JP2023077507A - 焼結体の製造方法、焼結前成形体及び焼結体 - Google Patents

Abstract

【課題】複数の成形体を適切に熱間等方圧加圧法により加圧して複数の焼結体を同時に得ることができる焼結体の製造方法、焼結前成形体及び焼結体を提供する。【解決手段】粉末材料を成形体１枚分ずつ加圧して板状の成形体を１枚ずつ複数形成する成形体形成工程と、複数の成形体を金属製のカプセル内に積層状態に収容して、熱間等方圧加圧法により加圧及び加熱して焼結体を形成する焼結体形成工程と、を備え、焼結体形成工程では、積層状態において成形体間に離型材が配置されるように金属製のカプセル内に複数の成形体及び離型材を収容する。【選択図】図４

Description

本発明は、スパッタリングターゲット等の焼結体を形成する焼結体の製造方法、焼結後に焼結体となる焼結前成形体及び焼結体に関する。

従来、粉末材料からスパッタリングターゲットを製作する場合には、粉末材料を加圧して成形体を製造し、その成形体を焼成してスパッタリングターゲット（焼結体）を形成している。スパッタリングターゲットのような高密度の焼結体を得るための成形方法として、熱間等方圧加圧法（ＨＩＰ：Ｈｏｔ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ法）が用いられることが多い。熱間等方圧加工法（熱間静水圧プレス）では、金属製のカプセルの中に粉末材料が密封され、このカプセルの周囲に加熱されたアルゴン等のガスの圧力が加えられることで、粉末材料の表面が一様の加圧力を受けて、方向性なく圧縮成形されるとともに焼成され、焼結体が形成される。

このような熱間等方圧加工法（以下、ＨＩＰ法と称す）によりスパッタリングターゲットを成形する製造方法として、例えば、特許文献１が開示されている。特許文献１に記載のスパッタリング用クロムターゲットの製造方法は、Ｃｒ粉末を金属容器に詰めて、これを真空密封し、この真空密封容器に熱間静水圧プレスによる全方向均一の加熱、加圧処理を施して、Ｃｒ粉末を高密度の均質成形体に成形し、ついで容器内から取り出した成形体を所定厚みの板厚にスライスした後、これらの板体に機械加工を施してその板体をスパッタリングターゲットとしている。

しかしながら、特許文献１の製造方法では、均質成形体を所定厚みの板厚にスライスする必要があるので、例えば、脆性材料によりスパッタリングターゲットを製造する場合、金属材料とは異なり脆いため、スライス加工時の負荷に耐えられず、スパッタリングターゲットに割れが発生してしまう。このため、特許文献１の製造方法を用いて脆弱材料からなるスパッタリングターゲットを製造するためには、１つの金属カプセルにつき、１つの焼結体しか製造することができない。このような問題を解決するため、例えば、特許文献２が開示されている。

この特許文献２のスパッタリングターゲット用ターゲットの製造方法は、金属製のカプセルの底部に分離板材を設けて第１の金属粉末を充填する第１工程に引続き、該金属粉末の上に分離板材を設け、該分離板材の上に第２の金属粉末を充填する工程を少なくとも１回以上繰り返す第２工程を有し、最終の金属粉末の上に分離板材を設けた後に金属製カプセル内に真空密封してＨＩＰ法により焼結している。このため、特許文献２の構成では、スライス加工を施すことなく、複数のスパッタリングターゲットを製造している。

一方、均一な密度のスパッタリングターゲットを製造する方法として、例えば、特許文献３が開示されている。この特許文献３に記載のスパッタリングターゲットの製造方法は、冷間等方圧加圧法（ＣＩＰ：Ｃｏｌｄ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ法）により圧粉体を形成し、この圧粉体に熱間等方圧加工法を施して合金成形体（焼結体）を成形している。

特開昭６３－１６２８６３号公報 特許第３９９３０６６号公報 特開昭６１－２６４５３３号公報

しかしながら、特許文献２に記載の方法では、金属粉末（粉末材料）をＨＩＰ法により高温で加圧するため、均質な密度の焼結体を製造することが難しい。この点、特許文献３に記載の方法を用いれば、均質な金属材料を製造することができるものの、複数の焼結体を同時に得ることはできない。仮に、これら特許文献２の技術と特許文献３の技術を組み合わせ、ＣＩＰ法により複数の成形体を同時に製造したとしても、成形体に反りや割れが生じる場合がある。

