JP2858640B2 - マイルドな条件による使用済核燃料再処理方法 - Google Patents
マイルドな条件による使用済核燃料再処理方法Info
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
【０００１】
【発明が属する技術分野】本発明は、照射済の核燃料を
再処理するシズテムに関し、特に、安全で廃棄物が少な
く、マイルドな条件下で、合理的なプロセスで行うこと
のできる核燃料再処理方法に関する。
再処理するシズテムに関し、特に、安全で廃棄物が少な
く、マイルドな条件下で、合理的なプロセスで行うこと
のできる核燃料再処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】使用済（照射済）核燃料の再処理におい
て、現在工業的に実用化されている唯一の技術はピュー
レックス（ＰＵＲＥＸ−Ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ Ｕｒａｎ
ｉｕｍｅｘｔｒａｃｔｉｏｎ）法がある。このピューレ
ックス法は、ＴＢＰ（ｔｒｉ−ｎ−ｂｕｔｙｌ ｐｈｏ
ｓｐｈａｔｅ）／希釈剤（ｎ−ｄｏｄｅｃａｎｅ，ｋｅ
ｒｏｓｅｎｅ 等）を用いた溶媒抽出法であり、照射済
の核燃料を強硝酸中で溶解した後、ＴＢＰを抽出溶媒と
してウランとプルトニウムを共に硝酸溶液から溶媒中に
抽出して硝酸溶液中に残存するＦＰ（核***生成物）と
分離し、更にプルトニウムとウランとを分離して回収す
るものである。この方法は、有機溶媒のＴＢＰがウラン
とプルトニウムに対して強い選択性があることを利用し
て、それらを他の元素から分離する技術でであり、その
名の通りウランとプルトニウムを分離・回収する技術と
して優れた技術である。しかしながら、近年、環境問面
が取り沙汰されるようになり、ピューレックス法から生
じる高レベル廃棄物（ウランとプルトニウムを分離した
後の残留物）中の超ウラン元素（ＴＲＵ）、特に、Ｎ
ｐ，Ａｍ，Ｃｍの存在が問題となっている。それは、こ
れらＴＲＵ元素がいずれも超長寿命の放射性であるた
め、廃棄物を著しく長寿命化してしまうからである。そ
のため、ＴＲＵ元素を高レベル廃棄物から取り出す研究
が進められているが、実用化までには至っていない。
て、現在工業的に実用化されている唯一の技術はピュー
レックス（ＰＵＲＥＸ−Ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ Ｕｒａｎ
ｉｕｍｅｘｔｒａｃｔｉｏｎ）法がある。このピューレ
ックス法は、ＴＢＰ（ｔｒｉ−ｎ−ｂｕｔｙｌ ｐｈｏ
ｓｐｈａｔｅ）／希釈剤（ｎ−ｄｏｄｅｃａｎｅ，ｋｅ
ｒｏｓｅｎｅ 等）を用いた溶媒抽出法であり、照射済
の核燃料を強硝酸中で溶解した後、ＴＢＰを抽出溶媒と
してウランとプルトニウムを共に硝酸溶液から溶媒中に
抽出して硝酸溶液中に残存するＦＰ（核***生成物）と
分離し、更にプルトニウムとウランとを分離して回収す
るものである。この方法は、有機溶媒のＴＢＰがウラン
とプルトニウムに対して強い選択性があることを利用し
て、それらを他の元素から分離する技術でであり、その
名の通りウランとプルトニウムを分離・回収する技術と
して優れた技術である。しかしながら、近年、環境問面
が取り沙汰されるようになり、ピューレックス法から生
じる高レベル廃棄物（ウランとプルトニウムを分離した
後の残留物）中の超ウラン元素（ＴＲＵ）、特に、Ｎ
ｐ，Ａｍ，Ｃｍの存在が問題となっている。それは、こ
れらＴＲＵ元素がいずれも超長寿命の放射性であるた
め、廃棄物を著しく長寿命化してしまうからである。そ
のため、ＴＲＵ元素を高レベル廃棄物から取り出す研究
が進められているが、実用化までには至っていない。
【０００３】再処理技術として上記ピューレックス法と
は別に、乾式再処理法の研究が盛んに行われている。こ
の方法は使用済核燃料を５００°Ｃ以上の溶融塩に溶か
して処理する方法である。この方法は溶融塩が金属その
ものであるため、再処理施設の容積はピューレックス法
のそれよりも小さくて済むという利点はあるが、その
分、放射能は強く、５００°Ｃ以上という過酷な条件で
安全性を確保することは容易でなく、まだ多くの解決す
べき問題が残されている。
は別に、乾式再処理法の研究が盛んに行われている。こ
の方法は使用済核燃料を５００°Ｃ以上の溶融塩に溶か
して処理する方法である。この方法は溶融塩が金属その
ものであるため、再処理施設の容積はピューレックス法
のそれよりも小さくて済むという利点はあるが、その
分、放射能は強く、５００°Ｃ以上という過酷な条件で
安全性を確保することは容易でなく、まだ多くの解決す
べき問題が残されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】再処理技術において、
上述の現在実用化されているピューレックス法において
も、以下のような様々な問題が残されている。 使用済核燃料のウラン酸化物ＵＯ2 の溶解が沸騰温
度（１００°Ｃ）、高酸濃度（８Ｍの濃硝酸中）の過酷
な条件で行われる。
上述の現在実用化されているピューレックス法において
