JP2866928B2 - 亜酸化窒素分解用触媒及び亜酸化窒素の除去方法 - Google Patents
亜酸化窒素分解用触媒及び亜酸化窒素の除去方法Info
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
- Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
- Y02C20/10—Capture or disposal of greenhouse gases of nitrous oxide (N2O)
Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、N2O分解用触媒
及びその触媒を用いるN2Oの除去方法に関するもので
ある。
及びその触媒を用いるN2Oの除去方法に関するもので
ある。
【0002】
【従来の技術】N2Oは大気汚泥物質であることから、
N2Oを含むガスからそれを除去する方法に多くの研究
が向けられている。N2Oを除去するための実用的方法
として、N2Oを含むガスをN2O分解用触媒と接触さ
せ、ガス中に含まれるN2Oを酸素と窒素とに分解する
方法が知られている。この方法におけるN2O分解効率
は、その触媒性能に依存することから、N2O分解効率
の高い触媒の開発が強く要望されている。特開平7−1
63870号公報によれば、2価金属イオンと3価金属
イオンを含むハイドロタルサイト型化合物の焼成物から
なる複合金属酸化物がN2Oの分解触媒として有効であ
ることが示されている。この公報に示された実施例を見
ると、2価金属イオンとしてコバルトイオンとマグネシ
ウムイオンを含み、3価金属イオンとしてアルミニウム
イオンを含むハイドロタルサイト型化合物の焼成物及び
2価金属イオンとしてコバルトイオンを含み、3価金属
イオンとしてロジウムイオンとアルミニウムイオンを含
むハイドロタルサイト型化合物の焼成物がN2Oに対し
て高い分解活性を有することが理解される。しかしなが
ら、これらの触媒は、その活性が未だ不十分である上、
水分の共在下においてはその触媒活性が著しく小さいと
いう欠点を有している。
N2Oを含むガスからそれを除去する方法に多くの研究
が向けられている。N2Oを除去するための実用的方法
として、N2Oを含むガスをN2O分解用触媒と接触さ
せ、ガス中に含まれるN2Oを酸素と窒素とに分解する
方法が知られている。この方法におけるN2O分解効率
は、その触媒性能に依存することから、N2O分解効率
の高い触媒の開発が強く要望されている。特開平7−1
63870号公報によれば、2価金属イオンと3価金属
イオンを含むハイドロタルサイト型化合物の焼成物から
なる複合金属酸化物がN2Oの分解触媒として有効であ
ることが示されている。この公報に示された実施例を見
ると、2価金属イオンとしてコバルトイオンとマグネシ
ウムイオンを含み、3価金属イオンとしてアルミニウム
イオンを含むハイドロタルサイト型化合物の焼成物及び
2価金属イオンとしてコバルトイオンを含み、3価金属
イオンとしてロジウムイオンとアルミニウムイオンを含
むハイドロタルサイト型化合物の焼成物がN2Oに対し
て高い分解活性を有することが理解される。しかしなが
ら、これらの触媒は、その活性が未だ不十分である上、
水分の共在下においてはその触媒活性が著しく小さいと
いう欠点を有している。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、高い触媒活
性を有し、水分の共存下においてもN2Oに対する十分
な分解活性を有するN2O分解用触媒及びその触媒を用
いるガス中に含まれるN2Oの除去方法を提供すること
をその課題とする。
性を有し、水分の共存下においてもN2Oに対する十分
な分解活性を有するN2O分解用触媒及びその触媒を用
いるガス中に含まれるN2Oの除去方法を提供すること
をその課題とする。
【0004】
【0005】
【発明の実施の形態】本発明の触媒は、2価金属イオン
として亜鉛(II)イオン(Zn2+)を含み、3価金属イ
オンとしてロジウム(III)イオン(Rh3+)とアルミニ
ウム(III)イオン(Al3+)を含むハイドロタルサイト
型化合物の焼成物(複合金属酸化物)からなるものであ
る。この複合金属酸化物は、その原料として用いるハイ
