JP2020188237A - 半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラム - Google Patents

Abstract

【課題】 基板上に形成される膜の基板面内膜厚均一性を向上させる。【解決手段】 （ａ）処理室内の基板に対して原料ガスおよび不活性ガスを供給する工程と、（ｂ）処理室内の基板に対して反応ガスを供給する工程と、を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、基板上に膜を形成する工程を有し、（ａ）では、第１タンク内に溜めた原料ガスおよび不活性ガスのうち少なくともいずれかを第１供給部より基板に対して供給すると共に、第２タンク内に溜めた原料ガスおよび不活性ガスのうち少なくともいずれかを第２供給部より基板に対して供給し、原料ガスおよび不活性ガスのうち少なくともいずれかを第１タンク内に溜めた状態での第１タンク内における原料ガスの濃度を、原料ガスおよび不活性ガスのうち少なくともいずれかを第２タンク内に溜めた状態での第２タンク内における原料ガスの濃度と異ならせる。【選択図】 図４

Description

本開示は、半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラムに関する。

半導体装置の製造工程の一工程として、基板に対して原料ガスと反応ガスとを交互に供給することで、基板上に、例えば窒化膜等の膜を形成する工程が行われることがある（例えば特許文献１参照）。

特開２０１３−２２５６５５号公報

本開示の目的は、基板上に形成される膜の基板面内膜厚均一性を向上させることが可能な技術を提供することにある。

本開示の一態様によれば、
（ａ）処理室内の基板に対して原料ガスおよび不活性ガスを供給する工程と、
（ｂ）前記処理室内の前記基板に対して反応ガスを供給する工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する工程を有し、
（ａ）では、第１タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを第１供給部より前記基板に対して供給すると共に、前記第１タンクとは異なる第２タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１供給部とは異なる第２供給部より前記基板に対して供給し、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記原料ガスの濃度を、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記原料ガスの濃度と異ならせる技術が提供される。

本開示によれば、基板上に形成される膜の基板面内膜厚均一性を向上させることが可能となる。

本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉部分を縦断面図で示す図である。 本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉部分をＡ−Ａ線断面図で示す図である。 本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置のコントローラの概略構成図であり、コントローラの制御系をブロック図で示す図である。 本開示の一態様の成膜シーケンスにおける主要なガスの供給タイミングおよびＲＦ電力の供給タイミングの一例を示す図である。 本開示の一態様の成膜シーケンスにおける主要なガスの供給タイミングおよびＲＦ電力の供給タイミングの他の一例を示す図である。 本開示の他の態様の成膜シーケンスにおける主要なガスの供給タイミングおよびＲＦ電力の供給タイミングの一例を示す図である。 タンク内へのガスチャージ条件を変えてウエハ上にＳｉＮ膜を形成した場合におけるウエハ面内膜厚均一性とウエハ間膜厚均一性の測定結果を示す図である。 タンク内へのガスチャージ条件を変えてウエハ上にＳｉＮ膜を形成した場合におけるＳｉＮ膜のウェットエッチングレートの測定結果を示す図である。 タンク内へのガスチャージ条件を変えてウエハ上にＳｉＮ膜を形成した場合におけるジクロロシランガスの実効流量とジクロロシランガスの爆発限界の基準を守るために必要な希釈Ｎ_２ガスの流量の測定結果を示す図である。 ＮＨ_３ガス供給条件を変えてウエハ上にＳｉＮ膜を形成した場合におけるＳｉＮ膜のウェットエッチングレートの測定結果を示す図である。

＜本開示の一態様＞
（１）基板処理装置の構成
図１に示すように、処理炉２０２は加熱手段（加熱機構）としてのヒータ２０７を有する。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板としてのヒータベース（図示せず）に支持されることにより垂直に据え付けられている。ヒータ２０７は、ガスを熱で活性化（励起）させる活性化機構（励起部）としても機能する。

ヒータ２０７の内側には、ヒータ２０７と同心円状に反応容器（処理容器）を構成する反応管２０３が配設されている。反応管２０３は、例えば石英（ＳｉＯ_２）または炭化シリコン（ＳｉＣ）等の耐熱性材料により構成され、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。反応管２０３の筒中空部には処理室２０１が形成される。処理室２０１は、基板としてのウエハ２００を収容可能に構成されている。この処理室２０１内でウエハ２００に対する処理が行われる。

処理室２０１内には、ガス供給部としてのノズル２３３ａ，２３３ｂ，２３３ｃ，２３３ｄが、反応管２０３の下部側壁を貫通するようにそれぞれ設けられている。ノズル２３３ａ，２３３ｂ，２３３ｃ，２３３ｄは、それぞれが、例えば石英またはＳｉＣ等の耐熱性材料により構成され、それぞれが、Ｌ字型のロングノズルとして構成されている。ノズル２３３ａ，２３３ｂ，２３３ｃ，２３３ｄには、ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１，２３２ｃ１，２３２ｄ１がそれぞれ接続されている。このように、反応管２０３には４本のノズル２３３ａ，２３３ｂ，２３３ｃ，２３３ｄと、４本のガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１，２３２ｃ１，２３２ｄ１が、それぞれ設けられており、処理室２０１内へ複数種類、ここでは２種類のガスを供給することができるように構成されている。ノズル２３３ａ〜２３３ｄを、それぞれ第１〜第４ノズルとも称する。ガス供給管２３２ａ１〜２３２ｄ１を、それぞれ第１〜第４ガス供給管（Ｒ１〜Ｒ４）とも称する。ガス供給管２３２ａ１〜２３２ｄ１および後述するガス供給管は、それぞれが、例えばステンレス鋼（ＳＵＳ）等の金属材料により構成されている。

なお、反応管２０３の下方に、反応管２０３を支持する金属製のマニホールドを設け、各ノズルを、このマニホールドの側壁を貫通するように設けるようにしてもよい。さらに後述する排気管２３１を、このマニホールドに設けるようにしてもよい。これらの場合、反応管２０３とマニホールドとにより処理容器（反応容器）が構成されることとなる。このように、処理炉２０２の炉口部を金属製とし、この金属製の炉口部にノズル等を取り付けるようにしてもよい。マニホールドは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成することができる。

ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１には、ガス流の上流側から順に、流量制御器（流量制御部）であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）２４１ａ１，２４１ｂ１、開閉弁であるバルブ２４３ａ１，２４３ｂ１、バルブ２４３ａ４，２４３ｂ４、ガス溜め部であるタンク２４２ａ１，２４２ｂ１、及びバルブ２４３ａ５，２４３ｂ５が、それぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１のバルブ２４３ａ１，２４３ｂ１よりも下流側であってバルブ２４３ａ４，２４３ｂ４よりも上流側には、ガス供給管２３２ａ２，２３２ｂ２が、それぞれ接続されている。ガス供給管２３２ａ２，２３２ｂ２には、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ２４１ａ２，２４１ｂ２、及びバルブ２４３ａ２，２４３ｂ２が、それぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１のバルブ２４３ａ５，２４３ｂ５よりも下流側には、ガス供給管２３２ａ３，２３２ｂ３が、それぞれ接続されている。ガス供給管２３２ａ３，２３２ｂ３には、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ２４１ａ３，２４１ｂ３、バルブ２４３ａ３，２４３ｂ３、及びバルブ２４３ａ６，２４３ｂ６が、それぞれ設けられている。タンク２４２ａ１，２４２ｂ１を、それぞれ第１タンク、第２タンクとも称する。

ガス供給管２３２ｃ１，２３２ｄ１には、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ２４１ｃ１，２４１ｄ１、バルブ２４３ｃ１，２４３ｄ１、及びバルブ２４３ｃ３，２４３ｄ３が、それぞれ設けられている。ガス供給管２３２ｃ１，２３２ｄ１のバルブ２４３ｃ３，２４３ｄ３よりも下流側には、ガス供給管２３２ｃ２，２３２ｄ２が、それぞれ接続されている。ガス供給管２３２ｃ２，２３２ｄ２には、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ２４１ｃ２，２４１ｄ２、バルブ２４３ｃ２，２４３ｄ２、及びバルブ２４３ｃ４，２４３ｄ４が、それぞれ設けられている。

図２に示すように、ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１，２３２ｃ１，２３２ｄ１の先端部に接続されるノズル２３３ａ，２３３ｂ，２３３ｃ，２３３ｄは、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における平面視において円環状の空間に、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ２００の配列方向上方に向かって立ち上がるようにそれぞれ設けられている。すなわち、ノズル２３３ａ，２３３ｂ，２３３ｃ，２３３ｄは、ウエハ２００が配列されるウエハ配列領域の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うようにそれぞれ設けられている。ノズル２３３ａ，２３３ｂ，２３３ｃ，２３３ｄの側面には、ガスを供給するガス供給孔２４８ａ，２４８ｂ，２４８ｃ，２４８ｄがそれぞれ設けられている。ガス供給孔２４８ａ，２４８ｂは、反応管２０３の中心を向くようにそれぞれ開口しており、ウエハ２００に向けてガスを供給することが可能となっている。ガス供給孔２４８ｃ，２４８ｄは、後述するバッファ室２３７ｃ，２３７ｄの中心を向くようにそれぞれ開口している。ガス供給孔２４８ａ，２４８ｂ，２４８ｃ，２４８ｄは、反応管２０３の下部から上部にわたって複数設けられている。

ノズル２３３ａ，２３３ｂは、図２に示すように、隣接して配置されている。具体的には、ノズル２３３ａ，２３３ｂは、平面視において、ウエハ２００の中心とノズル２３３ａの中心とを結ぶ直線（第１直線）と、ウエハ２００の中心とノズル２３３ｂの中心とを結ぶ直線（第２直線）と、が作る中心角θ（ノズル２３３ａ，２３３ｂの各中心を両端とする弧に対する中心角θ）が、鋭角、例えば１０〜３０°、好ましくは１０〜２０°の範囲内の角度となるような位置に、それぞれ配置されている。

ノズル２３３ｃ，２３３ｄは、ガス分散空間であるバッファ室２３７ｃ，２３７ｄ内にそれぞれ設けられている。バッファ室２３７ｃ，２３７ｄは、反応管２０３の内壁と隔壁２３７ｃ１との間および反応管２０３の内壁と隔壁２３７ｄ１との間にそれぞれ形成されている。バッファ室２３７ｃ，２３７ｄ（隔壁２３７ｃ１，２３７ｄ１）は、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における平面視において円環状の空間に、また、反応管２０３の内壁の下部より上部にわたる部分に、ウエハ２００の配列方向に沿ってそれぞれ設けられている。すなわち、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄ（隔壁２３７ｃ１，２３７ｄ１）は、ウエハ配列領域の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うようにそれぞれ設けられている。隔壁２３７ｃ１，２３７ｄ１のウエハ２００と対向（隣接）する面の端部には、ガスを供給するガス供給孔２５０ｃ，２５０ｄがそれぞれ設けられている。ガス供給孔２５０ｃ，２５０ｄは、反応管２０３の中心を向くように開口しており、ウエハ２００に向けてガスを供給することが可能となっている。ガス供給孔２５０ｃ，２５０ｄは、反応管２０３の下部から上部にわたって複数設けられている。

バッファ室２３７ｃ，２３７ｄは、図２に示すように、平面視において、ウエハ２００の中心と、反応管２０３の側壁に設けられた後述する排気口２３１ａの中心とを結ぶ直線を対称軸として、線対称となるように配置されている。すなわち、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄは、バッファ室２３７ｃのガス供給孔２５０ｃ、バッファ室２３７ｄのガス供給孔２５０ｄ、排気口２３１ａの各中心を結ぶ直線が二等辺三角形を構成するように配置されている。これにより、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄからウエハ２００に対して流れるガス流が均一となる。すなわち、２つのバッファ室２３７ｃ，２３７ｄからウエハ２００に対して流れるガス流が、ウエハ２００の中心と排気口２３１ａの中心とを結ぶ直線を対称軸として線対称となる。バッファ室２３７ｃ，２３７ｄを、それぞれ第１バッファ室、第２バッファ室とも称する。

ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１からは、成膜ガス（処理ガス）である原料ガスとして、形成しようとする膜を構成する主元素（所定元素）としてのシリコン（Ｓｉ）およびハロゲン元素を含むハロシラン系ガスを、それぞれ、ＭＦＣ２４１ａ１，２４１ｂ１、バルブ２４３ａ１，２４３ｂ１、バルブ２４３ａ４，２４３ｂ４、タンク２４２ａ１，２４２ｂ１、バルブ２４３ａ５，２４３ｂ５、ノズル２３３ａ，２３３ｂを介して処理室２０１内へ供給することが可能となっている。原料ガスとは、気体状態の原料、例えば、常温常圧下で液体状態である原料を気化することで得られるガスや、常温常圧下で気体状態である原料等のことである。ハロゲン元素には、塩素（Ｃｌ）、フッ素（Ｆ）、臭素（Ｂｒ）、ヨウ素（Ｉ）等が含まれる。ハロシラン系ガスは、Ｓｉソースとして作用する。ハロシラン系ガスとしては、例えば、Ｃｌを含むクロロシラン系ガスを用いることができる。クロロシラン系ガスとしては、例えば、ジクロロシラン（ＳｉＨ_２Ｃｌ_２、略称：ＤＣＳ）ガスを用いることができる。

ガス供給管２３２ａ２，２３２ｂ２からは、不活性ガスとして窒素（Ｎ_２）ガスを、それぞれ、ＭＦＣ２４１ａ２，２４１ｂ２、バルブ２４３ａ２，２４３ｂ２、ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１、バルブ２４３ａ４，２４３ｂ４、タンク２４２ａ１，２４２ｂ１、バルブ２４３ａ５，２４３ｂ５、ノズル２３３ａ，２３３ｂを介して処理室２０１内へ供給することが可能となっている。Ｎ_２ガスは、パージガス、希釈ガス、キャリアガス、或いはＤＣＳガスの多重吸着抑制ガスとして作用する。

ガス供給管２３２ａ３，２３２ｂ３からは、不活性ガスとしてＮ_２ガスを、それぞれ、ＭＦＣ２４１ａ３，２４１ｂ３、バルブ２４３ａ３，２４３ｂ３、バルブ２４３ａ６，２４３ｂ６、ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１、ノズル２３３ａ，２３３ｂを介して処理室２０１内へ供給することが可能となっている。Ｎ_２ガスは、パージガス、希釈ガス、或いはキャリアガスとして作用する。

ガス供給管２３２ｃ１，２３２ｄ１からは、成膜ガス（処理ガス）である反応ガスとして、窒素（Ｎ）含有ガスを、それぞれＭＦＣ２４１ｃ１，２４１ｄ１、バルブ２４３ｃ１，２４３ｄ１、バルブ２４３ｃ３，２４３ｄ３、ノズル２３３ｃ，２３３ｄ、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄを介して処理室２０１内へ供給することが可能となっている。Ｎ含有ガスとしては、例えば、窒化水素系ガスを用いることができる。窒化水素系ガスは、Ｎおよび水素（Ｈ）の２元素のみで構成される物質ともいえ、窒化ガス、すなわち、Ｎソースとして作用する。窒化水素系ガスとしては、例えば、アンモニア（ＮＨ_３）ガスを用いることができる。

ガス供給管２３２ｃ２，２３２ｄ２からは、不活性ガスとしてＮ_２ガスを、それぞれＭＦＣ２４１ｃ２，２４１ｄ２、バルブ２４３ｃ２，２４３ｄ２、バルブ２４３ｃ４，２４３ｄ４、ガス供給管２３２ｃ１，２３２ｄ１、ノズル２３３ｃ，２３３ｄを介して処理室２０１内へ供給することが可能となっている。Ｎ_２ガスは、パージガス、希釈ガス、或いはキャリアガスとして作用する。

主に、ガス供給管２３２ａ１〜２３２ａ３、ＭＦＣ２４１ａ１〜２４１ａ３、バルブ２４３ａ１〜２４３ａ６、タンク２４２ａ１、ノズル２３３ａにより、タンク２４２ａ１内に溜めたＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをノズル２３３ａより処理室２０１内のウエハ２００に対して供給する第１供給系（原料ガス／不活性ガス供給系）が構成される。

主に、ガス供給管２３２ｂ１〜２３２ｂ３、ＭＦＣ２４１ｂ１〜２４１ｂ３、バルブ２４３ｂ１〜２４３ｂ６、タンク２４２ｂ１、ノズル２３３ｂにより、タンク２４２ｂ１内に溜めたＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをノズル２３３ｂより処理室２０１内のウエハ２００に対して供給する第２供給系（原料ガス／不活性ガス供給系）が構成される。

主に、ガス供給管２３２ｃ１，２３２ｃ２、ＭＦＣ２４１ｃ１，２４１ｃ２、バルブ２４３ｃ１〜２４３ｃ４、ノズル２３３ｃ、バッファ室２３７ｃにより、ＮＨ_３ガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをノズル２３３ｃ、バッファ室２３７ｃより処理室２０１内のウエハ２００に対して供給する第３供給系（反応ガス／不活性ガス供給系）が構成される。

主に、ガス供給管２３２ｄ１，２３２ｄ２、ＭＦＣ２４１ｄ１，２４１ｄ２、バルブ２４３ｄ１〜２４３ｄ４、ノズル２３３ｄ、バッファ室２３７ｄにより、ＮＨ_３ガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをノズル２３３ｄ、バッファ室２３７ｄより処理室２０１内のウエハ２００に対して供給する第４供給系（反応ガス／不活性ガス供給系）が構成される。なお、本明細書では、第４供給系を第３供給系に含めて考えることもある。

図２に示すように、バッファ室２３７ｃ内には、導電体により構成され、細長い構造を有する２本の棒状電極２６９ｃ，２７０ｃが、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ２００の配列方向上方に向かって立ち上がるようにそれぞれ設けられている。棒状電極２６９ｃ，２７０ｃは、ノズル２３３ｃと平行にそれぞれ設けられている。棒状電極２６９ｃ，２７０ｃは、上部より下部にわたって電極保護管２７５ｃにより覆われることでそれぞれ保護されている。棒状電極２６９ｃ，２７０ｃのいずれか一方は、整合器２７２を介して高周波電源２７３に接続されており、他方は、基準電位であるアースに接続されている。ここでは、棒状電極２６９ｃが整合器２７２を介して高周波電源２７３に接続されており、棒状電極２７０ｃが基準電位であるアースに接続されている。整合器２７２を介して高周波電源２７３から棒状電極２６９ｃ，２７０ｃ間に高周波（ＲＦ）電力を印加することで、棒状電極２６９ｃ，２７０ｃ間のプラズマ生成領域２２４ｃにプラズマが生成される。

同様に、図２に示すように、バッファ室２３７ｄ内には、導電体により構成され、細長い構造を有する２本の棒状電極２６９ｄ，２７０ｄが、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ２００の配列方向上方に向かって立ち上がるようにそれぞれ設けられている。棒状電極２６９ｄ，２７０ｄは、ノズル２３３ｄと平行にそれぞれ設けられている。棒状電極２６９ｄ，２７０ｄは、上部より下部にわたって電極保護管２７５ｄにより覆われることでそれぞれ保護されている。棒状電極２６９ｄ，２７０ｄのいずれか一方は、整合器２７２を介して高周波電源２７３に接続されており、他方は、基準電位であるアースに接続されている。ここでは、棒状電極２６９ｄが整合器２７２を介して高周波電源２７３に接続されており、棒状電極２７０ｄが基準電位であるアースに接続されている。整合器２７２を介して高周波電源２７３から棒状電極２６９ｄ，２７０ｄ間にＲＦ電力を印加することで、棒状電極２６９ｄ，２７０ｄ間のプラズマ生成領域２２４ｄにプラズマが生成される。

主に、棒状電極２６９ｃ，２７０ｃ、電極保護管２７５ｃ、棒状電極２６９ｄ，２７０ｄ、電極保護管２７５ｄにより、ガスをプラズマ状態に励起（活性化）させるプラズマ励起部（活性化機構）が構成される。整合器２７２、高周波電源２７３をプラズマ励起部に含めて考えてもよい。また、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄを励起部に含めて考えてもよい。棒状電極２６９ｃ，２７０ｃを含むプラズマ励起部を第１プラズマ励起部とも称する。棒状電極２６９ｄ，２７０ｄを含むプラズマ励起部を第２プラズマ励起部とも称する。

反応管２０３の側壁下方には、排気口２３１ａが設けられている。排気口２３１ａには、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気管２３１が接続されている。排気管２３１には、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出器（圧力検出部）としての圧力センサ２４５および圧力調整器（圧力調整部）としてのＡＰＣ（Ａｕｔｏ Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４４を介して、真空排気装置としての真空ポンプ２４６が接続されている。ＡＰＣバルブ２４４は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室２０１内の真空排気および真空排気停止を行うことができ、更に、真空ポンプ２４６を作動させた状態で、圧力センサ２４５により検出された圧力情報に基づいて弁開度を調節することで、処理室２０１内の圧力を調整することができるように構成されている。主に、排気管２３１、ＡＰＣバルブ２４４、圧力センサ２４５により、排気系が構成される。真空ポンプ２４６を排気系に含めて考えてもよい。

反応管２０３の下方には、反応管２０３の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。シールキャップ２１９は、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シールキャップ２１９の上面には反応管２０３の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０が設けられている。

シールキャップ２１９の下方には、後述するボート２１７を回転させる回転機構２６７が設置されている。回転機構２６７の回転軸２５５はシールキャップ２１９を貫通してボート２１７に接続されている。回転機構２６７は、ボート２１７を回転させることでウエハ２００を回転させるように構成されている。図２に示すように、回転機構２６７は、ウエハ２００を矢印２００ｒの方向に（左回りに）回転させる。すなわち、回転機構２６７は、ウエハ２００のエッジ部の所定箇所が、平面視において、ノズル２３３ａ，２３３ｂとウエハ２００の中心とを結ぶ三角形の領域を通過する際に、ノズル２３３ａとウエハ２００の中心とを結ぶ直線（第１直線）を通過した後、ノズル２３３ｂとウエハ２００の中心とを結ぶ直線（第２直線）を通過するように、ウエハ２００を回転させる。

シールキャップ２１９は、反応管２０３の外部に垂直に設置された昇降機構としてのボートエレベータ１１５によって垂直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ１１５は、シールキャップ２１９を昇降させることで、ボート２１７に支持されたウエハ２００を処理室２０１内外に搬入および搬出（搬送）する搬送装置（搬送機構）として構成されている。すなわち、ボートエレベータ１１５は、ボート２１７すなわちウエハ２００を、処理室２０１内外に搬送する搬送装置（搬送機構）として構成されている。

