JP2558540B2 - ポリプロピレン樹脂組成物 - Google Patents
ポリプロピレン樹脂組成物Info
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、無機系充填剤を含み剛性、耐熱性にすぐ
れ、特にウェルド強度保持率が高く自動車や電気部品の
分野における工業材料として好適なポリプロピレン樹脂
組成物に関する。
れ、特にウェルド強度保持率が高く自動車や電気部品の
分野における工業材料として好適なポリプロピレン樹脂
組成物に関する。
［従来の技術］ 従来、ポリプロピレン樹脂組成物の剛性や機械的物性
を向上させるためには、無機系の充填剤を配合すること
が有効であることが知られている。特に充填剤にマイカ
を含むポリプロピレン系樹脂は成形品の剛性が高く、寸
法安定性に優れている。しかしこの成形品は引張強度や
ウェルド強度が低いという欠点がある。このためこの点
を改良したポリプロピレン樹脂組成物としては、特公昭
60−3337号公報にマイカとタルクを含む耐熱性の樹脂組
成物の開示がある。また特公昭64−9339号公報には、ポ
リプロピレン樹脂40〜90重量％とマイカ５〜30重量％に
平均粒径0.05〜0.8μの炭酸カルシウムまたは平均粒径
0.1〜0.9μの硫酸バリウム５〜40重量％を含むポリプロ
ピレン樹脂組成物の開示がある。さらに特公昭56−1494
52号公報にはポリプロピレン樹脂にマイカを配合した場
合のマイカの分散性を高めるために、アクリル酸グラフ
トポリプロピレンまたは無水マレイン酸グラフトポリプ
ロピレンを配合した樹脂組成物が開示されている。
を向上させるためには、無機系の充填剤を配合すること
が有効であることが知られている。特に充填剤にマイカ
を含むポリプロピレン系樹脂は成形品の剛性が高く、寸
法安定性に優れている。しかしこの成形品は引張強度や
ウェルド強度が低いという欠点がある。このためこの点
を改良したポリプロピレン樹脂組成物としては、特公昭
60−3337号公報にマイカとタルクを含む耐熱性の樹脂組
成物の開示がある。また特公昭64−9339号公報には、ポ
リプロピレン樹脂40〜90重量％とマイカ５〜30重量％に
平均粒径0.05〜0.8μの炭酸カルシウムまたは平均粒径
0.1〜0.9μの硫酸バリウム５〜40重量％を含むポリプロ
ピレン樹脂組成物の開示がある。さらに特公昭56−1494
52号公報にはポリプロピレン樹脂にマイカを配合した場
合のマイカの分散性を高めるために、アクリル酸グラフ
トポリプロピレンまたは無水マレイン酸グラフトポリプ
ロピレンを配合した樹脂組成物が開示されている。
［発明が解決しようとする課題］ このようにマイカが充填されたポリプロピレン樹脂組
成物は、他の無機充填剤たとえばガラス繊維、タルク、
炭酸カルシウムなどを充填したポリプロピレン樹脂組成
物に比べ剛性がはるかに高く自動車部品などの用途に適
しているが、ウェルド引張り強度が低いという問題点を
有する。
成物は、他の無機充填剤たとえばガラス繊維、タルク、
炭酸カルシウムなどを充填したポリプロピレン樹脂組成
物に比べ剛性がはるかに高く自動車部品などの用途に適
しているが、ウェルド引張り強度が低いという問題点を
有する。
そのため従来では成形品にウェルド部を作らないよう
に金型設計をおこなったりしていたが、成形品の大型
化、複雑化などによりウェルド部の発生を避けることは
困難となっている。
に金型設計をおこなったりしていたが、成形品の大型
