JP2971638B2 - テクネチウムの分離回収方法 - Google Patents
テクネチウムの分離回収方法Info
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
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- Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、使用済み核燃料の再処
理施設などで発生する廃液等の溶液からテクネチウムを
分離回収する方法に関する。
理施設などで発生する廃液等の溶液からテクネチウムを
分離回収する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】使用済み核燃料の再処理施設では、硝酸
水溶液と有機溶媒を用い、使用済み核燃料中の核***生
成物および超ウラン元素を分離して高レベル廃液とし、
ウランおよびプルトニウムを製品として回収する。この
ような使用済み核燃料の再処理施設では、前記高レベル
廃液以外にも硝酸ウラニル溶液、硝酸プルトニウム溶
液、低レベル廃液、その他さまざまな溶液が取り扱われ
ている。使用済み核燃料中には核***生成物の一つであ
るテクネチウムが存在するが、テクネチウムは複雑な化
学的挙動を示すため、前述したような使用済み核燃料の
再処理施設で取り扱われ溶液には多かれ少なかれテクネ
チウムが含まれている。
水溶液と有機溶媒を用い、使用済み核燃料中の核***生
成物および超ウラン元素を分離して高レベル廃液とし、
ウランおよびプルトニウムを製品として回収する。この
ような使用済み核燃料の再処理施設では、前記高レベル
廃液以外にも硝酸ウラニル溶液、硝酸プルトニウム溶
液、低レベル廃液、その他さまざまな溶液が取り扱われ
ている。使用済み核燃料中には核***生成物の一つであ
るテクネチウムが存在するが、テクネチウムは複雑な化
学的挙動を示すため、前述したような使用済み核燃料の
再処理施設で取り扱われ溶液には多かれ少なかれテクネ
チウムが含まれている。
【０００３】このテクネチウムは、半減期が極めて長い
ため高レベル廃液をガラス固化体として処分する場合に
環境への影響を与える可能性があること、揮発性の化学
種が存在するため再処理施設の各種工程で気相中に移行
する可能性があること、さらに天然には存在しない貴重
な元素として有効利用できることなどから、これらの溶
液中のテクネチウムを分離回収することが望まれてい
る。
ため高レベル廃液をガラス固化体として処分する場合に
環境への影響を与える可能性があること、揮発性の化学
種が存在するため再処理施設の各種工程で気相中に移行
する可能性があること、さらに天然には存在しない貴重
な元素として有効利用できることなどから、これらの溶
液中のテクネチウムを分離回収することが望まれてい
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】このテクネチウムは、
半減期が極めて長いため高レベル廃液をガラス固化体と
して処分する場合に環境への影響を与える可能性がある
こと、揮発性の化学種が存在するため再処理施設の各種
工程で気相中に移行する可能性があること、さらに天然
には存在しない貴重な元素として有効利用できることな
どから、これらの溶液中のテクネチウムを分離回収する
ことが望まれている。
半減期が極めて長いため高レベル廃液をガラス固化体と
して処分する場合に環境への影響を与える可能性がある
こと、揮発性の化学種が存在するため再処理施設の各種
工程で気相中に移行する可能性があること、さらに天然
には存在しない貴重な元素として有効利用できることな
どから、これらの溶液中のテクネチウムを分離回収する
ことが望まれている。
【０００５】本発明は、かかる事情に基づきなされたも
ので、使用済み核燃料の再処理施設などで発生する廃液
等の溶液中のテクネチウムを分離回収する方法を提供す
ることを目的とする。
ので、使用済み核燃料の再処理施設などで発生する廃液
等の溶液中のテクネチウムを分離回収する方法を提供す
ることを目的とする。
【０００６】ところで、硝酸プルトニウム溶液の場合、
溶液中の遊離酸濃度が低いと不溶性のプルトニウム重合
体が生成することが知られている（例えば、清瀬量平訳
「原子力化学工学第IV分冊 燃料再処理と放射性廃棄物
管理の化学工学」昭和58年12月29日、日刊工業新聞社発
行 150ページ参照）。このような重合体が生成するとプ
ロセス配管を閉塞させるばかりでなく、プルトニウムの
予期せぬ蓄積による臨界安全上の問題を起こす恐れがあ
るため、硝酸プルトニウム溶液中のテクネチウムを膜な