本発明は、このような事情に鑑みてなされたもので、複数の成形体を適切に熱間等方圧加圧法により加圧して複数の焼結体を同時に得ることができる焼結体の製造方法、焼結前成形体及び焼結体を提供することを目的とする。

本発明の焼結体の製造方法は、粉末材料を成形体１枚分ずつ加圧して板状の成形体を複数形成する成形体形成工程と、複数の前記成形体を金属製のカプセル内に積層状態に収容して、熱間等方圧加圧法により加圧及び加熱して焼結体を形成する焼結体形成工程と、を備え、前記焼結体形成工程では、前記積層状態において前記成形体間に離型材が配置されるように前記金属製のカプセル内に複数の前記成形体及び前記離型材を収容する。

本発明では、成形体を１枚ずつ形成するので、例えば、複数の成形体を同時に形成する場合に比べて、個々の成形体を密度ムラ等のない均一な成形体に形成することができる。また、ＣＩＰ法により粉末材料を加圧して形成された成形体を熱間等方圧加圧法（ＨＩＰ法）により加圧及び加熱するので、成形体を形成することなくＨＩＰ法により焼結体を形成する場合に比べて、相対密度の上昇に伴う焼結前成形体の割れを抑制できる。また、複数の成形体を、離型材を介して金属製のカプセル内に収容し、これを焼結しているので、一度の焼結体形成工程で複数の焼結体を得ることが可能であり、かつ割れを生じることも抑制される。

本発明の焼結体の製造方法の好ましい態様としては、前記成形体形成工程では、前記成形体の相対密度が４５％以上８５％以下となるように前記粉末材料を加圧するとよい。
上記態様では、粉末材料を加圧して形成された成形体の相対密度を４５％以上８５％以下にしているので、焼結時に焼結体が割れることを抑制できる。
なお、成形体の相対密度が４５％未満では、焼結体の相対密度が低くなり過ぎて強度が低下し、成形時に割れが生じるおそれがあり、８５％を超えると、ＨＩＰ法による焼結時に収縮代がなく、靭性が低いために割れが生じやすくなる可能性がある。

本発明の焼結体の製造方法の好ましい態様としては、前記成形体形成工程と前記焼結体形成工程との間に、前記成形体の表面を面削加工した焼結前成形体を形成する焼結前成形体形成工程を備えるとよい。
上記態様では、成形体の表面を面削加工して焼結前成形体とし、これをＨＩＰ法により焼結するので、焼結時にさらに反りが生じて焼結体が割れることを抑制できる。

本発明の焼結体の製造方法の好ましい態様としては、前記焼結前成形体形成工程では、前記成形体のスパッタ面となる表面の単位長さ当たりの反り量が０．０２０ｍｍ以下となるように前記成形体の表面を面削加工するとよい。
上記単位長さ当たりの反り量とは、焼結前成形体の表面にストレートゲージを当て、焼結前成形体の表面とストレートゲージとの間に生じた隙間を隙間ゲージで測定した値を、成形体の表面における測定した部位の長さで除した値（ｍｍ）をいう。
上記態様では、成形体の表面を面削加工してスパッタ面となる表面の単位長さ当たりの反り量を０．０２０ｍｍ以下とするので、ＨＩＰ法により焼結する際にさらに反りが生じて焼結体が割れることを確実に抑制できる。
なお、焼結前成形体の単位長さ当たりの反り量が０．０２０ｍｍを超えると、ＨＩＰ法により焼結する際に反りが増大して割れが生じる可能性がある。

本発明の焼結体の製造方法の好ましい態様としては、前記成形体形成工程では、前記粉末材料を成形型内に充填した状態で冷間等方圧加圧法により加圧するとよい。
上記態様では、冷間等方圧加圧法により成形型内に充填した粉末材料を加圧することから、粉末材料の各面を均等圧で押圧できるので、品質にばらつきのないスパッタリングターゲットに適した高品質の成形体を形成することができる。

