JP2587467B2 - Hot melt adhesive film - Google Patents
Hot melt adhesive filmInfo
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明はホットメルト接着フィルムに関し、より詳細
には、自動車の天井、ドア、リアーパーセルなどの内装
材をホットメルト接着させる上で有用な積層されたホッ
トメルト接着フィルムに関するものである。Description: FIELD OF THE INVENTION The present invention relates to a hot-melt adhesive film, and more particularly, to a laminate useful for hot-melt bonding of interior materials such as automobile ceilings, doors, and rear parcels. Hot melt adhesive film.
［従来の技術と発明が解決しようとする課題］ 従来、例えば自動車の天井、ドア、リアーパーセルな
どの内装材において、レジンフェルト、ガラスボード、
段ボール、スチレンペーパーなどの芯材と、繊維または
塩化ビニルレザーなどに発泡ポリウレタンを裏打ちした
表皮材とを接着積層する方法が採用されている。[Problems to be Solved by Conventional Techniques and Inventions] Conventionally, for example, resin felts, glass boards, and the like in interior materials such as automobile ceilings, doors, and rear parcels.
A method of bonding and laminating a core material such as corrugated cardboard or styrene paper and a skin material lined with foamed polyurethane on fiber or vinyl chloride leather or the like has been adopted.
また近年、生産コストを低減させるため、表皮材の裏
打ち用素材として、発泡ポリウレタンに代えて、発泡ポ
リエチレンや発泡ポリプロピレン等の発泡ポリオレフィ
ン系重合体が使用されている。In recent years, in order to reduce production costs, foamed polyolefin polymers such as foamed polyethylene and foamed polypropylene have been used instead of foamed polyurethane as a backing material for skin materials.
しかしながら、上記のような素材の変更に伴い、従来
より使用されてきたホットメルトフィルムを芯材と表皮
材との接着に使用すると種々の問題が生じる。すなわ
ち、例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体からなるホ
ットメルトフィルムは、接着強度、特に高温時、例えば
80℃程度の温度で接着強度が著しく低下するので、夏
期、中でも上記程度の温度となる自動車の室内の内装材
には適用できない。However, when the hot melt film conventionally used is used for bonding the core material and the skin material with the change of the material as described above, various problems occur. That is, for example, a hot melt film made of an ethylene-vinyl acetate copolymer has an adhesive strength, particularly at a high temperature, for example,
At a temperature of about 80 ° C., the adhesive strength is remarkably reduced, so that it cannot be applied to interior materials of automobiles in summer, especially at the above temperature.
上記の点に鑑み、前記芯材と表皮材とを接着積層する
場合、ゴム系接着剤、特にクロロプレンを含有する溶剤
型接着剤が使用されている。In view of the above, when bonding and laminating the core material and the skin material, a rubber-based adhesive, particularly a solvent-type adhesive containing chloroprene, is used.
しかしながら、上記接着剤が有機溶剤を含有するた
め、作業環境上の問題や公害問題が生じる。しかも、上
記溶剤型接着剤をコーティングする必要があるため、作
業効率が悪く、工程の自動化の要求に対応できず生産効
率も十分でない。さらには、接着強度、特に高温時の接
着強度も十分でないという問題がある。However, since the adhesive contains an organic solvent, problems in working environment and pollution problems arise. In addition, since it is necessary to coat the above-mentioned solvent-type adhesive, the working efficiency is poor, and the demand for automation of the process cannot be met, and the production efficiency is not sufficient. Further, there is a problem that the adhesive strength, particularly the adhesive strength at high temperature, is not sufficient.
本発明は、上記の点に鑑みてなされたものであり、前
記芯材と発泡ポリオレフィン系重合体が裏打ちされた表
皮材とを、高温時にあっても強固に接着できると共に、
工程を自動化し、作業環境を改善できるホットメルト接
着フィルムを提供することを目的とする。The present invention has been made in view of the above points, and the core material and a skin material lined with a foamed polyolefin polymer can be strongly adhered even at a high temperature,
It is an object of the present invention to provide a hot melt adhesive film that can automate a process and improve a working environment.
［課題を解決するための手段および作用］ すなわち、本発明の構成は、ヒドロキシ基、アルコキ
シ基、ヒドロキシアルキル基、カルボキシ基、アルコキ
シカルボニル基、カルバモイル基、アシル基、アミノ
基、アルキルアミノ基、シアノ基及びハロゲン原子から
選択された少なくとも１種の官能基を有するオレフィン
系重合体を含有する樹脂層（Ｂ）を介して、ポリアミド
系重合体を含有する樹脂層（Ａ）とオレフィン系重合体
を含有する樹脂層（Ｃ）とが、積層一体化されているこ
とを特徴とするホットメルト接着フィルムにある。[Means and Actions for Solving the Problems] That is, the constitution of the present invention comprises a hydroxy group, an alkoxy group, a hydroxyalkyl group, a carboxy group, an alkoxycarbonyl group, a carbamoyl group, an acyl group, an amino group, an alkylamino group, a cyano group. A resin layer (A) containing a polyamide polymer and an olefin polymer via a resin layer (B) containing an olefin polymer having at least one functional group selected from a group and a halogen atom. The hot melt adhesive film is characterized by being laminated and integrated with the contained resin layer (C).
本発明によれば、芯材を構成するのに好適な前記レジ
ンフェルト、ガラスボード、段ボール、スチレンペーパ
ーなどの素材に対して強い接着力を有するポリアミド系
重合体を含有する樹脂層（Ａ）と、発泡ポリオレフィン
系重合体に対して強い接着力を有するオレフィン系重合
体（Ｃ）とが、特定の官能基を有するオレフィン系重合
体を含有する樹脂層（Ｂ）を介して積層一体化されてい
るので、表裏面の樹脂層（Ａ）と樹脂層（Ｃ）とが異な
る接着特性を有し、特性の異なる対象物に対して良好な
接着力を示す。According to the present invention, there is provided a resin layer (A) containing a polyamide-based polymer having a strong adhesive force to a material such as the resin felt, glass board, corrugated cardboard, and styrene paper suitable for forming a core material. And an olefin polymer (C) having a strong adhesive force to the foamed polyolefin polymer is laminated and integrated via a resin layer (B) containing an olefin polymer having a specific functional group. Therefore, the resin layer (A) and the resin layer (C) on the front and back sides have different adhesive properties, and exhibit good adhesive strength to an object having different properties.
以下に、本発明を詳細に説明する。 Hereinafter, the present invention will be described in detail.
樹脂層（Ａ）に含有されるポリアミド系重合体として
は、特に限定されず、ホットメルト接着性を示す種々の
ポリアミド系重合体が使用できるが、融点約90〜約130
℃のポリアミド系重合体が好ましい。融点が90℃未満で
あると高温時の接着強度が低下し、130℃を超えると表
皮材を熱汚損する傾向があるので好ましくない。The polyamide-based polymer contained in the resin layer (A) is not particularly limited, and various polyamide-based polymers exhibiting hot melt adhesion can be used.
A polyamide-based polymer at a temperature of ° C is preferred. If the melting point is less than 90 ° C., the adhesive strength at a high temperature decreases, and if it exceeds 130 ° C., the skin material tends to be thermally stained, which is not preferable.
またポリアミド系重合体は、芳香族系ポリアミド重合
体であってもよいが、脂肪族系直鎖ポリアミド系重合
体、特に共重合体が好ましい。この樹脂族系直鎖ポリア
ミド系共重合体のうち、接着性の点で、ラウリルラクタ
ムやω−アミノウンデカン酸すなわち12−アミノカルボ
ン酸などのナイロン12を構成しうるモノマーを必須成分
とする三元以上の共重合体が好ましい。該共重合体を構
成する他のモノマー成分としては、いわゆるナイロン
６、ナイロン66、ナイロン610、ナイロン612などの重合
用モノマーとして使用される種々のモノマー、すなわち
カプロラクタムなどの他の環状ラクタム類、ω−11−ア
ミノカルボン酸などの他のアミノカルボン酸類、アミノ
ジカルボン酸類、ジカルボン酸類、ジアミン類などが使
用できる。The polyamide polymer may be an aromatic polyamide polymer, but is preferably an aliphatic linear polyamide polymer, particularly a copolymer. Among these resin-based linear polyamide-based copolymers, a ternary component containing, as an essential component, a monomer capable of constituting nylon 12, such as lauryl lactam or ω-aminoundecanoic acid, that is, 12-aminocarboxylic acid, in terms of adhesiveness. The above copolymers are preferred. Other monomer components constituting the copolymer include various monomers used as polymerization monomers such as so-called nylon 6, nylon 66, nylon 610, and nylon 612, that is, other cyclic lactams such as caprolactam, ω Other aminocarboxylic acids such as -11-aminocarboxylic acid, aminodicarboxylic acids, dicarboxylic acids, diamines and the like can be used.
上記三次元以上のポリアミド系共重合体の組成は特に
限定されず所望する接着強度などに応じて適宜設定する
ことができるが、具体的には、ナイロン6/66/12、ナイ
ロン6/610/12、ナイロン6/66/610/12、ナイロン6/66/11
/12などが例示される。これらのポリアミド系共重合体
の組成比率は、所望する接着強度などに応じて適宜設定
することができるが、前記のように、融点90〜130℃の
範囲となるように設定するのが好ましい。The composition of the three-dimensional or more polyamide-based copolymer is not particularly limited and can be appropriately set depending on the desired adhesive strength and the like.Specifically, nylon 6/66/12, nylon 6/610 / 12, nylon 6/66/610/12, nylon 6/66/11
/ 12 is exemplified. The composition ratio of these polyamide-based copolymers can be appropriately set according to the desired adhesive strength and the like, but is preferably set so as to be in the range of 90 to 130 ° C. as described above.
なお、ポリアミド系共重合体、例えばラウリルラクタ
ムまたはω−アミノウンデカン酸を必須成分とする三次
元以上のポリアミド系重合体からなるホットメルトフィ
ルムは、温度80℃程度において強い接着強度を示すが、
発泡ポリオレフィン系重合体に対する接着強度が十分で
ない。Incidentally, a polyamide-based copolymer, for example, a hot-melt film composed of a three-dimensional or more polyamide-based polymer having lauryl lactam or ω-aminoundecanoic acid as an essential component, exhibits a strong adhesive strength at a temperature of about 80 ° C.
The adhesive strength to the foamed polyolefin polymer is not sufficient.
樹脂層（Ｂ）に含有されるオレフィン系重合体は、ヒ
ドロキシ基、アルコキシ基、ヒドロキシアルキル基、カ
ルボキシ基、アルコキシカルボニル基、カルバモイル
基、アシル基、アミノ基、アルキルアミノ基、シアノ基
及びハロゲン原子から選択された少なくとも１種の官能
基を有する。このようなオレフィン系重合体としては、
オレフィン系重合体と上記官能基を有する重合性モノマ
ーとのグラフト重合体、オレフィン系モノマーと上記官
能基を有する重合性モノマーとの共重合体などが例示さ
れる。The olefin polymer contained in the resin layer (B) includes a hydroxy group, an alkoxy group, a hydroxyalkyl group, a carboxy group, an alkoxycarbonyl group, a carbamoyl group, an acyl group, an amino group, an alkylamino group, a cyano group, and a halogen atom. And at least one functional group selected from Such olefin polymers include:
Examples thereof include a graft polymer of an olefin-based polymer and the above-mentioned polymerizable monomer having a functional group, and a copolymer of an olefin-based monomer and a polymerizable monomer having the above-described functional group.
上記オレフィン系重合体としては、ポリエチレン、ポ
リプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレ
ン−α−オレフィン共重合体などが例示され、α−オレ
フィンとしては、ペンテン−１、４−メチルペンテン−
１、ブテン−１、ヘキセン−１などが例示される。また
オレフィン系モノマーとしては、エチレン、プロピレン
などが例示される。Examples of the olefin-based polymer include polyethylene, polypropylene, ethylene-propylene copolymer, ethylene-α-olefin copolymer, and the like. As α-olefin, pentene-1, 4-methylpentene-
1, butene-1, hexene-1 and the like. Examples of the olefin-based monomer include ethylene and propylene.
このオレフィン系重合体の上記官能基のうち、ヒドロ
キシアルキル基としては、メチロール、２−ヒドロキシ
エチル、３−ヒドロキシプロピルなどが例示され、アシ
ル基としては、ホルミル基、アセチル基などが例示さ
れ、ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ
素が例示される。オレフィン系重合体は、上記官能基を
二種以上有していてもよい。上記官能基のうちカルボキ
シ基、アルコキシカルボニル基が好ましい。なお、上記
重合性モノマーとしては、上記官能基に対応した基を有
するモノマー、例えば、上記好ましい官能基であるカル
ボキシ基を有するモノマーとしては、アクリル酸、メタ
クリル酸、無水マレイン酸などが例示され、アルコキシ
カルボニル基を有するモノマーとしては、アクリル酸メ
チル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリ
ル酸イソプロピル、アクリル酸ブチル、アクリル酸ヘキ
シル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸オク
チルや、これらのアクリル酸アルキルエステルに対応し
たメタクリル酸アルキルエステル、マレイン酸ジメチ
ル、マレイン酸メチル、マレイン酸ジエチルなどのマレ
イン酸アルキルエステルなどが例示される。Among the above functional groups of the olefin polymer, examples of the hydroxyalkyl group include methylol, 2-hydroxyethyl, and 3-hydroxypropyl, and examples of the acyl group include a formyl group and an acetyl group. Examples of the atom include fluorine, chlorine, bromine, and iodine. The olefin polymer may have two or more of the above functional groups. Among the above functional groups, a carboxy group and an alkoxycarbonyl group are preferred. In addition, as the polymerizable monomer, a monomer having a group corresponding to the functional group, for example, as a monomer having a carboxy group which is the preferred functional group, acrylic acid, methacrylic acid, maleic anhydride and the like are exemplified, Examples of the monomer having an alkoxycarbonyl group include methyl acrylate, ethyl acrylate, propyl acrylate, isopropyl acrylate, butyl acrylate, hexyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate, octyl acrylate, and alkyl acrylates thereof. And methacrylic acid alkyl esters such as dimethyl maleate, methyl maleate and diethyl maleate.
上記グラフト重合体のうち、ポリオレフィンを幹とし
て、上記重合性モノマー、好ましくはカルボキシ基を有
する重合性モノマーおよび／またはアルコキシカルボニ
ル基を有する重合性モノマーでグラフト重合した重合体
が好ましく、具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−α−オ
レフィン共重合体などを無水マレイン酸、アクリル酸、
メタクリル酸などの不飽和カルボン酸、アクリル酸アル
キルエステル、メタクリル酸アルキルエステルやマレイ
ン酸アルキルエステルでグラフト重合したものが好まし
い。これらグラフト重合体は、一般に、前記ポリオレフ
ィンと前記重合性モノマーとの存在下、ラジカル重合開
始剤を作用させることにより製造される。Among the above graft polymers, a polymer obtained by graft-polymerizing the above polymerizable monomer, preferably a polymerizable monomer having a carboxy group and / or a polymerizable monomer having an alkoxycarbonyl group, with a polyolefin as a trunk, and specifically, , Polyethylene, polypropylene, ethylene-propylene copolymer, ethylene-α-olefin copolymer and the like maleic anhydride, acrylic acid,
Those obtained by graft polymerization with an unsaturated carboxylic acid such as methacrylic acid, an alkyl acrylate, an alkyl methacrylate or an alkyl maleate are preferred. These graft polymers are generally produced by reacting a radical polymerization initiator in the presence of the polyolefin and the polymerizable monomer.
またオレフィン系モノマーと上記官能基を有する重合
性モノマーとの共重合体のうち、エチレンとカルボキシ
基を有する重合性モノマーとの共重合体；エチレンとア
ルコキシカルボニル基を有する重合性モノマーとの共重
合体；エチレンと上記カルボキシ基を有する重合性モノ
マーとアルコキシカルボニル基を有する重合性モノマー
との三元以上の共重合体などが好ましい。具体的には、
エチレンと、カルボキシ基を有する重合性モノマー、例
えば前記アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイン酸等
との共重合体；エチレンと、アルコキシカルボニル基を
有する重合性モノマー、例えばアクリル酸エチル、メタ
クリル酸メチル等との共重合体；エチレンと無水マレイ
ン酸とアクリル酸アルキルエステルやメタクリル酸アル
キルエステル等との共重合体などの三元以上の共重合体
が好ましい。これらの共重合体は、通常、ポリエチレン
の製造と同様、高圧重合法または気相重合法により製造
することができる。Among copolymers of an olefin monomer and a polymerizable monomer having the above functional group, copolymers of ethylene and a polymerizable monomer having a carboxy group; copolymers of ethylene and a polymerizable monomer having an alkoxycarbonyl group Copolymer; a ternary or higher copolymer of ethylene, the polymerizable monomer having a carboxy group, and the polymerizable monomer having an alkoxycarbonyl group is preferable. In particular,
Copolymer of ethylene and a polymerizable monomer having a carboxy group, for example, the above-mentioned acrylic acid, methacrylic acid, maleic anhydride, etc .; a polymerizable monomer having ethylene and an alkoxycarbonyl group, for example, ethyl acrylate, methyl methacrylate, etc. And terpolymers such as copolymers of ethylene, maleic anhydride, alkyl acrylate and alkyl methacrylate. These copolymers can be usually produced by a high-pressure polymerization method or a gas-phase polymerization method similarly to the production of polyethylene.
なお、オレフィン系重合体に無水マレイン酸などの重
合性モノマーをグラフト重合された変性ポリオレフィン
重合体や、エチレンとカルボキシ基またはアルコキシカ
ルボニル基を有する重合性モノマーとの共重合体などで
代表されるエチレン系重合体からなるホットメルトフィ
ルム、すなわち上記官能基を有するオレフィン系重合体
からなるホットメルトフィルムにあっては、芯材に対す
る接着強度が十分でない。In addition, ethylene represented by a modified polyolefin polymer obtained by graft-polymerizing a polymerizable monomer such as maleic anhydride to an olefin polymer, or a copolymer of ethylene with a polymerizable monomer having a carboxy group or an alkoxycarbonyl group. In the case of a hot-melt film made of a polymer, that is, a hot-melt film made of an olefin polymer having the above functional group, the adhesive strength to the core material is not sufficient.
また樹脂層（Ｃ）に含有されるオレフィン系重合体
は、ポリプロピレン単独重合体であってもよいが、ポリ
エチレンやエチレンとα−オレフィンとの共重合体が好
ましく、α−オレフィンとしては、プロピレン、ペンテ
ン−１、４−メチルペンテン−１、ブテン−１、ヘキセ
ン−１などが例示され、一種または二種以上使用され
る。上記オレフィン系重合体のうち、ポリエチレン、エ
チレンとプロピレンとの共重合体、エチレンとペンテン
−１との共重合体、エチレンとブテン−１との共重合
体、エチレンとヘキセン−１との共重合体が好ましい。The olefin polymer contained in the resin layer (C) may be a polypropylene homopolymer, but is preferably a polyethylene or a copolymer of ethylene and an α-olefin. As the α-olefin, propylene, Examples thereof include pentene-1, 4-methylpentene-1, butene-1, hexene-1, and the like, and one or more kinds are used. Among the olefin polymers, polyethylene, a copolymer of ethylene and propylene, a copolymer of ethylene and pentene-1, a copolymer of ethylene and butene-1, and a copolymer of ethylene and hexene-1 Coalescence is preferred.
上記オレフィン系重合体は、適宜の融点を有していて
もよいが、融点90〜130℃を有するものが好ましい。融
点が90℃未満であると高温時の接着強度が低下し、130
℃を越えると表皮材を熱汚損する傾向があるので好まし
くない。The olefin polymer may have an appropriate melting point, but preferably has a melting point of 90 to 130 ° C. If the melting point is less than 90 ° C, the adhesive strength at high temperatures decreases,
If the temperature exceeds ℃, the skin material is liable to be thermally stained, which is not preferable.
さらには、オレフィン系重合体は、適宜の溶融流動指
数（MFR）を有していてもよいが、190℃における溶融流
動指数が10g/10分以上、好ましくは10g/10分〜40g/10分
のものが好ましい。このような溶融流動指数を有するオ
レフィン系重合体は、表面に多数の空隙が存在するポリ
オレフィン系重合体の発泡体に対して良好な接着性を示
す。Furthermore, the olefin polymer may have an appropriate melt flow index (MFR), but the melt flow index at 190 ° C. is 10 g / 10 min or more, preferably 10 g / 10 min to 40 g / 10 min. Are preferred. An olefin polymer having such a melt flow index exhibits good adhesion to a polyolefin polymer foam having a large number of voids on its surface.
上記オレフィン系重合体の重合法としては、通常のチ
ーグラ・ナッタ型触媒を用いる配位アニオン重合が用い
られる。すなわち、オレフィン系重合体は、チーグラ・
ナッタ型触媒にエチレンガスや、エチレンガスと、プロ
ピレンやブテン−１などのα−オレフィンモノマーとの
混合ガスを接触反応させることにより得られる。なお、
上記モノマーの組成比率は適宜設定できるが、オレフィ
ン系重合体が、融点90〜130℃の範囲であり、190℃にお
ける溶融流動指数10g/10分以上であるように選択するの
が好ましい。As a method for polymerizing the olefin polymer, coordination anion polymerization using a usual Ziegler-Natta catalyst is used. That is, the olefin-based polymer is
It is obtained by contacting ethylene gas or a mixed gas of ethylene gas and an α-olefin monomer such as propylene or butene-1 with a Natta type catalyst. In addition,
Although the composition ratio of the above monomers can be set as appropriate, it is preferable to select the olefin polymer so that the melting point is in the range of 90 to 130 ° C. and the melt flow index at 190 ° C. is 10 g / 10 min or more.
なお、本発明において、融点とは示差熱分析による融
点を示す。例えばPerkin Elmer社製の示差走査熱量計DS
C−1Bで昇温速度10℃／分の条件で測定した場合の融解
最大ピーク温度を示すものである。また本発明におい
て、溶融流動指数（MFR）とは、LIS K7210で規定され
た10分間あたりの樹脂流出量である。In addition, in this invention, a melting point shows the melting point by differential thermal analysis. For example, differential scanning calorimeter DS manufactured by Perkin Elmer
It shows the maximum melting peak temperature when measured at C-1B at a heating rate of 10 ° C./min. In the present invention, the melt flow index (MFR) is a resin outflow amount per 10 minutes specified by LIS K7210.
本発明のホットメルト接着フィルムの総膜厚は接着強
度を損なわない範囲で適宜設定することができるが、好
ましくは20〜150μｍである。総膜厚が20μｍ未満であ
ると樹脂層（Ａ）および樹脂層（Ｃ）の膜厚が相対的に
小さくなり接着強度が十分でなく、150μｍを越えると
加工適性に劣る。The total thickness of the hot melt adhesive film of the present invention can be appropriately set as long as the adhesive strength is not impaired, but is preferably 20 to 150 μm. If the total thickness is less than 20 μm, the thicknesses of the resin layer (A) and the resin layer (C) become relatively small and the adhesive strength is not sufficient. If the total thickness exceeds 150 μm, processability is poor.
また樹脂層（Ｂ）の膜厚は、樹脂層（Ａ）と樹脂層
（Ｃ）との一体製、樹脂層（Ａ）および樹脂層（Ｃ）の
接着強度を確保できるものであればよいが、好ましくは
５〜100μｍである。樹脂層（Ｂ）の膜厚が５μｍ未満
であると樹脂層（Ａ）と樹脂層（Ｃ）との層間接着力が
十分でなく、100μｍを越えると加工適性が損われる。The thickness of the resin layer (B) is not particularly limited as long as the resin layer (A) and the resin layer (C) are integrally formed and the adhesive strength of the resin layer (A) and the resin layer (C) can be secured. , Preferably 5 to 100 μm. If the thickness of the resin layer (B) is less than 5 μm, the interlayer adhesion between the resin layer (A) and the resin layer (C) is not sufficient, and if it exceeds 100 μm, the workability is impaired.
なお、上記各樹脂層（Ａ）（Ｂ）（Ｃ）は、酸化防止
剤、紫外線吸収剤、熱安定剤、充填剤、タッキファイヤ
ーなどの添加剤を含有していてもよく、樹脂層（Ａ）
（Ｃ）には、さらに滑剤、帯電防止剤、ブロッキング防
止剤などが含有されていてもよい。Each of the resin layers (A), (B), and (C) may contain additives such as an antioxidant, an ultraviolet absorber, a heat stabilizer, a filler, and a tackifier. )
(C) may further contain a lubricant, an antistatic agent, an antiblocking agent, and the like.
本発明のホットメルト接着フィルムは、種々の方法、
例えば、各樹脂層（Ａ）（Ｂ）（Ｃ）のフィルムを接着
剤などにより接着させ積層一体化するドライラミネーシ
ョン法、共押出し法などにより製造することができる。The hot melt adhesive film of the present invention can be obtained by various methods,
For example, it can be manufactured by a dry lamination method, a co-extrusion method, or the like in which the films of the respective resin layers (A), (B), and (C) are adhered by an adhesive or the like and laminated and integrated.
本発明によれば、前記特定の官能基を有するオレフィ
ン系重合体を含有する樹脂層（Ｂ）を介して、表裏面に
接着特性の異なる樹脂層（Ａ）と樹脂層（Ｃ）とが積層
一体化されているので、特性の異なる対象物を、高温時
においても接着強度を低下させることなく強固に接着さ
せることができる。従って、高温時での接着強度の低下
が問題とな各種部材の接着材料として有用である。特に
自動車の天井、ドア、リアーパーセルなどの内装材の接
着に用いた場合、工程を自動化し作業環境を改善できる
と共に、生産性を向上させることができる。According to the present invention, the resin layer (A) and the resin layer (C) having different adhesive properties are laminated on the front and back surfaces via the resin layer (B) containing the olefin polymer having the specific functional group. Since they are integrated, objects having different characteristics can be firmly bonded without lowering the bonding strength even at high temperatures. Therefore, it is useful as an adhesive material for various members in which a decrease in adhesive strength at high temperatures is a problem. In particular, when used for bonding interior materials such as ceilings, doors, and rear parcels of automobiles, the process can be automated to improve the working environment and increase productivity.
［実施例］ 以下に、実施例に基づいて本発明をより詳細に説明す
る。EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be described in more detail based on examples.
実施例１ ポリアミド系重合体を含有する樹脂層（Ａ）として、
ナイロン6/66/12（組成比約33:33:33重量％、融点115
℃）を用い、40mm押出機でＴダイ押出成型に付し、膜厚
30μｍのフィルムを作製した。Example 1 As a resin layer (A) containing a polyamide polymer,
Nylon 6/66/12 (composition ratio about 33:33:33 wt%, melting point 115
° C) and subjected to T-die extrusion molding with a 40 mm extruder to obtain a film thickness
A 30 μm film was produced.
また官能基を有するオレフィン系重合体を含有する樹
脂層（Ｂ）として、エチレン−アクリル酸エチル共重合
体（日本ユニカー（株）製、商品名NUCコポリマーDPDJ
−9169、アクリル酸エチル含量20％、融点83.5℃）を用
い、上記と同様にして膜厚10μｍのフィルムを作製し
た。As the resin layer (B) containing an olefin polymer having a functional group, an ethylene-ethyl acrylate copolymer (trade name: NUC copolymer DPDJ, manufactured by Nippon Unicar Co., Ltd.)
Using -9169, an ethyl acrylate content of 20%, and a melting point of 83.5 ° C.), a film having a thickness of 10 μm was prepared in the same manner as described above.
さらにはオレフィン系重合体を含有する樹脂層（Ｃ）
として、エチレンとブテン−１との共重合体（住友化学
（株）製、商品名エクセレンVL800、融点117℃、MFR20g
/10分）を用い、上記と同様にして膜厚30μｍのフィル
ムを作製した。Further, a resin layer containing an olefin polymer (C)
A copolymer of ethylene and butene-1 (manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., trade name: Exelen VL800, melting point: 117 ° C., MFR: 20 g)
/ 10 minutes) to prepare a film having a thickness of 30 µm in the same manner as described above.
そして、これらのフィルムをウレタン系接着剤を用い
てドライラミネーションして逐次貼り合わせ、積層一体
化させた。なお、総膜厚は70〜80μｍであった。Then, these films were dry-laminated using a urethane-based adhesive, sequentially laminated, and laminated and integrated. The total thickness was 70 to 80 μm.
実施例２ ポリアミド系重合体を含有する樹脂層（Ａ）として、
ナイロン6/610/12（組成比約33:33:33重量％、融点105
℃）、官能基を有するオレフィン系重合体を含有する樹
脂層（Ｂ）として、エチレンとアクリル酸エステルと無
水マレイン酸とを用いた三元共重合体（CDFシミー社
製、住友化学（株）販売、商品名ボンダインHX8200、コ
モノマー含量９％、融点102℃）を用いると共に、オレ
フィン系重合体を含有する樹脂層（Ｃ）として、上記実
施例１のエチレンとブテン−１との共重合体を用いた。Example 2 As a resin layer (A) containing a polyamide-based polymer,
Nylon 6/610/12 (composition ratio about 33: 33: 33% by weight, melting point 105
C), as a resin layer (B) containing an olefin polymer having a functional group, as a terpolymer using ethylene, an acrylate ester and maleic anhydride (manufactured by CDF Shimmy, Sumitomo Chemical Co., Ltd.) (Trade name: Bondyne HX8200, comonomer content 9%, melting point 102 ° C.) and the copolymer of ethylene and butene-1 of Example 1 above as the resin layer (C) containing the olefin polymer. Using.
そして、３台の40mm押出機を用い共押出用ダイで、樹
脂層（Ａ）（Ｂ）（Ｃ）の順に積層一体化された共押出
多層フィルムを作製した。Using three 40 mm extruders, a co-extrusion die was used to produce a co-extruded multilayer film laminated and integrated in the order of the resin layers (A), (B) and (C).
なお、樹脂層（Ａ）の膜厚は60μｍ、樹脂層（Ｂ）の
膜厚は15μｍ程度、樹脂層（Ｃ）の膜厚は60μｍであ
り、総膜厚は135μｍ程度であった。The thickness of the resin layer (A) was about 60 μm, the thickness of the resin layer (B) was about 15 μm, the thickness of the resin layer (C) was about 60 μm, and the total thickness was about 135 μm.
実施例３ ポリアミド系重合体を含有する樹脂層（Ａ）として、
実施例１のナイロン6/66/12、官能基を有するオレフィ
ン系重合体を含有する樹脂層（Ｂ）として、エチレン−
アクリル酸エチル共重合体（デュポン社製、三井・デュ
ポンポリケミカル（株）販売、商品名エバフレックスEE
A Ａ−707、アクリル酸エチル含量17％、融点80℃）を
用いるとともに、オレフィン系重合体を含有する樹脂層
（Ｃ）として、ポリエチレン（住友化学（株）製、商品
名UPポリエチレンL711、融点107℃、MFR10g/10分）を用
いた。Example 3 As a resin layer (A) containing a polyamide-based polymer,
As the resin layer (B) containing the nylon 6/66/12 of Example 1 and the olefin polymer having a functional group, ethylene-
Ethyl acrylate copolymer (manufactured by Dupont, sold by Mitsui / Dupont Polychemical Co., Ltd., trade name: Evaflex EE)
A A-707, ethyl acrylate content 17%, melting point 80 ° C.) was used, and polyethylene (manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., trade name: UP polyethylene L711, melting point: 80 ° C.) was used as the resin layer (C) containing the olefin polymer. 107 ° C., MFR 10 g / 10 minutes).
２台の40mm押出機を用い共押出用ダイで、樹脂層
（Ａ）と樹脂層（Ｂ）とを積層一体化させ、共押出複層
フィルムを作製した。なお、樹脂層（Ａ）の膜厚は40μ
ｍ、樹脂層（Ｂ）の膜厚は25μｍであり、総膜厚は65μ
ｍ程度であった。また樹脂層（Ｃ）を40mm押出機でＴダ
イ押出成型に付し、膜厚30μｍの単層フィルムを作製し
た。Using two 40 mm extruders, the resin layer (A) and the resin layer (B) were laminated and integrated with a co-extrusion die to produce a co-extruded multilayer film. The resin layer (A) has a thickness of 40 μm.
m, the thickness of the resin layer (B) is 25 μm, and the total thickness is 65 μm.
m. The resin layer (C) was subjected to T-die extrusion molding using a 40 mm extruder to produce a single-layer film having a thickness of 30 μm.
そして、上記共押出複層フィルムの樹脂層（Ｂ）に樹
脂層（Ｃ）の単層フィルムを重ね、熱ロールで加熱加圧
し、熱ラミネーションし、積層一体化された多層フィル
ムを作製した。なお得られた多層フィルムの総膜厚は90
〜95μｍであった。Then, a single layer film of the resin layer (C) was superimposed on the resin layer (B) of the co-extruded multilayer film, heated and pressed by a hot roll, and subjected to thermal lamination to produce a laminated and integrated multilayer film. The total thickness of the obtained multilayer film was 90
9595 μm.
実施例４ ポリアミド系重合体を含有する樹脂層（Ａ）として、
実施例１のナイロン6/66/12、官能基を有するオレフィ
ン系重合体を含有する樹脂層（Ｂ）として、ポリプロピ
レンに無水マレイン酸をグラフト重合させたグラフト重
合体（昭和電工（株）製、商品名ERレジン ER523L、融
点102℃）を用いると共に、オレフィン系重合体を含有
する樹脂層（Ｃ）として、実施例１のエチレンとブテン
−１との共重合体を用いた。Example 4 As a resin layer (A) containing a polyamide polymer,
As the resin layer (B) containing the nylon 6/66/12 and the olefin polymer having a functional group of Example 1, a graft polymer obtained by graft-polymerizing maleic anhydride onto polypropylene (manufactured by Showa Denko KK, (Product name: ER resin ER523L, melting point: 102 ° C.), and the copolymer of ethylene and butene-1 of Example 1 was used as the resin layer (C) containing the olefin polymer.
そして、樹脂層（Ａ）を40mm押出機でＴダイ押出成型
に付し、膜厚40μｍの単層フィルムを作製した。また樹
脂層（Ｂ）と樹脂層（Ｃ）とを２台の40mm押出機を用い
て共押出用ダイで、積層一体化させ共押出複数フィルム
とするとともに、樹脂層（Ａ）の単層フイルム上に樹脂
層（Ｂ）と樹脂層（Ｃ）が重なり合うように押出ラミネ
ーションした。なお、樹脂層（Ｂ）の膜厚は10μｍ程
度、樹脂層（Ｃ）の膜厚は30μｍ程度であり、総膜厚は
80μｍ程度であった。Then, the resin layer (A) was subjected to T-die extrusion molding using a 40 mm extruder to produce a single-layer film having a thickness of 40 μm. Further, the resin layer (B) and the resin layer (C) are laminated and integrated with a co-extrusion die using two 40 mm extruders to form a co-extruded plural film, and a single layer film of the resin layer (A) is formed. Extrusion lamination was performed so that the resin layer (B) and the resin layer (C) overlapped each other. The thickness of the resin layer (B) is about 10 μm, the thickness of the resin layer (C) is about 30 μm, and the total thickness is
It was about 80 μm.
実施例５ ポリアミド系重合体を含有する樹脂層（Ａ）として、
実施例１のナイロン6/66/12、官能基を有するオレフィ
ン系重合体を含有する樹脂層（Ｂ）として、エチレン−
アクリル酸共重合体（ダウ・ケミカル社製、ダウ・ケミ
カル日本（株）販売、商品名プリマコール3460、アクリ
ル酸含量９％、融点84℃）を用いると共に、オレフィン
系重合体を含有する樹脂層（Ｃ）として、実施例３のポ
リエチレンを用いた。Example 5 As a resin layer (A) containing a polyamide-based polymer,
As the resin layer (B) containing the nylon 6/66/12 of Example 1 and the olefin polymer having a functional group, ethylene-
A resin layer containing an olefin-based polymer while using an acrylic acid copolymer (manufactured by Dow Chemical Company, sold by Dow Chemical Japan Co., Ltd., trade name: Primacol 3460, acrylic acid content 9%, melting point 84 ° C.) As (C), the polyethylene of Example 3 was used.
そして、３台の40mm押出機を用い共押出用ダイで、樹
脂層（Ａ）（Ｂ）（Ｃ）の順に積層一体化された共押出
多層フィルムを作製した。Using three 40 mm extruders, a co-extrusion die was used to produce a co-extruded multilayer film laminated and integrated in the order of the resin layers (A), (B) and (C).
なお、樹脂層（Ａ）の膜厚は25μｍ、樹脂層（Ｂ）の
膜厚は15μｍ程度、樹脂層（Ｃ）の膜厚は25μｍであ
り、総膜厚は65μｍ程度であった。The thickness of the resin layer (A) was 25 μm, the thickness of the resin layer (B) was about 15 μm, the thickness of the resin layer (C) was 25 μm, and the total thickness was about 65 μm.
比較例１〜５ 比較例１としてエチレン−酢酸ビニル共重合体（日本
ユニカー（株）製、商品名NUC−3460、酢酸ビニル含量2
0％、MFR20g/10分、融点89℃）、比較例２としてポリア
ミド系重合体である実施例１のナイロン6/66/12、比較
例３として変性ポリオレフィンである低密度ポリエチレ
ンに無水マレイン酸をグラフト重合させたグラフト重合
体（三菱油化（株）製、商品名変性ポリエチレンＬ−40
0H、MFR2.2g/10分、融点114℃）、比較例４として実施
例５のエチレン−アクリル酸共重合体、比較例５として
実施例３のエチレン−アクリル酸エチル共重合体をそれ
ぞれ用い、40mm押出機でＴダイ押出成型に付し、それぞ
れ膜厚60μｍのフィルムを作製した。Comparative Examples 1 to 5 As Comparative Example 1, an ethylene-vinyl acetate copolymer (trade name NUC-3460, manufactured by Nippon Unicar Co., Ltd., vinyl acetate content 2)
0%, MFR 20 g / 10 min, melting point 89 ° C.), Comparative Example 2 is nylon 6/66/12 of Example 1 which is a polyamide polymer, and Comparative Example 3 is low-density polyethylene which is a modified polyolefin and maleic anhydride. Graft polymer obtained by graft polymerization (manufactured by Mitsubishi Yuka Co., Ltd., trade name: modified polyethylene L-40)
0H, MFR 2.2 g / 10 min, melting point 114 ° C.), using the ethylene-acrylic acid copolymer of Example 5 as Comparative Example 4, and the ethylene-ethyl acrylate copolymer of Example 3 as Comparative Example 5, The resultant was subjected to T-die extrusion molding using a 40 mm extruder to produce films each having a thickness of 60 μm.
そして、上記実施例１〜５および比較例１〜５で得ら
れたフィルムの接着強度を次のようにして測定した。Then, the adhesive strengths of the films obtained in Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 to 5 were measured as follows.
厚み0.5mmのガラスボードと厚み1.0mmの発泡ポリプロ
ピレンで裏打ちされた表皮材との間に、上記実施例１〜
５および比較例１〜５で得られたフィルムをそれぞれ挿
入し、両面加熱ヒータープレスで温度150℃、圧力0.5kg
/cm2、時間20秒の条件下、熱接着し、引張試験機を用
い、JIS−K6854に準拠して引張速度50mm/分、サンプル
幅25mmの条件で測定した。なお、測定は、雰囲気温度23
℃および80℃で行なった。接着強度試験結果を表に示
す。Between a 0.5 mm thick glass board and a skin material lined with 1.0 mm thick foamed polypropylene, the above Examples 1 to
5 and the films obtained in Comparative Examples 1 to 5 were respectively inserted, and the temperature was 150 ° C. and the pressure was 0.5 kg with a double-sided heater press.
Heat bonding was performed under the conditions of / cm 2 and time of 20 seconds, and the measurement was performed using a tensile tester at a tensile speed of 50 mm / min and a sample width of 25 mm in accordance with JIS-K6854. The measurement was performed at an ambient temperature of 23.
C. and 80.degree. The results of the adhesive strength test are shown in the table.
表より明らかなように、比較例２のフィルムは接着せ
ず、比較例３のフィルムは高温下でも接着力が変化しな
いものの、接着強度が小さく、比較例１、４および５の
フィルムは80℃の高温下での接着強度が著しく小さいも
のであった。これに対して、実施例１〜５のフィルム
は、いずれも常温はもとより、80℃の高温下でも安定し
た高い接着力を示すことが判明した。As is clear from the table, the film of Comparative Example 2 did not adhere, and the film of Comparative Example 3 did not change its adhesive strength even at a high temperature, but the adhesive strength was small, and the films of Comparative Examples 1, 4 and 5 were 80 ° C. Had an extremely low adhesive strength at high temperatures. On the other hand, it was found that the films of Examples 1 to 5 all exhibited stable high adhesive strength not only at room temperature but also at a high temperature of 80 ° C.
［発明の効果］ 以上のように、本発明のホットメルト接着フィルムに
よれば、特定の官能基を有するオレフィン系重合体を含
有する樹脂層（Ｂ）を介して、ポリアミド系重合体を含
有する樹脂層（Ａ）とオレフィン系重合体を含有する樹
脂層（Ｃ）とが、積層一体化されているので、特性の異
なる部材を、高温時においても接着強度を低下させるこ
となく強固に接着させることができる。特に自動車内装
材の芯材を構成する素材と、発泡ポリオレフィン系重合
体とを強固に接着させることができる。また工程を自動
化でき、作業効率、作業環境を改善することができる。 [Effects of the Invention] As described above, according to the hot melt adhesive film of the present invention, the polyamide polymer is contained via the resin layer (B) containing the olefin polymer having a specific functional group. Since the resin layer (A) and the resin layer (C) containing an olefin polymer are laminated and integrated, members having different characteristics are firmly bonded without lowering the bonding strength even at high temperatures. be able to. Particularly, the material constituting the core material of the automobile interior material and the foamed polyolefin-based polymer can be firmly bonded. In addition, the process can be automated, and work efficiency and work environment can be improved.
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０９Ｊ 7/02 ＪＫＰ Ｃ０９Ｊ 7/02 ＪＫＰ Continued on the front page (51) Int.Cl. 6 Identification code Agency reference number FI Technical indication location C09J 7/02 JKP C09J 7/02 JKP
Claims (8)
アルキル基、カルボキシ基、アルコキシカルボニル基、
カルバモイル基、アシル基、アミノ基、アルキルアミノ
基、シアノ基及びハロゲン原子から選択された少なくと
も１種の官能基を有するオレフィン系重合体を含有する
樹脂層（Ｂ）を介して、ポリアミド系重合体を含有する
樹脂層（Ａ）とオレフィン系重合体を含有する樹脂層
（Ｃ）とが、積層一体化されていることを特徴とするホ
ットメルト接着フィルム。(1) a hydroxy group, an alkoxy group, a hydroxyalkyl group, a carboxy group, an alkoxycarbonyl group,
Polyamide polymer via resin layer (B) containing olefin polymer having at least one functional group selected from carbamoyl group, acyl group, amino group, alkylamino group, cyano group and halogen atom A hot melt adhesive film, wherein a resin layer (A) containing olefin polymer and a resin layer (C) containing olefin polymer are laminated and integrated.
が90〜130℃である請求項１記載のホットメルト接着フ
ィルム。2. The hot melt adhesive film according to claim 1, wherein the melting point of the polyamide polymer in the resin layer (A) is 90 to 130 ° C.
ウリルラクタムまたはω−アミノウンデカン酸を成分と
する三元以上の共重合体である請求項１または２記載の
ホットメルト接着フィルム。3. The hot melt adhesive film according to claim 1, wherein the polyamide-based polymer of the resin layer (A) is a ternary or higher copolymer containing lauryl lactam or ω-aminoundecanoic acid as a component.
系重合体が、カルボキシ基またはアルコキシカルボニル
基を有するオレフィン系重合体である請求項１記載のホ
ットメルト接着フィルム。4. The hot melt adhesive film according to claim 1, wherein the olefin polymer having a functional group of the resin layer (B) is an olefin polymer having a carboxy group or an alkoxycarbonyl group.
系重合体が、オレフィン系重合体とカルボキシ基または
アルコキシカルボニル基を有する重合性モノマーとのグ
ラフト重合体、またはエチレンとカルボキシ基またはア
ルコキシカルボニル基を有する重合性モノマーとの共重
合体である請求項１または４記載のホットメルト接着フ
ィルム。5. The olefin polymer having a functional group in the resin layer (B) is a graft polymer of an olefin polymer and a polymerizable monomer having a carboxy group or an alkoxycarbonyl group, or ethylene and a carboxy group or an alkoxy group. 5. The hot melt adhesive film according to claim 1, which is a copolymer with a polymerizable monomer having a carbonyl group.
が、90〜130℃である請求項１記載のホットメルト接着
フィルム。6. The hot melt adhesive film according to claim 1, wherein the melting point of the olefin polymer in the resin layer (C) is 90 to 130 ° C.
℃における溶融流動指数10g/10分以上を有する請求項１
または６記載のホットメルト接着フィルム。7. The olefin polymer of the resin layer (C) is 190
2. A melt flow index at 10 ° C. of 10 g / 10 min or more.
Or a hot melt adhesive film according to 6.
リエチレンまたはエチレンとα−オレフィンとの共重合
体である請求項１、６および７のいずれかに記載のホッ
トメルト接着フィルム。8. The hot melt adhesive film according to claim 1, wherein the olefin polymer of the resin layer (C) is polyethylene or a copolymer of ethylene and α-olefin.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19390288A JP2587467B2 (en) | 1988-08-03 | 1988-08-03 | Hot melt adhesive film |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19390288A JP2587467B2 (en) | 1988-08-03 | 1988-08-03 | Hot melt adhesive film |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0243277A JPH0243277A (en) | 1990-02-13 |
| JP2587467B2 true JP2587467B2 (en) | 1997-03-05 |
Family
ID=16315642
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19390288A Expired - Lifetime JP2587467B2 (en) | 1988-08-03 | 1988-08-03 | Hot melt adhesive film |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2587467B2 (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104401079A (en) * | 2014-11-04 | 2015-03-11 | 浙江华江科技发展有限公司 | Functional composite hot-melt adhesive film for bonding lightweight GMT series automotive interior trims |
-
1988
- 1988-08-03 JP JP19390288A patent/JP2587467B2/en not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104401079A (en) * | 2014-11-04 | 2015-03-11 | 浙江华江科技发展有限公司 | Functional composite hot-melt adhesive film for bonding lightweight GMT series automotive interior trims |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0243277A (en) | 1990-02-13 |
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