JP3240650B2 - 固体二次電池の製造法 - Google Patents
固体二次電池の製造法Info
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/36—Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体二次電池の製造法に
関し、特に構成材料がすべて固体のいわゆる固体二次電
池の製造法に関する。
関し、特に構成材料がすべて固体のいわゆる固体二次電
池の製造法に関する。
【０００２】
【従来の技術】各種の電源として使われる電池のうち構
成材料がすべて固体であるいわゆる固体電池は、液漏れ
がなく、したがって高信頼性が期待でき、小形軽量化も
可能などの理由で一次、二次電池ともに注目されてき
た。現在のところ各種機器のメモリーバックアップ用を
中心に考えられている。
成材料がすべて固体であるいわゆる固体電池は、液漏れ
がなく、したがって高信頼性が期待でき、小形軽量化も
可能などの理由で一次、二次電池ともに注目されてき
た。現在のところ各種機器のメモリーバックアップ用を
中心に考えられている。
【０００３】この固体電池では、電池内でイオンを動か
すための固体電解質としてＬｉ+イオン導電性固体電解
質、Ａｇ+イオン導電性固体電解質、Ｈ+イオン導電性固
体電解質それにＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5、ＣｕＩ−Ｃｕ2
Ｏ−ＭｏＯ3などのＣｕ+イオン導電性固体電解質などが
取り上げられている。
すための固体電解質としてＬｉ+イオン導電性固体電解
質、Ａｇ+イオン導電性固体電解質、Ｈ+イオン導電性固
体電解質それにＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5、ＣｕＩ−Ｃｕ2
Ｏ−ＭｏＯ3などのＣｕ+イオン導電性固体電解質などが
取り上げられている。
【０００４】また、正極用材料としてはＣｕ0.1Ｔｉ
Ｓ2、Ａｇ0.1ＴｉＳ2、Ｃｕ0.1ＮｂＳ2、Ａｇ0.1ＮｂＳ
2、ＷＯ3それにＣｕyＭｏ6Ｓ8-2、ＦｅyＭｏ6Ｓ8-2（但
し、いずづれもｙ＝０〜４、ｚ＝０〜０．２）などのシ
ェブレル相化合物があげられている。一方、負極にはＣ
ｕ、Ａｇ、Ｌｉ1.5ＷＯ3それに正極用と同様のシェブレ
ル相化合物が試みられている。
Ｓ2、Ａｇ0.1ＴｉＳ2、Ｃｕ0.1ＮｂＳ2、Ａｇ0.1ＮｂＳ
2、ＷＯ3それにＣｕyＭｏ6Ｓ8-2、ＦｅyＭｏ6Ｓ8-2（但
し、いずづれもｙ＝０〜４、ｚ＝０〜０．２）などのシ
ェブレル相化合物があげられている。一方、負極にはＣ
ｕ、Ａｇ、Ｌｉ1.5ＷＯ3それに正極用と同様のシェブレ
ル相化合物が試みられている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】このような構成の固体
二次電池を製造し充放電を行なったところ、比較的少な
いサイクル数で容量の低下が認められた。すなわち、充
放電を繰返すと内部抵抗が増加して性能の劣化が認めら
れた。その原因について調べた結果、電極が充放電の過
程で膨張し内部抵抗が増加して諸性能が劣化することが
判明した。
二次電池を製造し充放電を行なったところ、比較的少な
いサイクル数で容量の低下が認められた。すなわち、充
放電を繰返すと内部抵抗が増加して性能の劣化が認めら
れた。その原因について調べた結果、電極が充放電の過
程で膨張し内部抵抗が増加して諸性能が劣化することが
判明した。
【０００６】さらに、放電特性や寿命などの点で有望で
ある電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5などのＣｕ+イ
オン導電性固体電解質、正極および負極用材料としてＣ
ｕyＭｏ6Ｓ8-2などのシェブレル相化合物を用いた際
に、大気中の水分による電極や電解質材料の変質などの
悪影響も発生しやすい問題があった。本発明はこのよう
な問題を解決するもので、内部抵抗の少ない、高性能の
全固体二次電池の製造法を提供することを目的する。
ある電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5などのＣｕ+イ
オン導電性固体電解質、正極および負極用材料としてＣ
ｕyＭｏ6Ｓ8-2などのシェブレル相化合物を用いた際
