JP2023098433A - メタネーションシステム - Google Patents

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Abstract

【課題】固体酸化物形電解セルでの水蒸気電解に必要とされる水蒸気を効率的に生成するメタネーションシステムを提供する。【解決手段】メタネーションシステムは、少なくとも水蒸気を含有するガスから水素を生成する固体酸化物形電解セルと、前記水素と二酸化炭素を含有するガスからメタンを生成する第１メタネーション反応器と、前記固体酸化物形電解セル及び前記第１メタネーション反応器を接続し、前記固体酸化物形電解セルで生成された水素を含有するガスを前記第１メタネーション反応器へ供給する第１供給配管と、前記第１メタネーション反応器で生成されたメタンを含有するガスから少なくとも水蒸気を分離する分離装置と、前記分離装置及び前記固体酸化物形電解セルを接続し、前記分離装置で分離された水蒸気を前記固体酸化物形電解セルへ供給する第２供給配管と、を備える。【選択図】図１

Description

本発明は、メタネーションシステムに関する。
地球温暖化抑制のため、二酸化炭素排出量の低減が求められており、再生可能エネルギーを利用した発電システムの導入拡大が求められている。しかしながら、再生可能エネルギーとして例えば太陽光や風力等を利用した場合、天候により発電量が大きく変動することがある。このため、その変動を補うためにエネルギーの貯蔵が必要となる。数日や数か月単位での長期のエネルギー貯蔵のためには、エネルギー密度の観点から化学エネルギーへの変換が有用である。変換する化学種として、エネルギー密度が高く、貯蔵、運搬、利用などインフラが整っているメタンが有望な候補として挙げられる。
例えば特許文献１では、メタネーションの反応熱で水を加熱し、加熱した水を水蒸気電解の供給原料として利用することが記載されている。
特表２０１５－５１３５３１号公報
しかしながら、特許文献１に記載の従来技術では、エネルギー効率が向上するものの、下記式（１）に示す通り、反応熱だけでは電気分解へ供給する蒸気に必要な蒸発熱をすべて賄うことはできない。
４Ｈ２Ｏ（l）→４Ｈ２Ｏ（ｇ） ΔＨ＝１７６ｋＪ／ｍｏｌ （１）
そのため、２相流状態の制御や追加の加熱が必要となり、装置の複雑化や電力消費によるエネルギー効率低下が起こる。また、メタネーション反応器の温度制御のため、水の流量を変更した場合、電解に必要な水蒸気が不足する。
本発明は、上述の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、固体酸化物形電解セルでの水蒸気電解に必要とされる水蒸気を効率的に生成するメタネーションシステムを提供することである。
上記目的を達成するために、本発明に係るメタネーションシステムは、少なくとも水蒸気を含有するガスから水素を生成する固体酸化物形電解セルと、前記水素と二酸化炭素を含有するガスからメタンを生成する第１メタネーション反応器と、前記固体酸化物形電解セル及び前記第１メタネーション反応器を接続し、前記固体酸化物形電解セルで生成された水素を含有するガスを前記第１メタネーション反応器へ供給する第１供給配管と、前記第１メタネーション反応器で生成されたメタンを含有するガスから少なくとも水蒸気を分離する分離装置と、前記分離装置及び前記固体酸化物形電解セルを接続し、前記分離装置で分離された水蒸気を前記固体酸化物形電解セルへ供給する第２供給配管と、を備える、ことを特徴とする。
本発明のメタネーションシステムによれば、固体酸化物形電解セルでの水蒸気電解に必要とされる水蒸気を効率的に生成するメタネーションシステムを提供することができる。上記以外の課題、構成および効果は、以下の実施形態の説明により明らかにされる。
本発明の第１実施形態に係るメタネーションシステムの概略構成を示すブロック図。 本発明の第２実施形態に係るメタネーションシステムの概略構成を示すブロック図。 本発明の第２実施形態の変形例１に係るメタネーションシステムの概略構成を示すブロック図。 本発明の第２実施形態の変形例２に係るメタネーションシステムの概略構成を示すブロック図。 本発明の第２実施形態の変形例３に係るメタネーションシステムの概略構成を示すブロック図。 本発明の実施例に係るメタネーションシステムの概略構成を示すブロック図。 本発明の比較例に係るメタネーションシステムの概略構成を示すブロック図。
以下、本発明の実施形態について図面を用いて説明する。なお、各実施形態において同一の符号を付された構成については、特に言及しない限り、各実施形態において同様の機能を有し、その説明を省略する。
＜第１実施形態＞
図１を用いて、第１実施形態に係るメタネーションシステム１Ａについて説明する。図１は、本発明の第１実施形態に係るメタネーションシステム１Ａの概略構成を示すブロック図である。