本発明の焼結体の製造方法の好ましい態様としては、前記成形型は、曲げ剛性に比して面方向に沿う圧縮変形に対する抵抗が小さい素材により形成されており、前記成形体形成工程は、該成形型内に前記粉末材料を充填する充填工程と、充填工程後の前記成形型を真空パックして密封状態とする真空パック工程と、真空パックされた前記成形型を冷間等方圧加圧法により加圧する加圧工程と、を備えるとよい。
上記曲げ剛性に比して面方向に沿う圧縮変形に対する抵抗が小さい素材としては、例えば、段ボール、厚紙、樹脂フィルム、ゴム等を挙げることができる。
本発明では、成形体となる原料粉末が接触する成形型の天面部、底面部及び側面部のいずれもが面方向に沿う圧縮変形に対する抵抗が小さいので、ＣＩＰ法による加圧工程において、粉末材料の収縮に追従するように、鉛直方向及び水平方向のいずれの方向にも収縮変形して、粉末材料全体に均等に力を加えることができ、成形体の密度ムラをより小さくして均一な密度の成形体を製造することができる。

本発明の焼結体の製造方法の好ましい態様としては、前記離型材は、シート状に形成されているとよい。
上記態様では、離型材がシート状に形成されているので、例えば、成形体を収容するごとに粉末状の離型材を配置する場合に比べて、その取り扱いを容易にできる。また、成形体に多少の凹凸があった場合でも離型材のシートによりその両面が挟持された状態となるので、シートのクッション性により、ＨＩＰ法により焼結する際に割れが生じることを抑制できる。

本発明の焼結前成形体は、板状の焼結前成形体であって、スパッタ面となる表面の単位長さ当たりの反り量が０．０２０ｍｍ以下である。
本発明では、焼結前成形体の単位長さ当たりの反り量が０．０２０ｍｍ以下であるので、これらを複数枚重ねて同時に焼結しても、各焼結体が割れることを抑制できる。

本発明の焼結体は、板状の焼結体であって、スパッタ面となる表面の単位長さ当たりの反り量が０．０５２ｍｍ以下である。
本発明では、焼結体の反り量が０．０５２ｍｍ以下と小さいので、この焼結体の反りを除去する後工程を簡易にできる。

本発明によれば、複数の焼結前成形体を適切に熱間等方圧加圧法により加圧して複数の焼結体を同時に得ることができる。

本発明の一実施形態の製造方法によって製造されるスパッタリングターゲットを示す斜視図である。 型枠内に粉末材料を充填して蓋体を装着する状態を示す斜視図である。 型に真空パックを施した状態を示す斜視図である。 金属製のカプセル内に複数の成形体を配置した状態を示す断面図である。

以下、本発明の焼結体の製造方法、焼結前成形体及び焼結体に用いられる成形体の製造方法及び成形体の一実施形態について図面を用いて説明する。なお、本実施形態では、焼結体としてスパッタリングターゲットを一例に挙げて説明する。

図１は、本実施形態の製造方法で製造されるスパッタリングターゲットを示している。このスパッタリングターゲット１は、金属、あるいは酸化物、炭化物、窒化物等のセラミックス、もしくはこれらの混合物により形成されている。例えば、Ｃｕ、Ａｌ、Ｗ、Ｃｒ、Ｔｉ、ＺｎＯ、ＷＯ_３、ＷＯ_２、ＳｉＯ_２、Ｙ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、Ｉｎ_２Ｏ_３、ＳｎＯ_２、ＺｒＯ_２、ＮｂＣ、ＷＣ、ＳｉＣ、ＣｕＧａ、ＩＴＯ（Ｉｎ_２Ｏ_３－ＳｎＯ_２）、ＩＧＺＯ（ＩｎＧａＺｎＯ_４）、ＡＺＯ（Ａｌ_２Ｏ_３-ＺｎＯ）、ＺｒＯ_２－ＳｉＯ_２－Ｉｎ_２Ｏ_３、Ｃｒ－ＣｒＯ_２などが用いられる。これらのうち、酸化物、窒化物、炭化物、それぞれの混合物、さらにこれらと金属との混合物は、脆性材料であり、脆いため、延性材料の金属に比べて取り扱いに注意を要する。
また、図１に示す例では、平面視が正方形の平板状に形成されている。大きいものでは、例えば６００ｍｍ×３００ｍｍの平面サイズを有する。