に、大気中の水分による電極や電解質材料の変質などの
悪影響も発生しやすい問題があった。本発明はこのよう
な問題を解決するもので、内部抵抗の少ない、高性能の
全固体二次電池の製造法を提供することを目的する。
【０００７】
【課題を解決するための手段】この目的を達成するため
本発明の固体二次電池の製造法は、電極材料あるいはこ
れに結着剤を加えた層と、電解質あるいはこれを結着剤
を加えた層からなる固体二次電池を、薄形のリチウム電
池などに利用されている金属および樹脂からなる薄膜を
電槽として用い、これをプレス機により加圧しながら真
空減圧下でその周囲を加熱融着することにより電池を構
成する。金属としては、アルミニウム、銅、ニッケル、
ステンレススチール、チタン、樹脂はポリエチレン、ポ
リプロピレンなどのポリオレフィン系のそれぞれ薄板が
よい。
本発明の固体二次電池の製造法は、電極材料あるいはこ
れに結着剤を加えた層と、電解質あるいはこれを結着剤
を加えた層からなる固体二次電池を、薄形のリチウム電
池などに利用されている金属および樹脂からなる薄膜を
電槽として用い、これをプレス機により加圧しながら真
空減圧下でその周囲を加熱融着することにより電池を構
成する。金属としては、アルミニウム、銅、ニッケル、
ステンレススチール、チタン、樹脂はポリエチレン、ポ
リプロピレンなどのポリオレフィン系のそれぞれ薄板が
よい。
【０００８】さらに電池周辺部に接着剤を被覆した後
に、減圧下で金属および樹脂からなる薄板の周囲を加熱
融着してもよく、この際プレス機により加圧してもよ
い。加圧の効果をより徹底するために電池を２枚の板で
挟み、これを電池周辺部で接着する工程を加える。この
場合、板は集電体であっても、別に配しておいても良
い。
に、減圧下で金属および樹脂からなる薄板の周囲を加熱
融着してもよく、この際プレス機により加圧してもよ
い。加圧の効果をより徹底するために電池を２枚の板で
挟み、これを電池周辺部で接着する工程を加える。この
場合、板は集電体であっても、別に配しておいても良
い。
【０００９】
【作用】固体二次電池を金属および樹脂からなる薄膜を
電槽として用い、これをプレス機により加圧しながら真
空減圧下でその周囲を加熱融着することにより電池を構
成する。この工程中に電池周辺部に接着剤を被覆したり
電池を２枚の板で挟みこれを電池周辺部で接着する工程
を加える。これらの場合はプレス機による加圧は省略し
てもよい。これらの製法により、電極と電解質の層が強
固に圧着した状態で電池が得られるので、充放電の過程
で電池が膨張する現象を抑制でき、したがって内部抵抗
の増大を抑制することができる。
電槽として用い、これをプレス機により加圧しながら真
空減圧下でその周囲を加熱融着することにより電池を構
成する。この工程中に電池周辺部に接着剤を被覆したり
電池を２枚の板で挟みこれを電池周辺部で接着する工程
を加える。これらの場合はプレス機による加圧は省略し
てもよい。これらの製法により、電極と電解質の層が強
固に圧着した状態で電池が得られるので、充放電の過程
で電池が膨張する現象を抑制でき、したがって内部抵抗
の増大を抑制することができる。
【００１０】また電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5
などのＣｕ+イオン導電性固体電解質、正極および負極
用材料としてＣｕyＭｏ6Ｓ8-2などのシェブレル相化合
物を用いた際には、金属および樹脂からなる薄膜を電槽
として用いるので、大気中の水分による悪影響を有効に
避けることができる。
などのＣｕ+イオン導電性固体電解質、正極および負極
用材料としてＣｕyＭｏ6Ｓ8-2などのシェブレル相化合
物を用いた際には、金属および樹脂からなる薄膜を電槽
として用いるので、大気中の水分による悪影響を有効に
避けることができる。
【００１１】
【実施例】以下、本発明の一実施例の固体二次電池の製
造法について説明する。正および負電極用材料とて銅シ
ェブレル（Ｃｕ2Ｍｏ6Ｓ8）を１０００ｇ用い、これに
電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5を用い、この粉末
５００ｇに結着剤として市販のアクリル系樹脂が８ｗｔ
％になるように、そのアセトン溶液を加え充分撹拌して