図１に示すように、本実施形態に係るメタネーションシステム１Ａは、ＳＯＥＣ（固体酸化物形電解セル）１０と、第１メタネーション反応器２０と、分離膜（分離装置）３２と、を備える。
また、メタネーションシステム１Ａは、ＳＯＥＣ１０及び第１メタネーション反応器２０を接続する第１供給配管９０と、分離膜３２及びＳＯＥＣ１０を接続する第２供給配管９２と、第１メタネーション反応器２０及び第２供給配管９２を接続する第３供給配管９４と、を備える。また、メタネーションシステム１Ａは、分離膜３２及び後述する第２メタネーション反応器２５を接続する第４供給配管９６と、第１メタネーション反応器２０及び分離膜３２を接続する第５供給配管９８と、を備える。
第１メタネーション反応器２０は、水素と二酸化炭素を含有するガスからメタンを生成するものである。二酸化炭素と水素から合成されるメタンを製造する（メタネーション）反応として、サバティエ反応が知られており、下記反応式（２）で示される。
ＣＯ２＋４Ｈ２→ＣＨ４＋２Ｈ２Ｏ ΔＨ＝－１６５ｋＪ／ｍｏｌ （２）
図１に示すように、第１メタネーション反応器２０で生成されたガスは、第５供給配管９８を通じて、分離膜３２へ供給される。第１メタネーション反応器２０は、触媒が充填された触媒層（図示せず）と、触媒層に近接し、かつ、隔離された冷却層（図示せず）で構成される。サバティエ反応は、発熱、体積減少反応であるため、低温、高圧において反応が進みやすい。通常、反応温度が３００℃前後となるように反応器は冷却される。従来、冷媒に吸収された２００℃程度の熱エネルギーは有効利用できず、エネルギー効率低下の原因となっていた。
触媒層には水素や二酸化炭素を含む反応ガスが供給され、上述した反応式（２）に基づいてメタネーション反応が進行する。触媒層に充填される触媒には、様々な材料が選択できる。例えば、活性金属にはＲｕやＮｉなどが選択でき、活性金属の担持体には、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＣｅＯ２、ＺｒＯ２などが選択できる。また、触媒形状には、ハニカム型、ペレット型などが選択できる。
冷却層には冷媒が供給され、これにより触媒層が冷却される。冷却層へ供給する冷媒には様々な種類が選択できる。第１メタネーション反応器２０の簡素化のため、冷却層に水を供給して水蒸気を生成させ、ＳＯＥＣ１０へ供給することが望ましい。具体的には、冷却層（熱交換器）は、第１メタネーション反応器２０の触媒層においてメタンが生成される際の反応熱を利用して水から水蒸気を生成する。冷却層により生成された水蒸気は、第３供給配管９４を通じて、第２供給配管９２に供給される。たとえば、冷媒として耐熱油を冷却層に導入し、耐熱油の冷却に水を使用して水蒸気を発生させてもよい。なお、ＳＯＥＣ１０へ供給される水蒸気の量が確保され、かつ、冷媒で回収された熱の利用が可能である場合は、冷却層で回収した熱で水蒸気を生成しなくても良い。第１メタネーション反応器２０の形状は円筒型やプレート型など様々の形状が選択できる。
分離膜３２は、第１メタネーション反応器２０で生成されたメタンを含有するガスから少なくとも水蒸気を分離する。また、分離膜３２は、メタンを含有するガスから水蒸気とともに水素を分離してもよい。分離膜３２は、メタンに対する水蒸気の分離能だけでなく、水素の分離能を持つことが望ましい。水蒸気の分離能としては、第１メタネーション反応器２０での生成ガスに含まれる水蒸気の５０％以上が望ましく、８０％以上がさらに望ましい。分離膜３２の材料としては、ポリイミド、ゼオライトなどが選択できる。分離膜３２は、例えばゼオライトの均一な細孔構造に起因する分子篩効果を利用することができる。第１メタネーション反応器２０で生成されたガスに含まれるメタン分子は、当該ガスに含まれる水（水蒸気）分子及び水素分子よりも大きな分子構造を有する。分離膜３２は、目の大きさを均一に調整した篩として例えば均一な細孔を持つゼオライトを利用することにより、分離前のメタン含有ガスと分離後の水蒸気及び水素との圧力差を利用して分離する。したがって、分離膜３２は、当該ガスから水蒸気及び水素を連続的に分離することができる。ゼオライトおよびポリイミドを用いてメタンから水蒸気及び水素を分離することは知られているので、分離膜３２の詳細な構成の説明は省略する。分離膜３２は、水蒸気の凝集を防ぎ、また、第１メタネーション反応器２０からの生成ガスの顕熱を有効利用するため、作動温度は１２０℃以上が望ましく、１５０℃以上がさらに望ましく、２００℃以上がさらに望ましい。分離膜３２は、上記分離能を達成できる範囲であれば、そのサイズや分離のための圧力差は任意に選択できる。
