香族ビニル化合物の１種または２種以上からなる構造単
位を有していることができる。そのうちでも、芳香族ビ
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体における芳香
族ビニル化合物系重合体ブロックは、スチレンおよび／
またはα−メチルスチレンよりなる構造単位から主とし
てなっていることが好ましい。
【００２９】また、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブ
ロック共重合体における共役ジエン系重合体ブロック
は、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチ
ル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，
６−ヘキサジエンなどの共役ジエン系化合物の１種また
は２種以上から主として形成された重合体ブロックであ
り、水素添加した芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロ
ック共重合体ではその共役ジエン系重合体ブロックにお
ける不飽和結合部分の一部または全部が水素添加により
飽和結合になっている。そのうちでも、本発明の熱可塑
性重合体組成物で用いる芳香族ビニル化合物／共役ジエ
ンブロック共重合体は、その共役ジエン系重合体ブロッ
クが、１，３−ブタジエン、イソプレンまたはそれらの
混合物からなる重合体ブロック、より具体的には、イソ
プレン重合体ブロック、イソプレンとブタジエン共重合
体ブロック、ブタジエン重合体ブロックおよび／または
それらの水素添加された重合体ブロックであることが、
熱可塑性重合体組成物の溶融接着性が良好になり、特に
オレフィン系重合体に対する溶融接着性が優れたものと
なる点から好ましい。
ロック共重合体における共役ジエン系重合体ブロック
は、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチ
ル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，
６−ヘキサジエンなどの共役ジエン系化合物の１種また
は２種以上から主として形成された重合体ブロックであ
り、水素添加した芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロ
ック共重合体ではその共役ジエン系重合体ブロックにお
ける不飽和結合部分の一部または全部が水素添加により
飽和結合になっている。そのうちでも、本発明の熱可塑
性重合体組成物で用いる芳香族ビニル化合物／共役ジエ
ンブロック共重合体は、その共役ジエン系重合体ブロッ
クが、１，３−ブタジエン、イソプレンまたはそれらの
混合物からなる重合体ブロック、より具体的には、イソ
プレン重合体ブロック、イソプレンとブタジエン共重合
体ブロック、ブタジエン重合体ブロックおよび／または
それらの水素添加された重合体ブロックであることが、
熱可塑性重合体組成物の溶融接着性が良好になり、特に
オレフィン系重合体に対する溶融接着性が優れたものと
なる点から好ましい。
【００３０】特に、ポリプロピレンに対する接着強度の
大きな熱可塑性重合体組成物を得たい場合は、芳香族ビ
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体として、その
共役ジエン系重合体ブロックが３，４−結合を３０モル
％以上の割合で有するイソプレン重合体ブロックおよび
／またはその水素添加された重合体ブロックからなる芳
香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体を用い
ることが好ましい。
大きな熱可塑性重合体組成物を得たい場合は、芳香族ビ
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体として、その
共役ジエン系重合体ブロックが３，４−結合を３０モル
％以上の割合で有するイソプレン重合体ブロックおよび
／またはその水素添加された重合体ブロックからなる芳
香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体を用い
ることが好ましい。
【００３１】また、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブ
ロック共重合体における共役ジエン系重合体ブロック
が、イソプレン／ブタジエン共重合体ブロックまたはそ
の水素添加された共重合体ブロックである場合は、ブタ
ジエンに由来する構造単位とイソプレンに由来する構造
単位の配置は、ランダム状、ブロック状、テーパー状、
またはそれらの２種以上の混在するもののいずれの形態
であってもよい。
ロック共重合体における共役ジエン系重合体ブロック
が、イソプレン／ブタジエン共重合体ブロックまたはそ
の水素添加された共重合体ブロックである場合は、ブタ
ジエンに由来する構造単位とイソプレンに由来する構造
単位の配置は、ランダム状、ブロック状、テーパー状、
またはそれらの２種以上の混在するもののいずれの形態
であってもよい。
【００３２】芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック
共重合体およびその水素添加物の分子構造は、直鎖状、
分岐状、放射状、またはそれらの任意の組み合わせのい
ずれであってもよい。そのうちでも、本発明の熱可塑性
重合体組成物では、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブ
ロック共重合体および／またはその水素添加物として、
１個の芳香族ビニル化合物重合体ブロックと１個の共役
ジエン重合体ブロックが直鎖状に結合したジブロック共
重合体、芳香族ビニル化合物重合体ブロック−共役ジエ
ン重合体ブロック−芳香族ビニル化合物重合体ブロック
の順に３つの重合体ブロックが直鎖状に結合しているト
リブロック共重合体、およびそれらの水素添加物の１種
または２種以上が、製造の容易性、入手の容易性、熱可
塑性ポリウレタンとの相溶性、力学特性などの点から好
ましく用いられる。
共重合体およびその水素添加物の分子構造は、直鎖状、
分岐状、放射状、またはそれらの任意の組み合わせのい
ずれであってもよい。そのうちでも、本発明の熱可塑性
重合体組成物では、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブ
ロック共重合体および／またはその水素添加物として、
１個の芳香族ビニル化合物重合体ブロックと１個の共役
ジエン重合体ブロックが直鎖状に結合したジブロック共
重合体、芳香族ビニル化合物重合体ブロック−共役ジエ
ン重合体ブロック−芳香族ビニル化合物重合体ブロック
の順に３つの重合体ブロックが直鎖状に結合しているト
リブロック共重合体、およびそれらの水素添加物の１種
または２種以上が、製造の容易性、入手の容易性、熱可
塑性ポリウレタンとの相溶性、力学特性などの点から好
ましく用いられる。
【００３３】芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック
共重合体およびその水素添加物では、芳香族ビニル化合
物に由来する構造単位の含有量が、ブロック共重合体の
全重量に基づいて５〜９０重量％であることが熱可塑性
重合体組成物の溶融接着性、力学的特性などが優れたも
のとなる点から好ましく、１０〜９０重量％であること
がより好ましい。
共重合体およびその水素添加物では、芳香族ビニル化合
物に由来する構造単位の含有量が、ブロック共重合体の
全重量に基づいて５〜９０重量％であることが熱可塑性
重合体組成物の溶融接着性、力学的特性などが優れたも
のとなる点から好ましく、１０〜９０重量％であること
がより好ましい。
【００３４】特に、オレフィン系重合体に対する接着強
度の大きな熱可塑性重合体組成物を得たい場合は、芳香
族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体およびそ
の水素添加物における芳香族ビニル化合物に由来する構
造単位の含有量が５〜６０重量％であることが好まし
く、１０〜５０重量％であることがより好ましい。ま
た、スチレン系重合体に対する接着強度の大きな熱可塑
性重合体組成物を得たい場合は、芳香族ビニル化合物／
共役ジエンブロック共重合体およびその水素添加物にお
ける芳香族ビニル化合物に由来する構造単位の含有量が
４０〜９０重量％であることが好ましく、５０〜９０重
量％であることがより好ましい。
度の大きな熱可塑性重合体組成物を得たい場合は、芳香
族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体およびそ
の水素添加物における芳香族ビニル化合物に由来する構
造単位の含有量が５〜６０重量％であることが好まし
く、１０〜５０重量％であることがより好ましい。ま
た、スチレン系重合体に対する接着強度の大きな熱可塑
性重合体組成物を得たい場合は、芳香族ビニル化合物／
共役ジエンブロック共重合体およびその水素添加物にお
ける芳香族ビニル化合物に由来する構造単位の含有量が
４０〜９０重量％であることが好ましく、５０〜９０重
量％であることがより好ましい。
【００３５】さらに、芳香族ビニル化合物／共役ジエン
ブロック共重合体およびその水素添加物は、その分子末
端に水酸基を有するものであることが好ましい。その場
合に、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合
体およびその水素添加物は水酸基を分子の片末端に有し
ていても、または両末端に有していてもよく、特に片末
端に有していることが好ましい。芳香族ビニル化合物／
共役ジエンブロック共重合体およびその水素添加物が分
子末端に水酸基を有している場合には、それを含有する
本発明の熱可塑性重合体組成物の溶融押出成形時の製膜
安定性が著しく良好になって、膜厚を薄くしても安定に
製膜できるようになる。
ブロック共重合体およびその水素添加物は、その分子末
端に水酸基を有するものであることが好ましい。その場
合に、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合
体およびその水素添加物は水酸基を分子の片末端に有し
ていても、または両末端に有していてもよく、特に片末
端に有していることが好ましい。芳香族ビニル化合物／
共役ジエンブロック共重合体およびその水素添加物が分
子末端に水酸基を有している場合には、それを含有する
本発明の熱可塑性重合体組成物の溶融押出成形時の製膜
安定性が著しく良好になって、膜厚を薄くしても安定に
製膜できるようになる。
【００３６】また、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブ
ロック共重合体およびその水素添加物では、芳香族ビニ
ル化合物系重合体ブロックの数平均分子量が２５００〜
５００００であり、水素添加する前での共役ジエン系重
合体ブロックの数平均分子量が１００００〜１００００
０であり、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共
重合体全体の数平均分子量が１５０００〜１５００００
であることが、力学的特性、成形性、接着性の点から好
ましい。
ロック共重合体およびその水素添加物では、芳香族ビニ
ル化合物系重合体ブロックの数平均分子量が２５００〜
５００００であり、水素添加する前での共役ジエン系重
合体ブロックの数平均分子量が１００００〜１００００
０であり、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共
重合体全体の数平均分子量が１５０００〜１５００００
であることが、力学的特性、成形性、接着性の点から好
ましい。
【００３７】芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック
共重合体およびその水素添加物の製法や入手法などは特
に制限されず、上記したような芳香族ビニル化合物系重
合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックを有するブ
ロック共重合体であればいずれも使用でき、本発明の熱
可塑性重合体組成物用に芳香族ビニル化合物／共役ジエ
ンブロック共重合体やその水素添加物を製造しても、市
販されているものを使用しても、またはその他の方法で
入手してもよい。何ら限定されるものではないが、本発
明の熱可塑性重合体組成物で用いる芳香族ビニル化合物
／共役ジエンブロック共重合体およびその水素添加物
は、例えば、芳香族ビニル化合物および共役ジエンを用
いて、アニオン重合法、カチオン重合法、チーグラー重
合法、シングルサイト重合法、ラジカル重合法などによ
ってブロック共重合体をつくり、必要に応じてそれを水
素添加することによって得ることができる。
共重合体およびその水素添加物の製法や入手法などは特
に制限されず、上記したような芳香族ビニル化合物系重
合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックを有するブ
ロック共重合体であればいずれも使用でき、本発明の熱
可塑性重合体組成物用に芳香族ビニル化合物／共役ジエ
ンブロック共重合体やその水素添加物を製造しても、市
販されているものを使用しても、またはその他の方法で
入手してもよい。何ら限定されるものではないが、本発
明の熱可塑性重合体組成物で用いる芳香族ビニル化合物
／共役ジエンブロック共重合体およびその水素添加物
は、例えば、芳香族ビニル化合物および共役ジエンを用
いて、アニオン重合法、カチオン重合法、チーグラー重
合法、シングルサイト重合法、ラジカル重合法などによ
ってブロック共重合体をつくり、必要に応じてそれを水
素添加することによって得ることができる。
【００３８】そして、本発明の熱可塑性重合体組成物
は、上記した熱可塑性ポリウレタンと、芳香族ビニル化
合物／共役ジエンブロック共重合体および該ブロック共
重合体の水素添加物の少なくとも１種を、［熱可塑性ポ
リウレタン］（複数の熱可塑性ポリウレタンを用いる場
合はそれらの合計）：［芳香族ビニル化合物／共役ジエ
ンブロック共重合体および／またはその水素添加物］
（複数の芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重
合体および／またはその水素添加物を用いる場合はそれ
らの合計）＝２０：８０〜８０：２０の重量比で含有し
ていることが必要であり、３０：７０〜７０：３０の重
量比で含有していることが好ましく、３５：６５〜６
５：３５の重量比で含有していることがより好ましい。
は、上記した熱可塑性ポリウレタンと、芳香族ビニル化
合物／共役ジエンブロック共重合体および該ブロック共
重合体の水素添加物の少なくとも１種を、［熱可塑性ポ
リウレタン］（複数の熱可塑性ポリウレタンを用いる場
合はそれらの合計）：［芳香族ビニル化合物／共役ジエ
ンブロック共重合体および／またはその水素添加物］
（複数の芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重
合体および／またはその水素添加物を用いる場合はそれ
らの合計）＝２０：８０〜８０：２０の重量比で含有し
ていることが必要であり、３０：７０〜７０：３０の重
量比で含有していることが好ましく、３５：６５〜６
５：３５の重量比で含有していることがより好ましい。
【００３９】熱可塑性ポリウレタンと該ブロック共重合
体および／またはその水素添加物の合計重量に基づい
て、熱可塑性ポリウレタンの含有量が２０重量％未満で
ある（該ブロック共重合体および／またはその水素添加
物の含有量８０重量％を超える）と、極性の大きい重合
体（例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、
塩化ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリア
ミド、ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル系重
合体、ポリオキシメチレン、シアン化ビニル化合物、共
役ジエン化合物およびオレフィン化合物から選ばれる少
なくとも１種と芳香族ビニル化合物との共重合体など）
に対する熱可塑性重合体組成物の接着性が低下する。一
方、熱可塑性ポリウレタンの含有量が８０重量％を超え
る（該ブロック共重合体および／またはその水素添加物
の含有量２０重量％未満である）と、極性の小さい重合
体（例えばオレフィン系重合体、スチレン系重合体な
ど）に対する熱可塑性重合体組成物の接着性が低下す
る。
体および／またはその水素添加物の合計重量に基づい
て、熱可塑性ポリウレタンの含有量が２０重量％未満で
ある（該ブロック共重合体および／またはその水素添加
物の含有量８０重量％を超える）と、極性の大きい重合
体（例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、
塩化ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリア
ミド、ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル系重
合体、ポリオキシメチレン、シアン化ビニル化合物、共
役ジエン化合物およびオレフィン化合物から選ばれる少
なくとも１種と芳香族ビニル化合物との共重合体など）
に対する熱可塑性重合体組成物の接着性が低下する。一
方、熱可塑性ポリウレタンの含有量が８０重量％を超え
る（該ブロック共重合体および／またはその水素添加物
の含有量２０重量％未満である）と、極性の小さい重合
体（例えばオレフィン系重合体、スチレン系重合体な
ど）に対する熱可塑性重合体組成物の接着性が低下す
る。
【００４０】さらに、本発明の熱可塑性重合体組成物に
おいては、熱可塑性重合体組成物中に含まれる熱可塑性
ポリウレタンの温度２５℃で測定した屈折率と芳香族ビ
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体および／また
はその水素添加物の温度２５℃で測定した屈折率との差
（屈折率差）（△ｎ）が０．００５以下であることが重
要であり、０．００２以下であることが好ましい。熱可
塑性ポリウレタンの２５℃における屈折率と、芳香族ビ
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体および／また
はその水素添加物の２５℃における屈折率との差（△
ｎ）が０．００５よりも大きいと、熱可塑性重合体組成
物の透明性が損なわれて、透明性が要求される用途に適
さないものとなる。一般に、熱可塑性重合体組成物を用
いて得られるフイルムやシートなどの成形品や該熱可塑
性重合体組成物からなる重合体層を有する積層構造体で
は、その厚さが大きくなるにつれて透明性が低下する傾
向にある。そのため、所定の透明性を確保するには、厚
さが大きくなるほど、熱可塑性重合体組成物中に含まれ
る熱可塑性ポリウレタンの屈折率と芳香族ビニル化合物
／共役ジエンブロック共重合体および／またはその水素
添加物の屈折率との前記した差（△ｎ）を一層小さくす
る必要がある。なお、本明細書でいう屈折率差（△ｎ）
は、アッペの屈折率計を用いて、温度２５℃で、厚さ１
００μｍの熱可塑性ポリウレタンフイルムの屈折率、並
びに厚さ１００μｍの芳香族ビニル化合物／共役ジエン
ブロック共重合体フイルムまたはその水素添加物フイル
ムの屈折率をそれぞれ測定し、屈折率の大きな方から屈
折率の小さい方を差し引いて得られた値をいい、その具
体的な内容については以下の実施例に記載するとおりで
ある。
おいては、熱可塑性重合体組成物中に含まれる熱可塑性
ポリウレタンの温度２５℃で測定した屈折率と芳香族ビ
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体および／また
はその水素添加物の温度２５℃で測定した屈折率との差
（屈折率差）（△ｎ）が０．００５以下であることが重
要であり、０．００２以下であることが好ましい。熱可
塑性ポリウレタンの２５℃における屈折率と、芳香族ビ
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体および／また
はその水素添加物の２５℃における屈折率との差（△
ｎ）が０．００５よりも大きいと、熱可塑性重合体組成
物の透明性が損なわれて、透明性が要求される用途に適
さないものとなる。一般に、熱可塑性重合体組成物を用
いて得られるフイルムやシートなどの成形品や該熱可塑
性重合体組成物からなる重合体層を有する積層構造体で
は、その厚さが大きくなるにつれて透明性が低下する傾
向にある。そのため、所定の透明性を確保するには、厚
さが大きくなるほど、熱可塑性重合体組成物中に含まれ
る熱可塑性ポリウレタンの屈折率と芳香族ビニル化合物
／共役ジエンブロック共重合体および／またはその水素
添加物の屈折率との前記した差（△ｎ）を一層小さくす
る必要がある。なお、本明細書でいう屈折率差（△ｎ）
は、アッペの屈折率計を用いて、温度２５℃で、厚さ１
００μｍの熱可塑性ポリウレタンフイルムの屈折率、並
びに厚さ１００μｍの芳香族ビニル化合物／共役ジエン
ブロック共重合体フイルムまたはその水素添加物フイル
ムの屈折率をそれぞれ測定し、屈折率の大きな方から屈
折率の小さい方を差し引いて得られた値をいい、その具
体的な内容については以下の実施例に記載するとおりで
ある。
【００４１】一般に、屈折率は温度依存性であり、温度
が変わることによってその屈折率も変化する。そして、
本発明者が調査したところ、本発明の熱可塑性重合体組
成物で用いる熱可塑性ポリウレタンの屈折率の温度依存
性と、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合
体またはその水素添加物の屈折率の温度依存性とが、驚
くべきことに、ほぼ同じ温度依存特性を有しており、そ
のため、温度２５℃で測定した時の両者の屈折率差（△
ｎ）が０．００５以下である場合に、その測定温度が変
わっても両者の屈折率差（△ｎ）は０．００５以下に保
たれていることが判明した。すなわち、本発明の熱可塑
性重合体組成物は、その使用温度が２５℃の場合のみな
らず、熱可塑性重合体組成物が一般に使用される温度範
囲（通常−４０〜１２０℃）において、熱可塑性重合体
組成物に含まれる熱可塑性ポリウレタンの屈折率と芳香
族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体またはそ
の水素添加物の屈折率との差（△ｎ）が０．００５以下
になっており、常に良好な透明性を有している。
が変わることによってその屈折率も変化する。そして、
本発明者が調査したところ、本発明の熱可塑性重合体組
成物で用いる熱可塑性ポリウレタンの屈折率の温度依存
性と、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合
体またはその水素添加物の屈折率の温度依存性とが、驚
くべきことに、ほぼ同じ温度依存特性を有しており、そ
のため、温度２５℃で測定した時の両者の屈折率差（△
ｎ）が０．００５以下である場合に、その測定温度が変
わっても両者の屈折率差（△ｎ）は０．００５以下に保
たれていることが判明した。すなわち、本発明の熱可塑
性重合体組成物は、その使用温度が２５℃の場合のみな
らず、熱可塑性重合体組成物が一般に使用される温度範
囲（通常−４０〜１２０℃）において、熱可塑性重合体
組成物に含まれる熱可塑性ポリウレタンの屈折率と芳香
族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体またはそ
の水素添加物の屈折率との差（△ｎ）が０．００５以下
になっており、常に良好な透明性を有している。
【００４２】熱可塑性ポリウレタンの屈折率は、熱可塑
性ポリウレタンにおけるハードセグメントの含有率によ
って調整することができる。そのため、熱可塑性ポリウ
レタンの製造時に、例えば芳香族ジイソシアネートや芳
香族ジオールなどのようなハードセグメントを形成する
成分を用いてその使用量を調節することによって、目的
とする屈折率を有する熱可塑性ポリウレタンを得ること
ができる。また、熱可塑性ポリウレタンの屈折率は、熱
可塑性ポリウレタンにおけるソフトセグメントの設計に
よっても調整することができ、ソフトセグメントが例え
ばポリエステルポリオールから誘導されている場合は、
そのポリエステルポリオールにおける酸成分および／ま
たはポリオール成分の一部または全部に芳香族化合物を
用い、その含有率を変化させることによって、目的とす
る屈折率を有する熱可塑性ポリウレタンを得ることがで
きる。また、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック
共重合体および／またはその水素添加物の屈折率は、該
ブロック共重合体における芳香族ビニル化合物に由来す
る構造単位の含有率、共役ジエン系重合体ブロックの水
素添加率などによって調整することができる。したがっ
て、本発明の熱可塑性重合体組成物では、熱可塑性ポリ
ウレタンの屈折率および芳香族ビニル化合物／共役ジエ
ンブロック共重合体の屈折率を上記したような方法によ
り調整することによって、２５℃における熱可塑性ポリ
ウレタンの屈折率と芳香族ビニル化合物／共役ジエンブ
ロック共重合体および／またはその水素添加物との屈折
率との差（△ｎ）を０．００５以下にすることができ
る。
性ポリウレタンにおけるハードセグメントの含有率によ
って調整することができる。そのため、熱可塑性ポリウ
レタンの製造時に、例えば芳香族ジイソシアネートや芳
香族ジオールなどのようなハードセグメントを形成する
成分を用いてその使用量を調節することによって、目的
とする屈折率を有する熱可塑性ポリウレタンを得ること
ができる。また、熱可塑性ポリウレタンの屈折率は、熱
可塑性ポリウレタンにおけるソフトセグメントの設計に
よっても調整することができ、ソフトセグメントが例え
ばポリエステルポリオールから誘導されている場合は、
そのポリエステルポリオールにおける酸成分および／ま
たはポリオール成分の一部または全部に芳香族化合物を
用い、その含有率を変化させることによって、目的とす
る屈折率を有する熱可塑性ポリウレタンを得ることがで
きる。また、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック
共重合体および／またはその水素添加物の屈折率は、該
ブロック共重合体における芳香族ビニル化合物に由来す
る構造単位の含有率、共役ジエン系重合体ブロックの水
素添加率などによって調整することができる。したがっ
て、本発明の熱可塑性重合体組成物では、熱可塑性ポリ
ウレタンの屈折率および芳香族ビニル化合物／共役ジエ
ンブロック共重合体の屈折率を上記したような方法によ
り調整することによって、２５℃における熱可塑性ポリ
ウレタンの屈折率と芳香族ビニル化合物／共役ジエンブ
ロック共重合体および／またはその水素添加物との屈折
率との差（△ｎ）を０．００５以下にすることができ
る。
【００４３】さらに、本発明の熱可塑性重合体組成物
は、温度２２０℃、剪断速度１００ｓｅｃ-1の条件下で
測定した溶融粘度ηａが１５０〜１００００Ｐａ・ｓで
あることが重要である。熱可塑性重合体組成物の溶融粘
度ηａが前記した範囲から外れると、成形性が不良とな
る。しかも、熱可塑性重合体組成物の溶融粘度ηａが１
５０Ｐａ・ｓ未満であると、その機械的特性が劣ったも
のとなる。なお、本明細書でいう熱可塑性重合体組成物
の溶融粘度ηａの測定方法の具体的な内容については、
以下の実施例に記載するとおりである。
は、温度２２０℃、剪断速度１００ｓｅｃ-1の条件下で
測定した溶融粘度ηａが１５０〜１００００Ｐａ・ｓで
あることが重要である。熱可塑性重合体組成物の溶融粘
度ηａが前記した範囲から外れると、成形性が不良とな
る。しかも、熱可塑性重合体組成物の溶融粘度ηａが１
５０Ｐａ・ｓ未満であると、その機械的特性が劣ったも
のとなる。なお、本明細書でいう熱可塑性重合体組成物
の溶融粘度ηａの測定方法の具体的な内容については、
以下の実施例に記載するとおりである。
【００４４】熱可塑性重合体組成物の溶融粘度ηａを上
記した１５０〜１００００Ｐａ・ｓの範囲にするには、
熱可塑性ポリウレタンの溶融粘度を調整し、且つ芳香族
ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体の溶融粘度
を調整して、そのような溶融粘度の調整された両方の重
合体を混合することによって達成できる。但し、その場
合に、熱可塑性重合体組成物の透明性が損なわれないよ
うにすること、すなわち熱可塑性重合体組成物における
熱可塑性ポリウレタンの屈折率と芳香族ビニル化合物／
共役ジエンブロック共重合体および／またはその水素添
加物の屈折率との差（△ｎ）が０．００５以下であるよ
うに保ちながら、熱可塑性重合体組成物の溶融粘度ηａ
が前記した範囲にすることが肝要である。
記した１５０〜１００００Ｐａ・ｓの範囲にするには、
熱可塑性ポリウレタンの溶融粘度を調整し、且つ芳香族
ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体の溶融粘度
を調整して、そのような溶融粘度の調整された両方の重
合体を混合することによって達成できる。但し、その場
合に、熱可塑性重合体組成物の透明性が損なわれないよ
うにすること、すなわち熱可塑性重合体組成物における
熱可塑性ポリウレタンの屈折率と芳香族ビニル化合物／
共役ジエンブロック共重合体および／またはその水素添
加物の屈折率との差（△ｎ）が０．００５以下であるよ
うに保ちながら、熱可塑性重合体組成物の溶融粘度ηａ
が前記した範囲にすることが肝要である。
【００４５】熱可塑性ポリウレタンの溶融粘度は、分子
量、ウレタン基濃度によって調整できる。しかしなが
ら、有機ジイソシアネートとして芳香族ジイソシアネー
トを使用した場合は、ウレタン基濃度を変えると熱可塑
性ポリウレタンの屈折率が変化し、透明性が損なわれる
場合があるので、ウレタン基濃度の調節による熱可塑性
ポリウレタンの溶融粘度の調整は推奨される手段ではな
い。また、熱可塑性ポリウレタンの分子量の調整は、原
料成分における水酸基とイソシアネート基の濃度比を変
えることによって実施できるが、高分子ジオールのみを
用いた場合は調整範囲が限られる。そのため、上記した
ような場合は、例えば、熱可塑性ポリウレタンの製造に
用いる高分子ポリオール成分における１分子当たりの水
酸基数ｆを変えることで、熱可塑性ポリウレタンの溶融
粘度の調整を円滑に行うことができる。
量、ウレタン基濃度によって調整できる。しかしなが
ら、有機ジイソシアネートとして芳香族ジイソシアネー
トを使用した場合は、ウレタン基濃度を変えると熱可塑
性ポリウレタンの屈折率が変化し、透明性が損なわれる
場合があるので、ウレタン基濃度の調節による熱可塑性
ポリウレタンの溶融粘度の調整は推奨される手段ではな
い。また、熱可塑性ポリウレタンの分子量の調整は、原
料成分における水酸基とイソシアネート基の濃度比を変
えることによって実施できるが、高分子ジオールのみを
用いた場合は調整範囲が限られる。そのため、上記した
ような場合は、例えば、熱可塑性ポリウレタンの製造に
用いる高分子ポリオール成分における１分子当たりの水
酸基数ｆを変えることで、熱可塑性ポリウレタンの溶融
粘度の調整を円滑に行うことができる。
【００４６】また、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブ
ロック共重合体およびその水素添加物の溶融粘度は、一
般に、分子量、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位
の含有率によって調整することができる。しかしなが
ら、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位の含有率を
変えると、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共
重合体の屈折率に影響を及ぼして、透明な熱可塑性重合
体組成物が得られにくくなることが多いので、芳香族ビ
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体の分子量によ
ってその溶融粘度を調整することが好ましい。
ロック共重合体およびその水素添加物の溶融粘度は、一
般に、分子量、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位
の含有率によって調整することができる。しかしなが
ら、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位の含有率を
変えると、芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共
重合体の屈折率に影響を及ぼして、透明な熱可塑性重合
体組成物が得られにくくなることが多いので、芳香族ビ
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体の分子量によ
ってその溶融粘度を調整することが好ましい。
【００４７】本発明の熱可塑性重合体組成物は、上記し
た本発明の目的の妨げにならない限りは、必要に応じ
て、熱安定剤、光安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、着
色剤、難燃剤、紫外線吸収剤、可塑剤、加水分解防止剤
などの添加剤の１種または２種以上を含有していてもよ
い。
た本発明の目的の妨げにならない限りは、必要に応じ
て、熱安定剤、光安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、着
色剤、難燃剤、紫外線吸収剤、可塑剤、加水分解防止剤
などの添加剤の１種または２種以上を含有していてもよ
い。
【００４８】本発明の熱可塑性重合体組成物の調製方法
は特に制限されず、熱可塑性重合体組成物の調製におい
て従来から使用されている方法のいずれもが採用でき
る。例えば、熱可塑性ポリウレタン、芳香族ビニル化合
物／共役ジエンブロック共重合体および必要に応じて他
の添加剤、ポリマーの混合に通常用いられている縦型や
水平型の混合機などを用いて予備混合した後、１軸押出
機、２軸押出機、ミキシングロール、バンバリーミキサ
ーなどを用いて回分式または連続式に加熱下に混練して
製造することができる。特に、押出機を使用して加熱混
練を行った場合には、ストランド状に押出してから適当
な長さに切断して、ペレットなどの粒状形態の熱可塑性
重合体組成物をつくってもよい。また、例えば、熱可塑
性ポリウレタンの重合時に、芳香族ビニル化合物／共役
ジエンブロック共重合体および必要に応じて添加剤を混
合して熱可塑性重合体組成物を調製してもよい。さら
に、例えば、熱可塑性ポリウレタン、芳香族ビニル化合
物／共役ジエンブロック共重合体および必要に応じて添
加剤を予めドライブレンドし、そのドライブレンド物を
そのまま直接押出成形機などのような溶融成形機に供給
して溶融混練して溶融成形を行って、シート、フイル
ム、積層構造体、その他の成形品を製造してもよい。
は特に制限されず、熱可塑性重合体組成物の調製におい
て従来から使用されている方法のいずれもが採用でき
る。例えば、熱可塑性ポリウレタン、芳香族ビニル化合
物／共役ジエンブロック共重合体および必要に応じて他
の添加剤、ポリマーの混合に通常用いられている縦型や
水平型の混合機などを用いて予備混合した後、１軸押出
機、２軸押出機、ミキシングロール、バンバリーミキサ
ーなどを用いて回分式または連続式に加熱下に混練して
製造することができる。特に、押出機を使用して加熱混
練を行った場合には、ストランド状に押出してから適当
な長さに切断して、ペレットなどの粒状形態の熱可塑性
重合体組成物をつくってもよい。また、例えば、熱可塑
性ポリウレタンの重合時に、芳香族ビニル化合物／共役
ジエンブロック共重合体および必要に応じて添加剤を混
合して熱可塑性重合体組成物を調製してもよい。さら
に、例えば、熱可塑性ポリウレタン、芳香族ビニル化合
物／共役ジエンブロック共重合体および必要に応じて添
加剤を予めドライブレンドし、そのドライブレンド物を
そのまま直接押出成形機などのような溶融成形機に供給
して溶融混練して溶融成形を行って、シート、フイル
ム、積層構造体、その他の成形品を製造してもよい。
【００４９】本発明の熱可塑性重合体組成物は、透明性
に優れ、しかも熱可塑性であって溶融成形性に優れてい
る。さらに、本発明の熱可塑性重合体組成物は、熱可塑
性重合体組成物を構成する熱可塑性ポリウレタン並びに
芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体およ
び／またはその水素添加物の両方が弾力性を有している
ことにより、良好な緩衝性、耐衝撃性、クッション性、
柔軟性などの特性をも有している。そのため、本発明の
熱可塑性重合体組成物は、単独でまたは他の材料との併
用下に、フイルム、シート、板状体、棒状体、管状体、
モールド成形品などの各種の成形品や複合成形品を溶融
成形によって円滑に製造することができ、したがって本
発明は、本発明の熱可塑性重合体組成物よりなる前記し
た各種成形品や複合成形品を本発明の範囲に包含する。
に優れ、しかも熱可塑性であって溶融成形性に優れてい
る。さらに、本発明の熱可塑性重合体組成物は、熱可塑
性重合体組成物を構成する熱可塑性ポリウレタン並びに
芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体およ
び／またはその水素添加物の両方が弾力性を有している
ことにより、良好な緩衝性、耐衝撃性、クッション性、
柔軟性などの特性をも有している。そのため、本発明の
熱可塑性重合体組成物は、単独でまたは他の材料との併
用下に、フイルム、シート、板状体、棒状体、管状体、
モールド成形品などの各種の成形品や複合成形品を溶融
成形によって円滑に製造することができ、したがって本
発明は、本発明の熱可塑性重合体組成物よりなる前記し
た各種成形品や複合成形品を本発明の範囲に包含する。
【００５０】さらに、本発明の熱可塑性重合体組成物
は、その優れた透明性、弾力性などの特性と共に、各種
素材に対して高い溶融接着性を有し、極性の低い重合体
および極性の高い重合体、更にはその他の材料に対して
高い溶融接着性を示す。そのため、本発明の熱可塑性重
合体組成物は、各種積層構造体の製造に極めて有効であ
り、したがって、本発明は、上記した本発明の熱可塑性
重合体組成物よりなる重合体層と他の材料からなる層と
が積層した積層構造体を本発明の範囲に包含する。
は、その優れた透明性、弾力性などの特性と共に、各種
素材に対して高い溶融接着性を有し、極性の低い重合体
および極性の高い重合体、更にはその他の材料に対して
高い溶融接着性を示す。そのため、本発明の熱可塑性重
合体組成物は、各種積層構造体の製造に極めて有効であ
り、したがって、本発明は、上記した本発明の熱可塑性
重合体組成物よりなる重合体層と他の材料からなる層と
が積層した積層構造体を本発明の範囲に包含する。
【００５１】本発明の熱可塑性重合体組成物からなる重
合体層を有する前記した積層構造体としては、何ら限定
されるものではないが、例えば、本発明の熱可塑性重合
体組成物からなる１つの重合体層と他の材料からなる１
つの層が積層した２層構造体、他の材料からなる２つの
表面層（表裏面層）の間に本発明の熱可塑性重合体組成
物からなる重合体層が中間層として存在する３層構造
体、他の材料からなる１つの層の表裏面に本発明の熱可
塑性重合体組成物からなる重合体層が積層した３層構造
体、本発明の熱可塑性重合体組成物よりなる重合体層と
他の１種または２種以上の材料からなる層が交互に４層
以上に積層した多層構造体などを挙げることができ、そ
れらの積層構造体のいずれもが本発明の範囲に包含され
る。その際に、本発明の熱可塑性重合体組成物よりなる
重合体層と積層する上記した他の材料としては、本発明
の熱可塑性重合体組成物以外の他の各種熱可塑性重合体
またはその組成物、各種熱硬化性樹脂、ゴム、紙、布
帛、金属、木材、セラミックスなどを挙げることができ
る。
合体層を有する前記した積層構造体としては、何ら限定
されるものではないが、例えば、本発明の熱可塑性重合
体組成物からなる１つの重合体層と他の材料からなる１
つの層が積層した２層構造体、他の材料からなる２つの
表面層（表裏面層）の間に本発明の熱可塑性重合体組成
物からなる重合体層が中間層として存在する３層構造
体、他の材料からなる１つの層の表裏面に本発明の熱可
塑性重合体組成物からなる重合体層が積層した３層構造
体、本発明の熱可塑性重合体組成物よりなる重合体層と
他の１種または２種以上の材料からなる層が交互に４層
以上に積層した多層構造体などを挙げることができ、そ
れらの積層構造体のいずれもが本発明の範囲に包含され
る。その際に、本発明の熱可塑性重合体組成物よりなる
重合体層と積層する上記した他の材料としては、本発明
の熱可塑性重合体組成物以外の他の各種熱可塑性重合体
またはその組成物、各種熱硬化性樹脂、ゴム、紙、布
帛、金属、木材、セラミックスなどを挙げることができ
る。
【００５２】上記した積層構造体の製法は特に制限され
ず、例えば、前記した他の材料を本発明の熱可塑性重合
体組成物で溶融被覆して積層構造体を製造する方法、２
つ以上の他の材料の間に本発明の熱可塑性重合体組成物
を溶融下に導入して接着・一体化させる方法、他の材料
を金型内に配置（インサート）した状態で本発明の熱可
塑性重合体組成物を溶融下に金型内に充填して接着・一
体化させる方法、他の材料が熱可塑性である場合は本発
明の熱可塑性重合体組成物と他の材料を共押出成形して
接着・一体化させる方法などを採用することができる。
ず、例えば、前記した他の材料を本発明の熱可塑性重合
体組成物で溶融被覆して積層構造体を製造する方法、２
つ以上の他の材料の間に本発明の熱可塑性重合体組成物
を溶融下に導入して接着・一体化させる方法、他の材料
を金型内に配置（インサート）した状態で本発明の熱可
塑性重合体組成物を溶融下に金型内に充填して接着・一
体化させる方法、他の材料が熱可塑性である場合は本発
明の熱可塑性重合体組成物と他の材料を共押出成形して
接着・一体化させる方法などを採用することができる。
【００５３】特に、本発明の熱可塑性重合体組成物は、
ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系重合
体やスチレン系重合体などのような極性の低い重合体、
並びにエチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、塩化ビ
ニリデン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリアミド、
ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル系重合体、
ポリオキシメチレン、シアン化ビニル化合物、共役ジエ
ン化合物およびオレフィン化合物から選ばれる少なくと
も１種と芳香族ビニル化合物との共重合体などのような
極性の高い重合体のいずれに対しても強く接着して、透
明な積層構造体を形成することができ、それにより得ら
れる積層構造体は、各種用途に有効に使用できる。した
がって、本発明の積層構造体には、（Ａ）オレフィン系
重合体およびスチレン系重合体のうちの少なくとも１種
から主としてなる重合体層；（Ｂ）上記した本発明の熱
可塑性重合体組成物からなる重合体層；並びに（Ｃ）エ
チレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、塩化ビニリデン
系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリアミド、ポリエス
テル、ポリカーボネート、アクリル系重合体、ポリオキ
シメチレン、並びにシアン化ビニル化合物、共役ジエン
化合物およびオレフィン化合物から選ばれる少なくとも
１種と芳香族ビニル化合物との共重合体のうちの少なく
とも１種から主としてなる重合体層；が、重合体層
（Ａ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）の順に積層し
ている構造を少なくとも一部に有している積層構造体
（以下これを「積層構造体（イ）」という］が好ましい
態様として包含される。
ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系重合
体やスチレン系重合体などのような極性の低い重合体、
並びにエチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、塩化ビ
ニリデン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリアミド、
ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル系重合体、
ポリオキシメチレン、シアン化ビニル化合物、共役ジエ
ン化合物およびオレフィン化合物から選ばれる少なくと
も１種と芳香族ビニル化合物との共重合体などのような
極性の高い重合体のいずれに対しても強く接着して、透
明な積層構造体を形成することができ、それにより得ら
れる積層構造体は、各種用途に有効に使用できる。した
がって、本発明の積層構造体には、（Ａ）オレフィン系
重合体およびスチレン系重合体のうちの少なくとも１種
から主としてなる重合体層；（Ｂ）上記した本発明の熱
可塑性重合体組成物からなる重合体層；並びに（Ｃ）エ
チレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、塩化ビニリデン
系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリアミド、ポリエス
テル、ポリカーボネート、アクリル系重合体、ポリオキ
シメチレン、並びにシアン化ビニル化合物、共役ジエン
化合物およびオレフィン化合物から選ばれる少なくとも
１種と芳香族ビニル化合物との共重合体のうちの少なく
とも１種から主としてなる重合体層；が、重合体層
（Ａ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）の順に積層し
ている構造を少なくとも一部に有している積層構造体
（以下これを「積層構造体（イ）」という］が好ましい
態様として包含される。
【００５４】そこで、本発明の好ましい態様である上記
した積層構造体（イ）について以下に説明する。本発明
の積層構造体（イ）における重合体層（Ｂ）は、上記し
た熱可塑性重合体組成物から形成される。そして、本発
明の積層構造体（イ）における重合体層（Ａ）は、オレ
フィン系重合体およびスチレン系重合体のうちの少なく
とも１種から主としてなっている。その場合のオレフィ
ン系重合体としては、エチレン、プロピレン、ブチレン
などのオレフィンの単独重合体、前記したオレフィンの
２種以上からなるオレフィン共重合体、または前記した
オレフィンの１種または２種以上と他のビニル系単量体
の１種または２種以上との共重合体を挙げることができ
る。オレフィン系重合体の具体例としては、低密度ポリ
エチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、
ポリプロピレン、ポリブチレン、エチレン−酢酸ビニル
共重合体（好ましくは酢酸ビニル含有量が５〜３０重量
％）、エチレン−アクリル酸共重合体（好ましくはアク
リル酸含有量が５〜３０重量％）、エチレン−プロピレ
ン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体、
エチレン−ブチレン共重合体などを挙げることができ
る。重合体層（Ａ）は、前記したオレフィン単独重合体
およびオレフィン共重合体の１種または２種以上から形
成することができる。
した積層構造体（イ）について以下に説明する。本発明
の積層構造体（イ）における重合体層（Ｂ）は、上記し
た熱可塑性重合体組成物から形成される。そして、本発
明の積層構造体（イ）における重合体層（Ａ）は、オレ
フィン系重合体およびスチレン系重合体のうちの少なく
とも１種から主としてなっている。その場合のオレフィ
ン系重合体としては、エチレン、プロピレン、ブチレン
などのオレフィンの単独重合体、前記したオレフィンの
２種以上からなるオレフィン共重合体、または前記した
オレフィンの１種または２種以上と他のビニル系単量体
の１種または２種以上との共重合体を挙げることができ
る。オレフィン系重合体の具体例としては、低密度ポリ
エチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、
ポリプロピレン、ポリブチレン、エチレン−酢酸ビニル
共重合体（好ましくは酢酸ビニル含有量が５〜３０重量
％）、エチレン−アクリル酸共重合体（好ましくはアク
リル酸含有量が５〜３０重量％）、エチレン−プロピレ
ン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体、
エチレン−ブチレン共重合体などを挙げることができ
る。重合体層（Ａ）は、前記したオレフィン単独重合体
およびオレフィン共重合体の１種または２種以上から形
成することができる。
【００５５】また、重合体層（Ａ）を構成するスチレン
系重合体としては、スチレン系単量体に由来する構造単
位を１０重量％以上含有する重合体が好ましく用いら
れ、５０重量％以上含有する重合体がより好ましく用い
られる。その場合のスチレン系単量体としては、スチレ
ン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−ｔ
−ブチルスチレン、３，４−ジメチルスチレンなどを挙
げることができ、スチレン系重合体は前記したスチレン
系単量体の１種または２種以上に由来する構造単位を有
している。
系重合体としては、スチレン系単量体に由来する構造単
位を１０重量％以上含有する重合体が好ましく用いら
れ、５０重量％以上含有する重合体がより好ましく用い
られる。その場合のスチレン系単量体としては、スチレ
ン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−ｔ
−ブチルスチレン、３，４−ジメチルスチレンなどを挙
げることができ、スチレン系重合体は前記したスチレン
系単量体の１種または２種以上に由来する構造単位を有
している。
【００５６】重合体層（Ａ）を構成するスチレン系重合
体は、上記したスチレン系単量体に由来する構造単位と
共に、９０重量％以下、好ましくは５０重量％以下であ
れば他のビニル系単量体に由来する構造単位を有してい
てもよい。その場合の他のビニル系単量体としては、例
えば、アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどのシ
アン化ビニル単量体；アクリル酸またはメタクリル酸の
メチル、エチル、プロピル、ｎ−ブチル、ｉ−ブチル、
ヘキシル、２−エチルヘキシル、ドデシル、オクダデシ
ルなどの炭素数１〜１８のアルキルエステル；アクリル
酸またはメタクリル酸のエチレングリコール、プロピレ
ングリコール、ブタンジオールなどのジオールエステ
ル；酢酸やプロピオン酸などの炭素数１〜６のカルボン
酸のビニルエステル；アクリル酸、メタクリル酸、マレ
イン酸などの不飽和カルボン酸；無水マレイン酸などの
不飽和ジカルボン酸の無水物；アクリルアミド、メタク
リルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミドなどの
（メタ）アクリルアミド類；マレイミド、Ｎ−メチルマ
レイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイ
ミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミドなどのＮ置換マレ
イミド類；ブタジエン、イソプレンなどの共役ジエンな
どを挙げることができ、スチレン系重合体はそれらのビ
ニル系単量体の１種または２種以上に由来する構造単位
を有していることができる。そのうちでも、スチレン系
重合体がスチレン系単量体と他のビニル系単量体との共
重合体である場合は、スチレン系単量体と、アクリロニ
トリル、メタクリル酸メチル、アクリル酸ブチル、Ｎ−
フェニルマレイミド、無水マレイン酸およびブタジエン
の１種または２種以上との共重合体であることが、力学
的特性などの点から好ましい。
体は、上記したスチレン系単量体に由来する構造単位と
共に、９０重量％以下、好ましくは５０重量％以下であ
れば他のビニル系単量体に由来する構造単位を有してい
てもよい。その場合の他のビニル系単量体としては、例
えば、アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどのシ
アン化ビニル単量体；アクリル酸またはメタクリル酸の
メチル、エチル、プロピル、ｎ−ブチル、ｉ−ブチル、
ヘキシル、２−エチルヘキシル、ドデシル、オクダデシ
ルなどの炭素数１〜１８のアルキルエステル；アクリル
酸またはメタクリル酸のエチレングリコール、プロピレ
ングリコール、ブタンジオールなどのジオールエステ
ル；酢酸やプロピオン酸などの炭素数１〜６のカルボン
酸のビニルエステル；アクリル酸、メタクリル酸、マレ
イン酸などの不飽和カルボン酸；無水マレイン酸などの
不飽和ジカルボン酸の無水物；アクリルアミド、メタク
リルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミドなどの
（メタ）アクリルアミド類；マレイミド、Ｎ−メチルマ
レイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイ
ミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミドなどのＮ置換マレ
イミド類；ブタジエン、イソプレンなどの共役ジエンな
どを挙げることができ、スチレン系重合体はそれらのビ
ニル系単量体の１種または２種以上に由来する構造単位
を有していることができる。そのうちでも、スチレン系
重合体がスチレン系単量体と他のビニル系単量体との共
重合体である場合は、スチレン系単量体と、アクリロニ
トリル、メタクリル酸メチル、アクリル酸ブチル、Ｎ−
フェニルマレイミド、無水マレイン酸およびブタジエン
の１種または２種以上との共重合体であることが、力学
的特性などの点から好ましい。
【００５７】また、重合体層（Ａ）を構成するスチレン
系重合体は、ゴム質重合体を含有するスチレン系重合体
であってもよい。その場合のゴム質重合体は、ガラス転
移温度が０℃以下のものが好ましく、−２０℃以下のも
のがより好ましい。そのようなゴム質重合体としては、
ポリブタジエン、スチレン−ブタジエン共重合体、（メ
タ）アクリル酸低級アルキルエステルを３０重量％以下
の割合で含有するスチレン−ブタジエン共重合体、ポリ
イソプレン、ポリクロロプレンなどを挙げることができ
る。
系重合体は、ゴム質重合体を含有するスチレン系重合体
であってもよい。その場合のゴム質重合体は、ガラス転
移温度が０℃以下のものが好ましく、−２０℃以下のも
のがより好ましい。そのようなゴム質重合体としては、
ポリブタジエン、スチレン−ブタジエン共重合体、（メ
タ）アクリル酸低級アルキルエステルを３０重量％以下
の割合で含有するスチレン−ブタジエン共重合体、ポリ
イソプレン、ポリクロロプレンなどを挙げることができ
る。
【００５８】重合体層（Ａ）を構成するスチレン系重合
体が含有し得る他のゴム質重合体としては、アクリルゴ
ムを挙げることができ、その際のアクリルゴムとして
は、アクリル酸の炭素数１〜８のアルキルエステル、特
にアクリル酸エチル、アクリル酸ブチルおよび／または
アクリル酸エチルヘキシルをベースとするアクリル酸ア
ルキルゴムが好ましい。アクリル酸アルキルゴムは、場
合により３０重量％以下の量で酢酸ビニル、メタクリル
酸メチル、スチレン、アクリロニトリル、ビニルエーテ
ルなどの他の単量体に由来する構造単位を有していても
よい。また場合によっては５重量％以下の割合でアルキ
レンジオール（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼ
ン、シアヌル酸トリアリルなどの架橋性不飽和単量体に
由来する構造単位を有していてもよい。また、アクリル
酸アルキルゴムは、例えばポリブタジエン、ブタジエン
−スチレン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共
重合体などを架橋してなる架橋ジエン系ゴムを芯体とし