も、以下のような様々な問題が残されている。 使用済核燃料のウラン酸化物ＵＯ2 の溶解が沸騰温
度（１００°Ｃ）、高酸濃度（８Ｍの濃硝酸中）の過酷
な条件で行われる。
【０００５】 使用する有機溶媒は可燃性であり、そ
の潜在的な危険性に対する設備が必要である。また、水
相と有機相の間に第３の相が現れ、抽出を困難にする。 超寿命のＴＲＵ元素の分離技術が確立していない。 核***生成物の中では、γ線源として最強のセシウ
ムＣｓやβ線源として最強のストロンチウムＳｒが高レ
ベル廃棄物の中に混入する。γ線とβ線とでは放射線と
しての性質も管理方法も異なり、これらを廃棄物に混入
させることは合理的でない。
の潜在的な危険性に対する設備が必要である。また、水
相と有機相の間に第３の相が現れ、抽出を困難にする。 超寿命のＴＲＵ元素の分離技術が確立していない。 核***生成物の中では、γ線源として最強のセシウ
ムＣｓやβ線源として最強のストロンチウムＳｒが高レ
ベル廃棄物の中に混入する。γ線とβ線とでは放射線と
しての性質も管理方法も異なり、これらを廃棄物に混入
させることは合理的でない。
【０００６】 大量の硝酸を使用するため、膨大な硝
酸塩廃棄物が発生する。 本発明は上記問題点に解決するためになされたもので、
ピューレックス法と同じ湿式再処理法（燃料を水に溶解
する方法）であるが、ピューレックス法より温度、酸濃
度においてマイルドな条件、即ち、常温、低い酸濃度の
条件でＵＯ2 燃料を溶解し、以後の工程もマイルドな条
件で行い、また、分離には有機溶媒を使用せずに、基本
的には沈殿生成を利用することにより安全性の高い合理
的で新しい再処理方法を確立することを目的とする。
酸塩廃棄物が発生する。 本発明は上記問題点に解決するためになされたもので、
ピューレックス法と同じ湿式再処理法（燃料を水に溶解
する方法）であるが、ピューレックス法より温度、酸濃
度においてマイルドな条件、即ち、常温、低い酸濃度の
条件でＵＯ2 燃料を溶解し、以後の工程もマイルドな条
件で行い、また、分離には有機溶媒を使用せずに、基本
的には沈殿生成を利用することにより安全性の高い合理
的で新しい再処理方法を確立することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】前記課題は、本発明の以
下の方法により達成される。本発明の使用済核燃料再処
理方法は、使用済核燃料を弱硝酸溶液又は弱塩酸溶液の
弱酸溶液により溶解した溶液から核燃料物質と核***生
成物質を含む他の物質とを分離して夫々回収する使用済
核燃料再処理方法において、（ａ）使用済核燃料を溶解
した弱酸性溶液に炭酸ナトリウムと炭酸水素ナトリウム
の混合液を添加することによりｐＨを８乃至１０に調整
してウラン、プルトニウム、ネプツニウム及びアメリシ
ウムの炭酸錯体を形成するとともに、希土類元素、キュ
ウリウム及びストロンチウムを含む核***生成物を沈殿
させる工程と、（ｂ）上記工程（ａ）で得た炭酸錯体を
含む溶液をアミドキシム樹脂に通してウラン、プルトニ
ウム、ネプツニウム及びアメリシウムを該アミドキシム
樹脂に吸着させて回収する工程、の各工程を有すること
を特徴とする。
下の方法により達成される。本発明の使用済核燃料再処
理方法は、使用済核燃料を弱硝酸溶液又は弱塩酸溶液の
弱酸溶液により溶解した溶液から核燃料物質と核***生
成物質を含む他の物質とを分離して夫々回収する使用済
核燃料再処理方法において、（ａ）使用済核燃料を溶解
した弱酸性溶液に炭酸ナトリウムと炭酸水素ナトリウム
の混合液を添加することによりｐＨを８乃至１０に調整
してウラン、プルトニウム、ネプツニウム及びアメリシ
ウムの炭酸錯体を形成するとともに、希土類元素、キュ
ウリウム及びストロンチウムを含む核***生成物を沈殿
させる工程と、（ｂ）上記工程（ａ）で得た炭酸錯体を
含む溶液をアミドキシム樹脂に通してウラン、プルトニ
ウム、ネプツニウム及びアメリシウムを該アミドキシム
樹脂に吸着させて回収する工程、の各工程を有すること
を特徴とする。
【０００８】また、核燃料を溶解した弱酸溶液にテトラ
フェニルほう素酸ナトリウムを添加して溶液中のセシウ
ムを沈殿させて分離する工程をを設けることにより、再
処理プロセスの早い段階において強いγ線源であるセシ
ウムを回収し、後の操作を容易にするとともに施設のγ
線による影響を軽減することができる。
フェニルほう素酸ナトリウムを添加して溶液中のセシウ
ムを沈殿させて分離する工程をを設けることにより、再
処理プロセスの早い段階において強いγ線源であるセシ
ウムを回収し、後の操作を容易にするとともに施設のγ
線による影響を軽減することができる。
【０００９】さらに、前記工程（ａ）により得た沈殿生
成物に希薄塩酸水溶液を添加してストロンチウムを選択
的に溶解させて分離回収する工程を設けることにより強
いβ線源であるストロンチウムを選択的に回収除去する
ことができる。また、前記工程（ｂ）における残留溶液
に希薄塩酸と塩化すずを添加してルテニウム、ロジウ
ム、パラジウムを含む白金族元素を錯体形成により沈殿
生成させて分離回収する工程を設けることにより、白金
族元素の回収を可能にする。
成物に希薄塩酸水溶液を添加してストロンチウムを選択
的に溶解させて分離回収する工程を設けることにより強
いβ線源であるストロンチウムを選択的に回収除去する
ことができる。また、前記工程（ｂ）における残留溶液
に希薄塩酸と塩化すずを添加してルテニウム、ロジウ
ム、パラジウムを含む白金族元素を錯体形成により沈殿
生成させて分離回収する工程を設けることにより、白金
族元素の回収を可能にする。
【００１０】本発明の再処理方法はピューレックス法と
同じ燃料を水溶液に溶解して処理する湿式再処理方法で
あるが、ピューレックス法とは全く異なる新しい再処理
方法で、本再処理方法の特徴を述べると以下の通りであ
る。 （１）使用済燃料であるＵＯ2 の溶解は、常温で低い酸
濃度のマイルドな条件で行い、以後のプロセスにおいて
も全てマイルドな条件で行う。
同じ燃料を水溶液に溶解して処理する湿式再処理方法で
あるが、ピューレックス法とは全く異なる新しい再処理
方法で、本再処理方法の特徴を述べると以下の通りであ
る。 （１）使用済燃料であるＵＯ2 の溶解は、常温で低い酸
濃度のマイルドな条件で行い、以後のプロセスにおいて
も全てマイルドな条件で行う。
【００１１】（２）有機溶媒を使用しない。分離は基本
的には沈殿生成を利用するため、有機溶媒を使用する必
要がない。これにより、上記（１）と相俟っシステム内
で化学反応によって起こり得る潜在的な危険性を完全に
排除することができる。 （３）Ｕ，Ｐｕ，Ｎｐ，Ａｍを一回の操作で分離し、除
染係数を限りなく１００％に近づけることができる（原
理的には廃棄物中のＵ濃度を海水レベルまで下げること
ができる）。
的には沈殿生成を利用するため、有機溶媒を使用する必
要がない。これにより、上記（１）と相俟っシステム内
で化学反応によって起こり得る潜在的な危険性を完全に
排除することができる。 （３）Ｕ，Ｐｕ，Ｎｐ，Ａｍを一回の操作で分離し、除
染係数を限りなく１００％に近づけることができる（原
理的には廃棄物中のＵ濃度を海水レベルまで下げること
ができる）。
【００１２】（４）Ｃｓを分離する工程を主工程（Ｕと
ＴＲＵの分離工程）前に行うことが可能となり、以後の
プロセスにおいてγ線被爆を軽減する。これにより、樹
脂等の劣化を防止するとともに、施設へのアクセスを容
易にする。 （５）大量の硝酸を使用する必要がなく、廃棄物の量を
減少することができる。
ＴＲＵの分離工程）前に行うことが可能となり、以後の
プロセスにおいてγ線被爆を軽減する。これにより、樹
脂等の劣化を防止するとともに、施設へのアクセスを容
易にする。 （５）大量の硝酸を使用する必要がなく、廃棄物の量を
減少することができる。
【００１３】本再処理方法は以上の特徴を有するもので
あるが、本再処理方法は、ピューレックス法のように高
い純度のＵとＰｕを分離するといのではなく、使用済燃
料から原子炉運転上あるいは環境面から有害な元素を分
離するという基本概念で構成されている。そのため、Ｕ
とＴＲＵに対しては極めて高い除染係数が期待される。
また、強い放射線源となるＣｓとＳｒを個々に分離する
ことができる。
あるが、本再処理方法は、ピューレックス法のように高
い純度のＵとＰｕを分離するといのではなく、使用済燃
料から原子炉運転上あるいは環境面から有害な元素を分
離するという基本概念で構成されている。そのため、Ｕ
とＴＲＵに対しては極めて高い除染係数が期待される。
また、強い放射線源となるＣｓとＳｒを個々に分離する
ことができる。
【００１４】
【発明の実施の形態】次に、図１に系統図で示した実施
例を基に各種実験例を参照にしつつ本発明を詳細に説明
する。 〔使用済燃料の溶解工程〕最初に、使用済燃料をマイル
ドな条件、即ち、常温、低濃度の酸により溶解する。こ
の溶解には以下の二つの方法がある。
例を基に各種実験例を参照にしつつ本発明を詳細に説明
する。 〔使用済燃料の溶解工程〕最初に、使用済燃料をマイル
ドな条件、即ち、常温、低濃度の酸により溶解する。こ
の溶解には以下の二つの方法がある。
【００１５】第一の方法は、砕いたＵＯ2 燃料の使用済
燃料に２〜３Ｍ（１Ｍ＝１ｍｏｌｄｍ-3）の塩酸あるい
は硝酸を加え、二酸化塩素（ＣｌＯ2 ）ガスをバブリン
グする方法（この方法を「ＣｌＯ2 法」と名付ける）で
ある。図２にこの方法による溶解の実験例を示す。図２
からわかるように、ＣｌＯ2ガスの存在下では、酸の種
類に関係なく略同じ速度で溶解する。夫々３Ｍの硝酸、
塩酸及び過塩素酸溶液で使用済燃料のＵＯ2 を溶解した
結果、いずれも略６０分で完全に溶解した。
燃料に２〜３Ｍ（１Ｍ＝１ｍｏｌｄｍ-3）の塩酸あるい
は硝酸を加え、二酸化塩素（ＣｌＯ2 ）ガスをバブリン
グする方法（この方法を「ＣｌＯ2 法」と名付ける）で
ある。図２にこの方法による溶解の実験例を示す。図２
からわかるように、ＣｌＯ2ガスの存在下では、酸の種
類に関係なく略同じ速度で溶解する。夫々３Ｍの硝酸、
塩酸及び過塩素酸溶液で使用済燃料のＵＯ2 を溶解した
結果、いずれも略６０分で完全に溶解した。
【００１６】もう一方の第二の方法は、砕いた使用済燃
料に２〜３Ｍの硝酸を加え、オゾンＯ3 をバブリングす
る方法（この方法を「オゾン法」と名付ける）である。
このオゾン法には、セリウムＣｅの添加を必要とする。
この場合、Ｃｅは触媒として作用する。