従来、生成したメタンから水蒸気を分離するために、凝縮器が用いられることがあった。しかし、回収された凝縮熱は１００℃未満であり、有効利用できず、エネルギー効率低下の原因となっていた。この点で、本実施形態に係るメタネーションシステム１Ａでは、分離膜３２で分離された水蒸気及び水素は、第２供給配管９２を通じて、ＳＯＥＣ１０へ供給される。これにより、ＳＯＥＣ１０の燃料極へ供給する水蒸気を製造するエネルギーを削減できる。ＳＯＥＣ１０の燃料極へ供給するガスは、分離膜３２で分離された水蒸気に、第１メタネーション反応器２０の反応熱で製造された水蒸気を混合したものであってよい。分離膜３２で分離された水蒸気により、最大でＳＯＥＣ１０に必要な水蒸気の５０％を供給することができる。これにより第１メタネーション反応器２０の反応熱で製造される水蒸気量の減少が許容されるため、冷却層へ供給する水の流量を減らすことができ、水流量変更による第１メタネーション反応器２０の温度制御が可能となる。この結果、第１メタネーション反応器２０の温度を安定して維持することができる。
第１メタネーション反応器２０におけるサバティエ反応（上記反応式（２）を参照）は平衡反応である。後述する量論比の反応ガスの場合、反応の進行とともに二酸化炭素、水素ともに濃度が０に収束するので、正反応の反応速度が低下し、反応が進行しづらい。そのため、反応が平衡に達した後、水を凝縮等により除去し、逆反応の速度を落とした後、再度メタネーション反応させることが一般的である。ここで、量論比に対して水素が過剰な反応ガスの場合、水素濃度は０に収束せず、また、正反応の速度は水素濃度の４乗に比例するので、量論比の反応ガスよりも反応が進行しやすい。この点で、本実施形態に係るメタネーションシステム１Ａでは、分離膜３２において、メタンから水蒸気及び水素を分離し、分離された水素もＳＯＥＣ１０へ供給される。これにより、第１メタネーション反応器２０へ供給する反応ガスにおける水素の濃度を高めることができるので、第１メタネーション反応器２０での反応を十分に進行させることができる。この結果、後述する第２メタネーション反応器２５の発熱量を小さく、冷却を不要とすることができ、装置を簡素化することができる。また、第１メタネーション反応器２０での反応を十分に進行させることができる場合、第２メタネーション反応器２５を省略することもできる。
ＳＯＥＣ１０は、少なくとも水蒸気を含有するガスから水素を生成する。ＳＯＥＣは、水蒸気から水素を得る電解に必要なエネルギーとして電力以外のエネルギー（例えば熱エネルギー）を利用できる、高温で動作するため反応抵抗が低いことが特徴である。このため、ＳＯＥＣによる水蒸気電解は、水の電気分解と比較してエネルギー効率が高い。ＳＯＥＣ１０で生成された水素を含有するガスは、第１供給配管９０を通じて、第１メタネーション反応器２０へ供給される。本実施形態において、メタネーションシステム１Ａは、第２供給配管９２へ二酸化炭素を供給する供給装置４０を有してもよい。この場合、二酸化炭素は、供給装置４０及び第２供給配管９２を接続する第６供給配管１０２を通じて、第２供給配管９２へ供給される。つまり、ＳＯＥＣ１０の燃料極へ供給するガスにメタネーションの原料となる二酸化炭素を混合してもよい。
ＳＯＥＣ１０には様々な種類のセルが選択できる。例えば、平板型、円筒型、扁平円筒型などの形状が選択できる。ＳＯＥＣ１０は、電解質支持、空気極支持、燃料極支持、金属支持などの支持体を有している。ＳＯＥＣ１０の構成材料も任意のものが選択できる。ただし、燃料極としては、一般にＮｉと電解質のサーメットが使用され、Ｎｉの酸化を防ぐため、燃料極には還元ガスを供給する必要がある。この点で、本実施形態に係るメタネーションシステム１Ａでは、メタン含有ガスから分離された水素がＳＯＥＣ１０へ供給されるため、ＳＯＥＣ１０の燃料極へ供給するガスへの還元ガス添加を不要にすることができる。また、ＳＯＥＣ１０の作動温度は、構成材料やセル形状に合わせて任意の温度を選択できる。放熱抑制の観点からは８００℃以下が望ましい。
本実施形態に係るメタネーションシステム１Ａは、ＳＯＥＣ１０へ供給する電流値を制御する制御装置（図示せず）を有する。このため、制御装置によりＳＯＥＣ１０へ供給される電流値を変更することにより、ＳＯＥＣ１０において生成される水素の量、即ち第１メタネーション反応器２０へ供給される水素の量を制御することができる。制御装置は、第１メタネーション反応器２０へ供給されるガスにおけるＨ２/（４×ＣＯ２＋３×ＣＯ）の値が１より大きくなるように、ＳＯＥＣ１０へ供給する電流値を制御する。このため、第１メタネーション反応器２０へ供給する反応ガスにおける水素の濃度を高めることができるので、第１メタネーション反応器２０での反応を十分に進行させることができる。以下、ＳＯＥＣ１０へ供給される電流値を、電解電流量ともいう。
ＳＯＥＣ１０の燃料極には、水蒸気、二酸化炭素に加え、水素、一酸化炭素、メタン、その他の炭化水素を供給してもよい。燃料極では、以下の式（３）、式（４）で示すような電気化学反応が起こる。