このスパッタリングターゲット１は、成形型２１内に粉末材料を充填し、真空パックした後、加圧することにより圧粉体である成形体を製造し、製造した複数の成形体を容器としてのカプセルに積層状態で収容して、該複数の成形体をまとめて加圧及び加熱することにより製造される。スパッタリングターゲット１は、例えば、以下の製造方法により製造される。この製造方法は、粉末材料を成形体１枚分ずつ加圧して板状の成形体を複数形成する成形体形成工程と、成形体形成後に成形体の表面を面削加工して焼結前成形体を形成する焼結前成形体形成工程と、成形体（焼結前成形体）を加圧及び加熱して焼結体を形成する焼結体形成工程と、を備えている。また、成形体形成工程は、成形型内に前記粉末材料を充填する充填工程と、充填工程後の成形型を真空パックして密封状態とする真空パック工程と、真空パックされた成形型を冷間等方圧加圧法により加圧する加圧工程と、を備えている。

［成形体形成工程］
成形体形成工程で用いる成形型２１は、図２に示すように、段ボール製の型枠２２と、同じく段ボール製の蓋体２３と、必要に応じて設けられる離型紙（図示省略）とを備えている。型枠２２は、底面部が正方形状とされ、その底面部の各辺から立ち上がる四つの側面部と、開口部とを有し、上方を開口した箱状に形成されている。蓋体２３は、その型枠２２の側面部の上端に載置し得る正方形状に形成され、型枠２２の開口部を閉塞する。

これら型枠２２及び蓋体２３は、面方向に沿う外力に対して容易に変形が可能な部材により形成されている。このような部材としては、段ボール、厚紙、樹脂フィルム、ゴムなどの弾性体を例示でき、本実施形態では、段ボールにより成形型２１（型枠２２及び蓋体２３）が形成されている。

まず、前述の型枠（段ボール製型枠）２２を用意し、型枠２２の内面に離型紙を配置する。次に、型枠２２の開口部２７まで粉末材料Ｐを充填する。この粉末材料Ｐは、金属粉末材料、酸化物粉末、又は窒化物粉末等からなり、酸化物粉末や窒化物粉末からなる場合は、原料粉末にバインダー等が混合される。
例えば、酸化物粉末としてＺｎＯ粉末は、メディアミルとしてはボールミル、バスケットミル、ビーズミル等を用いられ、分散材としてポリカルボン酸、ナフタレン、スルホン酸等を用い、水を溶剤として湿式粉砕混合により、粒径（Ｄ５０）が０．１μｍ～５０μｍ、純度９９％以上の粉末に作製される。このＺｎＯの原料粉末にバインダーとしてポリビニルアルコール、ポリアクリルアミド、アクリル系樹脂を混合し、スプレードライ方式により２５０μｍ以下に分級される。
金属性の粉末材料は、例えば、Ｃｕ粉末の場合は乾式混合機により作製することができる。

（充填工程）
次に、１枚の成形体となる分量の粉末材料Ｐを型枠２２の開口部２７まで充填した後、図２に示すように、その上に離型紙及び蓋体２３を被せることで開口部２７を閉塞し、型２１を構成する。
（真空パック工程）
続いて、内部に粉末材料Ｐが充填された型２１の外側を覆うように樹脂フィルム３５により真空パックを施す。これにより、型２１の内部が密封された状態となり、真空引きにより粉末材料Ｐ中の空隙がほぼなくなることから、硬い真空パック品３６が形成される。この真空パック品３６は、図３に示すように、成形型２１の外形に合わせた平板状となり、硬く固まっているため、保形性が良く、持ち運び等の取り扱いも容易である。

（加圧工程）
そして、真空パック品３６の上下面にアルミニウム板を配置し、これらアルミニウム板をばねやゴムで挟持することによりアルミニウム板で真空パック品３６を挟持した状態でＣＩＰ装置内に投入し、冷間等方圧加圧法により成形体の相対密度が４５％以上８５％以下となるように加圧されることで、粉末材料Ｐが一体に圧縮成形され、成形体に形成される。
冷間等方圧加圧法においては、真空パック品３６が加圧されることから、体積比で例えば７０％～８０％程度の大きさに収縮する。このとき、成形型２１を構成している段ボールは、面方向の圧縮力に対する抵抗が小さいので、粉末材料Ｐとともに収縮する。この成形型２１が粉末材料Ｐの収縮に追従するように収縮することにより、成形型２１内での粉末材料Ｐの偏りが抑制され、相対密度が４５％以上８５％以下の密度ムラのない均質な成形体を得ることができる。また、粉末材料Ｐの収縮に追従することから、局部的に応力集中することが抑制され、欠けや割れの発生も防止される。
なお、成形体の相対密度が４５％未満では、焼結体の相対密度が低くなり過ぎて強度が低下し、成形時に割れが生じるおそれがあり、８５％を超えると、ＨＩＰ法による焼結時に収縮代がなく、靭性が低いために割れが生じやすくなる可能性がある。

