JP2023527415A - 循環型炭素の処理方法 - Google Patents
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Abstract
本発明は、水素及び一酸化炭素を反応させてメタン及び水を生成する第1工程と、メタンを炭素及び水素に分解する第2工程と、化学処理において、炭素を還元剤として使用し、及び/又は炭素含有物中の炭素を還元剤として使用し、一酸化炭素及び還元物を生成する第3工程とを含み、第1工程で生成したメタンを第2工程で使用し、第2工程で生成した炭素を第3工程で使用し、第3工程で生成した一酸化炭素を第1工程で使用する循環型炭素の処理方法に関する。
Description
本発明は、水素及び一酸化炭素を反応させてメタン及び水を生成する第1工程と、メタンを炭素及び水素に分解する第2工程と、化学処理において、炭素を還元剤として使用し、及び/又は炭素含有物中の炭素を還元剤として使用し、一酸化炭素及び還元物を生成する第3工程と、任意に水素を生成する第4工程とを含み、第1工程で生成したメタンを第2工程で使用し、第2工程で生成した炭素を第3工程で使用し、第3工程で生成した一酸化炭素を第1工程で使用する循環型炭素の処理方法の工程に関する。さらに、本発明は、循環型炭素の処理方法用のジョイントプラントであって、CO分離・調整工程を含む化学反応器において、化学反応器の下流で炭素を還元剤として使用するプラントと、メタンと水とを下流に生成するメタネーションプラントと、メタネーションプラントの下流に、メタンを固体炭素と水素とに分解する熱分解プラントとを備える循環型炭素の処理方法用のジョイントプラントに関する。
大気中の二酸化炭素濃度の上昇は、現在及び将来の地球温暖化につながる。二酸化炭素の排出量を減少させたり、二酸化炭素を隔離することにより、大気中の二酸化炭素濃度を減少させる様々な方法が提案されている。
現在、二酸化炭素の排出は、例えばEUでは、CO2証明書によって規制されているが、この証明書は年々高額になることが予想される。近い将来、CO2排出を禁止することも検討されている。
近年、CO2の排出量がエネルギー源としての炭素含有物の使用に起因する産業では、例えば電化や石油及び天然ガスから水素への転換などの対処可能な努力によりCO2排出量の削減や完全に除去することを始めた。水素や再生可能エネルギーのニーズは急速に高まると予想される。
しかしながら、炭素は代表的な還元剤であり、金属を中心とした(しかし、これに限らない)多くの工業処理で使用されている。例としては(J.House:inorganic Chemistry,2013 Academic Internet Publishers、M.Bertauら:Industrielle Anorganische Chemie,2013 Wiley-VCH)は、
-炭化カルシウム CaO+3C→CaC2+CO
-炭化ケイ素 SiO2+3C→SiC+2CO
-シリコン SiO2+2C→Si+2CO
-スズ SnO2+2C→Sn+2CO
-クロム Cr2O3+3C→2Cr+3CO
-酸化マンガン MnO2+C→MnO+CO
-リン 2Ca3(PO4)2+6SiO2+10C→P4+10CO+6CaSiO3
の生成がある。
-炭化カルシウム CaO+3C→CaC2+CO
-炭化ケイ素 SiO2+3C→SiC+2CO
-シリコン SiO2+2C→Si+2CO
-スズ SnO2+2C→Sn+2CO
-クロム Cr2O3+3C→2Cr+3CO
-酸化マンガン MnO2+C→MnO+CO
-リン 2Ca3(PO4)2+6SiO2+10C→P4+10CO+6CaSiO3
の生成がある。
一酸化炭素は、化学工業の多くのさまざまな処理の合成ガスとして、純粋に又は水素と混合して原料として使用することができるが、電力や蒸気の生産のために燃焼処理2CO+O2→CO2でエネルギー的に使用されることが多い。COが酸化されると、CO2が主な生成物となる。CO2は、尿素の製造など、ごく一部の工程で原料として使用されるだけで、ほとんどの場合、大気中に排出される。
例として挙げた炭素含有物を還元剤として使用する産業は、電化によってCO2排出を止めることはできない。なぜなら、炭素は対象製品の製造に必要だからである。このような産業では、代替となる還元剤、又は炭素回収・利用(CCU)、炭素回収・貯留(CCS)、バイオマスや廃棄物の利用などの排出削減のための代替方法が必要である。
近年になり、WO2020/016186には、酸化アルミニウムをアルミニウムに還元するために、熱分解炭素が、炭素を原料とするアルミニウムアノードのブレンド物として使用できることが記載された。アルミニウムの生産は、電解セル又はポットで行われる(ホール・エルー法として知られている)。Al2O3の電解は、炭素電極と溶融金属との間に重ねた氷晶石の溶融浴で行われる。Al2O3中のアルミニウムイオンが炭素アノードと反応し、還元された溶融アルミニウムと二酸化炭素が生成される。アノードに使用される炭素は、典型的には、リサイクルされたアノードバット、コールタールピッチのバインダーの他、石油コークスである。
気候に関する議論やCO2ニュートラル生産のための研究は20年以上前に始まったが、炭素系アノードの代替品に関する研究は、いまだ数件しか公開されていない。例えば、US6,551,489には、消耗性炭素アノードに代わる不活性アノードアセンブリが記載されている。
WO2018/099709には、CO2循環が記載されており、以下の(i)大気圏内の空気又は排ガスからCO2を分離し、(ii)CO2及びH2を炭化水素に変換し(CO2+4H2→CH4+2H2O)、(iii)これらの炭化水素を分解し、(iv)冶金での炭素を、浸炭剤として、還元剤として、フィラーとして、顔料などとして使用し、これらの用途においてCO2を生成する工程を含む。工程(ii)のメタネーションに必要な水素の半分は、工程(iii)の分解工程による水素のリサイクルにより提供することができ、残りの半分は、電気を使用した水の電気分解により供給することができる。
