JP2024028764A - １または複数の生成物を生産するための方法及び反応器 - Google Patents

１または複数の生成物を生産するための方法及び反応器 Download PDF

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Abstract

【課題】天然ガス等の原料ガスの分解を通じて、１または複数の生成物を生産するための方法及びシステムを提供する。【解決手段】天然ガス等の原料ガスが、混合チャンバ内に導入される。可燃性ガスが、例えば原料ガスの導入と同時に、燃焼チャンバ内に導入される。その後、可燃性ガスが点火されて、可燃性ガスが燃焼チャンバと混合チャンバとの間の１または複数の流体流路を介して混合チャンバに流入され、原料ガスと混合される。可燃性ガスと原料ガスとの混合により、１または複数の生成物が生産される。【選択図】図５

Description

本発明は、例えば天然ガス等の原料ガスの分解を通じて、１または複数の生成物を生産するための方法及び関連する反応器に関している。
天然ガス（ＣＨ4）の化学的分解とは、当該天然ガスのその構成成分、炭素（Ｃ）及び水素（Ｈ2）、への分離を指す。水蒸気メタン改質（ＳＭＲ）等の従来の水素生成方法では、顕著な希釈ＣＯ2排出に帰結する。これは、コストのかかる改質後の隔離のためのクリーンアップ（浄化）を必要とし得る。ある結果では、ＳＭＲは、生成される１トンのＨ2あたり約８～１０トンのＣＯ2を生成する。ＳＭＲ煙道ガスストリームにＣＯ2クリーンアップを追加することは、二酸化炭素排出量のペナルティが転換点まで増大しない限り、一般に高い費用がかかる。
水素及び固体炭素を生成するための熱分解の他の方法、例えば、熱分解、液体金属熱分解、プラズマ熱分解等、が存在する。これらのプロセスは、一般に、関連する炭素市場向けの固体炭素の生産を最大化するように調整され、これらの産業界で幅広く使用されている。
天然ガスの熱分解は、典型的には、定圧の定常流プロセスであり、これによれば、水素及び炭素の形成を開始するのに必要な温度に達するまで、天然ガスが加熱される。この時点で、平衡反応を完了するべく、温度が所定時間維持される。温度が増大されると、１ＡＴＭの一定圧力を仮定して、メタン転化に必要とされる時間が減少する（図１に示されている－メタン及びエタンの均一な熱分解の反応速度モデルから得られる図である、Ｍａｒｙａｍ Ｙｏｕｎｅｓｓｉ－Ｓｉｎａｋｉ，Ｅｄｇａｒ Ａ． Ｍａｔｉｄａ，Ｆｅｒｉｄｕｎ Ｈａｍｄｕｌｌａｈｐｕｒ，Ｃａｒｌｅｔｏｎ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｄｅｐａｒｔｍｅｎｔ ｏｆ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ａｎｄ Ａｅｒｏｓｐａｃｅ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，１１２５ Ｃｏｌｏｎｅｌ Ｂｙ Ｄｒｉｖｅ，Ｏｔｔａｗａ，ＯＮ Ｋ１Ｓ ５Ｂ６，Ｃａｎａｄａ，当該文献の全体が当該参照により本明細書に組み込まれる。）
そのような定常流反応器では、形成された炭素は、反応器の表面に堆積する傾向があり、最終的には非常に厚くなり、反応器の性能が損なわれることになる。機械的スクレイピングプロセス、あるいは、反応器に空気を導入することによって当該表面から炭素を燃焼させてしまうことが、反応器を洗浄する２つの一般的な手段である。機械的スクレイピングは、実施することが難しく、硬い炭素堆積物を除去することができない場合がある。空気で炭素を燃焼させてしまうことは、顕著なＣＯ2排出を生成し、これは望ましくない。従って、第１には、表面に炭素を形成しないことが非常に望ましく、そして、生成されてしまった炭素を下流のプロセスに送ることが非常に望ましい。
更に、反応器のサイズを低減するためには、より短い反応時間が要求されるが、これは、高温と特殊な材料とを必要とし、それらは非常に高価である。これを克服するために、反応温度を下げる効果のある触媒が反応器に加えられる。もっとも、炭素の堆積は、触媒の表面でも発生し、これは時間の経過とともに触媒を失活させ、触媒の再活性化プロセスまたは交換を必要とする。これらのオプションは、いずれもコストがかかり、プロセスが複雑になる。
液体金属反応器等の液体媒体反応器は、天然ガスが液体金属または液体塩などの高温液体のカラムを通してバブリングされる熱処理を伴う。これは、定圧の定常流プロセスであるため、前記と同じ温度ｖｓ時間の反応速度が当て嵌まる。このプロセスの利点は、生成された水素が反応器カラムの上部の外で泡立ち、炭素が液体媒体の表面に浮かび、理論的には掬い取られ得るため、水素と炭素との分離が簡略化されることである。幾つかの例では、触媒効果を提供して反応温度を下げる液体金属合金が特定されている。もっとも、全ての場合において、反応器の上部での炭素の蓄積が、依然として問題であり、溶融媒体の使用は、反応器に、複雑さ、材料の課題、及び、コスト、を追加する。
ほとんどの熱処理では、反応器を加熱してプロセスを維持するために必要とされるエネルギが、通常、過剰な天然ガスを空気で燃焼させることによって供給される。この煙道ガスは、ＣＯ2を大気中に放出し、地球温暖化に寄与してしまう。幾つかの場合には、過剰な炭素の堆積及び／または水素が、反応熱を提供するために使用され得る。
プラズマ反応器は、電気によって生成される高温プラズマを通るように天然ガスを一定の圧力で通過させる。プラズマは、例えば、電極またはマイクロ波を使用することによって生成され得る。これらの反応器では、炭素の蓄積が、依然として問題であり得るが、高温プラズマが非常に小さな領域に閉じ込められているため、熱反応器ほど問題にはならない。熱反応器とは異なり、プラズマ反応器は、エネルギ入力として電気のみに依存する。熱システムと比較して、入力エネルギのための電気のコストは、天然ガスのそれよりもずっと高いため、結果として水素とメタンの生産コストは、ずっと高い。