てその周囲にアクリル酸アルキルゴムが鞘状に存在する
芯−鞘型ゴムであってもよい。
体が含有し得る他のゴム質重合体としては、アクリルゴ
ムを挙げることができ、その際のアクリルゴムとして
は、アクリル酸の炭素数１〜８のアルキルエステル、特
にアクリル酸エチル、アクリル酸ブチルおよび／または
アクリル酸エチルヘキシルをベースとするアクリル酸ア
ルキルゴムが好ましい。アクリル酸アルキルゴムは、場
合により３０重量％以下の量で酢酸ビニル、メタクリル
酸メチル、スチレン、アクリロニトリル、ビニルエーテ
ルなどの他の単量体に由来する構造単位を有していても
よい。また場合によっては５重量％以下の割合でアルキ
レンジオール（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼ
ン、シアヌル酸トリアリルなどの架橋性不飽和単量体に
由来する構造単位を有していてもよい。また、アクリル
酸アルキルゴムは、例えばポリブタジエン、ブタジエン
−スチレン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共
重合体などを架橋してなる架橋ジエン系ゴムを芯体とし
てその周囲にアクリル酸アルキルゴムが鞘状に存在する
芯−鞘型ゴムであってもよい。
【００５９】重合体層（Ａ）を構成するスチレン系重合
体が含有し得るゴム質重合体としては、上記以外にも、
例えばエチレン−プロピレン−エチリデンノルボルネン
共重合体などのようなエチレン−プロピレン−非共役ジ
エン系共重合体ゴム、スチレン系重合体ブロック−ブタ
ジエン系重合体ブロックからなるブロック共重合体の水
素添加物、スチレン系重合体ブロック−イソプレン系重
合体ブロックからなるブロック共重合体の水素添加物な
どを挙げることができる。
体が含有し得るゴム質重合体としては、上記以外にも、
例えばエチレン−プロピレン−エチリデンノルボルネン
共重合体などのようなエチレン−プロピレン−非共役ジ
エン系共重合体ゴム、スチレン系重合体ブロック−ブタ
ジエン系重合体ブロックからなるブロック共重合体の水
素添加物、スチレン系重合体ブロック−イソプレン系重
合体ブロックからなるブロック共重合体の水素添加物な
どを挙げることができる。
【００６０】また、重合体層（Ａ）を構成するスチレン
系重合体が含有し得るゴム質重合体としては、上記で挙
げた各種のゴム質重合体にスチレン系単量体やその他の
各種の不飽和単量体をグラフト重合してなるグラフト共
重合体を挙げることができる。
系重合体が含有し得るゴム質重合体としては、上記で挙
げた各種のゴム質重合体にスチレン系単量体やその他の
各種の不飽和単量体をグラフト重合してなるグラフト共
重合体を挙げることができる。
【００６１】重合体層（Ａ）を構成するスチレン系重合
体がゴム質重合体を含有するものである場合は、上記し
た種々のゴム質重合体のうちでも、ポリブタジエン、ス
チレン−ブタジエン共重合体、ポリアクリル酸ブチル系
ゴム、およびエチレン−プロピレン−非共役ジエン共重
合体のうちの１種または２種以上を含有するスチレン系
重合体であることが好ましい。
体がゴム質重合体を含有するものである場合は、上記し
た種々のゴム質重合体のうちでも、ポリブタジエン、ス
チレン−ブタジエン共重合体、ポリアクリル酸ブチル系
ゴム、およびエチレン−プロピレン−非共役ジエン共重
合体のうちの１種または２種以上を含有するスチレン系
重合体であることが好ましい。
【００６２】また、場合によっては、重合体層（Ａ）
は、上記したオレフィン系重合体の１種または２種以上
と、上記したスチレン系重合体の１種または２種以上と
を含有する重合体組成物からなっていてもよい。
は、上記したオレフィン系重合体の１種または２種以上
と、上記したスチレン系重合体の１種または２種以上と
を含有する重合体組成物からなっていてもよい。
【００６３】また、重合体層（Ａ）は、その本来の特性
の妨げにならない限りは、必要に応じて、熱安定剤、光
安定剤、酸化防止剤、着色剤、滑剤、帯電防止剤、離型
剤、難燃剤、紫外線吸収剤等の添加剤の１種または２種
以上を含有していてもよい。
の妨げにならない限りは、必要に応じて、熱安定剤、光
安定剤、酸化防止剤、着色剤、滑剤、帯電防止剤、離型
剤、難燃剤、紫外線吸収剤等の添加剤の１種または２種
以上を含有していてもよい。
【００６４】そして、本発明の積層構造体（イ）におけ
る重合体層（Ｃ）は、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケ
ン化物、塩化ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合
体、ポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネート、ア
クリル系重合体、ポリオキシメチレン、並びにシアン化
ビニル化合物、共役ジエン化合物およびオレフィン化合
物から選ばれる少なくとも１種と芳香族ビニル化合物と
の共重合体のうちの少なくとも１種から主としてなって
いる。
る重合体層（Ｃ）は、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケ
ン化物、塩化ビニリデン系重合体、塩化ビニル系重合
体、ポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネート、ア
クリル系重合体、ポリオキシメチレン、並びにシアン化
ビニル化合物、共役ジエン化合物およびオレフィン化合
物から選ばれる少なくとも１種と芳香族ビニル化合物と
の共重合体のうちの少なくとも１種から主としてなって
いる。
【００６５】その場合のエチレン−酢酸ビニル共重合体
ケン化物としては、エチレンが２０〜６０モル％、好ま
しくは２５〜６０モル％で、ケン化度が９５％以上のも
のが好ましく用いられる。また、エチレン−酢酸ビニル
共重合体ケン化物は、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８−６５Ｔ
に準拠して測定したメルトインデックスが０．１〜２５
ｇ／１０分（１９０℃、２１６０ｇ荷重下で測定）であ
ることが、成形性の点から好ましく、０．３〜２０ｇ／
１０分であることがより好ましい。
ケン化物としては、エチレンが２０〜６０モル％、好ま
しくは２５〜６０モル％で、ケン化度が９５％以上のも
のが好ましく用いられる。また、エチレン−酢酸ビニル
共重合体ケン化物は、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８−６５Ｔ
に準拠して測定したメルトインデックスが０．１〜２５
ｇ／１０分（１９０℃、２１６０ｇ荷重下で測定）であ
ることが、成形性の点から好ましく、０．３〜２０ｇ／
１０分であることがより好ましい。
【００６６】また、重合体層（Ｃ）において用いられる
塩化ビニリデン系重合体としては、塩化ビニリデンに由
来する構造単位を５０重量％以上の割合で有している熱
可塑性重合体が好ましく用いられ、７０〜９８重量％の
割合で有している熱可塑性重合体がより好ましく用いら
れる。塩化ビニリデン系重合体が塩化ビニリデンと他の
単量体との共重合体である場合には、塩化ビニリデン
と、塩化ビニル、アクリロニトリル、アクリル酸エステ
ルおよびアクリル酸などの他の不飽和単量体の１種また
は２種以上との共重合体が好ましく用いられる。塩化ビ
ニリデン系重合体の重合度は特に制限されないが、一般
に、重合度が１００〜１００００のものが好ましく用い
られ、４００〜５０００のものがより好ましく用いられ
る。
塩化ビニリデン系重合体としては、塩化ビニリデンに由
来する構造単位を５０重量％以上の割合で有している熱
可塑性重合体が好ましく用いられ、７０〜９８重量％の
割合で有している熱可塑性重合体がより好ましく用いら
れる。塩化ビニリデン系重合体が塩化ビニリデンと他の
単量体との共重合体である場合には、塩化ビニリデン
と、塩化ビニル、アクリロニトリル、アクリル酸エステ
ルおよびアクリル酸などの他の不飽和単量体の１種また
は２種以上との共重合体が好ましく用いられる。塩化ビ
ニリデン系重合体の重合度は特に制限されないが、一般
に、重合度が１００〜１００００のものが好ましく用い
られ、４００〜５０００のものがより好ましく用いられ
る。
【００６７】また、重合体層（Ｃ）において用いられる
塩化ビニル系重合体としては、塩化ビニル単独重合体、
塩化ビニルに由来する構造単位を７０重量％以上の割合
で有する塩化ビニルと他の共重合性単量体との共重合体
およびそれらの塩素化物の１種または２種以上が好まし
く用いられる。塩化ビニル系重合体が塩化ビニル共重合
体である場合は、塩化ビニルと、エチレン、プロピレ
ン、酢酸ビニル、臭化ビニル、塩化ビニリデン、アクリ
ロニトリル、マレイミドなどの共重合性単量体の１種ま
たは２種以上の共重合体が好ましく用いられる。塩化ビ
ニル系重合体の重合度は特に制限されないが、一般に、
重合度が１００〜１０，０００のものが好ましく用いら
れ、４００〜５，０００のものがより好ましく用いられ
る。
塩化ビニル系重合体としては、塩化ビニル単独重合体、
塩化ビニルに由来する構造単位を７０重量％以上の割合
で有する塩化ビニルと他の共重合性単量体との共重合体
およびそれらの塩素化物の１種または２種以上が好まし
く用いられる。塩化ビニル系重合体が塩化ビニル共重合
体である場合は、塩化ビニルと、エチレン、プロピレ
ン、酢酸ビニル、臭化ビニル、塩化ビニリデン、アクリ
ロニトリル、マレイミドなどの共重合性単量体の１種ま
たは２種以上の共重合体が好ましく用いられる。塩化ビ
ニル系重合体の重合度は特に制限されないが、一般に、
重合度が１００〜１０，０００のものが好ましく用いら
れ、４００〜５，０００のものがより好ましく用いられ
る。
【００６８】重合体層（Ｃ）において用いられるポリア
ミドとしては、ポリマー主鎖にアミド結合（−ＣＯ−Ｎ
Ｈ−）を有し、加熱溶融が可能なものであれば特に制限
されない。本発明で用い得るポリアミドとしては、例え
ば、３員環以上のラクタムを開環重合して得られるポリ
アミド（ポリラクタム）、ω−アミノ酸の重縮合により
得られるポリアミド、二塩基酸とジアミンとの重縮合に
より得られるポリアミドなどを挙げることができ、これ
らのポリアミドの１種または２種以上を用いることがで
きる。
ミドとしては、ポリマー主鎖にアミド結合（−ＣＯ−Ｎ
Ｈ−）を有し、加熱溶融が可能なものであれば特に制限
されない。本発明で用い得るポリアミドとしては、例え
ば、３員環以上のラクタムを開環重合して得られるポリ
アミド（ポリラクタム）、ω−アミノ酸の重縮合により
得られるポリアミド、二塩基酸とジアミンとの重縮合に
より得られるポリアミドなどを挙げることができ、これ
らのポリアミドの１種または２種以上を用いることがで
きる。
【００６９】その場合に、ポリアミドの原料である上記
したラクタムの具体例としては、ε−カプロラクタム、
エナトラクタム、カプリルラクタム、ラウリルラクタ
ム、α−ピロリドンなどを挙げることができる。また、
ポリアミドの原料である上記したω−アミノ酸の具体例
としては、６−アミノカプロン酸、７−アミノヘプタン
酸、９−アミノノナン酸、１１−アミノウンデカン酸な
どを挙げることができる。
したラクタムの具体例としては、ε−カプロラクタム、
エナトラクタム、カプリルラクタム、ラウリルラクタ
ム、α−ピロリドンなどを挙げることができる。また、
ポリアミドの原料である上記したω−アミノ酸の具体例
としては、６−アミノカプロン酸、７−アミノヘプタン
酸、９−アミノノナン酸、１１−アミノウンデカン酸な
どを挙げることができる。
【００７０】また、ポリアミドの原料である上記した二
塩基酸の具体例としては、マロン酸、ジメチルマロン
酸、コハク酸、３，３−ジエチルコハク酸、グルタル
酸、２，２−ジメチルグルタル酸、アジピン酸、セバシ
ン酸、スベリン酸などの脂肪族ジカルボン酸；１，３−
シクロペンタンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサン
ジカルボン酸などの脂環式ジカルボン酸；テレフタル
酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、
２，７−ナフタレンジカルボン酸、１，４−ナフタレン
ジカルボン酸、１，４−フェニレンジオキシジ酢酸、
１，３−フェニレンジオキシジ酢酸、ジフェン酸、４，
４’−オキシジ安息香酸、ジフェニルメタン−４，４’
−ジカルボン酸、ジフェニルスルホン−４，４’−ジカ
ルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸などの芳
香族ジカルボン酸などを挙げることができる。
塩基酸の具体例としては、マロン酸、ジメチルマロン
酸、コハク酸、３，３−ジエチルコハク酸、グルタル
酸、２，２−ジメチルグルタル酸、アジピン酸、セバシ
ン酸、スベリン酸などの脂肪族ジカルボン酸；１，３−
シクロペンタンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサン
ジカルボン酸などの脂環式ジカルボン酸；テレフタル
酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、
２，７−ナフタレンジカルボン酸、１，４−ナフタレン
ジカルボン酸、１，４−フェニレンジオキシジ酢酸、
１，３−フェニレンジオキシジ酢酸、ジフェン酸、４，
４’−オキシジ安息香酸、ジフェニルメタン−４，４’
−ジカルボン酸、ジフェニルスルホン−４，４’−ジカ
ルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸などの芳
香族ジカルボン酸などを挙げることができる。
【００７１】また、ポリアミドの原料である上記したジ
アミンの具体例としては、エチレンジアミン、プロピレ
ンジアミン、１，４−ブタンジアミン、１，６−ヘキサ
ンジアミン、１，８−オクタンジアミン、１，９−ノナ
ンジアミン、１，１０−デカンジアミン、１，１２−ド
デカンジアミン、２−メチル−１，５−ペンタンジアミ
ン、３−メチル−１，５−ペンタンジアミン、２，２，
４−トリメチル−１，６−ヘキサンジアミン、２−メチ
ル−１，８−オクタンジアミン、５−メチル−１，９−
ノナンジアミンなどの脂肪族ジアミン；シクロヘキサン
ジアミン、メチルシクロヘキサンジアミン、イソホロン
ジアミンなどの脂環式ジアミン；ｐ−フェニレンジアミ
ン、ｍ−フェニレンジアミン、キシリレンジアミン、キ
シレンジアミン、４，４’−ジアミノジフェニルメタ
ン、４，４’−ジアミノジフェニルスルホン、４，４’
−ジアミノジフェニルエーテルなどの芳香族ジアミンを
挙げることができる。
アミンの具体例としては、エチレンジアミン、プロピレ
ンジアミン、１，４−ブタンジアミン、１，６−ヘキサ
ンジアミン、１，８−オクタンジアミン、１，９−ノナ
ンジアミン、１，１０−デカンジアミン、１，１２−ド
デカンジアミン、２−メチル−１，５−ペンタンジアミ
ン、３−メチル−１，５−ペンタンジアミン、２，２，
４−トリメチル−１，６−ヘキサンジアミン、２−メチ
ル−１，８−オクタンジアミン、５−メチル−１，９−
ノナンジアミンなどの脂肪族ジアミン；シクロヘキサン
ジアミン、メチルシクロヘキサンジアミン、イソホロン
ジアミンなどの脂環式ジアミン；ｐ−フェニレンジアミ
ン、ｍ−フェニレンジアミン、キシリレンジアミン、キ
シレンジアミン、４，４’−ジアミノジフェニルメタ
ン、４，４’−ジアミノジフェニルスルホン、４，４’
−ジアミノジフェニルエーテルなどの芳香族ジアミンを
挙げることができる。
【００７２】重合体層（Ｃ）において用いられるポリエ
ステルとしては、ポリマー主鎖にエステル結合を有し、
加熱溶融が可能なものであれば特に制限されない。本発
明で用い得るポリエステルとしては、例えば、ジカルボ
ン酸成分とジオール成分との反応により得られるポリエ
ステル、ラクトンを開環重合して得られるポリエステル
（ポリラクトン）、ヒドロキシカルボン酸またはそのエ
ステル形成誘導体を重縮合して得られるポリエステルな
どを挙げることができ、これらのポリエステルの１種ま
たは２種以上を用いることができる。そのうちでも、本
発明では、ジカルボン酸成分とジオール成分とから実質
的に形成されているポリエステルが好ましく用いられ
る。
ステルとしては、ポリマー主鎖にエステル結合を有し、
加熱溶融が可能なものであれば特に制限されない。本発
明で用い得るポリエステルとしては、例えば、ジカルボ
ン酸成分とジオール成分との反応により得られるポリエ
ステル、ラクトンを開環重合して得られるポリエステル
（ポリラクトン）、ヒドロキシカルボン酸またはそのエ
ステル形成誘導体を重縮合して得られるポリエステルな
どを挙げることができ、これらのポリエステルの１種ま
たは２種以上を用いることができる。そのうちでも、本
発明では、ジカルボン酸成分とジオール成分とから実質
的に形成されているポリエステルが好ましく用いられ
る。
【００７３】その場合に、ポリエステルの原料である上
記したジカルボン酸成分の具体例としては、テレフタル
酸、フタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン
酸、ビス(ｐ−カルボキシフェニル)メタン、アントラセ
ンジカルボン酸、４,４'−ジフェニルエーテルジカルボ
ン酸、５−スルホイソフタル酸ナトリウムなどの芳香族
ジカルボン酸；グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、
スベリン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ドデカンジオ
ン酸などの脂肪族ジカルボン酸；シクロヘキサンジカル
ボン酸などの脂環式ジカルボン酸；マレイン酸、フマル
酸、イタコン酸などの不飽和脂肪族ジカルボン酸；テト
ラブロモフタル酸などのハロゲン含有ジカルボン酸；お
よびそれらのエステル形成性誘導体などを挙げることが
できる。
記したジカルボン酸成分の具体例としては、テレフタル
酸、フタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン
酸、ビス(ｐ−カルボキシフェニル)メタン、アントラセ
ンジカルボン酸、４,４'−ジフェニルエーテルジカルボ
ン酸、５−スルホイソフタル酸ナトリウムなどの芳香族
ジカルボン酸；グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、
スベリン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ドデカンジオ
ン酸などの脂肪族ジカルボン酸；シクロヘキサンジカル
ボン酸などの脂環式ジカルボン酸；マレイン酸、フマル
酸、イタコン酸などの不飽和脂肪族ジカルボン酸；テト
ラブロモフタル酸などのハロゲン含有ジカルボン酸；お
よびそれらのエステル形成性誘導体などを挙げることが
できる。
【００７４】また、ポリエステルの原料である上記した
ジオール成分の具体例としては、エチレングリコール、
プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，
５−ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，
６−ヘキサンジオール、１，７−ヘプタンジオール、
１，８−オクタンジオール、１，９−ノンナジオール、
１，１０−デカンジオール、３−メチル−１，５−ペン
タンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール
などの脂肪族ジオール；シクロヘキサンジメタノール、
シクロヘキサンジオールなどの脂環式ジオール；ジエチ
レングリコール、ポリエチレングリコール、ポリ−１，
３−プロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコ
ールなどの分子量６０００以下のポリアルキレングリコ
ールなどから誘導されるジオールなどを挙げることがで
きる。
ジオール成分の具体例としては、エチレングリコール、
プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，
５−ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，
６−ヘキサンジオール、１，７−ヘプタンジオール、
１，８−オクタンジオール、１，９−ノンナジオール、
１，１０−デカンジオール、３−メチル−１，５−ペン
タンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール
などの脂肪族ジオール；シクロヘキサンジメタノール、
シクロヘキサンジオールなどの脂環式ジオール；ジエチ
レングリコール、ポリエチレングリコール、ポリ−１，
３−プロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコ
ールなどの分子量６０００以下のポリアルキレングリコ
ールなどから誘導されるジオールなどを挙げることがで
きる。
【００７５】また、ポリエステルは、必要に応じて、例
えば、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエ
リスリトール、トリメリット酸、ピロメリット酸などの
３官能以上の化合物から誘導される構造単位の１種また
は２種以上を少量であれば有していてもよい。
えば、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエ
リスリトール、トリメリット酸、ピロメリット酸などの
３官能以上の化合物から誘導される構造単位の１種また
は２種以上を少量であれば有していてもよい。
【００７６】重合体層（Ｃ）において用いられるポリカ
ーボネートとしては、実質的ジヒドロキシ化合物と、ホ
スゲン、炭酸ジエステルまたはハロゲンホルメートとを
反応させて得られるポリカーボネートを挙げることがで
きる。その場合に、原料であるジヒドロキシ化合物とし
ては、例えば、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）プロパン（以下「ビスフェノールＡ」ということが
ある）、テトラメチルビスフェノールＡ、テトラブロモ
ビスフェノールＡ、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−
ｐ−ジイソプロピルベンゼン、ハイドロキノン、レゾル
シノール、４，４’−ジヒドロキシフェニルなどの芳香
族ジヒドロキシ化合物を挙げることができ、これらのう
ちでもビスフェノールＡが好ましい。また、ポリカーボ
ネートは、必要に応じて、４，６−ジメチル−２，４，
６−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ヘプテン−２、
４，６−ジメチル−２，４，６−トリ（４−ヒドロキシ
フェニル）ヘプテン−３、１，３，５−トリ（４−ヒド
ロキシフェニル）ベンゼン、１，１，１−トリ（４−ヒ
ドロキシフェニル）エタンなどの３官能以上のポリヒド
ロキシ化合物に誘導される構造単位の１種または２種以
上を少量であれば有していてもよい。
ーボネートとしては、実質的ジヒドロキシ化合物と、ホ
スゲン、炭酸ジエステルまたはハロゲンホルメートとを
反応させて得られるポリカーボネートを挙げることがで
きる。その場合に、原料であるジヒドロキシ化合物とし
ては、例えば、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）プロパン（以下「ビスフェノールＡ」ということが
ある）、テトラメチルビスフェノールＡ、テトラブロモ
ビスフェノールＡ、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−
ｐ−ジイソプロピルベンゼン、ハイドロキノン、レゾル
シノール、４，４’−ジヒドロキシフェニルなどの芳香
族ジヒドロキシ化合物を挙げることができ、これらのう
ちでもビスフェノールＡが好ましい。また、ポリカーボ
ネートは、必要に応じて、４，６−ジメチル−２，４，
６−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ヘプテン−２、
４，６−ジメチル−２，４，６−トリ（４−ヒドロキシ
フェニル）ヘプテン−３、１，３，５−トリ（４−ヒド
ロキシフェニル）ベンゼン、１，１，１−トリ（４−ヒ
ドロキシフェニル）エタンなどの３官能以上のポリヒド
ロキシ化合物に誘導される構造単位の１種または２種以
上を少量であれば有していてもよい。
【００７７】また、重合体層（Ｃ）において用いられる
アクリル系重合体としては、（メタ）アクリル酸エステ
ルから誘導される構造単位から主としてなるアクリル系
重合体を挙げることができる。その場合に、アクリル系
重合体における（メタ）アクリル酸エステルから誘導さ
れる構造単位の割合が５０重量％以上であることが好ま
しく、８０重量％以上であることがより好ましい。アク
リル系重合体を構成する（メタ）アクリル酸エステルと
しては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）
アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メ
タ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチル
ヘキシルなどの（メタ）アクリル酸のアルキルエステル
を挙げることができ、アクリル系重合体はこれらの（メ
タ）アクリル酸エステルの１種または２種以上から誘導
される構造単位を有していることができる。また、アク
リル系重合体は、必要に応じて、（メタ）アクリル酸エ
ステル以外の不飽和単量体から誘導される構造単位の１
種または２種以上を有していてもよい。例えば、メタク
リル系樹脂は、（メタ）アクリロニトリルなどのシアン
化ビニル系単量体から誘導される構造単位を好ましくは
５０重量％以下の割合で有していてもよく、またスチレ
ン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メ
チルスチレン、ｏ−クロロスチレン、ｍ−クロロスチレ
ン、ｐ−クロロスチレンなどの芳香族ビニル化合物から
誘導される構造単位などを好ましくは１０重量％以下の
割合で有していてもよい。
アクリル系重合体としては、（メタ）アクリル酸エステ
ルから誘導される構造単位から主としてなるアクリル系
重合体を挙げることができる。その場合に、アクリル系
重合体における（メタ）アクリル酸エステルから誘導さ
れる構造単位の割合が５０重量％以上であることが好ま
しく、８０重量％以上であることがより好ましい。アク
リル系重合体を構成する（メタ）アクリル酸エステルと
しては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）
アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メ
タ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチル
ヘキシルなどの（メタ）アクリル酸のアルキルエステル
を挙げることができ、アクリル系重合体はこれらの（メ
タ）アクリル酸エステルの１種または２種以上から誘導
される構造単位を有していることができる。また、アク
リル系重合体は、必要に応じて、（メタ）アクリル酸エ
ステル以外の不飽和単量体から誘導される構造単位の１
種または２種以上を有していてもよい。例えば、メタク
リル系樹脂は、（メタ）アクリロニトリルなどのシアン
化ビニル系単量体から誘導される構造単位を好ましくは
５０重量％以下の割合で有していてもよく、またスチレ
ン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メ
チルスチレン、ｏ−クロロスチレン、ｍ−クロロスチレ
ン、ｐ−クロロスチレンなどの芳香族ビニル化合物から
誘導される構造単位などを好ましくは１０重量％以下の
割合で有していてもよい。
【００７８】また、重合体層（Ｃ）において用いられる
ポリオキシメチレンは、オキシメチレン基を主たる構造
単位とする高分子化合物であり、例えば、ホルムアルデ
ヒド、トリオキサン、テトラオキサンなどの単量体の１
種以上からなる重合体；該単量体とエチレンオキサイ
ド、プロピレンオキサイド、オキサシクロブタン、１，
