JP2711368B2 - 炭化水素の分解方法 - Google Patents
炭化水素の分解方法Info
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- C01B3/22—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by decomposition of gaseous or liquid organic compounds
- C01B3/24—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by decomposition of gaseous or liquid organic compounds of hydrocarbons
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- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
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Description
【発明の詳細な説明】 本発明は、水素及びカーボンブラックの製造のための
炭化水素の分解方法に関し、該方法は、反応室内でトー
チによる熱分解工程を用いるものである。
炭化水素の分解方法に関し、該方法は、反応室内でトー
チによる熱分解工程を用いるものである。
カーボンブラックの伝統的な製造方法は、空気の供給
による炭化水素の燃焼からなる。その達成される品質
は、空気又は酸素の供給、及び過剰の又は不足した異な
る量の酸素の使用に依存する。公知の方法において、炭
化水素の実質的な部分は、分解に充分なエネルギーを供
給することにより消費され、従って、カーボンブラック
は比較的低い収量にしかならない。低い収量に加えて、
二酸化炭素及び窒素酸化物の両方が生じるので燃焼方法
は環境汚染を起こす。この方法からの廃ガスは燃料ガス
としてしか使用できない。
による炭化水素の燃焼からなる。その達成される品質
は、空気又は酸素の供給、及び過剰の又は不足した異な
る量の酸素の使用に依存する。公知の方法において、炭
化水素の実質的な部分は、分解に充分なエネルギーを供
給することにより消費され、従って、カーボンブラック
は比較的低い収量にしかならない。低い収量に加えて、
二酸化炭素及び窒素酸化物の両方が生じるので燃焼方法
は環境汚染を起こす。この方法からの廃ガスは燃料ガス
としてしか使用できない。
炭化水素の分解のために、プラズマトーチを使用する
他の熱分解方法も用いられてきたが、工程の停止と費用
のかかるクリーニング操作の原因となる電極への堆積を
生じるこれらの方法を連続的な生産に使用することがで
きなかった。
他の熱分解方法も用いられてきたが、工程の停止と費用
のかかるクリーニング操作の原因となる電極への堆積を
生じるこれらの方法を連続的な生産に使用することがで
きなかった。
炭化水素の熱分解により生じる炭素は、二つの異なる
品質のもの、即ち、カーボンブラックとコークス（熱分
解炭素）に分けられる。カーボンブラックは、軽く、柔
らかく、密度が低く、気相で生産される。これに対し、
コークスは、より硬く、密度が高く、比較的低い温度、
通常1100℃より低い温度で、表面で生産される。
品質のもの、即ち、カーボンブラックとコークス（熱分
解炭素）に分けられる。カーボンブラックは、軽く、柔
らかく、密度が低く、気相で生産される。これに対し、
コークスは、より硬く、密度が高く、比較的低い温度、
通常1100℃より低い温度で、表面で生産される。
米国特許第US 4 101 639号からは、水蒸気をプラズマ
流中に、反応室の壁に対して放射状に及び接線に沿って
噴射させるカーボンブラックの製造のための熱分解的方
法が知られている。水蒸気は、熱分解炭素及びグラファ
イトがカーボンブラック中に生じるのを防ぐ。水蒸気の
接線方向の流れは、反応室の壁をプラズマ流の高温から
保護し、凝縮した炭素の壁への堆積を妨げる。しかしな
がら、この水は分解してカーボンブラック表面上に酸素
含有基を生成させ、これはカーボンブラックの殆どの品
質に対して不利であると考えられる。さらに、水が分解
し、酸素含有ガス、例えば、炭素酸化物及び窒素酸化物
を生じ、これは本方法の廃ガスを汚染する。
流中に、反応室の壁に対して放射状に及び接線に沿って
噴射させるカーボンブラックの製造のための熱分解的方
法が知られている。水蒸気は、熱分解炭素及びグラファ
イトがカーボンブラック中に生じるのを防ぐ。水蒸気の
接線方向の流れは、反応室の壁をプラズマ流の高温から
保護し、凝縮した炭素の壁への堆積を妨げる。しかしな
がら、この水は分解してカーボンブラック表面上に酸素
含有基を生成させ、これはカーボンブラックの殆どの品
質に対して不利であると考えられる。さらに、水が分解
し、酸素含有ガス、例えば、炭素酸化物及び窒素酸化物
を生じ、これは本方法の廃ガスを汚染する。
ドイツ国（旧東ドイツ）特許第DD 211 457号からは、
カーボンブラック及び水素の製造のための方法及び装置
が知られている。水素の一部は再循環され、プラズマガ
スとして使用される。液体又は気体の炭化水素の形態の
フィードストックは、反応室の一端にあるノズルを介し
て放射状に導入され、3500Kと4000Kの間の温度でプラズ
マ流と混合される。反応室は、反応生成物が約1100Kの
温度に急冷される調節ゾーンを備えている。さらに、調
節ゾーンは、熱交換器としても作用し、プラズマガス及
びフィードストックの両者の予熱に使用される。上記方
法及び装置の欠点は、反応室壁が冷却され、これにより
大きな温度の勾配が反応室内のフィードストックの急冷
が起こる領域に起こり、そして結果として、不均一な反
応条件及び生成物の品質となることである。さらに、冷
却した表面には付着が容易に生じる。
カーボンブラック及び水素の製造のための方法及び装置
が知られている。水素の一部は再循環され、プラズマガ
スとして使用される。液体又は気体の炭化水素の形態の
フィードストックは、反応室の一端にあるノズルを介し
て放射状に導入され、3500Kと4000Kの間の温度でプラズ
マ流と混合される。反応室は、反応生成物が約1100Kの
温度に急冷される調節ゾーンを備えている。さらに、調
節ゾーンは、熱交換器としても作用し、プラズマガス及
びフィードストックの両者の予熱に使用される。上記方
法及び装置の欠点は、反応室壁が冷却され、これにより
大きな温度の勾配が反応室内のフィードストックの急冷
が起こる領域に起こり、そして結果として、不均一な反
応条件及び生成物の品質となることである。さらに、冷
却した表面には付着が容易に生じる。
本発明の目的は、余分なエネルギーを供給することな
く、分解生成物を汚染する物質又はガスを使用すること
なく、熱分解により炭化水素を分解するための改良され
た方法を提供することにある。本発明の別の目的は、装
置のクリーニングのための停止なしに連続的に行うこと
ができ、同時に、原料を可能な限り完全に所望の生成物
に転化することのできる方法を提供することにある。
く、分解生成物を汚染する物質又はガスを使用すること
なく、熱分解により炭化水素を分解するための改良され
た方法を提供することにある。本発明の別の目的は、装
置のクリーニングのための停止なしに連続的に行うこと
ができ、同時に、原料を可能な限り完全に所望の生成物
に転化することのできる方法を提供することにある。
本発明の別の目的は、得られた生成物の品質を広範囲
にわたって制御し、確認することのできる方法を提供す
ることにある。
にわたって制御し、確認することのできる方法を提供す
ることにある。
本発明の最後の目的は、環境を汚染することなく行い
得る方法を提供することにある。
得る方法を提供することにある。
本発明は、さらに、そのような方法を行うのに使用さ
れ得る装置をも含む。
れ得る装置をも含む。
上記の目的は、提出した請求の範囲に記載の請求項の
特徴により特徴づけられる方法及び装置により達成され
る。
特徴により特徴づけられる方法及び装置により達成され
る。
第一に、本発明は、カーボンブラック成分の品質及び
密度を要求に応じて制御できる水素及びカーボンブラッ
クの製造を意図するものである。
密度を要求に応じて制御できる水素及びカーボンブラッ
クの製造を意図するものである。
驚くべきことに、原料をさらに、反応室内の１又はそ
れ以上のゾーンに加えると、液滴の形態の脱水素化され
た炭素材料を急冷することができ、さらに、製造された
カーボンブラックの成長、即ち粒径の増加及び密度の制
御が可能となることが見出された。さらに、反応室は、
所望のカーボンブラック粒子の大きさ及び密度が達成さ
れるまで工程を繰り返すことができるように、生成物に
さらにエネルギーを加え得る追加のプラズマトーチを備
えている。
れ以上のゾーンに加えると、液滴の形態の脱水素化され
た炭素材料を急冷することができ、さらに、製造された
カーボンブラックの成長、即ち粒径の増加及び密度の制
御が可能となることが見出された。さらに、反応室は、
所望のカーボンブラック粒子の大きさ及び密度が達成さ
れるまで工程を繰り返すことができるように、生成物に
さらにエネルギーを加え得る追加のプラズマトーチを備
えている。
さらに、驚くべきことに、プラズマトーチが反応剤を
囲むようにフィードストックをプラズマトーチの中央に
導入すると、反応剤が均一な温度を得て、均一な分解条
件となり、その結果均一な品質の生成物が得られること
が見出された。さらに、このことは、壁への堆積が生成
する危険が最大なる反応段階の間中、反応室の中央に反
応剤が残り、その結果、その問題がかなり低減されるこ
とを意味する。
囲むようにフィードストックをプラズマトーチの中央に
導入すると、反応剤が均一な温度を得て、均一な分解条
件となり、その結果均一な品質の生成物が得られること
が見出された。さらに、このことは、壁への堆積が生成
する危険が最大なる反応段階の間中、反応室の中央に反
応剤が残り、その結果、その問題がかなり低減されるこ
とを意味する。
さらに、驚くべきことに、フィードストックが導入管
を出る時のフィードストックの温度が高すぎないことが
重要であることが見出された。フィードストックの温度
が約650℃ないし700℃の値を超えると、分解が早く始ま
り過ぎ、導入管がコークスで汚れることにさえなる。従
って、通常、導入管は温度調節される。
を出る時のフィードストックの温度が高すぎないことが
重要であることが見出された。フィードストックの温度
が約650℃ないし700℃の値を超えると、分解が早く始ま
り過ぎ、導入管がコークスで汚れることにさえなる。従
って、通常、導入管は温度調節される。
本発明において、原料、即ち炭化水素はプラズマトー
チに供給され、プラズマトーチの活性ゾーンは少なくと
も二つの反応ゾーンからなり、工程はいくつかの段階に
分けることができる。従って、本発明による方法は、個
々のゾーンのためのパラメーターが生成物の品質を決定
できる段階に分けられた反応工程である。この方法の最
初の反応ゾーンにおいて、熱分解が行われ、まず炭素の
粒子が生じ、気相における高分子が滴に凝縮し、これが
水素化して固体の炭素になる。従って、ここで、第一の
分解が得られ、目的の二つの主なフィードストック、即
ち水素及びカーボンブラックが得られる。第一の炭素粒
子の数、及びこれらの大きさは、この反応ゾーンにおけ
る温度と圧力によって制御され得る。これは、炭化水素
の供給量を、トーチにより発せられるエネルギー供給と
の関連で調節することにより、又は第一の反応ゾーンに
おける粒子の滞留時間を調節することにより行われる。
チに供給され、プラズマトーチの活性ゾーンは少なくと
も二つの反応ゾーンからなり、工程はいくつかの段階に
分けることができる。従って、本発明による方法は、個
々のゾーンのためのパラメーターが生成物の品質を決定
できる段階に分けられた反応工程である。この方法の最
初の反応ゾーンにおいて、熱分解が行われ、まず炭素の
粒子が生じ、気相における高分子が滴に凝縮し、これが
水素化して固体の炭素になる。従って、ここで、第一の
分解が得られ、目的の二つの主なフィードストック、即
ち水素及びカーボンブラックが得られる。第一の炭素粒
子の数、及びこれらの大きさは、この反応ゾーンにおけ
る温度と圧力によって制御され得る。これは、炭化水素
の供給量を、トーチにより発せられるエネルギー供給と
の関連で調節することにより、又は第一の反応ゾーンに
おける粒子の滞留時間を調節することにより行われる。
炭素生成物の品質並びにその性質は、それらの反応ゾ
ーンを通しての別の工程により決定される。第一の反応
ゾーンからの生成物を次の反応ゾーンで急冷すると、最
も良い品質が得られる。第二の反応ゾーンにおける第二
のフィード流中へ追加の炭化水素を混合することは、ゾ
ーン１で製造された粒子を成長へと導く。このようにし
て、より大きな粒子の、より高密度の、そしてより小さ
い表面を有する生成物が得られる。続いてのいかなる反
応ゾーンにおける炭化水素の混合物の量も、炭素粒子の
大きさを決定するであろう。最も大きな粒子とするため
には、それらの反応ゾーンにおけるＣ−Ｈ−Ｏ化合物の
供給により加え得る追加のエネルギーが要求されるであ
ろう。それとは別に、追加のエネルギーはこれらのゾー
ンに配置されたプラズマトーチによって供給され得る。
そのような選択的手段及び追加のエネルギーの供給は製
品の品質の制御を可能とする。
ーンを通しての別の工程により決定される。第一の反応
ゾーンからの生成物を次の反応ゾーンで急冷すると、最
も良い品質が得られる。第二の反応ゾーンにおける第二
のフィード流中へ追加の炭化水素を混合することは、ゾ
ーン１で製造された粒子を成長へと導く。このようにし
て、より大きな粒子の、より高密度の、そしてより小さ
い表面を有する生成物が得られる。続いてのいかなる反
応ゾーンにおける炭化水素の混合物の量も、炭素粒子の
大きさを決定するであろう。最も大きな粒子とするため
には、それらの反応ゾーンにおけるＣ−Ｈ−Ｏ化合物の
供給により加え得る追加のエネルギーが要求されるであ
ろう。それとは別に、追加のエネルギーはこれらのゾー
ンに配置されたプラズマトーチによって供給され得る。
そのような選択的手段及び追加のエネルギーの供給は製
品の品質の制御を可能とする。
本発明による方法は炭化水素の殆ど100％の炭素及び
水素の収量を与えること、また、反応工程におけるそれ
らの生成物のいずれもその工程によって全く汚染されな
いことが見出された。さらに、製造されたカーボンブラ
ックの品質を、所望の大きさ、表面、密度及び酸性度の
いずれについても、分解生成物の純度に影響を与えるこ
となく調節することができ、同時に、該方法は、従来用
いられていた製造方法に比べて、非常に少ないエネルギ
ーしか使わない。これは、発熱する分解エネルギー、例
えば、追加の原料の分解のためのものを利用できるとい
う事実に起因する。上記したように、本発明の方法で
は、分解生成物を汚染する物質又はガスを使用しないの
で、分解生成物中には、フィードストック中に存在する
もの以外の物質、特に汚染物質が含まれない。
水素の収量を与えること、また、反応工程におけるそれ
らの生成物のいずれもその工程によって全く汚染されな
いことが見出された。さらに、製造されたカーボンブラ
ックの品質を、所望の大きさ、表面、密度及び酸性度の
いずれについても、分解生成物の純度に影響を与えるこ
となく調節することができ、同時に、該方法は、従来用
いられていた製造方法に比べて、非常に少ないエネルギ
ーしか使わない。これは、発熱する分解エネルギー、例
えば、追加の原料の分解のためのものを利用できるとい
う事実に起因する。上記したように、本発明の方法で
は、分解生成物を汚染する物質又はガスを使用しないの
で、分解生成物中には、フィードストック中に存在する
もの以外の物質、特に汚染物質が含まれない。
本発明による方法において、フィードストックとして
メタンが選択されたが、疑いなく、他の形態の炭化水
素、並びに、天然のガス又は成分を用いることができ、
従って、本発明による方法は、実質的に炭化水素のため
に用いることができる。
メタンが選択されたが、疑いなく、他の形態の炭化水
素、並びに、天然のガス又は成分を用いることができ、
従って、本発明による方法は、実質的に炭化水素のため
に用いることができる。
カーボンブラックの製造のための反応経路は、熱分解
により製造されたこれらの炭化水素がまずアセチレン
（エチン）に転化し、続いて、芳香族コアが重合して高
分子、即ち、高分子量を有する大きな分子を生成する事
実にあると考えられる。これらの高分子は過飽和にな
り、このため液滴に凝縮し、さらにこれが固体の炭素分
子を熱分解する。一旦、液滴が生じると、もはや過飽和
を達成することはできない。このことは、生じた高分子
が、既に生成しているこれらの滴又はペレットに吸着さ
れるという事実による。この吸着は高分子の形成よりも
急速に起こる。その結果、生成する初期の粒子の数が決
定され、これは圧力、温度及び反応剤にのみ依存する。
このことは、製造される生成物の品質の制御のための基
礎を形成する。例えば、もし、炭化水素が既に液体の滴
が生じている領域に導入されると、新しい粒子は生じ
ず、既に存在する粒子が大きくなる。ここに添加された
炭化水素は、既に生じている粒子にそれ自身を堆積する
高分子を形成するであろう。
により製造されたこれらの炭化水素がまずアセチレン
（エチン）に転化し、続いて、芳香族コアが重合して高
分子、即ち、高分子量を有する大きな分子を生成する事
実にあると考えられる。これらの高分子は過飽和にな
り、このため液滴に凝縮し、さらにこれが固体の炭素分
子を熱分解する。一旦、液滴が生じると、もはや過飽和
を達成することはできない。このことは、生じた高分子
が、既に生成しているこれらの滴又はペレットに吸着さ
れるという事実による。この吸着は高分子の形成よりも
急速に起こる。その結果、生成する初期の粒子の数が決
定され、これは圧力、温度及び反応剤にのみ依存する。
このことは、製造される生成物の品質の制御のための基
礎を形成する。例えば、もし、炭化水素が既に液体の滴
が生じている領域に導入されると、新しい粒子は生じ
ず、既に存在する粒子が大きくなる。ここに添加された
炭化水素は、既に生じている粒子にそれ自身を堆積する
高分子を形成するであろう。
生成した炭素の物理的性質は、温度により変化するで
あろう。より高い温度では、製造されるカーボンブラッ
クは、より空隙の多いものとなるであろう。圧力の関係
も、この点について重要であろう。品質は、高分子がど
の分子からなるか、及びそれらがどのように結合してい
るかに、密接に関連する。
あろう。より高い温度では、製造されるカーボンブラッ
クは、より空隙の多いものとなるであろう。圧力の関係
も、この点について重要であろう。品質は、高分子がど
の分子からなるか、及びそれらがどのように結合してい
るかに、密接に関連する。
本発明による方法において使用するための装置は、原
則として、その活性領域が圧力及び温度制御装置を備え
た反応室内に位置するメインプラズマトーチと、その場
合によっては追加のトーチとを含む。該反応室は、ガス
と炭素のための出口を備えており、そこからブランチパ
イプが、熱エネルギーの再循環のためのプラズマトーチ
へのリターンパイプを備えた熱交換器へ延在する。
則として、その活性領域が圧力及び温度制御装置を備え
た反応室内に位置するメインプラズマトーチと、その場
合によっては追加のトーチとを含む。該反応室は、ガス
と炭素のための出口を備えており、そこからブランチパ
イプが、熱エネルギーの再循環のためのプラズマトーチ
へのリターンパイプを備えた熱交換器へ延在する。
下記の部分において、実施態様及び本発明による装置
の構成の本質を単に概略的に示す図面を用いて、本発明
の方法をより詳細に説明する。これに関連して、図面中
の装置が、原理的な構造を説明するためのものにすぎ
ず、本発明の方法の個々の段階を明らかにする意図を有
するものであることを強調しなければならない。それで
も、当業者にとっては、この説明は本発明による装置の
構造における手引となるであろう。
の構成の本質を単に概略的に示す図面を用いて、本発明
の方法をより詳細に説明する。これに関連して、図面中
の装置が、原理的な構造を説明するためのものにすぎ
ず、本発明の方法の個々の段階を明らかにする意図を有
するものであることを強調しなければならない。それで
も、当業者にとっては、この説明は本発明による装置の
構造における手引となるであろう。
この図示された実施例において、使用のために選択さ
れた原料は、現段階で本方法に最も適すると思われる炭
化水素、即ち、メタンである。
れた原料は、現段階で本方法に最も適すると思われる炭
化水素、即ち、メタンである。
従って、本発明による装置は、原則として、二つの主
な構成要素、即ち、Ａで示されるプラズマトーチと、反
応室Ｂを含む。便利であると考えられる場合には、この
反応室をいくつかの部分に分けることができることは明
らかである。さらに、反応室ＢのプラズマトーチＡから
離れている端部には、一般的な参照番号Ｃで示される、
反応生成物のための出口手段が存在する。
な構成要素、即ち、Ａで示されるプラズマトーチと、反
応室Ｂを含む。便利であると考えられる場合には、この
反応室をいくつかの部分に分けることができることは明
らかである。さらに、反応室ＢのプラズマトーチＡから
離れている端部には、一般的な参照番号Ｃで示される、
反応生成物のための出口手段が存在する。
Ａにより模式的に示されたプラズマトーチは、出願人
の同時出願されたノルウェー国特許出願第91 4907号
（ノルウェー国特許第174 450号。WO93/12633として国
際公開された国際出願番号PCT/NO92/00195に対応する）
には、プラズマトーチは、例えば、化学プロセスのため
のエネルギー供給用に設計されること、このプラズマト
ーチは、互いに内側に共軸上に配置される少なくとも３
個の中実管状電極を有し、この電極は相互に関連して軸
方向に移動すること、又、それらは、好ましくは、互い
に絶縁されており且つ電力用の接続部を有すること、３
個の電極を使用する場合、真ん中の電極は補助電極又は
点火電極として使用され、他の電極の内の一方と結線さ
れること、第３の電極との距離は、作動電圧を印加する
とき、スパークが飛ぶように作動電圧に対して調節され
ること、又、該補助電極は、作動中は、プラズマ領域か
ら取り出され、かくしてこの電極がアークのフットポイ
ントを連続的に形成することを阻止することが記載され
ている。異なる構造のトーチを使用することも可能であ
る。
の同時出願されたノルウェー国特許出願第91 4907号
（ノルウェー国特許第174 450号。WO93/12633として国
際公開された国際出願番号PCT/NO92/00195に対応する）
には、プラズマトーチは、例えば、化学プロセスのため
のエネルギー供給用に設計されること、このプラズマト
ーチは、互いに内側に共軸上に配置される少なくとも３
個の中実管状電極を有し、この電極は相互に関連して軸
方向に移動すること、又、それらは、好ましくは、互い
に絶縁されており且つ電力用の接続部を有すること、３
個の電極を使用する場合、真ん中の電極は補助電極又は
点火電極として使用され、他の電極の内の一方と結線さ
れること、第３の電極との距離は、作動電圧を印加する
とき、スパークが飛ぶように作動電圧に対して調節され
ること、又、該補助電極は、作動中は、プラズマ領域か
ら取り出され、かくしてこの電極がアークのフットポイ
ントを連続的に形成することを阻止することが記載され
ている。異なる構造のトーチを使用することも可能であ
る。
メタンは、導入管１を通って反応室Ｂに導入される。
導入管１は、好ましくは液体冷却され、外側の熱絶縁層
でコーティングされ、管状のプラズマトーチＡ内で内側
電極２と同軸に配置されている。ノズルをプラズマゾー
ンに関連して位置決めするために、導入管１は、軸方向
に移動される。導入管１を通って導入されるメタンが、
ノズルを離れる時に低温であることは極めて重要であ
る。メタンの温度が約650−700℃の値を超えると、分解
が早く始まり過ぎる。これは、メタンがプラズマ炎に到
達する前に、分解生成物が導入管１内で生じ得ることに
なり、これにより、フィード管の壁面及びプラズマトー
チの電極上へのコークスの形態の生成物の堆積が起こる
ため、好ましくない。従って、導入管に供給される生成
物が、このタイプの汚れを避けるための適正な冷却を受
けることが必要である。
導入管１は、好ましくは液体冷却され、外側の熱絶縁層
でコーティングされ、管状のプラズマトーチＡ内で内側
電極２と同軸に配置されている。ノズルをプラズマゾー
ンに関連して位置決めするために、導入管１は、軸方向
に移動される。導入管１を通って導入されるメタンが、
ノズルを離れる時に低温であることは極めて重要であ
る。メタンの温度が約650−700℃の値を超えると、分解
が早く始まり過ぎる。これは、メタンがプラズマ炎に到
達する前に、分解生成物が導入管１内で生じ得ることに
なり、これにより、フィード管の壁面及びプラズマトー
チの電極上へのコークスの形態の生成物の堆積が起こる
ため、好ましくない。従って、導入管に供給される生成
物が、このタイプの汚れを避けるための適正な冷却を受
けることが必要である。
プラズマトーチＡは、管状電極2,3,4からなり、最も
内側の電極２には一方の極の直流電圧が供給され、二つ
の外側の電極は反対の極につながれている。各電極は軸
方向で互いに独立に配置することができる。全ての電極
はグラファイトでできており、消耗時に交換することが
でき、その結果、本方法は連続性を維持しうる。電極
が、炭素であるグラファイトでできていることは、一つ
の利点である。電極は本方法を汚染せず、逆に、本方法
の必須の成分となり、腐食した部分は、反応剤と同じよ
うに、工程の中で転化される。電極はまた、本工程で生
じ、特に汚染材料を含まない炭素から製造されることが
でき、従って、自給（selfsupporting）となる。プラズ
マトーチからのアークが燃焼する領域の反応器のライニ
ングには、電磁コイル５が挿入されており、これはアー
クが燃焼する領域の磁場を調整することを可能にする別
の電源に接続されている。このような方法で、アークの
回転率を調節することができ、同時にアークは、長手方
向に、即ち二つの最も内側の電極の間の燃焼から、最も
内側の電極と最も外側の電極の間の燃焼へと延びる。使
用されるプラズマガスは水素であり、これは本方法で製
造され得る。
内側の電極２には一方の極の直流電圧が供給され、二つ
の外側の電極は反対の極につながれている。各電極は軸
方向で互いに独立に配置することができる。全ての電極
はグラファイトでできており、消耗時に交換することが
でき、その結果、本方法は連続性を維持しうる。電極
が、炭素であるグラファイトでできていることは、一つ
の利点である。電極は本方法を汚染せず、逆に、本方法
の必須の成分となり、腐食した部分は、反応剤と同じよ
うに、工程の中で転化される。電極はまた、本工程で生
じ、特に汚染材料を含まない炭素から製造されることが
でき、従って、自給（selfsupporting）となる。プラズ
マトーチからのアークが燃焼する領域の反応器のライニ
ングには、電磁コイル５が挿入されており、これはアー
クが燃焼する領域の磁場を調整することを可能にする別
の電源に接続されている。このような方法で、アークの
回転率を調節することができ、同時にアークは、長手方
向に、即ち二つの最も内側の電極の間の燃焼から、最も
内側の電極と最も外側の電極の間の燃焼へと延びる。使
用されるプラズマガスは水素であり、これは本方法で製
造され得る。
図示された実施例中の炭化水素、即ち、メタンのため
の導入管１を有するプラズマトーチＡは、内壁がグラフ
ァイトからなる反応室Ｂの入口に配置される。プラズマ
トーチＡ及び導入管１は軸方向に移動し得るので、容量
及び滞留時間及び温度を調節することができる。この工
程のための活性領域をゾーン１として示す。この最初の
反応ゾーンにおいて、液滴の数が決定される。温度も、
プラズマトーチへの電力とメタンの量との比により調節
され得る。ゾーン１、即ち最初の反応ゾーンにおいて
は、本発明による方法の三つの段階が行われ、三つの異
なる領域に分けられる。これを以下に記載する： （下記に記載した領域は、図中にローマ数字で示す） 領域Ｉ この領域においては、混合していないメタンを、ここ
では実質的に反応が起こらないような低温で、導入す
る。温度は、1000℃より低い温度である。高いフィード
速度では、メタンの一部は転化せずに次の反応ゾーン、
即ち反応室Ｂ中のゾーン２として示した反応ゾーンに抜
けてしまう可能性がある。メタンは約700℃で反応し始
めるが、1000℃より低い温度では、反応速度が遅く、領
域Ｉ内の材料の大部分は反応しない。領域Ｉとローマ数
字のIIの間の境界領域では、温度は1000と1200℃の間で
ある。
の導入管１を有するプラズマトーチＡは、内壁がグラフ
ァイトからなる反応室Ｂの入口に配置される。プラズマ
トーチＡ及び導入管１は軸方向に移動し得るので、容量
及び滞留時間及び温度を調節することができる。この工
程のための活性領域をゾーン１として示す。この最初の
反応ゾーンにおいて、液滴の数が決定される。温度も、
プラズマトーチへの電力とメタンの量との比により調節
され得る。ゾーン１、即ち最初の反応ゾーンにおいて
は、本発明による方法の三つの段階が行われ、三つの異
なる領域に分けられる。これを以下に記載する： （下記に記載した領域は、図中にローマ数字で示す） 領域Ｉ この領域においては、混合していないメタンを、ここ
では実質的に反応が起こらないような低温で、導入す
る。温度は、1000℃より低い温度である。高いフィード
速度では、メタンの一部は転化せずに次の反応ゾーン、
即ち反応室Ｂ中のゾーン２として示した反応ゾーンに抜
けてしまう可能性がある。メタンは約700℃で反応し始
めるが、1000℃より低い温度では、反応速度が遅く、領
域Ｉ内の材料の大部分は反応しない。領域Ｉとローマ数
字のIIの間の境界領域では、温度は1000と1200℃の間で
ある。
領域II 領域Ｉの周囲には、プラズマガスを燃焼させるための
領域があるが、その工程は著しく高い温度で起こる。こ
の領域では反応は起こらない。
領域があるが、その工程は著しく高い温度で起こる。こ
の領域では反応は起こらない。
領域III このプラズマガス領域の外側には、メタンとプラズマ
ガスとの混合が起こる領域がある。既に述べたように、
プラズマガスの温度は著しく高いが、該混合物中の温度
は、アセチレン（エチン）の著しく吸熱的な生成のた
め、下げられている。ここでの温度は、1200と2000℃と
の間であろう。トーチから最も離れた反応器の中央領域
の温度が最も低いことがわかるであろう。反応器の壁と
領域IIIとの間では、生じた液滴が完全に脱水素化され
る前にそれらが壁に堆積する可能性がある。これらの液
滴は、反応器に、除去することが困難な硬いコーティン
グを生じさせ得る。
ガスとの混合が起こる領域がある。既に述べたように、
プラズマガスの温度は著しく高いが、該混合物中の温度
は、アセチレン（エチン）の著しく吸熱的な生成のた
め、下げられている。ここでの温度は、1200と2000℃と
の間であろう。トーチから最も離れた反応器の中央領域
の温度が最も低いことがわかるであろう。反応器の壁と
領域IIIとの間では、生じた液滴が完全に脱水素化され
る前にそれらが壁に堆積する可能性がある。これらの液
滴は、反応器に、除去することが困難な硬いコーティン
グを生じさせ得る。
領域Ｉ−IIIを含むゾーン１からの生成物流又はフィ
ード流は、この部分の温度及び圧力に基づいて炭素粒子
の数を決定し、更に、炭素粒子の気流は、直接次のゾー
ン、即ち、別の反応が起きる反応器ハウジングのゾーン
２へと通過していく。図中、この反応領域は領域IVとし
て示されている。
ード流は、この部分の温度及び圧力に基づいて炭素粒子
の数を決定し、更に、炭素粒子の気流は、直接次のゾー
ン、即ち、別の反応が起きる反応器ハウジングのゾーン
２へと通過していく。図中、この反応領域は領域IVとし
て示されている。
領域IV この領域においては、最後に残ったアセチレン（エチ
ン）が反応してカーボンブラックと水素とを生じる。
ン）が反応してカーボンブラックと水素とを生じる。
ここでの温度は、1200と1600℃との間である。この領
域において、追加量の原料、即ちメタンを、メタンで急
冷して生成物混合物を冷却するために添加することがで
きる。このメタンは、それ自体カーボンブラック及び水
素と反応しながら、生成物を冷却する。
域において、追加量の原料、即ちメタンを、メタンで急
冷して生成物混合物を冷却するために添加することがで
きる。このメタンは、それ自体カーボンブラック及び水
素と反応しながら、生成物を冷却する。
カーボンブラック粒子の数が定まっているという理論
に基づき、反応器のこの部分で製造された炭素材料は、
既に存在する粒子に堆積する。従って、これらはより大
きく成長し、より緻密な生成物が生じる結果となる。生
成物に、酸素含有媒体又はゾーン２中の追加のプラズマ
トーチを用いて、さらにエネルギーを加えることによ
り、領域IVについて記載した工程を、生成物の所望の大
きさ及び密度が達成されるまで繰り返すことができる。
従って、この領域を、さらに続く領域と共に、おそらく
は反応室Ｂ中の新たなセクションにおいて、繰り返すこ
とができる。追加量のメタン及び酸素含有媒体のための
導入管を８として示すと共に、これはゾーン２へと入
る。さらに、このゾーンは追加のプラズマトーチ（より
詳細には説明しない）の接続の可能性を有する。
に基づき、反応器のこの部分で製造された炭素材料は、
既に存在する粒子に堆積する。従って、これらはより大
きく成長し、より緻密な生成物が生じる結果となる。生
成物に、酸素含有媒体又はゾーン２中の追加のプラズマ
トーチを用いて、さらにエネルギーを加えることによ
り、領域IVについて記載した工程を、生成物の所望の大
きさ及び密度が達成されるまで繰り返すことができる。
従って、この領域を、さらに続く領域と共に、おそらく
は反応室Ｂ中の新たなセクションにおいて、繰り返すこ
とができる。追加量のメタン及び酸素含有媒体のための
導入管を８として示すと共に、これはゾーン２へと入
る。さらに、このゾーンは追加のプラズマトーチ（より
詳細には説明しない）の接続の可能性を有する。
これらの領域の外側にある反応器容量の部分は、通常
は“死量（deadvolume）”である。“死量”は、反応器
の壁への固体材料の堆積を減少し、従って、それは望ま
しい。領域IIIと領域IVとの間には、低い軸方向速度が
存在し、これはこの領域での炭素材料の形成を導き得
る。この領域において、反応器内には殆ど床が形成され
ている。その材料は、機械的強度が低く、機械的手段に
より容易に除去され得る。反応器を通しての高い速度
も、そのような傾向を妨げる。反応器の特別なデザイン
は、生じた液体粒子が、壁に衝突して硬いコーティング
を形成する前に、それらに脱水素化を起こさせることに
より、このタイプの汚れを抑制するのに役立つ。望まし
くない汚れが、再汚れを起こして反応器を停止すること
を妨げるために、定期的に反応器の壁をこすり落とす、
内部メカニカルスクレーパーが備えられている。このメ
カニカルスクレーパーは、適当な酸素媒体で反応器の壁
を内部洗浄する流路を備えていてもよい。本方法により
達成されるエネルギー収量をさらに増加するために、メ
タンを、反応室からの生成物流からの熱を得る熱交換方
法を用いて、加熱してもよく、これにより、メタンは、
導入管１に又は導入管８を介してゾーン２に供給される
とき、700℃近い温度を有する。
は“死量（deadvolume）”である。“死量”は、反応器
の壁への固体材料の堆積を減少し、従って、それは望ま
しい。領域IIIと領域IVとの間には、低い軸方向速度が
存在し、これはこの領域での炭素材料の形成を導き得
る。この領域において、反応器内には殆ど床が形成され
ている。その材料は、機械的強度が低く、機械的手段に
より容易に除去され得る。反応器を通しての高い速度
も、そのような傾向を妨げる。反応器の特別なデザイン
は、生じた液体粒子が、壁に衝突して硬いコーティング
を形成する前に、それらに脱水素化を起こさせることに
より、このタイプの汚れを抑制するのに役立つ。望まし
くない汚れが、再汚れを起こして反応器を停止すること
を妨げるために、定期的に反応器の壁をこすり落とす、
内部メカニカルスクレーパーが備えられている。このメ
カニカルスクレーパーは、適当な酸素媒体で反応器の壁
を内部洗浄する流路を備えていてもよい。本方法により
達成されるエネルギー収量をさらに増加するために、メ
タンを、反応室からの生成物流からの熱を得る熱交換方
法を用いて、加熱してもよく、これにより、メタンは、
導入管１に又は導入管８を介してゾーン２に供給される
とき、700℃近い温度を有する。
上記では、本発明による方法の一実施例及び本発明に
よる装置の原理的な側面のみを記載した。既に述べたよ
うに、本発明の範囲内で、変形及びフィードストックの
品質及び型の決定に関して様々な可能性が存在する。こ
れは、また、供給されるフィードストックにも依存す
る。これは、炭化水素として一般的に記載され、現在の
ところ好ましい炭化水素はメタンである。それとは別の
ものは、一般に、例えば、木工及びセルロース産業から
得られるおが屑材料、即ち、かんな屑、他の油脂生成物
及び天然ガスでも良い。本発明に関連して、装置の汚れ
等のような要因によって影響されることなく本方法が実
施されることも重要である。これに関連して、出願人の
ノルウェー国特許出願第91 4908号（ノルウェー国特許
第174471号。WO93/12031として国際公開された国際出願
番号PCT/NO92/00197に対応する）に記載された方法、即
ちプラズマトーチと反応室とを利用する、炭化水素の熱
分解中に汚れを防止するために、該トーチに対して、そ
の間隙や管や開口部内に、更に、反応室内でのその壁
に、化合物の形態で酸素を含有するガス又は蒸気を供給
して、好ましくは、ガスの形態のCO2又はH2Oを浄化剤と
して使用して行う方法を取り入れると便利である。
よる装置の原理的な側面のみを記載した。既に述べたよ
うに、本発明の範囲内で、変形及びフィードストックの
品質及び型の決定に関して様々な可能性が存在する。こ
れは、また、供給されるフィードストックにも依存す
る。これは、炭化水素として一般的に記載され、現在の
ところ好ましい炭化水素はメタンである。それとは別の
ものは、一般に、例えば、木工及びセルロース産業から
得られるおが屑材料、即ち、かんな屑、他の油脂生成物
及び天然ガスでも良い。本発明に関連して、装置の汚れ
等のような要因によって影響されることなく本方法が実
施されることも重要である。これに関連して、出願人の
ノルウェー国特許出願第91 4908号（ノルウェー国特許
第174471号。WO93/12031として国際公開された国際出願
番号PCT/NO92/00197に対応する）に記載された方法、即
ちプラズマトーチと反応室とを利用する、炭化水素の熱
分解中に汚れを防止するために、該トーチに対して、そ
の間隙や管や開口部内に、更に、反応室内でのその壁
に、化合物の形態で酸素を含有するガス又は蒸気を供給
して、好ましくは、ガスの形態のCO2又はH2Oを浄化剤と
して使用して行う方法を取り入れると便利である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 フグダール ヤン ノールウェイ国 エヌ―7011 トロンハ イム ハラール ボットネルスヴェイグ 10 (72)発明者 ミュクレブスト ニルス ノールウェイ国 エヌ―7030 トロンハ イム ニーダロイガータ ６ベー
Claims (4)
- 【請求項１】予め加熱されたフィードストックをプラズ
マトーチに通し、プラズマガスが再循環された水素であ
り、これにより該フィードストックの熱分解を起こし、
又、反応が反応領域で起こる水素及びカーボンブラック
の製造のための炭化水素の分解方法において、 該フィードストックは、分解プロセスに影響を与える水
蒸気、空気、又は酸素の本質的な量を含んでいないもの
であること、 該フィードストック、好ましくはメタンを、それが導入
管を出る時に1000℃より低い、好ましくは650℃と700℃
の間の温度を有するように、温度制御した導入管内に、
プラズマトーチを通して移送すること、 該フィードストックに、プラズマ炎の直近領域で、第一
の均一な加熱を施し、且つフィードストックをプラズマ
トーチの炎に関連して中央に供給すること、 プラズマ炎のすぐ後ろの領域で、炭化水素材料と、プラ
ズマガスとの混合が起こり、温度が、原料の分解温度で
ある1600℃より高い温度に上昇し、この領域に、遊離の
水素と、液滴の形態の脱水素した炭素材料とが生じ、こ
れにより生じた該材料を、温度が1200℃と1600℃の間に
保持され、又、最終の且つ完全な炭化水素のカーボンブ
ラック及び水素への分解が行われる１又はそれ以上の次
工程へ送り、そして、この領域に、急冷を引き起こし、
且つ、既に生成したカーボンブラックとの反応を起こす
原料をさらに添加し、これにより、さらにエネルギー供
給することなしに生成された粒径、密度及び量の増加を
起こし、その後、製造された生成物を取り出して分離
し、更に、エネルギー効率をさらに増加するために、前
記トーチへの再循環パイプに熱いガスを通してもよいこ
と、並びに 反応領域内の温度を、反応剤及びプラズマガスの供給速
度を調整することにより、及び／又はプラズマトーチへ
のエネルギー供給量を調節することにより、及び／又は
反応領域の圧力を調節することにより制御し、これによ
り生産されるカーボンブラックの品質を所望の品質を達
成するように制御することを可能にすることを特徴とす
る水素及びカーボンブラックの製造のための炭化水素の
分解方法。 - 【請求項２】前記方法の最終工程で、温度を制御するた
めに追加のプラズマトーチを用いることを特徴とする前
記請求項１に記載の水素及びカーボンブラックの製造の
ための炭化水素の分解方法。 - 【請求項３】フィードストックに存在するもの以外の物
質、特に汚染物質が分解生成物の中に含まれないことを
特徴とする前記請求項１に記載の水素及びカーボンブラ
ックの製造のための炭化水素の分解方法。 - 【請求項４】プラズマトーチ（Ａ）及び反応室（Ｂ）を
含む、炭化水素の分解のための前記請求項１に記載の方
法の実施に使用するための装置において、 該プラズマトーチ（Ａ）が、中央の温度制御されたフィ
ードストック用導入管（１）を備えていること、それが
少なくとも三つの電極（2,3,4）を含み、且つ反応室
（Ｂ）の端部に配置されていること、該反応室（Ｂ）の
内側が炭素でライニングされており、その側壁部に、追
加のフィードストックのための、そして場合によっては
追加のプラズマトーチの設置のための導入口（８）を有
すること、並びに該反応室のプラズマトーチと反対側の
端部に最終生成物のための出口と、そして、場合によっ
ては通常は水素である生成したガスのための、プラズマ
トーチ（Ａ）に至る再循環パイプが設けられていること
を特徴とする装置。
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| NO914904 | 1991-12-12 | ||
| NO914904A NO175718C (no) | 1991-12-12 | 1991-12-12 | Fremgangsmåte ved spalting av hydrokarboner samt apparat for bruk ved fremgangsmåten |
| PCT/NO1992/000196 WO1993012030A1 (en) | 1991-12-12 | 1992-12-11 | A method for decomposition of hydrocarbons |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06511224A JPH06511224A (ja) | 1994-12-15 |
| JP2711368B2 true JP2711368B2 (ja) | 1998-02-10 |
Family
ID=19894681
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5510806A Expired - Fee Related JP2711368B2 (ja) | 1991-12-12 | 1992-12-11 | 炭化水素の分解方法 |
Country Status (28)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5997837A (ja) |
| EP (1) | EP0616599B1 (ja) |
| JP (1) | JP2711368B2 (ja) |
| KR (1) | KR100229364B1 (ja) |
| CN (1) | CN1047571C (ja) |
| AT (1) | ATE134594T1 (ja) |
| AU (1) | AU660749B2 (ja) |
| BG (1) | BG61106B1 (ja) |
| BR (1) | BR9206894A (ja) |
| CA (1) | CA2117329C (ja) |
| CZ (1) | CZ286117B6 (ja) |
| DE (1) | DE69208686T2 (ja) |
| DK (1) | DK0616599T3 (ja) |
| DZ (1) | DZ1642A1 (ja) |
| EG (1) | EG21887A (ja) |
| ES (1) | ES2086138T3 (ja) |
| FI (1) | FI942758A (ja) |
| GR (1) | GR3019987T3 (ja) |
| HU (1) | HU217794B (ja) |
| MA (1) | MA22737A1 (ja) |
| MX (1) | MX9207186A (ja) |
| MY (1) | MY107720A (ja) |
| NO (1) | NO175718C (ja) |
| PL (1) | PL170708B1 (ja) |
| RO (1) | RO110454B1 (ja) |
| RU (1) | RU2087413C1 (ja) |
| SK (1) | SK280603B6 (ja) |
| WO (1) | WO1993012030A1 (ja) |
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|---|---|---|---|---|
| KR20220070790A (ko) * | 2020-11-23 | 2022-05-31 | 노용규 | 촉매 활성 저하를 해결한 탄화수소 열분해 수소 생산 장치 및 수소 생산 방법 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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