JP2021063196A - 熱可塑性樹脂組成物及び成形体 - Google Patents

Abstract

【課題】極めて高度の低反り性と優れた耐加水分解性を有し、耐熱性に優れ、機械的強度にも優れる熱可塑性樹脂組成物及びそれからなる成形体を提供する。【解決手段】（Ａ）固有粘度（ＩＶ）が０．３〜０．８ｄｌ／ｇであるポリブチレンテレフタレート樹脂を１０〜５０質量部、（Ｂ）２５０℃、９１２ｓｅｃ−１に於ける溶融粘度（η）が８０〜５００Ｐａ・ｓｅｃである、ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂を５０〜９０質量部、および、（Ｃ）重量平均分子量が２００〜１００００のエポキシ基含有化合物を、前記（Ａ）と（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．１〜５質量部含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。【選択図】なし

Description

本発明は、熱可塑性樹脂組成物及び成形体に関し、詳しくは、極めて高度の低反り性と優れた耐加水分解性を有し、耐熱性に優れ、機械的強度にも優れる熱可塑性樹脂組成物及びそれからなる成形体に関するものである。

ポリブチレンテレフタレート樹脂は、機械的強度、耐薬品性及び電気絶縁性等に優れることから、電気電子機器部品、自動車用内外装部品その他の電装部品、機械部品等に広く用いられている。

しかし、ポリブチレンテレフタレート樹脂は結晶性樹脂であるため、成形収縮率が大きく、特にガラス繊維などの強化充填剤を配合した際には異方性が大きくなる傾向にあり、成形品が反ってしまう場合がある。そこで、反りの低減の為、種々の非晶性樹脂を混合する方法が提案されている。

特許文献１には、（ａ）ポリエステル樹脂５０〜９６重量、（ｂ）ゴム変性ポリスチレン系樹脂３５〜３重量％、（ｃ）芳香族ポリカーボネート樹脂および／またはスチレン−無水マレイン酸共重合体１５〜１重量％からなる樹脂（Ａ）に、（Ｂ）アミノ系シランカップリング剤とノボラック型エポキシ樹脂を含む集束剤が付着したガラス繊維と（Ｃ）エポキシ化合物を配合したポリエステル樹脂組成物が、流動性、寸法精度および耐熱性に優れるという発明が記載されている。しかしながら、このようなポリエステル樹脂組成物は耐熱性と低反り性の点では更なる改良が求められている。

特許文献２には、（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂１０〜８０重量％、（Ｂ）エポキシ基含有ビニル系共重合体１〜１５重量％、（Ｃ）ＡＢＳ樹脂１〜１５重量％、（Ｄ）（ｄ−１）無水マレイン酸変性ポリスチレン樹脂、（ｄ−２）ゴム変性ポリスチレン樹脂及び（ｄ−３）ポリカーボネート樹脂からの２種以上の樹脂１〜２０重量％、（Ｅ）ガラス繊維０〜５０重量％、（Ｆ）ハロゲン化エポキシ臭素系難燃剤３〜２０重量％、（Ｇ）アンチモン化合物１〜１０重量％を配合した熱可塑性ポリエステル樹脂組成物が、難燃性、高衝撃性、高強度、低反り性に加え、ヒートサイクル性及びアニール処理後の寸法安定性、耐熱剛性に優れることが記載されている。しかしながら、最近では耐熱性と低反り性は極めて高いレベルで要求されており、特許文献２に記載の熱可塑性ポリエステル樹脂組成物も、耐熱性と低反り性の点では未だ不十分である。

また、ポリブチレンテレフタレート樹脂は、低吸湿性であるため、常温では水の影響を本質的に受けない。しかし、高温では水や水蒸気によってエステル基が加水分解されてヒドロキシル基とカルボキシル基が生成し、カルボキシル基が自己触媒となってさらに加水分解を促進するので、湿熱環境下における使用は制限される。このために、加水分解に対する安定性が高く、湿熱環境においても使用可能な、優れた耐加水分解性を有することも要求されている。

特開２００６−１６５５９号公報 特開２００７−３１４６１９号公報

本発明の目的（課題）は、極めて高度の低反り性と優れた耐加水分解性を有し、耐熱性に優れ、機械的強度にも優れる熱可塑性樹脂組成物及びそれからなる成形体を提供することにある。

本発明者は、上記した課題を解決するため鋭意検討した結果、高い粘度のポリスチレン樹脂またはゴム強化ポリスチレン樹脂（ＨＩＰＳ）に、低粘度のポリブチレンテレフタレート樹脂を少ない量で配合し、さらに特定の重量平均分子量のエポキシ基含有化合物を含有する樹脂組成物が、特異的に極めて高度の低反り性と、優れた耐加水分解性を有し、さらに、耐熱性に優れ、且つ機械的強度にも優れる樹脂組成物となることを見出し、本発明に到達した。
本発明は、以下の熱可塑性樹脂組成物及び成形体に関する。

［１］（Ａ）固有粘度（ＩＶ）が０．３〜０．８ｄｌ／ｇであるポリブチレンテレフタレート樹脂を１０〜５０質量部、（Ｂ）２５０℃、９１２ｓｅｃ^−１に於ける溶融粘度（η）が８０〜５００Ｐａ・ｓｅｃである、ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂を５０〜９０質量部、および、（Ｃ）重量平均分子量が２００〜１００００のエポキシ基含有化合物を、前記（Ａ）と（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．１〜５質量部含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
［２］（Ｃ）エポキシ基含有化合物の重量平均分子量とエポキシ当量が、以下の式を満たす上記［１］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
１．５＜［（Ｃ）の重量平均分子量／（Ｃ）のエポキシ当量］＜５０
［３］さらに、（Ｄ）相溶化材を、前記（Ａ）と（Ｂ）の合計１００質量部に対し、１〜２５質量部含有する上記［１］または［２］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［４］（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂の末端カルボキシル基濃度が０．１〜３０ｅｑ／ｔｏｎである上記［１］〜［３］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［５］さらに、（Ｅ）ガラス繊維を、前記（Ａ）と（Ｂ）の合計１００質量部に対し、１０〜１５０質量部含有する上記［１］〜［４］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［６］上記［１］〜［５］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物からなる成形体。
［７］成形体が、自動車に搭載される機器部品用の筐体である上記［６］に記載の成形体。