ペーストを得る。これを公知のドクターブレード法によ
り厚さ０．３５mmの電極シートを作成する。
造法について説明する。正および負電極用材料とて銅シ
ェブレル（Ｃｕ2Ｍｏ6Ｓ8）を１０００ｇ用い、これに
電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5を用い、この粉末
５００ｇに結着剤として市販のアクリル系樹脂が８ｗｔ
％になるように、そのアセトン溶液を加え充分撹拌して
ペーストを得る。これを公知のドクターブレード法によ
り厚さ０．３５mmの電極シートを作成する。
【００１２】電解質としてＲｂＣｕ4Ｉ1.5Ｃｌ3.5を用
い、やはり結着剤として市販のアクリル系樹脂が１１ｗ
ｔ％になるように、そのアセトン溶液を加え充分撹拌し
てペーストを得る。これを公知のドクターブレード法に
より厚さ０．１２mmの電解質シートを作成する。正極シ
ート、電解質シート、負極シートの順に重ね、まずこれ
らを１６０℃に加熱したプレス機で５００kg／cm2の条
件で一体に加圧し、その後に７０℃で乾燥した。一体化
したものの両面にゴム中にカーボンブラック微粉末を分
散させた市販のカーボンフィルムを集電体として当てた
後、さらにその外側に厚さ０．３mm、径２６mmのＣｕ板
を当てて１２０℃、５００kg／cm2の条件で加圧一体化
した。加圧一体化して得た裸の電池を、厚さ０．１０mm
のポリエチレンフィルムと一体化した厚さ０．０５mmの
アルミニウム板２枚の間にポリエチレンフィルムが裸の
電池の上下に当接するように挟み、電池全体を真空ポン
プで減圧に保ちながら、アルミニウム板の上から内側の
ポリエチレンフィルムを１３０℃、１００kg／cm2の条
件で加圧加熱融着して電池を構成した。なおＣｕ板とア
ルミニウム板は導電性接着剤で接着固定した。この電池
をＡとする。
い、やはり結着剤として市販のアクリル系樹脂が１１ｗ
ｔ％になるように、そのアセトン溶液を加え充分撹拌し
てペーストを得る。これを公知のドクターブレード法に
より厚さ０．１２mmの電解質シートを作成する。正極シ
ート、電解質シート、負極シートの順に重ね、まずこれ
らを１６０℃に加熱したプレス機で５００kg／cm2の条
件で一体に加圧し、その後に７０℃で乾燥した。一体化
したものの両面にゴム中にカーボンブラック微粉末を分
散させた市販のカーボンフィルムを集電体として当てた
後、さらにその外側に厚さ０．３mm、径２６mmのＣｕ板
を当てて１２０℃、５００kg／cm2の条件で加圧一体化
した。加圧一体化して得た裸の電池を、厚さ０．１０mm
のポリエチレンフィルムと一体化した厚さ０．０５mmの
アルミニウム板２枚の間にポリエチレンフィルムが裸の
電池の上下に当接するように挟み、電池全体を真空ポン
プで減圧に保ちながら、アルミニウム板の上から内側の
ポリエチレンフィルムを１３０℃、１００kg／cm2の条
件で加圧加熱融着して電池を構成した。なおＣｕ板とア
ルミニウム板は導電性接着剤で接着固定した。この電池
をＡとする。
【００１３】つぎに、比較のために、減圧にしないで他
はＡと同じ工程で得られた電池をＢとした。
はＡと同じ工程で得られた電池をＢとした。
【００１４】この両電池の特性を比較した。まず通常の
充放電での放電電圧と容量を調べた。０．２ｍＡで０．
５８Ｖまでの充電と０．２ｍＡで０．３Ｖまでの放電を
行なったところ、Ａでは平均電圧は０．４７Ｖ、放電容
量は４．６ｍＡｈに対して、Ｂでは、それぞれ０．４６
Ｖ、４．３ｍＡｈであり、ＡはややＢより優れていた。
充放電での放電電圧と容量を調べた。０．２ｍＡで０．
５８Ｖまでの充電と０．２ｍＡで０．３Ｖまでの放電を
行なったところ、Ａでは平均電圧は０．４７Ｖ、放電容
量は４．６ｍＡｈに対して、Ｂでは、それぞれ０．４６
Ｖ、４．３ｍＡｈであり、ＡはややＢより優れていた。
【００１５】そこで、つぎに各電池の充放電サイクル寿
命特性を調べた。０．２ｍＡで０．５６Ｖまでの充電、
０．０５ｍＡで０．３Ｖまでの放電を繰り返した。電池
は、いずれも１０セル用いた。周囲温度を２０℃とし
た。その結果、放電容量が初期の６０％にまで劣化する
充放電サイクル数が、Ａでは１３００〜１４００サイク
ルであったのに対して、Ｂでは１１００〜１２００サイ
クルであり、Ａが長寿命であった。
命特性を調べた。０．２ｍＡで０．５６Ｖまでの充電、
