JP3059820B2 - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JP3059820B2 JP3059820B2 JP4116932A JP11693292A JP3059820B2 JP 3059820 B2 JP3059820 B2 JP 3059820B2 JP 4116932 A JP4116932 A JP 4116932A JP 11693292 A JP11693292 A JP 11693292A JP 3059820 B2 JP3059820 B2 JP 3059820B2
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- battery
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- lithium secondary
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウム二次電池に係
わり、特に安全性の向上を目的とした負極材料の改良に
関する。
わり、特に安全性の向上を目的とした負極材料の改良に
関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
リチウム二次電池の負極材料として、可撓性に優れるこ
と、モッシー状のリチウムが電析するおそれがないこと
などの理由から、コークスが、従来のリチウム金属に代
わる材料として検討されている。かかるリチウム二次電
池としては、負極材料としてコークスを、また電解液と
してヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ6 ）を非
水系溶媒に溶かした電解液を使用したものが提案されて
いる。
リチウム二次電池の負極材料として、可撓性に優れるこ
と、モッシー状のリチウムが電析するおそれがないこと
などの理由から、コークスが、従来のリチウム金属に代
わる材料として検討されている。かかるリチウム二次電
池としては、負極材料としてコークスを、また電解液と
してヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ6 ）を非
水系溶媒に溶かした電解液を使用したものが提案されて
いる。
【０００３】ところで、本発明者らが他の炭素材料を検
討したところ、リチウムを吸蔵放出可能な量（容量）が
コークスに比し大きい点で、黒鉛、とりわけ天然黒鉛
が、負極材料として、好適であることが分かった。
討したところ、リチウムを吸蔵放出可能な量（容量）が
コークスに比し大きい点で、黒鉛、とりわけ天然黒鉛
が、負極材料として、好適であることが分かった。
【０００４】しかしながら、天然黒鉛を単独で使用した
場合、常温においては何ら問題はないものの、短絡など
により電池温度が高くなると、天然黒鉛と電解液中に含
まれるＬｉＰＦ6 とが急激に反応（過反応）し、電池が
破損、破裂する危険性があることが分かった。因みに、
コークスには、このような危険性はない。
場合、常温においては何ら問題はないものの、短絡など
により電池温度が高くなると、天然黒鉛と電解液中に含
まれるＬｉＰＦ6 とが急激に反応（過反応）し、電池が
破損、破裂する危険性があることが分かった。因みに、
コークスには、このような危険性はない。
【０００５】本発明は、以上の事情に鑑みなされたもの
であって、その目的とするところは、容量が大きく、し
かも安全性が高いリチウム二次電池を提供するにある。
であって、その目的とするところは、容量が大きく、し
かも安全性が高いリチウム二次電池を提供するにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、電解液の溶質としてＬｉＰＦ6 が
使用されてなるリチウム二次電池であって、リチウムを
吸蔵放出可能な負極材料として、天然黒鉛と人造黒鉛と
の混合物が使用されてなる。
の本発明に係るリチウム二次電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、電解液の溶質としてＬｉＰＦ6 が
使用されてなるリチウム二次電池であって、リチウムを
吸蔵放出可能な負極材料として、天然黒鉛と人造黒鉛と
の混合物が使用されてなる。
【０００７】本発明は、高温下においてＬｉＰＦ6 と過
反応し易い天然黒鉛（斜方晶系）に、ＬｉＰＦ6 との反
応性が低い人造黒鉛（六方晶系）を配合することによ
り、過反応を抑制することを実現したものであるが、本
発明における人造黒鉛の好適な配合比率は、１０〜５０
重量％、より好ましくは１５〜３０重量％である。人造
黒鉛の配合比率が、１０重量％未満であると、過反応抑
制効果が充分に発現されず、また５０重量％を越える
と、増量に応じた過反応抑制効果が期待できないばかり
でなく充放電特性が低下する傾向があるので、ともに好
ましくない。
反応し易い天然黒鉛（斜方晶系）に、ＬｉＰＦ6 との反
応性が低い人造黒鉛（六方晶系）を配合することによ
り、過反応を抑制することを実現したものであるが、本