本発明の熱可塑性樹脂組成物は、低い分子量のポリブチレンテレフタレート樹脂に溶融粘度（η）が８０〜５００Ｐａ・ｓｅｃの範囲にあるポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂を選択的に用い、かつ重量平均分子量が２００〜１００００のエポキシ基含有化合物を含有することで、ポリブチレンテレフタレート樹脂の相がマトリックス相（海島構造の海）となりやすくなり、ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂の相が島状に存在しやすくなり、その結果、極めて高度の低反り性と優れた耐加水分解性を有し、耐熱性に優れ、機械的強度にも優れる。
したがって、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、各種の電気電子機器の部品や自動車用内装あるいは外装部品等に好適に使用できる。

本発明の熱可塑性樹脂組成物は、（Ａ）固有粘度（ＩＶ）が０．３〜０．８ｄｌ／ｇであるポリブチレンテレフタレート樹脂を１０〜５０質量部、（Ｂ）２５０℃、９１２ｓｅｃ^−１に於ける溶融粘度（η）が８０〜５００Ｐａ・ｓｅｃである、ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂を５０〜９０質量部、および、（Ｃ）重量平均分子量が２００〜１００００のエポキシ基含有化合物を、（Ａ）と（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．１〜５重量部含有することを特徴とする。

以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。以下に記載する説明は実施態様や具体例に基づいてなされることがあるが、本発明はそのような実施態様や具体例に限定して解釈されるものではない。
なお、本明細書において、「〜」とはその前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。

［（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂］
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、固有粘度（ＩＶ）が０．３〜０．８ｄｌ／ｇの（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂を含有する。
固有粘度（ＩＶ）が０．３〜０．８ｄｌ／ｇの範囲にあるものを用いることにより、ポリブチレンテレフタレート樹脂の特性が強く顕れ高い耐熱性と低反り性に優れ、また、機械的強度や耐薬品性にも優れた樹脂組成物となる。
固有粘度（ＩＶ）が０．３ｄｌ／ｇより低いものを用いると、ポリブチレンテレフタレートの耐熱性が発現しないことに加え、機械的強度の低いものとなりやすい。また０．８ｄｌ／ｇより高いものでは、前記した海島構造は形成しにくくなり、（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂が海となりやすく、樹脂組成物の流動性が悪くなり成形性が悪化したりしやすい。固有粘度（ＩＶ）は、好ましくは０．４ｄｌ／ｇ以上、より好ましくは０．５ｄｌ／ｇ以上、さらには０．５５ｄｌ／ｇ以上が好ましく、また、好ましくは０．７５ｄｌ／ｇ以下である。

なお、本発明において、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂の固有粘度は、テトラクロロエタンとフェノールとの１：１（質量比）の混合溶媒中、３０℃で測定する値である。

（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂は、テレフタル酸単位及び１，４−ブタンジオール単位がエステル結合した構造を有するポリエステル樹脂であって、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ホモポリマー）の他に、テレフタル酸単位及び１，４−ブタンジオール単位以外の、他の共重合成分を含むポリブチレンテレフタレート共重合体や、ホモポリマーと当該共重合体との混合物を含む。

（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂は、テレフタル酸以外のジカルボン酸単位を含んでいてもよく、他のジカルボン酸の具体例としては、イソフタル酸、オルトフタル酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、ビフェニル−２，２’−ジカルボン酸、ビフェニル−３，３’−ジカルボン酸、ビフェニル−４，４’−ジカルボン酸、ビス（４，４’−カルボキシフェニル）メタン、アントラセンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸類、１，４−シクロへキサンジカルボン酸、４，４’−ジシクロヘキシルジカルボン酸等の脂環族ジカルボン酸類、および、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ダイマー酸等の脂肪族ジカルボン酸類等が挙げられる。

ジオール単位としては、１，４−ブタンジオールの外に他のジオール単位を含んでいてもよく、他のジオール単位の具体例としては、炭素原子数２〜２０の脂肪族又は脂環族ジオール類、ビスフェノール誘導体類等が挙げられる。具体例としては、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，５−ペンタンジオール、１，６−へキサンジオール、ネオペンチルグリコール、デカメチレングリコール、シクロヘキサンジメタノール、４，４’−ジシクロヘキシルヒドロキシメタン、４，４’−ジシクロヘキシルヒドロキシプロパン、ビスフェノールＡのエチレンオキシド付加ジオール等が挙げられる。また、上記のような二官能性モノマー以外に、分岐構造を導入するためトリメリット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸、ペンタエリスリトール、トリメチロールプロパン等の三官能性モノマーや分子量調節のため脂肪酸等の単官能性化合物を少量併用することもできる。

（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂は、上記した通り、テレフタル酸と１，４−ブタンジオールとを重縮合させたポリブチレンテレフタレート単独重合体が好ましいが、また、カルボン酸単位として、前記のテレフタル酸以外のジカルボン酸１種以上及び／又はジオール単位として、前記１，４−ブタンジオール以外のジオール１種以上を含むポリブチレンテレフタレート共重合体であってもよく、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂が、共重合により変性したポリブチレンテレフタレート樹脂である場合、その具体的な好ましい共重合体としては、ポリアルキレングリコール類、特にはポリテトラメチレングリコールを共重合したポリエステルエーテル樹脂や、ダイマー酸共重合ポリブチレンテレフタレート樹脂、イソフタル酸共重合ポリブチレンテレフタレート樹脂が挙げられる。
なお、これらの共重合体は、共重合量が、ポリブチレンテレフタレート樹脂全セグメント中の１モル％以上、５０モル％未満のものをいう。中でも、共重合量が好ましくは２モル％以上５０モル％未満、より好ましくは３〜４０モル％、特に好ましくは５〜２０モル％である。このような共重合割合とすることにより、流動性、靱性が向上しやすい傾向にあり、好ましい。

（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂は、末端カルボキシル基量（以下、ＡＶということもある。）は、０．１〜３０ｅｑ／ｔｏｎであることが好ましい。３０ｅｑ／ｔｏｎを超えると、耐加水分解性や耐アルカリ性が低下しやすく、また樹脂組成物の溶融成形時にガスが発生しやすくなる。末端カルボキシル基量はより好ましくは３ｅｑ／ｔｏｎ以上、さらには５ｅｑ／ｔｏｎ以上が好ましく、より好ましくは２５ｅｑ／ｔｏｎ以下、さらに好ましくは２０ｅｑ／ｔｏｎ以下である。

なお、ポリブチレンテレフタレート樹脂の末端カルボキシル基量は、ベンジルアルコール２５ｍＬにポリアルキレンテレフタレート樹脂０．５ｇを溶解し、水酸化ナトリウムの０．０１モル／ｌベンジルアルコール溶液を用いて滴定により測定する値である。末端カルボキシル基量を調整する方法としては、重合時の原料仕込み比、重合温度、減圧方法などの重合条件を調整する方法や、末端封鎖剤を反応させる方法等、従来公知の任意の方法により行えばよい。