従って、当該技術分野において、資本コストがより低く、炭素蓄積問題の影響をより受けにくい、熱エネルギを使用するタイプの天然ガス分解プロセスのニーズがある。
全体として、本発明は、天然ガスのその構成成分、炭素（Ｃ）及び水素（Ｈ2）、への分解に関しており（但し、それに限定されない）、動的なガスの圧縮及び混合を用いて、天然ガスを熱分解するのに必要とされる圧力及び温度を生成する。当該プロセスの目標は、水素の収量について当該プロセスを最適化し、炭素温室効果ガスの排出を最小限に抑えながら、二次的な価値のストリームとして固体炭素を回収することである。ダイレクトカーボン型燃料電池（ＤＣＦＣ）と組み合わされると、炭素生成物は、電気を生成するために使用され得て、また、隔離に適したＣＯ2の純粋な生成物ストリームを生成するために使用され得る（図２を参照）。その結果、低コストで「クリーンな」水素製造が実現する。
本発明の第１の態様によれば、１または複数の生成物を生産する方法であって、１または複数のガスを含む原料ガスを混合チャンバ内に導入する工程と、１または複数のガスを含む可燃性ガスを燃焼チャンバ内に導入する工程と、それらの後に、前記可燃性ガスに点火して、前記燃焼チャンバと前記混合チャンバとの間の１または複数の流体流路を介して前記可燃性ガスを前記混合チャンバ内に流入させて前記原料ガスと混合させる工程と、を備え、エネルギが、前記可燃性ガスから前記原料ガスに伝達され、それによって、１または複数の生成物が生産される、ことを特徴とする方法、が提供される。
前記原料ガス及び前記可燃性ガスの前記導入は、前記点火工程の前に前記原料ガスが前記可燃性ガスと実質的に混合しないように、あるいはほとんど混合しないように、あるいは無視できる程度にのみ混合するように、なされ得る。
当該方法は、更に、前記１または複数の生成物の更なる生産を停止する工程を備え得る。
当該方法は、更に、前記原料ガスを前記混合チャンバ内に導入する工程の前に、前記原料ガスを予熱する工程を備え得る。
当該方法は、更に、前記可燃性ガスを前記燃焼チャンバ内に導入する工程の前に、前記可燃性ガスを予熱する工程を備え得る。
前記燃焼チャンバの容積に対する前記混合チャンバの容積の比が、約１０：１未満であり得る、または、約１０：１に等しくてよい。
前記混合チャンバの直径に対する前記混合チャンバの長さの比が、約３０：１未満である得るか、または、約３０：１に等しくてよい。
前記原料ガスは、天然ガスを含み得る。前記原料ガスは、天然ガスとリサイクルガスとの混合物を含み得る。前記リサイクルガスは、天然ガスと、水素と、一酸化炭素と、二酸化炭素と、のうちの１または複数を含み得る。
前記可燃性ガスは、酸化剤を含み得る。前記酸化剤は、酸素及び空気のうちの１または複数を含み得る。前記可燃性ガスは、ＣＨ4及びO2の混合物を含み得る。前記可燃性ガスは、リサイクルガスと前記酸化剤との混合物を含み得る。前記リサイクルガスは、天然ガスと、水素と、一酸化炭素と、二酸化炭素と、のうちの１または複数を含み得る。
前記可燃性ガスは、前記原料ガスの前記混合チャンバ内への導入と同時に、前記燃焼チャンバ内に導入され得る。
前記可燃性ガスは、前記原料ガスが前記混合チャンバ内に導入される圧力と等しい圧力で、前記燃焼チャンバ内に導入され得る。
前記１または複数の生成物は、水素及び炭素のうちの１または複数を含み得る。
前記１または複数の生成物は、水素及び一酸化炭素のうちの１または複数を含み得る。
前記１または複数の生成物は、水素、窒素及び炭素のうちの１または複数を含み得る。水素及び窒素は、アンモニア製造のために使用され得る。
前記１または複数の生成物の更なる生産を停止する工程は、前記混合チャンバ内の圧力を低減する工程を含み得る。前記混合チャンバ内の圧力は、前記混合チャンバのカーボンファウリングを抑制するために十分に迅速に、例えば１秒未満の間に少なくとも５０％だけ、低減され得る。
前記可燃性ガスの燃焼によって発生される圧力波が、前記混合チャンバのカーボンファウリングを抑制し得る。
前記エネルギは、ガスの動的な圧縮及び混合を用いて、前記可燃性ガスから前記原料ガスに伝達され得る。
点火後であって可燃性ガスの原料ガスとの混合前の燃焼チャンバ内の温度は、例えば酸化としての純粋なO2と可燃性ガスとしてのリサイクルガスとを用いる場合、～９０ＡＴＭ及び～３７００Ｋであり得る。
前記可燃性ガスの前記原料ガスとの混合後であって、前記１または複数の生成物が生産される前に、前記原料ガスと前記可燃性ガスとの混合物の少なくとも一部が第３チャンバに移送され得る。従って、前記燃焼チャンバ及び前記混合チャンバは、前記１または複数の生成物が前記第３チャンバ内で生産されるのをユーザが待つ間に、新しい可燃性ガス及び原料ガスで補充され得る。
本発明の更なる態様によれば、原料ガス反応器であって、混合チャンバと、燃焼チャンバと、前記混合チャンバ及び前記燃焼チャンバの内外へのガスの流れを制御するためのバルブと、点火器と、以下の方法を実施するように構成された１または複数のコントローラと、を備え、当該方法は、１または複数のガスを含む原料ガスを前記混合チャンバ内に導入するように前記バルブを制御する工程と、１または複数のガスを含む可燃性ガスを前記燃焼チャンバ内に導入するように前記バルブを制御する工程と、それらの後に、前記可燃性ガスに点火するように前記点火器を制御して、前記燃焼チャンバと前記混合チャンバとの間の１または複数の流体流路を介して前記可燃性ガスを前記混合チャンバ内に流入させて前記原料ガスと混合させる工程と、を含む、エネルギが、前記可燃性ガスから前記原料ガスに伝達され、それによって、１または複数の生成物が生産される、ことを特徴とする原料ガス反応器、が提供される。
前記原料ガス及び前記可燃性ガスの前記導入は、前記原料ガスが前記可燃性ガスと実質的に混合しないようになされ得る。
前記方法は、前記１または複数の生成物の更なる生産を停止するように前記バルブを制御する工程を更に備え得る。
前記燃焼チャンバは、前記混合チャンバ内に配置され得る。前記燃焼チャンバは、前記混合チャンバの長手方向軸線からオフセットされ得る。