冷間等方圧加圧がなされた後、圧力を開放し、成形型２１から成形体（ＣＩＰ成形体）が取り出される。成形型２１は収縮しているので、１回の冷間等方圧加圧ごとに使い捨てとなる。成形型２１から取り出した成形体は、表面を洗浄して汚れ等が取り除かれる。
なお、上述した成形体形成工程の各種処理では、１枚の成形体を形成することが可能であり、上記処理を繰り返すことにより複数の成形体を形成する。すなわち、成形体形成工程では、複数の成形体を同時に形成しない。

［焼結前成形体形成工程］
焼結前成形体形成工程では、成形体形成工程後に成形体の表面を面削加工して焼結前成形体Ｓ１を形成する。具体的には、成形体のスパッタ面となる表面の単位長さ当たりの反り量が０．０２０ｍｍ以下となるように成形体の表面を面削加工することにより、表面の単位長さ当たりの反り量が０．０２０ｍｍ以下の焼結前成形体Ｓ１を形成する。なお、単位長さ当たりの反り量とは、焼結前成形体の表面にストレートゲージを当て、焼結前成形の表面とストレートゲージとの間に生じた隙間を隙間ゲージで測定した値を、成形体の表面における測定した部位の長さで除した値（ｍｍ）をいう。
なお、焼結前成形体のスパッタ面となる表面の単位長さ当たりの反り量が０．０２０ｍｍを超えると、ＨＩＰ法により焼結する際に反りが増大して割れが生じる可能性がある。

［焼結体形成工程］
焼結体形成工程では、図４に示すように、複数の焼結前成形体Ｓ１（図５に示す例では５枚）を金属製のカプセル４１内に積層状態に収容して、熱間等方圧加圧法（ＨＩＰ：Ｈｏｔ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ法）により加圧及び加熱して焼結体を形成する。この焼結体形成工程では、図４に示すように、積層状態において重なり合う焼結前成形体Ｓ１間に離型材４２が配置されるように金属製のカプセル４１内に複数の焼結前成形体Ｓ１及び離型材４２を収容する。この金属製のカプセルは、例えば、ステンレス製缶（ＳＵＳ缶）や炭素量０．１５％以下の低炭素鋼製缶からなり、離型材４２は、シート状に形成された酸化アルミニウムや酸化シリコン等からなる。なお、離型材４２をシート状としたが、これに限らず、酸化アルミニウム粉、酸化シリコン粉、窒化ホウ素粉等であってもかまわない。

具体的には、金属製のカプセル４１の底面及び側面にシート状の離型材４２を配置し、１つめの焼結前成形体Ｓ１を配置し、その上に離型材４２を配置する。そして、焼結前成形体Ｓ１及び離型材４２を交互に配置し、最後（５つ目）の焼結前成形体Ｓ１の上に離型材４２を配置し、金属製のカプセル４１を密封し、図４に示す状態とする。これにより、焼結前成形体Ｓ１の周囲が離型材４２により覆われた状態となる。次に、カプセルの周囲に加熱されたアルゴン等のガスの圧力を加えることにより、焼結前成形体Ｓ１の表面が一様の加圧力を受けて、方向性なく圧縮成形されるとともに焼成され、焼結体が形成される。
ここで、焼結体の反りが大きいと、後工程で反りの除去が煩雑になるとともに、スパッタリングターゲットの表面を研削する際に割れが生じる可能性がある。このため、本実施形態では、離型材４２を焼結前成形体Ｓ１の周囲に配置することで、焼結体のスパッタ面となる表面単位長さ当たりの反り量を０．０５２ｍｍ以下としている。