３−ジオキソランなどの環状エーテルとからなる共重合
体；該単量体とβ−プロピオラクトン、γ−ブチロラク
トンなどの環状エステルとの共重合体などを挙げること
ができる。さらに、ポリオキシメチレンの耐熱性を向上
させるために、例えば、末端が無水酢酸などでアセチル
化されたような末端変性ポリオキシメチレンも用いるこ
とができる。
ポリオキシメチレンは、オキシメチレン基を主たる構造
単位とする高分子化合物であり、例えば、ホルムアルデ
ヒド、トリオキサン、テトラオキサンなどの単量体の１
種以上からなる重合体；該単量体とエチレンオキサイ
ド、プロピレンオキサイド、オキサシクロブタン、１，
３−ジオキソランなどの環状エーテルとからなる共重合
体；該単量体とβ−プロピオラクトン、γ−ブチロラク
トンなどの環状エステルとの共重合体などを挙げること
ができる。さらに、ポリオキシメチレンの耐熱性を向上
させるために、例えば、末端が無水酢酸などでアセチル
化されたような末端変性ポリオキシメチレンも用いるこ
とができる。
【００７９】重合体層（Ｃ）において用いられる、シア
ン化ビニル化合物、共役ジエン化合物およびオレフィン
化合物から選ばれる少なくとも１種と芳香族ビニル化合
物との共重合体において使用される芳香族ビニル化合物
としては、例えばスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−
メチルスチレン、ビニルキシレン、モノクロロスチレ
ン、ジクロロスチレン、モノブロムスチレン、ジブロム
スチレン、フロロスチレン、ｐ−ｔ−ブチルスチレン、
エチルスチレン、ビニルナフタレンなどを挙げることが
でき、これらの１種または２種以上が使用される。これ
らのうちで特にスチレンが好ましい。また、前記共重合
体において使用されるシアン化ビニル化合物としては、
例えばアクリロニトリル、メタクリロニトリルなどを挙
げることができ。そして、前記共重合体において使用さ
れる共役ジエン化合物としては、例えば１，３−ブタジ
エン、２−メチル−１，３−ブタジエン、２，３−ジメ
チル−１，３−ブタジエン、２−ネオペンチル−１，３
−ブタジエン、２−クロロ−１，３−ブタジエン、２−
シアノ−１，３−ブタジエン、置換直鎖共役ペタンジエ
ン類、直鎖および側鎖共役ヘキサジエンなどを挙げるこ
とができ、それらの１種または２種以上を用いることが
できる。それらのうちで、１，３−ブタジエン、２−メ
チル−１，３−ブタジエンが特に好ましく用いられる。
また、前記共重合体において使用されるオレフィン化合
物としては、例えばエチレン、プロピレンなどを挙げる
ことができる。好ましい共重合体としては、スチレン−
アクリロニトリル共重合体（ＡＳ樹脂）、アクリロニト
リル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂）、
アクリロニトリル−エチレン−プロピレン−スチレン共
重合体（ＡＥＳ樹脂）などを挙げることができる。
ン化ビニル化合物、共役ジエン化合物およびオレフィン
化合物から選ばれる少なくとも１種と芳香族ビニル化合
物との共重合体において使用される芳香族ビニル化合物
としては、例えばスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−
メチルスチレン、ビニルキシレン、モノクロロスチレ
ン、ジクロロスチレン、モノブロムスチレン、ジブロム
スチレン、フロロスチレン、ｐ−ｔ−ブチルスチレン、
エチルスチレン、ビニルナフタレンなどを挙げることが
でき、これらの１種または２種以上が使用される。これ
らのうちで特にスチレンが好ましい。また、前記共重合
体において使用されるシアン化ビニル化合物としては、
例えばアクリロニトリル、メタクリロニトリルなどを挙
げることができ。そして、前記共重合体において使用さ
れる共役ジエン化合物としては、例えば１，３−ブタジ
エン、２−メチル−１，３−ブタジエン、２，３−ジメ
チル−１，３−ブタジエン、２−ネオペンチル−１，３
−ブタジエン、２−クロロ−１，３−ブタジエン、２−
シアノ−１，３−ブタジエン、置換直鎖共役ペタンジエ
ン類、直鎖および側鎖共役ヘキサジエンなどを挙げるこ
とができ、それらの１種または２種以上を用いることが
できる。それらのうちで、１，３−ブタジエン、２−メ
チル−１，３−ブタジエンが特に好ましく用いられる。
また、前記共重合体において使用されるオレフィン化合
物としては、例えばエチレン、プロピレンなどを挙げる
ことができる。好ましい共重合体としては、スチレン−
アクリロニトリル共重合体（ＡＳ樹脂）、アクリロニト
リル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂）、
アクリロニトリル−エチレン−プロピレン−スチレン共
重合体（ＡＥＳ樹脂）などを挙げることができる。
【００８０】重合体層（Ｃ）は、上記したエチレン−酢
酸ビニル共重合体ケン化物、塩化ビニリデン系重合体、
塩化ビニル系重合体、ポリアミド、ポリエステル、ポリ
カーボネート、アクリル系重合体、ポリオキシメチレ
ン、並びにシアン化ビニル化合物、共役ジエン化合物お
よびオレフィン化合物から選ばれる少なくとも１種と芳
香族ビニル化合物との共重合体のうちの１種のみからな
っていても、または２種以上の混合物からなっていても
よく、２種以上の混合物からなっている場合は各重合体
の配合割合は特に制限されない。
酸ビニル共重合体ケン化物、塩化ビニリデン系重合体、
塩化ビニル系重合体、ポリアミド、ポリエステル、ポリ
カーボネート、アクリル系重合体、ポリオキシメチレ
ン、並びにシアン化ビニル化合物、共役ジエン化合物お
よびオレフィン化合物から選ばれる少なくとも１種と芳
香族ビニル化合物との共重合体のうちの１種のみからな
っていても、または２種以上の混合物からなっていても
よく、２種以上の混合物からなっている場合は各重合体
の配合割合は特に制限されない。
【００８１】また、重合体層（Ｃ）は、重合体層（Ｃ）
の性質を損なわない限りは、必要に応じて、熱安定剤
（例えば金属セッケン、リン化合物、硫黄化合物、フェ
ノール系化合物、Ｌ−アスコルビン酸類、エポキシ化合
物など）、可塑剤（例えば脂肪族二塩基酸エステル、ヒ
ドロキシ多価カルボン酸エステル、脂肪酸エステル、ポ
リエステル系化合物、リン酸エステルなど）、耐衝撃性
付与剤（例えばエチレン・プロピレンラバー、エチレン
・プロピレンターポリマー、ブタジエン・アクリロニト
リル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体など）、
無機微粉末、有機滑剤、分散剤、染顔料、帯電防止剤、
酸化防止剤などの１種または２種以上を含有していても
よい。
の性質を損なわない限りは、必要に応じて、熱安定剤
（例えば金属セッケン、リン化合物、硫黄化合物、フェ
ノール系化合物、Ｌ−アスコルビン酸類、エポキシ化合
物など）、可塑剤（例えば脂肪族二塩基酸エステル、ヒ
ドロキシ多価カルボン酸エステル、脂肪酸エステル、ポ
リエステル系化合物、リン酸エステルなど）、耐衝撃性
付与剤（例えばエチレン・プロピレンラバー、エチレン
・プロピレンターポリマー、ブタジエン・アクリロニト
リル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体など）、
無機微粉末、有機滑剤、分散剤、染顔料、帯電防止剤、
酸化防止剤などの１種または２種以上を含有していても
よい。
【００８２】本発明の積層構造体（イ）では、各層の厚
さは特に制限されず、各層を構成する重合体の種類、積
層構造体（イ）における全体の層数、積層構造体（イ）
の用途などに応じて調節し得るが、一般には、重合体層
（Ａ）の厚さを１０μｍ〜５ｍｍ、重合体層（Ｂ）の厚
さを１μｍ〜１ｍｍ、重合体層（Ｃ）の厚さを１０μｍ
〜５ｍｍにしておくことが、積層構造体（イ）の製造の
容易性、層間接着力などの点から好ましい。
さは特に制限されず、各層を構成する重合体の種類、積
層構造体（イ）における全体の層数、積層構造体（イ）
の用途などに応じて調節し得るが、一般には、重合体層
（Ａ）の厚さを１０μｍ〜５ｍｍ、重合体層（Ｂ）の厚
さを１μｍ〜１ｍｍ、重合体層（Ｃ）の厚さを１０μｍ
〜５ｍｍにしておくことが、積層構造体（イ）の製造の
容易性、層間接着力などの点から好ましい。
【００８３】また、本発明の積層構造体（イ）における
全体の層数は特に制限されず、重合体層（Ａ）／重合体
層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）の順に積層している構造を少
なくとも一部に有する積層構造体（イ）である限りはい
ずれでもよい。また、本発明の積層構造体（イ）は、重
合体層（Ａ）、重合体層（Ｂ）および重合体層（Ｃ）の
３者のみから形成されていても、またはそれらの３種の
層と共に他の材料からなる層（例えば他のポリマー、
紙、布帛、金属、セラミック、木材などからなる層）の
１つまたは２つ以上を有していてもよい。
全体の層数は特に制限されず、重合体層（Ａ）／重合体
層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）の順に積層している構造を少
なくとも一部に有する積層構造体（イ）である限りはい
ずれでもよい。また、本発明の積層構造体（イ）は、重
合体層（Ａ）、重合体層（Ｂ）および重合体層（Ｃ）の
３者のみから形成されていても、またはそれらの３種の
層と共に他の材料からなる層（例えば他のポリマー、
紙、布帛、金属、セラミック、木材などからなる層）の
１つまたは２つ以上を有していてもよい。
【００８４】何ら限定されるものではないが、本発明の
積層構造体（イ）の例としては、重合体層（Ａ）／重合
体層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）からなる３層構造物；
（紙、布帛または金属）／重合体層（Ａ）／重合体層
（Ｂ）／重合体層（Ｃ）からなる４層構造物；重合体層
（Ａ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）／重合体層
（Ｂ）／重合体層（Ａ）からなる５層構造物；重合体層
（Ｃ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ａ）／重合体層
（Ｂ）／重合体層（Ｃ）からなる５層構造物；（紙、布
帛または金属）／重合体層（Ａ）／重合体層（Ｂ）／重
合体層（Ｃ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ａ）／
（紙、布帛または金属）からなる７層構造物；（紙、布
帛または金属）／重合体層（Ｃ）／重合体層（Ｂ）／重
合体層（Ａ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）／
（紙、布帛または金属）からなる７層構造物などを挙げ
ることができる。そして、１つの積層構造体（イ）中
に、２つ以上の重合体層（Ａ）が存在する場合には、該
２つ以上の重合体層（Ａ）は、本発明で規定している重
合体を用いるものである限りは、同じ重合体からなって
いてもまたは異なる重合体からなっていてもよく、その
ことは積層構造体（イ）が２つ以上の重合体層（Ｂ）お
よび／または２つ以上の重合体層（Ｃ）を有している場
合も同様である。
積層構造体（イ）の例としては、重合体層（Ａ）／重合
体層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）からなる３層構造物；
（紙、布帛または金属）／重合体層（Ａ）／重合体層
（Ｂ）／重合体層（Ｃ）からなる４層構造物；重合体層
（Ａ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）／重合体層
（Ｂ）／重合体層（Ａ）からなる５層構造物；重合体層
（Ｃ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ａ）／重合体層
（Ｂ）／重合体層（Ｃ）からなる５層構造物；（紙、布
帛または金属）／重合体層（Ａ）／重合体層（Ｂ）／重
合体層（Ｃ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ａ）／
（紙、布帛または金属）からなる７層構造物；（紙、布
帛または金属）／重合体層（Ｃ）／重合体層（Ｂ）／重
合体層（Ａ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）／
（紙、布帛または金属）からなる７層構造物などを挙げ
ることができる。そして、１つの積層構造体（イ）中
に、２つ以上の重合体層（Ａ）が存在する場合には、該
２つ以上の重合体層（Ａ）は、本発明で規定している重
合体を用いるものである限りは、同じ重合体からなって
いてもまたは異なる重合体からなっていてもよく、その
ことは積層構造体（イ）が２つ以上の重合体層（Ｂ）お
よび／または２つ以上の重合体層（Ｃ）を有している場
合も同様である。
【００８５】本発明の積層構造体（イ）の製造法として
は、何ら限定されるものではないが、例えば、 （ｉ） 重合体層（Ａ）用の重合体、重合体層（Ｂ）用
の本発明の熱可塑性重合体組成物および重合体層（Ｃ）
用の重合体を少なくとも用いて、それらを溶融共押出成
形して、それぞれの層の押出成形と同時に積層させて積
層構造体（イ）を製造する方法； （ii） 重合体層（Ａ）を構成するフイルム、シート、
板などを予め製造しておき、および／または重合体層
（Ｃ）を構成するフイルム、シート、板などの成形品を
予め製造しておき、重合体層（Ｂ）用の本発明の熱可塑
性重合体組成物を溶融押出成形しながら、また重合体層
（Ａ）および重合体層（Ｃ）の一方が予め成形されたも
のでない場合はそれをも溶融押出成形しながら、予め製
造しておいた重合体層（Ａ）用の成形品および／または
重合体層（Ｃ）用の成形品と積層して一体化させて積層
構造体（イ）を製造する方法； （iii） 重合体層（Ａ）を構成するフイルム、シー
ト、板などの成形品と、重合体層（Ｃ）を構成するフイ
ルム、シート、板などの成形品を予め製造しておき、更
に重合体層（Ｂ）用の重合体も予めフイルムやシート状
に成形しておき、本発明の熱可塑性重合体組成物からな
る重合体層（Ｂ）用のフイルムまたはシートを重合体層
（Ａ）用の成形品と重合体層（Ｃ）用の成形品との間に
挟んで加熱下に重合体層（Ｂ）用のフイルムまたはシー
トを溶融させて重合体層（Ａ）と重合体層（Ｃ）を重合
体層（Ｂ）を介して接着・一体化させて積層構造体
（イ）を製造する方法； （iv） 重合体層（Ａ）を構成する成形品と、重合体層
（Ｃ）を構成する成形品を予め製造し、それらの成形品
を金型内に予め配置（インサート）しておき、そこに重
合体層（Ｂ）用の本発明の熱可塑性重合体組成物を溶融
下に充填して接着・一体化させて積層構造体（イ）を製
造する方法；などを挙げることができる。
は、何ら限定されるものではないが、例えば、 （ｉ） 重合体層（Ａ）用の重合体、重合体層（Ｂ）用
の本発明の熱可塑性重合体組成物および重合体層（Ｃ）
用の重合体を少なくとも用いて、それらを溶融共押出成
形して、それぞれの層の押出成形と同時に積層させて積
層構造体（イ）を製造する方法； （ii） 重合体層（Ａ）を構成するフイルム、シート、
板などを予め製造しておき、および／または重合体層
（Ｃ）を構成するフイルム、シート、板などの成形品を
予め製造しておき、重合体層（Ｂ）用の本発明の熱可塑
性重合体組成物を溶融押出成形しながら、また重合体層
（Ａ）および重合体層（Ｃ）の一方が予め成形されたも
のでない場合はそれをも溶融押出成形しながら、予め製
造しておいた重合体層（Ａ）用の成形品および／または
重合体層（Ｃ）用の成形品と積層して一体化させて積層
構造体（イ）を製造する方法； （iii） 重合体層（Ａ）を構成するフイルム、シー
ト、板などの成形品と、重合体層（Ｃ）を構成するフイ
ルム、シート、板などの成形品を予め製造しておき、更
に重合体層（Ｂ）用の重合体も予めフイルムやシート状
に成形しておき、本発明の熱可塑性重合体組成物からな
る重合体層（Ｂ）用のフイルムまたはシートを重合体層
（Ａ）用の成形品と重合体層（Ｃ）用の成形品との間に
挟んで加熱下に重合体層（Ｂ）用のフイルムまたはシー
トを溶融させて重合体層（Ａ）と重合体層（Ｃ）を重合
体層（Ｂ）を介して接着・一体化させて積層構造体
（イ）を製造する方法； （iv） 重合体層（Ａ）を構成する成形品と、重合体層
（Ｃ）を構成する成形品を予め製造し、それらの成形品
を金型内に予め配置（インサート）しておき、そこに重
合体層（Ｂ）用の本発明の熱可塑性重合体組成物を溶融
下に充填して接着・一体化させて積層構造体（イ）を製
造する方法；などを挙げることができる。
【００８６】そして、上記した（ｉ）〜（iv）の方法の
いずれの場合にも、溶融した重合体層（Ｂ）を介して重
合体層（Ａ）と重合体層（Ｃ）が接着され、接着剤層が
有機溶剤を含まないので、有機溶剤による自然環境の破
壊や、作業環境の悪化、溶剤の回収などの問題や手間を
生ずることなく、目的とする積層構造体（イ）を得るこ
とができる。そのうちでも、上記した（ｉ）の共押出成
形による方法が、工程数が少なくてすみ生産性が高く、
しかも重合体層（Ａ）、重合体層（Ｂ）および重合体層
（Ｃ）間の接着強度が高くて、層間剥離のない積層構造
体（イ）を得ることができるので、最も好ましい。
いずれの場合にも、溶融した重合体層（Ｂ）を介して重
合体層（Ａ）と重合体層（Ｃ）が接着され、接着剤層が
有機溶剤を含まないので、有機溶剤による自然環境の破
壊や、作業環境の悪化、溶剤の回収などの問題や手間を
生ずることなく、目的とする積層構造体（イ）を得るこ
とができる。そのうちでも、上記した（ｉ）の共押出成
形による方法が、工程数が少なくてすみ生産性が高く、
しかも重合体層（Ａ）、重合体層（Ｂ）および重合体層
（Ｃ）間の接着強度が高くて、層間剥離のない積層構造
体（イ）を得ることができるので、最も好ましい。
【００８７】共押出成形法によって本発明の積層構造体
（イ）を製造する場合は、積層構造体（イ）の層数など
に応じて、例えば３台以上の押出機を１つのダイに結合
して、複数の重合体をダイの内側または外側で積層一体
化して製造することができる。その場合のダイとして
は、Ｔダイ、環状ダイなどを使用することができ、押出
機やダイの形状や構造などは特に制限されない。
（イ）を製造する場合は、積層構造体（イ）の層数など
に応じて、例えば３台以上の押出機を１つのダイに結合
して、複数の重合体をダイの内側または外側で積層一体
化して製造することができる。その場合のダイとして
は、Ｔダイ、環状ダイなどを使用することができ、押出
機やダイの形状や構造などは特に制限されない。
【００８８】本発明の積層構造体、特に積層構造体
（イ）は、積層構造体を構成している他の材料層の材質
や性質に応じて、特に積層構造体（イ）においては重合
体層（Ａ）、重合体層（Ｂ）、重合体層（Ｃ）の性質な
どに応じて、種々の用途に使用することができ、何ら限
定されるものではないが、例えば、酸素を嫌う食品や医
療用薬剤の包装材料；衣料用包装材料；その他の製品用
の包装材料；壁紙や化粧板などのような建材用；電気絶
縁用フイルム；粘着フイルムやテープ用基材；マーキン
グフイルム；農業用フイルム；テーブルクロス、レイン
コート、傘、カーテン、カバー類などの雑貨用；金属板
やその他の材料とのラミネート用などの種々の用途に使
用することができる。 特に、本発明の熱可塑性重合体組成物からなる重合体層
と積層する他の材料からなる層が透明である場合は、本
発明の熱可塑性重合体組成物からなる層が透明であるこ
とによって、全体として透明な積層構造体を得ることが
できる。
（イ）は、積層構造体を構成している他の材料層の材質
や性質に応じて、特に積層構造体（イ）においては重合
体層（Ａ）、重合体層（Ｂ）、重合体層（Ｃ）の性質な
どに応じて、種々の用途に使用することができ、何ら限
定されるものではないが、例えば、酸素を嫌う食品や医
療用薬剤の包装材料；衣料用包装材料；その他の製品用
の包装材料；壁紙や化粧板などのような建材用；電気絶
縁用フイルム；粘着フイルムやテープ用基材；マーキン
グフイルム；農業用フイルム；テーブルクロス、レイン
コート、傘、カーテン、カバー類などの雑貨用；金属板
やその他の材料とのラミネート用などの種々の用途に使
用することができる。 特に、本発明の熱可塑性重合体組成物からなる重合体層
と積層する他の材料からなる層が透明である場合は、本
発明の熱可塑性重合体組成物からなる層が透明であるこ
とによって、全体として透明な積層構造体を得ることが
できる。
【００８９】また、本発明では、本発明の熱可塑性重合
体組成物を、ホットメルト接着剤としてそのまま保存、
流通、販売し、必要なときにそのホットメルト接着剤を
使用して各種製品や、上記したような各種の積層構造体
の製造に用いてもよく、したがって本発明は、本発明の
熱可塑性重合体組成物からなるホットメルト接着剤を本
発明の範囲に包含する。本発明のホットメルト接着剤に
おいては、その形態は特に制限されず、例えば、ペレッ
トなどの粒状体、棒状体、フイルム、シート、板状体な
どの任意の形態にしておくことができる。
体組成物を、ホットメルト接着剤としてそのまま保存、
流通、販売し、必要なときにそのホットメルト接着剤を
使用して各種製品や、上記したような各種の積層構造体
の製造に用いてもよく、したがって本発明は、本発明の
熱可塑性重合体組成物からなるホットメルト接着剤を本
発明の範囲に包含する。本発明のホットメルト接着剤に
おいては、その形態は特に制限されず、例えば、ペレッ
トなどの粒状体、棒状体、フイルム、シート、板状体な
どの任意の形態にしておくことができる。
【００９０】
【実施例】以下に実施例などにより本発明を具体的に説
明するが、本発明はそれらの例によっては何ら限定され
るものではない。以下の実施例および比較例では、熱可
塑性ポリウレタンの製造に用いた高分子ポリオール（ポ
リエステルポリオール）の１分子当たりの水酸基数ｆ、
熱可塑性重合体組成物の調製に用いた熱可塑性ポリウレ
タンの屈折率、ブロック共重合体（ブロック共重合体水
素添加物）の屈折率および両重合体の屈折率差（△
ｎ）、熱可塑性重合体組成物の溶融粘度ηａ、熱可塑性
重合体組成物から得られたフイルムの透明性（ヘイズ
値）および引張強度、並びに熱可塑性重合体組成物を用
いて積層構造体を製造する際の製膜性の評価およびそれ
により得られた積層構造体の接着強度を次のようにして
測定または評価した。
明するが、本発明はそれらの例によっては何ら限定され
るものではない。以下の実施例および比較例では、熱可
塑性ポリウレタンの製造に用いた高分子ポリオール（ポ
リエステルポリオール）の１分子当たりの水酸基数ｆ、
熱可塑性重合体組成物の調製に用いた熱可塑性ポリウレ
タンの屈折率、ブロック共重合体（ブロック共重合体水
素添加物）の屈折率および両重合体の屈折率差（△
ｎ）、熱可塑性重合体組成物の溶融粘度ηａ、熱可塑性
重合体組成物から得られたフイルムの透明性（ヘイズ
値）および引張強度、並びに熱可塑性重合体組成物を用
いて積層構造体を製造する際の製膜性の評価およびそれ
により得られた積層構造体の接着強度を次のようにして
測定または評価した。
【００９１】［ポリエステルポリオールの１分子当たり
の水酸基数ｆ］ポリエステルポリオールをナトリウムメ
トキシドのメタノール溶液で分解した後、トリメチルシ
リル化剤で分解物の水酸基をシリル化した。このシリル
化した試料を、ガスクロマトグラフィー法により分析
し、ジオール化合物とトリオール化合物のモル比を求め
た。さらに、ＪＩＳ Ｋ １５７７に準拠してポリエス
テルポリオールの水酸基価を求め、この水酸基価と前記
モル比から、ポリエステルポリオールの１分子当たりの
水酸基数ｆを算出した。
の水酸基数ｆ］ポリエステルポリオールをナトリウムメ
トキシドのメタノール溶液で分解した後、トリメチルシ
リル化剤で分解物の水酸基をシリル化した。このシリル
化した試料を、ガスクロマトグラフィー法により分析
し、ジオール化合物とトリオール化合物のモル比を求め
た。さらに、ＪＩＳ Ｋ １５７７に準拠してポリエス
テルポリオールの水酸基価を求め、この水酸基価と前記
モル比から、ポリエステルポリオールの１分子当たりの
水酸基数ｆを算出した。
【００９２】［熱可塑性ポリウレタンと芳香族ビニル化
合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物の屈折
率及び両者の屈折率差（△ｎ）］ （１） 以下の実施例および比較例で用いた熱可塑性ポ
リウレタンを２００〜２３０℃の温度で溶融押出成形し
て厚さ１００μｍのフイルムを製造し、そのフイルムか
ら試験片（サイズ：１０ｍｍ×１０ｍｍ）を採取して、
アッペの屈折率計を使用して、温度２５℃で屈折率を測
定した。 （２） 以下の実施例および比較例で用いた芳香族ビニ
ル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物を
２００〜２３０℃の温度で溶融押出成形して厚さ１００
μｍのフイルムを製造し、そのフイルムから試験片（サ
イズ：１０ｍｍ×１０ｍｍ）を採取して、アッペの屈折
率計を使用して、温度２５℃で屈折率を測定した。 （３） 各実施例または比較例において、上記（１）で
測定した熱可塑性ポリウレタンの屈折率および上記
（２）で測定した芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロ
ック共重合体の水素添加物の屈折率のうち、大きい方の
値から小さい方の値を差し引いて、両者の屈折率差（△
ｎ）を求めた。
合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物の屈折
率及び両者の屈折率差（△ｎ）］ （１） 以下の実施例および比較例で用いた熱可塑性ポ
リウレタンを２００〜２３０℃の温度で溶融押出成形し
て厚さ１００μｍのフイルムを製造し、そのフイルムか
ら試験片（サイズ：１０ｍｍ×１０ｍｍ）を採取して、
アッペの屈折率計を使用して、温度２５℃で屈折率を測
定した。 （２） 以下の実施例および比較例で用いた芳香族ビニ
ル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物を
２００〜２３０℃の温度で溶融押出成形して厚さ１００
μｍのフイルムを製造し、そのフイルムから試験片（サ
イズ：１０ｍｍ×１０ｍｍ）を採取して、アッペの屈折
率計を使用して、温度２５℃で屈折率を測定した。 （３） 各実施例または比較例において、上記（１）で
測定した熱可塑性ポリウレタンの屈折率および上記
（２）で測定した芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロ
ック共重合体の水素添加物の屈折率のうち、大きい方の
値から小さい方の値を差し引いて、両者の屈折率差（△
ｎ）を求めた。
【００９３】［熱可塑性重合体組成物の透明性（ヘイズ
値）］ＡＳＴＭ Ｄ １００３に準じて測定した。
値）］ＡＳＴＭ Ｄ １００３に準じて測定した。
【００９４】［熱可塑性重合体組成物の溶融粘度ηａ］
熱可塑性重合体組成物のペレットを９０℃の温度で減圧
乾燥した後、高下式フローテスター（島津製作所製；島
津フローテスターＣＦＴ−５００Ｃ）を使用して、測定
温度２２０℃、予熱時間３６０秒、ダイス口径１ｍｍ、
ダイス厚み１０ｍｍ、押出圧力０．４９〜４９ＭＰａの
条件下に剪断速度を変えてその溶融粘度を数点測定し、
剪断速度に対して溶融粘度をプロットしたグラフを作成
し、そのグラフから剪断速度が１００ｓｅｃ-1に相当す
るときの溶融粘度ηａを求めた。
熱可塑性重合体組成物のペレットを９０℃の温度で減圧
乾燥した後、高下式フローテスター（島津製作所製；島
津フローテスターＣＦＴ−５００Ｃ）を使用して、測定
温度２２０℃、予熱時間３６０秒、ダイス口径１ｍｍ、
ダイス厚み１０ｍｍ、押出圧力０．４９〜４９ＭＰａの
条件下に剪断速度を変えてその溶融粘度を数点測定し、
剪断速度に対して溶融粘度をプロットしたグラフを作成
し、そのグラフから剪断速度が１００ｓｅｃ-1に相当す
るときの溶融粘度ηａを求めた。
【００９５】［熱可塑性重合体組成物（フイルム）の引
張強度］以下の実施例または比較例の熱可塑性重合体組
成物を用いて、２００〜２３０℃の温度で押出成形を行
って厚さ１００μｍのフイルムを製造し、このフイルム
から試験片を採取して、ＪＩＳ Ｋ ７３１１に従って
引張強度を測定した。
張強度］以下の実施例または比較例の熱可塑性重合体組
成物を用いて、２００〜２３０℃の温度で押出成形を行