酸素のリサイクルは、火星への有人ミッションの議論により公知である。US5,213,770及びUS2018/319661には、排出された二酸化炭素からの酸素回収方法が記載されており、以下の処理工程、(i)水素でCO2をメタンと水とに還元する工程(サバティエプロセス、メタネーション)、(ii)メタンを固体炭素と水素とに熱分解する工程、(iii)水の電気分解で、水素及び必要な酸素を得る工程を組み合わせている。一方、工程(ii)と(iii)との水素は還元工程(i)のために使用し、排出された二酸化炭素は工程(i)の出発物質として使用される。
さらに、二酸化炭素の固体炭素への変換は、二酸化炭素の隔離の問題に関連して議論された。GB2449234には、US5,213,770及びUS2018/319661に類似した、大気中の二酸化炭素を、サバティエ及びメタン熱分解の複合処理により隔離する方法が記載されている。固体炭素は、CO2回収・隔離に比べ、容易に隔離することができる。
J.House:inorganic Chemistry,2013 Academic Internet Publishers,
M.Bertauら:Industrielle Anorganische Chemie,2013 Wiley-VCH
CO2目標や、水素と電力の急速な必要性に直面して、特に還元剤としての炭素に基づく産業において、水素とエネルギーとの利用効率が高い炭素循環が必要とされている。
そこで、本発明は、化学処理において還元剤として炭素系材料を使用していながらも、CO2の排出を防止することを課題に基づいている。得られた一酸化炭素を電力や蒸気の生産のための燃焼処理でエネルギー的に使用する代わりに、一酸化炭素を原料として使用することにより、循環型炭素の処理で維持されるであろう。さらに、この炭素循環は、水素、エネルギー、熱の移動が効率的である。さらに、とりわけメタネーション工程での圧力損失が低い。さらに、炭素酸化物を排出することなく、炭素が炭素循環内に留まるであろう。さらに、炭素循環は、動的作業を可能にするであろう。
驚くべきことに、循環型炭素の処理の方法が発見され、
以下の
- 水素と一酸化炭素とを反応させてメタンと水とを生成する第1工程(CO+3H2→CH4+H2O)と、
- メタンを炭素と水素とに分解する第2工程(CH4→2H2+C)と、
- 化学処理において、炭素を還元剤として使用し、及び/又は炭素含有物中の炭素を還元剤として使用し、一酸化炭素と還元物とを生成する第3工程と、
を含み、
第1工程で生成したメタンを第2工程で使用し、第2工程で生成した炭素を第3工程で使用し、第3工程で生成した一酸化炭素を第1工程で使用する。
以下の
- 水素と一酸化炭素とを反応させてメタンと水とを生成する第1工程(CO+3H2→CH4+H2O)と、
- メタンを炭素と水素とに分解する第2工程(CH4→2H2+C)と、
- 化学処理において、炭素を還元剤として使用し、及び/又は炭素含有物中の炭素を還元剤として使用し、一酸化炭素と還元物とを生成する第3工程と、
を含み、
第1工程で生成したメタンを第2工程で使用し、第2工程で生成した炭素を第3工程で使用し、第3工程で生成した一酸化炭素を第1工程で使用する。
循環型炭素の処理方法では、炭素含有物を使用する(第3工程)具体的な工程を、現場や経済的な条件に適応させるための複数のオプションが用意されている。そのオプションの例として、以下が挙げられる。
- 発熱メタネーション反応(第1工程)による反応熱又はメタン熱分解工程(第2工程)による過剰熱は、第3工程又は循環型炭素処理工程外部でCO分離又は精製に使用することができる。
- メタン熱分解(第2工程)による水素は、メタネーション(第1工程)で使用することができる。
- 追加の水素は、追加の第4工程で生成することができる。
- メタネーション(第1工程)による水を、追加の第4工程で水素生成に使用することができる。
- メタンの水電解又は水蒸気改質を、水素の生成に使用することができる。
- 別の水素生成プラントが、メタネーションに水素を供給することができる。
- H2、CH4、CO、CO2、及び/又はCの流れは、第1及び/又は第3工程でH2、第2及び/又は第3工程でCH4と他の軽質炭化水素、第1工程でCO/CO2、第3工程でCOのように異なる時点で循環に導入することができる。
- H2、CH4、CO、CO2、及び/又はCの流れの循環への導入と同様に、この流れは、外部需要供給へ、及び/又は炭素の貯蔵のために循環から回収され得る。
- 発熱メタネーション反応(第1工程)による反応熱又はメタン熱分解工程(第2工程)による過剰熱は、第3工程又は循環型炭素処理工程外部でCO分離又は精製に使用することができる。
- メタン熱分解(第2工程)による水素は、メタネーション(第1工程)で使用することができる。
- 追加の水素は、追加の第4工程で生成することができる。
- メタネーション(第1工程)による水を、追加の第4工程で水素生成に使用することができる。
- メタンの水電解又は水蒸気改質を、水素の生成に使用することができる。
- 別の水素生成プラントが、メタネーションに水素を供給することができる。
- H2、CH4、CO、CO2、及び/又はCの流れは、第1及び/又は第3工程でH2、第2及び/又は第3工程でCH4と他の軽質炭化水素、第1工程でCO/CO2、第3工程でCOのように異なる時点で循環に導入することができる。
- H2、CH4、CO、CO2、及び/又はCの流れの循環への導入と同様に、この流れは、外部需要供給へ、及び/又は炭素の貯蔵のために循環から回収され得る。
すべての工程は、化学反応と追加処理とを伴い、それぞれのエネルギー入力又は電力や熱の出力を伴う。全体として、循環型炭素の処理方法には、化学反応と工程の不可逆性とを相殺するためのエネルギー入力が必要である。CO2排出を防止するという目標を達成するために、循環型処理のエネルギー需要は、再生可能エネルギー源、又はCO2排出がほぼゼロか完全にない電気又は熱を生成する原子力発電から供給されることが好ましい。好ましいエネルギー源は、カーボンフットプリント<250kg/MWhの電力であり、より好ましくは<100kg/MWhである。循環型炭素の処理方法が、図1に模式的に示されている。