化、複雑化などによりウェルド部の発生を避けることは
困難となっている。
しかし上記の組成物ではウェルド強度保持率が充分で
ないので、他の添加剤や変性ポリプロピレン樹脂、ゴム
質などを添加することが必要となり、材料費や加工費が
上昇するのでこのましくない。
ないので、他の添加剤や変性ポリプロピレン樹脂、ゴム
質などを添加することが必要となり、材料費や加工費が
上昇するのでこのましくない。
本発明は上記の事情に鑑みてなされたもので、特に成
形品のウェルド強度保持率を高めたポリプロピレン樹脂
組成物とすることを目的とする。
形品のウェルド強度保持率を高めたポリプロピレン樹脂
組成物とすることを目的とする。
［課題を解決するための手段］ 本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、ポリプロピレ
ン系樹脂と、充填剤としてマイカと、燃焼灰とを含むポ
リプロピレン樹脂組成物であって、該燃焼灰は重量平均
粒径が１〜20μｍであり、燃焼灰とマイカとの重量比が
８未満であることを特徴とする。
ン系樹脂と、充填剤としてマイカと、燃焼灰とを含むポ
リプロピレン樹脂組成物であって、該燃焼灰は重量平均
粒径が１〜20μｍであり、燃焼灰とマイカとの重量比が
８未満であることを特徴とする。
本発明の特徴は、ポリプロピレン系樹脂に充填剤とし
てマイカと特定の燃焼灰を所定の組成比で配合すること
により、ポリプロピレン樹脂成形品の機械的物性、特に
曲げ弾性率を高めウェルド強度保持率の低下を防ぐこと
にある。
てマイカと特定の燃焼灰を所定の組成比で配合すること
により、ポリプロピレン樹脂成形品の機械的物性、特に
曲げ弾性率を高めウェルド強度保持率の低下を防ぐこと
にある。
本発明において使用されるマイカとしては、白マイ
カ、金マイカなどいずれも利用できる。このマイカは、
添加により形成した成形品の外観を良くするために重量
平均粒径が250μ以下のものであることが好ましい。な
お、マイカはポリプロピレン樹脂との相溶性を良くする
ためにその表面を公知のシランカップリング剤で処理さ
れたものを用いてもよい。
カ、金マイカなどいずれも利用できる。このマイカは、
添加により形成した成形品の外観を良くするために重量
平均粒径が250μ以下のものであることが好ましい。な
お、マイカはポリプロピレン樹脂との相溶性を良くする
ためにその表面を公知のシランカップリング剤で処理さ
れたものを用いてもよい。
ここで用いる燃焼灰は、流動床ボイラー、微粉炭ボイ
ラーで可燃物を燃焼した際に発生する灰である。この燃
焼灰の灰分組成は、使用した可燃物により左右される
が、灰形状の安定性の点から石炭を10重量％以上含む可
燃物を燃焼した際に排出される灰であることが好まし
い。
ラーで可燃物を燃焼した際に発生する灰である。この燃
焼灰の灰分組成は、使用した可燃物により左右される
が、灰形状の安定性の点から石炭を10重量％以上含む可
燃物を燃焼した際に排出される灰であることが好まし
い。
この燃焼灰の粒径は、重量平均で１〜20μｍの範囲の
ものが用いられる。またこの重量平均粒径が20μｍを超
えると、ポリプロピレン系樹脂中での充填剤の分散性が
悪くなり成形品の物性が低下することとなり好ましくな
い。
ものが用いられる。またこの重量平均粒径が20μｍを超
えると、ポリプロピレン系樹脂中での充填剤の分散性が
悪くなり成形品の物性が低下することとなり好ましくな
い。
この充填剤は、ポリプロピレン系樹脂に対して少なく
ともマイカが0.1重量％以上配合される。そして充填剤