（後加工工程）
その後、焼結体の表面を研削するなどにより、表面の反りやしわ等を除去し、所望の厚さのスパッタリングターゲット１を作製する。

本実施形態では、成形体を１枚ずつ形成するので、例えば、複数の成形体を同時に形成する場合に比べて、個々の成形体を密度ムラ等のない均一な成形体に形成することができる。また、粉末材料を加圧して形成された成形体を熱間等方圧加圧法（ＨＩＰ法）により加圧及び加熱するので、成形体を形成することなくＨＩＰ法により焼結体を形成する場合に比べて、相対密度の上昇に伴う焼結前成形体Ｓ１の割れを抑制できる。また、複数の焼結前成形体Ｓ１を、離型材４２を介して金属製のカプセル内４１に収容し、これを焼結しているので、一度の焼結体形成工程で複数の焼結体を得ることが可能であり、かつ割れを生じることも抑制される。また、成形体形成工程では、粉末材料を加圧して形成された成形体の相対密度を４５％以上８５％以下にしているので、焼結時に焼結体が割れることを抑制できる。さらに、成形体の表面を面削加工して単位長さ当たりの反り量を０．０２０ｍｍ以下と小さくして、反り量の小さい焼結前成形体Ｓ１とし、これをＨＩＰ法により焼結するので、焼結時にさらに反りが生じて焼結体が割れることを抑制できる。

また、成形体形成工程では、冷間等方圧加圧法により成形型内に充填した粉末材料を加圧することから、粉末材料の各面を均等圧で押圧できるので、品質にばらつきのないスパッタリングターゲットに適した高品質の成形体を形成することができる。
さらに、離型材がシート状により形成されているので、例えば、成形体を収容するごとに粉末状の離型材を配置する場合に比べて、その取り扱いを容易にできる。また、成形体に多少の凹凸があった場合でも離型材４２のシートによりその両面が挟持された状態となるので、シートのクッション性により、ＨＩＰ法により焼結する際に割れが生じることを抑制できる。

また、焼結前成形体Ｓ１は、スパッタ面となる表面単位長さ当たりの反り量が０．０２０ｍｍ以下であるので、これらを複数枚重ねて同時に焼結しても、各焼結体が割れることを抑制できる。
上記実施形態の製造方法により製造した焼結体は、スパッタ面となる表面の単位長さ当たりの反り量が０．０５２ｍｍ以下と小さいので、この焼結体の反りを除去する後工程を簡易にできる。

なお、本発明は上記実施形態の構成のものに限定されるものではなく、細部構成においては、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
例えば、上記実施形態では、段ボールにより成形型２１（型枠２２及び蓋体２３）が形成することとしたが、これに限らず、例えば、段ボール、厚紙、樹脂フィルム、ゴム等により成形型２１を形成することとしてもよい。

上記実施形態では、枠体２２の底面部及び蓋体２３を正方形に形成したが、これに限らず、長方形等の四角形、円形等の形状とすることができる。
上記実施形態では、焼結体形成工程において５枚の焼結前成形体を金属製のカプセル４１に収容して、同時にＨＩＰ法により焼結させることとしたが、これに限らず、６枚以上又は２～４枚を同時に金属製のカプセル４１に収容してＨＩＰ法により焼結させてもよい。

上記実施形態では、成形体形成工程において、粉末材料を成形型内に充填し、周囲を樹脂フィルムで真空パックした状態で冷間等方圧加圧法により加圧することとしたが、これに限らず、例えば、ホットプレス処理（ＨＰ処理）や機械プレスにより加圧して成形体を形成してもかまわない。