って厚さ１００μｍのフイルムを製造し、このフイルム
から試験片を採取して、ＪＩＳ Ｋ ７３１１に従って
引張強度を測定した。
【００９６】［積層構造体の製造時の製膜性］
（１） 以下の実施例または比較例において、最外層
（５０μｍ）／接着層（１０μｍ）／中間層（５０μ
ｍ）／接着層（１０μｍ）／最外層（５０μｍ）からな
る５層の積層構造体を製造し、その表面の平滑性を肉眼
で観察した。また、積層構造体の厚さを、ノギスを用い
て、その長さ方向に沿って２ｍ間隔で１０カ所測定し
て、そのときの最大厚と最小厚の差を求めた。 （２） ２つの接着層の厚さを２μｍに変えた以外は同
様にして、最外層（５０μｍ）／接着層（２μｍ）／中
間層（５０μｍ）／接着層（２μｍ）／最外層（５０μ
ｍ）からなる５層の積層構造体を製造し、その表面の平
滑性を肉眼で観察すると共に、積層構造体の厚さをその
長さ方向に沿って２ｍ間隔で１０カ所測定して、そのと
きの最大厚と最小厚の差を求めた。 （３） 上記の（１）および（２）で得られた結果に基
づいて、下記の表１に示す評価基準にしたがって製膜性
の評価を行った。
（５０μｍ）／接着層（１０μｍ）／中間層（５０μ
ｍ）／接着層（１０μｍ）／最外層（５０μｍ）からな
る５層の積層構造体を製造し、その表面の平滑性を肉眼
で観察した。また、積層構造体の厚さを、ノギスを用い
て、その長さ方向に沿って２ｍ間隔で１０カ所測定し
て、そのときの最大厚と最小厚の差を求めた。 （２） ２つの接着層の厚さを２μｍに変えた以外は同
様にして、最外層（５０μｍ）／接着層（２μｍ）／中
間層（５０μｍ）／接着層（２μｍ）／最外層（５０μ
ｍ）からなる５層の積層構造体を製造し、その表面の平
滑性を肉眼で観察すると共に、積層構造体の厚さをその
長さ方向に沿って２ｍ間隔で１０カ所測定して、そのと
きの最大厚と最小厚の差を求めた。 （３） 上記の（１）および（２）で得られた結果に基
づいて、下記の表１に示す評価基準にしたがって製膜性
の評価を行った。
【００９７】
【表１】
［製膜性の評価基準］
◎：上記（１）および（２）のいずれの場合も積層構造体の表面が平滑で
あり、凹凸や湾曲などが生じておらず、しかも上記（１）の積層構造
体での最大厚と最小厚との差が５μｍ未満で且つ上記（２）の積層構
造体での最大厚と最小厚との差が５μｍ未満であり、製膜性が極めて
良好である。
○：上記（１）および（２）のいずれの場合も積層構造体の表面がほぼ平
滑であり、凹凸や湾曲などがなく、上記（１）の積層構造体での最大
厚と最小厚との差が５μｍ以上１０μｍ未満で且つ上記（２）の積層
構造体での最大厚と最小厚との差が５μｍ以上１２μｍ未満であり、
製膜性がほぼ良好である。
×：上記（１）および（２）のいずれかの場合に積層構造体の表面が平滑
でなく凹凸や湾曲などがあるか、上記（１）の積層構造体での最大厚
と最小厚との差が１０μｍ以上であるか、および／または上記（２）
の積層構造体での最大厚と最小厚との差が１２μｍ以上であり、製膜
性が不良である。
【００９８】［積層構造体における接着強度］以下の実
施例または比較例で製造した最外層（５０μｍ）／接着
層（１０μｍ）／中間層（５０μｍ）／接着層（１０μ
ｍ）／最外層（５０μｍ）からなる５層の積層構造体
を、１ｃｍ（積層構造体の幅方向）×１０ｃｍ（積層構
造体の長さ方向）に切り出し、最外層からカッターナイ
フで切り傷を入れ、最外層と接着層との界面、接着層と
中間層との界面を剥離出し、株式会社島津製作所製のオ
ートグラフを用いて、ＪＩＳ Ｋ ６８５４に準じて１
８０度剥離試験を行った。ただし、界面の接着強度が非
常に高くて、人力では剥離出しが困難な場合は１８０度
剥離試験ができなったので、その旨を各例において記載
した。
施例または比較例で製造した最外層（５０μｍ）／接着
層（１０μｍ）／中間層（５０μｍ）／接着層（１０μ
ｍ）／最外層（５０μｍ）からなる５層の積層構造体
を、１ｃｍ（積層構造体の幅方向）×１０ｃｍ（積層構
造体の長さ方向）に切り出し、最外層からカッターナイ
フで切り傷を入れ、最外層と接着層との界面、接着層と
中間層との界面を剥離出し、株式会社島津製作所製のオ
ートグラフを用いて、ＪＩＳ Ｋ ６８５４に準じて１
８０度剥離試験を行った。ただし、界面の接着強度が非
常に高くて、人力では剥離出しが困難な場合は１８０度
剥離試験ができなったので、その旨を各例において記載
した。
【００９９】以下の実施例および／または比較例で用い
た熱可塑性ポリウレタン、芳香族ビニル化合物／共役ジ
エンブロック共重合体の水素添加物（以下「ブロック共
重合体水素添加物」という）、ポリプロピレン、ポリエ
チレン、ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体
ケン化物、ポリ塩化ビニル、ポリアミド、ポリカーボネ
ート、塩化ビニリデン共重合体、ポリメチルメタクリレ
ート、ポリエチレンテレフタレート、ポリオキシメチレ
ンおよびアクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重
合体の内容、並びに略号を以下に示す。
た熱可塑性ポリウレタン、芳香族ビニル化合物／共役ジ
エンブロック共重合体の水素添加物（以下「ブロック共
重合体水素添加物」という）、ポリプロピレン、ポリエ
チレン、ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体
ケン化物、ポリ塩化ビニル、ポリアミド、ポリカーボネ
ート、塩化ビニリデン共重合体、ポリメチルメタクリレ
ート、ポリエチレンテレフタレート、ポリオキシメチレ
ンおよびアクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重
合体の内容、並びに略号を以下に示す。
【０１００】○熱可塑性ポリウレタン−１（略号：ＴＰ
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．０２である数
平均分子量３５００のポリエステルポリオール（３−メ
チル−１，５−ペンタンジオール、トリメチロールプロ
パンおよびアジピン酸を反応させて製造したポリエステ
ルポリオール）、４，４'−ジフェニルメタンジイソシ
アネートおよび１,４−ブタンジオールを１：３．５０
９：２．４３のモル比で反応させて得られた熱可塑性ポ
リウレタン（屈折率１．５１２）。
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．０２である数
平均分子量３５００のポリエステルポリオール（３−メ
チル−１，５−ペンタンジオール、トリメチロールプロ
パンおよびアジピン酸を反応させて製造したポリエステ
ルポリオール）、４，４'−ジフェニルメタンジイソシ
アネートおよび１,４−ブタンジオールを１：３．５０
９：２．４３のモル比で反応させて得られた熱可塑性ポ
リウレタン（屈折率１．５１２）。
【０１０１】○熱可塑性ポリウレタン−２（略号：ＴＰ
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．０２である数
平均分子量３５００のポリエステルポリオール（３−メ
チル−１，５−ペンタンジオール、トリメチロールプロ
パンおよびアジピン酸を反応させて製造したポリエステ
ルポリオール）、４，４'−ジフェニルメタンジイソシ
アネートおよび１,４−ブタンジオールを１：４．０９
０：３．０のモル比で反応させて得られた熱可塑性ポリ
ウレタン（屈折率１．５１６）。
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．０２である数
平均分子量３５００のポリエステルポリオール（３−メ
チル−１，５−ペンタンジオール、トリメチロールプロ
パンおよびアジピン酸を反応させて製造したポリエステ
ルポリオール）、４，４'−ジフェニルメタンジイソシ
アネートおよび１,４−ブタンジオールを１：４．０９
０：３．０のモル比で反応させて得られた熱可塑性ポリ
ウレタン（屈折率１．５１６）。
【０１０２】○熱可塑性ポリウレタン−３（略号：ＴＰ
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．０２である数
平均分子量２０００のポリエステルポリオール（１，４
−ブタンジオール、トリメチロールプロパンおよびアジ
ピン酸を反応させて製造したポリエステルポリオー
ル）、４，４'−ジフェニルメタンジイソシアネートお
よび１,４−ブタンジオールを１：１．９４８：０．９
のモル比で反応させて得られた熱可塑性ポリウレタン
(屈折率１．５１１)。
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．０２である数
平均分子量２０００のポリエステルポリオール（１，４
−ブタンジオール、トリメチロールプロパンおよびアジ
ピン酸を反応させて製造したポリエステルポリオー
ル）、４，４'−ジフェニルメタンジイソシアネートお
よび１,４−ブタンジオールを１：１．９４８：０．９
のモル比で反応させて得られた熱可塑性ポリウレタン
(屈折率１．５１１)。
【０１０３】○熱可塑性ポリウレタン−４（略号：ＴＰ
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．０１である数
平均分子量２０００のポリエステルポリオール（１，４
−ブタンジオール、トリメチロールプロパンおよびアジ
ピン酸を反応させて製造したポリエステルポリオー
ル）、４，４'−ジフェニルメタンジイソシアネートお
よび１,４−ブタンジオールを１：４．２８４：３．２
のモル比で反応させて得られた熱可塑性ポリウレタン
(屈折率１．５４２)。
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．０１である数
平均分子量２０００のポリエステルポリオール（１，４
−ブタンジオール、トリメチロールプロパンおよびアジ
ピン酸を反応させて製造したポリエステルポリオー
ル）、４，４'−ジフェニルメタンジイソシアネートお
よび１,４−ブタンジオールを１：４．２８４：３．２
のモル比で反応させて得られた熱可塑性ポリウレタン
(屈折率１．５４２)。
【０１０４】○熱可塑性ポリウレタン−５（略号：ＴＰ
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．０６である数
平均分子量３５００のポリエステルポリオール（３−メ
チル−１，５−ペンタンジオール、トリメチロールプロ
パンおよびアジピン酸を反応させて製造したポリエステ
ルポリオール）、４，４'−ジフェニルメタンジイソシ
アネートおよび１,４−ブタンジオールを１：３．５２
９：２．４３のモル比で反応させて得られた熱可塑性ポ
リウレタン（屈折率１．５１２）。
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．０６である数
平均分子量３５００のポリエステルポリオール（３−メ
チル−１，５−ペンタンジオール、トリメチロールプロ
パンおよびアジピン酸を反応させて製造したポリエステ
ルポリオール）、４，４'−ジフェニルメタンジイソシ
アネートおよび１,４−ブタンジオールを１：３．５２
９：２．４３のモル比で反応させて得られた熱可塑性ポ
リウレタン（屈折率１．５１２）。
【０１０５】○熱可塑性ポリウレタン−６（略号：ＴＰ
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．００である数
平均分子量３５００のポリエステルポリオール（３−メ
チル−１，５−ペンタンジオールおよびアジピン酸を反
応させて製造したポリエステルポリオール）、４，４'
−ジフェニルメタンジイソシアネートおよび１,４−ブ
タンジオールを１：３．４３：２．４３のモル比で反応
させて得られた熱可塑性ポリウレタン（屈折率１．５１
１）。
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．００である数
平均分子量３５００のポリエステルポリオール（３−メ
チル−１，５−ペンタンジオールおよびアジピン酸を反
応させて製造したポリエステルポリオール）、４，４'
−ジフェニルメタンジイソシアネートおよび１,４−ブ
タンジオールを１：３．４３：２．４３のモル比で反応
させて得られた熱可塑性ポリウレタン（屈折率１．５１
１）。
【０１０６】○熱可塑性ポリウレタン−７（略号：ＴＰ
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．００である数
平均分子量３５００のポリエステルポリオール（３−メ
チル−１，５−ペンタンジオールおよびアジピン酸を反
応させて製造したポリエステルポリオール）、４，４'
−ジフェニルメタンジイソシアネートおよび１,４−ブ
タンジオールを１：５．１７：４．１７のモル比で反応
させて得られた熱可塑性ポリウレタン（屈折率１．５２
３）。
Ｕ）：１分子当たりの水酸基数ｆが２．００である数
平均分子量３５００のポリエステルポリオール（３−メ
チル−１，５−ペンタンジオールおよびアジピン酸を反
応させて製造したポリエステルポリオール）、４，４'
−ジフェニルメタンジイソシアネートおよび１,４−ブ
タンジオールを１：５．１７：４．１７のモル比で反応
させて得られた熱可塑性ポリウレタン（屈折率１．５２
３）。
【０１０７】○ブロック共重合体の水素添加物−１［略
号：水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（１）］：末端に水酸基を有す
る水素添加されたポリスチレンブロック／１，３−ブタ
ジエンとイソプレン共重合体ブロック／ポリスチレンブ
ロックからなるトリブロック共重合体（屈折率１．５１
３）： ［内容：２つのポリスチレンブロックの数平均分子量＝
７０００、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体ブ
ロックの数平均分子量＝２６０００、トリブロック共重
合体の数平均分子量＝４００００、一方のポリスチレン
ブロックの末端に水酸基が結合、トリブロック共重合体
における平均水酸基含有量＝０．７個／分子、１，３−
ブタジエンとイソプレン共重合体ブロックにおける１，
３−ブタジエン単位とイソプレン単位のモル比＝１／
１、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体ブロック
における不飽和度＝５％（水添率９５％）；水素添加前
のトリブロック共重合体におけるスチレン単位含有量＝
３５重量％、水素添加前の１，３−ブタジエンとイソプ
レン共重合体ブロック中の１，３−ブタジエン単位にお
ける１，４−結合量＝９５％、１，２−結合量＝５％、
イソプレン単位における１，４−結合量＝９５％、３，
４−結合量＝５％］
号：水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（１）］：末端に水酸基を有す
る水素添加されたポリスチレンブロック／１，３−ブタ
ジエンとイソプレン共重合体ブロック／ポリスチレンブ
ロックからなるトリブロック共重合体（屈折率１．５１
３）： ［内容：２つのポリスチレンブロックの数平均分子量＝
７０００、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体ブ
ロックの数平均分子量＝２６０００、トリブロック共重
合体の数平均分子量＝４００００、一方のポリスチレン
ブロックの末端に水酸基が結合、トリブロック共重合体
における平均水酸基含有量＝０．７個／分子、１，３−
ブタジエンとイソプレン共重合体ブロックにおける１，
３−ブタジエン単位とイソプレン単位のモル比＝１／
１、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体ブロック
における不飽和度＝５％（水添率９５％）；水素添加前
のトリブロック共重合体におけるスチレン単位含有量＝
３５重量％、水素添加前の１，３−ブタジエンとイソプ
レン共重合体ブロック中の１，３−ブタジエン単位にお
ける１，４−結合量＝９５％、１，２−結合量＝５％、
イソプレン単位における１，４−結合量＝９５％、３，
４−結合量＝５％］
【０１０８】○ブロック共重合体水素添加物−２［略
号：水添ＳＩＳ−ＯＨ(２)］：末端に水酸基を有する水
素添加されたポリスチレンブロック／ポリイソプレンブ
ロック／ポリスチレンブロックからなるトリブロック共
重合体（屈折率１．５１４）； （内容：２つのポリスチレンブロックの数平均分子量＝
６０００、ポリイソプレンブロックの数平均分子量＝２
８０００、トリブロック共重合体の数平均分子量＝４０
０００、一方のポリスチレンブロックの末端に水酸基が
結合、トリブロック共重合体における平均水酸基含有量
＝０．７個／分子、ポリイソプレンブロックにおける不
飽和度＝１５％、水素添加前のトリブロック共重合体に
おけるスチレン単位含有量＝３０重量％、水素添加前の
ポリイソプレンブロックにおける１，４−結合量＝４５
％、３，４−結合量＝５５％）
号：水添ＳＩＳ−ＯＨ(２)］：末端に水酸基を有する水
素添加されたポリスチレンブロック／ポリイソプレンブ
ロック／ポリスチレンブロックからなるトリブロック共
重合体（屈折率１．５１４）； （内容：２つのポリスチレンブロックの数平均分子量＝
６０００、ポリイソプレンブロックの数平均分子量＝２
８０００、トリブロック共重合体の数平均分子量＝４０
０００、一方のポリスチレンブロックの末端に水酸基が
結合、トリブロック共重合体における平均水酸基含有量
＝０．７個／分子、ポリイソプレンブロックにおける不
飽和度＝１５％、水素添加前のトリブロック共重合体に
おけるスチレン単位含有量＝３０重量％、水素添加前の
ポリイソプレンブロックにおける１，４−結合量＝４５
％、３，４−結合量＝５５％）
【０１０９】○ブロック共重合体水素添加物−３［略
号：水添ＳＩＳ−ＯＨ(３)］：末端に水酸基を有する水
素添加されたポリスチレンブロック／ポリイソプレンブ
ロック／ポリスチレンブロックからなるトリブロック共
重合体（屈折率１．５１４）； （内容：２つのポリスチレンブロックの数平均分子量＝
１０５００、ポリイソプレンブロックの数平均分子量＝
４９０００、トリブロック共重合体の数平均分子量＝７
００００、一方のポリスチレンブロックの末端に水酸基
が結合、トリブロック共重合体における平均水酸基含有
量＝０．７個／分子、ポリイソプレンブロックにおける
不飽和度＝１５％、水素添加前のトリブロック共重合体
におけるスチレン単位含有量＝３０重量％、水素添加前
のポリイソプレンブロックにおける１，４−結合量＝４
５％、３，４−結合量＝５５％）
号：水添ＳＩＳ−ＯＨ(３)］：末端に水酸基を有する水
素添加されたポリスチレンブロック／ポリイソプレンブ
ロック／ポリスチレンブロックからなるトリブロック共
重合体（屈折率１．５１４）； （内容：２つのポリスチレンブロックの数平均分子量＝
１０５００、ポリイソプレンブロックの数平均分子量＝
４９０００、トリブロック共重合体の数平均分子量＝７
００００、一方のポリスチレンブロックの末端に水酸基
が結合、トリブロック共重合体における平均水酸基含有
量＝０．７個／分子、ポリイソプレンブロックにおける
不飽和度＝１５％、水素添加前のトリブロック共重合体
におけるスチレン単位含有量＝３０重量％、水素添加前
のポリイソプレンブロックにおける１，４−結合量＝４
５％、３，４−結合量＝５５％）
【０１１０】○ブロック共重合体の水素添加物−４［略
号：水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（４）］：末端に水酸基を有す
る水素添加されたポリスチレンブロック／１，３−ブタ
ジエンとイソプレン共重合体ブロック／ポリスチレンブ
ロックからなるトリブロック共重合体（屈折率１．５４
４）： ［内容：２つのポリスチレンブロックの数平均分子量＝
１９５００、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体
ブロックの数平均分子量＝２１０００、トリブロック共
重合体の数平均分子量＝６００００、一方のポリスチレ
ンブロックの末端に水酸基が結合、トリブロック共重合
体における平均水酸基含有量＝０．７個／分子、１，３
−ブタジエンとイソプレン共重合体ブロックにおける
１，３−ブタジエン単位とイソプレン単位のモル比＝１
／１、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体ブロッ
クにおける不飽和度＝５％（水添率９５％）；水素添加
前のトリブロック共重合体におけるスチレン単位含有量
＝６５重量％、水素添加前の１，３−ブタジエンとイソ
プレン共重合体ブロック中の１，３−ブタジエン単位に
おける１，４−結合量＝９５％、１，２−結合量＝５
％、イソプレン単位における１，４−結合量＝９５％、
３，４−結合量＝５％］
号：水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（４）］：末端に水酸基を有す
る水素添加されたポリスチレンブロック／１，３−ブタ
ジエンとイソプレン共重合体ブロック／ポリスチレンブ
ロックからなるトリブロック共重合体（屈折率１．５４
４）： ［内容：２つのポリスチレンブロックの数平均分子量＝
１９５００、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体
ブロックの数平均分子量＝２１０００、トリブロック共
重合体の数平均分子量＝６００００、一方のポリスチレ
ンブロックの末端に水酸基が結合、トリブロック共重合
体における平均水酸基含有量＝０．７個／分子、１，３
−ブタジエンとイソプレン共重合体ブロックにおける
１，３−ブタジエン単位とイソプレン単位のモル比＝１
／１、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体ブロッ
クにおける不飽和度＝５％（水添率９５％）；水素添加
前のトリブロック共重合体におけるスチレン単位含有量
＝６５重量％、水素添加前の１，３−ブタジエンとイソ
プレン共重合体ブロック中の１，３−ブタジエン単位に
おける１，４−結合量＝９５％、１，２−結合量＝５
％、イソプレン単位における１，４−結合量＝９５％、
３，４−結合量＝５％］
【０１１１】○ブロック共重合体の水素添加物−５［略
号：水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（５）］：末端に水酸基を有す
る水素添加されたポリスチレンブロック／１，３−ブタ
ジエンとイソプレン共重合体ブロック／ポリスチレンブ
ロックからなるトリブロック共重合体（屈折率１．５１
３）： ［内容：２つのポリスチレンブロックの数平均分子量＝
６１００、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体ブ
ロックの数平均分子量＝２２８００、トリブロック共重
合体の数平均分子量＝３５０００、一方のポリスチレン
ブロックの末端に水酸基が結合、トリブロック共重合体
における平均水酸基含有量＝０．７個／分子、１，３−
ブタジエンとイソプレン共重合体ブロックにおける１，
３−ブタジエン単位とイソプレン単位のモル比＝１／
１、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体ブロック
における不飽和度＝５％（水添率９５％）；水素添加前
のトリブロック共重合体におけるスチレン単位含有量＝
６５重量％、水素添加前の１，３−ブタジエンとイソプ
レン共重合体ブロック中の１，３−ブタジエン単位にお
ける１，４−結合量＝９５％、１，２−結合量＝５％、
イソプレン単位における１，４−結合量＝９５％、３，
４−結合量＝５％］
号：水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（５）］：末端に水酸基を有す
る水素添加されたポリスチレンブロック／１，３−ブタ
ジエンとイソプレン共重合体ブロック／ポリスチレンブ
ロックからなるトリブロック共重合体（屈折率１．５１
３）： ［内容：２つのポリスチレンブロックの数平均分子量＝
６１００、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体ブ
ロックの数平均分子量＝２２８００、トリブロック共重
合体の数平均分子量＝３５０００、一方のポリスチレン
ブロックの末端に水酸基が結合、トリブロック共重合体
における平均水酸基含有量＝０．７個／分子、１，３−
ブタジエンとイソプレン共重合体ブロックにおける１，
３−ブタジエン単位とイソプレン単位のモル比＝１／
１、１，３−ブタジエンとイソプレン共重合体ブロック
における不飽和度＝５％（水添率９５％）；水素添加前
のトリブロック共重合体におけるスチレン単位含有量＝
６５重量％、水素添加前の１，３−ブタジエンとイソプ
レン共重合体ブロック中の１，３−ブタジエン単位にお
ける１，４−結合量＝９５％、１，２−結合量＝５％、
イソプレン単位における１，４−結合量＝９５％、３，
４−結合量＝５％］
【０１１２】○ポリプロピレン（略号：ＰＰ）：
三菱化学株式会社製「三菱ポリプロＥＸ６」
○ポリエチレン（略号：ＰＥ）：
三井石油化学工業株式会社製「ミラソンＮＥＯ２３Ｈ」
○ポリスチレン（略号：ＰＳ）：
住友化学工業株式会社製「スミプライトＭ１９２」
○エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物（略号：ＥＶ
ＯＨ）： 株式会社クラレ製「エバールＥＳ−Ｆ１０１」 ○ポリ塩化ビニル（略号：ＰＶＣ）： 信越化学工業株式会社製「信越ＰＶＣＴＫ−５００」 ○ポリアミド（略号：ＰＡ）： 宇部興産株式会社製「ＵＢＥナイロン１０１３Ｂ」 ○ポリカーボネート（略号：ＰＣ）： 帝人化成株式会社製「パンライトＬ−１２２５」 ○塩化ビニリデン共重合体（略号：ＰＶＤＣ）： 塩化ビニリデン８２重量％と塩化ビニル１８重量％との
共重合樹脂であって、該共重合樹脂１００重量部に対し
て、可塑剤としてジブチルセバケート１．７重量部とエ
ポキシ化大豆油１．０重量を含有。 ○ポリメチルメタクリレート（略号：ＰＭＭＡ）： 株式会社クラレ製「パラペットＥＨ」 ○ポリエチレンテレフタレート（略号：ＰＥＴ）： 株式会社クラレ製「クラペットＫＳ７６０Ｋ」 ○ポリオキシメチレン（略号：ＰＯＭ）： ポリプラスチック株式会社製「ジュラコンＭ９０−４
４」 ○アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体
（略号：ＡＢＳ）： 日本合成ゴム株式会社製「ＪＳＲ ＡＢＳ８２」
ＯＨ）： 株式会社クラレ製「エバールＥＳ−Ｆ１０１」 ○ポリ塩化ビニル（略号：ＰＶＣ）： 信越化学工業株式会社製「信越ＰＶＣＴＫ−５００」 ○ポリアミド（略号：ＰＡ）： 宇部興産株式会社製「ＵＢＥナイロン１０１３Ｂ」 ○ポリカーボネート（略号：ＰＣ）： 帝人化成株式会社製「パンライトＬ−１２２５」 ○塩化ビニリデン共重合体（略号：ＰＶＤＣ）： 塩化ビニリデン８２重量％と塩化ビニル１８重量％との
共重合樹脂であって、該共重合樹脂１００重量部に対し
て、可塑剤としてジブチルセバケート１．７重量部とエ
ポキシ化大豆油１．０重量を含有。 ○ポリメチルメタクリレート（略号：ＰＭＭＡ）： 株式会社クラレ製「パラペットＥＨ」 ○ポリエチレンテレフタレート（略号：ＰＥＴ）： 株式会社クラレ製「クラペットＫＳ７６０Ｋ」 ○ポリオキシメチレン（略号：ＰＯＭ）： ポリプラスチック株式会社製「ジュラコンＭ９０−４
４」 ○アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体
（略号：ＡＢＳ）： 日本合成ゴム株式会社製「ＪＳＲ ＡＢＳ８２」
【０１１３】《実施例１》
［熱可塑性重合体組成物（ａ）の製造］
（１） 予め乾燥処理したＴＰＵ（屈折率１．５１
２）５０重量部および水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（１）（屈折
率１．５１３）５０重量部を予備混合し、二軸押出機に
供給して２２０℃で溶融混練した後、ストランド状に押
出し、切断して熱可塑性重合体組成物のペレットを製造
し、それを８０℃の減圧乾燥機で６時間熟成して、熱可
塑性重合体組成物を得た［熱可塑性重合体組成物
（ａ）］。 （２） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ａ）の溶融粘度ηａを上記した方法で測定したとこ
ろ、下記の表２に示すとおりであった。 （３） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ａ）を押出成形装置（単軸押出機にＴダイを結合した
もの）に供給して、押出成形時の最高温度が２２０℃に
なるように設定して押出成形を行って、厚さ１００μｍ
のフイルムを製造した。そのフイルムから試験片を採取
して、上記した方法でそのヘイズ値および引張強度を測
定したところ、下記の表２に示すとおりであった。
２）５０重量部および水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（１）（屈折
率１．５１３）５０重量部を予備混合し、二軸押出機に
供給して２２０℃で溶融混練した後、ストランド状に押
出し、切断して熱可塑性重合体組成物のペレットを製造
し、それを８０℃の減圧乾燥機で６時間熟成して、熱可
塑性重合体組成物を得た［熱可塑性重合体組成物
（ａ）］。 （２） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ａ）の溶融粘度ηａを上記した方法で測定したとこ
ろ、下記の表２に示すとおりであった。 （３） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ａ）を押出成形装置（単軸押出機にＴダイを結合した
もの）に供給して、押出成形時の最高温度が２２０℃に
なるように設定して押出成形を行って、厚さ１００μｍ
のフイルムを製造した。そのフイルムから試験片を採取
して、上記した方法でそのヘイズ値および引張強度を測
定したところ、下記の表２に示すとおりであった。
【０１１４】《実施例２〜６》
［熱可塑性重合体組成物（ｂ）〜（ｆ）の製造］
（１） 下記の表２に示す熱可塑性ポリウレタンおよび
芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水
素添加物のそれぞれを予め乾燥処理した後、それらを表
２に示す割合で予備混合し、その予備混合物を用いて実
施例１と同様にして熱可塑性重合体組成物のペレットを
製造し、それを８０℃の減圧乾燥機で６時間熟成して、
それぞれの熱可塑性重合体組成物を調製した［熱可塑性
重合体組成物（ｂ）〜（ｆ）］。 （２） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ｂ）〜（ｆ）の溶融粘度ηａを上記した方法で測定し
たところ、下記の表２に示すとおりであった。 （３） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ｂ）〜（ｆ）のそれぞれを押出成形装置（単軸押出機
にＴダイを結合したもの）に供給して、押出成形時の最
高温度が２２０〜２５０℃になるように設定して押出成
形を行って、厚さ１００μｍのフイルムを製造した。そ
のフイルムから試験片を採取して、上記した方法でその
ヘイズ値および引張強度を測定したところ、下記の表２
に示すとおりであった。
芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水
素添加物のそれぞれを予め乾燥処理した後、それらを表
２に示す割合で予備混合し、その予備混合物を用いて実
施例１と同様にして熱可塑性重合体組成物のペレットを
製造し、それを８０℃の減圧乾燥機で６時間熟成して、
それぞれの熱可塑性重合体組成物を調製した［熱可塑性
重合体組成物（ｂ）〜（ｆ）］。 （２） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ｂ）〜（ｆ）の溶融粘度ηａを上記した方法で測定し
たところ、下記の表２に示すとおりであった。 （３） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ｂ）〜（ｆ）のそれぞれを押出成形装置（単軸押出機
にＴダイを結合したもの）に供給して、押出成形時の最
高温度が２２０〜２５０℃になるように設定して押出成
形を行って、厚さ１００μｍのフイルムを製造した。そ
のフイルムから試験片を採取して、上記した方法でその
ヘイズ値および引張強度を測定したところ、下記の表２
に示すとおりであった。
【０１１５】《比較例１および２》
［熱可塑性重合体組成物（ｇ）および（ｈ）の製造］
（１） 下記の表２に示す熱可塑性ポリウレタンおよび
芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水
素添加物のそれぞれを予め乾燥処理した後、それらを表
２に示す割合で予備混合し、その予備混合物を用いて実
施例１と同様にして熱可塑性重合体組成物のペレットを
製造し、それを８０℃の減圧乾燥機で６時間熟成して、
それぞれの熱可塑性重合体組成物を得た［熱可塑性重合
体組成物（ｇ）および（ｈ）］。 （２） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ｇ）および（ｈ）の溶融粘度ηａを上記した方法で測
定したところ、下記の表２に示すとおりであった。 （３） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ｇ）および（ｈ）のそれぞれを押出成形装置（単軸押
出機にＴダイを結合したもの）に供給して、押出成形時
の最高温度が２２０℃になるように設定して押出成形を
行って、厚さ１００μｍのフイルムを製造した。そのフ
イルムから試験片を採取して、上記した方法でそのヘイ
ズ値および引張強度を測定したところ、下記の表２に示
すとおりであった。
芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水
素添加物のそれぞれを予め乾燥処理した後、それらを表
２に示す割合で予備混合し、その予備混合物を用いて実
施例１と同様にして熱可塑性重合体組成物のペレットを
製造し、それを８０℃の減圧乾燥機で６時間熟成して、
それぞれの熱可塑性重合体組成物を得た［熱可塑性重合
体組成物（ｇ）および（ｈ）］。 （２） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ｇ）および（ｈ）の溶融粘度ηａを上記した方法で測
定したところ、下記の表２に示すとおりであった。 （３） 上記（１）で得られた熱可塑性重合体組成物
（ｇ）および（ｈ）のそれぞれを押出成形装置（単軸押
出機にＴダイを結合したもの）に供給して、押出成形時
の最高温度が２２０℃になるように設定して押出成形を
行って、厚さ１００μｍのフイルムを製造した。そのフ
イルムから試験片を採取して、上記した方法でそのヘイ
ズ値および引張強度を測定したところ、下記の表２に示
すとおりであった。
【０１１６】
【表２】
【０１１７】上記の表２の結果から明らかなように、熱
可塑性ポリウレタンと芳香族ビニル化合物／共役ジエン
ブロック共重合体の水素添加物を２０：８０〜８０：２
０の範囲内の重量比で含有し、該熱可塑性ポリウレタン
の屈折率と芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共
重合体の水素添加物の屈折率の差（△ｎ）が０．００５
以下であり、且つ溶融粘度ηａ（温度２２℃、剪断速度
１００ｓｅｃ-1で測定）が１５０〜１００００Ｐａ・ｓ
の範囲である実施例１〜６の熱可塑性重合体組成物で
は、それから得られるフイルムのヘイズ値が極めて小さ
くて透明性に優れていること、しかもそのフイルムは引
張強度が高くて力学的特性にも優れていることがわか
る。
可塑性ポリウレタンと芳香族ビニル化合物／共役ジエン
ブロック共重合体の水素添加物を２０：８０〜８０：２
０の範囲内の重量比で含有し、該熱可塑性ポリウレタン
の屈折率と芳香族ビニル化合物／共役ジエンブロック共
重合体の水素添加物の屈折率の差（△ｎ）が０．００５
以下であり、且つ溶融粘度ηａ（温度２２℃、剪断速度
１００ｓｅｃ-1で測定）が１５０〜１００００Ｐａ・ｓ
の範囲である実施例１〜６の熱可塑性重合体組成物で
は、それから得られるフイルムのヘイズ値が極めて小さ
くて透明性に優れていること、しかもそのフイルムは引
張強度が高くて力学的特性にも優れていることがわか
る。
【０１１８】一方、熱可塑性ポリウレタンと芳香族ビニ
ル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物か
らなる熱可塑性重合体組成物であっても、その溶融粘度
ηａが１００Ｐａ・ｓと小さくて、本発明の範囲から外
れる比較例１の熱可塑性重合体組成物の場合は、溶融成
形性に劣っていて、フイルムの製造時に穴があいてしま
うこと、しかもそれから得られるフイルムはヘイズ値が
実施例１〜６に比べて大きく透明性が劣っていること、
さらに引張強度が極めて低くて力学的特性にも劣ってい
ることがわかる。
ル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物か
らなる熱可塑性重合体組成物であっても、その溶融粘度
ηａが１００Ｐａ・ｓと小さくて、本発明の範囲から外
れる比較例１の熱可塑性重合体組成物の場合は、溶融成
形性に劣っていて、フイルムの製造時に穴があいてしま
うこと、しかもそれから得られるフイルムはヘイズ値が
実施例１〜６に比べて大きく透明性が劣っていること、
さらに引張強度が極めて低くて力学的特性にも劣ってい
ることがわかる。
【０１１９】さらに、熱可塑性ポリウレタンと芳香族ビ
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物
からなる熱可塑性重合体組成物であっても、その溶融粘
度ηａが１２０Ｐａ・ｓと小さくて本発明の範囲から外
れ、しかも熱可塑性ポリウレタンの屈折率と芳香族ビニ
ル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物の
屈折率との差（△ｎ）が０．００５よりも大きくて本発
明の範囲から外れる比較例２の熱可塑性重合体組成物で
は、それから得られるフイルムのヘイズ値が極めて大き
く透明性に劣っていること、しかも引張強度が極めて低
くて力学的特性にも大きく劣っていることがわかる。
ニル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物
からなる熱可塑性重合体組成物であっても、その溶融粘
度ηａが１２０Ｐａ・ｓと小さくて本発明の範囲から外
れ、しかも熱可塑性ポリウレタンの屈折率と芳香族ビニ
ル化合物／共役ジエンブロック共重合体の水素添加物の
屈折率との差（△ｎ）が０．００５よりも大きくて本発
明の範囲から外れる比較例２の熱可塑性重合体組成物で
は、それから得られるフイルムのヘイズ値が極めて大き
く透明性に劣っていること、しかも引張強度が極めて低
くて力学的特性にも大きく劣っていることがわかる。
【０１２０】《実施例７》
［ＰＰ／重合体組成物（ａ）／ＰＶＤＣ／重合体組成物
（ａ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） ３台の押出機を１つのダイに結合した押出成形
装置を用いて、それぞれの押出機にＰＰ、実施例１で得
られた重合体組成物（ａ）およびＰＶＤＣを供給し、押
し出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ａ）が２２０℃、ＰＶＤＣが２００℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ａ）（１０μｍ）／ＰＶＤＣ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ａ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間がＰＶＤＣ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ａ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） ＰＰ層とＰＶＤＣ層との間に介在させる２つの
重合体組成物（ａ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ａ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ａ）層と中間のＰＶＤＣ
層との間の接着強度は８２０ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体はいずれも透明性に優れて
おり、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に
透視することができた。
（ａ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） ３台の押出機を１つのダイに結合した押出成形
装置を用いて、それぞれの押出機にＰＰ、実施例１で得
られた重合体組成物（ａ）およびＰＶＤＣを供給し、押
し出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ａ）が２２０℃、ＰＶＤＣが２００℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ａ）（１０μｍ）／ＰＶＤＣ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ａ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間がＰＶＤＣ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ａ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） ＰＰ層とＰＶＤＣ層との間に介在させる２つの
重合体組成物（ａ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ａ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ａ）層と中間のＰＶＤＣ
層との間の接着強度は８２０ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体はいずれも透明性に優れて
おり、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に
透視することができた。
【０１２１】《実施例８》
［ＰＰ／重合体組成物（ｂ）／ＰＶＤＣ／重合体組成物
（ｂ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例２で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｂ）およびＰＶＤＣを供給し、押し
出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ｂ）が２２０℃、ＰＶＤＣが２００℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ｂ）（１０μｍ）／ＰＶＤＣ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ｂ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間層がＰＶＤＣ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ｂ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） ＰＰ層とＰＶＤＣ層との間に介在させる２つの
重合体組成物（ｂ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｂ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｂ）層と中間のＰＶＤＣ
層との間の接着強度は８７０ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。さらに、上記（１）で得られた積層構造体およ
び上記（２）で得られた積層構造体はいずれも透明性に
優れており、積層構造体を用いて包装した際に内容物を
良好に透視することができた。
（ｂ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例２で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｂ）およびＰＶＤＣを供給し、押し
出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ｂ）が２２０℃、ＰＶＤＣが２００℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ｂ）（１０μｍ）／ＰＶＤＣ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ｂ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間層がＰＶＤＣ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ｂ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） ＰＰ層とＰＶＤＣ層との間に介在させる２つの
重合体組成物（ｂ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｂ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｂ）層と中間のＰＶＤＣ
層との間の接着強度は８７０ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。さらに、上記（１）で得られた積層構造体およ
び上記（２）で得られた積層構造体はいずれも透明性に
優れており、積層構造体を用いて包装した際に内容物を
良好に透視することができた。
【０１２２】《実施例９》
［ＰＰ／重合体組成物（ｄ）／ＰＶＣ／重合体組成物
（ｄ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例４で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｄ）およびＰＶＣを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｄ）
が２２０℃、ＰＶＣが１９０℃になるように設定して、
押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組
成物（ｄ）（１０μｍ）／ＰＶＣ（５０μｍ）／重合体
組成物（ｄ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積
層した５層構造になるようにして共押出成形を行って、
両表面がＰＰ層、中間層がＰＶＣ層であり、ＰＰ層と中
間層との間に重合体組成物（ｄ）層がそれぞれ介在して
いる５層からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＰＶＣ層との間に介在させる２つの重
合体組成物（ｄ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｄ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｄ）層と中間のＰＶＣ層
との間の接着強度は９５０ｇ／ｃｍであり、高い値を示
した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体はそのいずれもが透明性に
優れており、積層構造体を用いて包装した際に内容物を
良好に透視することができた。
（ｄ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例４で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｄ）およびＰＶＣを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｄ）
が２２０℃、ＰＶＣが１９０℃になるように設定して、
押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組
成物（ｄ）（１０μｍ）／ＰＶＣ（５０μｍ）／重合体
組成物（ｄ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積
層した５層構造になるようにして共押出成形を行って、
両表面がＰＰ層、中間層がＰＶＣ層であり、ＰＰ層と中
間層との間に重合体組成物（ｄ）層がそれぞれ介在して
いる５層からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＰＶＣ層との間に介在させる２つの重
合体組成物（ｄ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｄ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｄ）層と中間のＰＶＣ層
との間の接着強度は９５０ｇ／ｃｍであり、高い値を示
した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体はそのいずれもが透明性に
優れており、積層構造体を用いて包装した際に内容物を
良好に透視することができた。
【０１２３】《実施例１０》
［ＰＰ／重合体組成物（ｂ）／ＥＶＯＨ／重合体組成物
（ｂ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例２で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｂ）およびＥＶＯＨを供給し、押し
出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ｂ）が２２０℃、ＥＶＯＨが２２０℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ｂ）（１０μｍ）／ＥＶＯＨ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ｂ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間層がＥＶＯＨ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ｂ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） ＰＰ層とＥＶＯＨ層との間に介在させる２つの
重合体組成物（ｂ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｂ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｂ）層と中間のＥＶＯＨ
層との間の接着強度は８４０ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体とも、透明性に優れてお
り、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に透
視することができた。
（ｂ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例２で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｂ）およびＥＶＯＨを供給し、押し
出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ｂ）が２２０℃、ＥＶＯＨが２２０℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ｂ）（１０μｍ）／ＥＶＯＨ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ｂ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間層がＥＶＯＨ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ｂ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） ＰＰ層とＥＶＯＨ層との間に介在させる２つの
重合体組成物（ｂ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｂ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｂ）層と中間のＥＶＯＨ
層との間の接着強度は８４０ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体とも、透明性に優れてお
り、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に透
視することができた。
【０１２４】《実施例１１》
［ＰＰ／重合体組成物（ｃ）／ＰＥＴ／重合体組成物
（ｃ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例３で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｃ）およびＰＥＴを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｃ）
が２４５℃、ＰＥＴが２７０℃になるように設定して、
押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組
成物（ｃ）（１０μｍ）／ＰＥＴ（５０μｍ）／重合体
組成物（ｃ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積
層した５層構造になるようにして共押出成形を行って、
両表面がＰＰ層、中間層がＰＥＴ層であり、ＰＰ層と中
間層との間に重合体組成物（ｃ）層がそれぞれ介在して
いる５層からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＰＥＴ層との間に介在させる２つの重
合体組成物（ｃ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｃ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｃ）層と中間のＰＥＴ層
との間の接着強度は１０５０ｇ／ｃｍであり、極めて高
い値を示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体はともに透明性に優れてお
り、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に透
視することができた。
（ｃ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例３で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｃ）およびＰＥＴを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｃ）
が２４５℃、ＰＥＴが２７０℃になるように設定して、
押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組
成物（ｃ）（１０μｍ）／ＰＥＴ（５０μｍ）／重合体
組成物（ｃ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積
層した５層構造になるようにして共押出成形を行って、
両表面がＰＰ層、中間層がＰＥＴ層であり、ＰＰ層と中
間層との間に重合体組成物（ｃ）層がそれぞれ介在して
いる５層からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＰＥＴ層との間に介在させる２つの重
合体組成物（ｃ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｃ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｃ）層と中間のＰＥＴ層