０．０５ｍＡで０．３Ｖまでの放電を繰り返した。電池
は、いずれも１０セル用いた。周囲温度を２０℃とし
た。その結果、放電容量が初期の６０％にまで劣化する
充放電サイクル数が、Ａでは１３００〜１４００サイク
ルであったのに対して、Ｂでは１１００〜１２００サイ
クルであり、Ａが長寿命であった。
【００１６】
【発明の効果】以上の実施例の説明により明らかなよう
に、本発明の固体二次電池の製造法によれば、電極材料
と結着剤を主とする層と、電解質と結着剤を主とする層
からなる固体二次電池に、金属および樹脂からなる薄板
を電槽として用い、これをプレスしつつ減圧下でその周
囲を加熱融着することにより、充放電の過程でとくに電
極が膨張する現象を抑制し、したがって電池の充放電中
での内部抵抗の増加を抑え、さらに、大気中の水分によ
る悪影響を除くことが可能になり、優れた放電性能や長
寿命化が可能になる。
に、本発明の固体二次電池の製造法によれば、電極材料
と結着剤を主とする層と、電解質と結着剤を主とする層
からなる固体二次電池に、金属および樹脂からなる薄板
を電槽として用い、これをプレスしつつ減圧下でその周
囲を加熱融着することにより、充放電の過程でとくに電
極が膨張する現象を抑制し、したがって電池の充放電中
での内部抵抗の増加を抑え、さらに、大気中の水分によ
る悪影響を除くことが可能になり、優れた放電性能や長
寿命化が可能になる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 10/00 - 10/40
Claims (3)
- 【請求項１】 固体状の電極材料と結着剤を主とする電
極層と、固体電解質と結着剤を主とする電解質層からな
る固体二次電池において、前記固体電解質層を一対の前
記電極層で積層した積層体を作成した後、金属および樹
脂からなる薄板を電槽として用い、前記積層体を前記電
槽で挟持し、前記電槽全体をプレスしつつ減圧下で前記
電槽の周囲を加熱融着することにより電池を構成する固
体二次電池の製造法。 - 【請求項２】 固体状の 電極材料と結着剤を主とする電
極層と、固体電解質と結着剤を主とする電解質層からな
る固体二次電池において、前記固体電解質層を一対の前
記電極層で積層した積層体を作成した後、電池周辺部に
接着剤を被覆し、その後、金属および樹脂からなる薄板
を電槽として用い、前記積層体を前記電槽で挟持し、前
記電槽全体をプレスしつつ減圧下で前記電槽の周囲を加
熱融着することにより電池を構成する固体二次電池の製
造法。 - 【請求項３】 電池の両外側面にそれぞれ板を配し、こ
の２枚の板を前記電池の周辺部で接着する工程を加える
請求項１又は２記載の固体二次電池の製造法。
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|---|---|---|---|
| JP32421491A JP3240650B2 (ja) | 1991-12-09 | 1991-12-09 | 固体二次電池の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
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| JP32421491A JP3240650B2 (ja) | 1991-12-09 | 1991-12-09 | 固体二次電池の製造法 |
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ID=18163320
Family Applications (1)
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|---|---|---|---|
| JP32421491A Expired - Fee Related JP3240650B2 (ja) | 1991-12-09 | 1991-12-09 | 固体二次電池の製造法 |
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|---|---|
| JP (1) | JP3240650B2 (ja) |
Cited By (2)
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