（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂は、テレフタル酸を主成分とするジカルボン酸成分又はこれらのエステル誘導体と、１，４−ブタンジオールを主成分とするジオール成分を、回分式又は連続式で溶融重合させて製造することができる。また、溶融重合で低分子量のポリブチレンテレクタレート樹脂を製造した後、さらに窒素気流下又は減圧下固相重合させることにより、重合度（又は分子量）を所望の値まで高めることもできる。
（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂は、テレフタル酸を主成分とするジカルボン酸成分と１，４−ブタンジオールを主成分とするジオール成分とを、連続式で溶融重縮合する製造法で得られたものが好ましい。

エステル化反応を遂行する際に使用される触媒は、従来から知られているものであってよく、例えば、チタン化合物、錫化合物、マグネシウム化合物、カルシウム化合物等を挙げることができる。これらの中で特に好適なものは、チタン化合物である。エステル化触媒としてのチタン化合物の具体例としては、例えば、テトラメチルチタネート、テトライソプロピルチタネート、テトラブチルチタネート等のチタンアルコラート、テトラフェニルチタネート等のチタンフェノラート等を挙げることができる。

［（Ｂ）ポリスチレン樹脂またはゴム強化ポリスチレン樹脂］
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、（Ｂ）ポリスチレン樹脂及び／又はゴム強化ポリスチレン樹脂を含有する。
ポリスチレン樹脂としては、スチレンの単独重合体、あるいは他の芳香族ビニルモノマー、例えばα−メチルスチレン、パラメチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシレン等を例えば、５０質量％以下の範囲で共重合したものであってもよい。

ゴム強化ポリスチレン樹脂としては、好ましくはブタジエン系ゴム成分を共重合またはブレンドしたものであり、ブタジエン系ゴム成分の量は、通常１質量％以上５０質量％未満であり、好ましくは３〜４０質量％、より好ましくは５〜３０質量％、さらに好ましくは５〜２０質量％である。
ゴム強化ポリスチレン樹脂としては、ハイインパクトポリスチレン（ＨＩＰＳ）が特に好ましい。

そして、本発明においては、（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂として、２５０℃、９１２ｓｅｃ^−１に於ける溶融粘度（η）が８０〜５００Ｐａ・ｓｅｃのものを使用する。このような溶融粘度（η）のポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂を、（Ａ）及び（Ｂ）の合計１００質量部基準で、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂を１０〜５０質量部、（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂を５０〜９０質量部という量で共に配合することにより、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂が物性上で支配的となり、その結果、極めて高度の低反り性と高い耐熱性を達成することができる。溶融粘度（η）が８０Ｐａ・ｓｅｃを下回ると、耐熱性が不十分となる。

溶融粘度（η）は、好ましくは９０Ｐａ・ｓｅｃ以上、より好ましくは１００Ｐａ・ｓｅｃ以上、さらに好ましくは１１０Ｐａ・ｓｅｃ以上、中でも１２０Ｐａ・ｓｅｃ以上、特には１３０Ｐａ・ｓｅｃ以上であることが好ましい。また、その上限としては好ましくは４００Ｐａ・ｓｅｃ以下、より好ましくは３００Ｐａ・ｓｅｃ以下、さらには２００Ｐａ・ｓｅｃ以下が好ましく、中でも１８０Ｐａ・ｓｅｃ以下、特に好ましくは１６０Ｐａ・ｓｅｃ以下である。
なお、溶融粘度はＩＳＯ １１４４３に準拠し、キャピラリーレオメーター及びスリットダイレオメーターを用いることで測定できる。

上記の通り、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂の含有量は、（Ａ）及び（Ｂ）の合計１００質量部基準で、１０〜５０質量部、（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂を５０〜９０質量部であるが、好ましくは（Ａ）が１０質量部以上５０質量部未満、より好ましくは２０質量部以上５０質量部未満、さらに好ましくは２２質量部以上５０質量部未満、さらに好ましくは２５質量部以上５０質量部未満、特に好ましくは２５〜４８質量部である。（Ｂ）は好ましくは５０質量部超９０質量部以下、より好ましくは５０質量部超８０質量部以下、さらに好ましくは５０質量部超７８質量部以下、なかでも５０質量部超７５質量部以下、特に好ましくは５２質量部以上７５質量部以下である。

［（Ｃ）エポキシ基含有化合物］
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、（Ｃ）エポキシ基含有化合物を含有する。（Ｃ）エポキシ基含有化合物は、ポリブチレンテレフタレート樹脂が加水分解を受け、分子量低下を起こすと同時に機械的強度等が低下することを抑制するためのもので、本発明においては、（Ｃ）エポキシ基含有化合物として、重量平均分子量（Ｍｗ）が２００〜１００００のものを使用する。Ｍｗが１００００を超えるものは、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂が増粘し、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂相がマトリックス相となりにくくなり、樹脂組成物の耐熱性が低下する。Ｍｗは、好ましくは９０００以下であり、さらに好ましくは８０００以下、中でも７０００以下、とりわけ６０００以下、特には５０００以下が好ましく、好ましくは２５０以上であり、さらに好ましくは５００以上であり、特に好ましくは１０００以上である。

（Ｃ）エポキシ基含有化合物としては、１分子中に１個以上のエポキシ基を有するものであればよく、通常はアルコール、フェノール類又はカルボン酸等とエピクロロヒドリンとの反応物であるグリシジル化合物や、オレフィン性二重結合をエポキシ化した化合物を用いればよい。
（Ｃ）エポキシ基含有化合物としては、例えば、ノボラック型エポキシ化合物、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、脂環式エポキシ化合物、グリシジルエーテル類、グリシジルエステル類、エポキシ化ブタジエン重合体、レゾルシン型エポキシ化合物等が挙げられる。

ノボラック型エポキシ化合物としては、フェノールノボラック型エポキシ化合物、クレゾールノボラック型エポキシ化合物等を例示できる。
ビスフェノールＡ型エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ−ジグリシジルエーテル、水添ビスフェノールＡ−ジグリシジルエーテル等が挙げられ、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物としては、ビスフェノールＦ−ジグリシジルエーテル、水添ビスフェノールＦ−ジグリシジルエーテル等が挙げられる。

脂環式エポキシ化合物の例としては、ビニルシクロヘキセンジオキシド、ジシクロペンタジエンオキシド、３，４−エポキシシクロヘキシル−３，４−シクロヘキシルカルボキシレート、ビス（３，４−エポキシシクロヘキシルメチル）アジペート、ビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４−エポキシシクロヘキシルグリシジルエーテル等が挙げられる。