中での燃焼灰とマイカとの割合は、重量比率で、０＜燃
焼灰／マイカ＜８の範囲である。
ともマイカが0.1重量％以上配合される。そして充填剤
中での燃焼灰とマイカとの割合は、重量比率で、０＜燃
焼灰／マイカ＜８の範囲である。
この充填剤は、燃焼灰とマイカとの比率が８未満であ
ることが必要である。この比率が燃焼灰／マイカ＞８を
超えると曲げ弾性率は高まるが、ウェルド強度保持率の
向上が認められず好ましくない。
ることが必要である。この比率が燃焼灰／マイカ＞８を
超えると曲げ弾性率は高まるが、ウェルド強度保持率の
向上が認められず好ましくない。
また充填剤の量は、ポリプロピレン系樹脂に対して60
重量％以下であることが、組成物の流動性を高めウェル
ド強度を改善するばかりでなく曲げ弾性率も向上させる
ことができるので好ましい。
重量％以下であることが、組成物の流動性を高めウェル
ド強度を改善するばかりでなく曲げ弾性率も向上させる
ことができるので好ましい。
なお、充填剤は上記のマイカと燃焼灰の他に通常用い
られているタルク、炭酸カルシウム、ガラス粉末、さら
にはガラス繊維を配合しても良い。さらに一部は燃焼灰
の代替として用いても良い。
られているタルク、炭酸カルシウム、ガラス粉末、さら
にはガラス繊維を配合しても良い。さらに一部は燃焼灰
の代替として用いても良い。
ポリプロピレン系樹脂としては、通常用いられている
ホモポリマー、コポリマー、ブロックポリマーなどのポ
リプロピレン樹脂が利用できる。またエチレン成分含量
が30％以下のエチレンプロピレン共重合体も利用でき
る。さらにEPDM、EPRなどのゴム成分や不飽和カルボン
酸をグラフト重合した変性ポリプロピレン樹脂を添加し
ても良い。
ホモポリマー、コポリマー、ブロックポリマーなどのポ
リプロピレン樹脂が利用できる。またエチレン成分含量
が30％以下のエチレンプロピレン共重合体も利用でき
る。さらにEPDM、EPRなどのゴム成分や不飽和カルボン
酸をグラフト重合した変性ポリプロピレン樹脂を添加し
ても良い。
この充填剤をポリプロピレン系樹脂に配合するには、
Ｖ型混合機、Ｗ型混合機、円筒型混合機、ヘンシェルミ
キサーなどの混合機で所定時間混合し、さらに押出機な
どで混練して押出すか、樹脂を押出機などで混練しなが
らベントより充填剤などを供給して混練する方法などが
適用できる。このとき可塑剤、安定剤、滑剤、着色剤な
どの添加剤も同時に添加配合することができる。
Ｖ型混合機、Ｗ型混合機、円筒型混合機、ヘンシェルミ
キサーなどの混合機で所定時間混合し、さらに押出機な
どで混練して押出すか、樹脂を押出機などで混練しなが
らベントより充填剤などを供給して混練する方法などが
適用できる。このとき可塑剤、安定剤、滑剤、着色剤な
どの添加剤も同時に添加配合することができる。
本発明の樹脂組成物は、曲げ弾性率が向上するととも
に他の機械的物性の衝撃強度や剛性も向上し、さらに熱
変形温度も従来のマイカ添加ポリプロピレン樹脂組成物
よりも向上している。
に他の機械的物性の衝撃強度や剛性も向上し、さらに熱
変形温度も従来のマイカ添加ポリプロピレン樹脂組成物
よりも向上している。
［作用］ このポリプロピレン樹脂組成物は、充填剤にマイカと
燃焼灰とが特定の比率で含まれている。通常樹脂組成物
にマイカを含むと、成形品のウェルド強度が低下する。
しかし本発明の組成物では理由は解明されていないがウ
ェルド強度保持率が向上するとともに、曲げ男性率も向
上する。さらに一般の機械的物性の衝撃強度や剛性も向