実施例１～１１及び比較例２～４のそれぞれにおいて、寸法が２００ｍｍ×２５０ｍｍ×３５ｍｍの成形型に上記実施形態で示した手順で１枚の成形体となる分量の表１に示す原料粉末（粉末材料）を投入し、投入後の成形型を真空パックして、真空パック品を形成した。これら実施例１～１１及び比較例２～４については、成形型としてＪＩＳ規格におけるＥフルートの段ボールを用いた。そして、実施例１～４，１０，１１及び比較例２～４では、真空パック品の上下面に、アルミニウム板を配置し、これらアルミニウム板をばねやゴムで挟持することによりアルミニウム板で真空パック品を保持した状態で、ＣＩＰ装置（株式会社神戸製鋼所製）内に、真空パック品を投入し、表１に示す圧力で表１に示す時間、冷間等方圧加工法により加圧して成形体を作製した。また、実施例５～７では、ＨＰ装置（株式会社ＩＨＩ製）内に真空パック品を投入し、表１に示す条件で加圧して成形体を作成した。さらに、実施例８，９では、プレス装置に真空パック品を配置し、表１に示す条件でこれを加圧して成形体を作成した。そして、実施例１～１１及び比較例２，３では、得られた成形体に対して面削加工を施し、面削加工後、相対密度を測定した。また、この面削加工後の成形体の寸法は、１５０ｍｍ×２００ｍｍ、厚さ２０ｍｍとし、各実施例１～１１及び比較例２～４ごとに粉末材料を成形体１枚分ずつ加圧して成形体を形成する上記工程を５回繰り返し、計５枚ずつ形成した。
なお、成形体形成工程の各種条件として、実施例１～４，１０，１１及び比較例２～４ではＣＩＰ処理の条件として、時間（ｍｉｎ）×加圧力（ＭＰａ）を示し、実施例５～７では、ＨＩＰ処理の条件として、真空雰囲気下、温度（℃）×時間（ｈｒ）×加圧力（Ｍｐａ）を示し、実施例８，９では機械プレス処理の条件として、時間（ｍｉｎ）×加圧力（Ｍｐａ）を示した。

そして、実施例１～１１及び比較例２～４は、金属製（炭素量０．１５％以下の低炭素鋼）のカプセルの底面及び側面に酸化アルミニウム製のシート（離型材）を配置し、１つめの焼結前成形体を配置し、その上に酸化アルミニウム製のシートを配置する。そして、焼結前成形体及び酸化アルミニウム製のシートを交互に配置し、最後（５つ目）の焼結前成形体の上に酸化アルミニウム製のシートを配置し、金属製のカプセルを密封し、図４に示す状態とする。そして、この金属製のカプセルをＨＩＰ装置（株式会社神戸製鋼所製）に投入し、表１に示す条件でアルゴンガスにより加熱及び加圧して焼結体を形成した。そして、ＨＩＰ法による加熱後、グラインダーで金属製のカプセルを取り外して５枚の焼結体を得た。

一方、比較例１では、成形体を形成することなく、金属製のカプセルの底面及び側面に酸化アルミニウム製のシート（離型材）を配置し、１つめの焼結体となる分量の原料粉末を配置し、その上に酸化アルミニウム製のシートを配置する。そして、原料粉末及び酸化アルミニウム製のシートを交互に配置し、最後の原料粉末の上に酸化アルミニウム製のシートを配置し、金属製のカプセルを密封し、金属製のカプセルをＨＩＰ装置に投入し、表１に示す条件でアルゴンガスにより加熱及び加圧して焼結体を形成した。なお、焼結体形成工程のＨＩＰ処理条件として、温度（℃）×時間（ｈｒ）×加圧力（Ｍｐａ）を示した。
そして、ＨＩＰ法による加熱後、グラインダーで金属製のカプセルを取り外して５枚の焼結体を得た。このようにして得た焼結体について、相対密度を測定するとともに、焼結体の反り量（単位長さ当たりの反り量）及び割れの有無を測定した。

［成形体及び焼結体の相対密度の測定方法］
成形体及び焼結体の相対密度は、成形体及び焼結体の長手方向、短手方向、厚み方向のそれぞれにおいて各４点を測定した。具体的には、各成形体及び焼結体の重量を測定するとともに、各成形体及び焼結体×全１２点の平均値を算出し、その平均値から体積を算出した。そして、測定した各焼結体の重量を各焼結体の体積で除して相対密度を算出した。

［焼結体の反り量並びに成形体及び焼結体の単位長さ当たりの反り量の測定方法］
焼結体の反り量は、焼結体のスパッタ面となる表面における対角線上にストレートゲージを当て、焼結体の表面とストレートゲージとの間に生じた隙間を隙間ゲージで対角の２ヵ所測定し、測定した値の平均値を反り量とした。また、この反り量に基づいて、単位長さ辺りの反り量の平均値（ｍｍ）も併せて算出した。さらに、焼結体の単位長さ当たりの反り量と同様の方法で、成形体の単位長さ当たりの反り量の平均値（ｍｍ）も算出した。