グリシジルエーテル類の具体例としては、メチルグリシジルエーテル、ブチルグリシジルエーテル、２−エチルヘキシルグリシジルエーテル、デシルグリシジルエーテル、ステアリルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル、ブチルフェニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル等のモノグリシジルエーテル；ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、エチレングリコールジグリシジルエーテル、グリセリンジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル等のジグリシジルエーテル類が挙げられる。

グリシジルエステル類としては、安息香酸グリシジルエステル、ソルビン酸グリシジルエステル等のモノグリシジルエステル類；アジピン酸ジグリシジルエステル、テレフタル酸ジグリシジルエステル、オルトフタル酸ジグリシジルエステル等のジグリシジルエステル類等が挙げられる。

エポキシ化ブタジエン重合体としては、エポキシ化ポリブタジエン、エポキシ化スチレン−ブタジエン系共重合体、エポキシ化水素化スチレン−ブタジエン系共重合体等を例示できる。
レゾルシン型エポキシ化合物としてはレゾルシンジグリシジルエーテル等が例示できる。

（Ｃ）エポキシ基含有化合物は、グリシジル基含有化合物を一方の成分とする共重合体であってもよい。例えばα，β−不飽和酸のグリシジルエステルと、α−オレフィン、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸、メタクリル酸エステルからなる群より選ばれる一種または二種以上のモノマーとの共重合体が挙げられる。

（Ｃ）エポキシ基含有化合物としては、重量平均分子量とエポキシ当量の関係が、以下の式（１）を満たすものが好ましい。
１．５＜［（Ｃ）の重量平均分子量／（Ｃ）のエポキシ当量］＜５０ （１）
（Ｃ）の重量平均分子量／（Ｃ）のエポキシ当量の比（Ｍｗ／ｅｑ）が５０以上になると、エポキシ基含有化合物との反応により、ポリブチレンテレフタレート樹脂が増粘し、結果として耐熱性が低下しやすく、１．５以下になると耐加水分解性の向上効果が不十分となりやすい。Ｍｗ／ｅｑは、より好ましくは１．７以上、さらに好ましくは３．０以上であり、より好ましくは４０以下、さらに好ましくは３０以下である。

（Ｃ）エポキシ基含有化合物のエポキシ当量は１５０〜１０００ｇ／ｅｑであることが好ましい。エポキシ当量が１５０ｇ／ｅｑ未満のものは、エポキシ基の量が多すぎるため樹脂組成物の粘度が高くなり、逆にエポキシ当量が１０００ｇ／ｅｑを超えるものは、エポキシ基の量が少なくなるため、ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物の耐アルカリ性、耐加水分解性を向上させる効果が十分に発現しにくい傾向にある。エポキシ当量は、より好ましくは１６０〜８００ｇ／ｅｑであり、さらに好ましくは１７０〜７００ｇ／ｅｑであり、最も好ましくは１８０〜６５０ｇ／ｅｑである。

（Ｃ）エポキシ基含有化合物としては、ビスフェノールＡやノボラックとエピクロロヒドリンとの反応から得られる、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物やノボラック型エポキシ化合物が、耐加水分解性、耐アルカリ性が向上しやく、成形品の表面外観の点から特に好ましい。

（Ｃ）エポキシ基含有化合物の含有量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂と（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂の合計１００質量部に対し、０．１〜５質量部であり、０．１５質量部以上が好ましく、より好ましく０．２質量部以上、さらには０．２５質量部以上が好ましく、４質量部以下が好ましく、３質量部以下がより好ましく、さらには好ましくは２．５質量部以下、特に２質量部以下が好ましい。（Ｃ）エポキシ基含有化合物の含有量が０．１質量部未満では、耐加水分解性の低下や耐アルカリ性の低下が発生しやすく、５質量部より多いと架橋化が進行し成形時の流動性が悪くなりやすい。

［（Ｄ）相溶化剤］
本発明の樹脂組成物はさらに（Ｄ）相溶化剤を含有することが好ましい。（Ｄ）相溶化剤を含有することで、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂と（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂との相溶化を促進させることにより、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂相に分散する（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂の分散粒径が小さくなり、界面強度も高くなることで、優れた機械的強度や優れた外観が得られ易くなる。

（Ｄ）相溶化剤は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂と（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂との相溶化機能を果たすことができる限り、特に限定されず、耐熱性の観点から高分子化合物系の相溶化剤が好ましい。

（Ｄ）相溶化剤としては、特にポリカーボネート樹脂又はスチレン−マレイン酸共重合体が好ましい。

ポリカーボネート樹脂は、ジヒドロキシ化合物又はこれと少量のポリヒドロキシ化合物を、ホスゲン又は炭酸ジエステルと反応させることによって得られる、分岐していてもよい熱可塑性重合体又は共重合体である。

原料のジヒドロキシ化合物は、実質的に臭素原子を含まないものであり、芳香族ジヒドロキシ化合物が好ましい。具体的には、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（すなわち、ビスフェノールＡ）、テトラメチルビスフェノールＡ、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、ハイドロキノン、レゾルシノール、４，４−ジヒドロキシジフェニル等が挙げられ、好ましくはビスフェノールＡが挙げられる。また、上記の芳香族ジヒドロキシ化合物にスルホン酸テトラアルキルホスホニウムが１個以上結合した化合物を使用することもできる。

ポリカーボネート樹脂としては、上述した中でも、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンから誘導される芳香族ポリカーボネート樹脂、又は、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンと他の芳香族ジヒドロキシ化合物とから誘導される芳香族ポリカーボネート共重合体が好ましい。また、シロキサン構造を有するポリマー又はオリゴマーとの共重合体等の、芳香族ポリカーボネート樹脂を主体とする共重合体であってもよい。更には、上述したポリカーボネート樹脂の２種以上を混合して用いてもよい。

ポリカーボネート樹脂の分子量を調節するには、一価の芳香族ヒドロキシ化合物を用いればよく、例えば、ｍ−及びｐ−メチルフェノール、ｍ−及びｐ−プロピルフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、ｐ−長鎖アルキル置換フェノール等が挙げられる。

ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量（Ｍｖ）は、１００００以上であることが好ましく、１３０００以上であることがより好ましく、特に１５０００を超えるものであることが最も好ましい。粘度平均分子量が１００００より低いものを用いると、得られる樹脂組成物が耐衝撃性等の機械的強度の低いものとなりやすい。またＭｖは６００００以下であることが好ましく、４００００以下であることがより好ましく、３５０００以下であることがさらに好ましい。６００００より高いものでは、樹脂組成物の流動性が悪くなり成形性が悪化する場合がある。