基板支持具としてのボート２１７は、複数枚、例えば２５〜２００枚のウエハ２００を、水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で、垂直方向に整列させて多段に支持するように、すなわち、間隔を空けて配列させるように構成されている。ボート２１７は、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される。ボート２１７の下部には、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される断熱板２１８が多段に支持されている。

反応管２０３内には、温度検出器としての温度センサ２６３が設置されている。温度センサ２６３により検出された温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となる。温度センサ２６３は、ノズル２３３ａと同様にＬ字型に構成されており、反応管２０３の内壁に沿って設けられている。

図３に示すように、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）１２１ａ、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、内部バス１２１ｅを介して、ＣＰＵ１２１ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ１２１には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置１２２が接続されている。

記憶装置１２１ｃは、例えばフラッシュメモリ、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置１２１ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する成膜処理の手順や条件等が記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に格納されている。プロセスレシピは、後述する成膜処理における各手順をコントローラ１２１に実行させ、所定の結果を得ることができるように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、プロセスレシピや制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。また、プロセスレシピを、単に、レシピともいう。本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、レシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。ＲＡＭ１２１ｂは、ＣＰＵ１２１ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。

Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、上述のＭＦＣ２４１ａ１〜２４１ａ３，２４１ｂ１〜２４１ｂ３，２４１ｃ１，２４１ｃ２，２４１ｄ１，２４１ｄ２、バルブ２４３ａ１〜２４３ａ６，２４３ｂ１〜２４３ｂ６，２４３ｃ１〜２４３ｃ４，２４３ｄ１〜２４３ｄ４、圧力センサ２４５、ＡＰＣバルブ２４４、真空ポンプ２４６、ヒータ２０７、温度センサ２６３、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５、高周波電源２７３、整合器２７２等に接続されている。

ＣＰＵ１２１ａは、記憶装置１２１ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置１２２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置１２１ｃからレシピを読み出すように構成されている。ＣＰＵ１２１ａは、読み出したレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ２４１ａ１〜２４１ａ３，２４１ｂ１〜２４１ｂ３，２４１ｃ１，２４１ｃ２，２４１ｄ１，２４１ｄ２による各種ガスの流量調整動作、バルブ２４３ａ１〜２４３ａ６，２４３ｂ１〜２４３ｂ６，２４３ｃ１〜２４３ｃ４，２４３ｄ１〜２４３ｄ４の開閉動作、ＡＰＣバルブ２４４の開閉動作および圧力センサ２４５に基づくＡＰＣバルブ２４４による圧力調整動作、真空ポンプ２４６の起動および停止、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整動作、回転機構２６７によるボート２１７の回転および回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作、整合器２７２によるインピーダンス調整動作、高周波電源２７３への電力供給等を制御するように構成されている。

コントローラ１２１は、外部記憶装置１２３に格納された上述のプログラムを、コンピュータにインストールすることにより構成することができる。外部記憶装置１２３は、例えば、ＨＤＤ等の磁気ディスク、ＣＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリ等の半導体メモリを含む。記憶装置１２１ｃや外部記憶装置１２３は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成されている。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本明細書において記録媒体という言葉を用いた場合は、記憶装置１２１ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置１２３単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。なお、コンピュータへのプログラムの提供は、外部記憶装置１２３を用いず、インターネットや専用回線等の通信手段を用いて行ってもよい。

（２）基板処理工程
上述の基板処理装置を用い、半導体装置の製造工程の一工程として、基板としてのウエハ２００上に薄膜として絶縁膜である窒化膜を形成する基板処理シーケンス、すなわち、成膜シーケンスの例について説明する。以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。

図４に示す成膜シーケンスでは、
（ａ）処理室２０１内のウエハ２００に対して原料ガスとしてＤＣＳガスおよび不活性ガスとしてＮ_２ガスを供給する工程と、
（ｂ）処理室２０１内のウエハ２００に対して反応ガスとしてＮＨ_３ガスを供給する工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、ウエハ２００上に膜としてシリコン窒化膜（ＳｉＮ膜）を形成し、
（ａ）では、第１タンク２４２ａ１内に溜めたＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかを第１供給部としての第１ノズル２３３ａよりウエハ２００に対して供給すると共に、第１タンク２４２ａ１とは異なる第２タンク２４２ｂ１内に溜めたＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかを第１供給部とは異なる第２供給部としての第２ノズル２３３ｂよりウエハ２００に対して供給し、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかを第１タンク２４２ａ１内に溜めた状態での第１タンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの濃度を、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかを第２タンク２４２ｂ１内に溜めた状態での第２タンク２４２ｂ１内におけるＤＣＳガスの濃度と異ならせる。

なお、図４では、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかを第１タンク２４２ａ１内に溜めた状態での第１タンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの濃度を、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかを第２タンク２４２ｂ１内に溜めた状態での第２タンク２４２ｂ１内におけるＤＣＳガスの濃度よりも高くする例、すなわち、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかを第２タンク２４２ｂ１内に溜めた状態での第２タンク２４２ｂ１内におけるＮ_２ガスの濃度を、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかを第１タンク２４２ａ１内に溜めた状態での第１タンク２４２ａ１内におけるＮ_２ガスの濃度よりも高くする例を示している。

具体的には、図４では、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかを第１タンク２４２ａ１内に溜めた状態での第１タンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの濃度を１００％（Ｎ_２ガスの濃度を０％）とし、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかを第２タンク２４２ｂ１内に溜めた状態での第２タンク２４２ｂ１内におけるＤＣＳガスの濃度を０％（Ｎ_２ガスの濃度を１００％）とする例を示している。

また、図４では、（ｂ）において、ＮＨ_３ガスをプラズマ励起させて、ウエハ２００に対して供給する例、すなわち、ＮＨ_３ガスをプラズマ励起させて、ＮＨ_３ ^＊等の励起種すなわち活性種として供給する例を示している。より具体的には、図４では、（ｂ）において、複数のプラズマ励起部へ同一流量で供給したＮＨ_３ガスをそれぞれプラズマ励起させて、ウエハ２００に対して供給する例、すなわち、複数のプラズマ励起部へ同一流量で供給したＮＨ_３ガスをそれぞれプラズマ励起させて生成したＮＨ_３ ^＊等の活性種を複数のプラズマ励起部からウエハ２００に対して供給する例を示している。なお、図４では、便宜上、一部のＮ_２ガスの供給タイミングの図示を省略している。この点は、後述する図５、図６においても同様である。

本明細書では、図４に示す成膜シーケンスを、便宜上、以下のように示すこともある。以下の他の態様等の説明においても、同様の表記を用いることとする。

（ＤＣＳ＋Ｎ_２→ＮＨ_３ ^＊）×ｎ ⇒ ＳｉＮ

本明細書において「ウエハ」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものを意味する場合や、ウエハとその表面に形成された所定の層や膜との積層体を意味する場合がある。本明細書において「ウエハの表面」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものの表面を意味する場合や、ウエハ上に形成された所定の層等の表面を意味する場合がある。本明細書において「ウエハ上に所定の層を形成する」と記載した場合は、ウエハそのものの表面上に所定の層を直接形成することを意味する場合や、ウエハ上に形成されている層等の上に所定の層を形成することを意味する場合がある。本明細書において「基板」という言葉を用いた場合も、「ウエハ」という言葉を用いた場合と同義である。

（ウエハチャージおよびボートロード）
複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）されると、図１に示すように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内へ搬入（ボートロード）される。この状態で、シールキャップ２１９は、Ｏリング２２０を介して反応管２０３の下端をシールした状態となる。

（圧力調整および温度調整）
処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が、所望の圧力（真空度）となるように、真空ポンプ２４６によって真空排気（減圧排気）される。この際、処理室２０１内の圧力は圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づきＡＰＣバルブ２４４がフィードバック制御される（圧力調整）。また、処理室２０１内のウエハ２００が、所望の処理温度となるように、ヒータ２０７によって加熱される。この際、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合がフィードバック制御される（温度調整）。また、回転機構２６７によるウエハ２００の回転を開始する。真空ポンプ２４６の稼働、ウエハ２００の加熱および回転は、いずれも、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は継続して行われる。

（プリパージ１）
次に、ＡＰＣバルブ２４４を全開とした状態で、すなわち、処理室２０１内を真空排気した状態で、バルブ２４３ａ１，２４３ｂ１，２４３ｃ１，２４３ｃ３，２４３ｄ１，２４３ｄ３を閉じ、バルブ２４３ａ２〜２４３ａ６，２４３ｂ２〜２４３ｂ６，２４３ｃ２，２４３ｃ４，２４３ｄ２，２４３ｄ４を開き、ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１，２３２ｃ１，２３２ｄ１内へＮ_２ガスを流す。Ｎ_２ガスは、ＭＦＣ２４１ａ２，２４１ａ３，２４１ｂ２，２４１ｂ３，２４１ｃ２，２４１ｄ２により流量調整され、ノズル２３３ａ，２３３ｂ，２３３ｃ，２３３ｄ、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、各ガス供給管より供給するＮ_２ガスの供給流量を、それぞれ例えば１００〜１００００ｓｃｃｍの範囲内の所定流量とし、処理室２０１内の圧力を、例えば２０〜３０Ｐａの範囲内の所定圧力とする。これにより、各供給系、処理室２０１、排気系のそれぞれの内部をパージすることができ、これらの内部のＤＣＳガス供給前の環境および状態を整えて揃えることができる。

（プリバキューム）
その後、処理室２０１内を真空排気した状態を維持しつつ、また、バルブ２４３ａ１，２４３ｂ１，２４３ｃ１，２４３ｃ３，２４３ｄ１，２４３ｄ３を閉じた状態、および、バルブ２４３ａ４，２４３ａ５，２４３ｂ４，２４３ｂ５を開いた状態を維持しつつ、バルブ２４３ａ２，２４３ａ３，２４３ａ６，２４３ｂ２，２４３ｂ３，２４３ｂ６，２４３ｃ２，２４３ｃ４，２４３ｄ２，２４３ｄ４を閉じることで、各ガス供給管からのＮ_２ガスの供給を停止させ、タンク２４２ａ１，２４２ｂ１のそれぞれの内部を真空引きし高真空状態とする。このとき、処理室２０１内の圧力を、例えば１〜１０Ｐａの範囲内の所定圧力とする。その後、タンク２４２ａ１，２４２ｂ１のそれぞれの前後（上流側および下流側）のバルブ２４３ａ４，２４３ａ５，２４３ｂ４，２４３ｂ５を閉じ、タンク２４２ａ１，２４２ｂ１の内部をそれぞれ高真空密閉状態とする。

（プリパージ２）
その後、処理室２０１内を真空排気した状態を維持しつつ、また、タンク２４２ａ１，２４２ｂ１の内部をそれぞれ高真空密閉状態に維持しつつ、バルブ２４３ａ３，２４３ａ６，２４３ｂ３，２４３ｂ６，２４３ｃ２，２４３ｃ４，２４３ｄ２，２４３ｄ４を開き、ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１，２３２ｃ１，２３２ｄ１内へＮ_２ガスを流す。Ｎ_２ガスは、ＭＦＣ２４１ａ３，２４１ｂ３，２４１ｃ２，２４１ｄ２により流量調整され、ノズル２３３ａ，２３３ｂ，２３３ｃ，２３３ｄ、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このときの処理条件は上述のプリパージ１における処理条件と同様とする。これにより、各供給系、処理室２０１、排気系のそれぞれの内部を更にパージすることができ、これらの内部のＤＣＳガス供給前の環境および状態を更に整えて揃えることができる。