ドロタルサイト型化合物に由来する亜鉛、ロジウム及び
アルミニウムを含有する。本発明においては、その亜鉛
とアルミニウムとの原子比Zn/Alを1以上、好まし
くは5以上に規定するのがよい。そのZn/Al原子比
の上限値は特に制約されないが、通常10〜50程度で
ある。Zn/Al原子比が前記範囲より小さくなると、
水蒸気存在下での触媒活性が大きく低下するので好まし
くない。複合金属酸化物に含まれるロジウムの量は、金
属ロジウムとして0.5〜5重量%、好ましくは0.8
〜3.5重量%である。ロジウム含有量が前記範囲より
小さくなると、十分な触媒活性が得られなくなり、一
方、前記範囲を超えても、触媒活性の格別の向上は得ら
れず、触媒コストが高くなる。
として亜鉛(II)イオン(Zn2+)を含み、3価金属イ
オンとしてロジウム(III)イオン(Rh3+)とアルミニ
ウム(III)イオン(Al3+)を含むハイドロタルサイト
型化合物の焼成物(複合金属酸化物)からなるものであ
る。この複合金属酸化物は、その原料として用いるハイ
ドロタルサイト型化合物に由来する亜鉛、ロジウム及び
アルミニウムを含有する。本発明においては、その亜鉛
とアルミニウムとの原子比Zn/Alを1以上、好まし
くは5以上に規定するのがよい。そのZn/Al原子比
の上限値は特に制約されないが、通常10〜50程度で
ある。Zn/Al原子比が前記範囲より小さくなると、
水蒸気存在下での触媒活性が大きく低下するので好まし
くない。複合金属酸化物に含まれるロジウムの量は、金
属ロジウムとして0.5〜5重量%、好ましくは0.8
〜3.5重量%である。ロジウム含有量が前記範囲より
小さくなると、十分な触媒活性が得られなくなり、一
方、前記範囲を超えても、触媒活性の格別の向上は得ら
れず、触媒コストが高くなる。
【0006】前記ハイドロタルサイト型化合物の焼成に
際しての焼成温度は、300〜800℃、好ましくは4
00〜500である。焼成雰囲気は特に制約されない
が、酸素を含む酸化雰囲気の使用が好ましい。焼成物
は、酸化亜鉛と酸化ロジウムと酸化アルミニウムからな
る複合金属酸化物であるが、この場合、酸化ロジウムと
酸化アルミニウムは非晶質の形態で存在し、酸化亜鉛の
みが結晶状態で存在する。前記複合金属酸化物からなる
本発明のN2O分解用触媒の形状は、粉末状の他、顆粒
状、ペレット状、球形状、筒体状等の各種の形状である
ことができる。また、本発明の触媒は、支持体上に支持
させた被膜(微粉末層)状で用いることができる。
際しての焼成温度は、300〜800℃、好ましくは4
00〜500である。焼成雰囲気は特に制約されない
が、酸素を含む酸化雰囲気の使用が好ましい。焼成物
は、酸化亜鉛と酸化ロジウムと酸化アルミニウムからな
る複合金属酸化物であるが、この場合、酸化ロジウムと
酸化アルミニウムは非晶質の形態で存在し、酸化亜鉛の
みが結晶状態で存在する。前記複合金属酸化物からなる
本発明のN2O分解用触媒の形状は、粉末状の他、顆粒
状、ペレット状、球形状、筒体状等の各種の形状である
ことができる。また、本発明の触媒は、支持体上に支持
させた被膜(微粉末層)状で用いることができる。
【0007】本発明の触媒を用いてガス中に含まれるN
2Oを除去するには、N2O含有ガスを、250〜600
℃、好ましくは350〜500℃で本発明触媒と接触さ
せればよい。この場合の触媒床の方式は、固定床、沸騰
床、流動床等の各種の方式が採用され、特に制約されな
い。ガス中に含まれるN2Oの濃度は、通常、0.1〜
30vol%である。
2Oを除去するには、N2O含有ガスを、250〜600
℃、好ましくは350〜500℃で本発明触媒と接触さ
せればよい。この場合の触媒床の方式は、固定床、沸騰
床、流動床等の各種の方式が採用され、特に制約されな
い。ガス中に含まれるN2Oの濃度は、通常、0.1〜
30vol%である。
【0008】N2Oを含むガス中には、通常、0.1〜
10vol%の水蒸気が含まれる場合が多いが、本発明
の触媒は、このような水蒸気共存下においても高い触媒
活性を有する。また、N2Oを含むガス中には、0.0
1〜1vol%のNOx(NO、NO2)が含まれる場
合も多いが、本発明の触媒は、このようなNOxの共存
下でも高い触媒活性を有する。本発明の触媒のN2O分
解活性は、そのN2O分解温度にも依存し、その温度が
高くなるにつれて向上する。従って、水蒸気やNO2の
共存下でのN2O分解活性が不十分であっても、そのN2
O分解温度を上昇させることによって高い触媒活性を得
ることができる。
10vol%の水蒸気が含まれる場合が多いが、本発明
の触媒は、このような水蒸気共存下においても高い触媒
活性を有する。また、N2Oを含むガス中には、0.0
1〜1vol%のNOx(NO、NO2)が含まれる場
合も多いが、本発明の触媒は、このようなNOxの共存
下でも高い触媒活性を有する。本発明の触媒のN2O分
解活性は、そのN2O分解温度にも依存し、その温度が
高くなるにつれて向上する。従って、水蒸気やNO2の
共存下でのN2O分解活性が不十分であっても、そのN2
O分解温度を上昇させることによって高い触媒活性を得
ることができる。
【0009】
【実施例】次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明
する。
する。
【0010】触媒調製例1 (1)硝酸亜鉛水和物〔Zn(NO3)2・H2O〕0.0
375モル(11.1551g)、硝酸アルミニウム・
9水和物〔Al(NO3)3・9H2O〕0.0125モル
(4.6891g)、硝酸ロジウム〔Rh(NO3)3〕3
wt%水溶液0.0681gをビーカーに入れ、これに
イオン交換水100ml加えて溶液Aを作る。 (2)炭酸ナトリウム(Na2CO3)1.325gをイ
オン交換水250mlに溶かして溶液Bを作る。 (3)水酸化ナトリウム(NaOH)10gをイオン交
換水125ccに溶かして溶液Cを作る。 (4)溶液Bに撹拌下において溶液A及び溶液Cを滴下
する。この場合、得られる混合液のpHを10に保持す
る。この溶液混合により、共沈物が形成される。 (5)共沈物を含む溶液を一晩以上放置して共沈物を熟
成する。 (6)共沈物を含む溶液を遠心分離処理した後、デカン
テーションにより水を分離する。次いで、イオン交換水
を加えて遠心分離処理した後、デカンテーションにより
水を分離する。このようなイオン交換水の添加と遠心分
離処理とデカンテーションからなる一連の操作を10回
繰返して、精製共沈物を得る。 (7)得られた精製共沈物をシャーレに入れ、オーブン
中で100℃で一晩以上乾燥させる。 以上のようにして、Zn2+とAl3+とRh3+を含むハイ
ドロタルサイト型化合物を得る。次に、このハイドロタ
ルサイト型化合物を、空気雰囲気下で500℃で2時間
焼成して複合金属酸化物(触媒I)を得た。この複合金
属酸化物において、そのZn/Al原子比は3であり、
そのRh含有量は1.4wt%である。また、この複合
金属酸化物において、亜鉛は結晶状態のZnOとして存
在し、その他の金属は非晶質状態の酸化物として存在す
ることがX線回析分析により確認された。
375モル(11.1551g)、硝酸アルミニウム・
9水和物〔Al(NO3)3・9H2O〕0.0125モル
(4.6891g)、硝酸ロジウム〔Rh(NO3)3〕3
wt%水溶液0.0681gをビーカーに入れ、これに
イオン交換水100ml加えて溶液Aを作る。 (2)炭酸ナトリウム(Na2CO3)1.325gをイ
オン交換水250mlに溶かして溶液Bを作る。 (3)水酸化ナトリウム(NaOH)10gをイオン交
換水125ccに溶かして溶液Cを作る。 (4)溶液Bに撹拌下において溶液A及び溶液Cを滴下
する。この場合、得られる混合液のpHを10に保持す
る。この溶液混合により、共沈物が形成される。 (5)共沈物を含む溶液を一晩以上放置して共沈物を熟
成する。 (6)共沈物を含む溶液を遠心分離処理した後、デカン
テーションにより水を分離する。次いで、イオン交換水
を加えて遠心分離処理した後、デカンテーションにより
水を分離する。このようなイオン交換水の添加と遠心分
離処理とデカンテーションからなる一連の操作を10回
繰返して、精製共沈物を得る。 (7)得られた精製共沈物をシャーレに入れ、オーブン
中で100℃で一晩以上乾燥させる。 以上のようにして、Zn2+とAl3+とRh3+を含むハイ
ドロタルサイト型化合物を得る。次に、このハイドロタ
ルサイト型化合物を、空気雰囲気下で500℃で2時間
焼成して複合金属酸化物(触媒I)を得た。この複合金
属酸化物において、そのZn/Al原子比は3であり、