なお、本発明において、ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量（Ｍｖ）は、ウベローデ粘度計を用いて、２５℃にて、ポリカーボネート樹脂のメチレンクロライド溶液の粘度を測定し極限粘度（［η］）を求め、次のＳｃｈｎｅｌｌの粘度式から算出される値を示す。
［η］＝１．２３×１０^−４Ｍｖ^０．８３

ポリカーボネート樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、ホスゲン法（界面重合法）及び溶融法（エステル交換法）のいずれの方法で製造したポリカーボネート樹脂も使用することができる。また、溶融法で製造したポリカーボネート樹脂に、末端のＯＨ基量を調整する後処理を施したポリカーボネート樹脂も好ましい。

スチレン−マレイン酸共重合体としては、スチレン−無水マレイン酸共重合体（ＳＭＡ樹脂）が好ましく、スチレン単量体と無水マレイン酸単量体の共重合体であり、製造方法としてラジカル重合などの既知の重合方法が可能である。

スチレン−マレイン酸共重合体の分子量等は特に制限されるものでは無いが、質量平均分子量としては、好ましくは１０，０００以上５００，０００以下、より好ましくは４０，０００以上４００，０００以下、さらに好ましくは８０，０００以上３５０，０００である。
ここで質量平均分子量は、溶媒としてテトラヒドロフランを用いたゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリスチレン換算の質量平均分子量である。

スチレン−マレイン酸共重合体には、本発明の特性を損なわない範囲で他の単量体成分を共重合可能であり、具体例としてα−メチルスチレンなどの芳香族ビニル系単量体、アクリロニトリルなどのシアン化ビニル系単量体、メタクリル酸メチルやアクリル酸メチルなどの不飽和カルボン酸アルキルエステル系単量体、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミドなどのマレイミド系単量体などが挙げられ、これらは１種または２種以上を用いることができる。

（Ｄ）相溶化剤の含有量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂および（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂の合計１００質量部に対して、好ましくは１〜２５質量部、より好ましくは３〜２０質量部、さらに好ましくは３〜１８質量部である。

［（Ｅ）ガラス繊維］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、（Ｅ）ガラス繊維を含有する。ガラス繊維としては、通常熱可塑性ポリエステル樹脂に使用されているものであれば、Ａガラス、Ｅガラス、ジルコニア成分含有の耐アルカリガラス組成や、チョツプドストラント、ロービングガラス、熱可塑性樹脂とガラス繊維のマスターバッチ等の配合時のガラス繊維の形態を問わず、公知のいかなるガラス繊維も使用可能である。なかでも本発明に用いるガラス繊維としては、本発明の熱可塑性樹脂組成物の熱安定性を向上させる目的から無アルカリガラス（Ｅガラス）が好ましい。

（Ｅ）ガラス繊維としては、長さ方向断面の異形比が２．０〜６．０の範囲にあるガラス繊維を使用することも好ましい。
長さ方向断面の異形比とは、ガラス繊維の長さ方向に対して垂直な断面に外接する最小面積の長方形を想定し、この長方形の長辺の長さを長径とし、短辺の長さを短径としたときの、長径／短径の比である。

本発明において、（Ｅ）ガラス繊維は、（Ａ）ポリブチレンフテレフタレート樹脂の相の間を繋ぐ橋架けの機能を示し、ポリブチレンテレフタレート樹脂がマトリックス（海）となり易くなることから、特異的に耐熱性が向上し、また低ソリ性や外観性に優れることになるのではと、本発明者は推察している。
更には、そのガラス繊維が（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂の相で囲繞された状態で存在している場合に於いては、ガラス繊維による（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂相間の橋架け効果がより高くなり、加えて嵩高いガラス繊維が（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂の増量剤の役割を果たすことから、更に耐熱性が向上しているものと考えられる。

（Ｅ）ガラス繊維の長さ方向の断面積は、１８０μｍ^２超３００μｍ^２以下であることが好ましく、このような断面積であることで、ポリブチレンテレフタレートがマトリックスとなりやすく、結果的に耐熱性が向上し易い。断面積は、より好ましくは１８０μｍ^２超２５０μｍ^２以下、さらに好ましくは１８０μｍ^２超２００μｍ^２以下である。
（Ｅ）ガラス繊維の太さは、特に限定されるものではないが、短径が２〜２０μｍ、長径が５〜５０μｍ程度であることが好ましい。

（Ｅ）ガラス繊維は、集束剤や表面処理剤により処理がなされていてもよい。また、本発明の樹脂組成物製造時に、未処理のガラス繊維とは別に、集束剤や表面処理剤を添加し、表面処理してもよい。

集束剤としては、例えば、酢酸ビニル樹脂、エチレン／酢酸ビニル共重合体、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂などの樹脂エマルジョン等が挙げられる。
表面処理剤としては、例えば、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（２−アミノエチル）アミノプロピルトリメトキシシラン等のアミノシラン系化合物、ビニルトリクロロシラン、メチルビニルジクロロシラン等のクロロシラン系化合物、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシランなどのアルコキシシラン系化合物、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等のエポキシシラン系化合物、アクリル系化合物、イソシアネート系化合物、チタネート系化合物、エポキシ系化合物などが挙げられる。

これらの集束剤や表面処理剤は２種以上を併用してもよく、その使用量（付着量）は、（Ｅ）ガラス繊維の質量に対し、通常１０質量％以下、好ましくは０．０５〜５質量％である。付着量を１０質量％以下とすることにより、必要十分な効果が得られ、経済的である。

（Ｅ）ガラス繊維は、要求される特性に応じて２種以上を併用してもよい。

本発明のポリカーボネート樹脂組成物における（Ｅ）ガラス繊維の好ましい含有量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂と（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂の合計１００質量部に対し、１０〜１５０質量部である。（Ｅ）ガラス繊維の含有量が１０質量部未満では剛性が不十分となりやすく、逆に１５０質量部を超えると耐衝撃性や流動性が不十分となりやすく、また生産が困難となりやすい。（Ｅ）ガラス繊維の含有量は、より好ましくは２０質量部以上であり、より好ましくは１００質量部以下、さらに好ましくは８０質量部以下、なかでも好ましくは７０質量部以下、とりわけ６０質量部以下、特には５５質量部以下であることが好ましい。

［他の無機充填材］
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、上記した（Ｅ）ガラス繊維以外に、板状、粒状又は無定形の他の無機充填材を含有することも好ましい。板状無機充填材は、異方性及びソリを低減させる機能を発揮するものであり、タルク、ガラスフレーク、マイカ、雲母、カオリン、金属箔等が挙げられる。板状無機充填材の中で好ましいのは、ガラスフレークである。
粒状又は無定形の他の無機充填材としては、セラミックビーズ、クレー、ゼオライト、硫酸バリウム、酸化チタン、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硫化亜鉛等が挙げられる。
他の無機充填材としては、特にタルク、酸化チタン、硫化亜鉛が好ましい。