上し熱変形温度も高まり耐熱性が向上する。これは燃焼
灰がポリプロピレン系樹脂とマイカとの両者に対して親
和性を有し、両者の間でバインダーの働きをしてウェル
ド強度の低下などの機械的性質の低下を防止しているも
のと推測される。
燃焼灰とが特定の比率で含まれている。通常樹脂組成物
にマイカを含むと、成形品のウェルド強度が低下する。
しかし本発明の組成物では理由は解明されていないがウ
ェルド強度保持率が向上するとともに、曲げ男性率も向
上する。さらに一般の機械的物性の衝撃強度や剛性も向
上し熱変形温度も高まり耐熱性が向上する。これは燃焼
灰がポリプロピレン系樹脂とマイカとの両者に対して親
和性を有し、両者の間でバインダーの働きをしてウェル
ド強度の低下などの機械的性質の低下を防止しているも
のと推測される。
［実施例］ 以下、実施例により具体的に説明する。
（実施例No.1〜３） ポリプロピレン系樹脂としては、住友化学（株）製AW
−564（エチレンプロピレンブロック共重合体）を用
い、マイカは白石工業（株）製 HARマイカを用いた。
燃焼灰は、流動床ボイラーで石炭を800℃で燃焼した時
に発生したもので、粒径が重量平均で５μｍのものを用
いた。
−564（エチレンプロピレンブロック共重合体）を用
い、マイカは白石工業（株）製 HARマイカを用いた。
燃焼灰は、流動床ボイラーで石炭を800℃で燃焼した時
に発生したもので、粒径が重量平均で５μｍのものを用
いた。
このポリプロピレン樹脂組成物は第１表に示す様に、
マイカを５重量％に対し燃焼灰を10重量％（燃焼灰／マ
イカの比率２）、20重量％（燃焼灰／マイカの比率
４）、30重量％（燃焼灰／マイカの比率６）残部がポリ
プロピレン系樹脂（総重量100％とする）の組成であ
る。
マイカを５重量％に対し燃焼灰を10重量％（燃焼灰／マ
イカの比率２）、20重量％（燃焼灰／マイカの比率
４）、30重量％（燃焼灰／マイカの比率６）残部がポリ
プロピレン系樹脂（総重量100％とする）の組成であ
る。
この組成物を押出機で混練しながら押出して成形材料
とし、この成形材料を用いて射出成形により曲げ弾性率
測定およびウェルド強度測定用の試験片を作製した。
とし、この成形材料を用いて射出成形により曲げ弾性率
測定およびウェルド強度測定用の試験片を作製した。
なお、曲げ弾性率は、ASTM Ｄ−790に準拠して行っ
た。
た。
ウェルド強度保持率は、ASTM Ｄ−638に準拠し１号
ダンベル試験片の略中央に引張り方向に直角のウェルド
を形成したものと、同じ形状でウェルドを形成しない試
験片の引張り強度を測定し以下の式により算出した。
ダンベル試験片の略中央に引張り方向に直角のウェルド
を形成したものと、同じ形状でウェルドを形成しない試
験片の引張り強度を測定し以下の式により算出した。
ウェルド強度保持率（％）＝（ウェルドを形成した試験
片の引張り強度）／ （ウェルドのない試験片の引張り強度）×100 結果を第１表に示した。
片の引張り強度）／ （ウェルドのない試験片の引張り強度）×100 結果を第１表に示した。
（実施例No.4〜７） 上記実施例No.1〜３においてマイカの量を20重量％と
し、燃焼灰の量を10重量％（燃焼灰／マイカの比率0.
5）、20重量％（燃焼灰／マイカの比率１）、30重量％
（燃焼灰／マイカの比率1.5）、40重量％（燃焼灰／マ
イカの比率２）としてウェルド強度保持率と曲げ弾性率
を測定した。結果を第１表に示した。
し、燃焼灰の量を10重量％（燃焼灰／マイカの比率0.