どで分離回収する場合には溶液中遊離酸濃度をプルトニ
ウム重合体が生成する濃度以下に下げないようにする必
要がある。
溶液中の遊離酸濃度が低いと不溶性のプルトニウム重合
体が生成することが知られている（例えば、清瀬量平訳
「原子力化学工学第IV分冊 燃料再処理と放射性廃棄物
管理の化学工学」昭和58年12月29日、日刊工業新聞社発
行 150ページ参照）。このような重合体が生成するとプ
ロセス配管を閉塞させるばかりでなく、プルトニウムの
予期せぬ蓄積による臨界安全上の問題を起こす恐れがあ
るため、硝酸プルトニウム溶液中のテクネチウムを膜な
どで分離回収する場合には溶液中遊離酸濃度をプルトニ
ウム重合体が生成する濃度以下に下げないようにする必
要がある。
【０００７】かかる点に対処するため、本発明はさら
に、使用済み核燃料の再処理施設などで発生する廃液等
の溶液中のテクネチウムを分離回収する際に、被処理溶
液中の遊離酸濃度を下げることなくテクネチウムを分離
回収する方法を提供することを目的とする。
に、使用済み核燃料の再処理施設などで発生する廃液等
の溶液中のテクネチウムを分離回収する際に、被処理溶
液中の遊離酸濃度を下げることなくテクネチウムを分離
回収する方法を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明のテク
ネチウムの分離回収方法は、テクネチウムを含む溶液を
陰イオン交換膜を介して回収液と接触させ、陰イオンの
形で存在するテクネチウムを拡散透析により回収液中に
分離回収することを特徴とする。
ネチウムの分離回収方法は、テクネチウムを含む溶液を
陰イオン交換膜を介して回収液と接触させ、陰イオンの
形で存在するテクネチウムを拡散透析により回収液中に
分離回収することを特徴とする。
【０００９】さらに、本発明のテクネチウムの分離回収
方法は、テクネチウムを含む溶液を陰イオン交換膜を介
して回収液と接触させ、陰イオンの形で存在するテクネ
チウムを拡散透析により回収液中に分離回収した後、こ
のテクネチウムを含む回収液を還元処理してテクネチウ
ムを酸化物に変換して回収液から分離回収することを特
徴とする。
方法は、テクネチウムを含む溶液を陰イオン交換膜を介
して回収液と接触させ、陰イオンの形で存在するテクネ
チウムを拡散透析により回収液中に分離回収した後、こ
のテクネチウムを含む回収液を還元処理してテクネチウ
ムを酸化物に変換して回収液から分離回収することを特
徴とする。
【００１０】さらにまた、本発明のテクネチウムの分離
回収方法は、テクネチウムを含む溶液を陰イオン交換膜
を介して回収液と接触させ、陰イオンの形で存在するテ
クネチウムを拡散透析により回収液中に分離回収する
際、回収液として酸性溶液を用いることを特徴とする。
回収方法は、テクネチウムを含む溶液を陰イオン交換膜
を介して回収液と接触させ、陰イオンの形で存在するテ
クネチウムを拡散透析により回収液中に分離回収する
際、回収液として酸性溶液を用いることを特徴とする。
【００１１】
【作用】本発明のテクネチウムの分離回収方法において
は、使用済み再処理施設で発生する放射性廃液のような
テクネチウムを含む溶液と回収液とを陰イオン交換膜を
介して接触させ拡散透析させるため、過テクネチウム酸
イオン（ＴｃＯ4 - ）という陰イオンを形成しているテ
クネチウムを、陽イオンを形成しているウラン、プルト
ニウムおよびテクネチウム以外の核***生成物から選択
的に分離回収することができる。また、このようにして
回収液中に分離されたテクネチウムは、電解還元処理等
の還元処理を行うことにより、過テクネチウム酸イオン
から酸化テクネチウム（ＴｃＯ2 ）に変換され、酸化物
固体として沈殿あるいはろ過などにより回収液から分離
回収することができる。
は、使用済み再処理施設で発生する放射性廃液のような
テクネチウムを含む溶液と回収液とを陰イオン交換膜を
介して接触させ拡散透析させるため、過テクネチウム酸
イオン（ＴｃＯ4 - ）という陰イオンを形成しているテ
クネチウムを、陽イオンを形成しているウラン、プルト
ニウムおよびテクネチウム以外の核***生成物から選択
的に分離回収することができる。また、このようにして
回収液中に分離されたテクネチウムは、電解還元処理等
の還元処理を行うことにより、過テクネチウム酸イオン
から酸化テクネチウム（ＴｃＯ2 ）に変換され、酸化物
固体として沈殿あるいはろ過などにより回収液から分離
回収することができる。
【００１２】さらに、使用済み核燃料の再処理施設で発
生する硝酸プルトニウム溶液の場合、溶液中の遊離酸濃
度が低いと不溶性のプルトニウム重合体が生成すること
が知られているが、このような場合には、陰イオン交換
膜と接する回収液を酸性溶液とすることにより、不溶性