循環型炭素の処理方法は、CO2排出を回避するだけでなく、循環の中から炭素を回収することも可能である。この回収された炭素は、長期的に貯蔵することができる。炭素の回収と貯蔵は、CO2である、又はCO2を発生させる循環に導入された炭素や炭素含有物を相殺するために重要である。CO2は、第1工程及び第2工程で排出及び/又は生成され、次に第2工程で生成された炭素が、回収及び貯蔵される。この方法によって、循環全体の炭素のバランスを保つことができる。また、発電、及び/又は循環の工程で使用される他の原料の上流工程での生産に起因するCO2排出を相殺することができる。
以下では、循環型炭素の処理方法の各工程、エネルギー供給に関する好ましい条件、及びある工程から別の工程へ流れる流れの調整と精製について説明する。
循環型炭素の処理方法のエネルギー需要は、組み合わせる処理工程とその設計に依存する。基本的に、第3工程の塩を還元する工程(上記の例を参照)は、吸熱反応として高いエネルギー需要がある。第1工程の一酸化炭素と水素との変換は発熱、第2工程のメタンの熱分解は吸熱である。
炭素の循環処理は、完全な処理を実現していないため常に損失を伴うので、炭素の損失を補うことが望ましい。これは、C、CO2、CO、又はCH4などの炭素含有物流を循環に加えることによって行うことができる。
循環型処理では、循環する材料の循環中に化学成分が蓄積される可能性があるため、材料流の調整と精製とが必要である。これは化学工学の分野では公知の要件であり、どのようなリサイクル流であっても、このリサイクル流内の物質の蓄積による影響が、製品の品質とプロセス性能に関して後続の処理工程で許容されるように、精製及び調整することが好ましい。
さらに、循環型処理の全体最適は、個別の工程の動作条件を決定し、材料流の精製及び調整の要件は、工程を個別に動作する場合の要件とは異なる場合がある。
第1工程の前の精製と調整
好ましいメタネーションは、アルミナ触媒上のニッケルを用いて、5~60バール、好ましくは10~45バール及び200~550℃で触媒反応を伴う。任意に少量の二酸化炭素及び水素を含む一酸化炭素の材料流は、第1工程が安全かつ高性能で動作するために必要な条件を満たすように精製され、調整されることが好ましい。
第1工程の前の精製と調整
好ましいメタネーションは、アルミナ触媒上のニッケルを用いて、5~60バール、好ましくは10~45バール及び200~550℃で触媒反応を伴う。任意に少量の二酸化炭素及び水素を含む一酸化炭素の材料流は、第1工程が安全かつ高性能で動作するために必要な条件を満たすように精製され、調整されることが好ましい。
一酸化炭素及び水素含まれる、例えば硫黄含有化合物又は塩素のような触媒毒のような触媒汚染物質は、できる限り少なくあるべきである。供給流の精製はコストがかかるが、触媒性能及び寿命を向上させるので、最適な汚染物質のレベルは触媒とメタネーションのプロセス設計とに依存する。最も良いプロセス設計は、第1工程及び第3工程と、及び任意の第4工程とにより発生する汚染物質に応じた、化学工学的な最適化の問題であり、第2工程の触媒及びプロセス設計に依存する。触媒及び処理方法が開発中であるため、この最適化は時間の経過とともに変更する可能性がある。
第2工程のメタン熱分解による水素は、第1工程用に精製され調整されることが好ましい。これは、例えば、スペースの立地条件やユーティリティの利用可能性などに応じて、第2工程の熱分解中又は第1工程のメタン分解中のいずれかで行うことができる。工業処理用水素の一般的な純度は、99.9~99.99体積%である。圧力スイング吸着や膜技術などの既存のガス精製技術を用いれば、さらに高い純度が可能であり、循環型炭素の処理方法を最適化することも検討できる。
メタネーション用の一酸化炭素は、第3工程に由来する。第3工程の反応により、一酸化炭素が生成される。メタネーションへの一酸化炭素の流れは、好ましくは80%以上、より好ましくは90%以上、さらに好ましくは95体積%以上のCOを主に含むべきである。
メタネーションの反応生成物としてのCH4とH2Oの存在は許容されるが、例えば反応器や他の装置のサイズを大きくしないためには好ましくない。この流れにおける他の許容可能な不純物は、メタネーション触媒及びプロセス設計と、処理方法全体の工学的最適化とに依存する。ハロゲンは0.1体積ppm未満、全硫黄は0.1mg/Nm3未満、及びタールが5mg/Nm3未満が好ましい。CO-流れの精製及び調整は、反応の後又は間の第3工程で行うことができるが、工学的考察によっては、メタネーション反応の前の第1工程でも行うことができる。
メタネーションへの供給ガス水素及び一酸化炭素の混合物中の酸素含有量は、好ましくは1体積%未満、より好ましくは1000体積ppm未満である。
第1工程
第1工程では、水素と一酸化炭素とを反応させて、COメタネーション反応物として知られるメタンと水とを生成する(例えば、S.Roenschら:Review on methanation-From fundamental to current projects.Fuel 166(2016)第276から296頁、Muellerら、「Energiespeicherung mittels Methan und energietragenden Stoffen-ein thermodynamischer Vergleich」、Chemie Ingenieur Technik 2011,83,No.11,2002-2013を参照)。