5）、20重量％（燃焼灰／マイカの比率１）、30重量％
（燃焼灰／マイカの比率1.5）、40重量％（燃焼灰／マ
イカの比率２）としてウェルド強度保持率と曲げ弾性率
を測定した。結果を第１表に示した。
（実施例No.8） この例では燃焼灰を微粉炭ボイラーで1400℃で石炭を
燃焼した際に排出された灰分で、重量平均粒径が５μｍ
のものを用いた以外は実施例Ｎ （比較例No.1〜６） No.1は燃焼灰を含まず実施例のマイカを５重量％を加
えたポリプロピレン系樹脂かなる組成物である。No.2は
No.1に実施例の燃焼灰を40重量％添加したもので燃焼灰
／マイカの比率が８の組成物である。No.3はNo.1のマイ
カの量を20重量％に、No.4はマイカの量を40重量％に増
量したものである。No.5は実施例No.5の燃焼灰の替わり
にタルク（林化成（株）製 JR−２）を20重量％、No.6
は実施例No.5の燃焼灰の替わりに炭酸カルシウム（同和
カルファイニ（株）製 KS−500）を20重量％添加した
ものである。実施例と同様に曲げ弾性率とウェルド強度
保持率を測定した。結果を第１表に示した。
燃焼した際に排出された灰分で、重量平均粒径が５μｍ
のものを用いた以外は実施例Ｎ （比較例No.1〜６） No.1は燃焼灰を含まず実施例のマイカを５重量％を加
えたポリプロピレン系樹脂かなる組成物である。No.2は
No.1に実施例の燃焼灰を40重量％添加したもので燃焼灰
／マイカの比率が８の組成物である。No.3はNo.1のマイ
カの量を20重量％に、No.4はマイカの量を40重量％に増
量したものである。No.5は実施例No.5の燃焼灰の替わり
にタルク（林化成（株）製 JR−２）を20重量％、No.6
は実施例No.5の燃焼灰の替わりに炭酸カルシウム（同和
カルファイニ（株）製 KS−500）を20重量％添加した
ものである。実施例と同様に曲げ弾性率とウェルド強度
保持率を測定した。結果を第１表に示した。
（評価結果） 比較例No.1、３、４で示す様にマイカの配合量が増え
ると曲げ弾性率は高まるが、ウェルド強度保持率は著し
く低下している。しかし実施例No.1〜３に示す様にマイ
カ量を５重量％として燃焼灰の量が増すと曲げ弾性率は
同様に高まるが、通常低下するウェルド強度保持率の低
下はほとんど認められない。
ると曲げ弾性率は高まるが、ウェルド強度保持率は著し
く低下している。しかし実施例No.1〜３に示す様にマイ
カ量を５重量％として燃焼灰の量が増すと曲げ弾性率は
同様に高まるが、通常低下するウェルド強度保持率の低
下はほとんど認められない。
実施例No.4〜７はマイカの量を20重量％と多くしたこ
とで、曲げ弾性率は一段と大きくなっているが、ウェル
ド強度保持率は絶対値は小さくなるがマイカを増した場
合よりは向上している。すなわち比較例No.3の燃焼灰を
含まない場合と比較して燃焼灰の量を増すことにより実
施例No.5、No.6ではウェルド強度保持率が逆に向上して
いる。実施例No.7では充填剤の配合量が上限に近いため
ウェルド強度保持率がやや低くなっているが比較例No.3
よりは向上している。実施例No.8は、燃焼灰を替えて微
粉炭ボイラーで排出した燃焼灰を用いたが、実施例No.5
と曲げ弾性率、ウェルド強度保持率とも略同じで燃焼灰
の種類には左右されていない。
とで、曲げ弾性率は一段と大きくなっているが、ウェル
ド強度保持率は絶対値は小さくなるがマイカを増した場
合よりは向上している。すなわち比較例No.3の燃焼灰を
含まない場合と比較して燃焼灰の量を増すことにより実
施例No.5、No.6ではウェルド強度保持率が逆に向上して
いる。実施例No.7では充填剤の配合量が上限に近いため
ウェルド強度保持率がやや低くなっているが比較例No.3
よりは向上している。実施例No.8は、燃焼灰を替えて微
粉炭ボイラーで排出した燃焼灰を用いたが、実施例No.5
と曲げ弾性率、ウェルド強度保持率とも略同じで燃焼灰
の種類には左右されていない。
一方比較例No.5の燃焼灰の替わりにタルク、比較例N
o.6の燃焼灰の替わりに炭酸カルシウムを用いた場合
は、曲げ弾性率は添加しない場合より高くなるが、ウェ
ルド強度保持率はほとんど向上せずタルクのみの比較例
No.3の場合と同じである。
o.6の燃焼灰の替わりに炭酸カルシウムを用いた場合
は、曲げ弾性率は添加しない場合より高くなるが、ウェ
ルド強度保持率はほとんど向上せずタルクのみの比較例
No.3の場合と同じである。
比較例No.2の燃焼灰とマイカの比率が８の場合は、曲
げ弾性率は向上しているが、ウェルド強度保持率の向上
は燃焼灰を添加しない比較例No.1の場合より低くなり目
的とする効果が得られていない。
げ弾性率は向上しているが、ウェルド強度保持率の向上
は燃焼灰を添加しない比較例No.1の場合より低くなり目
的とする効果が得られていない。
したがって、マイカと燃焼灰を特定比率で配合するこ
とによりポリプロピレ樹脂組成物の成形品の曲げ弾性率