他の無機充填材の含有量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂および（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂の合計１００質量部に対し、好ましくは、０．１〜３０質量部であり、より好ましくは０．５質量部以上、さらに好ましくは１質量部以上であり、より好ましくは２０質量部である。

［安定剤］
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、安定剤を含有することが、熱安定性改良や、機械的強度、透明性や色相の悪化を防止する効果を有するという点で好ましい。安定剤としては、リン系安定剤、イオウ系安定剤およびフェノール系安定剤が好ましい。

リン系安定剤としては、亜リン酸、リン酸、亜リン酸エステル（ホスファイト）、３価のリン酸エステル（ホスホナイト）、５価のリン酸エステル（ホスフェート）等が挙げられ、中でも有機ホスファイト化合物、有機ホスホナイト化合物、有機ホスフェート化合物が好ましい。

有機ホスフェート化合物としては、好ましくは、下記一般式：
（Ｒ^１Ｏ）_３−ｎＰ（＝Ｏ）ＯＨ_ｎ
（式中、Ｒ^１は、アルキル基またはアリール基であり、それぞれ同一であっても異なっていてもよい。ｎは０〜２の整数を示す。）
で表される化合物である。より好ましくは、Ｒ^１が炭素原子数８〜３０の長鎖アルキルアシッドホスフェート化合物が挙げられる。炭素原子数８〜３０のアルキル基の具体例としては、オクチル基、２−エチルヘキシル基、イソオクチル基、ノニル基、イソノニル基、デシル基、イソデシル基、ドデシル基、トリデシル基、イソトリデシル基、テトラデシル基、ヘキサデシル基、オクタデシル基、エイコシル基、トリアコンチル基等が挙げられる。

長鎖アルキルアシッドホスフェートとしては、例えば、オクチルアシッドホスフェート、２−エチルヘキシルアシッドホスフェート、デシルアシッドホスフェート、ラウリルアシッドホスフェート、オクタデシルアシッドホスフェート、オレイルアシッドホスフェート、ベヘニルアシッドホスフェート、フェニルアシッドホスフェート、ノニルフェニルアシッドホスフェート、シクロヘキシルアシッドホスフェート、フェノキシエチルアシッドホスフェート、アルコキシポリエチレングリコールアシッドホスフェート、ビスフェノールＡアシッドホスフェート、ジメチルアシッドホスフェート、ジエチルアシッドホスフェート、ジプロピルアシッドホスフェート、ジイソプロピルアシッドホスフェート、ジブチルアシッドホスフェート、ジオクチルアシッドホスフェート、ジ−２−エチルヘキシルアシッドホスフェート、ジオクチルアシッドホスフェート、ジラウリルアシッドホスフェート、ジステアリルアシッドホスフェート、ジフェニルアシッドホスフェート、ビスノニルフェニルアシッドホスフェート等が挙げられる。これらの中でも、オクタデシルアシッドホスフェートが好ましく、このものはＡＤＥＫＡ社の商品名「アデカスタブ ＡＸ−７１」として、市販されている。

有機ホスファイト化合物としては、好ましくは、下記一般式：
Ｒ^２Ｏ−Ｐ（ＯＲ^３）（ＯＲ^４）
（式中、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４は、それぞれ水素原子、炭素原子数１〜３０のアルキル基または炭素原子数６〜３０のアリール基であり、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４のうちの少なくとも１つは炭素原子数６〜３０のアリール基である。）
で表される化合物が挙げられる。

有機ホスファイト化合物としては、例えば、トリフェニルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、ジラウリルハイドロジェンホスファイト、トリエチルホスファイト、トリデシルホスファイト、トリス（２−エチルヘキシル）ホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリステアリルホスファイト、ジフェニルモノデシルホスファイト、モノフェニルジデシルホスファイト、ジフェニルモノ（トリデシル）ホスファイト、テトラフェニルジプロピレングリコールジホスファイト、テトラフェニルテトラ（トリデシル）ペンタエリスリトールテトラホスファイト、水添ビスフェノールＡフェノールホスファイトポリマー、ジフェニルハイドロジェンホスファイト、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェニルジ（トリデシル）ホスファイト）、テトラ（トリデシル）４，４’−イソプロピリデンジフェニルジホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（ノニルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ジラウリルペンタエリスリトールジホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、水添ビスフェノールＡペンタエリスリトールホスファイトポリマー、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（２，４−ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト等が挙げられる。これらの中でも、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトが好ましい。

有機ホスホナイト化合物としては、好ましくは、下記一般式：
Ｒ^５−Ｐ（ＯＲ^６）（ＯＲ^７）
（式中、Ｒ^５、Ｒ^６及びＲ^７は、それぞれ水素原子、炭素原子数１〜３０のアルキル基又は炭素原子数６〜３０のアリール基であり、Ｒ^５、Ｒ^６及びＲ^７のうちの少なくとも１つは炭素原子数６〜３０のアリール基である。）
で表される化合物が挙げられる。

有機ホスホナイト化合物としては、テトラキス（２，４−ジ−ｉｓｏ−プロピルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｎ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，３’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３，３’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｉｓｏ−プロピルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｎ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，３’−ビフェニレンジホスホナイト、およびテトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３，３’−ビフェニレンジホスホナイト等が挙げられる。

イオウ系安定剤としては、従来公知の任意のイオウ原子含有化合物を用いることが出来、中でもチオエーテル類が好ましい。具体的には例えば、ジドデシルチオジプロピオネート、ジテトラデシルチオジプロピオネート、ジオクタデシルチオジプロピオネート、ペンタエリスリトールテトラキス（３−ドデシルチオプロピオネート）、チオビス（Ｎ−フェニル−β−ナフチルアミン）、２−メルカプトベンゾチアゾール、２−メルカプトベンゾイミダゾール、テトラメチルチウラムモノサルファイド、テトラメチルチウラムジサルファイド、ニッケルジブチルジチオカルバメート、ニッケルイソプロピルキサンテート、トリラウリルトリチオホスファイトが挙げられる。これらの中でも、ペンタエリスリトールテトラキス（３−ドデシルチオプロピオネート）が好ましい。

フェノール系安定剤としては、例えば、ペンタエリスリトールテトラキス（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、チオジエチレンビス（３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）、ペンタエリスリトールテトラキス（３−（３，５−ジ−ネオペンチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）等が挙げられる。これらの中でも、ペンタエリスリト−ルテトラキス（３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネートが好ましい。

