JP3077732B2 - 耐候性に優れた熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents
耐候性に優れた熱可塑性樹脂組成物Info
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Description
ト樹脂および熱可塑性ポリエステルを主成分とする成形
材料に適した樹脂組成物であって、特に、耐候性、耐薬
品性、耐衝撃性および成形加工性に優れた熱可塑性樹脂
組成物に関する。本発明樹脂組成物は、自動車関連部
品、OA機器、家電部品、医療、雑貨等に好適な材料を
提供するものである。
優れた機械的強度、耐衝撃性、耐熱性を有する樹脂とし
て広く用いられているが、耐薬品性、耐疲労性がやや劣
るなどの欠点がある。
薬品性、成形性(流動性)が優れているが、耐衝撃性、
寸法安定性、成形時のヒケ、反りが発生し易いなどの欠
点を有している。
族ポリカーボネート樹脂と熱可塑性ポリエステルとのポ
リマーアロイが知られているが、自動車関連部品、OA
機器、家電部品、医療、雑貨のなかでも耐候性あるいは
耐光性が要求されるものについては性能に限界がある。
上ある程度の紫外線吸収能を有するが、必要以上の紫外
線に対しては限界があり、熱可塑性ポリエステルも長期
に亘り紫外線を受けることにより割れ、クレージングを
発生する。耐候性を向上させる方法として一般に紫外線
吸収剤を添加する方法があるが十分満足できるものは得
られていないのが現状である。
リカーボネート樹脂および熱可塑性ポリエステルを主成
分とする成形材料に適した樹脂組成物であって、特に耐
候性、耐薬品性、耐衝撃性および成形加工性に優れた熱
可塑性樹脂組成物を提供するにある。
を解決すべく種々検討を行い、芳香族ポリカーボネート
樹脂および熱可塑性ポリエステルを主成分とする成形材
料に特定の紫外線吸収剤および光安定剤を所定割合で配
合することにより、所期の耐候性、耐薬品性、耐衝撃性
および成形加工性に優れた熱可塑性樹脂組成物を得られ
ることを見出した。
ボネート樹脂10〜90重量%、(b)熱可塑性ポリエ
ステル90〜10重量%(c)耐衝撃性改良剤0〜20
重量%からなる樹脂組成物100重量部に対して、
(d)前記一般式(1)で示されるベンゾトリアゾール
系紫外線吸収剤および(e)前記一般式(2)で示され
るヒンダートアミン系光安定剤0.01〜3重量部を配
合してなる耐候性に優れた熱可塑性樹脂組成物に関す
る。
び(e)成分を併用することにより従来の紫外線吸収剤
の添加のみでは達成され得ない優れた耐候性を有し、芳
香族ポリカーボネート樹脂本来の特性を生かし、熱可塑
性ポリエステルの示す成形性、耐薬品性を備えた熱可塑
性樹脂組成物である。
脂は、芳香族ジヒドロキシ化合物またはこれと少量のポ
リヒドロキシ化合物をホスゲンまたは炭酸ジエステルと
反応させることにより得られる芳香族ポリカーボネート
重合体である。該芳香族ポリカーボネート重合体の反応
に際しては、必要に応じ分岐化剤が使用し得る。
具体的には、例えば、2,2−ビス(4−ヒドロキシフ
ェニル)プロパン〔=ビスフェノールA〕、2,2−ビ
ス(4−ヒドロキシ−3,5−ジメチルフェニル)プロ
パン〔=テトラメチルビスフェノールA〕、2,2−ビ
ス(4−ヒドロキシ−3,5−ジブロモフェニル)プロ
パン〔=テトラブロモビスフェノールA〕、2,2−ビ
ス(4−ヒドロキシフェニル)シクロヘキサン、2,2
−ビス(4−ヒドロキシフェニル)スルホン、2,2−
ビス(4−ヒドロキシフェニル)スルフィド、2,2−
ビス(4−ヒドロキシフェニル)スルホキシド、ビス
(4−ヒドロキシフェニル)エーテル、ビス(4−ヒド
ロキシフェニル)−p−ジイソプロピルベンゼン、ハイ
ドロキノン、レゾルシノール、4,4−ジヒドロキシジ
フェニルなどが例示される。これらのうち、経済的な面
から特にビスフェノールAが好ましい。
脂を得るには、クロログリシン、4,6−ジメチル−
2,4,6−トリ(4−ヒドロキシフェニル)ヘプテン
−2、4,6−ジメチル−2,4,6−トリ(4−ヒド
ロキシフェニル)ヘプタン、2,6−ジメチル−2,
4,6−トリ(4−ヒドロキシフェニル)ヘプテン−
3、4,6−ジメチル−2,4,6−トリ(4−ヒドロ
キシフェニル)ヘプタン、1,3,5−トリ(4−ヒド
ロキシフェニル)ベンゼン、1,1,1−トリス(4−
ヒドロキシフェニル)エタンなどで例示されるポリヒド
ロキシ化合物、および3,3−ビス(4−ヒドロキシア
