JP2929125B2 - 強磁性体材料 - Google Patents
強磁性体材料Info
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、強磁性体材料に関する。
［従来の技術と発明が解決しようとする課題］ G.H.Jonker等は、ペロブスカイト型結晶構造をもつ次
の複合酸化物材料が強磁性体を示すことを報告している
（Physica,XXII,707−722,1956）。
の複合酸化物材料が強磁性体を示すことを報告している
（Physica,XXII,707−722,1956）。
LaCrO3 LaMnO3 LaFeO3 （La1-yCay）MnO3 （0.50≦ｙ≦0.95） （La1-ySry）MnO3 （0.30≦ｙ≦0.90） （La1-yBay）MnO3 （0.50≦ｙ≦0.95） La（Mn1-zCr2）O3 （0.10≦ｚ≦0.50） （La1-yBay）（Mn1-yTiy）O3 （0.10≦ｙ≦0.25） ただし、同報告中の以上の強磁性体材料は、いずれも
ペロブスカイト型結晶構造のＡサイトを占める元素とＢ
サイトを占める元素との原子数が等しいものであった。
ペロブスカイト型結晶構造のＡサイトを占める元素とＢ
サイトを占める元素との原子数が等しいものであった。
さて、同報告によれば、磁気特性の一つである飽和磁
化の大きさは、上記強磁性体材料のうち式（La1-yEy）M
nO3（ＥはCa、Sr又はBa）で表わされる材料の場合が最
も大きく、約0.06Wb/m2である。ただし、同報告の飽和
磁化測定は液体水素温度（20.4K）で行われており、室
温下での値はこれより小さいものと推定される。しか
も、約0.06Wb/m2という飽和磁化の大きさは、フェライ
ト系強磁性体材料について常温で得られている範囲0.32
〜0.34Wb/m2に比べてはるかに小さく、実用的価値が低
かった。
化の大きさは、上記強磁性体材料のうち式（La1-yEy）M
nO3（ＥはCa、Sr又はBa）で表わされる材料の場合が最
も大きく、約0.06Wb/m2である。ただし、同報告の飽和
磁化測定は液体水素温度（20.4K）で行われており、室
温下での値はこれより小さいものと推定される。しか
も、約0.06Wb/m2という飽和磁化の大きさは、フェライ
ト系強磁性体材料について常温で得られている範囲0.32
〜0.34Wb/m2に比べてはるかに小さく、実用的価値が低
かった。
本発明の目的は、ペロブスカイト型結晶構造をもつ複
合酸化物であってフェライト系材料に匹敵する優秀な磁
気特性をもった強磁性体材料を提供することにある。
合酸化物であってフェライト系材料に匹敵する優秀な磁
気特性をもった強磁性体材料を提供することにある。
［課題を解決するための手段とその作用］ 本発明に係る強磁性体材料は、ペロブスカイト型結晶
構造をもつ複合酸化物であって、Ａサイトを占める元素
が3A族元素を含み、Ｂサイトを占める元素が3A族元素以
外の遷移元素を含み、しかもＡサイト欠陥を有する材料
であって、飽和磁化が大きい等の優れた磁気特性をも
つ。
構造をもつ複合酸化物であって、Ａサイトを占める元素
が3A族元素を含み、Ｂサイトを占める元素が3A族元素以
外の遷移元素を含み、しかもＡサイト欠陥を有する材料
であって、飽和磁化が大きい等の優れた磁気特性をも
つ。
ペロブスカイト型結晶構造をもつ複合酸化物の強磁性
は、一般にＢサイトイオン−酸素−Ｂサイトイオンの超
交換相互作用により発現する。そして、この相互作用の
有無及びその大きさは、軌道の重なり積分の大きさで決
定されることが知られている。
は、一般にＢサイトイオン−酸素−Ｂサイトイオンの超
交換相互作用により発現する。そして、この相互作用の
有無及びその大きさは、軌道の重なり積分の大きさで決
定されることが知られている。
本発明に係る上記強磁性体材料ではＡサイトの原子数