安定剤は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。

安定剤の含有量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂および（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂の合計１００質量部に対し、好ましくは０．００１〜２質量部である。安定剤の含有量が０．００１質量部未満であると、樹脂組成物の熱安定性や相溶性の改良が期待しにくく、成形時の分子量の低下や色相悪化が起こりやすく、２質量部を超えると、過剰量となりシルバーの発生や、色相悪化が更に起こりやすくなる傾向がある。安定剤の含有量は、より好ましくは０．０１〜１．５質量部であり、更に好ましくは、０．１〜１質量部である。

［離型剤］
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、離型剤を含有することが好ましい。離型剤としては、ポリエステル樹脂に通常使用される既知の離型剤が利用可能であるが、中でも、耐アルカリ性が良好な点で、ポリオレフィン系化合物、脂肪酸エステル系化合物が好ましく、特に、ポリオレフィン系化合物が好ましい。

ポリオレフィン系化合物としては、パラフィンワックス及びポリエチレンワックスから選ばれる化合物が挙げられ、中でも、重量平均分子量が、７００〜１００００、更には９００〜８０００のものが好ましい。

脂肪酸エステル系化合物としては、飽和又は不飽和の１価又は２価の脂肪族カルボン酸エステル類、グリセリン脂肪酸エステル類、ソルビタン脂肪酸エステル類等の脂肪酸エステル類やその部分鹸化物等が挙げられる。中でも、炭素数１１〜２８、好ましくは炭素数１７〜２１の脂肪酸とアルコールで構成されるモノ又はジ脂肪酸エステルが好ましい。

脂肪酸としては、パルミチン酸、ステアリン酸、カプロン酸、カプリン酸、ラウリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラリアコンタン酸、モンタン酸、アジピン酸、アゼライン酸等が挙げられる。また、脂肪酸は、脂環式であってもよい。
アルコールとしては、飽和又は不飽和の１価又は多価アルコールを挙げることができる。これらのアルコールは、フッ素原子、アリール基などの置換基を有していてもよい。これらの中では、炭素数３０以下の１価又は多価の飽和アルコールが好ましく、炭素数３０以下の脂肪族飽和１価アルコール又は多価アルコールが更に好ましい。ここで脂肪族とは、脂環式化合物も含有する。
かかるアルコールの具体例としては、オクタノール、デカノール、ドデカノール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、２，２−ジヒドロキシペルフルオロプロパノール、ネオペンチレングリコール、ジトリメチロールプロパン、ジペンタエリスリトール等が挙げられる。
なお、上記のエステル化合物は、不純物として脂肪族カルボン酸及び／又はアルコールを含有していてもよく、複数の化合物の混合物であってもよい。

脂肪酸エステル系化合物の具体例としては、グリセリンモノステアレート、グリセリンモノベヘネート、グリセリンジベヘネート、グリセリン−１２−ヒドロキシモノステアレート、ソルビタンモノベヘネート、ぺンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリストールジステアレート、ステアリルステアレート、エチレングリコールモンタン酸エステル等が挙げられる。

離型剤の含有量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂および（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂の合計１００質量部に対して、好ましくは０．１〜３質量部であるが、０．２〜２．５質量部であることがより好ましく、更に好ましくは０．３〜２質量部である。０．１質量部未満であると、溶融成形時の離型不良により表面性が低下しやすく、一方、３質量部を超えると、樹脂組成物の練り込み作業性が低下しやすく、また成形体表面に曇りが生じやすい。

［カーボンブラック］
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、カーボンブラックを含有することが好ましい。
カーボンブラックは、その種類、原料種、製造方法に制限はなく、ファーネスブラック、チャンネルブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック等のいずれをも使用することができる。その数平均粒径には特に制限はないが、５〜６０ｎｍ程度であることが好ましい。

カーボンブラックは、熱可塑性樹脂、好ましくはポリブチレンテレフタレート樹脂と予め混合したマスターバッチとして配合されることが好ましい。

カーボンブラックの含有量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂および（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂の合計１００質量部に対し、好ましくは０．１〜４質量部、より好ましくは０．２〜３質量部である。０．１質量部未満では、所望の色が得られなかったり、耐候性改良効果が十分でない場合があり、４質量部を超えると、機械的物性が低下する場合がある。

［その他含有成分］
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、上記した必須成分以外の他の熱可塑性樹脂を、本発明の効果を損わない範囲で含有することができる。その他の熱可塑性樹脂としては、具体的には、例えば、ポリアセタール樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリサルホン樹脂、ポリエーテルサルホン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリオレフィン樹脂等が挙げられる。
ただし、その他の樹脂を含有する場合の含有量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂および（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂の合計１００質量部に対し、２０質量部以下とすることが好ましく、１０質量部以下がより好ましく、さらには５質量部以下、特には３質量部以下とすることが好ましい。

また、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、前記した以外の種々の添加剤を含有していてもよく、このような添加剤としては、難燃剤、難燃助剤、滴下防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、防曇剤、アンチブロッキング剤、可塑剤、分散剤、抗菌剤、着色剤、染顔料等が挙げられる。

［熱可塑性樹脂組成物の製造］
本発明の熱可塑性樹脂組成物を製造するには、樹脂組成物調製の常法に従って行うことができる。すなわち、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂、（Ｂ）ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂、および（Ｃ）エポキシ基含有化合物、さらに所望により添加されるその他樹脂成分及び種々の添加剤を一緒にしてよく混合し、次いで一軸又は二軸押出機で溶融混練する。また各成分を予め混合することなく、ないしはその一部のみを予め混合し、フィーダーを用いて押出機に供給して溶融混練し、樹脂組成物を調製することもできる。（Ｅ）ガラス繊維はサイドフィードすることが好ましい。
また、一部をマスターバッチ化したものを配合して溶融混練してもよい。さらには、予め各成分を混合した混合物を、溶融混練することなく、そのまま射出成形機等の成形機に供給し、各種成形体を製造することも可能である。

溶融混練に際しての加熱温度は、通常２２０〜３００℃の範囲から適宜選ぶことができる。温度が高すぎると分解ガスが発生しやすく、外観不良の原因になる場合がある。それ故、剪断発熱等に考慮したスクリュー構成の選定が望ましい。混練時や、後行程の成形時の分解を抑制する為、酸化防止剤や熱安定剤の使用が望ましい。

［成形体］
本発明の熱可塑性樹脂組成物を用いて成形体を製造する方法は、特に限定されず、熱可塑性樹脂組成物について一般に採用されている成形法を任意に採用できる。その例を挙げると、射出成形法、超高速射出成形法、射出圧縮成形法、二色成形法、ガスアシスト等の中空成形法、断熱金型を使用した成形法、急速加熱金型を使用した成形法、発泡成形（超臨界流体も含む）、インサート成形、ＩＭＣ（インモールドコーティング成形）成形法、押出成形法、シート成形法、熱成形法、回転成形法、積層成形法、プレス成形法、ブロー成形法等が挙げられる。中でも、生産性と、得られる成形体の表面性が良好となるなど、本発明の効果が顕著であることから、射出成形法が好ましい。

得られた成形体は、耐熱性と低反り性、耐薬品性に優れるので、これらの特性が厳しく求められる電気電子機器部品、自動車用内外装部品その他の電装部品として好適に使用される。特に自動車用内外装部品用として、自動車に搭載される機器部品用の筐体に好適であり、自動車に内装されるヘッドアップディスプレイの筐体、あるいは、エンジンコントロールユニット（ＥＣＵ）用の筐体等に特に好適に用いることができる。

以下、実施例を示して本発明について更に具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定して解釈されるものではない。
以下の実施例および比較例において、使用した成分は、以下の表１の通りである。

（実施例１〜４、比較例１〜８）
上記表１に示した各成分のうち、ガラス繊維を除いた各成分を後記表２に示す割合（全て質量部）にて、タンブラーミキサーで均一に混合した後、二軸押出機（日本製鋼所社製「ＴＥＸ３０α」、Ｌ／Ｄ＝４２）を使用し、ガラス繊維はサイドフィーダーより供給し、シリンダー設定温度２６０℃、吐出量４０ｋｇ／ｈ、スクリュー回転数２００ｒｐｍの条件で溶融混練した樹脂組成物を、水槽にて急冷し、ペレタイザーを用いてペレット化し、熱可塑性樹脂組成物のペレットを得た。

［引張破断強度、引張破断伸び率］
上記で得られたペレットを１２０℃で５時間乾燥させた後、日本製鋼社製射出成形機（型締め力８５Ｔ）を用いて、シリンダー温度２５０℃、金型温度８０℃の条件で、ＩＳＯ多目的試験片（４ｍｍ厚）を射出成形した。
ＩＳＯ５２７に準拠して、上記ＩＳＯ多目的試験片（４ｍｍ厚）を用いて、引張破断強度（単位：ＭＰａ）、引張破断伸び率（単位：％）を測定した。
［曲げ最大強度、曲げ弾性率］
ＩＳＯ１７８に準拠して、上記ＩＳＯ多目的試験片（４ｍｍ厚）を用いて、２３℃の温度で、曲げ最大強度（単位：ＭＰａ）と曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）を測定した。
［ノッチ付シャルピー衝撃強度］
ＩＳＯ１７９に準拠して、上記ＩＳＯ多目的試験片（４ｍｍ厚）にノッチ加工を施したノッチ付き試験片について、２３℃の温度でノッチ付シャルピー衝撃強度（単位：ｋＪ／ｍ^２）を測定した。

［荷重たわみ温度と耐熱性判定］
上記ＩＳＯ多目的試験片（４ｍｍ厚）を用い、ＩＳＯ７５−１及びＩＳＯ７５−２に準拠して、荷重１．８０ＭＰａの条件で、荷重たわみ温度を測定した。
以下の基準により、耐熱性の評価判定を行った。
○：荷重たわみ温度が１４０℃以上
×：荷重たわみ温度が１４０℃未満

［反り量と反り性判定］
射出成形機（日精樹脂工業社製「ＮＥＸ８０」）にて、シリンダー温度２６０℃、金型温度８０℃の条件で、直径１００ｍｍ、厚み１．６ｍｍの円板をサイドゲート金型により成形し、円板の反り量（単位：ｍｍ）を求めた。
以下の厳しい判定基準により、反り性の評価判定を行った。
○：反り量が１ｍｍ未満
×：反り量が１ｍｍ以上

［引張強度保持率（単位：％）と耐加水分解性判定］
日精樹脂工業社製射出成形機「ＮＥＸ８０−９Ｅ」を使用し、シリンダー温度２５０℃、金型温度８０℃にて、ＩＳＯ試験片を作製し、ＩＳＯ５２７に準拠し引張試験を行った。
さらに、上述のＩＳＯ試験片を、温度１２１℃の飽和水蒸気中、圧力２０３ｋＰａにて、５０時間湿熱処理（ＰＣＴ試験）した。湿熱処理前後のＩＳＯ試験片につき、ＩＳＯ５２７に準拠し引張強度の測定を行った。
引張強度保持率（単位：％）を、以下の式から求めた。
引張強度保持率（％）＝（処理後の引張強度／処理前の引張強度）×１００
以下の基準により、耐加水分解性の評価判定を行った。
○：引張強度保持率が６０％以上
×：引張強度保持率が６０％未満

以上の結果を、以下の表２に示す。

本発明の熱可塑性樹脂組成物は、極めて高度の低反り性と優れた耐加水分解性を有し、耐熱性に優れ、機械的強度にも優れるので、これらの特性が厳しく求められる電気電子機器部品、自動車用内外装部品その他の電装部品として特に好適に利用できる。

Claims (7)

1. （Ａ）固有粘度（ＩＶ）が０．３〜０．８ｄｌ／ｇであるポリブチレンテレフタレート樹脂を１０〜５０質量部、（Ｂ）２５０℃、９１２ｓｅｃ^−１に於ける溶融粘度（η）が８０〜５００Ｐａ・ｓｅｃである、ポリスチレン樹脂又はゴム強化ポリスチレン樹脂を５０〜９０質量部、および、（Ｃ）重量平均分子量が２００〜１００００のエポキシ基含有化合物を、前記（Ａ）と（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．１〜５質量部含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
2. （Ｃ）エポキシ基含有化合物の重量平均分子量とエポキシ当量が、以下の式を満たす請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
   １．５＜［（Ｃ）の重量平均分子量／（Ｃ）のエポキシ当量］＜５０
3. さらに、（Ｄ）相溶化材を、前記（Ａ）と（Ｂ）の合計１００質量部に対し、１〜２５質量部含有する請求項１または２に記載の熱可塑性樹脂組成物。
4. （Ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂の末端カルボキシル基濃度が０．１〜３０ｅｑ／ｔｏｎである請求項１〜３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
5. さらに、（Ｅ）ガラス繊維を、前記（Ａ）と（Ｂ）の合計１００質量部に対し、１０〜１５０質量部含有する請求項１〜４のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
6. 請求項１〜５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物からなる成形体。
7. 成形体が、自動車に搭載される機器部品用の筐体である請求項６に記載の成形体。