第1工程では、水素と一酸化炭素とを反応させて、COメタネーション反応物として知られるメタンと水とを生成する(例えば、S.Roenschら:Review on methanation-From fundamental to current projects.Fuel 166(2016)第276から296頁、Muellerら、「Energiespeicherung mittels Methan und energietragenden Stoffen-ein thermodynamischer Vergleich」、Chemie Ingenieur Technik 2011,83,No.11,2002-2013を参照)。
触媒処理としてのメタネーションの工業的な用途は、例えば触媒被毒を防止するためのアンモニア処理におけるCOからのガス除去や、COからの水素精製などに存在する。さらに、合成ガスからのメタン生成のためにCOメタネーションも開発され、実用化されている。
メタネーションではアルミナ触媒上のニッケルが標準的であり、ハニカム形状の触媒が好ましい。技術によって異なるが、1~70バール、200~700℃で1~6基の反応器が報告されている。温度範囲は200~550℃が好ましく、350~450℃がさらに好ましく、圧力範囲は5~60バール、より好ましくは10~45バールである。
メタネーションへの一酸化炭素の材料流は、純粋なCO(工業用純度)からCO及びCO2の混合物まで、異なる組成を有することができる。要求水素量と水の生成量とは、COの方がCO2よりも少ない。酸化炭素中のCO及びCO2の比率は、プロセス性能を考慮した完全循環型処理の工学的最適化の結果であり、さらに潜在的な既存の設備、立地条件、経済的条件も考慮された結果である。典型的なCO/CO2混合物には、80から100体積%のCOと、0から20体積%のCO2とが含まれ、好ましくは85から100体積%のCOと0から15体積%のCO2、さらに好ましくは90から100体積%のCOと0から10体積%のCO2、特に95~100体積%のCOと0~5体積%のCO2が含まれる。
メタネーション処理の生成物中のCO2含有量は、メタン熱分解におけるガス再循環流及びメタン熱分解工程後の水素精製のための高い労力につながるので、次のメタン熱分解において大量のCOが生成しないように、例えば水素の余剰によって低く、つまり好ましくは0.5体積%以下に維持するべきである。
第1工程に必要な水素は、第2工程で製造されることが好ましい。さらに、水素は、好ましくは第4工程により製造することができ、任意に、第2工程による水を原料として追加使用し、高い循環性を達成でき、これは材料流のほとんどが使用されることを意味する。一般に、第1工程の水素は、循環型炭素処理外部の任意の方法によって生成することができる。例えば、炭素回収及び貯蔵又は利用を伴うか否かに関わらず、天然ガス及び/又はバイオメタンの水蒸気改質により、水電解により水素を製造することができ、タンクでの中間貯蔵を含む、原料炭生産又は水蒸気分解などの他の処理による、又は他の水素製造方法及び異なる方法の組み合わせによる副産物であり得る。また、水素の供給は、外部のパイプラインから行うこともできる。
本発明では、還元剤として炭素材料を使用していながらも、CO2排出を防止することを目標としているため、全体のCO2排出量を考慮する必要がある。メタネーション及びメタン熱分解が関与して循環型炭素処理を閉じている限り、コストと全体のCO2排出量に基づき水素生成を設計することができる。
第1工程から第2工程への精製及び調整
メタネーションによるガス状生成物の精製と調整のための技術は、当技術分野で公知であり、例えば、US8,568,512、F.G.Kerry:Industrial Gas Handbook:Gas Separation and Purification、又はhttps://biogas.fnr.de/gewinnung/anlagentechnik/biogasaufbereitung/がある。一般に、メタンの精製には、アミン洗浄、加圧水洗浄、圧力スイング吸着、物理吸着、膜処理、及び低温プロセスなどの処理が使用される。第二生成水は、抽出、膜処理、吸着、イオン交換など、化学工学の標準的な方法を用いて精製される。
メタネーションによるガス状生成物の精製と調整のための技術は、当技術分野で公知であり、例えば、US8,568,512、F.G.Kerry:Industrial Gas Handbook:Gas Separation and Purification、又はhttps://biogas.fnr.de/gewinnung/anlagentechnik/biogasaufbereitung/がある。一般に、メタンの精製には、アミン洗浄、加圧水洗浄、圧力スイング吸着、物理吸着、膜処理、及び低温プロセスなどの処理が使用される。第二生成水は、抽出、膜処理、吸着、イオン交換など、化学工学の標準的な方法を用いて精製される。
第1工程によるメタンを第2工程で使用するための条件は以下の通りである。残りのH2は最大90体積%が好ましい。CO+CO2は0.5体積%未満が好ましい。全硫黄は一般的な自然ガスにあるように6mg/m3が好ましい。第2工程の前に熱分解が始まるのを防止するため、温度は400℃未満が好ましい。プレス圧を熱分解処理の圧力まで下げることが好ましく、一般的には1~5バール、好ましくは1~10バールが熱分解工程で期待され、後の開発工程では、より高い圧力が第2工程において達成され、好ましくは、第1工程及び第2工程は、わずかな圧力変化で第1工程から第2工程へメタン及び/又は第2工程から第1工程へ水素を移動させるために、5~30バールプラス/マイナス1~2バールと同様の圧力レベルを有することができる。
任意の第4工程又はその他の外部工程で使用するための水
電気分解や水蒸気メタン改質のような工業処理の原料としての水は、通常、導電率が好ましくは5*10-6 S/cm未満の脱塩水として使用される。追加の仕様は、例えば、好ましくは0.3ppm未満のSiO2及び好ましくは1ppm未満のCaCO3である(BMBF資金提供プロジェクト最終報告書「Studie ueber die Planung einer Demonstrationsanlage zur Wasserstoff-Kraftstoffgewinnung durch Elektrolyse mit Zwischenspeicherung in Salzkavernen unter Druck PlanDelyKaD」、DLRら、Christoph Noackら、シュトゥットガルト、2015年2月5日」)。水に関する仕様は、ISO3696(1987)又はASTM(D1193-91)にも記載されている。