との間の接着強度は１０５０ｇ／ｃｍであり、極めて高
い値を示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体はともに透明性に優れてお
り、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に透
視することができた。
【０１２５】《実施例１２》
［ＰＰ／重合体組成物（ｃ）／ＰＡ／重合体組成物
（ｃ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例３で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｃ）およびＰＡを供給し、押し出し
時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｃ）が
２４５℃、ＰＡが２５５℃になるように設定して、押出
成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｃ）（１０μｍ）／ＰＡ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｃ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積層した
５層構造になるようにして共押出成形を行って、両表面
がＰＰ層、中間層がＰＡ層であり、ＰＰ層と中間層との
間に重合体組成物（ｃ）層がそれぞれ介在している５層
からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＰＡ層との間に介在させる２つの重合
体組成物（ｃ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｃ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｃ）層と中間のＰＡ層と
の間の接着強度は１５４０ｇ／ｃｍであり、極めて高い
値を示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体ともに透明性に優れてお
り、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に透
視することができた。
（ｃ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例３で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｃ）およびＰＡを供給し、押し出し
時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｃ）が
２４５℃、ＰＡが２５５℃になるように設定して、押出
成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｃ）（１０μｍ）／ＰＡ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｃ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積層した
５層構造になるようにして共押出成形を行って、両表面
がＰＰ層、中間層がＰＡ層であり、ＰＰ層と中間層との
間に重合体組成物（ｃ）層がそれぞれ介在している５層
からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＰＡ層との間に介在させる２つの重合
体組成物（ｃ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｃ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｃ）層と中間のＰＡ層と
の間の接着強度は１５４０ｇ／ｃｍであり、極めて高い
値を示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体ともに透明性に優れてお
り、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に透
視することができた。
【０１２６】《実施例１３》
［ＰＰ／重合体組成物（ｃ）／ＰＭＭＡ／重合体組成物
（ｃ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例３で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｃ）およびＰＭＭＡを供給し、押し
出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ｃ）が２４５℃、ＰＭＭＡが２５０℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ｃ）（１０μｍ）／ＰＭＭＡ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ｃ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間層がＰＭＭＡ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ｃ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） ＰＰ層とＰＭＭＡ層との間に介在させる２つの
重合体組成物（ｃ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｃ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｃ）層と中間のＰＭＭＡ
層との間の接着強度は７６０ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体ともに透明性に優れてお
り、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に透
視することができた。
（ｃ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例３で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｃ）およびＰＭＭＡを供給し、押し
出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ｃ）が２４５℃、ＰＭＭＡが２５０℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ｃ）（１０μｍ）／ＰＭＭＡ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ｃ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間層がＰＭＭＡ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ｃ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） ＰＰ層とＰＭＭＡ層との間に介在させる２つの
重合体組成物（ｃ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｃ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｃ）層と中間のＰＭＭＡ
層との間の接着強度は７６０ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体ともに透明性に優れてお
り、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に透
視することができた。
【０１２７】《実施例１４》
［ＰＰ／重合体組成物（ｃ）／ＰＣ／重合体組成物
（ｃ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例３で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｃ）およびＰＣを供給し、押し出し
時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｃ）が
２５０℃、ＰＣが２７０℃になるように設定して、押出
成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｃ）（１０μｍ）／ＰＣ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｃ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積層した
５層構造になるようにして共押出成形を行って、両表面
がＰＰ層、中間層がＰＣ層であり、ＰＰ層と中間層との
間に重合体組成物（ｃ）層がそれぞれ介在している５層
からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＰＣ層との間に介在させる２つの重合
体組成物（ｃ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｃ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｃ）層と中間のＰＣ層と
の間の接着強度は９２０ｇ／ｃｍであり、高い値を示し
た。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体の両方とも透明性に優れて
おり、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に
透視することができた。
（ｃ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例３で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｃ）およびＰＣを供給し、押し出し
時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｃ）が
２５０℃、ＰＣが２７０℃になるように設定して、押出
成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｃ）（１０μｍ）／ＰＣ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｃ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積層した
５層構造になるようにして共押出成形を行って、両表面
がＰＰ層、中間層がＰＣ層であり、ＰＰ層と中間層との
間に重合体組成物（ｃ）層がそれぞれ介在している５層
からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＰＣ層との間に介在させる２つの重合
体組成物（ｃ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｃ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｃ）層と中間のＰＣ層と
の間の接着強度は９２０ｇ／ｃｍであり、高い値を示し
た。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体の両方とも透明性に優れて
おり、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に
透視することができた。
【０１２８】《実施例１５》
［ＰＶＣ／重合体組成物（ｅ）／ＰＳ／重合体組成物
（ｅ）／ＰＶＣの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＶＣ、実施例５で得られた熱
可塑性重合体組成物（ｅ）およびＰＳを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＶＣが１９０℃、重合体組成物
（ｅ）が２２５℃、ＰＳが２４０℃になるように設定し
て、押出成形装置のダイから、ＰＶＣ（５０μｍ）／重
合体組成物（ｅ）（１０μｍ）／ＰＳ（５０μｍ）／重
合体組成物（ｅ）（１０μｍ）／ＰＶＣ（５０μｍ）の
順に積層した５層構造になるようにして共押出成形を行
って、両表面がＰＶＣ層、中間層がＰＳ層であり、ＰＶ
Ｃ層と中間層との間に重合体組成物（ｅ）層がそれぞれ
介在している５層からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＶＣ層とＰＳ層との間に介在させる２つの重
合体組成物（ｅ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＶ
Ｃ層とその内側の重合体組成物（ｅ）層との間の接着強
度は９２０ｇ／ｃｍであり、高い値を示した。また、上
記(１)で得られた積層構造体における重合体組成物
（ｅ）層と中間のＰＳ層との間の接着が極めて強固であ
って剥離出しができず、そのため接着強度の測定は行わ
なかった。さらに、上記（１）で得られた積層構造体お
よび上記（２）で得られた積層構造体の両方とも透明性
に優れており、積層構造体を用いて包装した際に内容物
を良好に透視することができた。
（ｅ）／ＰＶＣの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＶＣ、実施例５で得られた熱
可塑性重合体組成物（ｅ）およびＰＳを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＶＣが１９０℃、重合体組成物
（ｅ）が２２５℃、ＰＳが２４０℃になるように設定し
て、押出成形装置のダイから、ＰＶＣ（５０μｍ）／重
合体組成物（ｅ）（１０μｍ）／ＰＳ（５０μｍ）／重
合体組成物（ｅ）（１０μｍ）／ＰＶＣ（５０μｍ）の
順に積層した５層構造になるようにして共押出成形を行
って、両表面がＰＶＣ層、中間層がＰＳ層であり、ＰＶ
Ｃ層と中間層との間に重合体組成物（ｅ）層がそれぞれ
介在している５層からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＶＣ層とＰＳ層との間に介在させる２つの重
合体組成物（ｅ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＶ
Ｃ層とその内側の重合体組成物（ｅ）層との間の接着強
度は９２０ｇ／ｃｍであり、高い値を示した。また、上
記(１)で得られた積層構造体における重合体組成物
（ｅ）層と中間のＰＳ層との間の接着が極めて強固であ
って剥離出しができず、そのため接着強度の測定は行わ
なかった。さらに、上記（１）で得られた積層構造体お
よび上記（２）で得られた積層構造体の両方とも透明性
に優れており、積層構造体を用いて包装した際に内容物
を良好に透視することができた。
【０１２９】《実施例１６》
［ＰＰ／重合体組成物（ｆ）／ＰＶＤＣ／重合体組成物
（ｆ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例６で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｆ）およびＰＶＤＣを供給し、押し
出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ｆ）が２２０℃、ＰＶＤＣが２００℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ｆ）（１０μｍ）／ＰＶＤＣ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ｆ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間層がＰＶＤＣ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ｆ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） ＰＰ層とＰＶＤＣ層との間に介在させる２つの
重合体組成物（ｆ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｆ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｆ）層と中間のＰＶＤＣ
層との間の接着強度は１０４０ｇ／ｃｍであり、高い値
を示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体とも、透明性に優れてお
り、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に透
視することができた。
（ｆ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例６で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｆ）およびＰＶＤＣを供給し、押し
出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ｆ）が２２０℃、ＰＶＤＣが２００℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ｆ）（１０μｍ）／ＰＶＤＣ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ｆ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間層がＰＶＤＣ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ｆ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） ＰＰ層とＰＶＤＣ層との間に介在させる２つの
重合体組成物（ｆ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｆ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｆ）層と中間のＰＶＤＣ
層との間の接着強度は１０４０ｇ／ｃｍであり、高い値
を示した。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体とも、透明性に優れてお
り、積層構造体を用いて包装した際に内容物を良好に透
視することができた。
【０１３０】《実施例１７》
［ＰＰ／重合体組成物（ｂ）／ＰＯＭ／重合体組成物
（ｂ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例２で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｂ）およびＰＯＭを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｂ）
が２２０℃、ＰＯＭが２００℃になるように設定して、
押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組
成物（ｂ）（１０μｍ）／ＰＯＭ（５０μｍ）／重合体
組成物（ｂ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積
層した５層構造になるようにして共押出成形を行って、
両表面がＰＰ層、中間層がＰＯＭ層であり、ＰＰ層と中
間層との間に重合体組成物（ｂ）層がそれぞれ介在して
いる５層からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＰＯＭ層との間に介在させる２つの重
合体組成物（ｂ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｂ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｂ）層と中間のＰＯＭ層
との間の接着強度は１５００ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。
（ｂ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例２で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｂ）およびＰＯＭを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｂ）
が２２０℃、ＰＯＭが２００℃になるように設定して、
押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組
成物（ｂ）（１０μｍ）／ＰＯＭ（５０μｍ）／重合体
組成物（ｂ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積
層した５層構造になるようにして共押出成形を行って、
両表面がＰＰ層、中間層がＰＯＭ層であり、ＰＰ層と中
間層との間に重合体組成物（ｂ）層がそれぞれ介在して
いる５層からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＰＯＭ層との間に介在させる２つの重
合体組成物（ｂ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｂ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｂ）層と中間のＰＯＭ層
との間の接着強度は１５００ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。
【０１３１】《実施例１８》
［ＰＰ／重合体組成物（ｃ）／ＡＢＳ／重合体組成物
（ｃ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例３で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｃ）およびＡＢＳを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｃ）
が２５０℃、ＡＢＳが２６０℃になるように設定して、
押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組
成物（ｃ）（１０μｍ）／ＡＢＳ（５０μｍ）／重合体
組成物（ｃ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積
層した５層構造になるようにして共押出成形を行って、
両表面がＰＰ層、中間層がＡＢＳ層であり、ＰＰ層と中
間層との間に重合体組成物（ｃ）層がそれぞれ介在して
いる５層からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＡＢＳ層との間に介在させる２つの重
合体組成物（ｃ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｃ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｃ）層と中間のＡＢＳ層
との間の接着強度は１２００ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。
（ｃ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、実施例３で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｃ）およびＡＢＳを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｃ）
が２５０℃、ＡＢＳが２６０℃になるように設定して、
押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組
成物（ｃ）（１０μｍ）／ＡＢＳ（５０μｍ）／重合体
組成物（ｃ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積
層した５層構造になるようにして共押出成形を行って、
両表面がＰＰ層、中間層がＡＢＳ層であり、ＰＰ層と中
間層との間に重合体組成物（ｃ）層がそれぞれ介在して
いる５層からなる積層構造体を製造した。 （２） ＰＰ層とＡＢＳ層との間に介在させる２つの重
合体組成物（ｃ）層の厚さを２μｍとした以外は上記
（１）と同様にして、５層からなる積層構造体を製造し
た。 （３） 上記（１）で得られた積層構造体および上記
（２）で得られた積層構造体について、その製膜性を上
記した方法で評価したところ、非常に良好（◎）であっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体の層間の接
着強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＰ
層とその内側の重合体組成物（ｃ）層との間の接着が極
めて強固であって剥離出しができず、そのため接着強度
の測定は行わなかった。また、上記(１)で得られた積層
構造体における重合体組成物（ｃ）層と中間のＡＢＳ層
との間の接着強度は１２００ｇ／ｃｍであり、高い値を
示した。
【０１３２】《比較例３》
［ＰＥ／ＴＰＵ／ＥＶＯＨ／ＴＰＵ／ＰＥの５層か
らなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＥ、上記したＴＰＵおよび
ＥＶＯＨを供給し、押し出し時の最高温度をＰＥが２３
５℃、ＴＰＵが２２０℃、ＥＶＯＨが２１０℃になる
ように設定して、押出成形装置のダイから、ＰＥ（５０
μｍ）／ＴＰＵ（１０μｍ）／ＥＶＯＨ（５０μｍ）
／ＴＰＵ（１０μｍ）／ＰＥ（５０μｍ）の順に積層
した５層構造になるようにして共押出成形を行って、両
表面がＰＥ層、中間層がＥＶＯＨ層であり、ＰＥ層と中
間層との間にＴＰＵがそれぞれ介在している５層から
なる積層構造体を製造した。 （２） 上記（１）で得られた積層構造体の層間の接着
強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＥ層
とその内側のＴＰＵ層との間の接着強度は２０ｇ／ｍ
であり、非常に低い値を示した。
らなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＥ、上記したＴＰＵおよび
ＥＶＯＨを供給し、押し出し時の最高温度をＰＥが２３
５℃、ＴＰＵが２２０℃、ＥＶＯＨが２１０℃になる
ように設定して、押出成形装置のダイから、ＰＥ（５０
μｍ）／ＴＰＵ（１０μｍ）／ＥＶＯＨ（５０μｍ）
／ＴＰＵ（１０μｍ）／ＰＥ（５０μｍ）の順に積層
した５層構造になるようにして共押出成形を行って、両
表面がＰＥ層、中間層がＥＶＯＨ層であり、ＰＥ層と中
間層との間にＴＰＵがそれぞれ介在している５層から
なる積層構造体を製造した。 （２） 上記（１）で得られた積層構造体の層間の接着
強度を上記した方法で測定したところ、両表面のＰＥ層
とその内側のＴＰＵ層との間の接着強度は２０ｇ／ｍ
であり、非常に低い値を示した。
【０１３３】《比較例４》
［ＰＥ／水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（１）／ＰＶＤＣ／水添Ｓ
ＢＩＳ−ＯＨ（１）／ＰＥの５層からなる積層構造体の
製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＥ、上記した水添ＳＢＩＳ−
ＯＨ（１）およびＰＶＤＣを供給し、押し出し時の最高
温度をＰＥが２３５℃、水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（１）が２
２０℃、ＰＶＤＣが２００℃になるように設定して、押
出成形装置のダイから、ＰＥ（５０μｍ）／水添ＳＢＩ
Ｓ−ＯＨ（１）（１０μｍ）／ＰＶＤＣ（５０μｍ）／
水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（１）（１０μｍ）／ＰＥ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＥ層、中間層がＰＶＤＣ層であ