料に２〜３Ｍの硝酸を加え、オゾンＯ3 をバブリングす
る方法（この方法を「オゾン法」と名付ける）である。
このオゾン法には、セリウムＣｅの添加を必要とする。
この場合、Ｃｅは触媒として作用する。
【００１７】図３にオゾン法による溶解実験例を示す。
図３は、５Ｍ，３Ｍ及び０．５Ｍの硝酸溶液に０．１Ｍ
の硝酸Ｃｅ（IV）を添加し、オゾンをバブリングした場
合溶解率曲線を示している。この実験例からわるよう
に、硝酸濃度は３Ｍまでは溶解を促進するが、それ以上
は、酸濃度の増加の効果は特に見られなかった。
図３は、５Ｍ，３Ｍ及び０．５Ｍの硝酸溶液に０．１Ｍ
の硝酸Ｃｅ（IV）を添加し、オゾンをバブリングした場
合溶解率曲線を示している。この実験例からわるよう
に、硝酸濃度は３Ｍまでは溶解を促進するが、それ以上
は、酸濃度の増加の効果は特に見られなかった。
【００１８】使用済燃料の溶解工程においては、上記第
一、第二の両方法においても、ヨウ素は１００％オフガ
スとして除去される。ＣｌＯ2 法の場合、Ｒｕの昇華は
全く認められなかったが、オゾン法の場合、Ｒｕの昇華
は確認された。図４はオゾン法におけるＲｕの回収の実
験例を示す。Ｒｕの回収率は硝酸濃度が低い程高いとい
う結果を得た。
一、第二の両方法においても、ヨウ素は１００％オフガ
スとして除去される。ＣｌＯ2 法の場合、Ｒｕの昇華は
全く認められなかったが、オゾン法の場合、Ｒｕの昇華
は確認された。図４はオゾン法におけるＲｕの回収の実
験例を示す。Ｒｕの回収率は硝酸濃度が低い程高いとい
う結果を得た。
【００１９】〔Ｃｓの分離工程〕次に、Ｃｓの分離工程
について述べる。本実施例においては、Ｃｓを主工程で
あるＵとＴＲＵの分離工程の前に分離する点を特徴の一
つとするもので、これにより、以後のプロセスにおける
γ線被爆を軽減している。
について述べる。本実施例においては、Ｃｓを主工程で
あるＵとＴＲＵの分離工程の前に分離する点を特徴の一
つとするもので、これにより、以後のプロセスにおける
γ線被爆を軽減している。
【００２０】Ｃｓの分離にはテトラフェニルほう素酸ナ
トリウムＮａＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 を用いる。Ｃｓは、酸の
種類に関係なく弱酸性中において、ＮａＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）
4 と沈殿を生成する（沈殿１）。表１は、ＮａＢ（Ｃ6
Ｈ5 ）4 を用いて行った回収実験の結果を示し、中性の
水中，１Ｍ及び２Ｍの塩酸溶液中においてＮａＢ（Ｃ6
Ｈ5 ）4 との沈殿生成を利用した回収率を示すものであ
る。
トリウムＮａＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 を用いる。Ｃｓは、酸の
種類に関係なく弱酸性中において、ＮａＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）
4 と沈殿を生成する（沈殿１）。表１は、ＮａＢ（Ｃ6
Ｈ5 ）4 を用いて行った回収実験の結果を示し、中性の
水中，１Ｍ及び２Ｍの塩酸溶液中においてＮａＢ（Ｃ6
Ｈ5 ）4 との沈殿生成を利用した回収率を示すものであ
る。
【００２１】
【表１】
【００２２】回収率は、中性では９９．９４％、１Ｍ塩
酸溶液で９１．９５％、また２Ｍ塩酸溶液では７９．５
９％の回収率であった。この実験結果からもわかる通
り、Ｃｓの分離においては、酸濃度が小さい程回収率が
良いことわかる。この方法において、添加した過剰のＮ
ａＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 を除去するため、天然組成のＣｓを
加える。この操作により、放射性のＣｓは酸性溶液中で
も９９％以上除去することができる。
酸溶液で９１．９５％、また２Ｍ塩酸溶液では７９．５
９％の回収率であった。この実験結果からもわかる通
り、Ｃｓの分離においては、酸濃度が小さい程回収率が
良いことわかる。この方法において、添加した過剰のＮ
ａＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 を除去するため、天然組成のＣｓを
加える。この操作により、放射性のＣｓは酸性溶液中で
も９９％以上除去することができる。
【００２３】尚、上記実験における分析方法は、沈殿物
をグラスフィルターによって濾過した後、濾液中のＣｓ
濃度を原子吸光光度法により測定して行ったものであ
る。 〔アクチノイド元素（Ｖ，ＶＩ）の炭酸錯体形成工程〕
本発明による再処理方法において、使用済核燃料を希硝
酸で溶解した後、オフガス処理によりＩ2 とＲｕＯ4 を
回収し、ＮａＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 による沈殿法によりＣｓ
を分離した後の溶液には、ピューレックス法の溶解液と
ほぼ同様の元素が含まれている。ピューレックス法では
ＴＢＰを使用する溶媒抽出によりＵ、Ｐｕと一部のＮｐ
を分離するが、本発明においては、溶液中から核燃料と
して不都合な元素を取り除くという発想を基に、アクチ
ノイド元素（Ｕ，Ｐｕ，Ｎｐ，Ａｍ）を同時にで回収す
るようにして、個々に分離しないようにした点に大きな
特徴を有するものである。
をグラスフィルターによって濾過した後、濾液中のＣｓ
濃度を原子吸光光度法により測定して行ったものであ
る。 〔アクチノイド元素（Ｖ，ＶＩ）の炭酸錯体形成工程〕
本発明による再処理方法において、使用済核燃料を希硝
酸で溶解した後、オフガス処理によりＩ2 とＲｕＯ4 を
回収し、ＮａＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 による沈殿法によりＣｓ
を分離した後の溶液には、ピューレックス法の溶解液と
ほぼ同様の元素が含まれている。ピューレックス法では
ＴＢＰを使用する溶媒抽出によりＵ、Ｐｕと一部のＮｐ
を分離するが、本発明においては、溶液中から核燃料と
して不都合な元素を取り除くという発想を基に、アクチ
ノイド元素（Ｕ，Ｐｕ，Ｎｐ，Ａｍ）を同時にで回収す
るようにして、個々に分離しないようにした点に大きな
特徴を有するものである。
【００２４】そして、このＵとＴＲＵ元素の分離は、本
再処理方法において最も重要な部分で、主工程をなす部
分であり、この分離工程は、炭酸錯体形成を利用して、
アクチノイド元素をを中性あるいは微アルカリ性水溶液
中において溶液として取り扱うようにした点に特徴を有
している。
再処理方法において最も重要な部分で、主工程をなす部
分であり、この分離工程は、炭酸錯体形成を利用して、
アクチノイド元素をを中性あるいは微アルカリ性水溶液
中において溶液として取り扱うようにした点に特徴を有
している。
【００２５】ＵとＰｕ，Ｎｐ，Ａｍは燃料溶解工程のＣ
ｌＯ2 法あるはオゾン法のいずれにおいても、最も高い
原子価（VI）、ＭＯ2 2+，になっている。このVI価イオ
ンは、炭酸ナトリウムと炭酸水素ナトリウム混合溶液
（Ｎａ2 ＣＯ3 −ＮａＨＣＯ3）を加えてｐＨ＝８〜１
０に調整することにより、炭酸錯体を形成する。
ｌＯ2 法あるはオゾン法のいずれにおいても、最も高い
原子価（VI）、ＭＯ2 2+，になっている。このVI価イオ
ンは、炭酸ナトリウムと炭酸水素ナトリウム混合溶液
（Ｎａ2 ＣＯ3 −ＮａＨＣＯ3）を加えてｐＨ＝８〜１
０に調整することにより、炭酸錯体を形成する。
【００２６】例えば、ウランは〔ＵＯ2 （ＣＯ3 ）2 〕
2-あるいは下記の構造をもつ〔ＵＯ 2 （ＣＯ3 ）2 〕4-
として溶解している。これは、海水中の同様の組成であ
る。
2-あるいは下記の構造をもつ〔ＵＯ 2 （ＣＯ3 ）2 〕4-
として溶解している。これは、海水中の同様の組成であ
る。
【００２７】
【化１】
【００２８】図５は、炭酸ナトリウムと炭酸水素ナトリ
ウムの混合比を変え、ｐＨを１〜１１の範囲で変化させ
た時のウラン及び各種核***生成物（ＦＰ）の溶解度を
示す。この図より、ウランはｐＨ＝８〜１０で１００％
溶解することが分かる（溶液１）。一方、Ｓｒ，Ｃｅ，
Ｎｄ，Ｌａは同じ条件で１００％沈殿している。沈殿は
通常のグラスフィルターによって簡単に濾過して分離回
収できる。従って、ｐＨを８〜１０に調整するだけで核
***生成物（ＦＰ）の半分近くを沈殿生成（図１、沈殿
２）により分離できる。
ウムの混合比を変え、ｐＨを１〜１１の範囲で変化させ
た時のウラン及び各種核***生成物（ＦＰ）の溶解度を
示す。この図より、ウランはｐＨ＝８〜１０で１００％
溶解することが分かる（溶液１）。一方、Ｓｒ，Ｃｅ，
Ｎｄ，Ｌａは同じ条件で１００％沈殿している。沈殿は
通常のグラスフィルターによって簡単に濾過して分離回
収できる。従って、ｐＨを８〜１０に調整するだけで核
***生成物（ＦＰ）の半分近くを沈殿生成（図１、沈殿
２）により分離できる。
【００２９】尚、ウラン以外のアクチノイド元素のＰ
ｕ，Ｎｐ，Ａｍもウランと同様に炭酸錯体を形成するこ
とが知られており（Ｅ．Ｈｏｇｆｅｌｄ，”Ｓｔａｂｉ
ｌｉｔｙ Ｃｏｎｓｔａｎｔｓ ｏｆ Ｍｅｔａｌ−Ｉ
ｏｎ Ｃｏｍｌｅｘｅｓ ”ＩＵＰＡＣ Ｃｈｅｍｉｃ
ａｌ Ｄａｔａ Ｓｅｒｉｅｓｅ Ｎｏ．２１ Ｐｅｒ
ｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，１９８３，Ｄ．Ｌ．Ｃｌａｒ
ｋ他、ＥｘｔｅｎｄｅｄＡｂｓｔｒａｃｔ ｏｆ Ｒａ
ｒｅ Ｅａｒｔｈｓ ９２ ｉｎ Ｋｙｏｔｏｐ４５
２，１９９２）、上記の条件においてはウランと同様に
溶解することが期待できる。
ｕ，Ｎｐ，Ａｍもウランと同様に炭酸錯体を形成するこ
とが知られており（Ｅ．Ｈｏｇｆｅｌｄ，”Ｓｔａｂｉ
ｌｉｔｙ Ｃｏｎｓｔａｎｔｓ ｏｆ Ｍｅｔａｌ−Ｉ
ｏｎ Ｃｏｍｌｅｘｅｓ ”ＩＵＰＡＣ Ｃｈｅｍｉｃ
ａｌ Ｄａｔａ Ｓｅｒｉｅｓｅ Ｎｏ．２１ Ｐｅｒ
ｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，１９８３，Ｄ．Ｌ．Ｃｌａｒ
ｋ他、ＥｘｔｅｎｄｅｄＡｂｓｔｒａｃｔ ｏｆ Ｒａ
ｒｅ Ｅａｒｔｈｓ ９２ ｉｎ Ｋｙｏｔｏｐ４５
２，１９９２）、上記の条件においてはウランと同様に
溶解することが期待できる。
【００３０】〔アクチノイド元素の回収工程〕次に、Ｕ