［焼結体の割れの有無］
焼結体の割れ（焼結後の割れ）の有無については、目視で確認し、スケール付きルーペで成形体及び焼結体を観察し、長さ１０ｍｍ以上のクラックが認められたものを「有」と判定し、長さ１０ｍｍ以上のクラックが認められなかったものを「無」と判定した。
これらの結果を表２に示す。

表２に示すように、粉末材料を成形体１枚分ずつ加圧して成形体を形成してからＨＩＰ法により焼結体を形成した実施例１～１１では、いずれも焼結体に割れが生じていなかった。また、実施例１～１１では、焼結体の反り量も１３ｍｍ以下と小さく、単位長さ当たりの反り量も０．０５２ｍｍ以下と小さかった。特に、粉末材料をＣＩＰ法により均等に加圧し、成形体の相対密度が４６．１％以上６１．１％以下の実施例１～４は、焼結体の反り量が５ｍｍ以下、単位長さ当たりの反り量が０．０２ｍｍ以下と特に小さかった。また、実施例１～１１では、成形体の相対密度が４６．５％以上８４．９％以下、焼結体の相対密度が９３．４％以上９８．２％以下であった。

一方、比較例１～３では、焼結体に割れが生じていた。また、比較例１では、成形体を形成していないため、原料粉末の相対密度（成形体の相対密度の欄に記載）が３７．６％と低く、焼結体の反り量も２１ｍｍと大きかった。また、比較例２では、ＣＩＰ法により成形体を形成していたものの、成形体の相対密度が４１．３％と低かった。逆に比較例３では、成形体の相対密度が８６．１％と高かったため、焼結体に割れが生じた。なお、比較例４はＣＩＰ処理時のハンドリングの際に割れが発生したため、以降の処理を行うことができなかった。

１ スパッタリングターゲット
２１ 成形型
２２ 型枠
２３ 蓋体
３５ 樹脂フィルム
３６ 真空パック品
４１ 金属製のカプセル
４２ 離型材
Ｐ 粉末材料
Ｓ１ 焼結前成形体

Claims (9)

1. 粉末材料を成形体１枚分ずつ加圧して板状の成形体を１枚ずつ複数形成する成形体形成工程と、複数の前記成形体を金属製のカプセル内に積層状態に収容して、熱間等方圧加圧法により加圧及び加熱して焼結体を形成する焼結体形成工程と、を備え、
   前記焼結体形成工程では、前記積層状態において前記成形体間に離型材が配置されるように前記金属製のカプセル内に複数の前記成形体及び前記離型材を収容することを特徴とする焼結体の製造方法。
2. 前記成形体形成工程では、前記成形体の相対密度が４５％以上８５％以下となるように前記粉末材料を加圧することを特徴とする請求項１に記載の焼結体の製造方法。
3. 前記成形体形成工程と前記焼結体形成工程との間に、前記成形体の表面を面削加工した焼結前成形体を形成する焼結前成形体形成工程を備えることを特徴とする請求項１又は２に記載の焼結体の製造方法。
4. 前記焼結前成形体形成工程では、前記成形体のスパッタ面となる表面の単位長さ当たりの反り量が０．０２０ｍｍ以下となるように前記成形体の表面を面削加工することを特徴とする請求項３に記載の焼結体の製造方法。
5. 前記成形体形成工程では、前記粉末材料を成形型内に充填した状態で冷間等方圧加圧法により加圧することを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載の焼結体の製造方法。
6. 前記成形型は、曲げ剛性に比して面方向に沿う圧縮変形に対する抵抗が小さい素材により形成されており、前記成形体形成工程は、該成形型内に前記粉末材料を充填する充填工程と、充填工程後の前記成形型を真空パックして密封状態とする真空パック工程と、真空パックされた前記成形型を冷間等方圧加圧法により加圧する加圧工程と、を備えることを特徴とする請求項５に記載の焼結体の製造方法。
7. 前記離型材は、シート状に形成されていることを特徴とする請求項１から６のいずれか一項に記載の焼結体の製造方法。
8. 板状の焼結前成形体であって、スパッタ面となる表面の単位長さ当たりの反り量が０．０２０ｍｍ以下であることを特徴とする焼結前成形体。
9. 板状の焼結体であって、スパッタ面となる表面の単位長さ当たりの反り量が０．０５２ｍｍ以下であることを特徴とする焼結体。

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