Ｈ２Ｏ＋２ｅ－→Ｈ２＋Ｏ２－ （３）
ＣＯ２＋２ｅ－→ＣＯ＋Ｏ２－ （４）
また、ＳＯＥＣ１０の電極表面では、以下の式（５）、（６）、（７）で示すような反応が起こる。
Ｈ２＋ＣＯ２→ＣＯ＋Ｈ２Ｏ （５）
ＣＨ４＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ２ （６）
２ＣＯ→Ｃ＋ＣＯ２ （７）
反応式（５）で示される逆シフト反応により、一酸化炭素が生成した場合においても、下記反応式（８）で示される反応により、第１メタネーション反応器２０においてメタンが製造される。
ＣＯ＋３Ｈ２→ＣＨ４＋Ｈ２Ｏ （８）
このため、メタネーション反応の反応ガスはＨ２／（４×ＣＯ２＋３ＣＯ）＝１の場合、両論比となる。
上記式（７）に示す不均化反応による炭素析出が発生すると電極の劣化につながる。そのため、式（３）、（４）の反応が起こった後の燃料極出口の組成、温度において、平衡上炭素析出しないようにガス組成や電解電流量等を制御する必要がある。具体的には、燃料極出口ガスの酸素原子/炭素原子比として２以上が好ましく、３以上がさらに好ましい。
また、燃料極入口ガス組成および流量に対して、ＳＯＥＣ１０における電解可能量は、「（入口ガスの酸素原子流量）－（入口ガスの炭素原子流量）」で定義される。本実施形態に係るメタネーションシステム１Ａでは、ＳＯＥＣ１０へ供給される原料ガスにメタン等の炭化水素を含まないため、上記の電解可能量は、水蒸気流量と二酸化炭素流量の合計となる。ＳＯＥＣ１０の各セルに供給されるガスの流量にはばらつきがあり、また、燃料極での反応量にもばらつきがあるので、電解可能量と同等の電解電流量を流した場合、局所的にＨ２ＯやＣＯ２が欠乏し、セルの劣化や破損につながるおそれがある。このため、電解電流量は、電解可能量に対して９０％以下、より好ましくは７５％以下が望ましい。この点で、本実施形態に係るメタネーションシステム１Ａでは、ＳＯＥＣ１０へ供給する水蒸気量を増やすことができるので、電解可能量に対する電解電流量の比率を下げることができる。この結果、セルへのダメージを減らすことができる。一方、電解電流量が小さすぎると、ガスをＳＯＥＣ１０へ供給するために予熱したエネルギーが無駄になるため、エネルギー効率が低下する。このため、電解可能量に対する電解電流量の比率は５０％以上が望ましい。上記のような炭素析出防止、および、Ｈ２ＯやＣＯ２欠乏防止の観点から、電解電流量と供給ガス組成等を制御する必要がある。
ＳＯＥＣ１０における空気極の雰囲気は、空気極材料の還元を防ぐため、酸化雰囲気に保つ必要がある。例えば、空気や酸素を供給することができ、電解反応中はガスを供給しなくてもよい。ＳＯＥＣ１０として使用する複数のセルの電気的接続（直並列数）は任意に設定できる。
メタネーションシステム１Ａは、さらに、第２メタネーション反応器２５とガスドライヤ８０とを備える。分離膜３２において少なくとも水蒸気が分離されたガスは、第４供給配管９６を通じて、第２メタネーション反応器２５に供給される。第２メタネーション反応器２５は、分離膜３２において少なくとも水蒸気が分離されたガスからメタンを生成するものであり、例えば、第１メタネーション反応器２０と同様の触媒層を有する。第１メタネーション反応器２０でのメタネーション反応が十分に進行していれば、第２メタネーション反応器２５の触媒層は発熱量が小さいものとすることができる。この場合、第２メタネーション反応器２５における冷却層を省略することができる。ガスドライヤ８０には、第２メタネーション反応器２５で生成されたガスが、ガス取得配管１００を通じて供給される。ガスドライヤ８０は、上記ガスの脱水を行う。
また、メタネーションシステム１Ａは、圧縮機（昇圧装置）５０と凝縮器６０とを有する。圧縮機５０は、第１供給配管９０に設けられ、ＳＯＥＣ１０で生成されたガスを所定の圧力まで昇圧する。第１メタネーション反応器２０でのメタネーション反応は、発熱、体積減少反応であるため、低温、高圧において反応が進みやすい。このため、ＳＯＥＣ１０と第１メタネーション反応器２０との間に圧縮機５０を設けることが望ましい。これにより、第１メタネーション反応器２０の内圧を高めることでメタネーション反応を進行させるとともに、ＳＯＥＣ１０の内圧を上げることなく、分離膜３２の分離能に必要な圧力を得ることができる。なお、分離膜３２の分離能に必要な圧力を得ることができるのであれば、圧縮機５０が設けられていなくてもよい。
凝縮器６０は、第１供給配管９０において、ＳＯＥＣ１０と圧縮機５０との間に設けられ、ＳＯＥＣ１０で生成されたガスに含まれる水蒸気を凝縮する。凝縮器６０により、ＳＯＥＣ１０で生成された水素を含有するガスの圧縮機５０での凝縮を防ぐことができ、また、当該ガスにおけるＨ２Ｏ濃度を低減することができる。このため、第１メタネーション反応器２０での反応を進行させることができる。
このように、本実施形態のメタネーションシステム１Ａによれば、分離膜３２が、第１メタネーション反応器２０で生成されたメタンを含有するガスから少なくとも水蒸気を分離する。分離膜３２で分離された水蒸気及び水素は、第２供給配管９２を通じて、ＳＯＥＣ１０へ供給される。従来は、メタネーション反応により生成されたメタン含有ガスから水蒸気を分離するために、凝縮器を用いることが一般的であった。しかし、回収された凝縮熱は１００℃未満であり、有効利用できず、エネルギー効率低下の原因となっていた。これに対し、本実施形態に係るメタネーションシステム１Ａによれば、第１メタネーション反応器２０で生成されたガスに含まれる水蒸気を分離膜３２で分離してＳＯＥＣ１０へ供給するので、従来と比較してエネルギー効率低下を抑制できる。また、水を加熱することなく水蒸気をＳＯＥＣ１０へ供給できるので、水蒸気生成に使用する電力を削減できる。
＜第２実施形態＞
次いで、本発明の第２実施形態に係るメタネーションシステム１Ｂについて、図２に基づいて説明する。図２は、本発明の第２実施形態に係るメタネーションシステム１Ｂの概略構成を示すブロック図である。第２実施形態のメタネーションシステム１Ｂにおいて、第１実施形態のメタネーションシステム１Ａと同様の構成及び動作については、同一の符号を付してその説明を省略する。第２実施形態に係るメタネーションシステム１Ｂは、第１実施形態に係るメタネーションシステム１Ａに対し、冷却装置７０を有する点で異なる。
図２に示すように、本実施形態に係るメタネーションシステム１Ｂは、第５供給配管９８に設けられた冷却装置７０を有する。つまり、冷却装置７０は、第１メタネーション反応器２０と分離膜３２との間に設けられている。冷却装置７０は、第１メタネーション反応器２０で生成されたガスを、分離膜３２の耐熱温度より低い温度、且つ、当該ガスに含まれる水蒸気の凝縮温度より高い温度に冷却する。これにより、分離膜３２における水蒸気の分離能、水素の分離能の低下を抑制することができる。また、水蒸気の凝縮を抑制することができる。よって、より多くの水蒸気をＳＯＥＣ１０へ供給することができる。冷却装置７０は、冷媒を用いて当該ガスを冷却してもよい。また、冷却装置７０は、第１メタネーション反応器２０に導入されるガス（即ち、圧縮機５０と第１メタネーション反応器２０との間を流れるガス）を用いて、第１メタネーション反応器２０で生成されたガスを冷却してもよい。この場合、第１メタネーション反応器２０に導入されるガスの温度を低下させることができ、第１メタネーション反応器２０における反応を進行させることができる。また、冷却装置７０は、供給装置４０によってＳＯＥＣ１０へ供給される二酸化炭素を用いて、第１メタネーション反応器２０で生成されたガスを冷却してもよい。
＜変形例１＞
次いで、本発明の第２実施形態の変形例１に係るメタネーションシステム１Ｃについて、図３に基づいて説明する。図３は、本発明の第２実施形態の変形例１に係るメタネーションシステム１Ｃの概略構成を示すブロック図である。本変形例１に係るメタネーションシステム１Ｃにおいて、第２実施形態に係るメタネーションシステム１Ｂと同様の構成及び動作については、同一の符号を付してその説明を省略する。本変形例１に係るメタネーションシステム１Ｃは、第２実施形態に係るメタネーションシステム１Ｂに対し、供給装置４０による二酸化炭素の供給位置が異なる。
図３に示すように、二酸化炭素は、供給装置４０及び第１供給配管９０を接続する第７供給配管１０４を通じて、第１メタネーション反応器２０へ供給される。つまり、第１メタネーション反応器２０へ導入されるガスにメタネーションの原料となる二酸化炭素を混合してもよい。
このように、本変形例１に係るメタネーションシステム１Ｃでは、供給装置４０を用いてＳＯＥＣ１０へ二酸化炭素が供給されない。このため、ＳＯＥＣ１０において、上記式（５）で示すような逆シフト反応など、温度依存性がある複雑な反応が発生しにくい。このため、ＳＯＥＣ１０における温度制御を容易にすることができる。また、上記式（７）で示す不均化反応による炭素析出の発生も回避することができる。このため、ＳＯＥＣ１０の電極の劣化を回避することができる。
＜変形例２＞
次いで、本発明の第２実施形態の変形例２に係るメタネーションシステム１Ｄについて、図４に基づいて説明する。図４は、本発明の第２実施形態の変形例２に係るメタネーションシステム１Ｄの概略構成を示すブロック図である。本変形例２に係るメタネーションシステム１Ｄにおいて、第２実施形態に係るメタネーションシステム１Ｂと同様の構成及び動作については、同一の符号を付してその説明を省略する。本変形例２に係るメタネーションシステム１Ｄは、第２実施形態に係るメタネーションシステム１Ｂに対し、分離装置として第１吸着槽３４及び第２吸着槽３６を有する点で異なる。
変形例２に係るメタネーションシステム１Ｄは、いわゆる圧力変動吸着法（ＰＳＡ：Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｓｗｉｎｇ Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ）の原理を利用して、第１メタネーション反応器２０で生成されたメタン含有ガスから水蒸気を分離する。圧力変動吸着法では、吸着されるガスの分圧に応じた吸着容量の相違に着眼し、圧力を上下することにより、吸着しやすいガスを除去し、吸着しにくいガスを濃縮させる。第１吸着槽３４及び第２吸着槽３６には、ゼオライトや活性アルミナなどの吸着剤が使用される。本変形例２では、第１メタネーション反応器２０で生成されたメタン含有ガスから水蒸気を分離する場合について説明するが、圧力変動吸着法の原理は、上記ガスから水素を分離する場合にも適用可能である。
メタネーションシステム１Ｄは、制御装置（図示せず）を用いて、後述するポンプＰ、流量制御弁Ｖ１、開閉弁Ｖ２～Ｖ４の動作を制御する。図４に示すように、第１メタネーション反応器２０で生成されたメタン含有ガスは、開閉弁Ｖ２を開放し、且つ、開閉弁Ｖ２ａを閉鎖することにより、第５供給配管９８を通じて第１吸着槽３４に導入される。これにより、当該ガスに含まれる水蒸気は第１吸着槽３４に吸着される。このため、開閉弁Ｖ３を閉鎖し、且つ、開閉弁Ｖ４を開放することにより、水蒸気が分離されたガスを、第４供給配管９６を通じて、第２メタネーション反応器２５へ供給することができる。
水蒸気が第１吸着槽３４に吸着した後、開閉弁Ｖ４を閉鎖し、且つ、開閉弁Ｖ３を開放した状態でポンプＰを駆動し、第１吸着槽３４を減圧する。これにより、第１吸着槽３４に吸着された水蒸気は、第２供給配管９２を通じてバッファタンクＴに導入され、その圧力が均一にされる。バッファタンクＴに導入された水蒸気は、第２供給配管９２に設けられた流量制御弁Ｖ１で流量制御され、ＳＯＥＣ１０へ供給される。
ポンプＰにより第１吸着槽３４を減圧している間、開閉弁Ｖ２を閉鎖し、且つ、開閉弁Ｖ２ａを開放することにより、第１メタネーション反応器２０で生成されたメタン含有ガスを、第５分岐配管９８ａを通じて第２吸着槽３６に導入することができる。これにより、当該ガスに含まれる水蒸気は第２吸着槽３６に吸着される。このため、開閉弁Ｖ３ａを閉鎖し、且つ、開閉弁Ｖ４ａを開放することにより、水蒸気が分離されたガスを、第４分岐配管９６ａを通じて、第２メタネーション反応器２５へ供給することができる。
水蒸気が第２吸着槽３６に吸着した後、開閉弁Ｖ４ａを閉鎖し、且つ、開閉弁Ｖ３ａを開放した状態でポンプＰを駆動し、第２吸着槽３６を減圧する。これにより、第２吸着槽３６に吸着された水蒸気は、第２分岐配管９２ａを通じてバッファタンクＴに導入され、その圧力が均一にされる。バッファタンクＴに導入された水蒸気は、第２供給配管９２に設けられた流量制御弁Ｖ１で流量制御され、ＳＯＥＣ１０へ供給される。なお、バッファタンクＴ、ポンプＰ、流量制御弁Ｖ１、開閉弁Ｖ２～Ｖ４は、水蒸気が凝縮しない温度に維持される。
このように、変形例２に係るメタネーションシステム１Ｄでは、２つの吸着槽（第１吸着槽３４及び第２吸着槽３６）を併用することで、第１メタネーション反応器２０で生成されたメタン含有ガスから水蒸気を分離することができる。また、当該ガスから水素を分離することができる。
＜変形例３＞
次いで、本発明の第２実施形態の変形例３に係るメタネーションシステム１Ｅについて、図５に基づいて説明する。図５は、本発明の第２実施形態の変形例３に係るメタネーションシステム１Ｅの概略構成を示すブロック図である。本変形例３に係るメタネーションシステム１Ｅにおいて、第２実施形態に係るメタネーションシステム１Ｂと同様の構成及び動作については、同一の符号を付してその説明を省略する。本変形例３に係るメタネーションシステム１Ｅは、第２実施形態に係るメタネーションシステム１Ｂに対し、第２供給配管９２に加熱装置Ｈが設けられている点で異なる。
図５に示すように、本変形例に係るメタネーションシステム１Ｅは、第２供給配管９２に設けられた加熱装置Ｈを有する。加熱装置Ｈは、例えばヒータであり、分離膜３２とＳＯＥＣ１０との間に設けられる。加熱装置Ｈは、水蒸気、水素に加え、二酸化炭素も加熱してよい。これにより、冷却装置７０により分離膜３２の耐熱温度以下まで低下したガスの温度を、当該ガスがＳＯＥＣ１０へ導入される前に、上昇させることができる。このように、ＳＯＥＣ１０へ導入されるガスの温度制御を行うことで、ＳＯＥＣ１０をより効率的に作動することができる。また、加熱装置Ｈは、ＳＯＥＣ１０へ導入されるガスをＳＯＥＣ１０の出口側のガスと熱交換し、この熱交換後のガスをヒータ等で加熱するものであってもよい。この場合、当該ガスをヒータにより加熱する前に熱交換を行うので、エネルギーの無駄を排除することができる。