電気分解や水蒸気メタン改質のような工業処理の原料としての水は、通常、導電率が好ましくは5*10-6 S/cm未満の脱塩水として使用される。追加の仕様は、例えば、好ましくは0.3ppm未満のSiO2及び好ましくは1ppm未満のCaCO3である(BMBF資金提供プロジェクト最終報告書「Studie ueber die Planung einer Demonstrationsanlage zur Wasserstoff-Kraftstoffgewinnung durch Elektrolyse mit Zwischenspeicherung in Salzkavernen unter Druck PlanDelyKaD」、DLRら、Christoph Noackら、シュトゥットガルト、2015年2月5日」)。水に関する仕様は、ISO3696(1987)又はASTM(D1193-91)にも記載されている。
第2工程
第2工程では、第1工程によるメタンを固体の炭素と水素とに分解する。メタンの分解の処理は、酸素が関与しないため、メタン熱分解とも呼ばれる。分解は、当業者に公知の様々な方法で行うことができ、触媒的又は熱的に、そしてプラズマ、抵抗加熱、液体金属処理又は自己発熱による熱入力で行うことができる(例えば、N.Muradov及びT.Veziroglu、“Green” path from fossil-based to hydrogen economy:An overview of carbon-neutral technologies,International Journal Hydrogen Energy 33(2008)6804-6839、H.F.Abbas及びW.M.A.Wan Daud、Hydrogen production by methane decomposition:A review,International Journal Hydrogen Energy 35(2010)1160-1190)、R.Dagleら:An Overview of Natural Gas Conversion Technolgies for Co-Production of Hydrogen and Value-Added Solid Carbon Products,Report by Argonne National Laboratory and Pacific Northwest National Laboratory(ANL-17/11,PNNL-26726)2017年11月を参照)。
第2工程では、第1工程によるメタンを固体の炭素と水素とに分解する。メタンの分解の処理は、酸素が関与しないため、メタン熱分解とも呼ばれる。分解は、当業者に公知の様々な方法で行うことができ、触媒的又は熱的に、そしてプラズマ、抵抗加熱、液体金属処理又は自己発熱による熱入力で行うことができる(例えば、N.Muradov及びT.Veziroglu、“Green” path from fossil-based to hydrogen economy:An overview of carbon-neutral technologies,International Journal Hydrogen Energy 33(2008)6804-6839、H.F.Abbas及びW.M.A.Wan Daud、Hydrogen production by methane decomposition:A review,International Journal Hydrogen Energy 35(2010)1160-1190)、R.Dagleら:An Overview of Natural Gas Conversion Technolgies for Co-Production of Hydrogen and Value-Added Solid Carbon Products,Report by Argonne National Laboratory and Pacific Northwest National Laboratory(ANL-17/11,PNNL-26726)2017年11月を参照)。
自己発熱型メタン熱分解の場合、酸素を導入して反応させ、メタンと水素とを部分燃焼させ発熱させる。この場合、反応器流出物は合成ガスとなり、COとCO2とを含む。このガスは、循環型炭素処理内で、又は循環型炭素処理外部で使用することができ、又はガスを分離して、例えばH2及びCO2を第1工程で使用し、COを第3工程で使用することができる。
熱分解反応器は、任意の触媒の存在によって500~2000℃で(好ましくは500~1000℃)、又は触媒なしで(好ましくは1000~2000℃)動作させてもよい。熱分解反応は、大気圧から30バールの圧力範囲で行われることが好ましい。さらなる圧力変化なしに水素をメタネーション工程に供給するために、5~10バールの圧力範囲が非常に好ましい。
第1工程に必要な圧力よりも高い熱分解圧力は、第2工程による水素が循環型炭素の処理の外部の工程に輸送される場合に重要である可能性がある。このような場合、輸送される水素の量は、低カーボンフットプリントで、任意の第4工程により供給されることが好ましい。
必要に応じて、外部供給源からの追加のメタンをメタン熱分解の反応器に供給することができる。外部供給源としては、バイオメタンが好ましい。メタネーション処理による原料ガス中のCO2量は、工程内で再利用ガス量を制限するために、酸素含有化合物が少なくあるべきで、これは再利用ガス圧縮機の運転コストの上昇につながる。
メタン分解で生成される炭素の種類は、反応条件、反応器、加熱技術による。生成物の例としては、以下のものがある。
- プラズマ処理によるカーボンブラック