前記燃焼チャンバは、前記混合チャンバの外側に配置され得る。
前記燃焼チャンバは、それに形成された１または複数の開口を有し得る。
当該原料ガス反応器は、本発明の第１の態様に関連して記載される特徴のいずれかを含み得る。
本発明の更なる態様によれば、原料ガス反応器であって、混合チャンバと、それに形成された１または複数の開口を有する燃焼チャンバと、前記混合チャンバ及び前記燃焼チャンバの内外へのガスの流れを制御するためのバルブと、点火器と、を備え、前記１または複数の開口は、前記燃焼チャンバから前記混合チャンバへの１または複数の流体流路を提供する、ことを特徴とする原料ガス反応器、が提供される。
当該原料ガス反応器は、本発明の第１の態様に関連して記載される特徴のいずれかを含み得る。
前記バルブを制御する工程は、個々のバルブの開放及び／または閉鎖を制御する工程を含み得る。代替的または付加的に、前記バルブを制御する工程は、前記反応器に対してバルブを回転させる工程（例えばモータを使用する）を含み得る。
本発明の更なる態様によれば、システムであって、複数の原料反応器であって、各反応器は、混合チャンバと、燃焼チャンバと、点火器と、を有している複数の原料反応器と、複数の前記混合チャンバ及び複数の前記燃焼チャンバの内外へのガスの流れを制御するためのバルブと、各反応器において、以下の方法を実施するように構成された１または複数のコントローラと、を備え、前記方法は、１または複数のガスを含む原料ガスを前記混合チャンバ内に導入するように前記バルブを制御する工程と、１または複数のガスを含む可燃性ガスを前記燃焼チャンバ内に導入するように前記バルブを制御する工程と、それらの後に、前記可燃性ガスに点火するように前記点火器を制御して、前記燃焼チャンバと前記混合チャンバとの間の１または複数の流体流路を介して前記可燃性ガスを前記混合チャンバ内に流入させて前記原料ガスと混合させる工程と、を含んでおり、エネルギが、前記可燃性ガスから前記原料ガスに伝達され、それによって、１または複数の生成物が生産され、所与の反応器において、前記方法は、前記複数の反応器の少なくとも１つの他の反応器と位相がずれて実施される、ことを特徴とするシステム、が提供される。
各反応器において、前記原料ガス及び前記可燃性ガスの前記導入は、前記原料ガスが前記可燃性ガスと実質的に混合しないようになされ得る。
各反応器において、前記方法は、前記１または複数の生成物の更なる生産を停止するように前記バルブを制御する工程を更に含み得る。
前記複数の反応器は、中心軸の周りに放射状に配置され得て、当該システムは、前記バルブを含むバルブアセンブリに対して前記中心軸の周りに前記複数の反応器を回転させる、あるいは、前記複数の反応器に対して前記中心軸の周りに前記バルブを含むバルブアセンブリを回転させる、ように構成された回転子を更に備え得る。これにより、複数の反応器が静止している間に、バルブアセンブリが回転され得て、あるいは、複数の反応器が回転されている間に、バルブアセンブリが静止していてよい。幾つかの実施形態では、バルブアセンブリ及び複数の反応器は、同時に回転されてもよい。
前記バルブを制御する工程は、個々のバルブの開放及び／または閉鎖を制御する工程を含み得る。代替的または付加的に、前記バルブを制御する工程は、前記複数の反応器に対してバルブを回転させる工程（例えばモータを使用する）を含み得る。
当該システムは、本発明の第１の態様に関連して記載される特徴のいずれかを含み得る。
本発明の更なる態様において、前述の反応器のいずれかの１または複数と、前記１または複数の反応器に結合され、可燃性ガスの原料ガスとの混合から生産される炭素を受容するように構成された、１または複数の燃料電池と、を備えたことを特徴とするシステム、が提供される。
当該システムは、本発明の第１の態様に関連して記載される特徴のいずれかを含み得る。
本発明の実施形態が、添付の図面を参照して、詳細に説明される。
図１は、様々な温度及び時定数の下で１気圧の圧力でメタンから生成される水素のモル分率のグラフである。
図２は、本発明の実施形態に従う、水素、電気、及び、純粋な二酸化炭素、を生成するための、天然ガス分解と炭素燃料電池との組み合わせを示す。
図３は、本発明の実施形態に従う、天然ガスの分解システムの概略図である。
図４Ａ及び図４Ｂは、本発明の実施形態に従う、混合チャンバと燃焼チャンバとの異なる配置を示す。 図４Ａ及び図４Ｂは、本発明の実施形態に従う、混合チャンバと燃焼チャンバとの異なる配置を示す。
図５は、本発明の実施形態に従う、天然ガスの分解方法の概略図である。
図６は、本発明の実施形態に従う、位相がずれて動作する束ねられた複数の反応器を含むシステムの異なる形態を示す。
図７は、本発明の実施形態に従う、静止したバルブ回りに回転する束ねられた複数の反応器を示す。
図８は、本発明の実施形態に従う、原料ガスの可燃性ガスとの混合を提供するために使用される燃焼チャンバ及び混合チャンバ、並びに、可燃性ガスと原料ガスとの混合物が向けられて当該混合物から１または複数の生成物が生産される第３チャンバ、の概略ブロック図である。
図９は、本発明の実施形態に従う、原料ガスの可燃性ガスとの混合を提供するために使用され、当該混合物から１または複数の生成物が生産される、燃焼チャンバ及び混合チャンバ、の概略ブロック図である。
図１０は、本発明の実施形態に従う、原料ガスの可燃性ガスとの混合を提供するために使用され、当該混合物から１または複数の生成物が生産され、当該プロセスのための熱エネルギを提供するためにリサイクルガスが用いられる、燃焼チャンバ及び混合チャンバ、の概略ブロック図である。
図１１は、本発明の実施形態に従う、混合チャンバ内に配置された燃焼チャンバの概略図である。
図１２は、本発明の実施形態に従う、混合チャンバの外側に配置された燃焼チャンバの概略図である。
図１３は、本発明の実施形態に従う、混合チャンバ内に配置された燃焼チャンバを示す。
図１４は、本発明の実施形態に従う、静止した複数の反応器と回転バルブとを備えたマルチ反応器バンドルを示す。
本発明は、１または複数の生成物を生産するための改善された方法及び反応器を提供することを目的としている。本発明の様々な実施形態が以下に説明されるが、本発明はこれらの実施形態に限定されないで、これらの実施形態の変形が、添付の特許請求の範囲によってのみ限定されるべき本発明の範囲内に十分に入ることができる。
請求項及び／または明細書において「ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ（含む）」または「ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ（含む）」という用語と共に用いられる場合の「ａ」または「ａｎ」という語は、「１つ」を意味する場合もあるが、文脈が明確に他のことを述べていない限り、「１または複数」、「少なくとも１つ」及び「１または１より多い」の意味とも一致する。同様に、「ａｎｏｔｈｅｒ」という語は、文脈が明確に他のことを述べていない限り、少なくとも２番目またはそれ以上を意味し得る。
本明細書で用いられる「ｃｏｕｐｌｅｄ（結合された）」、「ｃｏｕｐｌｉｎｇ（結合する）」または「ｃｏｎｎｅｃｔｅｄ（接続された）」という用語は、当該用語が用いられる文脈に応じて、幾つかの異なる意味を有し得る。例えば、「ｃｏｕｐｌｅｄ（結合された）」、「ｃｏｕｐｌｉｎｇ（結合する）」または「ｃｏｎｎｅｃｔｅｄ（接続された）」という用語は、機械的または電気的な意味合いを有し得る。例えば、本明細書で用いられる場合、「ｃｏｕｐｌｅｄ（結合された）」、「ｃｏｕｐｌｉｎｇ（結合する）」または「ｃｏｎｎｅｃｔｅｄ（接続された）」という用語は、２つの要素または装置が互いに直接的に接続されているか、または、特定の文脈に応じた電気要素や電気信号や機械要素などを介して１または複数の中間の要素や装置を介して互いに接続されている、ことを示し得る。本明細書における「及び／または」という用語は、項目のリストに関連して用いられる場合、当該リストを構成する項目の任意の１または複数を意味する。
本明細書で用いられる場合、「約〇〇（数値）」または「概ね〇〇（数値）」という言及や、ある数値に「実質的に」等しいという言及は、当該数値の＋／－１０％以内であることを意味する。
全体として、本発明の実施形態によって、天然ガス原料から水素リッチガス及び／または炭素生成物を生産するために用いられる超リッチパルス熱分解プロセスが記載されている。大規模な水素の生産のために、当該プロセスはＳＭＲと競合し得る。
本発明の実施形態によれば、天然ガスベースの原料から水素及び炭素生成物を生産するため、非定常式の一定容積のパルス反応プロセスの使用が記載されている。可燃性ガス及び酸化剤の分離したチャンバが、反応のためのエネルギを提供し、当該エネルギは、ガスの動的な圧縮と直接接触を介しての迅速な混合熱エネルギ交換とによって、原料混合チャンバに直接伝達される。以下の説明では、酸化剤として空気が使用されている。もっとも、純粋な酸素等の他の酸化剤も、当該プロセスで使用され得る。更に、原料ガス及び可燃性ガスは、同一のガスまたはガス混合物を含み得て、あるいは、異なるガスまたはガス混合物を含み得る。幾つかの実施形態では、可燃性ガスは、リサイクルガス混合物を含み得る。
反応器は、混合チャンバと燃焼チャンバとを備えている。これらのチャンバは、常に開いている幾つかの通路を介して接続されている。幾つかの実施形態では、反応器は、より大きな固体管（混合チャンバ）内に有孔管（燃焼チャンバ）を備えている（図３及び図４Ａ参照）。他の実施形態では、燃焼チャンバは、混合チャンバの外部に存在し得る（図４Ｂに示される通り）。外部バルブが、原料ガス、酸化剤、及び、可燃性ガス（ＣＨ4として示される）、並びに、反応中に生産される排出水素、炭素、及び、他のガス、を提供する。
図５を参照して、サイクルの開始時において、混合チャンバは、前の反応サイクルの生成物で満たされている。混合チャンバは、原料反応の生成物と燃焼反応の生成物の一部との混合物で満たされている。燃焼チャンバは、主に、燃焼反応の生成物で満たされている。工程５００において、新鮮な原料ガスとおそらく幾つかのリサイクルされる生成物ガスとが混合チャンバ内に導入され、前のサイクルの生成物を混合チャンバの端部から移動させる。同時に、可燃性ガス／空気の混合物が、燃焼チャンバ内に導入され、燃焼の生成物を燃焼チャンバの端部から移動させる。工程５０２において、全ての入口バルブ及び出口バルブが閉鎖され、閉じた容積が生成される。次に、工程５０４において、燃焼チャンバ内のガスが点火され、その結果、燃焼チャンバ内の圧力及び温度の上昇に帰結する。工程５０６において、燃焼チャンバと混合チャンバとの間の通路が、可燃性ガス生成物が混合チャンバ内に入り、それによって原料ガスを圧縮し、それらの圧力および温度を上昇させることを許容する。また、高温の燃焼チャンバのガス生成物は、原料ガスと混合し、それによって、それらの熱エネルギを当該原料ガスに伝達し、それらの温度を更に上昇させる。結果として生じる原料ガスの温度及び圧力が、反応を発生させる。工程５０８で、当該反応が一定期間進行することが許容され、所望の反応が完了し、所望の生成物が発生される。工程５１０で、混合チャンバ内の圧力は、生成物を外部体積（不図示）に放出することによって、急速に低下される。燃焼チャンバ内に残っている燃焼生成物ガスは、混合チャンバガスと一緒に排出され得るか、あるいは、専用ポートから別個に排出され得る。混合チャンバ内の圧力低下は、温度を低下させ、反応を停止または終了（クエンチ）させる。この急速な減圧及び膨張は、反応器の壁から炭素等の固体の反応生成物を除去するという望ましい効果をも有する。更に、燃焼から発生される圧力波が、反応器の壁から炭素堆積物を剥ぎ取り得る。
原料ガス及び可燃性ガスが予め混合される場合、混合物がリッチ過ぎる（濃すぎる）ため、点火（発火）しない場合がある。従って、混合チャンバと燃焼チャンバとは、点火前に別個に分離されており、その結果、原料ガスと可燃性ガスとの間で混合が生じないか、好ましくは非常に僅かな混合のみが生じる。
複数の反応器システムが束ねられ得て、互いに僅かに位相ずれした状態で動作されることで、反応器システムの内外への連続的な流れを生成し得る。図６に示されるように、バルブは、静止タイプでもよいし、回転タイプでもよい。幾つかの実施形態では、反応器が回転され得て、バルブが静止状態を維持し得る（「実験的検証を含む３つのステップを伴うウェーブロータ設計方法」、Ｃｈａｎ Ｓｈｉｎｉｎｇ他、Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ ｆｏｒ Ｇａｓ Ｔｕｒｂｉｎｅｓ ａｎｄ Ｐｏｗｅｒ、２０１７年１２月、の図２から修正された図７を参照。当該文献の全体が当該参照により本明細書に組み込まれる（ｉｎｃｏｒｐｏｒａｔｅｄ ｂｙ ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ））。
反応器が効果的に動作することを可能にするべく、様々なパラメータが調整され得る。原料ガスは、混合チャンバ内に導入される前に、反応を開始する温度の直下にまで予熱され得る。典型的な温度は、原料ガスの成分と動作圧力とに依存するが、６００Ｋ～１０００Ｋの範囲内である。
更に、導入される可燃性ガス／酸化剤の混合物も、燃焼チャンバに入る前に予熱され得る。典型的な温度は、使用される可燃性ガスに依存するが、４００Ｋ～７００Ｋの範囲内である。可燃性ガス／酸化剤の混合物を予熱すると、プロセスの効率が改善され得て、燃焼生成物の加熱に使用されるのではなく、より多くの燃焼エネルギが反応物質に伝達される。
混合チャンバと燃焼チャンバとの間の容積比は、燃焼チャンバ内に含まれる正確な量のエネルギが混合チャンバに提供されて、所望の生成物を生成する、というように設定されるべきである。また、効果的な混合を提供するために、混合チャンバに入る十分な可燃性ガス生成物が存在するべきである。一般に、１０：１未満の容積比が望まれる。酸化剤として空気を使用する場合、窒素が、より低い容積比を促して混合を増加させる非反応性ガスとして有益であり得る。酸化剤として純粋な酸素を使用する場合、ＣＯ2などの別のガスが、酸化剤として空気の場合の窒素と同じ利点を提供し得る。可燃性ガスの混合物に追加のＣＯ2を導入すると、固体炭素の生成量が増える結果となり得る。
長さ対直径の比率は、燃焼チャンバから混合チャンバへの効率的なエネルギ伝達を得るために重要である。短くて大口径の反応器は、混合が不十分となる傾向があり、長くて細い反応器は、その長さに沿って原料ガスと可燃性ガスとを当該反応器内に導入する際に困難が発生する。一般に、３０：１未満の長さ直径比率が、望ましい。
幾つかの実施形態によれば、反応器は、原料ガスとして、幾つかのリサイクル生成物ガスに加えてメタン（または天然ガス）を使用し、可燃性ガスとして、リサイクルガス／酸化剤の混合物を使用する。反応器は、反応生成物の流れにおいて水素及び固体炭素の生産を最大化するように設計され動作され得る。反応器は、混合チャンバの内側に、有孔管である燃焼チャンバを備え得る。有孔燃焼チャンバは、混合チャンバの中心からオフセットされ得て、混合チャンバの壁に結合され得て、図１３に見られるように、構造的な一体性及び支持を提供し得る。混合チャンバ／燃焼チャンバの容積比は、１０：１以下であり得て、長さ対直径の比は、１０：１であり得る。幾つかの実施形態では、混合チャンバ／燃焼チャンバの容積比は、約６：１であり得て、幾つかの実施形態では、混合チャンバ／燃焼チャンバの容積比は、約３．５：１であり得る。
図１４に見られるように、複数の反応管が、原料ガス、可燃性ガス及び反応生成物の全ての流れ及び順序付けを提供する外部回転バルブと共に配置され得る。別個のポートが、燃焼チャンバの燃焼生成物を排出してもよい。
反応器は、得られる水素が標準的な圧力スイング吸収技術を使用して精製され得るように、十分に高い圧力で動作され得る。幾つかの実施形態によれば、未反応メタン（ＣＨ4）、一酸化炭素（ＣＯ）、及び、幾らかの水素、等の生成物ガスが、リサイクルされ、より多くのメタンと混合されて、反応器への原料ガス混合物を生成する。可燃性ガス混合物は、ＣＯ2除去システムから除去されたＣＯ2に加えて（空気吹き反応器の場合）、リサイクルガス混合物と、純粋な酸素と、を含む。幾つかの実施形態では、燃焼チャンバ及び混合チャンバの両方に流れるリサイクルガス混合物は、ＣＨ4、ＣＯ及びＨ2に加えて、ＣＯ2を含む。原料ガス混合物及び可燃性ガス混合物は、マルチストリーム熱交換器を介して反応器生成物ストリームから回収される熱エネルギから、それぞれ、～９００Ｋ及び～６００Ｋにまで予熱される。代替の実施形態では、混合チャンバ／燃焼チャンバの容積比は、３．５：１であり、メタン（または天然ガス）／空気の混合物が、可燃性ガスのために使用される。
次に、本発明の実施形態の詳細な説明が提供される。
図８を参照して、可燃性ガス１０及び酸化剤ガス２０が、燃焼混合物調整制御システム３０に入り、当該燃焼混合物調整制御システム３０が、可燃性ガス混合物３１を、チャンバ６０によって要求される正しい温度及び圧力に調整する。原料ガス４０及びリサイクルガス混合物９１が、原料混合物調整制御システム５０に入り、当該原料混合物調整制御システム５０が、原料混合物５１を、チャンバ６０によって要求される正しい温度及び圧力に調整する。幾つかの実施形態では、リサイクルガス混合物は利用できず、原料ガス４０のみが原料混合物調整制御システム５０に入る。
チャンバ６０は、調整された可燃性ガス混合物３１からの燃焼エネルギを使用して、調整された原料混合物５１の圧力及び温度を反応準備レベルにまで上昇させる、定容（一定容積）装置である。主に燃焼されて調整された可燃性ガス混合物３１の燃焼生成物からなる燃焼生成物ガス混合物６７が、チャンバ６０から排出され得る。反応準備ができたガス混合物６１が、反応器７０に入り、当該ガス混合物が定容吸熱反応で反応生成物混合物７１に変換されるまで、それは居残る。定容反応は、非定常プロセスであり、バッチモードで動作し、フロータイミングの制御を必要とする。これは、調整システム３０、５０、及び、分離制御システム８０、における流れ制御によって達成される。
反応生成物混合物７１は、生成物分離制御システム８０に入り、当該生成物分離制御システム８０は、所望の反応生成物混合物７１の圧力及び温度を低下させることによって、反応器７０内の反応を停止させ、個々の生成物成分８１、８２、不要な生成物８３、及び、リサイクルガス混合物８４、を分離、並びに／または、精製する。リサイクルガス混合物８４は、プレ調整リサイクルガスシステム９０に入り、当該プレ調整リサイクルガスシステム９０において、リサイクルガス混合物８４は、所望の温度及び圧力にプレ調整され、原料混合物調整制御システム５０へと流れる。
幾つかの実施形態では、可燃性ガス１０及び原料ガス４０は天然ガスであり、酸化剤ガス２０は空気である。反応器７０における所望の反応は、一般に、次式によって与えられるメタン熱分解である。
ＣＨ4（メタン）＋エネルギ → Ｃ（炭素）＋２Ｈ2（水素）
個々の生成物８１は、水素ガスであり、個々の生成物８２は、炭素であり、不要な生成物８３は、主に、二酸化炭素、窒素及び水である。リサイクルガス混合物８４は、主に、未反応の天然ガス、水素、窒素、及び、一酸化炭素からなる。
図９のシステムは、チャンバ６０及び反応器７０が定容反応器６２内に結合されている点を除いて、図８のものと同様である。
図１０は、図９と同様であるが、プレ調整リサイクルガスシステム９０で調整されたリサイクル混合物８４の一部が、必要とされる可燃性ガス１０の量を相殺するべく、可燃性ガス調整制御システム３０に送られる。
図１１は、チャンバ６０または定容反応器６２の断面図を示す。当該説明では、それは、定容反応器６２を示す。
定容反応器６２は、燃焼チャンバ６３内に含まれる燃焼容積６５を含む。燃焼チャンバ６３は、反応器チャンバ６８に含まれる反応器容積６４によって囲まれている。複数の通路６６が、燃焼容積６５を反応器容積６４に接続している。燃焼チャンバ６３は、反応器チャンバ６８の中央に図示されているが、燃焼チャンバ６３は、反応室６８の外壁６９に対して当接する位置を含んで、反応器チャンバ６８内のどこにでも配置され得る。
調整された可燃性ガス混合物３１が、可燃性ガス混合物バルブ３２及び通路３３を通って燃焼チャンバ６３に入り、燃焼容積６５内に存在する燃焼生成物ガス混合物６７を通路７４及び燃焼生成物バルブ７５を介して反応器６２の外へと移動させる。調整された原料ガス混合物５１が、原料ガス混合物バルブ５２及び通路５３を通って混合チャンバ６８に入り、反応器容積６４内に存在する所望の反応生成物混合物７１を通路７３及び生成物バルブ７２を介して反応器６２の外へと移動させる。調整された可燃性ガス混合物３１及び調整された原料ガス混合物５１の両方は、通路６６を介した混合がほとんど無いというように、同じ圧力で同時に定容反応器６２に入ることができる。
概ね全ての可燃性ガス混合物６７及び所望の生成物混合物７１が反応器６２から移動されると、燃焼生成物バルブ７５及び生成物バルブ７２が閉じられる。所望の反応器圧力に達すると、可燃性ガス混合バルブ３２及び原料ガス混合バルブ５２が閉じられ、反応器６２内に閉鎖容積が生成される。点火器１００が、燃焼チャンバ６３内の調整された可燃性ガス混合物３１が発熱反応で燃焼することを許容する点火エネルギ１０１を生成し、高温高圧で燃焼生成物ガス混合物６７を生成する。結果として燃焼チャンバ６３と混合チャンバ６８との間に生じる圧力差のために、可燃性ガス混合物６７の一部が反応器容積６４に入り、原料ガス混合物５１をより高い圧力に圧縮する。同時に、高温の可燃性ガス混合物６７のこの部分は、伝導、対流、及び、輻射によって原料ガス混合物５１を混合及び加熱する。原料ガス混合物５１は、今や、高温高圧状態にあり、吸熱反応が生じるための条件を生成している。定容反応器６２は、吸熱反応が所望の生成物混合物７１を生成するのに十分長く進行するまで、閉鎖容積として維持される。この状態に達すると、生成物バルブ７２及び燃焼生成物バルブ７５が開かれ、これは、圧力及び温度を低下させ、吸熱反応を停止させる。その後、以上のプロセスが繰り返される。
図１２は、混合チャンバ６８の外部に燃焼チャンバ６３を備えたチャンバ６０または定容反応器６２の実施形態を示している。燃焼容積６５は、幾つかの通路６８を介して反応器容積６４に接続されている。複数の点火器が、燃焼チャンバ６３に沿って位置決めされ得て、必要に応じて特定の燃焼条件を生成し得る。燃焼チャンバ６３が反応器チャンバ壁６９の隣に位置決めされている場合、複数の点火器は、図１１の定容反応器６２内に配置されてもよい。
図１３は、燃焼チャンバ６３が反応器チャンバ６８の反応器チャンバ壁６９に直接結合された、チャンバ６０または定容反応器６２の実施形態の等角図を示す。燃焼チャンバ６３を反応器チャンバ壁６９に直接結合することは、燃焼チャンバ６３への構造的な支持及び整列を提供し、本質的に一部品のチャンバ６０または定容反応器６２を生成する。
準または半連続のフローシステムを作成するために、複数のチャンバ６０または定容反応器６２が一緒に配置され得て、各チャンバまたは反応器が図１１に記載のプロセスの異なる部分を経るように位相をずらして動作され得る。
図１４は、マルチ管反応器１１０の一実施形態を示している。図１４に示される多数の個別の定容反応器６２は、円形に配置されている。調整された可燃性ガス混合物３１は、通路３４を介してプレナム３５内へとマルチ管反応器１１０に入る。調整された原料ガス混合物５１は、通路５４を介してプレナム５５内へとマルチ管反応器１１０に入る。調整された燃焼ガス混合物及び調整された原料ガス混合物のマルチ管反応器１１０に入るタイミングは、回転バルブアセンブリ１２１の一部である入口回転バルブ１２０によって制御される。入口回転バルブ１２０は、図１１に記載された可燃性ガス混合物バルブ３２、通路３３、原料ガス混合物バルブ５２、及び、通路５３、と同じ機能を実施する。燃焼生成物ガス混合物６７及び所望の生成物混合物７１がマルチ管反応器１１０を出るタイミングは、回転バルブアセンブリ１２１の一部である出口回転バルブ１２２によって制御される。出口回転バルブ１２２は、図１１に記載された燃焼生成物バルブ７２、通路７３、原料生成物バルブ７５、及び、通路７４、と同じ機能を実施する。
各定容反応器６２からの燃焼生成物ガス混合物６７は、燃焼生成物プレナム１２３に収集され、通路１２５を介してマルチ管反応器１１０の外へと分配される。各定容反応器６２からの生成物混合物７１は、生成物プレナム１２４に収集され、通路１２６を介してマルチ管反応器１１０の外へと分配される。
本発明は、主に原料ガスの分解の文脈で提示されてきたが、本発明は、原料ガスから１または複数の生成物を生産する他の方法にまで及ぶ。例えば、シンガス（Ｈ2及びＣＯ）が、可燃性ガスが原料ガスと（混合に加えて）反応するというプロセスの１または複数のパラメータを調整することによって生成され得る。例えば、可燃性ガス中の酸化剤対リサイクルガスの比率が増大され得て、点火直後の可燃性ガスの圧力及び温度を上昇させ得て、それにより、可燃性ガスと原料ガスとの間に適切な反応を誘発し得る。
本発明は、特定の実施形態に関連して説明されてきたが、本発明はこれらの実施形態に限定されず、これらの実施形態の変更、修正及び変形が本開示の範囲から逸脱することなく当業者によって実施され得ることが理解されるべきである。更に、本明細書で論じられる任意の態様または実施形態の任意の部分は、本明細書で論じられる任意の他の態様または実施形態の任意の部分と共に実装されまたは組み合わされ得ることが企図されている。

Claims (39)

  1. １または複数の生成物を生産する方法であって、
    １または複数のガスを含む原料ガスを混合チャンバ内に導入する工程と、
    １または複数のガスを含む可燃性ガスを燃焼チャンバ内に導入する工程と、
    それらの後に、前記可燃性ガスに点火して、前記燃焼チャンバと前記混合チャンバとの間の１または複数の流体流路を介して前記可燃性ガスを前記混合チャンバ内に流入させて前記原料ガスと混合させる工程と、
    を備え、
    エネルギが、前記可燃性ガスから前記原料ガスに伝達され、それによって、１または複数の生成物が生産される
    ことを特徴とする方法。
  2. 前記原料ガス及び前記可燃性ガスの前記導入は、前記点火工程の前に前記原料ガスが前記可燃性ガスと実質的に混合しないようになされる
    ことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  3. 前記１または複数の生成物の更なる生産を停止する工程
    を更に備えたことを特徴とする請求項１または２に記載の方法。
  4. 前記原料ガスを前記混合チャンバ内に導入する工程の前に、前記原料ガスを予熱する工程
    を更に備えたことを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の方法。
  5. 前記可燃性ガスを前記燃焼チャンバ内に導入する工程の前に、前記可燃性ガスを予熱する工程
    を更に備えたことを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の方法。
  6. 前記燃焼チャンバの容積に対する前記混合チャンバの容積の比が、約１０：１未満であるか、または、約１０：１に等しい
    ことを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の方法。
  7. 前記混合チャンバの直径に対する前記混合チャンバの長さの比が、約３０：１未満であるか、または、約３０：１に等しい
    ことを特徴とする請求項１乃至６のいずれかに記載の方法。
  8. 前記原料ガスは、天然ガスを含んでいる
    ことを特徴とする請求項１乃至７のいずれかに記載の方法。
  9. 前記原料ガスは、天然ガスとリサイクルガスとの混合物を含んでいる
    ことを特徴とする請求項８に記載の方法。
  10. 前記リサイクルガスは、天然ガスと、水素と、一酸化炭素と、二酸化炭素と、のうちの１または複数を含んでいる
    ことを特徴とする請求項９に記載の方法。
  11. 前記可燃性ガスは、酸化剤を含んでいる
    ことを特徴とする請求項１乃至１０のいずれかに記載の方法。
  12. 前記酸化剤は、酸素及び空気のうちの１または複数を含んでいる
    ことを特徴とする請求項１１に記載の方法。
  13. 前記可燃性ガスは、ＣＨ4及びO2の混合物を含んでいる
    ことを特徴とする請求項１１または１２に記載の方法。
  14. 前記可燃性ガスは、リサイクルガスと前記酸化剤との混合物を含んでいる
    ことを特徴とする請求項１１乃至１３のいずれかに記載の方法。
  15. 前記リサイクルガスは、天然ガスと、水素と、一酸化炭素と、二酸化炭素と、のうちの１または複数を含んでいる
    ことを特徴とする請求項１４に記載の方法。
  16. 前記可燃性ガスは、前記原料ガスの前記混合チャンバ内への導入と同時に、前記燃焼チャンバ内に導入される
    ことを特徴とする請求項１乃至１５のいずれかに記載の方法。
  17. 前記可燃性ガスは、前記原料ガスが前記混合チャンバ内に導入される圧力と等しい圧力で、前記燃焼チャンバ内に導入される
    ことを特徴とする請求項１乃至１６のいずれかに記載の方法。
  18. 前記１または複数の生成物は、水素及び炭素のうちの１または複数を含んでいる
    ことを特徴とする請求項１乃至１７のいずれかに記載の方法。
  19. 前記１または複数の生成物は、水素及び一酸化炭素のうちの１または複数を含んでいる
    ことを特徴とする請求項１乃至１７のいずれかに記載の方法。
  20. 前記１または複数の生成物は、水素、窒素及び炭素のうちの１または複数を含んでいる
    ことを特徴とする請求項１乃至１７のいずれかに記載の方法。
  21. 前記１または複数の生成物の更なる生産を停止する工程は、前記混合チャンバ内の圧力を低減する工程を含んでいる
    ことを特徴とする請求項３に記載の方法。