本発明を以下の実施例により説明する。図６は、本発明の実施例に係るメタネーションシステムの概略構成を示すブロック図である。図７は、本発明の比較例に係るメタネーションシステムの概略構成を示すブロック図である。
［実施例１］
実施例１では、図６に示すような構成のメタネーションシステム（即ち、図１に示すメタネーションシステム１Ａと同様の構成）とした。二酸化炭素（ＣＯ２）を４ｍ３/ｈで供給し、分離膜で分離されたガスを第１メタネーション反応器の反応熱で生成した水蒸気と混合し、２００℃でＳＯＥＣに供給した。ＳＯＥＣ内部の熱交換器で供給ガスと生成ガスを熱交換し、さらにセルの作動温度７００℃まで供給ガスを昇温した後に、セルスタックへ供給した。セルスタックは電極面積１２１ｃｍ２のセル６４０個で構成し、電流密度０．５Ａ／ｃｍ２、セル当たりの電解電圧１．３０Ｖ、５０．７ｋＷで電解し、電解可能量に対する電解電流量の割合は６４％であった。ＳＯＥＣでの生成ガスを５０℃まで冷却して凝縮させた後、圧縮機で０．３ＭＰａまで昇圧し、第１メタネーション反応器へ供給した。第１メタネーション反応器の触媒層にはＮｉ－Ａｌ２Ｏ３触媒を充填し、冷却層には水を供給した。第１メタネーション反応器において、触媒層の出口ガスが３５０℃以下となり、かつ、冷却層の水蒸気温度が２００℃以上となるように冷却水流量を制御し、得られた１５ｍ３／ｈの水蒸気をＳＯＥＣに供給した。第１メタネーション反応器出口における二酸化炭素の濃度は０．１２％であった。第１メタネーション反応器からの生成ガスを１５０℃まで冷却した後、分離膜に供給した。分離膜はポリイミド膜で構成され、生成ガスに含まれる水蒸気を０．３ＭＰａにおいて８０％以上分離できる面積とした。また、同時に生成ガスに含まれる水素の３０％以上が分離され、ＳＯＥＣに供給された。水蒸気及び水素が分離された後のガスを１８０℃まで昇温し、第２メタネーション反応器に供給した。第２メタネーション反応器の触媒にはＲｕ－Ａｌ２Ｏ３を使用した。第２メタネーション反応器は冷却しなかった。第２メタネーション反応器からの生成ガスはガスドライヤにて脱水され、メタン（ＣＨ４）濃度９１．８％、水素（Ｈ２）濃度８．１％のガスを得た。
［比較例１］
比較例１では、図７に示すような構成のメタネーションシステムとした。二酸化炭素（ＣＯ２）を４ｍ３/ｈで供給し、電気蒸発器および第１メタネーション反応器で生成した水蒸気を、最終的に生成されたガス（ガスドライヤ下流側のガス）の一部と混合し、２００℃でＳＯＥＣに供給した。ＳＯＥＣ内部の熱交換器で供給ガスと生成ガスを熱交換し、さらにセルの作動温度７１０℃まで供給ガスを昇温した後に、セルスタックへ供給した。セルスタックは電極面積１２１ｃｍ２のセル６４０個で構成し、電流密度０．５Ａ／ｃｍ２、セル当たりの電解電圧１．２９Ｖ、５０．６ｋＷで電解し、電解可能量に対する電解電流量の割合は７５％であった。ＳＯＥＣでの生成ガスは凝縮や昇圧をすることなく、第１メタネーション反応器へ供給した。第１メタネーション反応器は、実施例１と同様の構成とした。第１メタネーション反応器出口における二酸化炭素の濃度は０．２９％であった。第１メタネーション反応器の生成ガスを５０℃まで冷却して凝縮させた後、２５０℃まで昇温し、第２メタネーション反応器に供給した。第２メタネーション反応器の触媒にはＮｉ－Ａｌ２Ｏ３触媒を使用した。反応器出口が３００℃以下となるように空冷し、約５００Ｗ放熱させた。第２メタネーション反応器からの生成ガスはガスドライヤにて脱水され、メタン（ＣＨ４）濃度８４．５％、水素（Ｈ２）濃度１５．４％のガスを得た。
表１に実施例１と比較例１の生成ガスエネルギーと消費電力を示す。実施例１では、電気蒸発器での消費電力が削減されるため、エネルギー効率が向上した。また、上述したように、電解可能量に対する電解電流量の割合は、比較例１の７５％に対し実施例１では６４％となり、セル劣化率が低減した。さらに第１メタネーション反応器出口の二酸化炭素の濃度は、比較例１の０．２９％に対し実施例１では０．１２％となり、第２メタネーション反応器での反応熱を低減できた。その結果、第２メタネーション反応器の冷却が不要となり、装置を大幅に簡略化できた。また、実施例１では分離膜で水素も分離されているため、最終的に生成されたガスに残留する水素濃度を低減でき、メタン濃度を９１．８％と高めることができた。
Figure 2023098433000002
なお、本発明は上記の実施形態に限定されるものではなく、様々な変形例が含まれる。例えば、上記の実施形態は本発明を分かりやすく説明するために詳細に説明したものであり、必ずしも説明した全ての構成を備えるものに限定されるものではない。また、或る実施形態の構成の一部を他の実施形態の構成に置き換えることが可能であり、また、或る実施形態の構成に他の実施形態の構成を加えることも可能である。また、各実施形態の構成の一部について、他の構成の追加・削除・置換をすることが可能である。