- 液体金属処理による炭素粉末
- 固定床、移動床、流動床反応器での熱分解による粒状炭素
- プラズマ処理によるカーボンブラック
- 液体金属処理による炭素粉末
- 固定床、移動床、流動床反応器での熱分解による粒状炭素
メタン分解による炭素製品の応用例として、アルミニウムや鉄鋼の生産、タイヤ製造、電極製造、ポリマーブレンド、建築材料への添加剤、熱交換器などのカーボンデバイス、土壌改良、さらには貯蔵について論じることができる。
第2工程から第3工程への調整
第2工程による炭素は、メタン熱分解処理技術の選択により決まり、カーボンブラック、微粉炭、粒状炭素などであってよい。第3工程に必要な炭素含有物の形態は、還元工程により決まり、例えば、電極、コークス、又は粒子などであってよい。一般的に、アルミニウム還元処理のためのソーダーベルグ電極などを生成するために、混合及び固体処理又は電極形成が使用される。第2工程による水素は、好ましくは第1工程で使用され、メタネーション反応器の圧力よりわずかに高い圧力、すなわち5~10バールで、かつ工業的純度で必要とされる。詳細な説明は上記を参照。
第2工程による炭素は、メタン熱分解処理技術の選択により決まり、カーボンブラック、微粉炭、粒状炭素などであってよい。第3工程に必要な炭素含有物の形態は、還元工程により決まり、例えば、電極、コークス、又は粒子などであってよい。一般的に、アルミニウム還元処理のためのソーダーベルグ電極などを生成するために、混合及び固体処理又は電極形成が使用される。第2工程による水素は、好ましくは第1工程で使用され、メタネーション反応器の圧力よりわずかに高い圧力、すなわち5~10バールで、かつ工業的純度で必要とされる。詳細な説明は上記を参照。
第3の工程
第3の工程では化学反応が行われ、炭素は、炭素含有物中で還元剤として、例えば炭素含有アノードとして使用される。微量の炭素は、還元剤として使用される一酸化炭素COを生成するための原料として使用され、又は還元工程によるCO2は、追加の炭素と変換され、還元剤として使用されるCOを形成する。第3の工程は、第2の工程で生成された炭素を利用する。
第3の工程では化学反応が行われ、炭素は、炭素含有物中で還元剤として、例えば炭素含有アノードとして使用される。微量の炭素は、還元剤として使用される一酸化炭素COを生成するための原料として使用され、又は還元工程によるCO2は、追加の炭素と変換され、還元剤として使用されるCOを形成する。第3の工程は、第2の工程で生成された炭素を利用する。
第3の工程は、処理工程(炭素改質処理)を含むことが好ましく、この工程は、第2の工程による炭素を、第3の工程での還元剤としての使用に適した他の形態の炭素又は追加の物質で改質及びブレンドする。典型的な炭素改質及びブレンド処理は、電極の製造や、微量ではあるが一酸化炭素COの生成である。炭素改質処理は、第2工程の一部とすることもできるし、第2工程と第3工程との間の別工程と見なすこともできる。
以下の工程が好ましい。炭素から一酸化炭素への酸化による酸化カルシウムの炭化カルシウムへの還元、炭素から一酸化炭素への酸化による酸化ケイ素のケイ素又は炭化ケイ素への還元、炭素から一酸化炭素への酸化による酸化スズのスズへの還元、炭素から一酸化炭素への酸化による酸化クロムのクロムへの還元、炭素から一酸化炭素への酸化による酸化マンガンのマンガンへの還元及び/又は炭素から一酸化炭素への酸化によるリン酸カルシウムのリンへの還元が挙げられる。
好ましい工程について、以下の表は、反応全体による主還元剤、炭素が反応にどのように利用されるか、及び主な酸化炭素生成物についての情報を提供する。しかしながら、処理は複雑で、例えばいくつかの段階及び多くの処理装置を伴うことがあるので、炭素は電極と粉砕炭素又はコークス又は同様の形態のように異なる形態で利用してもよい。
表1:炭素含有原料を還元剤として使用する第3工程の好ましい処理
今日の処理方法の炭素源は、精製作業による石油コークス、石炭コークス工場からのコールタールとコークス、又は黒鉛のような鉱山からの炭素である。
今日の処理方法の炭素源は、精製作業による石油コークス、石炭コークス工場からのコールタールとコークス、又は黒鉛のような鉱山からの炭素である。
この炭素は、直接、還元剤として使われる場合と、一酸化炭素の原料として使われ、その後還元剤として使われる場合の2つの機能がある。第3工程では両方の機能が存在し、反応生成物は主にCO又はCO2、あるいはその二つの混合物であり得る。還元剤としての機能に加えて、COは例えば燃焼処理で使用され、電力や蒸気生産のための熱を発生させることができる。この用途は、第1工程及び/又は第2工程、あるいは外部で使用することもできるが、第3工程の一部であると想定される。また、COは並行して行われる工程で還元剤として使用してもよい。
第3工程で生成された酸化炭素は、処理廃液から分離されることが好ましい。廃液は、不活性物質、処理による副産物又は汚染物質のような他の物質を伴う、主成分CO及びCO2及びそれらの混合物の異なる組成を有していてもよい。酸化炭素の分離のための好ましい方法は、ガス流から酸化炭素以外の物質を分離して、第1工程の供給流としてCO/CO2の流れを生成することである。ここでも、分離する物質の種類と含有量に応じて、吸収、吸着、膜技術などのガス精製方法を適用することができる。
第1工程から第4工程までの調整
任意の第4工程より前の浄水及び調整、又は循環型炭素処理外部の他の工程については、上記を参照。
任意の第4工程より前の浄水及び調整、又は循環型炭素処理外部の他の工程については、上記を参照。
任意の第4工程