がＢサイトに比べて小さく、Ａサイト欠陥が生じてい
る。このＡサイト欠陥の存在により結晶の格子定数が小
さくなって、軌道の重なりが大きくなるものと考えられ
る。Ｂサイトを占める原子に対してＡサイトを占める原
子の数の比率が0.99以下になっていることが望ましい。
がＢサイトに比べて小さく、Ａサイト欠陥が生じてい
る。このＡサイト欠陥の存在により結晶の格子定数が小
さくなって、軌道の重なりが大きくなるものと考えられ
る。Ｂサイトを占める原子に対してＡサイトを占める原
子の数の比率が0.99以下になっていることが望ましい。
Ａサイトには、3A族元素であるＹ若しくはランタノイ
ド又はこれらの混合物を配置できる。特にLaの採用が好
ましい。3A族元素の他にアルカリ土類金属を含んでもよ
い。添加アルカリ土類金属としては、Ca、Sr若しくはBa
又はこれらの混合物を採用することもできる。LaとSrと
の混合物がＡサイトとして特に好ましい。一方、Ｂサイ
トには、遷移元素であるCr、Mn、Fe若しくはCo又はこれ
らの混合物を配置できる。中でもMnが好ましい。
ド又はこれらの混合物を配置できる。特にLaの採用が好
ましい。3A族元素の他にアルカリ土類金属を含んでもよ
い。添加アルカリ土類金属としては、Ca、Sr若しくはBa
又はこれらの混合物を採用することもできる。LaとSrと
の混合物がＡサイトとして特に好ましい。一方、Ｂサイ
トには、遷移元素であるCr、Mn、Fe若しくはCo又はこれ
らの混合物を配置できる。中でもMnが好ましい。
ペロブスカイト型結晶構造をもつ次の強磁性体材料の
組成が特に好ましい。ただし、各式中のδは微小な酸素
欠陥を表わす。
組成が特に好ましい。ただし、各式中のδは微小な酸素
欠陥を表わす。
LaxMnO３−δ （0.85≦ｘ≦0.96、δは正の微小値） ……（Ｉ） （La1-yEy）xMnO３−δ （Ｅはアルカリ土類金属、0.85≦ｘ≦0.96、０＜ｙ
＜１、δは正の微小値） ……（II） （La1-ySry）xMnO３−δ （0.85≦ｘ≦0.96、0.24≦ｙ≦0.50、δは正の微小
値） ……（III） 式（Ｉ）、（II）又は（III）のようにＡサイトを示
める元素をLa又はLaとアルカリ土類金属との混合物と
し、Ｂサイトを占める元素をMnとする場合には、Ｂサイ
トに対するＡサイトの原子数比すなわちこれら３式中の
ｘの値を上記のように0.85以上、0.96以下とする。ｘの
値がこの範囲を外れると単一相の材料が得られなくな
る。アルカリ土類金属としてSrを添加する場合には、そ
の添加率すなわち式（III）中のｙの値を0.24以上、0.5
0以下とする。ｙの値がこの範囲を外れると強磁性が得
られなくなる。
＜１、δは正の微小値） ……（II） （La1-ySry）xMnO３−δ （0.85≦ｘ≦0.96、0.24≦ｙ≦0.50、δは正の微小
値） ……（III） 式（Ｉ）、（II）又は（III）のようにＡサイトを示
める元素をLa又はLaとアルカリ土類金属との混合物と
し、Ｂサイトを占める元素をMnとする場合には、Ｂサイ
トに対するＡサイトの原子数比すなわちこれら３式中の
ｘの値を上記のように0.85以上、0.96以下とする。ｘの
値がこの範囲を外れると単一相の材料が得られなくな
る。アルカリ土類金属としてSrを添加する場合には、そ
の添加率すなわち式（III）中のｙの値を0.24以上、0.5
0以下とする。ｙの値がこの範囲を外れると強磁性が得
られなくなる。
結晶構造上は、Ｂサイトを占める元素の平均イオン半
径が当該材料での許容最大値より小さいことが望まし
い。Ｂサイトの平均イオン半径が小さくなると、立方晶
からの結晶歪が減って上記超交換相互作用に係るＢサイ
トイオン−酸素−Ｂサイトイオンの角度の歪みが減少
し、この結果上記重なり積分の値が大きくなるものと思
われる。このことは、当該材料を大気中室温から1200℃
まで昇温しても酸素が脱離しないことを通して確認する
ことができる。特にＡサイトを占める元素が3A族元素の
他にアルカリ土類金属を含む場合には、Ｂサイトを占め
る元素のイオン平均酸化数がＡサイトとＢサイトとの原
子数比及びアルカリ土類金属の添加量のみによって決定
される材料であることが望ましい。
径が当該材料での許容最大値より小さいことが望まし
い。Ｂサイトの平均イオン半径が小さくなると、立方晶
からの結晶歪が減って上記超交換相互作用に係るＢサイ
トイオン−酸素−Ｂサイトイオンの角度の歪みが減少
し、この結果上記重なり積分の値が大きくなるものと思
われる。このことは、当該材料を大気中室温から1200℃
まで昇温しても酸素が脱離しないことを通して確認する
ことができる。特にＡサイトを占める元素が3A族元素の
他にアルカリ土類金属を含む場合には、Ｂサイトを占め
る元素のイオン平均酸化数がＡサイトとＢサイトとの原
子数比及びアルカリ土類金属の添加量のみによって決定
される材料であることが望ましい。
例えばＢサイトを占める元素としてMnを採用する場合
には、Mn3+とこれよりイオン半径の小さいMn+4との２種
類のイオンが同一材料中に混在する。Ａサイトを占める
La3+の一部を例えばSr2+に置換すると、材料全体の電気
的中性を保持するためにＢサイトにおいてMn3+の数が減
る一方、Mn4+が増える。つまり、Sr2+の添加により、Ｂ
サイトの平均イオン半径が結晶構造上許容される最大の
値よりも小さくなっていくのである。さて、O2-イオン
の脱離が生じるためには、材料全体の電気的中性を保持
するようにMn3+が増え、Mn4+が減る必要がある。ところ
が、前記のようにSrの添加量に基づいてＢサイト中のMn
3+とMn4+とのイオン数比が決定される場合には、Mn3+が
増え得ない。したがって、当該材料の温度を上げても酸
素脱離が生じない。
には、Mn3+とこれよりイオン半径の小さいMn+4との２種
類のイオンが同一材料中に混在する。Ａサイトを占める
La3+の一部を例えばSr2+に置換すると、材料全体の電気
的中性を保持するためにＢサイトにおいてMn3+の数が減
る一方、Mn4+が増える。つまり、Sr2+の添加により、Ｂ
サイトの平均イオン半径が結晶構造上許容される最大の
値よりも小さくなっていくのである。さて、O2-イオン
の脱離が生じるためには、材料全体の電気的中性を保持
するようにMn3+が増え、Mn4+が減る必要がある。ところ
が、前記のようにSrの添加量に基づいてＢサイト中のMn
3+とMn4+とのイオン数比が決定される場合には、Mn3+が
増え得ない。したがって、当該材料の温度を上げても酸
素脱離が生じない。
［実施例］ 以下、式（La1-ySry）xMnO３−δ（0.85≦ｘ≦0.96、
0.24≦ｙ≦0.50、δは正の微小値）で表わされるペロブ
スカイト型結晶構造をもつ強磁性体材料に関する実施例
を説明する。
0.24≦ｙ≦0.50、δは正の微小値）で表わされるペロブ
スカイト型結晶構造をもつ強磁性体材料に関する実施例
を説明する。
（実施例１） ｘ＝0.94、ｙ＝0.31の場合。すなわち、（La0.69Sr
0.31）0.94MnO３−δ。
0.31）0.94MnO３−δ。
まず、製造方法について説明する。
La2O3、SrCO3、MnCO3（純度99.99％）を出発原料と
し、これらの原料を所定の割合に配合した。ただし、含
水量をプラズマ発光分析（ICP）により補正した。めの
う乳鉢中でこれを十分に混合した後、空気中1273Kで15
時間仮焼した。これを粉砕し、更に1573Kで48時間焼成
して上記組成の粉末を得た。この仮焼温度とその時間は
炭酸ガスをとばすのに十分であり、焼成温度とその時間
は反応促進に十分であった。
し、これらの原料を所定の割合に配合した。ただし、含
水量をプラズマ発光分析（ICP）により補正した。めの
う乳鉢中でこれを十分に混合した後、空気中1273Kで15
時間仮焼した。これを粉砕し、更に1573Kで48時間焼成
して上記組成の粉末を得た。この仮焼温度とその時間は
炭酸ガスをとばすのに十分であり、焼成温度とその時間
は反応促進に十分であった。
得られた粉末は、塩酸に溶解したうえでICPによって
各組成元素を定量し、上記組成となっていることを確認
した。また、粉末Ｘ線回折法を用いて結晶構造の解析を
行なった。第１図に示すように、ペロブスカイト型結晶
構造のピークのみが表われており、均一相になっている
ことがわかる。
各組成元素を定量し、上記組成となっていることを確認
した。また、粉末Ｘ線回折法を用いて結晶構造の解析を
行なった。第１図に示すように、ペロブスカイト型結晶
構造のピークのみが表われており、均一相になっている
ことがわかる。
振動試料法（VSM法）で測定した第２図のＢ−Ｈ曲線
は、磁気履歴を有する典型的な強磁性を示している。主
な磁気特性値は次のとおりである。
は、磁気履歴を有する典型的な強磁性を示している。主
な磁気特性値は次のとおりである。
飽和磁化Bs＝0.4707Wb/m2 残留磁化Br＝0.1604Wb/m2 保持力Hc＝1.79×104A/m 飽和磁化Bsの値は代表的なフェライト系強磁性体材料
であるMn−Znフェライトの場合の約0.34Wb/m2や、Ni−Z
nフェライトの場合の約0.32Wb/m2をしのぐ大きさであ
る。また、残留磁化Brが大きい。したがって、十分実用
的な強磁性体材料である。
であるMn−Znフェライトの場合の約0.34Wb/m2や、Ni−Z
nフェライトの場合の約0.32Wb/m2をしのぐ大きさであ
る。また、残留磁化Brが大きい。したがって、十分実用
的な強磁性体材料である。
熱天秤を用いて熱重量測定を行なった結果を第３図に
示す。室温から1400℃までの昇温において有意な重量減
少はなく、成分中の酸素原子の脱離が起っていないこと
がわかる。
示す。室温から1400℃までの昇温において有意な重量減
少はなく、成分中の酸素原子の脱離が起っていないこと
がわかる。
上記強磁性体材料からなる粉末を永久磁石材料として
用いる場合には、磁界中で粉末成形を行なった後、この
成形体を焼結して利用に供することができる。焼結後に
磁界を印加してもよい。ゴムや合成樹脂をバインダとし
て粉末成形してもよい。
用いる場合には、磁界中で粉末成形を行なった後、この
成形体を焼結して利用に供することができる。焼結後に
磁界を印加してもよい。ゴムや合成樹脂をバインダとし
て粉末成形してもよい。
（実施例２） ｘ＝0.94、ｙ＝0.21の場合。すなわち、（La0.79Sr
0.21）0.94MnO３−δ。
0.21）0.94MnO３−δ。
実施例１と同様の方法で上記組成の粉末を作成した。
Ｂ−Ｈ曲線を第４図に示す。強磁性は示しているもの
の、±１×107A/mの磁界強度範囲では磁気飽和しない。
主な磁気特性値は次のとおりである。
Ｂ−Ｈ曲線を第４図に示す。強磁性は示しているもの
の、±１×107A/mの磁界強度範囲では磁気飽和しない。
主な磁気特性値は次のとおりである。
残留磁化Br＝0.0642Wb/m2 保磁力Hc＝1.77×104A/m 実施例１に比べて残留磁化Brが大きく減少している。
また、熱重量測定の結果、第５図に示すように若干の重
量減少がみられた。
また、熱重量測定の結果、第５図に示すように若干の重
量減少がみられた。
（比較例１） ｘ＝0.94、ｙ＝0.11の場合。すなわち、（La0.89Sr
0.11）0.94MnO３−δ。
0.11）0.94MnO３−δ。
実施例１と同様の方法で上記組成の粉末を作成した。
Ｂ−Ｈ曲線を第６図に示す。常磁性を示しており、もは
や強磁性は示さない。また、熱重量測定の結果、第７図
に示すように大幅な重量減少がみられた。したがって、
強磁性体材料として用いることはできない。
Ｂ−Ｈ曲線を第６図に示す。常磁性を示しており、もは
や強磁性は示さない。また、熱重量測定の結果、第７図
に示すように大幅な重量減少がみられた。したがって、
強磁性体材料として用いることはできない。
（比較例２） ｘ＝0.99、ｙ＝0.31の場合。すなわち、（La0.69Sr
0.31）0.99MnO３−δ。
0.31）0.99MnO３−δ。
Ｘ線回折図を第８図に示す。符号で指し示すように
La2O3が析出しており、単一相にならない。したがっ
て、強磁性体材料として不適当である。
La2O3が析出しており、単一相にならない。したがっ
て、強磁性体材料として不適当である。
（比較例３） ｘ＝0.84、ｙ＝0.31の場合。すなわち、（La0.69Sr
0.31）0.84MnO３−δ。
0.31）0.84MnO３−δ。
Ｘ線回折図を第８図に示す。符号で指し示すように
Mn2O3が析出しており、単一相にならない。したがっ
て、強磁性体材料として不適当である。
Mn2O3が析出しており、単一相にならない。したがっ
て、強磁性体材料として不適当である。
［発明の効果］ 以上に説明したように、本発明に係る強磁性体材料
は、ペロブスカイト型結晶構造をもつ複合酸化物であっ
て、Ａサイトを占める元素が3A族元素を含み、Ｂサイト
を占める元素が3A族元素以外の遷移元素を含み、しかも
Ａサイト欠陥を有する材料であって、フェライト系材料
に匹敵する優秀な磁気特性をもつ。したがって、本発明
に係る強磁性体材料は、例えば磁石材料や磁気記録のた
めの材料として利用可能である。
は、ペロブスカイト型結晶構造をもつ複合酸化物であっ
て、Ａサイトを占める元素が3A族元素を含み、Ｂサイト
を占める元素が3A族元素以外の遷移元素を含み、しかも
Ａサイト欠陥を有する材料であって、フェライト系材料
に匹敵する優秀な磁気特性をもつ。したがって、本発明
に係る強磁性体材料は、例えば磁石材料や磁気記録のた
めの材料として利用可能である。
第１図は、本発明の実施例に係る強磁性体材料（La0.69
Sr0.31）0.94MnO３−δのＸ線回折図、 第２図は、同材料のＢ−Ｈ曲線を示すグラフ、 第３図は、同材料の熱重量測定結果を示すチャート、 第４図は、本発明の他の実施例に係る強磁性体材料（La
0.79Sr0.21）0.94MnO３−δのＢ−Ｈ曲線を示すグラ
フ、 第５図は、同材料の熱重量測定結果を示すチャート、 第６図は、比較例に係る材料（La0.89Sr0.11）0.94MnO
３−δのＢ−Ｈ曲線を示すグラフ、 第７図は、同材料の熱重量測定結果を示すチャート、 第８図は、他の比較例に係る材料（La0.69Sr0.31）0.99
MnO３−δのＸ線回折図、 第９図は、更に他の比較例に係る材料（La0.69Sr0.31）
0.84MnO３−δのＸ線回折図である。
Sr0.31）0.94MnO３−δのＸ線回折図、 第２図は、同材料のＢ−Ｈ曲線を示すグラフ、 第３図は、同材料の熱重量測定結果を示すチャート、 第４図は、本発明の他の実施例に係る強磁性体材料（La
0.79Sr0.21）0.94MnO３−δのＢ−Ｈ曲線を示すグラ
フ、 第５図は、同材料の熱重量測定結果を示すチャート、 第６図は、比較例に係る材料（La0.89Sr0.11）0.94MnO
３−δのＢ−Ｈ曲線を示すグラフ、 第７図は、同材料の熱重量測定結果を示すチャート、 第８図は、他の比較例に係る材料（La0.69Sr0.31）0.99
MnO３−δのＸ線回折図、 第９図は、更に他の比較例に係る材料（La0.69Sr0.31）
0.84MnO３−δのＸ線回折図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 大歳 正司 大阪府大阪市中央区平野町４丁目１番２ 号 大阪瓦斯株式会社内 (56)参考文献 特開 平２−21440（ＪＰ，Ａ)
Claims (6)
- 【請求項１】ペロブスカイト型結晶構造をもつ複合酸化
物であって、Ａサイトを占める元素としてLaと、Ca,Sr,