また、上記の各構成、機能、処理部、処理手段等は、それらの一部又は全部を、例えば集積回路にて設計する等によりハードウェアによって実現してもよい。また、上記の各構成、機能等は、プロセッサがそれぞれの機能を実現するプログラムを解釈し、実行することによりソフトウェアによって実現してもよい。各機能を実現するプログラム、テープ、ファイル等の情報は、メモリや、ハードディスク、ＳＳＤ（solid state drive）等の記録装置、又は、ＩＣカード、ＳＤカード、ＤＶＤ等の記録媒体に置くことができる。
また、制御線や情報線は説明上必要と考えられるものを示しており、製品上必ずしも全ての制御線や情報線を示しているとは限らない。実際には殆ど全ての構成が相互に接続されていると考えてもよい。
１Ａ、１Ｂ、１Ｃ、１Ｄ、１Ｅ メタネーションシステム、１０ 固体酸化物形電解セル、２０ 第１メタネーション反応器、２５ 第２メタネーション反応器、３２ 分離膜（分離装置）、４０ 供給装置、５０ 圧縮機（昇圧装置）、６０ 凝縮器、７０ 冷却装置、９０ 第１供給配管、９２ 第２供給配管、９４ 第３供給配管、 ９６ 第４供給配管、９８ 第５供給配管

Claims (8)

  1. 少なくとも水蒸気を含有するガスから水素を生成する固体酸化物形電解セルと、
    前記水素と二酸化炭素を含有するガスからメタンを生成する第１メタネーション反応器と、
    前記固体酸化物形電解セル及び前記第１メタネーション反応器を接続し、前記固体酸化物形電解セルで生成された水素を含有するガスを前記第１メタネーション反応器へ供給する第１供給配管と、
    前記第１メタネーション反応器で生成されたメタンを含有するガスから少なくとも水蒸気を分離する分離装置と、
    前記分離装置及び前記固体酸化物形電解セルを接続し、前記分離装置で分離された水蒸気を前記固体酸化物形電解セルへ供給する第２供給配管と、を備える、ことを特徴とするメタネーションシステム。
  2. 前記分離装置は、前記メタンを含有するガスから前記水蒸気とともに水素を分離し、
    分離された前記水素は、前記第２供給配管を通じて前記固体酸化物形電解セルへ供給される、ことを特徴とする請求項１に記載のメタネーションシステム。
  3. 前記第１メタネーション反応器へ供給される前記ガスにおけるＨ２/（４×ＣＯ２＋３×ＣＯ）の値が１より大きくなるように、前記固体酸化物形電解セルへ供給する電流値を制御する制御装置を有する、ことを特徴とする請求項２に記載のメタネーションシステム。
  4. 前記第１メタネーション反応器においてメタンが生成される際の反応熱を利用して水から水蒸気を生成する熱交換器と、
    前記第１メタネーション反応器及び前記第２供給配管を接続し、前記熱交換器により生成された水蒸気を前記第２供給配管に供給する第３供給配管と、を有する、ことを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載のメタネーションシステム。
  5. 前記分離装置において少なくとも水蒸気が分離されたガスからメタンを生成する第２メタネーション反応器と、
    前記分離装置及び前記第２メタネーション反応器を接続し、少なくとも水蒸気が分離された前記ガスを前記第２メタネーション反応器に供給する第４供給配管と、を有する、ことを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載のメタネーションシステム。
  6. 前記分離装置は、前記第１メタネーション反応器で生成された前記ガスから、少なくとも水蒸気を分離する分離膜であり、
    前記第１供給配管に設けられ、前記固体酸化物形電解セルで生成された前記ガスを所定の圧力まで昇圧する昇圧装置を有する、ことを特徴とする請求項１から５までのいずれか一項に記載のメタネーションシステム。
  7. 前記第１供給配管において、前記固体酸化物形電解セルと前記昇圧装置との間に設けられ、前記固体酸化物形電解セルで生成された前記ガスに含まれる水蒸気を凝縮する凝縮器を有する、ことを特徴とする請求項６に記載のメタネーションシステム。
  8. 前記第１メタネーション反応器及び前記分離装置を接続し、前記第１メタネーション反応器で生成された前記ガスを前記分離装置に供給する第５供給配管と、
    前記第５供給配管に設けられ、前記第１メタネーション反応器で生成された前記ガスを、前記分離膜の耐熱温度より低い温度、且つ、前記ガスに含まれる水蒸気の凝縮温度より高い温度に冷却する冷却装置と、を有する、ことを特徴とする請求項６又は７に記載のメタネーションシステム。
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