そのRh含有量は1.4wt%である。また、この複合
金属酸化物において、亜鉛は結晶状態のZnOとして存
在し、その他の金属は非晶質状態の酸化物として存在す
ることがX線回析分析により確認された。
【0011】触媒調製例2 実施例1において、硝酸ロジウム3wt%水溶液0.1
36gを用いた以外は同様にして実験を行い、Zn/A
l原子比が3でロジウム含有率が3.3wt%の複合金
属酸化物(触媒II)を得た。
36gを用いた以外は同様にして実験を行い、Zn/A
l原子比が3でロジウム含有率が3.3wt%の複合金
属酸化物(触媒II)を得た。
【0012】触媒調製例3 実施例1において、硝酸ロジウム3wt%水溶液0.2
043gを用いた以外は同様にして実験を行い、Zn/
Al原子比が3でロジウム含有率が4.7wt%の複合
金属酸化物(触媒III)を得た。
043gを用いた以外は同様にして実験を行い、Zn/
Al原子比が3でロジウム含有率が4.7wt%の複合
金属酸化物(触媒III)を得た。
【0013】触媒調製例4 触媒調製例1において、硝酸ロジウム3wt%水溶液
0.0340gを用いた以外は同様にして実験を行い、
Zn/Al原子比が3でロジウム含有率が0.8wt%
の複合金属酸化物(触媒IV)を得た。
0.0340gを用いた以外は同様にして実験を行い、
Zn/Al原子比が3でロジウム含有率が0.8wt%
の複合金属酸化物(触媒IV)を得た。
【0014】触媒調製例5 触媒調製例1において、硝酸ロジウム水溶液を使用しな
い以外は同様にして実験を行い、Zn/Al原子比が3
でロジウム含有率がゼロ%の複合金属酸化物(触媒V)
を得た。
い以外は同様にして実験を行い、Zn/Al原子比が3
でロジウム含有率がゼロ%の複合金属酸化物(触媒V)
を得た。
【0015】触媒調製例6 触媒調製例1において、硝酸ロジウム水溶液を使用せ
ず、また硝酸亜鉛の代りに硝酸コバルトを用いた以外は
同様にして実験を行い、Co/Al原子比が3でロジウ
ム含有率がゼロ%の複合金属酸化物(触媒VI)を得た。
ず、また硝酸亜鉛の代りに硝酸コバルトを用いた以外は
同様にして実験を行い、Co/Al原子比が3でロジウ
ム含有率がゼロ%の複合金属酸化物(触媒VI)を得た。
【0016】反応例1 粉末状触媒0.05gをガラス管(内径:0.6cm、
長さ:2cm)に充填し、その上下端にガラスウールを
詰めて、触媒反応管を作製した。この反応管に、950
volppmN2Oと5vol%O2を含むヘリウムガス
(ガスA)、950volppmN2Oと5vol%O2
と0.5vol%H2Oを含むヘリウムガス(ガスB)
又は950volppmN2Oと5vol%O2と0.1
vol%NO2を含むヘリウムガス(ガスC)を、40
0℃の条件で、50ml/分の流速で流通させてN2O
の分解実験を行った。この実験におけるN2Oの分解速
度(μmol/g−cat/h)を測定し、その結果を
示す。なお、N2Oの分解速度は触媒活性の指標となる
もので、N2O分解速度が大きい触媒ほど触媒活性の高
いことを示す。
長さ:2cm)に充填し、その上下端にガラスウールを
詰めて、触媒反応管を作製した。この反応管に、950
volppmN2Oと5vol%O2を含むヘリウムガス
(ガスA)、950volppmN2Oと5vol%O2
と0.5vol%H2Oを含むヘリウムガス(ガスB)
又は950volppmN2Oと5vol%O2と0.1
vol%NO2を含むヘリウムガス(ガスC)を、40
0℃の条件で、50ml/分の流速で流通させてN2O
の分解実験を行った。この実験におけるN2Oの分解速
度(μmol/g−cat/h)を測定し、その結果を
示す。なお、N2Oの分解速度は触媒活性の指標となる
もので、N2O分解速度が大きい触媒ほど触媒活性の高
いことを示す。
【0017】
【表1】
【0018】反応例2 触媒調整例1において硝酸亜鉛と硝酸アルミニウムとの
モル比を種々変化させた以外は同様にして実験を行い、
種々のZn/Al原子比を有するロジウム含有率が1.
4wt%の複合金属酸化物を調製した。これらの各種の
触媒を用いた以外は反応例1と同様にして実験を行っ
た。触媒中のZn/Al原子比とN2O分解速度との関
係を表2に示す。
モル比を種々変化させた以外は同様にして実験を行い、
種々のZn/Al原子比を有するロジウム含有率が1.