リール)オキシインドール〔=イサチンビスフェノー
ル〕、5−クロロイサチンビスフェノール、5,6−ジ
クロルイサチンビスフェノール、5−ブロモイサチンビ
スフェノールなどを前記ジヒドロキシ化合物の一部、例
えば0.1〜2モル%をポリヒドロキシ化合物で置換す
る。
ドロキシ化合物が使用される。これらは、例えば、m−
およびp−メチルフェノール、m−およびp−プロピル
フェノール、p−ブロモフェノール、p−tert−ブ
チルフェノールおよびp−長鎖アルキル置換フェノール
などが好適に使用される。
的には、ビス(4−ヒドロキシフェニル)アルカン系化
合物、特にビスフェノールAを主原料とするポリカーボ
ネートが挙げられ、さらに2種以上の芳香族ジヒドロキ
シ化合物を併用して得られるポリカーボネート共重合
体、3価のフェノール系化合物を少量併用して得られる
分岐化ポリカーボネートも挙げることができる。また芳
香族ポリカーボネート樹脂は2種以上の混合物として使
用することもできる。
芳香族ジカルボン酸あるいはそのジエステルとグリコー
ルあるいはアルキレンオキサイドとを公知の方法で反応
させて得られる重合体であり、具体的には、テレフタル
酸あるいはテレフタル酸ジメチル、ナフタレンジカルボ
ン酸、ナフタレンジカルボン酸ジメチルを芳香族ジカル
ボン酸を主成分とし、これとエチレングリコール、ブタ
ンジオール、シクロヘキサンジメタノールあるいはエチ
レンオキサイドなどを反応させて得られるポリエチレン
テレフタレート、ポリテトラメチレンテレフタレート、
ポリエチレンナフタレート、ポリテトラメチレンナフタ
レートなどを挙げることができる。
あってもよく、例えばシクロヘキサンジメタノールおよ
びエチレグリコールとテレフタル酸との共重合体、シク
ロヘキサンジメタノールおよびエチレングリコールとテ
レフタル酸との共重合体などを挙げることができる。そ
の他公知の熱可塑性ポリエステルも使用することができ
る。
は、フェノールとテトラクロロエチレンとを6対4の重
量比で混合した混合溶媒中、30℃で測定した固有粘度
(極限粘度)が0.4以上、通常0.5〜1.5のもの
が好ましく、0.4未満のものは耐衝撃性や耐薬品性の
改良が不十分となり好ましくない。
ゾトリアゾール系紫外線吸収剤は、下記一般式(1)で
表される化合物で、本発明においては樹脂組成物の耐候
性の点から重要な成分の一つである。
炭素数1〜10のアルキル基で置換されたフェニル基、
R1 〜R4 は水素原子、ハロゲン原子または炭素数1 〜
4 のアルキル基を示す)
紫外線吸収剤としては種々のものが知られている。ベン
ゾトリアゾール系化合物は有用な紫外線吸収剤のその一
つであるがこれらのベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤
のうち、特に本発明においては、前記一般式(1)で示
される化合物が有効である。
具体的には、例えば、2−(5−メチル−2−ヒドロキ
シフェニル)ベンゾトリアゾール、2−(3,5−ジ−
tert−ブチル−2−ヒドロキシフェニル)ベンゾトリア
ゾール、2−(3−tert−ブチル−5−メチル−2−ヒ
ドロキシフェニル)−5−クロロベンゾトリアゾール、
2−(3,5−ジ−tert−ブチル−2−ヒドロキシフェ
ニル)−5−クロロベンゾトリアゾール、2−(2’−
ヒドロキシ−5−オクチルフェニル)ベンゾトリアゾー
ルなどが例示される。
記式(d−1)で表される2−(5−メチル−2−ヒド
ロキシフェニル)ベンゾトリアゾール、および下記式
(d−2)で表される2−(3−tert−ブチル−5−メ
チル−2−ヒドロキシフェニル)−5−クロロベンゾト
リアゾールが好適である。
ヒンダートアミン系の光安定剤が使用される。アミン系
化合物は通常芳香族ポリカーボネート樹脂の加水分解を
促進しやすい傾向がありその使用は好まれないが、本発
明においては、下記一般式(2)で示される特定の構造
を有するヒンダートアミン系光安定剤が上記のベンゾト
リアゾール系化合物と併用した場合に格別な効果が達成
される。
はメチル基を示す)
トアミン系光安定剤は、前記一般式(2)で示される構
造を有する化合物であって、(d)成分と併用すること
により耐候性をさらに向上させることができる。これの
具体的なものとしては、例えば、下記式(e−1)およ
び(e−2)に示すものが挙げられる。
リアゾール系紫外線吸収剤の配合量は、芳香族ポリカー
ボネート樹脂と熱可塑性ポリエステルおよび耐衝撃性改
良剤の合計量100重量部に対して、0.01〜3重量
部の範囲で使用される。(d)成分の使用量が0.01
未満の場合は耐候性向上に効果がなく、3重量部を超え
る量では成形品表面にブリートアウトしたり、耐衝撃性
に悪影響を与え好ましくない。
光安定剤の配合量は、芳香族ポリカーボネート樹脂と熱
可塑性ポリエステルおよび耐衝撃性改良剤の合計量10
0重量部に対して、0.01〜3重量部の範囲で使用さ
れ、0.01重量部未満では十分に耐候性を向上させる
ことができず、3重量部を超える量では、耐候性のさら
なる効果が望めずブリードアウトによる外観不良、耐熱
性、耐衝撃性に悪影響を及ぼすので好ましくない。
(e)成分個々の使用では所期の効果は十分に達成され
ないが、(d)成分と(e)成分とを併用することによ
り所期の効果が達成され、それらの配合割合は、通常、
重量比で98/2〜50/50であり、好ましくは96
/4〜65/35である。
ル系エラストマー、MBS樹脂、MAS樹脂、アクリル
酸エステルコア−シェルグラフト共重合体、ポリオレフ
ィンおよびポリオレフィン系エラストマー、スチレン系
コア−シェルグラフト共重合体、SBR、SEBS、ポ
リウレタン系エラストマーなどが挙げられ、これらは一
種または二種以上が使用される。本発明においては、上
記したもののうち、樹脂成分である芳香族ポリカーボネ
ート樹脂、および熱可塑性ポリエステル等との相溶性、
耐熱性などの点から、特にポリエステル系エラストマ
ー、MAS樹脂、アクリル酸エステルコア−シェルグラ
フト共重合体、スチレン系コア−シェルグラフト共重合
体等が好適である。
は、例えば東洋紡績(株)から市販されている商品名
「ペルプレンP30B」が挙げられる。
ジエン−スチレン共重合体などのブタジエン系ゴム状重
合体にメタクリル酸エステル、芳香族モノビニル化合
物、およびシアン化ビニル化合物の一種以上を塊状重
合、懸濁重合、塊状・懸濁重合、溶液重合あるいは乳化
重合などの方法によりグラフト重合して得られるものが
好適である。
のアクリル酸あるいはメタクリル酸のアルキルエステル
を主体とするゴム成分(1)と、芳香族炭化水素重合体
あるいは芳香族炭化水素単量体とビニルもしくはビニリ
デン単量体の一種または二種との共重合体(2)とから
なるもので、(2)の単量体の一部または全部を(1)
の存在下に重合させて得たポリマーで、5〜40重量%
のゴムを含有するものが好適である。
ト共重合体は、アルキル基の炭素数2〜12のアクリル
酸のアルキルエステルとブタジエンで代表される共役ジ
エン型二重結合を有する多官能性重合性単量体とを必須
成分とし、架橋剤の存在下に乳化重合法により共重合さ
せて得られる架橋ゴム共重合体とからなるコアに、スチ
レン、メチルメタクリレート、アクリロニトリル、メタ
クリロニトリル等のモノマー混合物をグラフト重合させ
たものがあげられる。このようなアクリル酸エステル系
コア−シェルグラフト共重合体としては、例えば呉羽化
学工業(株)から商品名「HIA−15」、「HIA−
28」、「HIA−30」等として市販されているもの
が挙げられる。
ロピレン、ポリブテン−1、エチレン−プロピレン共重
合体、エチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体、
エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−エチルアク
リレート共重合体などであり、ガラス転移温度の低いも
の、特にガラス転移温度が−40℃以下のものが好適で
ある。
は、エチレン−プロピレン共重合体う主たる構成成分と
し、これに過酸化物を触媒としてジエン系化合物で架橋
したものである。このような架橋オレフィン系エラスト
マーとしては、例えば三井石油化学工業(株)から商品
名「ミラストマー」として市販されているものが挙げら
れる。
は、いわゆる多段重合させた重合体で、先の段階の重合
体を後の段階の重合体が順次に被覆するような状態で連
続した多段階シード乳化重合法によって得られるグラフ
ト重合体であり、このようなコア−シェルグラフト重合
体としては、例えば武田薬品工業(株)から商品名「ス
タフロイド」として市販されているものが挙げられる。
含む非エラストマー状重合体ブロックと共役ジエン化合
物重合体とを含むエラストマー状重合体ブロックから構
成されており、それらの組成比は10/90〜55/4
5の範囲にあるものが好適である。このようなエラスト
マーとしては、例えばシェル化学(株)から商品名「カ
リフレックス」として市販されているものが挙げられ
る。
共重合体であり、中心ブロックBは共役ジエン系炭化水
素化合物、通常ブタジエンブロックまたはイソプレンブ
ロックであり、末端ブロックAはビニル芳香族炭化水素
の重合体ブロックである。このような水素添加A−B−
A型ブロック共重合体は、例えばシェル化学(株)から
商品名「クレイトン。G1650」、「クレイトンG1
651」あるいは「クレイトンG1657」、または
(株)クラレから商品名「セプトン2002」、「セプ
トン2003」および「セプトン2023」として市販
されているものが挙げられる。
イソシアネートとポリオールを基材とし、これに各種の
鎖延長剤あるいは架橋剤等を組み合わせることによって
得られるものである。これらのポリウレタン系エラスト
マーは、例えば日本ポリウレタン工業(株)の商品名
「パラプレン」、武田バディシュ(株)の商品名「エラ
ストラン」などがある。
て通常樹脂組成物に配合されるそれ自体公知の安定剤、
顔料、染料、滑剤等の各種の添加剤やガラス繊維、ガラ
ス布、不織布、炭素繊維などの無機あるいは有機の繊維
物質などの補強材、ガラスビーズ等種々の充填材を配合
することができる。さらにはその他の合成樹脂などを所
望に応じて配合することもできる。
は、従来公知の方法が採用され、押出機、バンバリー、
ミキサー、ロール等で混練する方法が適宜利用される。
さらに具体的に発明の詳細な説明する。本発明はこれら
に限定されるものでない。
製、商品名「ユーピロンS−3000」(分子量23,
000)を使用した。
レフタレート三菱レイヨン(株)製、商品名「ダイヤナ
イトPA200」を使用した。
(株)商品名「スタフロイドMG1011」を使用し
た。
て、チバ−ガイギー社製、商品名「チヌビンP」〔2−
(5−メチル−2−ヒドロキシフェニル)ベンゾトリア
ゾール〕(d-1) 、商品名「チヌビン326 」〔2−(3
−tert−ブチル−5−メチル−2−ヒドロキシフェニ
ル)5−クロロベンゾトリアゾール〕(d-2) 、対照とし
てチバ−ガイギー社製商品名「チヌビン234 」〔2−
〔2−ヒドロキシ−3,5−ビス(α,α−ジメチルベ
ンジル)フェニル〕−2H−ベンゾトリアゾール〕(d
-3) を使用した。
して、三共 (株) 、商品名「サノールLS−2626」
(e-1) 〔前記化7で示される化合物〕、チバ−ガイギー
社製、商品名「チヌビン622 LD)〔前記化8で示され
る化合物〕(e-2) 、対照として三共(株)、商品名「サ
ノールLS765 」〔ビス(1,2,2,6,6- ペンタメチル-4-
ピペリジル) セバケート〕(e-3)を使用した。
化剤で、旭電化工業(株)、商品名「アデカスタブ21
12」である。
割合でタンブラーにて混合し、各々一軸ベント式押出機
で押出しペレットとし、このペレットを熱風乾燥機中で
120℃で5時間以上乾燥した後、樹脂温度260℃で
物性測定用試験片(ASTMM−1号ダンベル)を射出
成形により作製した。
配合量は重量%、成分(d)および(e)は成分
(a),(b)および(c)合計量100重量部に対す
る重量部である。
アイゾット衝撃強度はASTM D−256に準じ、ま
た荷重撓み温度はASTM D−648に準じてそれぞ
れ測定した。
インウェザー試験機を用いて、ブラックパネル温度63
℃、雨噴霧18分/120分の条件で1000時間処理
し、引張強度、アイゾット衝撃強度、色差(ΔE)を測
定した。 (以下 余白)
性等の物性に優れた成形品を与えることができ、自動車
関連部品、OA機器、家電部品、医療、雑貨などの成形
材料として好適なものである。
Claims (1)
- 【請求項1】 (a)芳香族ポリカーボネート樹脂10
〜90重量%(b)熱可塑性ポリエステル90〜10重
量%(c)耐衝撃性改良剤0〜20重量%からなる樹脂
組成物100重量部に対して、(d)下記一般式(1)
で表されるベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤0.01
〜3重量部および(e)下記一般式(2)の構造を有す
るヒンダートアミン系安定剤0.01〜3重量部を配合
してなる熱可塑性樹脂組成物。 【化1】 (ただし、Xはフェニル基、水酸基または炭素数1〜1
0のアルキル基で置換されたフェニル基、R1 〜R4 は
水素原子、ハロゲン原子または炭素数1 〜4 のアルキル
基を示す) 【化2】 (式中、R5 〜R8 は水素原子またはメチル基を示す)
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