とＰｕ，Ｎｐ，Ａｍを含む溶液（溶液１）をアミドオキ
シウム樹脂に通す。アミドオキシウム樹脂は海水からウ
ランを回収する目的で開発されたキレート樹脂で、ウラ
ンに対して非常に強い選択性を有している。Ｐｕ，Ｎ
ｐ．Ａｍも同様な性質を有している。従って、アミドオ
キシウム樹脂に通すことにより、ＵとＰｕ，Ｎｐ，Ａｍ
を他の核***生成物から分離することができる（樹脂
１、溶液２）。
とＰｕ，Ｎｐ，Ａｍを含む溶液（溶液１）をアミドオキ
シウム樹脂に通す。アミドオキシウム樹脂は海水からウ
ランを回収する目的で開発されたキレート樹脂で、ウラ
ンに対して非常に強い選択性を有している。Ｐｕ，Ｎ
ｐ．Ａｍも同様な性質を有している。従って、アミドオ
キシウム樹脂に通すことにより、ＵとＰｕ，Ｎｐ，Ａｍ
を他の核***生成物から分離することができる（樹脂
１、溶液２）。
【００３１】〔白金族元素の分離工程〕ＵとＰｕ，Ｎ
ｐ，Ａｍを分離した後の溶液（溶液２）にはＲｕ，Ｒ
ｈ，Ｐｄ等の白金族元素が含まれている。白金族元素は
塩化すず酸との錯体形成により沈殿として分離すること
がでる。この際。錯体の沈殿剤として、Ｃｓ+ あるいは
トリエチルまたはテトラメチルアンモニウムイオン（Ｅ
ｔ3 ＮＨ+ あるいはＭｅ4 Ｎ+ ）を加える。従って、
Ｕ，Ｐｕ，Ｎｐ，Ａｍを分離した後の溶液（溶液２）に
２Ｍの塩酸と塩化すずＳｎＣｌ2 を添加して、白金族元
素の塩化すず錯体を形成し、これに上記沈殿剤を加えて
沈殿（沈殿３）により分離する。この方法による白金族
元素の回収率を表２に示す。回収率は沈殿剤の種類によ
って異なるが、Ｅｔ3 ＮＨ+ 以外では、非常に高い回収
率が得られた。また、表２には、希土類元素など（溶液
２）には含まれない元素も含まれている。これは、この
白金族元素の分離法がピューレックス法の高レベル廃液
から白金族元素を分離するものにも応用されることを意
味する。
ｐ，Ａｍを分離した後の溶液（溶液２）にはＲｕ，Ｒ
ｈ，Ｐｄ等の白金族元素が含まれている。白金族元素は
塩化すず酸との錯体形成により沈殿として分離すること
がでる。この際。錯体の沈殿剤として、Ｃｓ+ あるいは
トリエチルまたはテトラメチルアンモニウムイオン（Ｅ
ｔ3 ＮＨ+ あるいはＭｅ4 Ｎ+ ）を加える。従って、
Ｕ，Ｐｕ，Ｎｐ，Ａｍを分離した後の溶液（溶液２）に
２Ｍの塩酸と塩化すずＳｎＣｌ2 を添加して、白金族元
素の塩化すず錯体を形成し、これに上記沈殿剤を加えて
沈殿（沈殿３）により分離する。この方法による白金族
元素の回収率を表２に示す。回収率は沈殿剤の種類によ
って異なるが、Ｅｔ3 ＮＨ+ 以外では、非常に高い回収
率が得られた。また、表２には、希土類元素など（溶液
２）には含まれない元素も含まれている。これは、この
白金族元素の分離法がピューレックス法の高レベル廃液
から白金族元素を分離するものにも応用されることを意
味する。
【００３２】
【表２】
【００３３】〔Ｓｒの分離工程〕上記アクチノイド元素
の炭酸錯体形成による分離工程において生成された沈殿
（沈殿２）には、希土類元素Ｓｒ，Ｎｄ，Ｚｒ，Ｍｏ，
Ｓｎ，Ｂａ，Ｌａ，Ｃｍ等の放射性物質が含まれる。こ
の沈殿生成物のうち、Ｓｒは強いβ線の放射線源であ
り、また、超ウラン元素のＣｍは非常に長い半減期を有
するため、他の放射性廃棄物に混入させておくことは廃
棄物の処分において好ましいことではなく、これらを分
離回収する必要がある。
の炭酸錯体形成による分離工程において生成された沈殿
（沈殿２）には、希土類元素Ｓｒ，Ｎｄ，Ｚｒ，Ｍｏ，
Ｓｎ，Ｂａ，Ｌａ，Ｃｍ等の放射性物質が含まれる。こ
の沈殿生成物のうち、Ｓｒは強いβ線の放射線源であ
り、また、超ウラン元素のＣｍは非常に長い半減期を有
するため、他の放射性廃棄物に混入させておくことは廃
棄物の処分において好ましいことではなく、これらを分
離回収する必要がある。
【００３４】Ｓｒは、上記沈殿（沈殿２）をｐＨを約５
〜６に調整した希薄塩酸ＨＣｌ水溶液で選択的に溶解す
ることにより回収することができる（溶液４、沈殿
４））。このことは、前述の図５における沈殿生成率か
ら明らかである。ただし、この溶液にはＳｒと同様にＢ
ａも含まれている。Ｓｒを選択的に（Ｂａから）分離す
るためには、溶液のｐＨを７に調整する。図５から分か
るように、この操作により、Ｂａを９０％以上沈殿生成
により分離することができる。
〜６に調整した希薄塩酸ＨＣｌ水溶液で選択的に溶解す
ることにより回収することができる（溶液４、沈殿
４））。このことは、前述の図５における沈殿生成率か
ら明らかである。ただし、この溶液にはＳｒと同様にＢ
ａも含まれている。Ｓｒを選択的に（Ｂａから）分離す
るためには、溶液のｐＨを７に調整する。図５から分か
るように、この操作により、Ｂａを９０％以上沈殿生成
により分離することができる。
【００３５】〔Ｃｍと希土類元素の分離工程〕Ｓｒ溶解
して分離した後の沈殿４を更に塩酸水溶液を加えて溶解
して、Ｃｍ，希土類元素、Ｚｒ，Ｍｏ等を含む溶液を得
る（溶液５）。この溶液から、例えば、下記構造式を有
するクリプタンドのような大環状配位子を用いて大環状
配位子錯体を形成して沈殿生成させて、Ｚｒ，Ｍｏ等か
ら分離する（沈殿５、溶液５）。
して分離した後の沈殿４を更に塩酸水溶液を加えて溶解
して、Ｃｍ，希土類元素、Ｚｒ，Ｍｏ等を含む溶液を得
る（溶液５）。この溶液から、例えば、下記構造式を有
するクリプタンドのような大環状配位子を用いて大環状
配位子錯体を形成して沈殿生成させて、Ｚｒ，Ｍｏ等か
ら分離する（沈殿５、溶液５）。
【００３６】
【化２】
【００３７】図６は、本願発明の他の実施の形態を示
す。図６に示した再処理システムフローは、図１に示し
たものと基本的に変わるところはなく、常温、希薄酸溶
液のマイルドな条件による溶解と、炭酸錯体形成による
アクチノイド元素の分離を主工程とする点を特徴とする
ものである。但し、図１に示した処理フローと異なる主
な点は、Ｃｓの分離工程をアクチノイド炭酸錯体形成工
程の後に行う点にある。
す。図６に示した再処理システムフローは、図１に示し
たものと基本的に変わるところはなく、常温、希薄酸溶
液のマイルドな条件による溶解と、炭酸錯体形成による
アクチノイド元素の分離を主工程とする点を特徴とする
ものである。但し、図１に示した処理フローと異なる主
な点は、Ｃｓの分離工程をアクチノイド炭酸錯体形成工
程の後に行う点にある。
【００３８】図１において述べたように、アクチノイド
炭酸錯体の形成は、使用済燃料を希薄塩酸又は硝酸で溶
解した溶解液に炭酸ナトリウムと炭酸水素ナトリウムの
混合液を添加してｐＨを８〜１０に調整することにより
行うものである。従って、テトラフェニルほう素酸ナト
リウムＮａＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 との沈殿生成による分離
は、溶液のｐＨは８〜１０であるため、一回の操作で９
９．９％以上のＣｓを分離することができる。
炭酸錯体の形成は、使用済燃料を希薄塩酸又は硝酸で溶
解した溶解液に炭酸ナトリウムと炭酸水素ナトリウムの
混合液を添加してｐＨを８〜１０に調整することにより
行うものである。従って、テトラフェニルほう素酸ナト
リウムＮａＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 との沈殿生成による分離
は、溶液のｐＨは８〜１０であるため、一回の操作で９
９．９％以上のＣｓを分離することができる。
【００３９】また、Ｕ，Ｐｕ，Ｎｐ，Ａｍを含む溶液を
アミドキシム樹脂に通してＵ，Ｐｕ，Ｎｐ，Ａｍを吸着
させることにより分離するが、これらを吸着したアミド
キシム樹脂に亜硝酸ＨＮＯ2 を流すことにより、Ｐｕ，
Ｎｐ，Ａｍを溶離させＵと分離させることができる。
アミドキシム樹脂に通してＵ，Ｐｕ，Ｎｐ，Ａｍを吸着
させることにより分離するが、これらを吸着したアミド
キシム樹脂に亜硝酸ＨＮＯ2 を流すことにより、Ｐｕ，
Ｎｐ，Ａｍを溶離させＵと分離させることができる。
【００４０】尚、図６に示した処理においては、アクチ
ノイド元素の炭酸錯体形成溶液において沈殿している希
土類、Ｃｍ．Ｓｒ等（沈殿１）とアミドキシム樹脂によ
るＵ，Ｐｕ，Ｎｐ，Ａｍ分離後の溶液（溶液２）が高レ
ベルの廃棄物となる。
ノイド元素の炭酸錯体形成溶液において沈殿している希
土類、Ｃｍ．Ｓｒ等（沈殿１）とアミドキシム樹脂によ
るＵ，Ｐｕ，Ｎｐ，Ａｍ分離後の溶液（溶液２）が高レ
ベルの廃棄物となる。
【００４１】
【発明の効果】上述のように、本発明による再処理方法
は、水溶液中で、しかもマイルドな条件、即ち、常温、
希薄酸溶液による溶解により行われるため、ピューレッ
クス法を含め、他のあらゆる再処理の方法よりも安全性
が確保される。また、本発明による再処理方法によれ
ば、ＵとＰｕ，Ｎｐ，Ａｍを１００％分離・回収するこ
とが可能となる。
は、水溶液中で、しかもマイルドな条件、即ち、常温、
希薄酸溶液による溶解により行われるため、ピューレッ
クス法を含め、他のあらゆる再処理の方法よりも安全性
が確保される。また、本発明による再処理方法によれ
ば、ＵとＰｕ，Ｎｐ，Ａｍを１００％分離・回収するこ
とが可能となる。
【００４２】Ｃｍも、微アルカリ水溶液中では、大環状
錯体形成を利用して分離することが可能となる。廃棄物
中にＴＲＵ元素が存在しないことは、高レベル廃棄物を
長寿命化させることがなく、環境保護の問題解決に寄与
する。さらに、強い放射線源であるＣｓとＳｒを分離す
るこができるため、廃棄物の放射能を著しく軽減するこ
とができる。このように処理された高レベル廃棄物は、
地層処分を含む多くの廃棄物処理の可能性を与えること
になる。
錯体形成を利用して分離することが可能となる。廃棄物
中にＴＲＵ元素が存在しないことは、高レベル廃棄物を
長寿命化させることがなく、環境保護の問題解決に寄与
する。さらに、強い放射線源であるＣｓとＳｒを分離す
るこができるため、廃棄物の放射能を著しく軽減するこ
とができる。このように処理された高レベル廃棄物は、
地層処分を含む多くの廃棄物処理の可能性を与えること
になる。
【００４３】以上のように、本発明による再処理方法に
より、従来の再処理方法が抱えてい問題を解決すること
ができ、これにより、核燃料サイクルを含めた原子力エ
ネルギーが環境面からも評価されるようになり、原子力
利用の一層の促進を図ることできる。
より、従来の再処理方法が抱えてい問題を解決すること
ができ、これにより、核燃料サイクルを含めた原子力エ
ネルギーが環境面からも評価されるようになり、原子力
利用の一層の促進を図ることできる。
【図１】本発明の再処理方法の一実施形態を示すフロー
シートである。
シートである。
【図２】二酸化塩素ガス存在下における酸溶液による核
燃料の溶解率を示す図である。
燃料の溶解率を示す図である。
【図３】オゾンガス存在下における硝酸溶液による核燃
料の溶解率を示す図である。
料の溶解率を示す図である。
【図４】各種硝酸溶液におけるオゾンバブリングによる
揮発性ルテニウムの回収率を示す図である。
揮発性ルテニウムの回収率を示す図である。
【図５】ウランと核***生成物の沈殿生成率とｐＨとの
関係を示す図である。
関係を示す図である。
【図６】本発明の他の実施例に係る再処理方法のフロー
シートである。
シートである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) G21C 19/46
Claims (4)
- 【請求項１】 使用済核燃料を弱硝酸溶液又は弱塩酸溶
液の弱酸溶液により溶解した溶液から核燃料物質と核分
裂生成物質を含む他の物質とを分離して夫々回収する使
用済核燃料再処理方法において、 （ａ）使用済核燃料を溶解した弱酸性溶液に炭酸ナトリ
ウムと炭酸水素ナトリウムの混合液を添加することによ
りｐＨを８乃至１０に調整してウラン、プルトニウム、
ネプツニウム及びアメリシウムの炭酸錯体を形成すると
ともに、希土類元素、キュウリウム及びストロンチウム
を含む核***生成物を沈殿させる工程と、 （ｂ）上記工程（ａ）で得た炭酸錯体を含む溶液をアミ
ドキシム樹脂に通してウラン、プルトニウム、ネプツニ
ウム及びアメリシウムを該アミドキシム樹脂に吸着させ
て回収する工程、 の各工程を有することを特徴とする使用済核燃料再処理
方法。 - 【請求項２】 使用済核燃料を溶解した弱酸溶液にテト
ラフェニルほう素酸ナトリウムを添加して溶液中のセシ
ウムを沈殿させて分離する工程を有する請求項１記載の
使用済核燃料再処理方法。 - 【請求項３】 工程（ａ）により得た沈殿生成物に希薄
塩酸水溶液を添加してストロンチウムを選択的に溶解さ
せて分離回収する工程を有する請求項１記載の使用済核
燃料再処理方法。 - 【請求項４】 工程（ｂ）における残留溶液に希薄塩酸
と塩化すずを添加してルテニウム、ロジウム、パラジウ
ムを含む白金族元素を錯体形成により沈殿生成させて分
離回収する工程を有する請求項１記載の使用済核燃料再
処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP26868295A JP2858640B2 (ja) | 1995-10-17 | 1995-10-17 | マイルドな条件による使用済核燃料再処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP26868295A JP2858640B2 (ja) | 1995-10-17 | 1995-10-17 | マイルドな条件による使用済核燃料再処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09113681A JPH09113681A (ja) | 1997-05-02 |
| JP2858640B2 true JP2858640B2 (ja) | 1999-02-17 |
Family
ID=17461937
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP26868295A Expired - Fee Related JP2858640B2 (ja) | 1995-10-17 | 1995-10-17 | マイルドな条件による使用済核燃料再処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2858640B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4679070B2 (ja) * | 2004-04-30 | 2011-04-27 | 株式会社東芝 | 使用済み酸化物燃料の再処理方法 |
| KR100961832B1 (ko) | 2008-04-25 | 2010-06-08 | 한국원자력연구원 | 고 알카리 탄산염 용액 계를 사용하는 사용후핵연료의우라늄 분리회수방법과 그 장치 |
| KR101648973B1 (ko) | 2016-04-28 | 2016-08-18 | 한전원자력연료 주식회사 | 6불화우라늄(uf6) 실린더 세척공정에서 발생한 세척폐액의 처리공정에 의한 우라늄(u) 회수방법 |
-
1995
- 1995-10-17 JP JP26868295A patent/JP2858640B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH09113681A (ja) | 1997-05-02 |
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