第4工程には、水素を生成する工程、好ましくは、カーボンフットプリント<1kg CO2/kg(システム境界:原料から第1工程の水素まで)で水素を生成する工程が含まれる。H2により高いCO2排出削減を達成する。(アルミニウム製造の例を参照)。これを実現する方法は多数あり、例えば、以下のものがある。再生可能資源による電力による水の電気分解、二酸化炭素を回収する標準的な水蒸気改質、バイオメタン生産の低カーボンフットプリントでのバイオメタンによる標準的な水蒸気改質、メタンの熱分解(例えば、Compendium of Hydrogen Energy Vol.1:Hydrogen Production and Purification、V.Subramani、A.Basile、T.N.Veziroglu編。ウッドヘッド、ケンブリッジ、2015年参照)。好ましい方法の1つは、水を電気的に水素と酸素とに分離する水電解である。別の好ましい方法は、カーボンフットプリントの低い天然ガスを用いたメタン熱分解、又は炭素捕捉と貯蔵を組み合わせた任意の処理である。
第4工程には、水素を生成する工程、好ましくは、カーボンフットプリント<1kg CO2/kg(システム境界:原料から第1工程の水素まで)で水素を生成する工程が含まれる。H2により高いCO2排出削減を達成する。(アルミニウム製造の例を参照)。これを実現する方法は多数あり、例えば、以下のものがある。再生可能資源による電力による水の電気分解、二酸化炭素を回収する標準的な水蒸気改質、バイオメタン生産の低カーボンフットプリントでのバイオメタンによる標準的な水蒸気改質、メタンの熱分解(例えば、Compendium of Hydrogen Energy Vol.1:Hydrogen Production and Purification、V.Subramani、A.Basile、T.N.Veziroglu編。ウッドヘッド、ケンブリッジ、2015年参照)。好ましい方法の1つは、水を電気的に水素と酸素とに分離する水電解である。別の好ましい方法は、カーボンフットプリントの低い天然ガスを用いたメタン熱分解、又は炭素捕捉と貯蔵を組み合わせた任意の処理である。
電気分解を用いる場合、処理全体の高い循環性を達成するために、第1工程で生成された水を第4工程で使用することが好ましい。水の電気分解は、アルカリ性、高分子電解質膜(PEM)、固体酸化物電解槽(SOEC)など、さまざまな技術で行うことができる。典型的なパラメータは、例えば、(BMBF資金提供プロジェクト最終報告書「Studie ueber die Planung einer Demonstrationsanlage zur Wasserstoff-Kraftstoffgewinnung durch Elektrolyse mit Zwischenspeicherung in Salzkavernen unter Druck PlanDelyKaD」、DLRら、Christoph Noackら、シュトゥットガルト、2015年2月5日)に記載されている。
循環型炭素の処理用ジョイントプラント
さらに、本発明は、循環型炭素の処理方法システム、ジョイントプラントに関するものであり、ジョイントプラントは以下を備える。
(i)CO分離及び化学反応器の下流での調整工程を含む化学反応器において、炭素及び/又は炭素含有物を還元剤として使用するプラント
(ii)下流にメタンと水とを生成するメタネーションプラント
(iii)メタネーションプラントの下流で、メタンを固体炭素と水素とに分解する熱分解プラント
さらに、本発明は、循環型炭素の処理方法システム、ジョイントプラントに関するものであり、ジョイントプラントは以下を備える。
(i)CO分離及び化学反応器の下流での調整工程を含む化学反応器において、炭素及び/又は炭素含有物を還元剤として使用するプラント
(ii)下流にメタンと水とを生成するメタネーションプラント
(iii)メタネーションプラントの下流で、メタンを固体炭素と水素とに分解する熱分解プラント
任意で、ジョイントプラントは、以下の装置/プラントのうちの1つ以上を備えていてもよい。
- 水素製造プラント、好ましくは水電解プラント
異なる工程の前後には、以下の考慮事項が適用される。
- 第1工程から第2工程へメタンリッチ混合物を供給するガスパイプライン
- 第2工程と第3工程との間の炭素固形物輸送装置
- 第3工程から第1工程への酸化炭素輸送用ガスパイプライン
- 第2工程及び/又は第4工程から第1工程への水素輸送用ガスパイプライン
- 第1工程から第4工程への液体水輸送用パイプライン
- 外部製造から第1工程及び/又は第3工程への水素供給用ガスパイプライン
- 外部製造から第2工程及び/又は第3工程へのCH4及び他の軽質炭化水素供給用ガスパイプライン
- 外部製造から第1工程へのCO/CO2供給用ガス/液体パイプライン
- 外部製造から第3工程へのCO供給用ガスパイプライン
- 外部供給源から第3工程へのC供給用の輸送パイプライン又は固形物輸送装置
- タンクでの中間貯蔵を含む、ボトル詰めの水素のような他の供給オプション
- 水素製造プラント、好ましくは水電解プラント
異なる工程の前後には、以下の考慮事項が適用される。
- 第1工程から第2工程へメタンリッチ混合物を供給するガスパイプライン
- 第2工程と第3工程との間の炭素固形物輸送装置
- 第3工程から第1工程への酸化炭素輸送用ガスパイプライン
- 第2工程及び/又は第4工程から第1工程への水素輸送用ガスパイプライン
- 第1工程から第4工程への液体水輸送用パイプライン
- 外部製造から第1工程及び/又は第3工程への水素供給用ガスパイプライン
- 外部製造から第2工程及び/又は第3工程へのCH4及び他の軽質炭化水素供給用ガスパイプライン
- 外部製造から第1工程へのCO/CO2供給用ガス/液体パイプライン
- 外部製造から第3工程へのCO供給用ガスパイプライン
- 外部供給源から第3工程へのC供給用の輸送パイプライン又は固形物輸送装置
- タンクでの中間貯蔵を含む、ボトル詰めの水素のような他の供給オプション
当業者により、各工程で必要なガス条件と純度を考慮しながら、異なる反応器を接続することができる。プラントが半径50~100kmの範囲にある場合にも、ジョイントプラントの設置の利点は存在する。
循環型炭素の処理方法の利点は以下の通りである。
- カーボンニュートラルな生産が可能となるため、炭素含有物を還元剤として使用しながらも、CO2排出を回避することができる。