り、ＰＥ層と中間層との間に水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（１）
層がそれぞれ介在している５層からなる積層構造体を製
造した。 （２） 上記（１）で得られた積層構造体について、そ
の製膜性を上記した方法で評価したところ、良好（○）
であった。また、上記（１）で得られた積層構造体の層
間の接着強度を上記した方法で測定したところ、水添Ｓ
ＢＩＳ−ＯＨ（１）層とその内側のＰＶＤＣ層との間の
接着強度は１０ｇ／ｃｍと非常に低い値を示した。
ＢＩＳ−ＯＨ（１）／ＰＥの５層からなる積層構造体の
製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＥ、上記した水添ＳＢＩＳ−
ＯＨ（１）およびＰＶＤＣを供給し、押し出し時の最高
温度をＰＥが２３５℃、水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（１）が２
２０℃、ＰＶＤＣが２００℃になるように設定して、押
出成形装置のダイから、ＰＥ（５０μｍ）／水添ＳＢＩ
Ｓ−ＯＨ（１）（１０μｍ）／ＰＶＤＣ（５０μｍ）／
水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（１）（１０μｍ）／ＰＥ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＥ層、中間層がＰＶＤＣ層であ
り、ＰＥ層と中間層との間に水添ＳＢＩＳ−ＯＨ（１）
層がそれぞれ介在している５層からなる積層構造体を製
造した。 （２） 上記（１）で得られた積層構造体について、そ
の製膜性を上記した方法で評価したところ、良好（○）
であった。また、上記（１）で得られた積層構造体の層
間の接着強度を上記した方法で測定したところ、水添Ｓ
ＢＩＳ−ＯＨ（１）層とその内側のＰＶＤＣ層との間の
接着強度は１０ｇ／ｃｍと非常に低い値を示した。
【０１３４】《比較例５》
［ＰＰ／重合体組成物（ｇ）／ＰＶＤＣ／重合体組成物
（ｇ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、比較例１で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｇ）およびＰＶＤＣを供給し、押し
出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ｇ）が２２０℃、ＰＶＤＣが２００℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ｇ）（１０μｍ）／ＰＶＤＣ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ｇ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間層がＰＶＤＣ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ｇ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） 上記（１）で得られた積層構造体について、そ
の製膜性を上記した方法で評価したところ、表面の荒れ
が激しく、不良（×）であった。また、上記（１）で得
られた積層構造体の層間の接着強度を上記した方法で測
定したところ、両表面のＰＰ層とその内側の重合体組成
物（ｇ）層との間の接着が強固であって剥離出しができ
ず、そのため接着強度の測定は行わなかった。また、上
記(１)で得られた積層構造体における重合体組成物
（ｇ）層と中間のＰＶＤＣ層との間の接着強度は６７０
ｇ／ｃｍであった。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体で得られた積
層構造体は、透明性が十分ではなく、積層構造体を用い
て包装した際に内容物の透視することができなかった。
（ｇ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、比較例１で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｇ）およびＰＶＤＣを供給し、押し
出し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物
（ｇ）が２２０℃、ＰＶＤＣが２００℃になるように設
定して、押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／
重合体組成物（ｇ）（１０μｍ）／ＰＶＤＣ（５０μ
ｍ）／重合体組成物（ｇ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μ
ｍ）の順に積層した５層構造になるようにして共押出成
形を行って、両表面がＰＰ層、中間層がＰＶＤＣ層であ
り、ＰＰ層と中間層との間に重合体組成物（ｇ）層がそ
れぞれ介在している５層からなる積層構造体を製造し
た。 （２） 上記（１）で得られた積層構造体について、そ
の製膜性を上記した方法で評価したところ、表面の荒れ
が激しく、不良（×）であった。また、上記（１）で得
られた積層構造体の層間の接着強度を上記した方法で測
定したところ、両表面のＰＰ層とその内側の重合体組成
物（ｇ）層との間の接着が強固であって剥離出しができ
ず、そのため接着強度の測定は行わなかった。また、上
記(１)で得られた積層構造体における重合体組成物
（ｇ）層と中間のＰＶＤＣ層との間の接着強度は６７０
ｇ／ｃｍであった。 さらに、上記（１）で得られた積層構造体で得られた積
層構造体は、透明性が十分ではなく、積層構造体を用い
て包装した際に内容物の透視することができなかった。
【０１３５】《比較例６》
［ＰＰ／重合体組成物（ｇ）／ＰＡ／重合体組成物
（ｇ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、比較例１で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｇ）およびＰＡを供給し、押し出し
時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｇ）が
２４０℃、ＰＡが２４０℃になるように設定して、押出
成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｇ）（１０μｍ）／ＰＡ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｇ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積層した
５層構造になるようにして共押出成形を行って、両表面
がＰＰ層、中間層がＰＡ層であり、ＰＰ層と中間層との
間に重合体組成物（ｇ）層がそれぞれ介在している５層
からなる積層構造体を製造した。 （２） 上記（１）で得られた積層構造体について、そ
の製膜性を上記した方法で評価したところ、表面の荒れ
が極めて激しくて著しく不良（×）であり、剥離試験に
適する試験片が採取できず、剥離試験は実施しなかっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体は、不透明
であった。
（ｇ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、比較例１で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｇ）およびＰＡを供給し、押し出し
時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｇ）が
２４０℃、ＰＡが２４０℃になるように設定して、押出
成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｇ）（１０μｍ）／ＰＡ（５０μｍ）／重合体組成物
（ｇ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積層した
５層構造になるようにして共押出成形を行って、両表面
がＰＰ層、中間層がＰＡ層であり、ＰＰ層と中間層との
間に重合体組成物（ｇ）層がそれぞれ介在している５層
からなる積層構造体を製造した。 （２） 上記（１）で得られた積層構造体について、そ
の製膜性を上記した方法で評価したところ、表面の荒れ
が極めて激しくて著しく不良（×）であり、剥離試験に
適する試験片が採取できず、剥離試験は実施しなかっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体は、不透明
であった。
【０１３６】《比較例７》
［ＰＰ／重合体組成物（ｈ）／ＰＥＴ／重合体組成物
（ｈ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、比較例２で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｈ）およびＰＥＴを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｈ）
が２５０℃、ＰＥＴが２７０℃になるように設定して、
押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組
成物（ｈ）（１０μｍ）／ＰＥＴ（５０μｍ）／重合体
組成物（ｈ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積
層した５層構造になるようにして共押出成形を行って、
両表面がＰＰ層、中間層がＰＥＴ層であり、ＰＰ層と中
間層との間に重合体組成物（ｈ）層がそれぞれ介在して
いる５層からなる積層構造体を製造した。 （２） 上記（１）で得られた積層構造体について、そ
の製膜性を上記した方法で評価したところ、表面の荒れ
が極めて激しくて著しく不良（×）であり、剥離試験に
適する試験片が採取できず、剥離試験は実施しなかっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体は不透明で
あった。
（ｈ）／ＰＰの５層からなる積層構造体の製造］ （１） 実施例７で用いたのと同じ押出成形装置を用い
て、それぞれの押出機にＰＰ、比較例２で得られた熱可
塑性重合体組成物（ｈ）およびＰＥＴを供給し、押し出
し時の最高温度をＰＰが２４０℃、重合体組成物（ｈ）
が２５０℃、ＰＥＴが２７０℃になるように設定して、
押出成形装置のダイから、ＰＰ（５０μｍ）／重合体組
成物（ｈ）（１０μｍ）／ＰＥＴ（５０μｍ）／重合体
組成物（ｈ）（１０μｍ）／ＰＰ（５０μｍ）の順に積
層した５層構造になるようにして共押出成形を行って、
両表面がＰＰ層、中間層がＰＥＴ層であり、ＰＰ層と中
間層との間に重合体組成物（ｈ）層がそれぞれ介在して
いる５層からなる積層構造体を製造した。 （２） 上記（１）で得られた積層構造体について、そ
の製膜性を上記した方法で評価したところ、表面の荒れ
が極めて激しくて著しく不良（×）であり、剥離試験に
適する試験片が採取できず、剥離試験は実施しなかっ
た。また、上記（１）で得られた積層構造体は不透明で
あった。
【０１３７】
【発明の効果】本発明の熱可塑性重合体組成物は、極性
の低い重合体および極性の高い重合体のいずれに対して
も高い溶融接着性を示し、さらにはその他の材料に対し
ても高い溶融接着性を示す。そのため、本発明の熱可塑
性重合体組成物を用いる場合は、従来の溶剤型接着剤に
おける環境汚染、作業環境の悪化、接着工程の複雑化な
どの問題を生ずることなく、各種の積層構造体を、溶融
接着法によって安全に、且つ良好な作業性で生産性よく
製造することができる。しかも、本発明の熱可塑性重合
体組成物は上記したような各種の材料に対する接着強度
が高いため、本発明の熱可塑性重合体組成物を用いて得
られる積層構造体は耐久性が高く、層間剥離などの問題
が生じない。その上、本発明の熱可塑性重合体組成物は
透明性に優れている。そのため、本発明の熱可塑性重合
体組成物を用いて得られる各種成形品は外部からの透視
が可能であり、しかも本発明の熱可塑性重合体組成物を
接着剤として用いて透明な材料を接着して得られる積層
構造体では、その優れた透明性によって、積層構造体に
よって包装された被包装物などを外部から容易に透視す
ることができる。さらに、本発明の熱可塑性重合体組成
物は、溶融成形性に優れているので、各種成形品や積層
構造体を、良好な作業性で且つ良好な仕上がりで、従来
の熱可塑性重合体で採用されている種々の溶融成形法に
よって円滑に生産性よく製造することができる。
の低い重合体および極性の高い重合体のいずれに対して
も高い溶融接着性を示し、さらにはその他の材料に対し
ても高い溶融接着性を示す。そのため、本発明の熱可塑
性重合体組成物を用いる場合は、従来の溶剤型接着剤に
おける環境汚染、作業環境の悪化、接着工程の複雑化な
どの問題を生ずることなく、各種の積層構造体を、溶融
接着法によって安全に、且つ良好な作業性で生産性よく
製造することができる。しかも、本発明の熱可塑性重合
体組成物は上記したような各種の材料に対する接着強度
が高いため、本発明の熱可塑性重合体組成物を用いて得
られる積層構造体は耐久性が高く、層間剥離などの問題
が生じない。その上、本発明の熱可塑性重合体組成物は
透明性に優れている。そのため、本発明の熱可塑性重合
体組成物を用いて得られる各種成形品は外部からの透視
が可能であり、しかも本発明の熱可塑性重合体組成物を
接着剤として用いて透明な材料を接着して得られる積層
構造体では、その優れた透明性によって、積層構造体に
よって包装された被包装物などを外部から容易に透視す
ることができる。さらに、本発明の熱可塑性重合体組成
物は、溶融成形性に優れているので、各種成形品や積層
構造体を、良好な作業性で且つ良好な仕上がりで、従来
の熱可塑性重合体で採用されている種々の溶融成形法に
よって円滑に生産性よく製造することができる。
【０１３８】特に、本発明の熱可塑性重合体組成物は、
ガスバリヤー性に優れるエチレン−酢酸ビニル共重合体
ケン化物、塩化ビニリデン系重合体やポリアミド、透明
性、耐薬品性、印刷適性、機械的特性などに優れる塩化
ビニル系重合体、耐薬品性や機械的特性などに優れるポ
リエステル、透明性や耐衝撃性などに優れるポリカーボ
ネート、透明性、耐候性、印刷適性に優れるアクリル系
重合体、機械的特性、成形加工性に優れるポリオキシメ
チレン、シアン化ビニル化合物、共役ジエン化合物およ
びオレフィン化合物から選ばれる少なくとも１種と芳香
族ビニル化合物との共重合体、ヒートシール性などに優
れるポリエチレンやポリプロピレンなどのオレフィン系
重合体、透明性や剛性に優れるスチレン系重合体のいず
れに対しても高い溶融接着性を示す。
ガスバリヤー性に優れるエチレン−酢酸ビニル共重合体
ケン化物、塩化ビニリデン系重合体やポリアミド、透明
性、耐薬品性、印刷適性、機械的特性などに優れる塩化
ビニル系重合体、耐薬品性や機械的特性などに優れるポ
リエステル、透明性や耐衝撃性などに優れるポリカーボ
ネート、透明性、耐候性、印刷適性に優れるアクリル系
重合体、機械的特性、成形加工性に優れるポリオキシメ
チレン、シアン化ビニル化合物、共役ジエン化合物およ
びオレフィン化合物から選ばれる少なくとも１種と芳香
族ビニル化合物との共重合体、ヒートシール性などに優
れるポリエチレンやポリプロピレンなどのオレフィン系
重合体、透明性や剛性に優れるスチレン系重合体のいず
れに対しても高い溶融接着性を示す。
【０１３９】そのため、前記した特性を活かして、本発
明の熱可塑性重合体組成物は、（Ａ）オレフィン系重合
体およびスチレン系重合体のうちの少なくとも１種から
主としてなる重合体層;（Ｂ）本発明の熱可塑性重合体
組成物からなる重合体層；並びに（Ｃ）エチレン−酢酸
ビニル共重合体ケン化物、塩化ビニリデン系重合体、塩
化ビニル系重合体、ポリアミド、ポリエステル、ポリカ
ーボネート、アクリル系重合体、ポリオキシメチレン、
並びにシアン化ビニル化合物、共役ジエン化合物および
オレフィン化合物から選ばれる少なくとも１種と芳香族
ビニル化合物との共重合体のうちの少なくとも１種から
主としてなる重合体層が、重合体層（Ａ）／重合体層
（Ｂ）／重合体層（Ｃ）の順に積層している構造を少な
くとも一部に有している、本発明の積層構造体（イ）の
製造に特に適している。そして、前記した積層構造体
（イ）は、酸素を嫌う食品や医療用薬剤の包装材料、衣
料用包装材料、その他の製品用の包装材料、壁紙や化粧
板などのような建材用、電気絶縁用フイルム、粘着フイ
ルムやテープ用基材、マーキングフイルム、農業用フイ
ルム、テーブルクロス、レインコート、傘、カーテン、
カバー類などの雑貨用、金属板やその他の材料とのラミ
ネート用などの種々の用途に有効に使用することができ
る。 そして、本発明の熱可塑性重合体組成物を用いて溶融共
押出成形などのような溶融成形積層法を行うことによっ
て、層間の接着強度の高い各種積層構造体を、少ない工
程数で、生産性よく円滑に製造することができる。
明の熱可塑性重合体組成物は、（Ａ）オレフィン系重合
体およびスチレン系重合体のうちの少なくとも１種から
主としてなる重合体層;（Ｂ）本発明の熱可塑性重合体
組成物からなる重合体層；並びに（Ｃ）エチレン−酢酸
ビニル共重合体ケン化物、塩化ビニリデン系重合体、塩
化ビニル系重合体、ポリアミド、ポリエステル、ポリカ
ーボネート、アクリル系重合体、ポリオキシメチレン、
並びにシアン化ビニル化合物、共役ジエン化合物および
オレフィン化合物から選ばれる少なくとも１種と芳香族
ビニル化合物との共重合体のうちの少なくとも１種から
主としてなる重合体層が、重合体層（Ａ）／重合体層
（Ｂ）／重合体層（Ｃ）の順に積層している構造を少な
くとも一部に有している、本発明の積層構造体（イ）の
製造に特に適している。そして、前記した積層構造体
（イ）は、酸素を嫌う食品や医療用薬剤の包装材料、衣
料用包装材料、その他の製品用の包装材料、壁紙や化粧
板などのような建材用、電気絶縁用フイルム、粘着フイ
ルムやテープ用基材、マーキングフイルム、農業用フイ
ルム、テーブルクロス、レインコート、傘、カーテン、
カバー類などの雑貨用、金属板やその他の材料とのラミ
ネート用などの種々の用途に有効に使用することができ
る。 そして、本発明の熱可塑性重合体組成物を用いて溶融共
押出成形などのような溶融成形積層法を行うことによっ
て、層間の接着強度の高い各種積層構造体を、少ない工
程数で、生産性よく円滑に製造することができる。
【０１４０】また、本発明の熱可塑性重合体組成物は、
上記した優れた溶融接着性を活かして、単独でホットメ
ルト接着剤としても有効に使用することができる。さら
に、本発明の熱可塑性重合体組成物は、弾力性に優れる
熱可塑性ポリウレタン並びに弾力性に優れる芳香族ビニ
ル化合物／共役ジエンブロック共重合体および／または
その水素添加物よりなっているので、熱可塑性重合体組
成物全体として良好な弾力性を有しており、そのため弾
力性、緩衝性、クッション性、耐衝撃性などの特性が求
められる各種用途に対しても有効に使用することができ
る。
上記した優れた溶融接着性を活かして、単独でホットメ
ルト接着剤としても有効に使用することができる。さら
に、本発明の熱可塑性重合体組成物は、弾力性に優れる
熱可塑性ポリウレタン並びに弾力性に優れる芳香族ビニ
ル化合物／共役ジエンブロック共重合体および／または
その水素添加物よりなっているので、熱可塑性重合体組
成物全体として良好な弾力性を有しており、そのため弾
力性、緩衝性、クッション性、耐衝撃性などの特性が求
められる各種用途に対しても有効に使用することができ
る。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ
Ｃ０９Ｊ 175/04 Ｃ０９Ｊ 175/04
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C08L 75/04 - 75/16
C08L 53/02
Claims (11)
- 【請求項１】 （ｉ） 熱可塑性ポリウレタン、並びに
芳香族ビニル化合物系重合体ブロックと共役ジエン系重
合体ブロックからなるブロック共重合体および該ブロッ
ク共重合体の水素添加物の少なくとも１種を、［熱可塑
性ポリウレタン］：［ブロック共重合体および／または
その水素添加物］＝２０：８０〜８０：２０の重量比で
含有する熱可塑性重合体組成物であって； （ii） 熱可塑性ポリウレタンが、数平均分子量５００
〜１００００の高分子ポリオール、有機ジイソシアネー
トおよび鎖伸長剤の反応により得られた熱可塑性ポリウ
レタンであり； （iii） ２５℃で測定した、熱可塑性ポリウレタンの
屈折率と、前記したブロック共重合体および／またはそ
の水素添加物の屈折率との差（△ｎ）が０．００５以下
であり；そして、 （iv） 熱可塑性重合体組成物の溶融粘度ηａ（温度２
２０℃、剪断速度１００ｓｅｃ-1で測定）が１５０〜１
００００Ｐａ・ｓである；ことを特徴とする熱可塑性重
合体組成物。 - 【請求項２】 前記の熱可塑性ポリウレタンが、１分子
当たりの水酸基数ｆが２．００５≦ｆ≦２．１の範囲に
ある数平均分子量５００〜１００００の高分子ポリオー
ルと、有機ジイソシアネートおよび鎖伸長剤との反応に
より得られた熱可塑性ポリウレタンである請求項１の熱
可塑性重合体組成物。 - 【請求項３】 前記の熱可塑性ポリウレタンが、イソシ
アネート基／水酸基の当量比Ｒが０．９≦Ｒ≦１．３０
の範囲になるようにして、数平均分子量５００〜１００
００の高分子ポリオール、有機ジイソシアネートおよび
鎖伸長剤を反応させて得られた熱可塑性ポリウレタンで
ある請求項１または２の熱可塑性重合体組成物。 - 【請求項４】 前記の芳香族ビニル化合物系重合体ブロ
ックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック共
重合体および／または該ブロック共重合体の水素添加物
が、末端に水酸基を有している請求項１〜３のいずれか
１項の熱可塑性重合体組成物。 - 【請求項５】 前記の芳香族ビニル化合物系重合体ブロ
ックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック共
重合体および／または該ブロック共重合体の水素添加物
における共役ジエン系重合体ブロックが、イソプレン重
合体ブロック、イソプレンとブタジエンの共重合体ブロ
ックおよび／または水素添加されたそれらの重合体ブロ
ックである請求項１〜４のいずれか１項の熱可塑性重合
体組成物。 - 【請求項６】 請求項１〜５のいずれか１項の熱可塑性
重合体組成物からなる成形品。 - 【請求項７】 請求項１〜５のいずれか１項の熱可塑性
重合体組成物よりなる重合体層と他の材料からなる層を
有することを特徴とする積層構造体。 - 【請求項８】 （Ａ）オレフィン系重合体およびスチレ
ン系重合体のうちの少なくとも１種から主としてなる重
合体層； （Ｂ）請求項１〜５のいずれか１項の熱可塑性重合体組
成物からなる重合体層；並びに （Ｃ）エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、塩化ビ
ニリデン系重合体、塩化ビニル系重合体、ポリアミド、
ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル系重合体、
ポリオキシメチレン、並びにシアン化ビニル化合物、共
役ジエン化合物およびオレフィン化合物から選ばれる少
なくとも１種と芳香族ビニル化合物との共重合体のうち
の少なくとも１種から主としてなる重合体層；が、重合
体層（Ａ）／重合体層（Ｂ）／重合体層（Ｃ）の順に積
層している構造を少なくとも一部に有している請求項７
の積層構造体。 - 【請求項９】 共押出成形により製造したものである請
求項８の積層構造体。 - 【請求項１０】 （ａ）オレフィン系重合体およびスチ
レン系重合体のうちの少なくとも１種から主としてなる
重合体；（ｂ）請求項１〜５のいずれか１項の熱可塑性
重合体組成物；並びに（ｃ）エチレン−酢酸ビニル共重
合体ケン化物、塩化ビニリデン系重合体、塩化ビニル系
重合体、ポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネー
ト、アクリル系重合体、ポリオキシメチレン、並びにシ
アン化ビニル化合物、共役ジエン化合物およびオレフィ
ン化合物から選ばれる少なくとも１種と芳香族ビニル化
合物との共重合体のうちの少なくとも１種から主として
なる重合体を少なくとも用いて、重合体（ａ）の層と重
合体（ｃ）の層の間に重合体組成物（ｂ）の層が介在す
るようにして共押出成形することを特徴とする請求項９
の積層構造体の製造方法。 - 【請求項１１】 請求項１〜５のいずれか１項の熱可塑
性重合体組成物よりなるホットメルト接着剤。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP08584397A JP3497058B2 (ja) | 1997-03-19 | 1997-03-19 | 熱可塑性重合体組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP08584397A JP3497058B2 (ja) | 1997-03-19 | 1997-03-19 | 熱可塑性重合体組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10259303A JPH10259303A (ja) | 1998-09-29 |
| JP3497058B2 true JP3497058B2 (ja) | 2004-02-16 |
Family
ID=13870156
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP08584397A Expired - Fee Related JP3497058B2 (ja) | 1997-03-19 | 1997-03-19 | 熱可塑性重合体組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
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| JP (1) | JP3497058B2 (ja) |
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| US20050070665A1 (en) * | 2003-09-26 | 2005-03-31 | Ludlow James M. | Transparent thermoplastic blend of a cycloolefin copolymer and a thermoplastic polyurethane |
| JP2006052277A (ja) * | 2004-08-10 | 2006-02-23 | Jsr Corp | 接着性熱可塑性エラストマー組成物とその複合成形品及び製造方法 |
| JP2006130909A (ja) * | 2004-10-04 | 2006-05-25 | Asahi Organic Chem Ind Co Ltd | 多層被覆プロピレン樹脂製配管部材 |
| JP5288858B2 (ja) * | 2008-03-28 | 2013-09-11 | 旭化成ケミカルズ株式会社 | 熱可塑性エラストマー組成物 |
| JP2013075438A (ja) * | 2011-09-30 | 2013-04-25 | Dic Corp | 共押出多層フィルム、ラミネートフィルム、及びこれらを用いる包装材 |
| JP7172694B2 (ja) * | 2019-02-13 | 2022-11-16 | 三菱ケミカル株式会社 | 積層フィルム、熱収縮性積層フィルム、包装資材、成形品、容器 |
-
1997
- 1997-03-19 JP JP08584397A patent/JP3497058B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| JPH10259303A (ja) | 1998-09-29 |
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