4wt%の複合金属酸化物を調製した。これらの各種の
触媒を用いた以外は反応例1と同様にして実験を行っ
た。触媒中のZn/Al原子比とN2O分解速度との関
係を表2に示す。
【0019】
【表2】
【0020】反応例3 反応例1において、N2Oの分解温度を500℃とした
以外は同様にして実験を行った。その結果を表3に示
す。
以外は同様にして実験を行った。その結果を表3に示
す。
【0021】
【表3】
【0022】
【発明の効果】本発明の触媒は、水蒸気やNO2の共存
下でも高いN2O分解活性を有し、本発明の触媒を用い
ることにより、N2Oを含む各種のガス中からN2Oを効
率良く分解除去することができる。
下でも高いN2O分解活性を有し、本発明の触媒を用い
ることにより、N2Oを含む各種のガス中からN2Oを効
率良く分解除去することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 櫛山 暁 茨城県つくば市小野川16番3 工業技術 院資源環境技術総合研究所内 (56)参考文献 特開 平8−224474(JP,A) 特開 平5−245384(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) B01J 23/60 B01D 53/94
Claims (3)
- 【請求項1】 亜鉛(II)イオン、ロジウム(III)イオ
ン及びアルミニウム(III)イオンを含むハイドロタルサ
イト型化合物を焼成して得られる酸化亜鉛のみが結晶状
態で存在する複合金属酸化物からなり、該複合金属酸化
物に含まれる亜鉛とアルミニウムとの原子比Zn/Al
が3以上でかつロジウム含有率が0.5〜3重量%であ
るN2O分解用触媒。 - 【請求項2】 ガス中に含まれるN2Oを除去する方法
において、該ガスを250〜600℃の温度において請
求項1の触媒と接触させて酸素と窒素とに分解すること
を特徴とするN2Oの除去方法。 - 【請求項3】 該ガスが、水蒸気及び/又はNO2を含
む請求項2の方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP8236717A JP2866928B2 (ja) | 1996-09-06 | 1996-09-06 | 亜酸化窒素分解用触媒及び亜酸化窒素の除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP8236717A JP2866928B2 (ja) | 1996-09-06 | 1996-09-06 | 亜酸化窒素分解用触媒及び亜酸化窒素の除去方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH1080633A JPH1080633A (ja) | 1998-03-31 |
JP2866928B2 true JP2866928B2 (ja) | 1999-03-08 |
Family
ID=17004739
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP8236717A Expired - Lifetime JP2866928B2 (ja) | 1996-09-06 | 1996-09-06 | 亜酸化窒素分解用触媒及び亜酸化窒素の除去方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2866928B2 (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2011040787A2 (ko) * | 2009-09-30 | 2011-04-07 | 상명대학교 산학협력단 | 고흡장성 혼합금속산화물 촉매를 통한 희박 질소산화물 분해처리 방법 |
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP3239156B2 (ja) * | 1997-11-12 | 2001-12-17 | 株式会社次世代排ガス触媒研究所 | 排ガス浄化触媒およびその製造方法 |
JP2000262863A (ja) * | 1999-03-17 | 2000-09-26 | Jisedai Haigas Shokubai Kenkyusho:Kk | 排ガス浄化触媒組合せ装置 |
JP4573320B2 (ja) * | 2000-09-08 | 2010-11-04 | 昭和電工株式会社 | 亜酸化窒素分解触媒、その製造方法及び亜酸化窒素の分解方法 |
CA2599616A1 (en) * | 2005-03-09 | 2006-09-14 | Albemarle Netherlands Bv | Fluid catalytic cracking additive |
KR100638835B1 (ko) | 2005-05-30 | 2006-10-25 | 장길상 | 이중 반응기를 이용한 질소산화물의 분해방법 |
KR100654885B1 (ko) | 2005-06-01 | 2006-12-06 | 장길상 | 일산화탄소를 이용한 질소산화물의 분해방법 |
KR101011830B1 (ko) * | 2009-09-30 | 2011-01-31 | 상명대학교 산학협력단 | 질소산화물 분해용 혼합금속산화물 촉매 |
KR101029680B1 (ko) * | 2009-10-26 | 2011-04-15 | 상명대학교 산학협력단 | 혼합금속산화물 촉매를 이용한 희박 질소산화물의 흡장 및 분해 방법 |
KR101029646B1 (ko) * | 2009-10-26 | 2011-04-15 | 상명대학교 산학협력단 | 고흡장성 혼합금속산화물 촉매의 병렬 배치를 통한 희박 질소산화물의 분해처리 방법 |
-
1996
- 1996-09-06 JP JP8236717A patent/JP2866928B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2011040787A2 (ko) * | 2009-09-30 | 2011-04-07 | 상명대학교 산학협력단 | 고흡장성 혼합금속산화물 촉매를 통한 희박 질소산화물 분해처리 방법 |
WO2011040787A3 (ko) * | 2009-09-30 | 2011-09-09 | 상명대학교 산학협력단 | 고흡장성 혼합금속산화물 촉매를 통한 희박 질소산화물 분해처리 방법 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPH1080633A (ja) | 1998-03-31 |
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