- CO2メタネーションの代わりにCOメタネーションを用いることで、水素及び電力の需要を削減することができる。
- 他の材料特性の純度を大きく変えることなく、均質な炭素材料を生成できる。
- 自己生産により炭素購入の代替とすることができる。
- 炭素回収・貯留(CCS)に対するCO2排出削減のための投資選択。CCSでは、エネルギー需要のあるCO2を回収する必要がある。このエネルギー需要は、発熱性のメタネーション反応の反応熱により満たすことができる。
- カーボンニュートラルな生産が可能となるため、炭素含有物を還元剤として使用しながらも、CO2排出を回避することができる。
- CO2メタネーションの代わりにCOメタネーションを用いることで、水素及び電力の需要を削減することができる。
- 他の材料特性の純度を大きく変えることなく、均質な炭素材料を生成できる。
- 自己生産により炭素購入の代替とすることができる。
- 炭素回収・貯留(CCS)に対するCO2排出削減のための投資選択。CCSでは、エネルギー需要のあるCO2を回収する必要がある。このエネルギー需要は、発熱性のメタネーション反応の反応熱により満たすことができる。
図1の詳細な説明
図1:循環型炭素の処理方法の概念図。炭素を還元剤として使用する処理方法のために、一酸化炭素と水素とを反応させてメタンを生成し、メタンの熱分解に供給して、炭素を生成し、メタンの熱分解による水素はメタネーション処理で使用することができ、及び/又は水素は任意の第4工程により供給することができる。
図1:循環型炭素の処理方法の概念図。炭素を還元剤として使用する処理方法のために、一酸化炭素と水素とを反応させてメタンを生成し、メタンの熱分解に供給して、炭素を生成し、メタンの熱分解による水素はメタネーション処理で使用することができ、及び/又は水素は任意の第4工程により供給することができる。
Claims (14)
- 水素及び一酸化炭素を反応させてメタン及び水を生成する第1工程と、メタンを炭素及び水素に分解する第2工程と、化学処理において、炭素を還元剤として使用し、及び/又は炭素含有物中の炭素を還元剤として使用し、一酸化炭素及び還元物を生成する第3工程とを含み、第1工程で生成したメタンを第2工程で使用し、第2工程で生成した炭素を第3工程で使用し、第3工程で生成した一酸化炭素を第1工程で使用することを特徴とする循環型炭素の処理方法。
- 第3工程における化学処理は、炭素を一酸化炭素に酸化することで酸化カルシウムを炭化カルシウムに還元すること、炭素を一酸化炭素に酸化することで酸化ケイ素をケイ素又は炭化ケイ素に還元すること、炭素を一酸化炭素に酸化することで酸化スズをスズに還元すること、炭素を一酸化炭素に酸化することで酸化クロムをクロムに還元すること、炭素を一酸化炭素に酸化することで酸化マンガンをマンガンに還元すること、及び/又は炭素を一酸化炭素に酸化することでリン酸カルシウムをリンに還元することである請求項1に記載の処理方法。
- 第1工程における発熱性メタネーション反応による反応熱を、一酸化炭素を分離又は精製する第3工程に使用する請求項1又は2に記載の処理方法。
- 第2工程で生成した水素を第1工程で使用する請求項1~3のいずれか一項に記載の処理方法。
- 水素を追加の第4工程で生成し、第1工程で使用する請求項1~4のいずれか一項に記載の処理方法。
- 第4工程において炭素回収・貯留を伴うか否かに関わらず、水電解又は水蒸気メタン改質により水素を生成する請求項5に記載の処理方法。
- 第1工程において生成された水を第4工程の水電解に使用する請求項1~6のいずれか一項に記載の処理方法。
- H2、CH4、CO、CO2及び/又はCのような循環処理以外からの流れが循環処理に導入されるか、又はH2、CH4、CO、CO2及び/又はCのような流れが、外部需要供給へ、及び/又は炭素貯蔵のために循環処理から回収される請求項1~7のいずれか一項に記載の処理方法。
- バイオガスが追加のメタン源として使用される請求項8に記載の処理方法。
- 第1工程及び第2工程の処理が共に1~30バールの圧力範囲で行われる請求項1~9のいずれか一項に記載の処理方法。
- 循環型炭素の処理方法用のジョイントプラントであって、
CO分離及び調整工程を含む化学処理において、炭素を還元剤として使用するプラントと、
メタンと水とを下流に生成するメタネーションプラントと、
メタネーションプラントの下流で、メタンを固体炭素と水素とに分解する熱分解プラントと、
熱分解プラントと炭素を還元剤として使用するプラントとの間の炭素固体輸送装置と、
を備えるジョイントプラント。 - メタネーション反応器の下流に、水を酸素と水素とに分離する電解プラントをさらに備える請求項11に記載のプラント。
- メタネーションプラントから熱分解プラントにメタンリッチ混合物を供給するガスパイプラインと、
炭素を還元剤として使用するプラントからメタネーションプラントに酸化炭素を輸送するためのガスパイプラインと、
をさらに備える請求項11又は12に記載のプラント。 - 熱分解プラント及び/又は電解プラントからメタネーションプラントに水素を輸送するためのガスパイプラインと、
メタネーションプラントから電解プラントに液水を輸送するためのパイプラインと、
外部供給源から炭素を還元剤として使用するプラントにCを供給するための輸送パイプライン又は固体輸送装置と、
をさらに備える請求項11~13のいずれか一項に記載のプラント。
Applications Claiming Priority (5)
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EP20176799 | 2020-05-27 | ||
EP20176799.3 | 2020-05-27 | ||
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EP20178657.1 | 2020-06-08 | ||
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