のプルトニウム重合体が生成するような遊離酸濃度まで
被処理溶液中の遊離酸濃度を低下させることなくテクネ
チウムを回収液中に分離回収することができる。
生する硝酸プルトニウム溶液の場合、溶液中の遊離酸濃
度が低いと不溶性のプルトニウム重合体が生成すること
が知られているが、このような場合には、陰イオン交換
膜と接する回収液を酸性溶液とすることにより、不溶性
のプルトニウム重合体が生成するような遊離酸濃度まで
被処理溶液中の遊離酸濃度を低下させることなくテクネ
チウムを回収液中に分離回収することができる。
【００１３】
【実施例】以下、図面に基づいて本発明の実施例を説明
する。なお、全図面を通して同一部分には同一符号を付
記している。 実施例１ 図１は、本実施例のテクネチウム分離回収方法を示すも
ので、テクネチウムを含む放射性廃液１を陰イオン交換
膜２にて拡散透析処理することによって、放射性廃液１
中のテクネチウムを回収液３中に分離する拡散透析工程
４からなっている。この拡散透析工程４において、使用
済み再処理施設で発生したウラン、プルトニウムおよび
テクネチウム等の核***生成物などの放射性元素を含有
する放射性廃液１は、陰イオン交換膜２を介して回収液
３と接触し、放射性廃液１中から過テクネチウム酸イオ
ンという陰イオンを形成しているテクネチウムが回収液
３側に分離される。拡散透析工程４後、放射性廃液１は
テクネチウムを除去された処理後放射性廃液５として、
回収液３はテクネチウム含有回収液６としてそれぞれ回
収される。
する。なお、全図面を通して同一部分には同一符号を付
記している。 実施例１ 図１は、本実施例のテクネチウム分離回収方法を示すも
ので、テクネチウムを含む放射性廃液１を陰イオン交換
膜２にて拡散透析処理することによって、放射性廃液１
中のテクネチウムを回収液３中に分離する拡散透析工程
４からなっている。この拡散透析工程４において、使用
済み再処理施設で発生したウラン、プルトニウムおよび
テクネチウム等の核***生成物などの放射性元素を含有
する放射性廃液１は、陰イオン交換膜２を介して回収液
３と接触し、放射性廃液１中から過テクネチウム酸イオ
ンという陰イオンを形成しているテクネチウムが回収液
３側に分離される。拡散透析工程４後、放射性廃液１は
テクネチウムを除去された処理後放射性廃液５として、
回収液３はテクネチウム含有回収液６としてそれぞれ回
収される。
【００１４】図２は、陰イオン交換膜２により放射性廃
液１中のテクネチウムを分離する原理およびその拡散透
析装置１１の構成を模式的に示したもので、拡散透析装
置１１は鉛直方向に設置される陰イオン交換膜２とこの
陰イオン交換膜２により隔離される２つのＡ、Ｂのセル
とで構成される。なお、図中各セルが５つに分割されて
いるが、これは溶液中のイオンの動きを便宜的に５段階
に分けて説明するためのものである。
液１中のテクネチウムを分離する原理およびその拡散透
析装置１１の構成を模式的に示したもので、拡散透析装
置１１は鉛直方向に設置される陰イオン交換膜２とこの
陰イオン交換膜２により隔離される２つのＡ、Ｂのセル
とで構成される。なお、図中各セルが５つに分割されて
いるが、これは溶液中のイオンの動きを便宜的に５段階
に分けて説明するためのものである。
【００１５】拡散透析装置１１のＡのセルに下からテク
ネチウムを含有した放射性廃液１が導入され、Ｂのセル
に上から回収液３が導入されると、放射性廃液１中で過
テクネチウム酸イオンという陰イオンを形成しているテ
クネチウムは陰イオン交換膜２を介してテクネチウム濃
度の高い放射性廃液１からテクネチウム濃度の低い回収
液３側へ拡散透析し、放射性廃液１中で陽イオンを形成
しているウラン、プルトニウムおよび核***生成物は陰
イオン交換膜２を透過することができず、放射性廃液１
中に残存する。したがって、Ａのセルの下部から流入し
た放射性廃液１は、Ｂのセル内の回収液３と接触するに
従いテクネチウム濃度を低下させるが、ウラン、プルト
ニウムおよび核***生成物などの陽イオンを含有したま
ま上部に至る。一方、Ｂのセルの上部から流入した回収
液３は、Ａのセル内の放射性廃液１と接触するに従い次
第にテクネチウム濃度を高め、テクネチウム含有回収液
６として回収される。
ネチウムを含有した放射性廃液１が導入され、Ｂのセル
に上から回収液３が導入されると、放射性廃液１中で過
テクネチウム酸イオンという陰イオンを形成しているテ
クネチウムは陰イオン交換膜２を介してテクネチウム濃
度の高い放射性廃液１からテクネチウム濃度の低い回収
液３側へ拡散透析し、放射性廃液１中で陽イオンを形成
しているウラン、プルトニウムおよび核***生成物は陰
イオン交換膜２を透過することができず、放射性廃液１
中に残存する。したがって、Ａのセルの下部から流入し
た放射性廃液１は、Ｂのセル内の回収液３と接触するに
従いテクネチウム濃度を低下させるが、ウラン、プルト
ニウムおよび核***生成物などの陽イオンを含有したま
ま上部に至る。一方、Ｂのセルの上部から流入した回収
液３は、Ａのセル内の放射性廃液１と接触するに従い次
第にテクネチウム濃度を高め、テクネチウム含有回収液
６として回収される。
【００１６】ここで、放射性廃液として表１に示す組成
の模擬溶液を作成し、この模擬溶液1.0リットルを回収
液として純水 1.0リットルを用いて上記拡散透析処理を
行った。このときの処理後の模擬溶液組成および回収液
組成をそれぞれ表２および表３に示す。なお、この実験
ではテクネチウムとして 99mＴｃ（99Ｍo より生成する
テクネチウムの準安定核種、半減期6.04ｈ）を用いてお
り、表１から表３までのテクネチウムの値は減衰補正を
した値である。さらに、この模擬溶液では核***生成物
の代表としてセシウム、ストロンチウムを添加した。
の模擬溶液を作成し、この模擬溶液1.0リットルを回収
液として純水 1.0リットルを用いて上記拡散透析処理を
行った。このときの処理後の模擬溶液組成および回収液
組成をそれぞれ表２および表３に示す。なお、この実験
ではテクネチウムとして 99mＴｃ（99Ｍo より生成する
テクネチウムの準安定核種、半減期6.04ｈ）を用いてお
り、表１から表３までのテクネチウムの値は減衰補正を
した値である。さらに、この模擬溶液では核***生成物
の代表としてセシウム、ストロンチウムを添加した。
【００１７】
【表１】
【００１８】
【表２】
【００１９】
【表３】
【００２０】これらの表からも明らかなように、Ａセル
内を通過した拡散透析処理後の模擬溶液は、処理前と比
べてセシウムおよびストロンチウム濃度は変わらない
が、硝酸濃度が 1.0モル／リットルから 0.1モル／リッ
トルに低下し、テクネチウム濃度は検出限界以下となっ
た。また、Ｂセル内を通過した拡散透析処理後の回収液
は、硝酸濃度が 0.9モル／リットル、テクネチウム放射
能濃度が処理前の模擬溶液と同じ10マイクロキュリー／
リットルの溶液となった。
内を通過した拡散透析処理後の模擬溶液は、処理前と比
べてセシウムおよびストロンチウム濃度は変わらない
が、硝酸濃度が 1.0モル／リットルから 0.1モル／リッ
トルに低下し、テクネチウム濃度は検出限界以下となっ
た。また、Ｂセル内を通過した拡散透析処理後の回収液
は、硝酸濃度が 0.9モル／リットル、テクネチウム放射
能濃度が処理前の模擬溶液と同じ10マイクロキュリー／
リットルの溶液となった。
【００２１】このように、本実施例のテクネチウム分離
回収方法によれば、廃液中で過テクネチウム酸イオンと
いう陰イオンを形成しているテクネチウムを、陽イオン
を形成しているウラン、プルトニウムおよびテクネチウ
ム以外の核***生成物から選択的に分離し回収すること
ができる。
回収方法によれば、廃液中で過テクネチウム酸イオンと
いう陰イオンを形成しているテクネチウムを、陽イオン
を形成しているウラン、プルトニウムおよびテクネチウ
ム以外の核***生成物から選択的に分離し回収すること
ができる。
【００２２】実施例２ 本実施例のテクネチウム分離回収方法は、図１に示す処
理工程おいて、回収液３として拡散透析工程４中、放射
性廃液１中の遊離酸濃度を大幅に低下させないような酸
性溶液を用いたものである。
理工程おいて、回収液３として拡散透析工程４中、放射
性廃液１中の遊離酸濃度を大幅に低下させないような酸
性溶液を用いたものである。
【００２３】図３に、本実施例の拡散透析工程４におけ
る陽イオン、過テクネチウム酸陰イオンおよび遊離酸の
挙動を模式的に示す。図３において、拡散透析装置１１
には実施例１で説明したと同様に、Ａセルに下からテク
ネチウムを含有した放射性廃液１が導入され、Ｂのセル
に上から酸性回収液３′が導入される。拡散透析装置１
１ではＡセルの下方から流入した放射性廃液１は陰イオ
ン交換膜２を介して酸性回収液３′と接することによ
り、放射性廃液１中で陰イオンを形成しているテクネチ
ウムはよりテクネチウム濃度の低い酸性回収液３′に拡
散透析し、放射性廃液１中で陽イオンを形成しているウ
ラン、プルトニウムおよび核***生成物は陰イオン交換
膜２を透過できないで放射性廃液１中に残存する。この
ようにして放射性廃液１は、テクネチウムを分離除去さ
れた処理後放射性廃液５としてＡセルの上部から流出す
る。Ｂのセルの上部から流入した酸性回収液３′は、Ａ
のセル内の放射性廃液１と接触するに従い次第にテクネ
チウム濃度を高め、テクネチウム含有酸性回収液６′と
して回収される。また、放射性廃液１中の遊離酸は、そ
の濃度が酸性回収液３′中の遊離酸濃度より高い場合は
酸性回収液３′側に移行するが、酸性回収液３′の遊離
酸濃度以下に低下することはない。
る陽イオン、過テクネチウム酸陰イオンおよび遊離酸の
挙動を模式的に示す。図３において、拡散透析装置１１
には実施例１で説明したと同様に、Ａセルに下からテク
ネチウムを含有した放射性廃液１が導入され、Ｂのセル
に上から酸性回収液３′が導入される。拡散透析装置１
１ではＡセルの下方から流入した放射性廃液１は陰イオ
ン交換膜２を介して酸性回収液３′と接することによ
り、放射性廃液１中で陰イオンを形成しているテクネチ
ウムはよりテクネチウム濃度の低い酸性回収液３′に拡
散透析し、放射性廃液１中で陽イオンを形成しているウ
ラン、プルトニウムおよび核***生成物は陰イオン交換
膜２を透過できないで放射性廃液１中に残存する。この
ようにして放射性廃液１は、テクネチウムを分離除去さ
れた処理後放射性廃液５としてＡセルの上部から流出す
る。Ｂのセルの上部から流入した酸性回収液３′は、Ａ
のセル内の放射性廃液１と接触するに従い次第にテクネ
チウム濃度を高め、テクネチウム含有酸性回収液６′と
して回収される。また、放射性廃液１中の遊離酸は、そ
の濃度が酸性回収液３′中の遊離酸濃度より高い場合は
酸性回収液３′側に移行するが、酸性回収液３′の遊離
酸濃度以下に低下することはない。
【００２４】ここで、放射性廃液として表４に示す組成
の模擬溶液を作成し、この模擬溶液1.0リットルを回収
液として模擬溶液と同じ硝酸濃度 3.0モル／リットルの
硝酸溶液 1.0リットルを用いて拡散透析処理を行った。
処理後の模擬溶液組成および回収液組成をそれぞれ表５
および表６に示す。なお、この実験ではテクネチウムと
して 99mＴｃ（99Ｍo より生成するテクネチウムの準安
定核種、半減期6.04ｈ）を用いており、表４から表６ま
でのテクネチウムの値は減衰補正をした値である。さら
に、この模擬溶液では核***生成物の代表としてセシウ
ム、ストロンチウムを添加した。
の模擬溶液を作成し、この模擬溶液1.0リットルを回収
液として模擬溶液と同じ硝酸濃度 3.0モル／リットルの
硝酸溶液 1.0リットルを用いて拡散透析処理を行った。
処理後の模擬溶液組成および回収液組成をそれぞれ表５
および表６に示す。なお、この実験ではテクネチウムと
して 99mＴｃ（99Ｍo より生成するテクネチウムの準安
定核種、半減期6.04ｈ）を用いており、表４から表６ま
でのテクネチウムの値は減衰補正をした値である。さら
に、この模擬溶液では核***生成物の代表としてセシウ
ム、ストロンチウムを添加した。
【００２５】
【表４】
【００２６】
【表５】
【００２７】
【表６】
【００２８】これらの表からも明らかなように、Ａセル
内を通過した拡散透析処理後の模擬溶液は、処理前と比
べてセシウムおよびストロンチウム濃度は変わらない
が、テクネチウム濃度は検出限界以下となった。硝酸濃
度は回収液と同濃度であるため変化していない。また、
Ｂセル内を通過した拡散透析処理後の回収液では、セシ
ウムおよびストロンチウム濃度は50 ppm以下であり、テ
クネチウム放射能濃度は処理前の模擬溶液と同じ10マイ
クロキュリー／リットルとなった。
内を通過した拡散透析処理後の模擬溶液は、処理前と比
べてセシウムおよびストロンチウム濃度は変わらない
が、テクネチウム濃度は検出限界以下となった。硝酸濃
度は回収液と同濃度であるため変化していない。また、
Ｂセル内を通過した拡散透析処理後の回収液では、セシ
ウムおよびストロンチウム濃度は50 ppm以下であり、テ
クネチウム放射能濃度は処理前の模擬溶液と同じ10マイ
クロキュリー／リットルとなった。
【００２９】このように、本実施例のテクネチウム分離
回収方法によれば、廃液中の硝酸濃度を低下することな
く、過テクネチウム酸イオンという陰イオンを形成して
いるテクネチウムを、陽イオンを形成しているウラン、
プルトニウムおよびテクネチウム以外の核***生成物か
ら選択的に分離し回収することができる。このため、放
射性廃液中の遊離酸濃度低下による不溶性のプルトニウ
ム重合体の発生を抑制することができる。
回収方法によれば、廃液中の硝酸濃度を低下することな
く、過テクネチウム酸イオンという陰イオンを形成して
いるテクネチウムを、陽イオンを形成しているウラン、
プルトニウムおよびテクネチウム以外の核***生成物か
ら選択的に分離し回収することができる。このため、放
射性廃液中の遊離酸濃度低下による不溶性のプルトニウ
ム重合体の発生を抑制することができる。
【００３０】実施例３ 本実施例のテクネチウム分離回収方法は、図４に示すよ
うに、実施例１で説明した拡散透析工程４と、この拡散
透析工程４後のテクネチウム含有回収液６を電解還元処
理する電解還元工程２１と、電解還元処理によって生じ
たテクネチウムの酸化物固体２２をろ過処理してろ液２
３から分離するろ過工程２４とからなっている。
うに、実施例１で説明した拡散透析工程４と、この拡散
透析工程４後のテクネチウム含有回収液６を電解還元処
理する電解還元工程２１と、電解還元処理によって生じ
たテクネチウムの酸化物固体２２をろ過処理してろ液２
３から分離するろ過工程２４とからなっている。
【００３１】上記テクネチウム分離回収方法において、
使用済み再処理施設で発生したウラン、プルトニウムお
よびテクネチウム等の核***生成物などの放射性元素を
含有する放射性廃液１は、拡散透析工程４にて陰イオン
交換膜２を介して回収液３と接触し、放射性廃液１中か
ら過テクネチウム酸イオン（ＴｃＯ4 - ）として存在す
るテクネチウムが回収液３側に分離される。拡散透析工
程４後、放射性廃液１中から分離し回収液６に過テクネ
チウム酸イオンとして溶解するテクネチウム（VII)は、
次の電解還元工程２１にてIV価に還元され酸化物固体
（ＴｃＯ2 ）となって沈殿する。テクネチウムの酸化物
固体を生成した回収液６は、ろ過工程２４にて酸化物固
体２２とろ液２３に分離され、テクネチウムは酸化物固
体２２として回収される。
使用済み再処理施設で発生したウラン、プルトニウムお
よびテクネチウム等の核***生成物などの放射性元素を
含有する放射性廃液１は、拡散透析工程４にて陰イオン
交換膜２を介して回収液３と接触し、放射性廃液１中か
ら過テクネチウム酸イオン（ＴｃＯ4 - ）として存在す
るテクネチウムが回収液３側に分離される。拡散透析工
程４後、放射性廃液１中から分離し回収液６に過テクネ
チウム酸イオンとして溶解するテクネチウム（VII)は、
次の電解還元工程２１にてIV価に還元され酸化物固体
（ＴｃＯ2 ）となって沈殿する。テクネチウムの酸化物
固体を生成した回収液６は、ろ過工程２４にて酸化物固
体２２とろ液２３に分離され、テクネチウムは酸化物固
体２２として回収される。
【００３２】このように、本実施例にかかる還元工程２
１では、電解還元法によってテクネチウムを VII価から
IV価に還元してテクネチウムの酸化物（ＴｃＯ2 ）を生
成し、ろ過工程２４で分離している。
１では、電解還元法によってテクネチウムを VII価から
IV価に還元してテクネチウムの酸化物（ＴｃＯ2 ）を生
成し、ろ過工程２４で分離している。
【００３３】ところで、テクネチウムの回収法として
は、Ｆe (II)で還元処理してテクネチウムの酸化物（Ｔ
ｃＯ2 ）を生成し、さらに水酸化鉄に共沈させる方法が
一般的である。しかしながら、このような方法では水酸
化鉄も生成されるため、さらに水酸化鉄からテクネチウ
ムを分離する工程が必要となる。
は、Ｆe (II)で還元処理してテクネチウムの酸化物（Ｔ
ｃＯ2 ）を生成し、さらに水酸化鉄に共沈させる方法が
一般的である。しかしながら、このような方法では水酸
化鉄も生成されるため、さらに水酸化鉄からテクネチウ
ムを分離する工程が必要となる。
【００３４】ここで、放射性廃液として表１に示す組成
の模擬溶液１リットル、回収液として水１リットルを用
いて拡散透析処理し、得られた表３の組成のテクネチウ
ム含有回収液１リットルを電解還元処理したときとＦe
共沈法によって還元処理したときのそれぞれ発生した固
体量を表７に示す。なお、Ｆe 共沈法では、表３の組成
のテクネチウム含有回収液１リットルにＦe (II) 0.1Ｍ
を加えて行った。また、本実験ではテクネチウムとして
99mＴｃ５マイクロキュリーにキャリアとして99Ｔｃ
（半減期 2.14 ×105 年）５マイクロキュリーを加えた
ものを用いた。
の模擬溶液１リットル、回収液として水１リットルを用
いて拡散透析処理し、得られた表３の組成のテクネチウ
ム含有回収液１リットルを電解還元処理したときとＦe
共沈法によって還元処理したときのそれぞれ発生した固
体量を表７に示す。なお、Ｆe 共沈法では、表３の組成
のテクネチウム含有回収液１リットルにＦe (II) 0.1Ｍ
を加えて行った。また、本実験ではテクネチウムとして
99mＴｃ５マイクロキュリーにキャリアとして99Ｔｃ
（半減期 2.14 ×105 年）５マイクロキュリーを加えた
ものを用いた。
【００３５】
【表７】
【００３６】表７にも示すように、本実施例のテクネチ
ウム分離回収方法によって得られた固体量は3.89×10-4
gであり、これは表３のテクネチウム含有量から換算さ
れるＴｃＯ2 量とほとんど等しい。すなわち、99 Ｔｃの比放射能は 1.7×10-2Ci/g … 99m Ｔｃの比放射能は 5.3×106 Ci/g … であるから、、よりそれぞれ ５μCiの99Ｔｃ量は 2.94×10-4 g … ５μCiの 99mＴｃ量は 1.89×10-17 g … となり、これらテクネチウムの酸化物 ＴｃＯ2 量は 3.89×10-4 g と算出される。したがって、電解還元処理によって得ら
れる固体は純粋なテクネチウム酸化物のみからなってい
るといえる。これに対して、Ｆe 共沈法によって還元処
理したときに発生した固体量8.98 gは 0.1ＭのＦｅ（Ｏ
Ｈ）2 量に相当し、ほとんど還元剤によるものである。
ウム分離回収方法によって得られた固体量は3.89×10-4
gであり、これは表３のテクネチウム含有量から換算さ
れるＴｃＯ2 量とほとんど等しい。すなわち、99 Ｔｃの比放射能は 1.7×10-2Ci/g … 99m Ｔｃの比放射能は 5.3×106 Ci/g … であるから、、よりそれぞれ ５μCiの99Ｔｃ量は 2.94×10-4 g … ５μCiの 99mＴｃ量は 1.89×10-17 g … となり、これらテクネチウムの酸化物 ＴｃＯ2 量は 3.89×10-4 g と算出される。したがって、電解還元処理によって得ら
れる固体は純粋なテクネチウム酸化物のみからなってい
るといえる。これに対して、Ｆe 共沈法によって還元処
理したときに発生した固体量8.98 gは 0.1ＭのＦｅ（Ｏ
Ｈ）2 量に相当し、ほとんど還元剤によるものである。
【００３７】このように、本実施例のテクネチウムの分
離回収方法によれば、テクネチウムを含む放射性廃液を
拡散透析処理してテクネチウムを回収液中に移行させ、
さらにこのテクネチウムを含む回収液を電解還元処理す
ることにより、還元剤などによる廃棄物の発生を抑え、
かつ他の陰イオン共存下でもテクネチウムを選択的に還
元することができ、最終的に放射性廃液からテクネチウ
ムを純粋なテクネチウムの酸化物として分離回収するこ
とができる。
離回収方法によれば、テクネチウムを含む放射性廃液を
拡散透析処理してテクネチウムを回収液中に移行させ、
さらにこのテクネチウムを含む回収液を電解還元処理す
ることにより、還元剤などによる廃棄物の発生を抑え、
かつ他の陰イオン共存下でもテクネチウムを選択的に還
元することができ、最終的に放射性廃液からテクネチウ
ムを純粋なテクネチウムの酸化物として分離回収するこ
とができる。
【００３８】実施例４ 本実施例のテクネチウム分離回収方法は、回収液３とし
て酸性溶液を用いる以外は実施例４と同じ処理を行って
テクネチウムを分離回収するものである。
て酸性溶液を用いる以外は実施例４と同じ処理を行って
テクネチウムを分離回収するものである。
【００３９】本実施例によれば、回収液として酸性溶液
を用いることにより、実施例２で説明したように、拡散
透析処理で放射性廃液中の遊離酸濃度低下による不溶性
のプルトニウム重合体の発生を抑えることができるとと
もに、拡散透析処理後の回収液６′を電解還元処理する
ことにより、前述したようにテクネチウムを選択的に還
元して酸化物として沈殿させることができ、処理過程で
不溶性のプルトニウム重合体や還元剤などによる廃棄物
を生じることなく最終的に放射性廃液から純粋なテクネ
チウム酸化物を分離回収することができる。
を用いることにより、実施例２で説明したように、拡散
透析処理で放射性廃液中の遊離酸濃度低下による不溶性
のプルトニウム重合体の発生を抑えることができるとと
もに、拡散透析処理後の回収液６′を電解還元処理する
ことにより、前述したようにテクネチウムを選択的に還
元して酸化物として沈殿させることができ、処理過程で
不溶性のプルトニウム重合体や還元剤などによる廃棄物
を生じることなく最終的に放射性廃液から純粋なテクネ
チウム酸化物を分離回収することができる。
【００４０】
【発明の効果】以上の説明からも明らかなように、本発
明によれば、過テクネチウム酸イオンとしてテクネチウ
ムを含む溶液を陰イオン交換膜を用いて回収液と接触さ
せる拡散透析処理を行うことにより、陽イオンとして存
在する他の放射性元素からテクネチウムを分離して回収
液中に移行させて分離回収することができる。また、こ
の拡散透析処理の際に、回収液として酸性溶液を用いる
ことにより、テクネチウムを含む溶液がプルトニウムが
共存する酸性溶液の場合でも、不溶性のプルトニウム重
合体を生成するような遊離酸濃度低下を引き起こすこと
なく、テクネチウムを回収液中に分離回収することがで
きる。さらに、拡散透析処理後の回収液を還元処理する
ことによって、テクネチウム酸化物固体として回収液か
ら分離回収することができる。
明によれば、過テクネチウム酸イオンとしてテクネチウ
ムを含む溶液を陰イオン交換膜を用いて回収液と接触さ
せる拡散透析処理を行うことにより、陽イオンとして存
在する他の放射性元素からテクネチウムを分離して回収
液中に移行させて分離回収することができる。また、こ
の拡散透析処理の際に、回収液として酸性溶液を用いる
ことにより、テクネチウムを含む溶液がプルトニウムが
共存する酸性溶液の場合でも、不溶性のプルトニウム重
合体を生成するような遊離酸濃度低下を引き起こすこと
なく、テクネチウムを回収液中に分離回収することがで
きる。さらに、拡散透析処理後の回収液を還元処理する
ことによって、テクネチウム酸化物固体として回収液か
ら分離回収することができる。
【図１】本発明の実施例１のテクネチウムの分離回収方
法を示すフロー図である。
法を示すフロー図である。
【図２】実施例１の拡散透析工程の装置構造および溶液
中のイオンの動きを模式的に示す図である。
中のイオンの動きを模式的に示す図である。
【図３】実施例２の拡散透析工程の装置構造および溶液
中のイオンの動きを模式的に示す図である。
中のイオンの動きを模式的に示す図である。
【図４】本発明の実施例３のテクネチウムの分離回収方
法を示すフロー図である。
法を示すフロー図である。
１………放射性廃液 ２………陰イオン交換膜 ３………回収液 ３′……酸性回収液 ５………処理後放射性廃液 ６………テクネチウム含有回収液 ６′……テクネチウム含有酸性回収液 １１………拡散透析装置１１ ２２………テクネチウムの酸化物固体 ２３………ろ液
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) G21C 19/46 G21F 9/06 G21F 9/12
Claims (3)
- 【請求項１】 テクネチウムを含む溶液を陰イオン交換
膜を介して回収液と接触させ、陰イオンの形で存在する
テクネチウムを拡散透析により回収液中に分離回収する
ことを特徴とするテクネチウムの分離回収方法。 - 【請求項２】 テクネチウムを含む溶液を陰イオン交換
膜を介して回収液と接触させ、陰イオンの形で存在する
テクネチウムを拡散透析により回収液中に分離回収した
後、このテクネチウムを含む回収液を還元処理してテク
ネチウムを酸化物に変換して回収液から分離回収するこ
とを特徴とするテクネチウムの分離回収方法。 - 【請求項３】 回収液は酸性溶液である請求項１ないし
請求項２記載のテクネチウムの分離回収方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25914491A JP2971638B2 (ja) | 1991-10-07 | 1991-10-07 | テクネチウムの分離回収方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25914491A JP2971638B2 (ja) | 1991-10-07 | 1991-10-07 | テクネチウムの分離回収方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05100085A JPH05100085A (ja) | 1993-04-23 |
| JP2971638B2 true JP2971638B2 (ja) | 1999-11-08 |
Family
ID=17329946
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP25914491A Expired - Lifetime JP2971638B2 (ja) | 1991-10-07 | 1991-10-07 | テクネチウムの分離回収方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2971638B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| MX2007000640A (es) * | 2004-07-16 | 2007-03-30 | California Inst Of Techn | Tratamiento de agua mediante filtracion mejorada por dendrimero. |
-
1991
- 1991-10-07 JP JP25914491A patent/JP2971638B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05100085A (ja) | 1993-04-23 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
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