（タンク内へのガスチャージ）
その後、バルブ２４３ａ５を閉じた状態で、バルブ２４３ａ１，２４３ａ４を開き、ガス供給管２３２ａ１内へＤＣＳガスを流す。ＤＣＳガスは、ＭＦＣ２４１ａ１により流量調整され、タンク２４２ａ１内へ供給されて、タンク２４２ａ１内に溜められる。タンク２４２ａ１内に、所定圧、所定量のＤＣＳガスが溜められた後、バルブ２４３ａ１，２４３ａ４を閉じ、タンク２４２ａ１内にＤＣＳガスを封じ込める（閉じ込める）。タンク２４２ａ１の容積は、例えば３００〜５００ｃｃであることが好ましく、この場合、タンク２４２ａ１内にＤＣＳガスを封じ込める際のタンク２４２ａ１内の圧力を、例えば２００００Ｐａ以上の高圧とするのが好ましく、タンク２４２ａ１内に溜めるＤＣＳガスの量を、例えば１２０〜３６０ｃｃ、好ましくは１２０〜２４０ｃｃとするのが望ましい。これら一連の動作により、タンク２４２ａ１内へのＤＣＳガスの充填動作が完了する（第１タンク内へのガスチャージ）。

また、バルブ２４３ｂ５を閉じた状態で、バルブ２４３ｂ２，２４３ｂ４を開き、ガス供給管２３２ｂ１内へＮ_２ガスを流す。Ｎ_２ガスは、ＭＦＣ２４１ｂ２により流量調整され、タンク２４２ｂ１内へ供給されて、タンク２４２ｂ１内に溜められる。タンク２４２ｂ１内に、所定圧、所定量のＮ_２ガスが溜められた後、バルブ２４３ｂ２，２４３ｂ４を閉じ、タンク２４２ｂ１内にＮ_２ガスを封じ込める（閉じ込める）。タンク２４２ｂ１の容積は、例えば３００〜５００ｃｃであることが好ましく、この場合、タンク２４２ｂ１内にＮ_２ガスを封じ込める際のタンク２４２ｂ１内の圧力を、例えば２００００Ｐａ以上の高圧とするのが好ましく、タンク２４２ｂ１内に溜めるＮ_２ガスの量を、例えば１２０〜４００ｃｃ、好ましくは１２０〜３００ｃｃとするのが望ましい。これら一連の動作により、タンク２４２ｂ１内へのＮ_２ガスの充填動作が完了する（第２タンク内へのガスチャージ）。

このとき、タンク２４２ａ１内に溜めるＤＣＳガスの濃度を、タンク２４２ｂ１内に溜めるＤＣＳガスの濃度よりも高くする。また、タンク２４２ｂ１内に溜めるＮ_２ガスの濃度を、タンク２４２ａ１内に溜めるＮ_２ガスの濃度よりも高くする。また、タンク２４２ａ１内に溜めるＤＣＳガスの濃度を、タンク２４２ａ１内に溜めるＮ_２ガスの濃度よりも高くし、タンク２４２ｂ１内に溜めるＮ_２ガスの濃度を、タンク２４２ｂ１内に溜めるＤＣＳガスの濃度よりも高くする。図４では、タンク２４２ａ１内に溜めるＤＣＳガスの濃度を１００％（Ｎ_２ガスの濃度を０％）とし、タンク２４２ｂ１内に溜めるＮ_２ガスの濃度を１００％（ＤＣＳガスの濃度を０％）とする例を示している。なお、例えば、図５に示すように、タンク２４２ａ１内に溜めるＤＣＳガスの濃度を１００％（Ｎ_２ガスの濃度を０％）とし、タンク２４２ｂ１内に溜めるＮ_２ガスの濃度を９０％（ＤＣＳガスの濃度を１０％）とするようにしてもよい。

また、このとき、タンク２４２ａ１内に溜めるＤＣＳガスの量を、タンク２４２ｂ１内に溜めるＤＣＳガスの量よりも多くする。また、タンク２４２ｂ１内に溜めるＮ_２ガスの量を、タンク２４２ａ１内に溜めるＮ_２ガスの量よりも多くする。また、タンク２４２ａ１内に溜めるＤＣＳガスの量を、タンク２４２ａ１内に溜めるＮ_２ガスの量よりも多くし、タンク２４２ｂ１内に溜めるＮ_２ガスの量を、タンク２４２ｂ１内に溜めるＤＣＳガスの量よりも多くする。図４では、タンク２４２ａ１内に溜めるＮ_２ガスの量を０ｃｃとし、タンク２４２ａ１内にＤＣＳガスを単独で溜め（存在させ）、タンク２４２ｂ１内に溜めるＤＣＳガスの量を０ｃｃとし、タンク２４２ｂ１内にＮ_２ガスを単独で溜める（存在させる）例を示している。

（処理室内へのＮ_２ガスチャージ）
タンク内へのガスチャージが完了した後、上述のプリパージ２と同様に、バルブ２４３ａ３，２４３ａ６，２４３ｂ３，２４３ｂ６，２４３ｃ２，２４３ｃ４，２４３ｄ２，２４３ｄ４を開き、ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１，２３２ｃ１，２３２ｄ１内へＮ_２ガスを流した状態を維持しつつ、ＡＰＣバルブ２４４を全閉として処理室２０１内の排気を停止する。これにより、処理室２０１内をＮ_２ガスで充満させることができ、処理室２０１内の圧力を高めることが可能となる。このとき、各ガス供給管より供給するＮ_２ガスの供給流量を、例えば１００〜１００００ｓｃｃｍの範囲内の所定流量とする。また、処理室２０１内の圧力を、例えば２０〜３０Ｐａの範囲内の所定圧力から、例えば２００〜４００Ｐａの範囲内の所定圧力まで上昇させる。これにより、処理室２０１内のウエハ２００に対してＤＣＳガスを供給する際におけるＤＣＳガスの処理室２０１内全域への拡散を抑制し、ＤＣＳガス流れの方向性（指向性）を得ることが可能となる。これらの動作により、ＤＣＳガス供給前の処理室２０１内の環境および状態を整えることが可能となる。

以上のプリパージ１、プリバキューム、プリパージ２、タンク内へのガスチャージ、処理室内へのＮ_２ガスチャージが、後述するＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのフラッシュフローを行うための事前準備となる。

（成膜ステップ）
その後、次の２つのステップ、すなわち、ステップＡ，Ｂを順次実施する。

［ステップＡ］
このステップでは、処理室２０１内のウエハ２００に対して、第１タンク２４２ａ１内に溜めたＤＣＳガスと、第２タンク２４２ｂ１内に溜めたＮ_２ガスとを、それぞれ、第１ノズル２３３ａ、第２ノズル２３３ｂより、同時に供給する。

処理室２０１内をＮ_２ガスで充満させ、処理室２０１内の圧力が所定圧力となった後、ＡＰＣバルブ２４４を全閉とした状態を維持しつつ、また、バルブ２４３ａ４，２４３ｂ４を閉じた状態を維持しつつ、バルブ２４３ａ５，２４３ｂ５をそれぞれ開く。これにより、タンク２４２ａ１内に溜められた高圧のＤＣＳガスが、ガス供給管２３２ａ１、ノズル２３３ａを介して、処理室２０１内へ一気に（パルス的に）供給されると共に、タンク２４２ｂ１内に溜められた高圧のＮ_２ガスが、ガス供給管２３２ｂ１、ノズル２３３ｂを介して、処理室２０１内へ一気に（パルス的に）供給される。以下、この供給方法をフラッシュフローと称する。このとき、ＡＰＣバルブ２４４が閉じられているため、処理室２０１内の圧力は急激に上昇し、所定圧力まで昇圧される。その後、処理室２０１内の昇圧状態を所定時間維持し、高圧のＤＣＳガスおよびＮ_２ガス雰囲気中にウエハ２００を曝露する。

本ステップにおける処理条件としては、
処理温度：２５０〜６５０℃、好ましくは３００〜６００℃
処理圧力（フラッシュフロー前）：２００〜４００Ｐａ
処理圧力（フラッシュフロー後）：９００〜１５００Ｐａ
ＤＣＳガス供給量（Ｒ１）：１２０〜３６０ｃｃ、好ましくは１２０〜２４０ｃｃ
Ｎ_２ガス供給量（Ｒ２）：１２０〜４００ｃｃ、好ましくは１２０〜３００ｃｃ
Ｎ_２ガス供給流量（Ｒ３）：１００〜１００００ｓｃｃｍ
Ｎ_２ガス供給流量（Ｒ４）：１００〜１００００ｓｃｃｍ
ＤＣＳガスおよびＮ_２ガス曝露時間：１〜２０秒、好ましくは５〜１０秒
が例示される。

なお、本明細書における「２５０〜６５０℃」のような数値範囲の表記は、下限値および上限値がその範囲に含まれることを意味する。よって、例えば、「２５０〜６５０℃」とは「２５０℃以上６５０℃以下」を意味する。他の数値範囲についても同様である。

上述の条件下でウエハ２００をＤＣＳガスおよびＮ_２ガス雰囲気に曝露することにより、ウエハ２００の最表面上に、第１層として、Ｃｌを含むＳｉ含有層が形成される。Ｃｌを含むＳｉ含有層は、ウエハ２００の最表面への、ＤＣＳの化学吸着や物理吸着、ＤＣＳの一部が分解した物質（以下、ＳｉＨ_ｘＣｌ_ｙ）の化学吸着、ＤＣＳの熱分解によるＳｉの堆積等により形成される。Ｃｌを含むＳｉ含有層は、ＤＣＳやＳｉＨ_ｘＣｌ_ｙの吸着層（物理吸着層や化学吸着層）であってもよく、Ｃｌを含むＳｉの堆積層であってもよい。本明細書では、Ｃｌを含むＳｉ含有層を、単に、Ｓｉ含有層とも称する。

なお、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの濃度は、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの濃度よりも高くなる。また、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＮ_２ガスの濃度は、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＮ_２ガスの濃度よりも高くなる。また、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの濃度は、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＮ_２ガスの濃度よりも高くなり、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＮ_２ガスの濃度は、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの濃度よりも高くなる。図４では、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの濃度が１００％（Ｎ_２ガスの濃度が０％）となり、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＮ_２ガスの濃度が１００％（ＤＣＳガスの濃度が０％）となる例を示している。なお、図５に示すように、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの濃度を１００％（Ｎ_２ガスの濃度を０％）とし、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＮ_２ガスの濃度を９０％（ＤＣＳガスの濃度を１０％）とするようにしてもよい。

また、このとき、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの量は、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの量よりも多くなる。また、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＮ_２ガスの量は、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＮ_２ガスの量よりも多くなる。また、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの量は、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＮ_２ガスの量よりも多くなり、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＮ_２ガスの量は、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの量よりも多くなる。図４では、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるＮ_２ガスの量が０ｃｃとなり、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローによりＤＣＳガスが単独で供給され、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるＤＣＳガスの量が０ｃｃとなり、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローによりＮ_２ガスが単独で供給される例を示している。

このように、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガス、Ｎ_２ガスの濃度を、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガス、Ｎ_２ガスの濃度とそれぞれ異ならせることにより、また、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガス、Ｎ_２ガスの量を、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガス、Ｎ_２ガスの量とそれぞれ異ならせることにより、ＤＣＳガスを構成するＤＣＳ分子のウエハ２００の最表面への多重吸着を抑制することが可能となり、結果として、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させることができ、さらには、ウエハ面内膜質均一性を向上させることができる他、膜質そのものを改善することが可能となる。

なお、多重吸着とは、ウエハ２００の最表面へＤＣＳ分子がいくつも重なり合って吸着することを意味する。本明細書では、１サイクルあたりに形成される後述する第２層の厚さが１．４〜２Å以上である場合に多重吸着が生じていると見做し、その厚さが１．４〜２Å未満である場合に非多重吸着が生じていると見做すこととしている。例えば、１サイクルあたりに形成される後述する第２層の厚さが２．１〜５Åである場合は多重吸着が生じていると見做すこととなり、その厚さが０．１〜１．３Åである場合は非多重吸着が生じていると見做すこととなる。１サイクルあたりに形成される後述する第２層の厚さが１．４〜２Åである場合は、条件によって、多重吸着が生じていると見做せる場合と、非多重吸着が生じていると見做せる場合と、その両方の吸着状態が生じていると見做せる場合がある。なお、１サイクルあたりに形成される後述する第２層の厚さが１．４Å未満である場合は、確実に非多重吸着が生じていると見做すことができる。

ウエハ２００上に第１層を形成した後、全閉としていたＡＰＣバルブ２４４を全開として処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージ１）。このときの処理手順、処理条件は、上述のプリパージ１における処理手順、処理条件と同様とすることができる。なお、パージ１において、次のサイクルにおけるＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのフラッシュフローのためのプリパージ１、プリバキューム、プリパージ２を行う。

原料ガスとしては、ＤＣＳガスの他、モノクロロシラン（ＳｉＨ_３Ｃｌ、略称：ＭＣＳ）ガス、トリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ_３、略称：ＴＣＳ）ガス、テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ_４、略称：ＳＴＣ）ガス、ヘキサクロロジシラン（Ｓｉ_２Ｃｌ_６、略称：ＨＣＤＳ）ガス、オクタクロロトリシラン（Ｓｉ_３Ｃｌ_８、略称：ＯＣＴＳ）ガス等のクロロシラン系ガスや、テトラブロモシラン（ＳｉＢｒ_４）ガス等のブロモシラン系ガスや、テトラヨードシラン（ＳｉＩ_４）ガス等のヨードシラン系ガスや、テトラキスジメチルアミノシラン（Ｓｉ［Ｎ（ＣＨ_３）_２］_４、略称：４ＤＭＡＳ）ガス、トリスジメチルアミノシラン（Ｓｉ［Ｎ（ＣＨ_３）_２］_３Ｈ、略称：３ＤＭＡＳ）ガス、ビスジエチルアミノシラン（Ｓｉ［Ｎ（Ｃ_２Ｈ_５）_２］_２Ｈ_２、略称：ＢＤＥＡＳ）ガス、ビスターシャリーブチルアミノシラン（ＳｉＨ_２［ＮＨ（Ｃ_４Ｈ_９）］_２、略称：ＢＴＢＡＳ）ガス、ジイソプロピルアミノシラン（ＳｉＨ_３［Ｎ（Ｃ_３Ｈ_７）_２］、略称：ＤＩＰＡＳ）ガス等のアミノシラン系ガスを用いることができる。不活性ガスとしては、Ｎ_２ガスの他、例えば、Ａｒガス、Ｈｅガス、Ｎｅガス、Ｘｅガス等の各種希ガスを用いることができる。この点は、後述するステップＢにおいても同様である。

［ステップＢ］
このステップでは、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００の表面に形成された第１層（Ｓｉ含有層）に対してＮＨ_３ガスを供給する。ＮＨ_３ガスを供給する際は、２つのプラズマ励起部へ同一流量でＮＨ_３ガスを供給し、２つのプラズマ励起部においてＮＨ_３ガスをそれぞれ同時にプラズマ励起させて生成させたＮＨ_３ ^＊等の活性種を２つのプラズマ励起部から処理室２０１内のウエハ２００に対して同時に供給する。

具体的には、ＡＰＣバルブ２４４を開いた状態で、すなわち、処理室２０１内を排気した状態で、バルブ２４３ｃ１，２４３ｄ１、バルブ２４３ｃ３，２４３ｄ３を開き、ガス供給管２３２ｃ１，２３２ｄ１内へＮＨ_３ガスを流す。ＮＨ_３ガスは、ＭＦＣ２４１ｃ１，２４１ｄ１により流量調整され、ノズル２３３ｃ，２３３ｄ、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される（ＮＨ_３ガスプリフロー）。

ＮＨ_３ガスプリフローを所定時間行った後、ガス供給管２３２ｃ１，２３２ｄ１からのノズル２３３ｃ，２３３ｄ、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄを介した処理室２０１内へのＮＨ_３ガスの供給、排気口２３１ａからのＮＨ_３ガスの排気を維持した状態で、棒状電極２６９ｃ，２７０ｃ間、および、棒状電極２６９ｄ，２７０ｄ間にＲＦ電力を印加する。これにより、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄ内でＮＨ_３ガスがプラズマ励起されてＮＨ_３ ^＊等の活性種が生成され、このようにして生成された活性種が、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄのそれぞれより、ウエハ２００に対して同時に供給されることとなる（ＮＨ_３ ^＊フロー）。

本ステップにおける処理条件としては、
処理温度：２５０〜６５０℃、好ましくは３００〜６００℃
処理圧力：１〜１００Ｐａ、好ましくは１〜５０Ｐａ
Ｎ_２ガス供給流量（Ｒ１）：１００〜１００００ｓｃｃｍ
Ｎ_２ガス供給流量（Ｒ２）：１００〜１００００ｓｃｃｍ
ＮＨ_３ガス供給流量（Ｒ３）：１０〜１００００ｓｃｃｍ
ＮＨ_３ガス供給流量（Ｒ４）：１０〜１００００ｓｃｃｍ
ＮＨ_３ガスプリフロー時間：１〜１０秒、好ましくは１〜５秒
ＮＨ_３ ^＊フロー時間：１〜６０秒、好ましくは５〜３０秒
高周波電力：５０〜１０００Ｗ
が例示される。

上述の条件下でウエハ２００に対してＮＨ_３ガスやＮＨ_３ ^＊を供給することにより、ステップＡでウエハ２００の表面上に形成された第１層の少なくとも一部が窒化（改質）される。第１層が窒化されることで、ウエハ２００の表面上に、第２層として、ＳｉおよびＮを含む層、すなわち、シリコン窒化層（ＳｉＮ層）が形成される。第２層の表面は、ＮＨ_３ガスやＮＨ_３ ^＊により窒化されることで、ＮＨ終端された状態となる。第２層を形成する際、第１層に含まれていたＣｌ等の不純物は、ＮＨ_３ガスやＮＨ_３ ^＊による第１層の窒化反応（改質反応）の過程において、少なくともＣｌを含むガス状物質を構成し、処理室２０１内から排出される。これにより、第２層は、ステップＡで形成された第１層に比べてＣｌ等の不純物が少ない層となる。

ウエハ２００上に第２層を形成した後、バルブ２４３ｃ１，２４３ｄ１、バルブ２４３ｃ３，２４３ｄ３を閉じ、また、棒状電極２６９ｃ，２７０ｃ間、および、棒状電極２６９ｄ，２７０ｄ間へのＲＦ電力の印加を停止して、処理室２０１内へのＮＨ_３ガスやＮＨ_３ ^＊の供給を停止する。そして、ステップＡにおけるパージ１と同様の処理手順、処理条件により、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージ２）。

反応ガスとしては、ＮＨ_３ガスの他、ジアゼン（Ｎ_２Ｈ_２）ガス、ヒドラジン（Ｎ_２Ｈ_４）ガス、Ｎ_３Ｈ_８ガス等の窒化水素系ガスを用いることができる。

なお、次のサイクルにおけるＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのフラッシュフローのためのプリパージ１、プリバキューム、プリパージ２を、パージ１において行うのは上述の通りだが、次のサイクルにおけるＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのフラッシュフローのためのタンク内へのガスチャージを、ＮＨ_３ガスプリフローやＮＨ_３ ^＊フローと並行して行う。図４では、タンク内へのガスチャージを、ＮＨ_３ ^＊フローと並行して行う例を示している。また、次のサイクルにおけるＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのフラッシュフローのための処理室内へのＮ_２ガスチャージを、パージ２の後に、または、パージ２において行うようにしてもよい。これらにより、プリパージ１、プリバキューム、プリパージ２、タンク内へのガスチャージ、処理室内へのＮ_２ガスチャージを、次のサイクルで別途行う必要がなく、サイクルタイムを短縮することができ、スループットを向上させることが可能となる。

［所定回数実施］
上述したステップＡ，Ｂを非同時に、すなわち、同期させることなく交互に行うサイクルを所定回数（ｎ回、ｎは１以上の整数）行うことにより、ウエハ２００の表面上にＳｉＮ膜を形成することができる。上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。すなわち、１サイクルあたりに形成されるＳｉＮ層の厚さを所望の膜厚よりも薄くし、ＳｉＮ層を積層することで形成される膜の膜厚が所望の膜厚になるまで、上述のサイクルを複数回繰り返すのが好ましい。

（アフターパージおよび大気圧復帰）
成膜ステップが終了した後、ガス供給管２３２ａ１，２３２ｂ１，２３２ｃ１,２３２ｄ１のそれぞれからパージガスとしてＮ_２ガスを処理室２０１内へ供給し、排気口２３１ａより排気する。これにより、処理室２０１内がパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物が処理室２０１内から除去される（アフターパージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。

（ボートアンロードおよびウエハディスチャージ）
その後、ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降され、反応管２０３の下端が開口される。そして、処理済のウエハ２００が、ボート２１７に支持された状態で反応管２０３の下端から反応管２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。その後、処理済のウエハ２００は、ボート２１７より取り出される（ウエハディスチャージ）。

（３）本態様による効果
上述の態様によれば、以下に示す１つまたは複数の効果が得られる。

（ａ）本態様では、ステップＡにおいて、タンク２４２ａ１内に溜めたＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをノズル２３３ａよりウエハ２００に対して供給すると共に、タンク２４２ｂ１内に溜めたＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをノズル２３３ｂよりウエハ２００に対して供給し、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ａ１内に溜めた状態でのタンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの濃度を、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ｂ１内に溜めた状態でのタンク２４２ｂ１内におけるＤＣＳガスの濃度と異ならせるようにしている。これにより、ノズル２３３ａを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの濃度を、ノズル２３３ｂを介してフラッシュフローにより供給されるガスにおけるＤＣＳガスの濃度と異ならせることができる。すなわち、ＤＣＳガス濃度が異なるガス同士を、ウエハ２００の面内で、フラッシュフロー供給により、衝突させて接触（混合）させることができ、ＤＣＳガスを構成するＤＣＳ分子のウエハ２００の最表面への多重吸着を抑制し、非多重吸着を促進させることが可能となる。

その結果、ウエハ２００上に形成される第１層のウエハ面内厚さ均一性を向上させることが可能となり、結果として、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ面内膜厚均一性を向上させることが可能となる。また、第１層のウエハ面内厚さ均一性の向上が可能となることから、ステップＢにおける第１層の窒化をウエハ面内全域にわたり均一に行うことが可能となり、ウエハ面内膜質均一性を向上させることが可能となる。さらに、ＤＣＳ分子の多重吸着の抑制、すなわち、非多重吸着の促進が可能となることから、第１層のウエハ面内厚さ均一性の向上が可能となるだけでなく、第１層の薄層化も可能となり、ステップＢにおける第１層の窒化をウエハ面内全域にわたり均一かつ充分に行うことが可能となり、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の膜質そのものを改善することが可能となる。なお、ここでいう膜質とは、例えば、膜のウェットエッチング耐性（ＨＦ耐性）等のことであり、この場合、膜質の改善とは、膜のウェットエッチングレート（以下、ＷＥＲ）を低下させ、膜のウェットエッチング耐性を高めることが可能となることを意味する。

なお、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ａ１内に溜めた状態でのタンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの濃度を、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ｂ１内に溜めた状態でのタンク２４２ｂ１内におけるＤＣＳガスの濃度よりも高くすることで、また、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ｂ１内に溜めた状態でのタンク２４２ｂ１内におけるＮ_２ガスの濃度を、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ａ１内に溜めた状態でのタンク２４２ａ１内におけるＮ_２ガスの濃度よりも高くすることで、上述のＤＣＳ分子の多重吸着抑制効果（非多重吸着促進効果）を高めることが可能となる。

また、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ａ１内に溜めた状態でのタンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの濃度を、タンク２４２ａ１内におけるＮ_２ガスの濃度よりも高くし、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ｂ１内に溜めた状態でのタンク２４２ｂ１内におけるＮ_２ガスの濃度を、タンク２４２ｂ１内におけるＤＣＳガスの濃度よりも高くすることで、上述のＤＣＳ分子の多重吸着抑制効果を高めることが可能となる。

また、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ａ１内に溜めた状態でのタンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの量を、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ｂ１内に溜めた状態でのタンク２４２ｂ１内におけるＤＣＳガスの量よりも多くすることで、また、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ｂ１内に溜めた状態でのタンク２４２ｂ１内におけるＮ_２ガスの量を、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ａ１内に溜めた状態でのタンク２４２ａ１内におけるＮ_２ガスの量よりも多くすることで、上述のＤＣＳ分子の多重吸着抑制効果を高めることが可能となる。

また、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ａ１内に溜めた状態でのタンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの量を、タンク２４２ａ１内におけるＮ_２ガスの量よりも多くし、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ｂ１内に溜めた状態でのタンク２４２ｂ１内におけるＮ_２ガスの量を、タンク２４２ｂ１内におけるＤＣＳガスの量よりも多くすることで、上述のＤＣＳ分子の多重吸着抑制効果を高めることが可能となる。

特に、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ａ１内に溜めた状態でのタンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの濃度を１００％（Ｎ_２ガスの濃度を０％）とし、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ｂ１内に溜めた状態でのタンク２４２ｂ１内におけるＮ_２ガスの濃度を１００％（ＤＣＳガスの濃度を０％）とすることで、ステップＡにおいて、フラッシュフローにより供給した濃度１００％のＤＣＳガスと、フラッシュフローにより供給した濃度１００％のＮ_２ガスとを、ウエハ２００の面内で衝突させて接触（混合）させることができ、上述のＤＣＳ分子の多重吸着抑制効果をより高めることが可能となる。

すなわち、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ａ１内に溜めた状態においてタンク２４２ａ１内にＤＣＳガスを単独で存在させ、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ｂ１内に溜めた状態においてタンク２４２ｂ１内にＮ_２ガスを単独で存在させることで、上述のＤＣＳ分子の多重吸着抑制効果をより高めることが可能となる。

（ｂ）少なくともステップＡを行う際に、ウエハ２００のエッジ部の所定箇所が、平面視において、ノズル２３３ａ，２３３ｂとウエハ２００の中心とを結ぶ三角形の領域を通過する際に、ノズル２３３ａとウエハ２００の中心とを結ぶ直線（第１直線）を通過した後、ノズル２３３ｂとウエハ２００の中心とを結ぶ直線（第２直線）を通過するように（図２における矢印２００ｒの方向に）、ウエハ２００を回転させることで、ノズル２３３ａよりＤＣＳガスがフラッシュフロー供給されることでＤＣＳガスに曝露されたウエハ２００の面内の所定領域が、ノズル２３３ｂよりフラッシュフロー供給されたＮ_２ガスに速やかに曝露されるようにすることができ、上述のＤＣＳ分子の多重吸着抑制効果をよりいっそう高めることが可能となる。

なお、この効果は、図４のように、ノズル２３３ａよりＤＣＳガスを単独でフラッシュフロー供給し、ノズル２３３ｂよりＮ_２ガスを単独でフラッシュフロー供給する場合に限らず、図５のように、ノズル２３３ａよりＤＣＳガスを単独でフラッシュフロー供給し、ノズル２３３ｂよりＮ_２ガスとＤＣＳガスとの混合ガスをフラッシュフロー供給する場合にも得ることができる。また、ノズル２３３ａ，２３３ｂのそれぞれより、Ｎ_２ガスとＤＣＳガスとの混合ガスをフラッシュフロー供給する場合にも得ることができる。ただし、いずれの場合も、ノズル２３３ａよりフラッシュフロー供給するガスにおけるＤＣＳガス濃度（量）を、ノズル２３３ｂよりフラッシュフロー供給するガスにおけるＤＣＳガス濃度（量）よりも高く（多く）し、ノズル２３３ｂよりフラッシュフロー供給するガスにおけるＮ_２ガス濃度（量）を、ノズル２３３ａよりフラッシュフロー供給するガスにおけるＮ_２ガス濃度（量）よりも高く（多く）する必要がある。

（ｃ）ステップＡにおいてノズル２３３ａ，２３３ｂのそれぞれより、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをフラッシュフロー供給する前に、処理室２０１内をＮ_２ガスで充満させ、処理室２０１内の圧力を高めることで、処理室２０１内のウエハ２００に対してＤＣＳガスを供給する際におけるＤＣＳガスの処理室２０１内全域への拡散を抑制し、ＤＣＳガス流れの方向性（指向性）を得ることが可能となる。これにより、ＤＣＳガス濃度が異なるガス同士を、ウエハ２００の面内で、フラッシュフロー供給により、衝突させて接触（混合）させることによる上述のＤＣＳ分子の多重吸着抑制効果をよりいっそう高めることが可能となる。

（ｄ）ステップＡにおいてノズル２３３ａ，２３３ｂのそれぞれより、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをフラッシュフロー供給する前に、処理室２０１内をＮ_２ガスで充満させる際に、ＡＰＣバルブ２４４を全閉として処理室２０１内の排気を停止することで、処理室２０１内の圧力を効率的に高めることができ、上述の効果を効率的かつ充分に得ることが可能となる。

（ｅ）ステップＡにおいてノズル２３３ａ，２３３ｂのそれぞれより、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをフラッシュフロー供給する際に、処理室２０１内の圧力を高めた状態を維持することで、処理室２０１内のウエハ２００に対してＤＣＳガスを供給する際におけるＤＣＳガスの処理室２０１内全域への拡散を抑制し、ＤＣＳガス流れの方向性（指向性）を得ることが可能となる。これにより、ＤＣＳガス濃度が異なるガス同士を、ウエハ２００の面内で、フラッシュフロー供給により、衝突させて接触（混合）させることによる上述のＤＣＳ分子の多重吸着抑制効果をよりいっそう高めることが可能となる。

（ｆ）ステップＡにおいてノズル２３３ａ，２３３ｂのそれぞれより、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをフラッシュフロー供給する際に、ＡＰＣバルブ２４４を全閉として処理室２０１内の排気を停止することで、処理室２０１内の圧力を高めた状態を維持することが容易となり、上述の効果を効率的かつ充分に得ることが可能となる。

（ｇ）ステップＡにおいてノズル２３３ａ，２３３ｂのそれぞれより、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをフラッシュフロー供給する場合に、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ａ１内に溜めた状態でのタンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの濃度を、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ｂ１内に溜めた状態でのタンク２４２ｂ１内におけるＤＣＳガスの濃度と異ならせるようにすることで、タンク２４２ａ１，２４２ｂ１内に同一濃度のＤＣＳガスを溜める場合に比べ、ＤＣＳガスの使用量を削減することが可能となり、原料ガスコストを低減することが可能となる。

（ｈ）ＤＣＳガスの使用量の削減が可能となることで、ＤＣＳガスの爆発限界の基準を守るために、真空ポンプ２４６よりも下流側の排気管２３１内に流す希釈Ｎ_２ガスの流量を減少させることが可能となり、Ｎ_２ガスの使用量を大幅に削減することができ、Ｎ_２ガスコストを大幅に低減することが可能となる。なお、ＤＣＳガスの爆発限界とは、化学物質ＤＣＳの安全データシートに示されている大気中における爆発範囲４．１〜９９％の濃度のことである。安全データシートに従えば、真空ポンプよりも下流側の排気管内におけるＤＣＳガスの濃度は４．１％を超えてはならないということが、安全性を重視した規則となる。これは、地震などの意図しない災害により、真空ポンプよりも下流側の排気管内に外部リーク（大気混入）が発生した場合、排気管内におけるＤＣＳガス濃度が４．１％を超えていなければ、爆発が起こらないことを意味する。万一の場合に備えて装置安全性を確保するための最低限の基準である。

（ｉ）ＤＣＳガスの使用量の削減が可能となることで、パーティクルの発生量を低い状態に維持できる期間を長くすることが可能となり、メンテナンスサイクルを長期化することができ、装置の運用コストを大幅に低減することが可能となる。

（ｊ）ＤＣＳガスの使用量の削減に起因する上述の効果は、タンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの濃度と、タンク２４２ｂ１内におけるＤＣＳガスの濃度との差が大きい場合に顕著となり、特に、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ａ１内に溜めた状態でのタンク２４２ａ１内におけるＤＣＳガスの濃度を１００％（Ｎ_２ガスの濃度を０％）とし、ＤＣＳガスおよびＮ_２ガスのうち少なくともいずれかをタンク２４２ｂ１内に溜めた状態でのタンク２４２ｂ１内におけるＮ_２ガスの濃度を１００％（ＤＣＳガスの濃度を０％）とする場合に、より顕著となる。

（ｋ）上述の態様で形成したＳｉＮ膜は、膜厚均一性が高く、膜質均一性が高く、膜中の塩素濃度が低く、高い膜質すなわち高いエッチング耐性を有している。そのため、上述の態様で形成したＳｉＮ膜は、ロジックデバイスやメモリデバイス等の各種半導体デバイスにおけるサイドウォールスペーサやエッチングストッパやハードマスク等として好適に用いることができる。

＜本開示の他の態様＞
以上、本開示の態様を具体的に説明したが、本開示は上述の態様に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。

上述の態様では、ステップＢにおいて、複数のプラズマ励起部へ同一流量で供給したＮＨ_３ガスをそれぞれプラズマ励起させて、ウエハ２００に対して供給する例について説明したが、本開示はこのような形態に限定されない。例えば、図６に示すように、ステップＢにおいて、複数のプラズマ励起部へ異なる流量で供給したＮＨ_３ガスをそれぞれプラズマ励起させて、ウエハ２００に対して供給するようにしてもよい。すなわち、ステップＢにおいて、複数のプラズマ励起部へ異なる流量で供給したＮＨ_３ガスをそれぞれプラズマ励起させて生成したＮＨ_３ ^＊等の活性種を複数のプラズマ励起部からウエハ２００に対して供給するようにしてもよい。この場合、ＮＨ_３ガス供給流量（Ｒ３）を、例えば１０００〜３０００ｓｃｃｍとし、ＮＨ_３ガス供給流量（Ｒ４）を、例えば２０００〜５０００ｓｃｃｍとすることができる。他の処理条件は、上述の態様における処理条件と同様とすることができる。

この場合、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄより供給されるＮＨ_３ガスやＮＨ_３ ^＊等の量をそれぞれ異ならせることができることにより、第１層のウエハ２００面内における窒化量を調整することが可能となる。これにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ面内膜質均一性を向上させることが可能となり、また、ウエハ２００面内における窒化量の調整の仕方によっては、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の膜質そのものを改善することも可能となる。

また、上述の態様では、２つのバッファ室２３７ｃ，２３７ｄ同士がウエハ２００の中心を挟んで対向するように配置される例について説明したが、本開示はこのような形態に限定されない。例えば、２つのバッファ室２３７ｃ，２３７ｄは、平面視において、ウエハ２００の中心すなわち反応管２０３の中心と排気口２３１ａの中心とを結ぶ直線を対称軸として線対称に配置されていればよく、それぞれが排気口２３１ａ側に寄るように配置されていてもよいし、或いは、排気口２３１ａから離れた側に寄るように配置されていてもよい。言い換えれば、バッファ室２３７ｃの中心とウエハ２００の中心とを結ぶ直線と、バッファ室２３７ｄの中心とウエハ２００の中心とを結ぶ直線と、がつくる中心角（バッファ室２３７ｃ，２３７ｄの各中心を両端とする弧に対する中心角）は、１８０°である場合に限らず、１８０°未満であってもよいし、１８０°を超えていてもよい。なお、これらのいずれの場合においても、バッファ室２３７ｃ，２３７ｄのガス供給孔２５０ｃ，２５０ｄは、ウエハ２００の中心と排気口２３１ａの中心とを結ぶ直線を対称軸として線対称に設けられている。これらの場合においても、上述の態様における効果と同様な効果が得られる。

また、上述の態様では、プラズマ励起部が２つ設けられる例について説明したが、プラズマ励起部は３つ以上設けられていてもよい。このような場合においても、複数のプラズマ励起部は、平面視において、ウエハ２００の中心と排気口２３１ａの中心とを結ぶ直線を対称軸として線対称に設けられていることが好ましい。これらの場合においても、上述の態様における効果と同様な効果が得られる。

また、上述の態様では、原料ガスとしてＤＣＳガスを用い、反応ガスとしてＮＨ_３ガスを用い、薄膜としてＳｉＮ膜を形成する例について説明したが、本開示はこのような形態に限定されない。

例えば、原料ガスとして、ＤＣＳガス等の上述のハロシラン系ガスやアミノシラン系ガスの他、チタニウムテトラクロライド（ＴｉＣｌ_４）ガス等のハロゲン化金属ガスを用いるようにしてもよい。また例えば、反応ガスとして、ＮＨ_３ガス等のＮ含有ガスの他、酸素（Ｏ_２）ガス等の酸素（Ｏ）含有ガス、トリエチルアミン（（Ｃ_２Ｈ_５）_３Ｎ、略称：ＴＥＡ）ガス等のＮ及び炭素（Ｃ）含有ガス、プロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）ガス等のＣ含有ガス、トリクロロボラン（ＢＣｌ_３）ガス等のホウ素（Ｂ）含有ガス等を用いるようにしてもよい。そして、以下に示すガス供給シーケンスにより、ウエハ２００の表面上に、シリコン酸窒化膜（ＳｉＯＮ膜）、シリコン炭窒化膜（ＳｉＣＮ膜）、シリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）、シリコン酸炭化膜（ＳｉＯＣ膜）、シリコン酸化膜（ＳｉＯ膜）、シリコン硼窒化膜（ＳｉＢＮ膜）、シリコン硼炭窒化膜（ＳｉＢＣＮ膜）、チタン窒化膜（ＴｉＮ膜）、チタン酸窒化膜（ＴｉＯＮ膜）等の膜を形成するようにしてもよい。これらの場合においても、上述の態様における効果と同様な効果が得られる。

（ＤＣＳ＋Ｎ_２→ＮＨ_３ ^＊→Ｏ_２）×ｎ ⇒ ＳｉＯＮ
（ＤＣＳ＋Ｎ_２→Ｃ_３Ｈ_６→ＮＨ_３ ^＊）×ｎ ⇒ ＳｉＣＮ
（ＤＣＳ＋Ｎ_２→Ｃ_３Ｈ_６→ＮＨ_３ ^＊→Ｏ_２）×ｎ ⇒ ＳｉＯＣＮ
（ＤＣＳ＋Ｎ_２→ＴＥＡ→ＮＨ_３ ^＊→Ｏ_２）×ｎ ⇒ ＳｉＯＣ（Ｎ）
（ＢＤＥＡＳ＋Ｎ_２→Ｏ_２ ^＊）×ｎ ⇒ ＳｉＯ
（ＤＣＳ＋Ｎ_２→ＢＣｌ_３→ＮＨ_３ ^＊）×ｎ ⇒ ＳｉＢＮ
（ＤＣＳ＋Ｎ_２→Ｃ_３Ｈ_６→ＢＣｌ_３→ＮＨ_３ ^＊）×ｎ ⇒ ＳｉＢＣＮ
（ＴｉＣｌ_４＋Ｎ_２→ＮＨ_３ ^＊）×ｎ ⇒ ＴｉＮ
（ＴｉＣｌ_４＋Ｎ_２→ＮＨ_３ ^＊→Ｏ_２）×ｎ ⇒ ＴｉＯＮ

このように、本開示は、ＳｉＮ膜、ＳｉＯＮ膜等のシリコン含有膜だけでなく、ＴｉＮ膜等の金属含有膜を形成する場合にも適用することができ、これらの場合であっても、上述の態様と同様な効果が得られる。すなわち、本開示は、半金属元素（半導体元素）や金属元素等の所定元素を含む膜を形成する場合に適用することができる。

各処理に用いられるレシピは、処理内容に応じて個別に用意し、電気通信回線や外部記憶装置１２３を介して記憶装置１２１ｃ内に格納しておくことが好ましい。そして、各処理を開始する際、ＣＰＵ１２１ａが、記憶装置１２１ｃ内に格納された複数のレシピの中から、処理内容に応じて適正なレシピを適宜選択することが好ましい。これにより、１台の基板処理装置で様々な膜種、組成比、膜質、膜厚の膜を、再現性よく形成することができるようになる。また、オペレータの負担を低減でき、操作ミスを回避しつつ、各処理を迅速に開始できるようになる。

上述のレシピは、新たに作成する場合に限らず、例えば、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを変更することで用意してもよい。レシピを変更する場合は、変更後のレシピを、電気通信回線や当該レシピを記録した記録媒体を介して、基板処理装置にインストールしてもよい。また、既存の基板処理装置が備える入出力装置１２２を操作し、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを直接変更してもよい。

上述の態様では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、例えば、一度に１枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。また、上述の態様では、ホットウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、コールドウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。

これらの基板処理装置を用いる場合においても、上述の態様と同様な処理手順、処理条件にて各処理を行うことができ、上述の態様と同様の効果が得られる。

上述の態様は、適宜組み合わせて用いることができる。このときの処理手順、処理条件は、例えば、上述の態様の処理手順、処理条件と同様とすることができる。

（実施例１）
図１に示す基板処理装置を用い、上述の態様における成膜シーケンスと同様もしくは類似の成膜シーケンスにより、複数枚のウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。タンク内へのガスチャージでは、各タンク内に溜める各ガスの量を次の３通りの条件（条件１〜３）とし、３種類のＳｉＮ膜の評価サンプルを作製した。タンク内へのガスチャージ以外の処理条件は、上述の態様における処理条件と同様の処理条件とし、条件１〜３で同一とした。

＜条件１＞
第１タンク内に溜めるＤＣＳガスの量：２００〜３００ｃｃ
第１タンク内に溜めるＮ_２ガスの量：０ｃｃ
第２タンク内に溜めるＤＣＳガスの量：０ｃｃ
第２タンク内に溜めるＮ_２ガスの量：２００〜３００ｃｃ
第１タンク内に溜めるＤＣＳガスの濃度（１００％）＞第２タンク内に溜めるＤＣＳガス濃度（０％）

＜条件２＞
第１タンク内に溜めるＤＣＳガスの量：２００〜３００ｃｃ
第１タンク内に溜めるＮ_２ガスの量：０ｃｃ
第２タンク内に溜めるＤＣＳガスの量：２００〜３００ｃｃ
第２タンク内に溜めるＮ_２ガスの量：０ｃｃ
第１タンク内に溜めるＤＣＳガスの濃度（１００％）＝第２タンク内に溜めるＤＣＳガス濃度（１００％）

＜条件３＞
第１タンク内に溜めるＤＣＳガスの量：１００〜１５０ｃｃ
第１タンク内に溜めるＮ_２ガスの量：１００〜１５０ｃｃ
第２タンク内に溜めるＤＣＳガスの量：１００〜１５０ｃｃ
第２タンク内に溜めるＮ_２ガスの量：１００〜１５０ｃｃ
第１タンク内に溜めるＤＣＳガスの濃度（４０〜６０％）＝第２タンク内に溜めるＤＣＳガス濃度（４０〜６０％）

３種類のＳｉＮ膜の評価サンプルを作製した後、各ＳｉＮ膜のウエハ面内膜厚均一性とウエハ間膜厚均一性を測定した。それらの結果を図７に示す。なお、ウエハ面内膜厚均一性およびウエハ間膜厚均一性のいずれも、それぞれの値が小さいほど均一性が良好である（均一性が高い）ことを示している。

図７より、条件１で形成したＳｉＮ膜のウエハ面内膜厚均一性およびウエハ間膜厚均一性は、条件２，３で形成したＳｉＮ膜のウエハ面内膜厚均一性およびウエハ間膜厚均一性よりも、それぞれ、良好となることを確認することができた。

（実施例２）
図１に示す基板処理装置を用い、上述の態様における成膜シーケンスと同様もしくは類似の成膜シーケンスにより、複数枚のウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。タンク内へのガスチャージでは、各タンク内に溜める各ガスの量を実施例１における条件１，２の２通りとし、２種類のＳｉＮ膜の評価サンプルを作製した。タンク内へのガスチャージ以外の処理条件は、上述の態様における処理条件と同様の処理条件とし、条件１，２で同一とした。

２種類のＳｉＮ膜の評価サンプルを作製した後、各ＳｉＮ膜に対し濃度１％のＨＦ水溶液を用いてウェットエッチング処理を行い、各ＳｉＮ膜のウェットエッチングレート（ＷＥＲ）を測定した。その結果を図８に示す。

図８の横軸は、ボートゾーン（Ｂｏａｔ Ｚｏｎｅ）すなわち複数枚のウエハ上にＳｉＮ膜を形成した際の各ウエハのボートの垂直方向における位置を示しており、Ｔ、ＣＴ、Ｃ、ＣＢ、Ｂは、それぞれ、ボートの上部、中央上部、中央部、中央下部、下部を示している。なお、図８の横軸右端のＡｖｅｒａｇｅは、Ｔ、ＣＴ、Ｃ、ＣＢ、Ｂにおける縦軸の値の平均値を示している。図８の縦軸は、条件２で、Ｔ、ＣＴ、Ｃ、ＣＢ、Ｂのそれぞれに配置したウエハ上に形成されたＳｉＮ膜のＷＥＲの平均値を１（基準）とした場合の、ＷＥＲの比率（以下、ＷＥＲ比）を示している。なお、ＷＥＲ比の値が小さいほど、ウェットエッチング耐性が高いことを示している

図８より、条件１で形成したＳｉＮ膜のＷＥＲ比の値は、条件２で形成したＳｉＮ膜のＷＥＲ比の値よりも小さく、条件１で形成したＳｉＮ膜の方が、条件２で形成したＳｉＮ膜よりも、ウェットエッチング耐性が高くなることを確認することができた。また、条件１で形成したＳｉＮ膜は、ＷＥＲ比のウエハ間均一性が良好となることも確認することができた。

（実施例３）
図１に示す基板処理装置を用い、上述の態様における成膜シーケンスと同様もしくは類似の成膜シーケンスにより、複数枚のウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。タンク内へのガスチャージでは、各タンク内に溜める各ガスの量を実施例１における条件１，２の２通りとし、２種類のＳｉＮ膜のサンプルを作製した。タンク内へのガスチャージ以外の処理条件は、上述の態様における処理条件と同様の処理条件とし、条件１，２で同一とした。

このときの、ＤＣＳガスの実効流量と、ＤＣＳガスの爆発限界の基準を守るために真空ポンプよりも下流側の排気管内に流す希釈Ｎ_２ガスの流量と、を測定した。その結果を図９に示す。

図９より、条件２でＳｉＮ膜を形成する場合に比べ、条件１でＳｉＮ膜を形成する場合の方が、ＤＣＳガスの実効流量を減らすことができ、真空ポンプよりも下流側の排気管内に流す希釈Ｎ_２ガスの流量を減少させることが可能となることを確認することができた。また、条件１でＳｉＮ膜を形成することで、条件２でＳｉＮ膜を形成する場合に対し、ＤＣＳガスの使用量とＮ_２ガスの使用量とを、それぞれ４０％削減することができ、これらのガスの使用量を大幅に削減することができ、ガスコストを大幅に低減することが可能となることを確認することができた。

（実施例４）
図１に示す基板処理装置を用い、図６に示す成膜シーケンスと同様もしくは類似の成膜シーケンスにより、複数枚のウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。ステップＢでは、各バッファ室内へ供給するＮＨ_３ガスの流量を次の２通りの条件（条件４，５）とし、２種類のＳｉＮ膜の評価サンプルを作製した。それ以外の処理条件は、上述の態様における処理条件と同様の処理条件とし、条件４，５で同一とした。

＜条件４＞
第１バッファ室内へ供給するＮＨ_３ガス流量：１〜２ｓｌｍ
第２バッファ室内へ供給するＮＨ_３ガス流量：５〜６ｓｌｍ
第１バッファ室内へ供給するＮＨ_３ガス流量＜第２バッファ室内へ供給するＮＨ_３ガス流量

＜条件５＞
第１バッファ室内へ供給するＮＨ_３ガス流量：３〜４ｓｌｍ
第２バッファ室内へ供給するＮＨ_３ガス流量：３〜４ｓｌｍ
第１バッファ室内へ供給するＮＨ_３ガス流量＝第２バッファ室内へ供給するＮＨ_３ガス流量

２種類のＳｉＮ膜の評価サンプルを作製した後、各ＳｉＮ膜に対し濃度１％のＨＦ水溶液を用いてウェットエッチング処理を行い、各ＳｉＮ膜のＷＥＲを測定した。その結果を図１０に示す。図１０は、条件５でウエハ上に形成されたＳｉＮ膜のＷＥＲを１（基準）とした場合のＷＥＲ比を示している。

図１０より、条件４で形成したＳｉＮ膜のＷＥＲ比の値は、条件５で形成したＳｉＮ膜のＷＥＲ比の値（基準値）よりも小さく、条件４で形成したＳｉＮ膜の方が、条件５で形成したＳｉＮ膜よりも、ウェットエッチング耐性が高くなることを確認することができた。

＜本開示の好ましい態様＞
以下、本開示の好ましい態様について付記する。

（付記１）
本開示の一態様によれば、
（ａ）処理室内の基板に対して原料ガスおよび不活性ガスを供給する工程と、
（ｂ）前記処理室内の前記基板に対して反応ガスを供給する工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する工程を有し、
（ａ）では、第１タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを第１供給部より前記基板に対して供給すると共に、前記第１タンクとは異なる第２タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１供給部とは異なる第２供給部より前記基板に対して供給し、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記原料ガスの濃度を、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記原料ガスの濃度と異ならせる半導体装置の製造方法または基板処理方法が提供される。

（付記２）
付記１に記載の方法であって、好ましくは、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記原料ガスの濃度を、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記原料ガスの濃度よりも高くする。

（付記３）
付記１または２に記載の方法であって、好ましくは、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記不活性ガスの濃度を、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記不活性ガスの濃度よりも高くする。

（付記４）
付記１〜３のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記原料ガスの濃度を前記第１タンク内における前記不活性ガスの濃度よりも高くし、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記不活性ガスの濃度を前記第２タンク内における前記原料ガスの濃度よりも高くする。

（付記５）
付記１〜４のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記原料ガスの濃度を１００％（前記不活性ガスの濃度を０％）とし、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記不活性ガスの濃度を１００％（前記原料ガスの濃度を０％）とする。

（付記６）
付記１〜５のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記原料ガスの量を、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記原料ガスの量よりも多くする。

（付記７）
付記１〜６のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記不活性ガスの量を、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記不活性ガスの量よりも多くする。

（付記８）
付記１〜７のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記原料ガスの量を前記第１タンク内における前記不活性ガスの量よりも多くし、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記不活性ガスの量を前記第２タンク内における前記原料ガスの量よりも多くする。

（付記９）
付記１〜８のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態では、前記第１タンク内に前記原料ガスを単独で存在させ、
前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態では、前記第２タンク内に前記不活性ガスを単独で存在させる。

（付記１０）
付記１〜９のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
平面視において、前記基板の中心と前記第１供給部とを結ぶ第１直線と、前記基板の中心と前記第２供給部とを結ぶ第２直線と、が作る中心角が鋭角であり、
少なくとも（ａ）では、前記基板のエッジ部の所定箇所が、平面視において、前記第１供給部と前記第２供給部と前記基板の中心とを結ぶ三角形の領域を通過する際に、前記第１直線を通過した後、前記第２直線を通過するように、前記基板を回転させる。

（付記１１）
付記１〜１０のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記原料ガスを構成する分子の前記基板の表面への多重吸着を抑制する（非多重吸着を促進させる）ように、前記第１供給部より供給するガスと、前記第２供給部より供給するガスと、を前記基板面内で接触（混合）させる。

（付記１２）
付記１〜１１のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記原料ガスを構成する分子の前記基板の表面への多重吸着を抑制する（非多重吸着を促進させる）ように、前記第１供給部より供給する前記原料ガスと、前記第２供給部より供給する前記不活性ガスと、を前記基板面内で接触（混合）させる。

（付記１３）
付記１〜１２のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）を、前記処理室内からの原料ガスの排気を停止した状態で行う。

（付記１４）
付記１〜１３のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）を、前記処理室内を排気する排気管に設けられたバルブを全閉とした状態で行う。

（付記１５）
付記１〜１４のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記基板に対して前記原料ガスおよび前記不活性ガスを供給する前に、前記処理室内に前記不活性ガスを充満させる。

（付記１６）
付記１〜１５のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ｂ）では、複数のプラズマ励起部へ異なる流量で供給した前記反応ガスをそれぞれプラズマ励起させて、前記基板に対して供給する。

（付記１７）
本開示の他の態様によれば、
基板に対する処理が行われる処理室と、
第１タンク内に溜めた原料ガスおよび不活性ガスのうち少なくともいずれかを第１供給部より前記処理室内の基板に対して供給する第１供給系と、
前記第１タンクとは異なる第２タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１供給部とは異なる第２供給部より前記処理室内の基板に対して供給する第２供給系と、
前記処理室内の基板に対して反応ガスを供給する第３供給系と、
前記処理室内において、付記１の各処理（各工程）を行わせるように、前記第１供給系、前記第２供給系、および前記第３供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
を有する基板処理装置が提供される。

（付記１８）
本開示の更に他の態様によれば、
基板処理装置の処理室内において、付記１の各手順（各工程）をコンピュータによって前記基板処理装置に実行させるプログラム、または、該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。

２００ ウエハ
２０１ 処理室

Claims (5)

1. （ａ）処理室内の基板に対して原料ガスおよび不活性ガスを供給する工程と、
   （ｂ）前記処理室内の前記基板に対して反応ガスを供給する工程と、
   を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する工程を有し、
   （ａ）では、第１タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを第１供給部より前記基板に対して供給すると共に、前記第１タンクとは異なる第２タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１供給部とは異なる第２供給部より前記基板に対して供給し、
   前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記原料ガスの濃度を、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記原料ガスの濃度と異ならせる半導体装置の製造方法。
2. 前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記原料ガスの濃度を、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記原料ガスの濃度よりも高くする請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
3. 前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記不活性ガスの濃度を、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記不活性ガスの濃度よりも高くする請求項１または２に記載の半導体装置の製造方法。
4. 基板に対する処理が行われる処理室と、
   第１タンク内に溜めた原料ガスおよび不活性ガスのうち少なくともいずれかを第１供給部より前記処理室内の基板に対して供給する第１供給系と、
   前記第１タンクとは異なる第２タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１供給部とは異なる第２供給部より前記処理室内の基板に対して供給する第２供給系と、
   前記処理室内の基板に対して反応ガスを供給する第３供給系と、
   （ａ）前記処理室内の基板に対して前記原料ガスおよび前記不活性ガスを供給する処理と、（ｂ）前記処理室内の前記基板に対して前記反応ガスを供給する処理と、を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する処理を行わせ、（ａ）では、前記第１タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１供給部より前記基板に対して供給すると共に、前記第２タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２供給部より前記基板に対して供給し、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記原料ガスの濃度を、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記原料ガスの濃度と異ならせるように、前記第１供給系、前記第２供給系、および前記第３供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
   を有する基板処理装置。
5. （ａ）基板処理装置の処理室内の基板に対して原料ガスおよび不活性ガスを供給する手順と、
   （ｂ）前記処理室内の前記基板に対して反応ガスを供給する手順と、
   を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する手順と、
   （ａ）において、第１タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを第１供給部より前記基板に対して供給すると共に、前記第１タンクとは異なる第２タンク内に溜めた前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１供給部とは異なる第２供給部より前記基板に対して供給する手順と、
   前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第１タンク内に溜めた状態での前記第１タンク内における前記原料ガスの濃度を、前記原料ガスおよび前記不活性ガスのうち少なくともいずれかを前記第２タンク内に溜めた状態での前記第２タンク内における前記原料ガスの濃度と異ならせる手順と、
   をコンピュータによって前記基板処理装置に実行させるプログラム。