Baなどのアルカリ土類金属との混合物を含み、Ｂサイト
を占める元素としてMnを含み、しかもＡサイト欠陥を有
し、Ｂサイトを占める原子に対してＡサイトを占める原
子の数の比率が0.99以下である強磁性体材料。 - 【請求項２】式（La1-yEy）xMnO３−δ（Ｅはアルカリ
土類金属、0.85≦ｘ≦0.96、０＜ｙ＜１、δは電気的中
性条件により決まる酸素欠陥量を示す。） で表わされるペロブスカイト型結晶構造をもつ強磁性体
材料。 - 【請求項３】式（La1-ySry）xMnO３−δ（0.85≦ｘ≦0.
96、0.24≦ｙ≦0.50、δは電気的中性条件により決まる
酸素欠陥量を示す。）で表わされるペロブスカイト型結
晶構造をもつ強磁性体材料。 - 【請求項４】Ｂサイトを占める元素の平均イオン半径が
当該材料の結晶構造上の許容最大値より小さい請求項１
〜３のいずれか１項に記載の強磁性体材料。 - 【請求項５】大気中室温から1200℃まで昇温しても酸素
が脱離しない請求項１〜４のいずれか１項に記載の強磁
性体材料。 - 【請求項６】Ｂサイトを占める元素のイオン平均酸化数
がＡサイトとＢサイトとの原子数比及びアルカリ土類金
属の添加量のみによって決定される請求項２または３に
記載の強磁性体材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2162282A JP2929125B2 (ja) | 1990-06-20 | 1990-06-20 | 強磁性体材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2162282A JP2929125B2 (ja) | 1990-06-20 | 1990-06-20 | 強磁性体材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0453206A JPH0453206A (ja) | 1992-02-20 |
| JP2929125B2 true JP2929125B2 (ja) | 1999-08-03 |
Family
ID=15751519
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2162282A Expired - Lifetime JP2929125B2 (ja) | 1990-06-20 | 1990-06-20 | 強磁性体材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2929125B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3250558B2 (ja) | 2000-02-28 | 2002-01-28 | 株式会社豊田中央研究所 | 力学量センサ材料 |
| EP1340970A4 (en) | 2000-11-06 | 2007-06-27 | Jtekt Corp | SENSOR ELEMENT FOR A MECHANICAL SIZE, LOAD SENSOR ELEMENT, ACCELERATION SENSOR ELEMENT, AND PRESSURE SENSOR ELEMENT |
| CN114634208A (zh) * | 2022-04-13 | 2022-06-17 | 桂林电子科技大学 | 一种氧化物复合材料及其制备方法和应用 |
-
1990
- 1990-06-20 JP JP2162282A patent/JP2929125B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0453206A (ja) | 1992-02-20 |
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