が向上するとともに、ウェルド強度保持率も向上するこ
とができる。
とによりポリプロピレ樹脂組成物の成形品の曲げ弾性率
が向上するとともに、ウェルド強度保持率も向上するこ
とができる。
［効果］ 本発明のポリプロピレン樹脂組成物では、マイカの燃
焼灰とが特定の比率で配合されている。そのためこの組
成物ではマイカを充填した場合の欠陥を燃焼灰が補うの
で、従来の充填剤にマイカを用いた場合に比べてウェル
ド強度の低下が少ない。したがって、このポリプロピレ
ン樹脂組成物は、耐熱性や剛性などの機械的強度が高く
なり、ウェルドを有する形状の成形品に適用することが
できる。このため安価な工業材料として自動車部品、構
造部品への適用範囲を広げることができる。
焼灰とが特定の比率で配合されている。そのためこの組
成物ではマイカを充填した場合の欠陥を燃焼灰が補うの
で、従来の充填剤にマイカを用いた場合に比べてウェル
ド強度の低下が少ない。したがって、このポリプロピレ
ン樹脂組成物は、耐熱性や剛性などの機械的強度が高く
なり、ウェルドを有する形状の成形品に適用することが
できる。このため安価な工業材料として自動車部品、構
造部品への適用範囲を広げることができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｋ 3:34） (72)発明者 鈴木 隆領 愛知県豊田市下市場町３丁目30番地 小 島プレス工業株式会社内 (56)参考文献 特開 平４−55450（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−145745（ＪＰ，Ａ) 特公 昭48−29848（ＪＰ，Ｂ１)
Claims (1)
- 【請求項１】ポリプロピレン系樹脂と、充填剤としてマ
イカと、燃焼灰とを含むポリプロピレン樹脂組成物であ
って、該燃焼灰は重量平均粒径が１〜20μｍであり、該
燃焼灰と該マイカとの重量比（燃焼灰／マイカ）が８未
満であることを特徴とするポリプロピレン樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2167499A JP2558540B2 (ja) | 1990-06-26 | 1990-06-26 | ポリプロピレン樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2167499A JP2558540B2 (ja) | 1990-06-26 | 1990-06-26 | ポリプロピレン樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0455449A JPH0455449A (ja) | 1992-02-24 |
| JP2558540B2 true JP2558540B2 (ja) | 1996-11-27 |
Family
ID=15850819
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2167499A Expired - Fee Related JP2558540B2 (ja) | 1990-06-26 | 1990-06-26 | ポリプロピレン樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2558540B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2558541B2 (ja) * | 1990-06-26 | 1996-11-27 | トヨタ自動車株式会社 | ポリプロピレン樹脂組成物 |
| JP5095047B2 (ja) * | 2000-07-17 | 2012-12-12 | 株式会社フジクラ | ゴムモールド部品 |
| WO2017094114A1 (ja) * | 2015-12-01 | 2017-06-08 | 三菱電機株式会社 | 冷凍サイクル装置 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5115543B2 (ja) * | 1971-08-21 | 1976-05-18 | ||
| JPS58145745A (ja) * | 1982-02-24 | 1983-08-30 | Showa Denko Kk | ポリオレフイン系樹脂成形物の製造方法 |
| JP2558541B2 (ja) * | 1990-06-26 | 1996-11-27 | トヨタ自動車株式会社 | ポリプロピレン樹脂組成物 |
-
1990
- 1990-06-26 JP JP2167499A patent/JP2558540B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0455449A (ja) | 1992-02-24 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |