JP2022094918A - 原料ガス反応器を用いて１種類以上の生成物を生産する方法 - Google Patents

原料ガス反応器を用いて１種類以上の生成物を生産する方法 Download PDF

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Abstract

【課題】原料ガス反応器を用いて水素を含む１種類以上の生成物を、比較的安価にしかも温室ガスエミッションを減少させた状態で、生産する方法を提供する。【解決手段】原料ガス反応器を用いる方法が記載される。原料ガス反応器（２０１′）内での原料ガスと燃焼ガスの反応により原料ガスの熱分解を介して水素が生産される。反応器から取り出された混合生成物流のうち少なくとも幾分かは反応器に再利用されて原料ガスの一層の熱分解を押し進める。再利用された混合生成物流の一部分を反応器の燃焼チャンバに再循環して戻すとともに再利用された混合生成物流の一部分を反応器の反応チャンバに再循環して戻すのが良い。【選択図】図１

Description

本開示内容（本発明）は、原料ガス反応器を用いて１種類以上の生成物を生産する方法に関する。
多くの産業は、石油生産、アンモニア生産、メタノール生産、その他を含む工業用水素ガス（Ｈ2）の使用に依存している。工業用水素のほぼ９６％は、化石燃料に由来しており、大部分は、天然ガスの水蒸気メタン改質（ＳＭＲ）によって生産される。かかる現行のプロセスはまた、相当多量の温室ガスエミッションの原因になっている。ＳＭＲは、例えば、生産される水素の１トン当たり１０～１７トンの二酸化炭素（ＣＯ2）を生じさせる場合がある。ＣＯ2浄化および隔離をＳＭＲ煙道ガス流に追加することは、二酸化炭素エミッションの不利益が実質的に増大しない限り、一般的には費用がけた違いにかかって見合わない。
ＳＭＲは、水素が濃厚な（水素含有量が多い）合成化されたガス（すなわち「合成ガス」）を生じさせ、合成ガスは、水素を生じさせるよう浄化される。しかしながら、ＳＭＲは、これまたＣＯ2が濃厚な煙道ガス流を生じさせ、かかる煙道ガス流が典型的には大気に排出されるという欠点を有する。煙道ガスは、１０ｋｇＣＯ2ｅ／ｋｇＨ2から１７ｋｇＣＯ2ｅ／ｋｇＨ2までの範囲の典型的な炭素強度を有する。ＣＯ2エミッションを煙道ガスから分離して隔離すると、プロセスの環境に対する衝撃を緩和することができるが、この追加プロセスステップは、相当な費用を招き、かかる費用は、プロセスの経済的有用性全体に悪影響を及ぼす場合がある。
持続性のある水素生産の別の手段としては、電解槽を用いた再生可能電気からの水素の生産または反応熱が再生可能電気源によって供給される熱分解法を用いて天然ガスを純粋水素と固体の隔離可能な炭素に分解することが挙げられる。かかるシステムは、水素の持続性のある低炭素エミッション源を生じさせることができるが、かかる技術は、現行の方法と費用競争力がなく、しかも広範には採用されていない。
本発明の目的は、原料ガス反応器を用いて１種類以上の生成物を比較的安価に生産する方法およびシステムを提供する。
本発明の第１の観点によれば、１つ以上の流体流路を経て燃焼チャンバに流体結合された反応チャンバを有する原料ガス反応器を用いる方法であって、本方法は、炭化水素を含む原料ガスを反応チャンバ中に導入するステップと、可燃ガスを燃焼チャンバ中に導入するステップと、燃焼チャンバ内の可燃ガスを燃焼させて１種類以上の燃焼生成物ガスを生成するとともに１種類以上の燃焼生成物ガスの少なくとも一部分が１つ以上の流体流路を経て反応チャンバ中に流入して原料ガスと混合するようにするステップとを含み、１種類以上の燃焼生成物ガスの少なくとも一部分と原料ガスとの混合の結果として、エネルギーが１種類以上の燃焼生成物ガスの少なくとも一部分から原料ガスに伝達され、それにより化学反応を生じさせて水素を含む１種類以上の反応生成物ガスの状態に原料ガスを分解し、本方法は、原料ガス反応器から混合生成物流を取り出すステップをさらに含み、混合生成物流は、水素、炭素、および水を含み、本方法は、さらに、混合生成物流の少なくとも一部分を原料ガス反応器に再利用のために戻すステップを含む。
混合生成物流は、水素と、炭素と、水とから成るのが良い。
本方法は、炭素のうちの少なくとも幾分かを混合生成物流から分離するステップをさらに含むのが良い。
炭素のうちの少なくとも幾分かを分離するステップは、サイクロン、焼結金属フィルタ、およびバッグフィルタのうちの１つ以上を用いるステップを含むのが良い。
本方法は、水素のうちの少なくとも幾分かを混合生成物流から分離するステップをさらに含むのが良い。
水素のうちの少なくとも幾分かを分離するステップは、膜分離器、高分子膜分離器、パラジウム膜分離器、化学吸着法、圧力スイング吸着法、および温度スイング吸着法のうちの１つ以上を用いるステップを含むのが良い。
水素のうちの少なくとも幾分かを分離するステップは、圧力スイング吸着法を用いるステップを含むのが良い。
混合生成物流の少なくとも一部分を原料ガス反応器に再利用のために戻すステップは、 炭素のうちの少なくとも幾分かおよび水素のうちの少なくとも幾分かを混合生成物流から分離して排ガス流を生じさせるステップと、排ガス流を原料ガス反応器に再利用のために戻すステップとを含むのが良い。
排ガス流を原料ガス反応器に再利用のために戻すステップは、排ガス流の第１のフラクションを酸化体と混合するステップと、排ガス流の第２のフラクションを原料ガスの源と混合するステップとを含むのが良い。
第１のフラクションに第２のフラクションを加えた数値は、１に等しいのが良い。
排ガス流を再利用のために戻すステップは、排ガス流を第１および第２のフラクションに分割するステップを含み、分割ステップは、フロースプリッタ、１つ以上の可変制御弁、可変分流器、１つ以上の圧縮機、および１つ以上のポンプのうちの１つ以上を用いるステップを含むのが良い。
排ガス流の第１のフラクションを酸化体と混合するステップは、排ガス流の第１のフラクションを、原料ガス反応器中の原料ガスの分解を推し進めるのに十分な量の酸化体と混合するステップを含むのが良い。
排ガス流の第２のフラクションを原料ガスの源と混合するステップは、排ガス流の第２のフラクションを標的圧力および標的温度に達することができるようにするのに十分な量の原料ガスと混合するステップを含み、標的圧力および標的温度は、原料ガス反応器内の原料ガスの量の分解に必要な圧力および温度であるのが良い。
本方法は、酸化体と排ガス流の第１のフラクションの混合物を燃焼チャンバ中に導入するステップと、原料ガスと排ガス流の第２のフラクションの混合物を反応チャンバ中に導入するステップと、酸化体と燃焼チャンバ内の排ガス流の第１のフラクションの混合物を燃焼させて１種類以上の燃焼生成物ガスを生じさせるとともに１種類以上の燃焼生成物ガスが１つ以上の流体流路を経て反応チャンバ中に流れて原料ガスと排ガス流の第２のフラクションの混合物と混合するようにするステップとをさらに含むのが良く、１種類以上の燃焼生成物ガスと、原料ガスと排ガス流の第２のフラクションとの混合物との混合の結果として、エネルギーが１種類以上の燃焼生成物ガスから原料ガスに伝達され、それにより化学反応を生じさせて水素を含む１種類以上の反応生成物ガスの状態に原料ガスを分解する。
本方法は、反応チャンバの入口のところの原料ガスの圧力、反応チャンバの入口のところの原料ガスの温度、燃焼チャンバの入口のところの可燃ガスの圧力、燃焼チャンバの入口のところの可燃ガスの温度、可燃ガスを含む可燃ガス混合物内の空気の化学当量、燃焼チャンバから抜き出されたガスの量、および混合生成物流を通過させる水素分離器の水素分離度のうちの１つ以上を調節するステップをさらに含むのが良い。
原料ガスの温度を調節するステップは、原料ガスの温度を約１，０００Ｋ～約１，３００Ｋに制御するステップをさらに含むのが良い。
可燃ガスの温度を調節するステップは、可燃ガスの温度を約３００Ｋ～約６００Ｋに制御するステップを含むのが良い。
可燃ガスの圧力を調節するステップは、可燃ガスの圧力を約１２ｂａｒ～約１５ｂａｒに制御するステップを含むのが良い。
原料ガスの圧力を調節するステップは、原料ガスの圧力を約１２ｂａｒ～約１５ｂａｒに制御するステップを含むのが良い。
可燃ガスは、純粋酸素を含むのが良い。
原料ガスは、メタンまたは天然ガスを含むのが良い。
可燃ガスは、原料ガスを反応チャンバ中に導入する圧力に等しい圧力で燃焼チャンバ中に導入されるのが良い。
本方法は、反応チャンバ中への原料ガスの導入に先立って、原料ガスを予熱するステップをさらに含むのが良い。
本方法は、燃焼チャンバ中への可燃ガスの導入に先立って、可燃ガスを予熱するステップをさらに含むのが良い。
反応チャンバの容積と燃焼チャンバの容積の比は、約１０：１以下であるのが良い。
反応チャンバの容積と燃焼チャンバの容積の比は、約３：１～約６：１であるのが良い。
反応チャンバの長さと反応チャンバの直径の比は、約３０：１以下であるのが良い。
反応チャンバの長さと反応チャンバの直径の比は、約８：１～約１２：１であるのが良い。
可燃ガスを燃焼チャンバ中に導入するステップは、反応チャンバ中への原料ガスの導入と同時に起こるのが良い。
混合生成物流の取り出し中、反応チャンバ内の圧力を十分迅速に減少させて反応チャンバの炭素ファウリングを阻止するのが良い。
反応チャンバ内の圧力を１秒未満にわたり少なくとも２５％だけ減少させるのが良い。
反応チャンバ内の圧力を１秒未満にわたり少なくとも５０％だけ減少させるのが良い。
可燃ガスの燃焼により生じる圧力波は、反応チャンバの炭素ファウリングを阻止することができる。
エネルギーは、ガス動的圧縮および混合を介して１種類以上の燃焼生成物ガスから原料ガスに伝達されるのが良い。
混合生成物流を取り出すステップは、反応チャンバから、原料ガスの分解の結果として生じた反応生成物ガスの少なくとも一部分を取り出すステップを含むのが良い。
１～３４のうちいずれか一に記載の方法。
混合生成物流を取り出すステップは、１種類以上の燃焼生成物ガスの少なくとも一部分を燃焼チャンバから取り出すステップを含むのが良い。
取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスのうちの少なくとも幾分かを抜き出すステップをさらに含むのが良い。
本方法は、取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスのうちの少なくとも幾分かの抜き出しを調節するステップをさらに含むのが良い。
抜き出しを調節するステップは、取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスの抜き出しの持続時間、取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスの抜き出しの頻度、取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスの抜き出しのために用いられる１つ以上のベントオリフィスのサイズ、取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスの抜き出しのために用いられるベントの個数、および取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスの抜き出しのために用いられるベント流路前後の圧力降下のうちの１つ以上を調節するステップを含むのが良い。
抜き出しを調節するステップは、上記方法の測定されまたは推定されるプロセスパラメータに基づいて抜き出しを調節するステップを含むのが良い。
測定されまたは推定されたプロセスパラメータは、混合生成物流中のＨ2の濃度、原料ガスの流量、および混合生成物流中のＨ2とＮ2の比のうちの１つ以上を含むのが良い。
原料ガスを導入するステップ、可燃ガスを導入するステップ、および可燃ガスを燃焼させるステップは、多数の対応の反応サイクルの一部として多数回にわたって繰り返され、取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスのうちの少なくとも幾分かを抜き出すステップは、反応サイクルごとにまたは反応サイクルのあらかじめ設定された回数ごとに実施されるのが良い。
本発明の別の観点によれば、システムであって、原料ガス反応器を含み、原料ガス反応器は、反応チャンバ、１つ以上の流体流路を経て反応チャンバに流体結合された燃焼チャンバ、および点火器を有し、本システムは、原料ガス反応器から出入りするガスの流量を制御する弁装置と、次のステップを含む方法を実施するよう構成された１つ以上の制御装置とをさらに含み、すなわち、上記方法は、炭化水素を含む原料ガスを反応チャンバ中に導入するよう弁装置を制御するステップと、可燃ガスを燃焼チャンバ中に導入するよう弁装置を制御するステップと、点火器を制御して燃焼チャンバ内の可燃ガスを燃焼させて１種類以上の燃焼生成物ガスを生じさせるとともに１種類以上の燃焼生成物ガスが１つ以上の流体流路を経て反応チャンバ内へ流入して原料ガスと混合するようにするステップとを含み、１種類以上の燃焼生成物ガスの少なくとも一部分と原料ガスとの混合の結果として、エネルギーが１種類以上の燃焼生成物ガスの少なくとも一部分から原料ガスに伝達され、それにより化学反応を生じさせて水素を含む１種類以上の反応生成物ガスの状態に原料ガスを分解し、上記方法は、原料ガス反応器から混合生成物流を取り出すよう弁装置を制御するステップをさらに含み、混合生成物流は、水素、炭素、および水を含み、上記方法は、さらに、混合生成物流の少なくとも一部分を原料ガス反応器に再利用のために戻すよう弁装置を制御するステップを含む。
本システムは、炭素のうちの少なくとも幾分かを混合生成物流から分離する炭素分離器をさらに含むのが良い。
炭素分離器は、サイクロン、焼結金属フィルタ、およびバッグフィルタのうちの１つ以上を含むのが良い。
本システムは、水素のうちの少なくとも幾分かを混合生成物流から分離する水素分離器をさらに含むのが良い。
水素分離器は、膜分離器、高分子膜分離器、パラジウム膜分離器、化学吸着装置、圧力スイング吸着装置、および温度スイング吸着装置のうちの１つ以上を含むのが良い。
膜分離器は、圧力スイング吸着装置であるのが良い。
本システムは、排ガス流を原料ガス反応器に再利用のために戻す排ガス流分割装置をさらに含むのが良く、排ガス流は、混合生成物流から分離された少なくとも幾分かの炭素および少なくとも幾分かの水素を含む混合生成物流の少なくとも一部分を含む。
排ガス流分割装置は、排ガス流の第１のフラクションを酸化体と混合し、排ガス流の第２のフラクションを原料ガスの源と混合するよう構成されているのが良い。
排ガス流分割装置は、フロースプリッタ、１つ以上の可変制御弁、可変分流器、１つ以上の圧縮機、および１つ以上のポンプのうちの１つ以上を含むのが良い。
第１のフラクションに第２のフラクションを加えた数値は、１に等しいのが良い。
可燃ガスは、純粋酸素を含むのが良い。
原料ガスは、メタンまたは天然ガスを含むのが良い。
本システムは、反応チャンバ中への原料ガスの導入に先立って、原料ガスを予熱する熱交換器をさらに含むのが良い。
本システムは、燃焼チャンバ中への可燃ガスの導入に先立って、可燃ガスを予熱する熱交換器をさらに含むのが良い。
反応チャンバの容積と燃焼チャンバの容積の比は、約１０：１以下であるのが良い。
反応チャンバの容積と燃焼チャンバの容積の比は、約３：１～約６：１であるのが良い。
反応チャンバの長さと反応チャンバの直径の比は、約３０：１以下であるのが良い。
反応チャンバの長さと反応チャンバの直径の比は、約８：１～約１２：１であるのが良い。
反応チャンバの長さと反応チャンバの直径の比は、約１０：１であるのが良い。
本システムは、以下の場所、すなわち、燃焼チャンバ内、原料ガス反応器の下流側、炭素分離器の下流側、および混合生成物流の少なくとも一部分を再利用するための再循環ライン内のうちの１つ以上に従って配置された１つ以上のベントをさらに含むのが良い。
１つ以上の制御装置は、さらに、１つ以上のベントが開いている持続時間、１つ以上のベントの開放頻度、および１つ以上のベントの１つ以上のオリフィスのサイズのうちの１つ以上を調節するよう構成されているのが良い。
本発明の概要は、必ずしも、全ての観点の範囲全体を説明しているわけではない。他の観点、他の特徴、および他の利点は、特定の実施形態の以下の説明を読むと当業者には明らかになろう。
添付の図面は、本発明の非限定的な例示の実施形態を示している。図面は、本発明の種々の観点を明確に説明することだけを意図して概略のまたは単純化された図である。
本発明の実施形態に係るパルスメタン熱分解反応炉に再循環されている排ガスを示す図である。 本発明の実施形態に従って抜き出しが行われた状態で得られた代表的な生成物ガス組成（ａ）および抜き出しが行われていない状態で得られた代表的な生成物ガス組成（ｂ）を示す図である。 本発明の実施形態に従って排ガス再利用が行われるパルスメタン熱分解システムの機能的観点を示す図である。 本発明の実施形態に従って、個々のパルスメタン熱分解反応炉ならびに反応および抜き出しサイクルを管理するプロセス制御要素を示す図である。 本発明の一実施形態による混合チャンバおよび燃焼チャンバの一配置例を示す図である。 本発明の一実施形態による混合チャンバおよび燃焼チャンバの別の配置例を示す図である。 本発明の一実施形態に従って天然ガスを熱分解する方法の略図である。 本発明の一実施形態による位相ずれ状態で動作するバンドル型反応器を含むシステムの互いに異なる形態を示す図である。 本発明の一実施形態による静止バルブ回りに回転するバンドル型反応器を示す図である。 本発明の一実施形態に従って、原料ガスと可燃ガスの混合を行うために用いられる燃焼チャンバおよび混合チャンバ、および可燃ガスと原料ガスの混合気を差し向けかつ１つ以上の生成物を混合気から生じさせる第３のチャンバの概略ブロック図である。 本発明の一実施形態に従って、原料ガスと可燃ガスの混合を行うために用いられ、１つ以上の生成物を混合気から生じさせる燃焼チャンバおよび混合チャンバの概略ブロック図である。 本発明の一実施形態に従って、原料ガスと可燃ガスの混合を行うために用いられ、１つ以上の生成物を混合気から生じさせ、再利用ガスがプロセスのための熱エネルギーを提供するために用いられる燃焼チャンバおよび混合チャンバの概略ブロック図である。 本発明の一実施形態に従って、混合チャンバ内に配置された燃焼チャンバの略図である。 本発明の一実施形態に従って、混合チャンバの外側に配置された燃焼チャンバの略図である。 本発明の一実施形態に従って、混合チャンバ内に配置された燃焼チャンバを示す図である。 本発明の一実施形態に従って、静止反応器および回転弁を含む多反応器バンドルを示す図である。
本発明は、原料ガス反応器を用いて１種類以上の生成物を生産する方法を提供しようとするものである。本発明の種々の実施形態を以下に説明するが、本発明は、これら実施形態には限定されず、これら実施形態の変形例が添付の特許請求の範囲の記載にのみ基づいて定められる本発明の範囲に十分に属すると言える。
本発明は、反応熱の生成と関連したＣＯ2エミッションを最小限に抑えるとともに非反応種または不純物を含む場合のある実際の原料に適応する炭化水素熱分解反応炉および操作方法を提案する。特に、生成水素、固形炭素、および水の分離後に残留生成物ガス流（排ガス）を炭化水素熱分解反応炉に再利用のために戻すことによって炭化水素熱分解反応炉の生産性を上げるとともにかかる炭化水素熱分解反応炉からの温室ガスエミッションを減少させる新規な手法が提案される。
本発明の諸実施形態によれば、本明細書において説明する方法は、熱分解または炭化水素解離に必要な熱を供給するためにパルス燃焼方式を使用する。このパルスメタン熱分解装置（ＰＭＰ）プロセスは、同時継続中の国際出願公開第２０２０／１１８４１７（Ａ１）号パンフレットに記載されており、この国際出願公開を参照により引用し、その記載内容全体を本明細書の一部とする。ＰＭＰプロセスは、大規模水素生産のための従来型ＳＭＲ利用方法に対する有用な代替手段であり、費用競争力が高く、しかも相対炭素エミッションを９０％超減少させることができる。
図５Ａ～図１４を参照して、次に本明細書において説明する方法のうちの任意のものとともに利用できる実施形態としてのＰＭＰ熱分解装置または反応器について説明する。熱分解装置は、非定常・定容型パルス反応プロセスに従って動作して天然ガスを用いた原料から水素および炭素生成物を生じさせることができる。可燃ガスと酸化体の別個のチャンバがエネルギーをその反応に提供し、このエネルギーは、直接接触によるガス動的圧縮および迅速混合熱エネルギー変換によって原料混合チャンバに直接伝達される。以下の説明において、空気が酸化体として用いられるが、他の酸化体、例えば純粋酸素をこのプロセスに使用することができる。さらに、原料ガスおよび可燃ガスは、同一のガスまたはガス混合物（本明細書では、「混合物」と「混合気」は区別なく用いられる）を含むことができ、または互いに異なるガスまたは互いに異なる混合気を含むことができる。幾つかの実施形態では、可燃ガスは、再利用混合気を含むことができる。
反応器は、混合チャンバおよび燃焼チャンバを有する。これらチャンバは、常時開放状態にある多数の通路により互いに連結される。幾つかの実施形態では、反応器は、大型固体管（混合チャンバ）内に設けられた有孔管（燃焼チャンバ）を有し、これについては５５Ａを参照されたい。他の実施形態では、燃焼チャンバは、混合チャンバの外部に位置するのが良い（図５Ｂに示されているように）。外部弁は、原料としての酸化体および可燃ガス（ＣＨ4として示されている）ならびに反応中に生じた排出水素、炭素および他のガスを提供する。
図５Ｃを参照すると、サイクルの開始時、混合チャンバに先の反応サイクルの生成物を充填する。混合チャンバに原料反応生成物と燃焼反応の生成物の一部分の混合物を充填する。燃焼チャンバには、主として、主として、燃焼反応の生成物が充填される。ステップ５００では、新たな原料およびおそらくは幾分かの再利用生成物ガスを混合チャンバ中に導入して先のサイクルの生成物を混合チャンバの端から押し出す。それと同時に、可燃ガス／空気混合気を燃焼チャンバ中に導入し、燃焼生成物を燃焼チャンバの端から押し出す。ステップ５０２では、入口弁と出口弁を閉じ、閉鎖容積部を形成する。次に、ステップ５０４では、燃焼チャンバ内のガスに転嫁し、その結果、燃焼チャンバ内での圧力および温度が増大する。ステップ５０６において、燃焼チャンバと混合チャンバとの間の通路により、可燃ガス生成物が混合チャンバに入ることができ、それにより原料ガスを圧縮するとともにこれらの圧力および温度を増大させる。加うるに、高温状態の燃焼チャンバガス生成物が原料ガスと混合し、それによりこれらの熱エネルギーを原料ガスに伝達し、それによりこれらの温度をさらに増大させる。その結果生じる原料ガスの温度および圧力により、反応が起こる。ステップ５０８では、反応は、所望の反応を完了させるとともに所望の生成物を生じさせるためにある期間にわたって続くようになる。ステップ５１０では、生成物を外部容積部（図示せず）に放出することによって、混合チャンバ内の圧力を迅速に下げる。燃焼チャンバ内に残っている燃焼生成物ガスを混合チャンバ内のガスとともに抜き出すことができ、または専用ポートを通って別々に抜き出すことができる。混合チャンバ内の圧力減少により、温度が減少し、しかも反応が停止しまたは抑止する。この迅速な減圧と膨張は、固体反応生成物、例えば炭素を反応器壁から除去するという望ましい作用効果を奏する。加うるに、燃焼から生じる圧力波は、炭素付着物を反応器壁から除去することができる。
原料ガスと可燃ガスをあらかじめ混合した場合、この混合気は、これが濃厚すぎるので、点火が生じない。したがって、混合チャンバと燃焼チャンバは、点火に先立って別個独立であり、その結果、原料ガスと可燃ガスとの混合が生じずまたは好ましくは極めて僅かしか生じない。
多数の反応器システムを束にして合わせることができ、そして互いにわずかに位相はずれの状態で作動させることができ、それにより反応器システムに出入りする連続流が生じる。弁は、図６に示されているように静止状態であっても良く、回転状態であっても良い。幾つかの実施形態では、弁が静止状態のままで反応器を回転させることができる（これについては、図７を参照されたい。なお、チャン・シニン等（Chan Shining et al.），「ウェーブ・ロータ・デザイン・メソッド・ウィズ・スリー・ステップス・インクルーディング・エクスペリメンタル・バリデーション（Wave rotor design method with three steps including experimental validation）」，ジャーナル・オブ・エンジニアリング・フォア・ガス・タービンズ・アンド・パワー（Journal of Engineering for Gas Turbines and Power），２０１７年１２月の図２から改造されており、この非特許文献を参照により引用し、その記載内容全体を本明細書の一部とする）。
種々のパラメータを調節すると、反応器が効率的に働くことができるようになる。原料ガスをこれが反応し始める温度の直前まで予熱するのが良く、その後、混合チャンバに導入する。代表的な温度は、原料成分および動作圧力に応じて、６００Ｋから１，３００Ｋまでの範囲にある。
さらに、導入中の可燃ガス／酸化体混合気もまた、燃焼チャンバに流入する前に予熱されるのが良い。大京的な温度は、用いられる可燃ガスに応じて、４００Ｋから７００Ｋまでの範囲にある。可燃ガス／酸化体混合気を予熱することにより、プロセスの効率を向上させることができ、その結果、より多くの燃焼エネルギーが燃焼生成物を加熱するために用いられるのではなく、反応体に伝達されるようになる。
混合チャンバと燃焼チャンバの容積比は、燃焼チャンバ内に入っている正確なエネルギー量が混合チャンバに提供されて所望の生成物を生じさせるように設定されるのが良い。また、混合チャンバに入る可燃ガス生成物は、効果的な混合をもたらすのに十分な量であるべきである。一般的には、１０：１未満の容積比が望まれる。酸化体として空気を用いる場合、窒素は、低容積比を促進するとともに混合を増進する非反応性ガスとして有益であると言える。純粋酸素を酸化体として用いる場合、別のガス、例えばＣＯ2は、酸化体として空気を用いる場合において窒素と同一の利益をもたらすことができる。追加のＣＯ2を可燃混合気に導入することにより、その結果として、多くの固体炭素生産量が得られる。
長さと直径の比は、燃焼チャンバから混合チャンバへの効率的なエネルギー伝達を得るうえで重要である。短い大径の反応器は、混合を貧弱にする傾向があり、これに対し、長くて小径の反応器は、原料ガスおよび可燃ガスを反応器中にその長さに沿って導入するには難題となる。一般的には、３０：１未満の長さと直径の比が望まれる。
幾つかの実施形態によれば、反応器は、原料ガスとして幾つかの再利用生成物ガスに加えて、メタン（または天然ガス）および可燃ガスとして再利用ガス／酸化体混合気を用いる。反応器は、反応生成物流中の水素および固体炭素の生産を最大にするよう設計されるとともに作動されるのが良い。反応器は、混合チャンバ内に有孔管である燃焼チャンバを有するのが良い。有孔燃焼チャンバは、混合チャンバの中心からオフセットしているとともに図１３で理解できるように、構造的健全性および支持作用を提供するよう混合チャンバの壁に結合されるのが良い。混合チャンバ／燃焼チャンバの容積比は、１０：１以下であるのが良く、長さと直径の比は、１０：１であるのが良い。幾つかの実施形態では、混合チャンバ／燃焼チャンバの容積比は、約６：１であるのが良く、幾つかの実施形態では、混合チャンバ／燃焼チャンバの容積比は、約３．５：１であるのが良い。
反応器は、結果として生じる水素を標準型圧力スイング吸着技術の使用により浄化することができるほど十分高い圧力で作動されるのが良い。幾つかの実施形態によれば、生成物ガス、例えば未反応メタン（ＣＨ4）、一酸化炭素（ＣＯ）、および幾分かの水素を再利用してより多くのメタンと混合させて原料ガス混合物を生じさせてこれを反応器に提供する。可燃ガス混合物は、ＣＯ2除去システムから除去されたＣＯ2および純粋酸素に加えて（空気吹込み型反応器の場合）再利用混合気を含む。幾つかの実施形態では、燃焼チャンバと混合チャンバの両方に流れる再利用混合気は、ＣＨ4、ＣＯおよびＨ2に加えてＣＯ2を含む。原料ガス混合物および可燃ガス混合物は、それぞれ、マルチストリーム型熱交換器経由で反応生成物流から回収された熱エネルギーにより約９００Ｋおよび約６００Ｋに予熱される。変形実施形態では、混合チャンバ／燃焼チャンバの容積比は、３．５：１であり、メタン（または天然ガス）／空気混合気は、可燃ガスに用いられる。
次に、図８～図１４を参照して、本発明の別の実施形態について説明する。
図８を参照すると、可燃ガス１０および酸化体ガス２０は、燃焼混合器状態調節・制御システム３０に入り、このシステムは、可燃ガス混合物３１をチャンバ６０の必要とする正確な温度および圧力に状態調節する。原料ガス４０および再利用ガス混合物９１は、原料混合気状態調節・制御システム５０に入り、このシステムは、原料混合気５１をチャンバ６０の必要とする正確な温度および圧力に状態調節する。幾つかの実施形態では、再利用ガス混合物は、利用可能ではなく、原料ガス４０だけが原料混合気状態調節・制御システム５０に入る。
チャンバ６０は、状態調節済み可燃混合気３１からの燃焼エネルギーを用いて状態調節済み原料混合気５１の圧力および温度をいつでも反応が可能な状態（反応可能状態）レベルまで増大させる定容積装置である。主として燃焼後の状態調節済み加熱性ガス混合物３１の燃焼生成物を含む燃焼生成物ガス混合物６７をチャンバ６０から抜き出すのが良い。反応可能状態のガス混合物６１は、反応器７０に入り、この反応器内で反応可能状態ガス混合物はそのままであり、ついには、この混合気は、これを定容吸熱反応のうちで反応済み生成混合気７１に変換される。定容反応は、バッチモードで動作し、流れのタイミングの制御を必要とする非定常プロセスである。これは、状態調節システム３０，５０および分離・制御システム８０内における流量制御によって達成される。
反応済み生成混合気７１は、生成物分離・制御システム８０に入り、このシステムは、所望の反応済み生成混合気７１の圧力および温度を減少させることによって反応器７０内での反応を停止させ、そして個々の生成物成分８１，８２、望ましくない生成物８３、および再利用ガス混合物８４を分離するとともに／あるいは浄化する。再利用ガス混合物８４は、予備状態調節再利用ガスシステム９０に入り、このシステム内において、再利用ガス混合物８４は、所望の温度および圧力に予備状態調節され、そして原料混合気状態調節・制御システム５０に流れる。
幾つかの実施形態では、可燃ガス１０および原料ガス４０は、天然ガスであり、酸化体ガス２０は、空気である。反応器７０内の所望の反応は、一般的な以下の化学反応式により与えられるメタン熱分解である。
ＣＨ4（メタン）＋エネルギー →Ｃ（炭素）＋２Ｈ2（水素）
個別の生成物８１は、水素ガスであり、個別の生成物８２は、炭素であり、望ましくない生成物８３は、主として二酸化炭素、窒素および水である。再利用ガス混合物８４は、主として、未反応天然ガス、水素、窒素および一酸化炭素で構成されている。
図９のシステムは、チャンバ６０と反応器７０が組み合わされて定容積反応器６２になっていることを除き、図８のシステムと同じである。
図１０は、図９と類似しているが、予備状態調節済みの再利用ガスコンディショナ９０内で状態調節された再利用混合気８４の一部分は、可燃ガスコンディショナ・制御システム３０に送られて可燃ガス１０の必要量を相殺する。
図１１は、チャンバ６０か定容積反応器６２かのいずれかの断面積である。この説明では、図１１は、定容積反応器６２を記載している。
定容積反応器６２は、燃焼チャンバ６３内に収容された燃焼容積部６５を有する。燃焼チャンバ６３は、反応容積部６４によって包囲され、反応容積部６４は、反応チャンバ６８内に収められている。通路６６が燃焼容積部６５を反応器容積部６４に連結している。燃焼チャンバ６３は、反応器チャンバ６８の中央に示されているが、燃焼チャンバ６３は、反応器チャンバ６８内のどこかの場所に配置されていてよく、かかる配置場所としては、反応器チャンバ６８の外壁６９に当てた配置状態が挙げられる。
状態調節済み可燃ガス混合物３１は、可燃ガス混合物弁３２および通路３３を通って燃焼チャンバ６３に入り、燃焼容積部６５内に存在する燃焼生成物ガス混合物６７があればこれを通路７４および燃焼生成物弁７５を経て反応器６２から押し出す。状態調節済み原料ガス混合物５１は、原料ガス混合物弁５２および通路５３を通って混合チャンバ６８に入り、反応器容積部６４内の所望の反応済み生成混合気７１を通路７３および生成物弁７２経由で押し出す。状態調節済み可燃ガス混合物３１と状態調節済み原料ガス混合物５１の両方は、同一の圧力で定容積反応器６２に同時に入るのが良く、その結果、通路６６を介する混合が極めて小さくなる。
主として可燃ガス混合物６７および所望の生成混合気７１が全ていったん反応器６２から押し出されると、燃焼生成物弁７５と生成物弁７２は、閉じられる。所望の反応器内圧力にいったん達すると、可燃ガス混合物弁３２および原料ガス混合物弁５２を閉じ、それにより反応器６２内に閉鎖容積部が創られる。点火器１００が点火エネルギー１０１を生じさせ、この点火エネルギーにより、燃焼チャンバ６３内の状態調節済み可燃ガス混合物３１が発熱反応で燃焼して燃焼生成物ガス混合物６７を高い温度および高い圧力で生じさせる。燃焼チャンバ６３と混合チャンバ６８との間に結果として生じる圧力差に起因して、可燃ガス混合物６７の一部分は、反応器容積部６４に入り、原料ガス混合物５１を圧縮して高い圧力にする。それと同時に、高温可燃ガス混合物６７のこの部分は、原料ガス混合物５１と混ざり合って熱伝導、熱滞留、および熱放射によってこれを加熱する。いまや、原料ガス混合物５１は、吸熱反応が起こるための条件を生じさせる高い温度および高い圧力状態にある。定容積反応器６２は、吸熱反応が所望の生成混合気７１を生じさせるのに足るほど長く続行するまで閉鎖容積部として維持される。この条件にいったん達すると、生成物弁７２および燃焼生成物弁７５を開き、それにより圧力および温度を低下させて、吸熱反応を停止させる。次に、このプロセスを繰り返す。
図１２は、チャンバ６０または定容積反応器６２の一実施形態を示しており、燃焼チャンバ６３は、混合チャンバ６８の外部に位置している。燃焼容積部６５は、多数の通路６８を経て反応器容積部６４に連結されている。多数の点火器が必要に応じて特定の燃焼状態を生じさせるよう燃焼チャンバ６３に沿って位置決めされるのが良い。多数の点火器はまた、燃焼チャンバ６３が反応器チャンバ壁６９の隣に位置決めされる場合、図１１の定容積反応器６２内に位置決めされても良い。
図１３は、チャンバ６０または定容積反応器６２の一実施形態の等角図であり、燃焼チャンバ６３は、反応器チャンバ６８の反応器チャンバ壁６９に直接結合されている。燃焼チャンバ６３を反応器チャンバ壁６９に直接結合することにより、構造的支持作用および位置合わせ作用が燃焼チャンバ６３に与えられ、それにより本質的には、一体型チャンバ６０または定容積反応器６２が形成されている。
準または半連続流れシステムを作るため、多数のチャンバ６０または定容積反応器６２が一緒に配置されて位相外れの状態で作動されるのが良く、その結果、各チャンバまたは反応器は、図１１に記載されたプロセスの互いに異なる部分を実行しているようになる。
図１４は、多管式反応器１１０の一実施形態を示しており、図１４に示された多数の個々の定容積反応器６２が円形パターンをなして配列されている。状態調節済み可燃ガス混合物３１は、プレナム３５中に通じる通路３４を経て多管式反応器１１０に入る。状態調節済み原料ガス混合物５１は、プレナム５５中に通じる通路５４を経て多管式反応器１１０に入る。多管式反応器１１０に入る状態調節済み燃焼ガス混合物と状態調節済み原料ガス混合物のタイミングは、回転弁組立体１２１の一部を成す入口回転弁１２０によって制御される。入口回転弁１２０は、図１１に記載された可燃ガス混合物弁３２、通路３３、原料ガス混合物弁５２、および通路５３と同一の機能を実行する。多管式反応器１１０を出る燃焼生成物ガス混合物６７と所望の生成混合気７１のタイミングは、回転弁組立体１２１の一部を成す出口回転弁１２２によって制御される。出口回転弁１２２は、図１１に記載された燃焼生成物弁７２、通路７３、原料生成物弁７５、および通路７４と同一の機能を実行する。
各定容積反応器６２からの燃焼生成物ガス混合物６７は、燃焼生成物プレナム１２３内に集められ、そして通路１２５を経て多管式反応器１１０から分布された状態で出される。各定容積反応器６２からの生成混合気７１は、生成物プレナム１２４内に集められ、そして通路１２６を経て多管式反応器１１０から出される。
次に、図１～図４と関連して、１種類以上の生成物を生産するために原料ガス反応器（例えば、図５Ａ～図１４と関連して上述した原料ガス反応器のうちの任意のもの）を用いる方法について説明する。
図１を参照すると、炭化水素原料２１１′および酸化体２１０′がパルスメタン熱分解（ＰＭＰ）反応炉２０１′中に装入されている状態でパルスフローバッチ反応システム２１９′の動作原理を示している。酸化体２１０′を燃焼反応において原料２１１′の一部分と混ぜ合わせて残りの原料２１１′の熱分解反応を促進するのに必要な熱を生じさせる。反応器２０１′は、閉鎖定容積装置なので、原料２１１′および酸化体２１０′を反応器２０１′中にいったん装入すると、燃焼反応は、反応器２０１′を熱分解の開始点まで加熱するとともに加圧する。この反応は、所望の保持時間にわたって反応器２０１′内で維持され、それにより炭化水素原料２１１′を分解することができ、その時点で、反応器２０１′が下流側流路に対して開かれ、反応器２０１′を減圧して反応を止める。この時点で、水素、固形炭素、未反応原料、ならびに炭素酸化物（ＣＯ2およびＣＯ）および水を含む燃焼反応の生成物を含む混合生成物流２２８′を反応器２０１′から取り出す。例えばフィルタまたはサイクロン分離器であるのが良い適当な炭素分離器２０５′を用いて、炭素を混合生成物流２２８′から除去する。当該技術分野において知られている手段（図示せず）を用いて、水もまた混合生成物流２２８′から実質的に除去する。結果的に生じる合成ガス（英語では、“syngas”ともいう）流２２０′を水素分離器２０６′に送る。水素分離器２０６′は、例えば、圧力スイング吸着ユニット（ＰＳＡ）、膜分離器、または極低温分離器であるのが良い。Ｈ2の回収可能なフラクションを生成物流２３２′としていったん除去すると、残留排ガス２１４′を反応器２０１′に再循環して戻す。
炭素ならびに水素および水の大部分を取り除いても、排ガス２１４′は、依然として未反応原料、水素分離器２０６′で分離されなかった残留水素および他のガス、ならびに炭素酸化物、例えばＣＯ2およびＣＯの混合物を含む。かくして、排ガス２１４′は、十分な酸化体２１０′が排ガス２１４′の第１のフラクション２１２′を酸化させるよう混合されると、燃焼反応のための燃料として使用されるべき相当多くの発熱量を有する。熱生成には必要ではない排ガス２１４′の第２のフラクション２１３′は、原料として再利用されて熱分解条件に次の反応サイクルにいったん達すると、さらに変換される。新たな原料２１１′を排ガス２１４′の第２のフラクション２１３′と混合してその結果、定容積反応器２０１′を標的圧力に至らせるようにする。このように、多量のガスが再利用されると、必要な新たな原料が少なくなり、したがって、変換収量を排ガス２１４′の再循環により増大させることができ、ただし、生産品質が低下する恐れがある。したがって、反応器２０１′内における一サイクル当たりの変換効率を最大にすることは、全体的システム２１９′の全体的有効性（生産品質および変換効率）を最適化する上で有用である。性能におけるこのトレードオフの関係は、最適動作パラメータ、例えば原料予熱温度、圧力、反応器２０１′内の燃焼チャンバの容積と反応チャンバの容積の比、および酸化体化学当量を選択することによって管理される。
原料が純粋な、例えばメタン（ＣＨ4）であり、酸化体もまた純粋酸素（Ｏ2）である場合、システム２１９′は、水素、炭素、水から成り、他のエミッションは含まれていない純粋生成物流２２８′を生じさせることになる。反応の燃料酸化ステップで生じた燃焼生成物を反応器２０１′へのサイクル動作の繰り返しによって完全に分解し、正味のＣＯ2温室ガスエミッションが生じることはない。
実際には、生成物流は、完全には純粋ではなく、これらの不純物を取り扱うための手立てがなされなければならない。これらのより実際的なプロセス適応について以下に説明する。
業界で用いられる炭化水素および酸化体原料は、純度が１００％であることはめったにない。例えば、天然ガスが原料として用いられる場合、天然ガスは、一般に、メタン（ＣＨ4）のみで構成されているわけではない。むしろ、天然ガスは、主として、メタン（約７０％～９０％）および炭素数の高い炭化水素要素、例えばエタン（Ｃ2）、プロパン（Ｃ3）、ブタン（Ｃ4）、および（Ｃ5+）分子の配合物である場合がある。天然ガスは、反応性非炭化水素分子、例えば、一酸化炭素（ＣＯ）および水素（Ｈ2）ならびに非反応性成分、例えば、窒素（Ｎ2）、ヘリウム（Ｈｅ）、および二酸化炭素（ＣＯ2）をさらに含む場合がある。不純物のフラクションは、大きくは、原料の源で決まる。ＰＭＰプロセスにとって最も有意であるのは、例えば非反応性または不活性要素のような不純物であり、かかる不純物は、反応器内でさらに解離できず、しかも水素、炭素、または水に変換できない。天然ガス中の原料不純物、例えばＮ2やＨｅは、百万当たりの部（ｐｐｍ）で表される微量からモルフラクションを基準として最高５％Ｎ2および２％Ｈｅまでの範囲にわたる場合がある。酸化体として用いられる酸素（Ｏ2）は、同様に、例えばＮ2やアルゴン（Ａｒ）のような不純物を含む場合がある。アルゴンは、最高４％までの量で空気から分離された酸素中に存在する場合がある。
分かりやすくするために選択されたガス流量のみを示す図２（ａ）を参照すると、反応器内の原料中に存在する不純物は、原料の他の成分として堆積する場合があり、可燃ガスは、反応生成物として変換されて追い出される。不純物が堆積して反応器内で漸増する容積を占めると、反応器中に装入できる原料が少なくなり、しかも反応熱のために戻されるエネルギー値が小さくなる。一例として、窒素３３５′およびアルゴン３３７′不純物が再利用排ガス中において濃縮された場合、不純物の堆積は、最終的には、定常濃度に達し、その時点で、それ以上の反応体を装入することができず、しかも所望の反応生成物、例えば水素３３３′の生産が完全に抑制される。
図３を参照すると、ＰＭＰ反応器システム４１９′は、原料不純物の存在を取り扱うようさらに促進可能である。この実施形態は、燃焼生成物ガス４０４′の一部分の定期的抜き出しを可能にするベント４１６′を有する。定期的抜き出しは、不純物の堆積が許容可能な限度（例えば、不純物が存在していない理想的なベースラインから３％を超える生成Ｈ2の損失）を超える所望の生成物の生成を抑制するレベルに達するのを阻止する。
全体的ＰＭＰシステム４１９′は、ＰＭＰ反応器４０１′内に一緒になって構成される別々の燃焼チャンバ４０２′と反応チャンバ４０３′を示している。燃焼チャンバ４０２′には高い発熱量の再利用排ガス４１２′の第１のフラクション４１２′およびＯ2であるのが良い酸化体４１０′が供給される。Ｏ2は、酸素分離ユニット（ＡＳＵ、ただし図示せず）によって供給でき、この酸素分離ユニットは、種々の技術、例えば分離膜、選択的圧力、温度依存性吸着ユニット（ＰＳＡ／ＴＳＡ）、または極低温分離器に基づいて動作することができる。反応チャンバ４０３′には再利用排ガス４１４′の第２のフラクション４１３′と混合された新たな原料流４１１′が装入される。燃焼チャンバ４０２′および反応チャンバ４０３′にそれぞれ送り出される排ガス４１４′のフラクション４１２′，４１３′は、フロースプリッタ４１８′によって定められる。
フロースプリッタ４１８′の機能は、適当な量の排ガス４１４′を燃焼チャンバ４０２′に割り当てることにより、反応チャンバ４０３′内の原料ガスの熱分解反応を維持するのに十分なエネルギーを生じさせる。実際には、流量は、受動的か能動的かのいずれかによって制御可能である。流量を制御する受動的手段としては、特定のオリフィスサイズを備えた物理的流路または流路圧力降下が挙げられ、その結果、流れは、所望の比に従って分かれるようになっている。能動的制御手段は、変化する動作条件または出力レートに応答して反応器４０１′の作動中に分割比を動的に変化させるよう採用される場合がある。この場合、制御手段としては、同じ排ガス入力４１４′から供給される各分割流４１２′，４１３′について、能動制御弁、可変ダイバータ、または独立制御再循環圧縮機が挙げられる。幾つかの実施形態によれば、再循環排ガス４１４′のうちの約２０％が燃焼チャンバ４０３′にそらされる。
排ガス流４１４′が再利用燃焼流４１２′および再利用反応流４１３′にいったん分割されると、酸化体４１０′を燃焼流４１２′と混合して燃焼ガス混合物を生じさせ、この燃焼ガス混合物を所望の条件に合わせて予熱して加圧する。燃焼ガス混合物の圧力および温度は、再利用流圧縮機４０８および酸化体供給圧縮機（図示せず）によって制御され、これら圧縮機は、再利用燃焼流４１２′中に含まれている燃料に対する酸化体の正確な化学当量を保証するよう設定されるのが良い。次に、燃焼ガス混合物を例えば国際公開第２０２０／１１８４１７（Ａ１）号パンフレットに詳細に説明されているように、混合生成物流４２８から回収された熱を用いて燃焼ガス混合物を予熱するのが良く（図示せず）、この国際公開を参照により引用し、その記載内容全体を本明細書の一部とする。同様に、原料４１１′を再利用反応流４１３′と混合して同様な手段によって適当な温度および圧力に制御する。新たな原料４１１′を標的温度および標的圧力で利用できる体積が存在する程度まで再利用反応流４１３′に追加する。それゆえ、新たな原料４１１′は、システム４１９′から除去された生成物または抜き出されたガスを補うに過ぎない。幾つかの実施形態によれば、反応チャンバ４０３′の入口のところでの原料４１１′に関する標的温度および標的圧力は、約１０００Ｋおよび約１３．５ｂａｒであり、燃焼チャンバ４０２′の入口のところでの可燃ガス混合物４１０′に関する標的温度および標的圧力は、約６００Ｋおよび１３．５ｂａｒであり、酸化体の化学当量は、約１．２であり、燃焼チャンバ４０２′の容積と反応チャンバ４０３′の容積の比は、約６：１であり、ただし、これらパラメータは、特定の用途に最適であるとみなされる広い範囲にわたって様々であって良い。
燃焼および熱分解反応がいったん完了すると、反応器４０１′の内容物を排出し、混合生成物流４２８′を急冷して炭素分離器４０５′に差し向ける。ある量の燃焼生成物４０４′をベント４１６′によって環境中に抜き出すのが良い。ベント４１６′は、制御型の弁、固定オリフィス、固定または選択可能な圧力降下のベントライン、またはこれらに類似した装置であるのが良い。抜き出しの頻度および持続時間を計測するとともに制御するのが良く、したがって、混合生成物流４２８′のフラクションとして抜き出されるガスの相対量を調節することができる。抜き出されたガスは、好ましくは、高い割合の堆積不純物（例えば、Ｎ2およびＡｒ）および低い割合の価値ある反応生成物（Ｈ2および固形炭素）を含む。幾つかの実施形態によれば、ベントガス４０４′は、混合生成物流４２８′からではなく、反応器４０１′からの排出を行っているときに燃焼チャンバ４０２′から引き出される。燃焼反応が起こった後、燃焼生成物４２１′の一部分が膨張して反応チャンバ４０３′内に入り、ここで、燃焼生成物は、炭化水素原料を加熱するとともに加圧する。膨張および反応が完了した後においては燃焼チャンバ４０２′と反応チャンバ４０３′は、同じ圧力状態にあり、それ以上ガスが交換されることはない。プロセスのこの時点において、燃焼チャンバ４０２′内には、膨張して反応チャンバ４０３′内に入らなかった燃焼生成物の残留フラクションだけが入っており、熱分解反応の生成物は入っていない。燃焼チャンバ４０２′内のガス組成物は、主として、酸化体流４１０′および排ガス流４１４′中のほんの少しの堆積不純物および非反応ガス、並びに主としてＣＯ2および水蒸気から成るほんの少しの燃焼生成物である。ベントシステム制御装置は、燃焼チャンバ４０３′内の残留ガスの全体的体積の何分の一かとして抜き出される残留燃焼生成物ガスを変化させることができる（０％から１００％まで）。ベント４１６′を堆積非反応ガス成分のしきい値に対応した所望の頻度でさらに動作させることができる。この頻度は、反応サイクルごとに１回からｎサイクルごとに１回まで様々な場合がある。抜き出しの頻度は、一定の場合がありまたは計測されたガスまたはシステムの実績量に応じて可変の場合がある。
本発明の別の実施形態によれば、水素分離器４０６′はまた、小さな分子、例えば窒素に対して選択制を有する場合がある。ゼオライト吸着床を採用する圧力スイング吸着ユニット（ＰＳＡ）は、重い分子、例えば炭化水素（例えば、メタン（ＣＨ4））、ＣＯ2およびＣＯを選択的に吸着する一方で、酸素を通過させることができ、それにより高純度水素（例えば、他の小さな分子が存在していない場合には９９．５％を超える純度）の出力流を実現することができる。しかしながら、他の小さな分子、例えば窒素が存在している場合、ＰＳＡはまた、水素と共にこれら種のうちの何分の一かを通過させることができ、その結果、水素生成物流または製品流４３２′は、稀薄状態の不純物流を含むようになっている。例えば、取り出し源に応じて、天然ガスは、モルを基準として最大５％までの不純物を含み、空気から分離された酸素は、モルを基準として最大４％までの不純物を含む場合がある。不純物のこの上のレベルでは、生成物水素流４３２′は、約９６％の純度を有することができる。ＰＳＡは、堆積状態の窒素の選択的抜き出し手段としての役目も果たすことができる。ＰＳＡが標的種（この場合、幾分かのＮ2と共に水素）のうちの８０％～９０％にわたって効果的に選択的に分離するので、水素生成物および堆積Ｎ2の１０％～２０％のみが再利用のために反応器４０１′に戻される。幾つかの実施形態によれば、ＰＳＡ Ｈ2分離器４０６′が採用され、この分離器は、原料不純物の堆積を抑制するのに必要な燃焼生成物抜き出し度を最小限に抑える。ＰＳＡ吸着材料をＰＳＡの濾過選択性に合わせてあつらえることができ、それにより追加の自由度を達成して水素純度、ベントガス量、反応器生成物収量効率、および反応器のスループット能力についての互いに競合する制約をさらに最適化することができる。
この場合もまたわかりやすくするために選択されたガス流量のみを示す図２（ｂ）を参照すると、適当な抜き出し度が選択された場合、不純物３３８′，３３６′の堆積を抑制し、標的反応生成物、例えば水素３３４′の連続収量は、高いままである。図３を参照すると、ベントガス４０４′が炭素酸化物（ＣＯ2またはＣＯ）を含む場合、炭素生成物の損失が結果として生じ、ＣＯ2の抜き出しは、温室ガスエミッション流を引き続き生じさせる。一般的にいって、ベント機能およびＰＳＡ分離性能を最適化して所望の反応生成物の最大収量を保ちながら相対的な温室ガスエミッションを最小限に抑えることが望ましい。
ＰＭＰ反応プロセス５２９′を詳細に示す図４を参照すると、全体的ＰＭＰ反応器５２９′は、定容積燃焼チャンバ５０２′および定容積熱分解反応チャンバ５０３′で構成されている。２つのチャンバは、これらの間に位置決めされた一連のジェットオリフィス５２５′を通って互いに連通状態にある。燃焼ガスおよび反応ガス５１０′，５１１′を同一の圧力でチャンバ５０２′，５０３′に装入すると、ガス流が一方のチャンバから他方のチャンバに移されることはない。燃焼チャンバ５０２′内の可燃ガスを点火手段５２４′によって点火すると、可燃ガスは、迅速に酸化され、燃焼チャンバ５０２′内の温度および圧力は、劇的に増大する。例えば、反応体供給圧力が１３．５ｂａｒでありかつ燃焼ガス入口温度および原料ガス入口温度がそれぞれ６００Ｋおよび１，０００Ｋである場合、燃焼後、燃焼チャンバ５０２′は、３，３００Ｋおよび７５ｂａｒの温度および圧力を達成する。この時点で、２つのチャンバ５０２′，５０３′相互間の圧力は、高温燃焼生成物ガスがオリフィス５２５′を通って膨張して２つのチャンバ５０２′，５０３′が圧力平衡状態に達したときに均圧化される。ガスのこの移送および混合の結果として、幾つかの実施形態によれば、反応チャンバ５０３′内の原料ガスが２０ｂａｒ以上にかつ少なくとも１，３５０Ｋに加熱されるとともに加圧され、この時点で、天然原料ガスは、熱分解により迅速に分解し始める。この時点では、反応チャンバ５０３′は、水素および固体炭素で構成された分解状態の天然ガス生成物ならびに残留燃焼生成物、不純物、例えば窒素およびアルゴンならびに未反応原料を含む。燃焼チャンバ５０２′は、燃焼生成物ガスだけを収容している。
熱分解反応は、反応チャンバ出口弁５２６′が開かれるとともに反応チャンバ５０３′が減圧されると抑止される。それと同時に、燃焼チャンバ出口弁５２７′を開くことによって燃焼チャンバ５０２′もまた減圧することができる。同時チャンバ減圧は、燃焼チャンバ５０２′と反応チャンバ５０３′との間における生成物ガスのそれ以上の移送を回避する上で重要な場合がある。燃焼生成物ガスを減圧すると、ベント弁５１６′を作動させて燃焼チャンバ５０２′からの燃焼生成物５０４′のほんの一部をそらしてこれらをシステム５２９′から抜き出すのが良い。例えば、ベント弁５１６′の作動の頻度を制御し、ベント弁５１６′の作動持続時間を制御するとともに全体的なベントガス流前後の適当な圧力降下を選択することによって抜き出し度を調節することができる。幾つかの実施形態によれば、ベント弁５１６′の１つ以上のオリフィスのサイズを調節すると、抜き出しを制御することができる。抜き出し機構の作動によって再利用排ガス流中の不純物の堆積を制限することができる。ベント弁５１６′を反応サイクルごとに開放して残留燃焼生成物ガスの最高８０％までを追い出すと、理想的な作動条件を達成することができる。
次に、抑止された熱分解反応生成物と非抜き出し燃焼生成物を混合生成物流５２８′として混ぜ合わせる。炭素と水をいったん混合生成物流５２８′から除去すると、水素分離器からの生成物水素および堆積窒素を除く全てのガスを再利用のために反応器５０１′に戻してシステム５２９′からの正味のエミッションだけがベントガス５０４′からのものになるようにする。反応サイクルごとの８０％燃焼チャンバガス抜き出しの実施例では、このエミッションは、Ｈ2１トン当たりほぼ０．３６トンのＣＯ2に等しく、これは、最も低い先行技術温室ガス放出天然ガス改質システムであってもこれからの水素生産と比較して、温室ガスエミッションの９５％を超える減少となる。
反応器５０１′に装入し、反応させ、そしてこれを停止させるタイミングは、入口弁および出口弁の順序付けによって制御できる。幾つかの実施形態によれば、入口弁５２２′，５２３′、出口弁５２６′，５２７′、およびベント弁５１６′は、固定連結手段、例えば共通駆動シャフトに連結された回転弁またはカムシャフトによって順序付けられるポペット弁によって協調作動される。幾つかの実施形態によれば、全体的なプロセス制御機能５１７′は、反応器の装入、排出、および抜き出しが反応器５０１′の動作を保証するよう適切に協調されるようにし、かかる動作は、排出と再装入と抜き出し作業の計測との間の反応保持時間を維持することを含む。制御機構は、上述したように、動的制御装置および／または受動的制御装置の組み合わせであるのが良い。
工業規模において、高収量水素を価値のある固形炭素副生物と共に生産することができる理想的ではない工業原料の使用に合わせた実用的なプロセス解決策について説明した。理想的な原料の場合、排ガス再循環方式を採用したＰＭＰプロセスは、プロセス熱が炭化水素燃焼により生じる場合であっても、顕著な温室ガスエミッションを何ら生じさせないで、動作する。非理想的な原料が用いられる場合、高反応収量を維持するための選択的な抜き出し方式のみで動作する手段が提案され、それにより現行の技術と比較して、比較的僅かな温室ガスエミッションしか生じさせない。上述した燃焼生成物ベント方式は、点火後燃焼チャンバ容積のほんの何分の一しか解放しない。したがって、燃焼生成物の大部分は、水素、固形炭素、および水の反応生成物に変換される。非理想的原料についてのプロセスの正味の結果、原稿の工業ＳＭＲプラントと比較して９５％を超える温室ガスエミッションの減少、および純粋水素および酸化体原料についてゼロに近い動作上の温室ガスエミッションの実現である。
原文特許請求の範囲および／または原文明細書の“comprising”（訳文では「～を有する」としている場合が多い）または“including”（「～を含む」）と関連して用いられる用語“a”または“an”は、「１つ」を意味する場合があるが、この用語は、別段の明示の指定がなければ、「１つ以上」、「少なくとも１つ」、および「１つまたは２つ以上」の意味とも一致している。同様に、“another”（「もう１つ」または「別の」）という用語は、別段の明示の指定がなければ、少なくとも第２以上を意味する場合がある。
本明細書で用いられる「結合され」、「結合し」、または「連結され」という用語は、これらの用語が用いられる文脈に応じて幾つかの互いに異なる意味を持つ場合がある。例えば、「結合され」、「結合し」、または「連結され」という用語は、機械的または電気的意味を有する場合がある。例えば、本明細書で用いられる「結合され」、「結合し」、または「連結され」という用語は、特定の文脈に応じて、２つの要素または装置が互いに直接連結されまたは１つ以上の中間要素または装置を介して、または電気的要素、電気信号、または機械的要素を経て互いに連結されることを示す場合がある。アイテムの一覧と関連して用いられる場合に本明細書に記載されている「および／または」という用語は、この一覧を含むアイテムのうちの任意の１つ以上を示している。
本明細書で用いられるように、数値について「約」または「ほぼ」と言った場合、または数値について「実質的に」等しいと言った場合、これは、その数値の±１０％であることを意味している。
本発明を特定の実施形態と関連して説明したが、理解されるべきこととして、本開示は、これら実施形態には限定されず、本発明の範囲から逸脱することなく、これら実施形態の変更、改造、および変形を当業者によって実施できる。さらに、本明細書において説明された任意の観点または実施形態の任意の部分を具体化でき、または本明細書において説明した任意他の観点または実施形態の任意の部分と組み合わせることができることが想定される。
１０ 可燃ガス
２０ 酸化体ガス
３１ 可燃ガス混合物
４０ 原料ガス
６０，６２ 反応器
６４ 反応容積部
６５ 燃焼容積部
６６ 通路
６８ 反応器チャンバ
６９ 外壁
７１ 反応生成混合物
８１，８２ 生成物成分
２０１′ パルスメタン熱分解炉
２０５′ 炭素分離
２０６′ Ｈ2分離
２１０′ 酸化体
２１１′ 原料
２１５′ 炭素
２１９′ アンモニア合成用のＰＭＰプロセス
２３２′ 水素
３０１ 反応器
４２９ システム

Claims (63)

  1. １つ以上の流体流路を経て燃焼チャンバに流体結合された反応チャンバを有する原料ガス反応器を用いる方法であって、前記方法は、
    炭化水素を含む原料ガスを前記反応チャンバ中に導入するステップを含み、
    可燃ガスを前記燃焼チャンバ中に導入するステップを含み、
    前記燃焼チャンバ内の前記可燃ガスを燃焼させて１種類以上の燃焼生成物ガスを生成するとともに前記１種類以上の燃焼生成物ガスの少なくとも一部分が前記１つ以上の流体流路を経て前記反応チャンバ中に流入して前記原料ガスと混合するようにするステップを含み、前記１種類以上の燃焼生成物ガスの少なくとも一部分と前記原料ガスとの混合の結果として、エネルギーが前記１種類以上の燃焼生成物ガスの少なくとも一部分から前記原料ガスに伝達され、それにより化学反応を生じさせて水素を含む１種類以上の反応生成物ガスの状態に前記原料ガスを分解し、
    前記原料ガス反応器から混合生成物流を取り出すステップを含み、前記混合生成物流は、水素、炭素、および水を含み、
    前記混合生成物流の少なくとも一部分を前記原料ガス反応器に再利用のために戻すステップを含む、方法。
  2. 前記混合生成物流は、水素と、炭素と、水とから成る、請求項１記載の方法。
  3. 前記炭素のうちの少なくとも幾分かを前記混合生成物流から分離するステップをさらに含む、請求項１または２記載の方法。
  4. 前記炭素のうちの前記少なくとも幾分かを分離する前記ステップは、サイクロン、焼結金属フィルタ、およびバッグフィルタのうちの１つ以上を用いるステップを含む、請求項３記載の方法。
  5. 前記水素のうちの少なくとも幾分かを前記混合生成物流から分離するステップをさらに含む、請求項１～４のうちいずれか一に記載の方法。
  6. 前記水素のうちの前記少なくとも幾分かを分離する前記ステップは、膜分離器、高分子膜分離器、パラジウム膜分離器、化学吸着法、圧力スイング吸着法、および温度スイング吸着法のうちの１つ以上を用いるステップを含む、請求項５記載の方法。
  7. 前記水素のうちの前記少なくとも幾分かを分離する前記ステップは、圧力スイング吸着法を用いるステップを含む、請求項５記載の方法。
  8. 前記混合生成物流の前記少なくとも一部分を前記原料ガス反応器に再利用のために戻す前記ステップは、
    前記炭素のうちの少なくとも幾分かおよび前記水素のうちの少なくとも幾分かを前記混合生成物流から分離して排ガス流を生じさせるステップと、
    前記排ガス流を前記原料ガス反応器に再利用のために戻すステップとを含む、請求項１～７のうちいずれか一に記載の方法。
  9. 前記排ガス流を前記原料ガス反応器に再利用のために戻す前記ステップは、
    前記排ガス流の第１のフラクションを酸化体と混合するステップと、
    前記排ガス流の第２のフラクションを前記原料ガスの源と混合するステップとを含む、請求項８記載の方法。
  10. 前記第１のフラクションに前記第２のフラクションを加えた数値は、１に等しい、請求項９記載の方法。
  11. 前記排ガス流を再利用のために戻す前記ステップは、前記排ガス流を前記第１および前記第２のフラクションに分割するステップを含み、前記分割ステップは、フロースプリッタ、１つ以上の可変制御弁、可変分流器、１つ以上の圧縮機、および１つ以上のポンプのうちの１つ以上を用いるステップを含む、請求項９または１０記載の方法。
  12. 前記排ガス流の前記第１のフラクションを前記酸化体と混合する前記ステップは、前記排ガス流の前記第１のフラクションを、前記原料ガス反応器中の前記原料ガスの分解を推し進めるのに十分な量の酸化体と混合するステップを含む、請求項９～１１のうちいずれか一に記載の方法。
  13. 前記排ガス流の前記第２のフラクションを前記原料ガスの前記源と混合する前記ステップは、前記排ガス流の前記第２のフラクションを標的圧力および標的温度に達することができるようにするのに十分な量の前記原料ガスと混合するステップを含み、前記標的圧力および前記標的温度は、前記原料ガス反応器内の前記原料ガスの前記量の分解に必要な圧力および温度である、請求項９～１２のうちいずれか一に記載の方法。
  14. 前記酸化体と前記排ガス流の前記第１のフラクションの混合物を前記燃焼チャンバ中に導入するステップと、
    前記原料ガスと前記排ガス流の前記第２のフラクションの混合物を前記反応チャンバ中に導入するステップと、
    前記酸化体と前記燃焼チャンバ内の前記排ガス流の前記第１のフラクションの混合物を燃焼させて１種類以上の燃焼生成物ガスを生じさせるとともに前記１種類以上の燃焼生成物ガスが前記１つ以上の流体流路を経て前記反応チャンバ中に流れて前記原料ガスと前記排ガス流の前記第２のフラクションの混合物と混合するようにするステップとをさらに含み、前記１種類以上の燃焼生成物ガスと、前記原料ガスと前記排ガス流の前記第２のフラクションとの混合物との混合の結果として、エネルギーが前記１種類以上の燃焼生成物ガスから前記原料ガスに伝達され、それにより化学反応を生じさせて水素を含む１種類以上の反応生成物ガスの状態に前記原料ガスを分解する、請求項９～１３のうちいずれか一に記載の方法。
  15. 前記反応チャンバの入口のところの前記原料ガスの圧力、
    前記反応チャンバの前記入口のところの前記原料ガスの温度、
    前記燃焼チャンバの入口のところの前記可燃ガスの圧力、
    前記燃焼チャンバの前記入口のところの前記可燃ガスの温度、
    前記可燃ガスを含む可燃ガス混合物内の空気の化学当量、
    前記燃焼チャンバから抜き出されたガスの量、および
    前記混合生成物流を通過させる水素分離器の水素分離度のうちの１つ以上を調節するステップをさらに含む、請求項１～１４のうちいずれか一に記載の方法。
  16. 前記原料ガスの前記温度を調節する前記ステップは、前記原料ガスの前記温度を約１，０００Ｋ～約１，３００Ｋに制御するステップをさらに含む、請求項１５記載の方法。
  17. 前記可燃ガスの前記温度を調節する前記ステップは、前記可燃ガスの前記温度を約３００Ｋ～約６００Ｋに制御するステップを含む、請求項１５または１６記載の方法。
  18. 前記可燃ガスの前記圧力を調節する前記ステップは、前記可燃ガスの前記圧力を約１２ｂａｒ～約１５ｂａｒに制御するステップを含む、請求項１５～１７のうちいずれか一に記載の方法。
  19. 前記原料ガスの前記圧力を調節する前記ステップは、前記原料ガスの前記圧力を約１２ｂａｒ～約１５ｂａｒに制御するステップを含む、請求項１５～１８のうちいずれか一に記載の方法。
  20. 前記可燃ガスは、純粋酸素を含む、請求項１～１９のうちいずれか一に記載の方法。
  21. 前記原料ガスは、メタンまたは天然ガスを含む、請求項１～２０のうちいずれか一に記載の方法。
  22. 前記可燃ガスは、前記原料ガスを前記反応チャンバ中に導入する圧力に等しい圧力で前記燃焼チャンバ中に導入される、請求項１～２１のうちいずれか一に記載の方法。
  23. 前記反応チャンバ中への前記原料ガスの導入に先立って、前記原料ガスを予熱するステップをさらに含む、請求項１～２２のうちいずれか一に記載の方法。
  24. 前記燃焼チャンバ中への前記可燃ガスの導入に先立って、前記可燃ガスを予熱するステップをさらに含む、請求項１～２３のうちいずれか一に記載の方法。
  25. 前記反応チャンバの容積と前記燃焼チャンバの容積の比は、約１０：１以下である、請求項１～２４のうちいずれか一に記載の方法。
  26. 前記反応チャンバの前記容積と前記燃焼チャンバの前記容積の比は、約３：１～約６：１である、請求項２５記載の方法。
  27. 前記反応チャンバの長さと前記反応チャンバの直径の比は、約３０：１以下である、請求項１～２６のうちいずれか一に記載の方法。
  28. 前記反応チャンバの前記長さと前記反応チャンバの前記直径の比は、約８：１～約１２：１である、請求項２７記載の方法。
  29. 前記可燃ガスを前記燃焼チャンバ中に導入する前記ステップは、前記反応チャンバ中への前記原料ガスの導入と同時に起こる、請求項１～２８のうちいずれか一に記載の方法。
  30. 前記混合生成物流の取り出し中、前記反応チャンバ内の圧力を十分迅速に減少させて前記反応チャンバの炭素ファウリングを阻止する、請求項１～２９のうちいずれか一に記載の方法。
  31. 前記反応チャンバ内の圧力を１秒未満にわたり少なくとも２５％だけ減少させる、請求項３０記載の方法。
  32. 前記反応チャンバ内の圧力を１秒未満にわたり少なくとも５０％だけ減少させる、請求項３１記載の方法。
  33. 前記可燃ガスの前記燃焼により生じる圧力波は、前記反応チャンバの炭素ファウリングを阻止する、請求項１～３２のうちいずれか一に記載の方法。
  34. 前記エネルギーは、ガス動的圧縮および混合を介して前記１種類以上の燃焼生成物ガスから前記原料ガスに伝達される、請求項１～３３のうちいずれか一に記載の方法。
  35. 前記混合生成物流を取り出す前記ステップは、前記反応チャンバから、前記原料ガスの前記分解の結果として生じた反応生成物ガスの少なくとも一部分を取り出すステップを含む、請求項１～３４のうちいずれか一に記載の方法。
  36. 前記混合生成物流を取り出す前記ステップは、前記１種類以上の燃焼生成物ガスの少なくとも一部分を前記燃焼チャンバから取り出すステップを含む、請求項１～３５のうちいずれか一に記載の方法。
  37. 前記取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスのうちの少なくとも幾分かを抜き出すステップをさらに含む、請求項３６記載の方法。
  38. 前記取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスのうちの前記少なくとも幾分かの前記抜き出しを調節するステップをさらに含む、請求項３７記載の方法。
  39. 前記抜き出しを調節する前記ステップは、
    前記取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスの前記抜き出しの持続時間、
    前記取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスの前記抜き出しの頻度、
    前記取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスの前記抜き出しのために用いられる１つ以上のベントオリフィスのサイズ、
    前記取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスの前記抜き出しのために用いられるベントの個数、および
    前記取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスの前記抜き出しのために用いられるベント流路前後の圧力降下のうちの１つ以上を調節するステップを含む、請求項３８記載の方法。
  40. 前記抜き出しを調節する前記ステップは、前記方法の測定されまたは推定されるプロセスパラメータに基づいて前記抜き出しを調節するステップを含む、請求項３８または３９記載の方法。
  41. 前記測定されまたは推定されたプロセスパラメータは、
    前記混合生成物流中のＨ2の濃度、
    前記原料ガスの流量、および
    前記混合生成物流中のＨ2とＮ2の比のうちの１つ以上を含む、請求項４０記載の方法。
  42. 前記原料ガスを導入する前記ステップ、前記可燃ガスを導入する前記ステップ、および前記可燃ガスを燃焼させる前記ステップは、多数の対応の反応サイクルの一部として多数回にわたって繰り返され、前記取り出された１種類以上の燃焼生成物ガスのうちの少なくとも幾分かを抜き出す前記ステップは、反応サイクルごとにまたは反応サイクルのあらかじめ設定された回数ごとに実施される、請求項３７～４１のうちいずれか一に記載の方法。
  43. システムであって、
    原料ガス反応器を含み、前記原料ガス反応器は、
    反応チャンバと、
    １つ以上の流体流路を経て前記反応チャンバに流体結合された燃焼チャンバと、
    点火器とを有し、
    前記原料ガス反応器から出入りするガスの流量を制御する弁装置を含み、
    次のステップを含む方法を実施するよう構成された１つ以上の制御装置を含み、すなわち、前記方法は、
    炭化水素を含む原料ガスを前記反応チャンバ中に導入するよう前記弁装置を制御するステップを含み、
    可燃ガスを前記燃焼チャンバ中に導入するよう前記弁装置を制御するステップを含み、
    前記点火器を制御して前記燃焼チャンバ内の前記可燃ガスを燃焼させて１種類以上の燃焼生成物ガスを生じさせるとともに前記１種類以上の燃焼生成物ガスが前記１つ以上の流体流路を経て前記反応チャンバ内へ流入して前記原料ガスと混合するようにするステップを含み、前記１種類以上の燃焼生成物ガスと前記原料ガスとの混合の結果として、エネルギーが前記１種類以上の燃焼生成物ガスから前記原料ガスに伝達され、それにより化学反応を生じさせて水素を含む１種類以上の反応生成物ガスの状態に前記原料ガスを分解し、
    前記原料ガス反応器から混合生成物流を取り出すよう前記弁装置を制御するステップを含み、前記混合生成物流は、水素、炭素、および水を含み、
    前記混合生成物流の少なくとも一部分を前記原料ガス反応器に再利用のために戻すよう前記弁装置を制御するステップを含む、システム。
  44. 前記炭素のうちの少なくとも幾分かを前記混合生成物流から分離する炭素分離器をさらに含む、請求項４３記載のシステム。
  45. 前記炭素分離器は、サイクロン、焼結金属フィルタ、およびバッグフィルタのうちの１つ以上を含む、請求項４４記載のシステム。
  46. 前記水素のうちの少なくとも幾分かを前記混合生成物流から分離する水素分離器をさらに含む、請求項４３～４５のうちいずれか一に記載のシステム。
  47. 前記水素分離器は、膜分離器、高分子膜分離器、パラジウム膜分離器、化学吸着装置、圧力スイング吸着装置、および温度スイング吸着装置のうちの１つ以上を含む、請求項４６記載のシステム。
  48. 前記膜分離器は、圧力スイング吸着装置である、請求項４６記載のシステム。
  49. 排ガス流を前記原料ガス反応器に再利用のために戻す排ガス流分割装置をさらに含み、前記排ガス流は、前記混合生成物流から分離された少なくとも幾分かの炭素および少なくとも幾分かの水素を含む前記混合生成物流の前記少なくとも一部分を含む、請求項４３～４８のうちいずれか一に記載のシステム。
  50. 前記排ガス流分割装置は、
    前記排ガス流の第１のフラクションを酸化体と混合し、
    前記排ガス流の第２のフラクションを前記原料ガスの源と混合するよう構成されている、請求項４９記載のシステム。
  51. 前記排ガス流分割装置は、フロースプリッタ、１つ以上の可変制御弁、可変分流器、１つ以上の圧縮機、および１つ以上のポンプのうちの１つ以上を含む、請求項５０記載のシステム。
  52. 前記第１のフラクションに前記第２のフラクションを加えた数値は、１に等しい、請求項５０または５１記載のシステム。
  53. 前記可燃ガスは、純粋酸素を含む、請求項４３～５２のうちいずれか一に記載のシステム。
  54. 前記原料ガスは、メタンまたは天然ガスを含む、請求項４３～５３のうちいずれか一に記載のシステム。
  55. 前記反応チャンバ中への前記原料ガスの導入に先立って、前記原料ガスを予熱する熱交換器をさらに含む、請求項４３～５４のうちいずれか一に記載のシステム。
  56. 前記燃焼チャンバ中への前記可燃ガスの導入に先立って、前記可燃ガスを予熱する熱交換器をさらに含む、請求項４３～５５のうちいずれか一に記載のシステム。
  57. 前記反応チャンバの容積と前記燃焼チャンバの容積の比は、約１０：１以下である、請求項４３～５６のうちいずれか一に記載のシステム。
  58. 前記反応チャンバの前記容積と前記燃焼チャンバの前記容積の比は、約３：１～約６：１である、請求項５７記載のシステム。
  59. 前記反応チャンバの長さと前記反応チャンバの直径の比は、約３０：１以下である、請求項４３～５８のうちいずれか一に記載のシステム。
  60. 前記反応チャンバの前記長さと前記反応チャンバの前記直径の比は、約８：１～約１２：１である、請求項５９記載のシステム。
  61. 前記反応チャンバの前記長さと前記反応チャンバの前記直径の比は、約１０：１である、請求項６０記載のシステム。
  62. 以下の場所、すなわち、前記燃焼チャンバ内、前記原料ガス反応器の下流側、炭素分離器の下流側、および前記混合生成物流の前記少なくとも一部分を再利用するための再循環ライン内のうちの１つ以上に従って配置された１つ以上のベントをさらに含む、請求項４３～６１のうちいずれか一に記載のシステム。
  63. 前記１つ以上の制御装置は、さらに、
    前記１つ以上のベントが開いている持続時間、
    前記１つ以上のベントの開放頻度、および
    前記１つ以上のベントの１つ以上のオリフィスのサイズのうちの１つ以上を調節するよう構成されている、請求項６２記載のシステム。
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