  22. 前記混合チャンバ内の圧力は、前記混合チャンバのカーボンファウリングを抑制するために十分に迅速に低減される
    ことを特徴とする請求項２１に記載の方法。
  23. 前記混合チャンバ内の圧力は、１秒未満の間に少なくとも５０％だけ低減される
    ことを特徴とする請求項２２に記載の方法。
  24. 前記可燃性ガスの燃焼によって発生される圧力波が、前記混合チャンバのカーボンファウリングを抑制する
    ことを特徴とする請求項１乃至２３のいずれかに記載の方法。
  25. 前記エネルギは、ガスの動的な圧縮及び混合を用いて、前記可燃性ガスから前記原料ガスに伝達される
    ことを特徴とする請求項１乃至２４のいずれかに記載の方法。
  26. 前記可燃性ガスの前記原料ガスとの混合後であって、前記１または複数の生成物が生産される前に、前記原料ガスと前記可燃性ガスとの混合物の少なくとも一部が第３チャンバに移送される
    ことを特徴とする請求項１乃至２５のいずれかに記載の方法。
  27. 混合チャンバと、
    燃焼チャンバと、
    前記混合チャンバ及び前記燃焼チャンバの内外へのガスの流れを制御するためのバルブと、
    点火器と、
    以下の方法を実施するように構成された１または複数のコントローラと、
    を備え、
    当該方法は、
    １または複数のガスを含む原料ガスを前記混合チャンバ内に導入するように前記バルブを制御する工程と、
    １または複数のガスを含む可燃性ガスを前記燃焼チャンバ内に導入するように前記バルブを制御する工程と、
    それらの後に、前記可燃性ガスに点火するように前記点火器を制御して、前記燃焼チャンバと前記混合チャンバとの間の１または複数の流体流路を介して前記可燃性ガスを前記混合チャンバ内に流入させて前記原料ガスと混合させる工程と、
    を含み、
    エネルギが、前記可燃性ガスから前記原料ガスに伝達され、それによって、１または複数の生成物が生産される
    ことを特徴とする原料ガス反応器。
  28. 前記原料ガス及び前記可燃性ガスの前記導入は、前記原料ガスが前記可燃性ガスと実質的に混合しないようになされる
    ことを特徴とする請求項２７に記載の反応器。
  29. 前記１または複数の生成物の更なる生産を停止するように前記バルブを制御する工程
    を更に備えたことを特徴とする請求項２７または２８に記載の反応器。
  30. 前記燃焼チャンバは、前記混合チャンバ内に配置されている
    ことを特徴とする請求項２７乃至２９のいずれかに記載の反応器。
  31. 前記燃焼チャンバは、前記混合チャンバの長手方向軸線からオフセットされている
    ことを特徴とする請求項３０に記載の反応器。
  32. 前記燃焼チャンバは、前記混合チャンバの外側に配置されている
    ことを特徴とする請求項２７乃至２９のいずれかに記載の反応器。
  33. 前記燃焼チャンバは、それに形成された１または複数の開口を有している
    ことを特徴とする請求項２７乃至３２のいずれかに記載の反応器。
  34. 混合チャンバと、
    それに形成された１または複数の開口を有する燃焼チャンバと、
    前記混合チャンバ及び前記燃焼チャンバの内外へのガスの流れを制御するためのバルブと、
    点火器と、
    を備え、
    前記１または複数の開口は、前記燃焼チャンバから前記混合チャンバへの１または複数の流体流路を提供する
    ことを特徴とする原料ガス反応器。
  35. 複数の原料反応器であって、各反応器は、混合チャンバと、燃焼チャンバと、点火器と、を有している複数の原料反応器と、
    複数の前記混合チャンバ及び複数の前記燃焼チャンバの内外へのガスの流れを制御するためのバルブと、
    各反応器において、以下の方法を実施するように構成された１または複数のコントローラと、
    を備え、
    前記方法は、
    １または複数のガスを含む原料ガスを前記混合チャンバ内に導入するように前記バルブを制御する工程と、
    １または複数のガスを含む可燃性ガスを前記燃焼チャンバ内に導入するように前記バルブを制御する工程と、
    それらの後に、前記可燃性ガスに点火するように前記点火器を制御して、前記燃焼チャンバと前記混合チャンバとの間の１または複数の流体流路を介して前記可燃性ガスを前記混合チャンバ内に流入させて前記原料ガスと混合させる工程と、
    を含んでおり、
    エネルギが、前記可燃性ガスから前記原料ガスに伝達され、それによって、１または複数の生成物が生産され、
    所与の反応器において、前記方法は、前記複数の反応器の少なくとも１つの他の反応器と位相がずれて実施される
    ことを特徴とするシステム。
  36. 各反応器において、前記原料ガス及び前記可燃性ガスの前記導入は、前記原料ガスが前記可燃性ガスと実質的に混合しないようになされる
    ことを特徴とする請求項３５に記載のシステム。
  37. 各反応器において、前記方法は、前記１または複数の生成物の更なる生産を停止するように前記バルブを制御する工程を更に含む
    ことを特徴とする請求項３５または３６に記載のシステム。
  38. 前記複数の反応器は、中心軸の周りに放射状に配置されており、
    当該システムは、
    前記バルブを含むバルブアセンブリに対して前記中心軸の周りに前記複数の反応器を回転させる、あるいは、前記複数の反応器に対して前記中心軸の周りに前記バルブを含むバルブアセンブリを回転させる、ように構成された回転子
    を更に備える
    ことを特徴とする請求項３５乃至３７のいずれかに記載のシステム。
  39. 請求項２７乃至３４のいずれかに記載の、１または複数の反応器と、
    前記１または複数の反応器に結合され、可燃性ガスの原料ガスとの混合から生産される炭素を受容するように構成された、１または複数の燃料電池と、
    を備えたことを特徴とするシステム。
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