発明における人造黒鉛の好適な配合比率は、１０〜５０
重量％、より好ましくは１５〜３０重量％である。人造
黒鉛の配合比率が、１０重量％未満であると、過反応抑
制効果が充分に発現されず、また５０重量％を越える
と、増量に応じた過反応抑制効果が期待できないばかり
でなく充放電特性が低下する傾向があるので、ともに好
ましくない。
【０００８】何故、天然黒鉛に人造黒鉛を配合すること
により黒鉛とＬｉＰＦ6 との過反応が抑制されるのかに
ついては、本発明者らにおいても必ずしも明らかではな
いが、Ｘ線回折によるｃ軸方向の結晶子の大きさ（ｌ
ｃ）や格子面（００２）面におけるｄ値（ｄ002 ）など
についての両者の相違に起因して、人造黒鉛のＬｉＰＦ
6 との反応性が天然黒鉛のそれに比し低いためと推察さ
れる。因みに、通常、天然黒鉛のｃ軸方向の結晶子の大
きさは１０００Å以上、ｄ002 は３．３５Å程度である
のに対して、人造黒鉛のそれらは、それぞれ２００〜９
５０Å以上、３．３５〜３．４５Åである。
により黒鉛とＬｉＰＦ6 との過反応が抑制されるのかに
ついては、本発明者らにおいても必ずしも明らかではな
いが、Ｘ線回折によるｃ軸方向の結晶子の大きさ（ｌ
ｃ）や格子面（００２）面におけるｄ値（ｄ002 ）など
についての両者の相違に起因して、人造黒鉛のＬｉＰＦ
6 との反応性が天然黒鉛のそれに比し低いためと推察さ
れる。因みに、通常、天然黒鉛のｃ軸方向の結晶子の大
きさは１０００Å以上、ｄ002 は３．３５Å程度である
のに対して、人造黒鉛のそれらは、それぞれ２００〜９
５０Å以上、３．３５〜３．４５Åである。
【０００９】本発明電池は、安全性を向上させるため
に、天然黒鉛に、それに比しＬｉＰＦ6 との反応速度が
遅い人造黒鉛を配合してなる混合黒鉛を負極の炭素材料
として使用した点に特徴を有する。それゆえ、正極活物
質、電解液溶媒、セパレータ（液体電解質を使用する場
合）などの種類については、種々の材料を制限なく使用
することが可能である。
に、天然黒鉛に、それに比しＬｉＰＦ6 との反応速度が
遅い人造黒鉛を配合してなる混合黒鉛を負極の炭素材料
として使用した点に特徴を有する。それゆえ、正極活物
質、電解液溶媒、セパレータ（液体電解質を使用する場
合）などの種類については、種々の材料を制限なく使用
することが可能である。
【００１０】たとえば、正極活物質としては、リチウム
を吸蔵放出可能な物質であれば特に制限なく使用するこ
とができ、Ｌｉ2 ＦｅＯ3 、ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 などの
トンネル状の空孔を有する酸化物や、ＴｉＳ2 、ＭｏＳ
2 等の層状構造を有する金属カルコゲン化物が例示され
るが、組成式Ｌｉx ＭＯ2 又はＬｉy Ｍ2 Ｏ4 （ただ
し、Ｍは遷移元素、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦２）で表され
る複合酸化物が好ましい。上記組成式で表される複合酸
化物の具体例としては、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、
ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＣｒＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 が例示さ
れる。これらの正極活物質は、常法により、アセチレン
ブラック、カーボンブラック等の導電剤及びポリテトラ
フルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン
（ＰＶｄＦ）等の結着剤と混練して正極合剤として使用
される。
を吸蔵放出可能な物質であれば特に制限なく使用するこ
とができ、Ｌｉ2 ＦｅＯ3 、ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 などの
トンネル状の空孔を有する酸化物や、ＴｉＳ2 、ＭｏＳ
2 等の層状構造を有する金属カルコゲン化物が例示され
るが、組成式Ｌｉx ＭＯ2 又はＬｉy Ｍ2 Ｏ4 （ただ
し、Ｍは遷移元素、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦２）で表され
る複合酸化物が好ましい。上記組成式で表される複合酸
化物の具体例としては、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、
ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＣｒＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 が例示さ
れる。これらの正極活物質は、常法により、アセチレン
ブラック、カーボンブラック等の導電剤及びポリテトラ
フルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン
（ＰＶｄＦ）等の結着剤と混練して正極合剤として使用
される。
【００１１】また、ＬｉＰＦ6 含有電解液を調製する際
の溶媒としても、エチレンカーボネート、ジメチルカー
ボネート、又はこれらの混合溶媒などの他、従来リチウ
ム二次電池用として使用され、或いは提案されている種
々の非水系溶媒を用いることができる。
の溶媒としても、エチレンカーボネート、ジメチルカー
ボネート、又はこれらの混合溶媒などの他、従来リチウ
ム二次電池用として使用され、或いは提案されている種
々の非水系溶媒を用いることができる。
【００１２】
【作用】本発明電池においては、天然黒鉛に、それに比
しＬｉＰＦ6 との反応速度の遅い人造黒鉛を配合した混
合黒鉛がリチウムを吸蔵放出可能な負極材料として使用
されているので、負極材料とＬｉＰＦ6 との過反応が起
こりにくい。
しＬｉＰＦ6 との反応速度の遅い人造黒鉛を配合した混
合黒鉛がリチウムを吸蔵放出可能な負極材料として使用
されているので、負極材料とＬｉＰＦ6 との過反応が起
こりにくい。
【００１３】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
【００１４】（実施例１） 〔正極の作製〕正極活物質としてのＬｉＣｏＯ2 に、導
電剤としてのアセチレンブラックと、結着剤としてのフ
ッ素樹脂ディスパージョンとを、重量比９０：６：４の
比率で混合して正極合剤を得た。次いで、この正極合剤
を正極集電体としてのアルミニウム箔の両面にドクター
ブレード法により塗布し、乾燥して正極を作製した。
電剤としてのアセチレンブラックと、結着剤としてのフ
ッ素樹脂ディスパージョンとを、重量比９０：６：４の
比率で混合して正極合剤を得た。次いで、この正極合剤
を正極集電体としてのアルミニウム箔の両面にドクター
ブレード法により塗布し、乾燥して正極を作製した。
【００１５】〔負極の作製〕天然黒鉛８０重量部と人造
黒鉛２０重量部とを均一に混合し、次いでこの混合黒鉛
と結着剤としてのＰＶｄＦとを、重量比９５：５の比率
で混合し、これを溶剤（Ｎ−メチルピロリドン）に分散
させてスラリーとした後、負極集電体としての銅箔の両
面にドクターブレード法により塗布し、乾燥して、負極
を作製した。
黒鉛２０重量部とを均一に混合し、次いでこの混合黒鉛
と結着剤としてのＰＶｄＦとを、重量比９５：５の比率
で混合し、これを溶剤（Ｎ−メチルピロリドン）に分散
させてスラリーとした後、負極集電体としての銅箔の両
面にドクターブレード法により塗布し、乾燥して、負極
を作製した。
【００１６】〔電解液の調製〕エチレンカーボネートと
ジメチルカーボネートとの等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ
6 を１モル／リットル溶かして電解液を調製した。
ジメチルカーボネートとの等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ
6 を１モル／リットル溶かして電解液を調製した。
【００１７】〔本発明電池ＢＡ１の作製〕以上の正負両
極及び電解液を用いて本発明に係る円筒型のリチウム二
次電池ＢＡ１を作製した（電池寸法：直径１４．２ｍ
ｍ；長さ５０．０ｍｍ）。なお、セパレータとしてイオ
ン透過性のポリプロピレン製の微孔性薄膜（ポリプラス
チックス社製、商品名「セルガード２４００」）を用い
た。
極及び電解液を用いて本発明に係る円筒型のリチウム二
次電池ＢＡ１を作製した（電池寸法：直径１４．２ｍ
ｍ；長さ５０．０ｍｍ）。なお、セパレータとしてイオ
ン透過性のポリプロピレン製の微孔性薄膜（ポリプラス
チックス社製、商品名「セルガード２４００」）を用い
た。
【００１８】図１は作製した電池ＢＡ１の断面図であ
り、同図に示す電池ＢＡ１は、正極１及び負極２、これ
ら両電極を離隔するセパレータ３、正極リード４、負極
リード５、正極外部端子６、負極缶７などからなる。正
極１及び負極２は非水電解液が注入されたセパレータ３
を介して渦巻き状に巻き取られた状態で負極缶７内に収
容されており、正極１は正極リード４を介して正極外部
端子６に、また負極２は負極リード５を介して負極缶７
に接続され、電池ＢＡ１内部で生じた化学エネルギーを
電気エネルギーとして外部へ取り出し得るようになって
いる。
り、同図に示す電池ＢＡ１は、正極１及び負極２、これ
ら両電極を離隔するセパレータ３、正極リード４、負極
リード５、正極外部端子６、負極缶７などからなる。正
極１及び負極２は非水電解液が注入されたセパレータ３
を介して渦巻き状に巻き取られた状態で負極缶７内に収
容されており、正極１は正極リード４を介して正極外部
端子６に、また負極２は負極リード５を介して負極缶７
に接続され、電池ＢＡ１内部で生じた化学エネルギーを
電気エネルギーとして外部へ取り出し得るようになって
いる。
【００１９】（比較例１）混合黒鉛に代えてコークスを
使用したこと以外は実施例１と同様にして、比較電池Ｂ
Ｃ１を作製した。
使用したこと以外は実施例１と同様にして、比較電池Ｂ
Ｃ１を作製した。
【００２０】（比較例２）混合黒鉛に代えて天然黒鉛を
一種単独で使用したこと以外は実施例１と同様にして、
比較電池ＢＣ２を作製した。
一種単独で使用したこと以外は実施例１と同様にして、
比較電池ＢＣ２を作製した。
【００２１】（容量特性）本発明電池ＢＡ１、比較電池
ＢＣ１及びＢＣ２について、充放電時の電池電圧と充放
電容量との関係を、充電電流２００ｍＡで充電終止電圧
４．１Ｖまで充電した後、放電電流２００ｍＡで放電終
止電圧３Ｖまで放電を行い、各電池の電池特性を調べ
た。図２は、各電池の電池特性を、縦軸に電池電圧
（Ｖ）を、また横軸に容量（ｍＡｈ）をとって示したグ
ラフである。
ＢＣ１及びＢＣ２について、充放電時の電池電圧と充放
電容量との関係を、充電電流２００ｍＡで充電終止電圧
４．１Ｖまで充電した後、放電電流２００ｍＡで放電終
止電圧３Ｖまで放電を行い、各電池の電池特性を調べ
た。図２は、各電池の電池特性を、縦軸に電池電圧
（Ｖ）を、また横軸に容量（ｍＡｈ）をとって示したグ
ラフである。
【００２２】同図より、本発明電池ＢＡ１及び比較電池
ＢＣ２では、容量の大きい黒鉛が使用されているので、
５００ｍＡｈもの大きな電池容量を有しているのに対し
て、比較電池ＢＣ１では、容量の小さいコークスが使用
されているため、３５０ｍＡｈと、電池容量が小さいこ
とが分かる。
ＢＣ２では、容量の大きい黒鉛が使用されているので、
５００ｍＡｈもの大きな電池容量を有しているのに対し
て、比較電池ＢＣ１では、容量の小さいコークスが使用
されているため、３５０ｍＡｈと、電池容量が小さいこ
とが分かる。
【００２３】（短絡試験）各電池について短絡試験を行
った。図３は、短絡試験における短絡後の温度上昇の様
子を、縦軸に電池温度（°Ｃ）を、横軸に短絡開始後の
時間（分）をとって示したグラフである。
った。図３は、短絡試験における短絡後の温度上昇の様
子を、縦軸に電池温度（°Ｃ）を、横軸に短絡開始後の
時間（分）をとって示したグラフである。
【００２４】同図より、混合黒鉛を使用した本発明電池
ＢＡ１及びコークスを使用した比較電池ＢＣ１では、短
絡しても１３０°Ｃ程度までしか上昇せず、また短絡後
１分後には常温付近まで温度が下がるため安全であるの
に対して、天然黒鉛単独を使用した比較電池ＢＣ２で
は、過反応が起こるため、短絡後急激に温度が上昇し、
３分経過後は３００°Ｃ近くまで電池温度が上昇し、電
池が破裂する虞れがあるので極めて危険であることが分
かる。
ＢＡ１及びコークスを使用した比較電池ＢＣ１では、短
絡しても１３０°Ｃ程度までしか上昇せず、また短絡後
１分後には常温付近まで温度が下がるため安全であるの
に対して、天然黒鉛単独を使用した比較電池ＢＣ２で
は、過反応が起こるため、短絡後急激に温度が上昇し、
３分経過後は３００°Ｃ近くまで電池温度が上昇し、電
池が破裂する虞れがあるので極めて危険であることが分
かる。
【００２５】叙上の実施例では本発明を円筒型電池を具
体例に挙げて説明したが、電池の形状に特に制限はな
く、本発明は扁平型、角型等、種々の形状のリチウム二
次電池に適用し得るものである。
体例に挙げて説明したが、電池の形状に特に制限はな
く、本発明は扁平型、角型等、種々の形状のリチウム二
次電池に適用し得るものである。
【００２６】
【発明の効果】本発明電池においては、負極材料たる炭
素材料として天然黒鉛と人造黒鉛との混合物が使用され
ているので、炭素材料とＬｉＰＦ6 とが急激に反応する
ことがなく、電池が破損したり破裂したりする危険性が
ないなど、本発明は優れた特有の効果を奏する。
素材料として天然黒鉛と人造黒鉛との混合物が使用され
ているので、炭素材料とＬｉＰＦ6 とが急激に反応する
ことがなく、電池が破損したり破裂したりする危険性が
ないなど、本発明は優れた特有の効果を奏する。
【図１】円筒型の本発明電池ＢＡ１の断面図である。
【図２】電池特性図である。
【図３】短絡後の温度上昇の様子を示すグラフである。
ＢＡ１ 円筒型の本発明電池 １ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 森脇 和郎 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 西尾 晃治 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (56)参考文献 特開 平５−121066（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−311565（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/02 - 4/04 H01M 4/58 H01M 10/40
Claims (2)
- 【請求項１】ＬｉＰＦ6 含有電解液が使用されてなるリ
チウム二次電池であって、リチウムを吸蔵放出可能な負
極材料として、天然黒鉛と人造黒鉛との混合物が使用さ
れていることを特徴とするリチウム二次電池。 - 【請求項２】前記混合物は前記人造黒鉛を１０〜５０重
量％含有するものである請求項１記載のリチウム二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4116932A JP3059820B2 (ja) | 1992-04-09 | 1992-04-09 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4116932A JP3059820B2 (ja) | 1992-04-09 | 1992-04-09 | リチウム二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05290844A JPH05290844A (ja) | 1993-11-05 |
| JP3059820B2 true JP3059820B2 (ja) | 2000-07-04 |
Family
ID=14699269
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4116932A Expired - Lifetime JP3059820B2 (ja) | 1992-04-09 | 1992-04-09 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3059820B2 (ja) |
Families Citing this family (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2719161B1 (fr) * | 1994-04-22 | 1996-08-02 | Accumulateurs Fixes | Générateur électrochimique rechargeable au lithium à anode de carbone. |
| JP3359220B2 (ja) * | 1996-03-05 | 2002-12-24 | キヤノン株式会社 | リチウム二次電池 |
| KR100303538B1 (ko) * | 1998-12-01 | 2001-11-30 | 김순택 | 리튬이차전지용음극활물질및그제조방법 |
| US6921610B2 (en) * | 2001-07-11 | 2005-07-26 | The Gillette Company | Battery |
| KR100424643B1 (ko) * | 2002-03-20 | 2004-03-25 | 삼성에스디아이 주식회사 | 리튬 이차 전지용 음극 활물질 |
| US7052803B2 (en) * | 2002-07-31 | 2006-05-30 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Lithium rechargeable battery |
| JP4310646B2 (ja) * | 2005-02-09 | 2009-08-12 | ソニー株式会社 | 負極およびそれを用いた電池 |
| US9281513B2 (en) | 2011-07-29 | 2016-03-08 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Lithium-ion secondary battery |
| WO2013051155A1 (ja) | 2011-10-07 | 2013-04-11 | トヨタ自動車株式会社 | リチウムイオン二次電池 |
| WO2014163055A1 (ja) | 2013-04-01 | 2014-10-09 | 宇部興産株式会社 | 非水電解液及びそれを用いた蓄電デバイス |
| PL3007261T3 (pl) * | 2013-06-05 | 2020-02-28 | Lg Chem, Ltd. | Nowy akumulator |
| CN106463727B (zh) | 2014-03-31 | 2019-03-15 | Nec 能源元器件株式会社 | 基于石墨的负电极活性材料、负电极和锂离子二次电池 |
| US11637322B2 (en) | 2016-02-12 | 2023-04-25 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Lithium battery |
| JP6848363B2 (ja) * | 2016-11-09 | 2021-03-24 | 株式会社Ｇｓユアサ | 負極及び非水電解質蓄電素子 |
| EP4265568A3 (en) * | 2020-03-27 | 2024-01-03 | Contemporary Amperex Technology Co., Limited | Process for preparing a secondary battery |
-
1992
- 1992-04-09 JP JP4116932A patent/JP3059820B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05290844A (ja) | 1993-11-05 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |