JP2601823B2 - Double storage hydrogen purifier - Google Patents

Double storage hydrogen purifier

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JP2601823B2
JP2601823B2 JP62136254A JP13625487A JP2601823B2 JP 2601823 B2 JP2601823 B2 JP 2601823B2 JP 62136254 A JP62136254 A JP 62136254A JP 13625487 A JP13625487 A JP 13625487A JP 2601823 B2 JP2601823 B2 JP 2601823B2
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哲之 小西
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順造 天野
博行 永井
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    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B3/00Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen
    • C01B3/50Separation of hydrogen or hydrogen containing gases from gaseous mixtures, e.g. purification
    • C01B3/501Separation of hydrogen or hydrogen containing gases from gaseous mixtures, e.g. purification by diffusion
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B2203/00Integrated processes for the production of hydrogen or synthesis gas
    • C01B2203/04Integrated processes for the production of hydrogen or synthesis gas containing a purification step for the hydrogen or the synthesis gas
    • C01B2203/0405Purification by membrane separation

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は二重格納型水素精製器に関し、特にパラジウ
ム水素精製器本体を格納容器で格納した二重格納水素精
製器に係わる。
Description: BACKGROUND OF THE INVENTION The present invention relates to a double storage hydrogen purifier, and more particularly to a double storage hydrogen purifier in which a palladium hydrogen purifier main body is stored in a storage container.

〔従来の技術〕[Conventional technology]

周知の如く、不純物を含んだ水素同位体ガス(水素、
重水素、トリチウム)の精製法としては、高温ゲッタ
法、低温吸着法及びパラジウム合金膜法等ある。ここ
で、高温ゲッタ法や低温吸着法の場合は、各々ゲッタ材
又は高温ゲッタ本体の定期的交換、吸着剤の再生又は交
換が不可欠である。また、両者の場合とも不純物の完全
除去は困難であり、特に希ガス成分であるヘリウムの除
去は不可能である。一方、パラジウムウム合金膜法はパ
ラジウムが水素同位体ガスのみを選択的に吸収し透過さ
せる特性をもつことを利用したものであり、次に述べる
長所をもつ精製法である。ヘリウムを初めとする全て
の不純物の完全除去が可能であること。不純物と水素
同位体ガスとの分離が連続運転で行なえること。パラ
ジウム合金膜の定期的な再生や交換を必要としないこと
等。そして、上記精製法の目的等に放射性同位元素であ
るトリチウムを含む水素混合ガス精製に応用する時にも
っとも適した方法の一つである。
As is well known, hydrogen isotope gas containing impurities (hydrogen,
As a method for purifying (deuterium, tritium), there are a high temperature getter method, a low temperature adsorption method, a palladium alloy film method, and the like. Here, in the case of the high-temperature getter method or the low-temperature adsorption method, periodic replacement of the getter material or the high-temperature getter body and regeneration or replacement of the adsorbent are indispensable. In both cases, it is difficult to completely remove impurities, and particularly it is impossible to remove helium, which is a rare gas component. On the other hand, the palladium alloy film method utilizes the fact that palladium has the property of selectively absorbing and transmitting only hydrogen isotope gas, and is a purification method having the following advantages. Complete removal of all impurities including helium. Separation of impurities and hydrogen isotope gas by continuous operation. It does not require regular regeneration or replacement of the palladium alloy membrane. This is one of the most suitable methods when applied to the purification of a hydrogen gas mixture containing tritium as a radioisotope for the purpose of the above-mentioned purification method.

ところで、上記パラジウム合金膜を使用した水素精製
器(パラジウム合金膜水素精製器)の今後の用途として
は、核融合炉における排気ガス中よりの水素同位体の精
製回収、重水炉又は軽水炉からのトリチウム回収及び再
処理トリチウムの回収の分野が考えられる。即ち、工業
的純水素製造以外にトリチウム精製・製造への応用であ
る。第3図は、上記パラジウム合金膜を使用した従来の
水素精製器である。
By the way, the hydrogen purifier using the above-mentioned palladium alloy membrane (palladium alloy membrane hydrogen purifier) will be used in the future as purification and recovery of hydrogen isotopes from exhaust gas in a fusion reactor, tritium from a heavy water reactor or a light water reactor. The field of recovery and reprocessing of tritium is conceivable. That is, it is an application to tritium purification and production other than industrial pure hydrogen production. FIG. 3 shows a conventional hydrogen purifier using the palladium alloy membrane.

図中の1は、パラジウム(Pd)膜拡散器である。この
拡散器1の一端側には供給ガス入口2及びブリードガス
出口3が設けられ、かつ他端には透過ガス出口4が設け
られている。前記拡散器1の内部には、多数のパラジウ
ム合金膜管5が設けられている。前記拡散器1の周囲に
は、該拡散器1を加熱する電気炉6が設けられている。
1 in the figure is a palladium (Pd) film diffuser. A supply gas inlet 2 and a bleed gas outlet 3 are provided at one end of the diffuser 1, and a permeate gas outlet 4 is provided at the other end. A large number of palladium alloy membrane tubes 5 are provided inside the diffuser 1. An electric furnace 6 for heating the diffuser 1 is provided around the diffuser 1.

こうした構造の水素精製器において、前記拡散器1は
電気炉6により所要運転温度(200〜400℃)まで加熱さ
れる。このように加熱した状態で、供給ガス入口2より
供給された不純物を含んだ供給ガスのうち水素同位体ガ
スは前記パラジウム合金膜管5により選択的に透過さ
れ、透過ガス出口4より99.99〜99.9999%以上の純度で
回収される。また、透過されなかった水素同位体ガス及
び不純物は、ブリードガス出口3より排出される。
In the hydrogen purifier having such a structure, the diffuser 1 is heated by the electric furnace 6 to a required operating temperature (200 to 400 ° C.). In such a heated state, the hydrogen isotope gas of the supply gas containing impurities supplied from the supply gas inlet 2 is selectively permeated by the palladium alloy membrane tube 5, and 99.99 to 99.9999 from the permeated gas outlet 4. %. Further, the hydrogen isotope gas and the impurities that have not been permeated are discharged from the bleed gas outlet 3.

〔発明が解決しようとする問題点〕[Problems to be solved by the invention]

しかしながら、従来の水素精製器によれば、次に述べ
る問題点を有する。即ち、一般に水素同位体ガスは、高
温状態で金属を透過(特に100℃以上になると顕著)す
る性質を有し、高温で使用されるPd膜拡散器1において
は水素同位体ガスが器壁等透過し、外部環境へ拡散され
る。
However, the conventional hydrogen purifier has the following problems. That is, in general, the hydrogen isotope gas has a property of permeating a metal in a high temperature state (especially remarkable when the temperature is higher than 100 ° C.). Permeates and diffuses to the outside environment.

本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、Pd膜拡散
器を透過した水素同位体ガスが外部環境へ拡散するのを
防止でき、トリチウム等の放射性同位元素の取り扱いが
容易な二重格納型水素精製器を提供することを目的とす
る。
The present invention has been made in view of the above circumstances, and it is possible to prevent hydrogen isotope gas that has passed through a Pd film diffuser from diffusing into the external environment, and to easily handle radioactive isotopes such as tritium. An object is to provide a hydrogen purifier.

〔問題点を解決するための手段〕[Means for solving the problem]

本発明は、パラジウム合金膜を用いて不純物を含んだ
水素同位体ガスを精製する二重格納型水素精製器におい
て、パラジウム水素精製器本体と、この精製器本体の周
囲に設置され、該精製器本体を加熱する加熱手段と、前
記パラジウム水素精製器本体に連通する高温ガス配管に
設けられた放熱フィンと、前記パラジウム水素精製器本
体の近くに設置された熱シールド板と、前記精製器本体
及び前記熱シールド板を格納するとともに精製器本体よ
り透過してくる水素同位体ガスを真空引き又はガスパー
ジする出入口弁を有した格納容器とを具備したことを特
徴とした二重格納型水素精製器であり、もって水素同位
体ガスが外部環境へ拡散するのを防止し、放射性同位元
素の取り扱いを容易にした。
The present invention relates to a double-contained hydrogen purifier for purifying an impurity-containing hydrogen isotope gas using a palladium alloy membrane, a palladium hydrogen purifier main body, and a purifier installed around the purifier main body. Heating means for heating the main body, radiating fins provided on a high-temperature gas pipe communicating with the palladium hydrogen purifier main body, a heat shield plate installed near the palladium hydrogen purifier main body, the purifier main body, A containment vessel having an inlet / outlet valve for storing the heat shield plate and evacuating or purging hydrogen isotope gas permeating from the purifier body. In this way, hydrogen isotope gas was prevented from diffusing into the external environment, and handling of radioisotopes was facilitated.

〔作用〕[Action]

本発明によれば、水素同位体ガスが外部環境へ拡散す
るのを防止できる。従って、トリチウム等の放射性同位
元素の取り扱いが容易になる。
According to the present invention, diffusion of a hydrogen isotope gas into an external environment can be prevented. Therefore, handling of radioactive isotopes such as tritium becomes easy.

〔実施例〕〔Example〕

以下、本発明の実施例を第1図(実施例1)、第2図
(実施例2)を参照して説明する。但し、従来と同部材
は同符号を付して説明を省略する。また、パラジウム合
金膜管は図示しないが、その精製システムは従来と同様
である。
Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. 1 (Example 1) and FIG. 2 (Example 2). However, the same members as those in the related art are denoted by the same reference numerals, and description thereof is omitted. Although a palladium alloy membrane tube is not shown, its purification system is the same as the conventional one.

実施例1 図中の11は、Pd膜拡散器(Pd水素精製器本体)1の周
囲に設置されたヒータである。前記Pd水素精製器本体1
は、前記ヒータ11により昇温される。なお、昇温は別途
の予熱器等により行ってもよい。前記水素精製器本体1
の前記供給ガス入口2(又はブリードガス出口3)に連
通する高温ガス配管12には放熱フィン13aが設けられ、
前記透過ガス出口4に連通する高温ガス配管12には放熱
フィン13bが設けられている。前記Pd膜拡散器1の近く
には、該拡散器1の長手方向ひ沿って熱シールド板14が
設けられている。また、前記Pd膜拡散器1、ヒータ11及
び熱シールド板14は、金属製の格納容器15により格納さ
れている。この格納容器15の一部には伸縮ベローズ16が
設けられ、これにより前記Pd膜拡散器1の伸びが吸収さ
れる。また、前記格納容器15には、真空引き又はガスパ
ージを行う弁17a、17bが設けられている。更に、前記格
納容器15の伸縮ベローズ16付近には、スティボルト18が
設けられている。
Example 1 Reference numeral 11 in the figure denotes a heater installed around a Pd membrane diffuser (Pd hydrogen purifier main body) 1. The Pd hydrogen purifier body 1
Is heated by the heater 11. The temperature may be raised by a separate preheater or the like. The hydrogen purifier body 1
The high-temperature gas pipe 12 communicating with the supply gas inlet 2 (or the bleed gas outlet 3) is provided with a radiation fin 13a,
The high-temperature gas pipe 12 communicating with the permeated gas outlet 4 is provided with a radiation fin 13b. A heat shield plate 14 is provided near the Pd film diffuser 1 along the longitudinal direction of the diffuser 1. Further, the Pd film diffuser 1, the heater 11, and the heat shield plate 14 are stored in a metal storage container 15. A telescopic bellows 16 is provided in a part of the storage container 15 so that the elongation of the Pd film diffuser 1 is absorbed. Further, the storage container 15 is provided with valves 17a and 17b for performing evacuation or gas purging. Further, a stay bolt 18 is provided near the telescopic bellows 16 of the storage container 15.

こうした構造の水素精製器において、前記Pd膜拡散器
1をヒータ11により昇温させた状態で不純物を含んだ水
素同位体ガスを供給ガス入口2より供給すると、Pd膜拡
散器1の内部のPd合金膜管(5)により選択的に透過さ
れた高純度の水素同位体ガスが透過ガス出口4より回収
される。一方、不純物等はブリードガス出口3より排気
される。また、前記格納容器15の温度は、熱シールド板
14の設置、格納容器15の寸法を適切に設計する事、及び
高温ガス配管12に放熱フィン13a、13bを設ける事によ
り、水素同位体ガスの透過が顕著に低減する100℃以下
に抑えられる。更に、高温の為Pd膜拡散器1を透過した
水素同位体ガスは、弁17a、17bより真空引き又はガスパ
ージにより外部排出され、適当な方法により処理され
る。
In the hydrogen purifier having such a structure, when a hydrogen isotope gas containing impurities is supplied from the supply gas inlet 2 while the Pd film diffuser 1 is heated by the heater 11, the Pd in the Pd film diffuser 1 is increased. High-purity hydrogen isotope gas selectively permeated by the alloy membrane tube (5) is recovered from the permeated gas outlet 4. On the other hand, impurities and the like are exhausted from the bleed gas outlet 3. Further, the temperature of the storage container 15 is determined by a heat shield plate.
By providing the 14 and appropriately designing the dimensions of the containment vessel 15 and providing the radiation fins 13a and 13b in the high-temperature gas pipe 12, the permeation of the hydrogen isotope gas can be suppressed to 100 ° C. or less, which is significantly reduced. Further, the hydrogen isotope gas which has passed through the Pd film diffuser 1 due to the high temperature is discharged from the valves 17a and 17b to the outside by evacuation or gas purging, and is processed by an appropriate method.

上記実施例1によれば、Pd膜拡散器1等を弁17a、17b
を有した金属製の格納容器15に格納した構造となってい
るため、格納容器15の内部を弁17a、17bで真空引き又は
パージする事により、Pd膜拡散器1から透過した水素同
位体ガスを排気することができる。また、Pd膜拡散器1
に連通する高温ガス配管12に放熱フィン13a、13bを設け
るとともに、Pd膜拡散器1の近くに熱シールド板14を設
ける等の手段を講じた構造となっているため、格納容器
15の器壁温度及び高温ガス配管12の管壁温度を水素同位
体ガスの透過が顕著に低減する100℃以下に抑えること
ができる。以上より、水素同位体ガスが格納容器15から
外部環境へ透過するの防止でき、トリチウム等の放射性
同位元素を容易に取扱うことができる。
According to the first embodiment, the Pd film diffuser 1 and the like are connected to the valves 17a and 17b.
Since the inside of the storage container 15 is evacuated or purged by the valves 17a and 17b, the hydrogen isotope gas permeated from the Pd film diffuser 1 is stored. Can be exhausted. Also, Pd film diffuser 1
The radiating fins 13a and 13b are provided in the high-temperature gas pipe 12 communicating with the Pd film diffuser 1, and the heat shield plate 14 is provided near the Pd film diffuser 1.
The temperature of the vessel wall 15 and the wall temperature of the high-temperature gas pipe 12 can be suppressed to 100 ° C. or less at which permeation of hydrogen isotope gas is significantly reduced. As described above, the hydrogen isotope gas can be prevented from permeating from the storage container 15 to the external environment, and the radioactive isotope such as tritium can be easily handled.

実施例2 第2図において、21は格納容器15の端部に設けられた
フランジである。本実施例によれば、Pd膜拡散器1の伸
びを自由にすると同時にフランジ21を解放する事によ
り、Pd膜拡散器1又はヒータ11等に不具合が生じた場合
に保守点検が可能となる。
Embodiment 2 In FIG. 2, reference numeral 21 denotes a flange provided at an end of the storage container 15. According to this embodiment, the Pd film diffuser 1 can be freely extended and the flange 21 can be released at the same time, so that maintenance and inspection can be performed in the event that a failure occurs in the Pd film diffuser 1, the heater 11, or the like.

なお、上記実施例において、格納容器の器壁の冷却に
は内部を真空引き又はドライの不活性ガスを充填すれば
水による冷却も可能である。また、格納容器16の内部に
弁17a、17bを用いて不活性ガスをスィープする事によっ
ても可能である。
In the above embodiment, the inside of the container can be cooled with water if the inside of the container is evacuated or filled with a dry inert gas. Further, it is also possible to sweep the inert gas inside the storage container 16 using the valves 17a and 17b.

〔発明の効果〕〔The invention's effect〕

以上詳述した如く本発明によれば、水素同位体ガスが
外部環境へ拡散するとを防止でき、トリチウム等の放射
性同位元素の取扱いが容易な二重格納型水素精製器を提
供できる。
As described in detail above, according to the present invention, it is possible to provide a double-containment-type hydrogen purifier that can prevent hydrogen isotope gas from diffusing into the external environment and can easily handle radioactive isotopes such as tritium.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

第1図は本発明の実施例1に係る二重格納型水素精製器
の断面図、第2図は本発明の実施例2に係る二重格納型
水素精製器の断面図、第3図は従来の水素精製器の断面
図である。 1……パラジウム膜拡散器(Pd水素精製器本体)、2…
…供給ガス入口、3……ブリードガス出口、4……透過
ガス出口、5……Pd合金膜管、11……ヒータ、12……高
温ガス配管、13a、13b……放熱フィン、14……熱シール
ド板、15……格納容器、16……伸縮ベローズ、17a、17b
……弁、18……スティボルト、21……フランジ。
FIG. 1 is a cross-sectional view of a double storage hydrogen purifier according to Embodiment 1 of the present invention, FIG. 2 is a cross-sectional view of a double storage hydrogen purifier according to Embodiment 2 of the present invention, and FIG. It is sectional drawing of the conventional hydrogen purifier. 1 ... Palladium membrane diffuser (Pd hydrogen purifier body), 2 ...
... Supply gas inlet, 3 ... Bleed gas outlet, 4 ... Permeate gas outlet, 5 ... Pd alloy membrane tube, 11 ... Heater, 12 ... High temperature gas pipe, 13a, 13b ... Radiation fin, 14 ... Heat shield plate, 15… containment vessel, 16… telescopic bellows, 17a, 17b
… Valve, 18… Stibold, 21… Flange.

フロントページの続き (72)発明者 牟田 健次 神戸市兵庫区和田崎町1丁目1番1号 三菱重工業株式会社神戸造船所内 (72)発明者 天野 順造 神戸市兵庫区和田崎町1丁目1番1号 三菱重工業株式会社神戸造船所内 (72)発明者 永井 博行 神戸市兵庫区小松通5丁目1番16号 株 式会社神菱ハイテック内 (56)参考文献 特開 昭59−182399(JP,A) 特公 昭57−58422(JP,B2)Continued on the front page (72) Inventor Kenji Muta 1-1-1, Wadazakicho, Hyogo-ku, Kobe-shi Inside Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. Kobe Shipyard (72) Inventor Junzo Amano 1-1-1, Wadazakicho, Hyogo-ku, Kobe-shi No. Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. Kobe Shipyard (72) Inventor Hiroyuki Nagai 5-1-1-16 Komatsu-dori, Hyogo-ku, Kobe Inside Shinryo High-Tech Co., Ltd. (56) References JP-A-59-182399 (JP, A) Tokiko 57-58422 (JP, B2)

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項1】パラジウム合金膜を用いて不純物を含んだ
水素同位体ガスを精製する二重格納型水素精製器におい
て、パラジウム水素精製器本体と、この精製器本体の周
囲に設置され、該精製器本体を加熱する加熱手段と、前
記パラジウム水素精製器本体に連通する高温ガス配管に
設けられた放熱フィンと、前記パラジウム水素精製器本
体の近くに設置された熱シールド板と、前記精製器本体
及び前記熱シールド板を格納するとともに精製器本体よ
り透過してくる水素同位体ガスを真空引き又はガスパー
ジする出入口弁を有した格納容器とを具備したことを特
徴とする二重格納型水素精製器。
1. A double-contained hydrogen purifier for purifying a hydrogen isotope gas containing impurities by using a palladium alloy membrane, comprising: a palladium hydrogen purifier main body; Heating means for heating the main body of the reactor, radiating fins provided in a high-temperature gas pipe communicating with the main body of the palladium hydrogen purifier, a heat shield plate installed near the main body of the palladium hydrogen purifier, And a storage container having an inlet / outlet valve for storing the heat shield plate and evacuating or purging hydrogen isotope gas permeating from the purifier body. .
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