JP2019212909A - 蓄電デバイス - Google Patents
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Abstract
Description
以下に、本発明を実施するための形態について、リチウムイオンキャパシタを蓄電デバイスの例とし、図面を用いて説明する。図1の分解斜視図に示す様に、本実施の形態のリチウムイオンキャパシタ1は、複数の板状の正極板11と、複数の板状の負極板21とを備えており、これらは交互に積層されている。各正極板11は一方向に突出する電極端子接続部12bを備える。また、各負極板21も、正極板11の電極端子接続部12bが突出する方向と同一の方向に突出する電極端子接続部22bを備えている。そして、図1に示す様に、正極板11の電極端子接続部12bが突出する方向をX軸方向とし、積層される方向をZ軸方向とし、X軸およびZ軸に直交する方向をY軸方向とする。これらのX軸、Y軸、Z軸は互いに直交している。X軸、Y軸、Z軸が記載されているすべての図において、これらの軸方向は同一の方向を示し、以下の説明において方向に関する記述はこれらの軸方向を基準とすることがある。なお、本実施の形態および以下に説明する実施の形態において、付随的な構成については、その図示および詳細な説明を省略する。
リチウムイオンキャパシタ1は、図1に示すように、複数の正極板11と、複数の負極板21と、複数のセパレータ30と、電解液40と、ラミネート部材50とを備えている。ここで、図1に示す様に、正極板11と負極板21とは交互に積層されており、正極板11と負極板21との間それぞれにセパレータ30が挟まれている。電解液40は、この様に積層された、複数の正極板11の一部と、複数の負極板21の一部と、複数のセパレータ30と共に、2つのラミネート部材50に包まれて密封されている。
<1−2−1.正極板11について(図1、図3〜図6)>
正極板11は、以下に説明する様に、薄板状の正極集電体12と、正極集電体12の両面に溶着している正極活物質層13とを備えている(図3〜図5参照)。なお、本実施形態において正極活物質層13が設けられるのは、正極集電体12の両面であるが、正極集電体12のどちらかの片面であってもよい。
負極板21は、従来のリチウムイオンキャパシタに使用されているような負極板を用いることができる。すなわち、負極板21は、薄板状の負極集電体22と、負極集電体22に塗工されている負極活物質層23とを備えている。本実施形態では負極活物質層23は負極集電体22の両面に塗工されているが、どちらかの片面に塗工されていてもよい。
セパレータ30は、図1に示す様に、正極板11と負極板21とを隔離し、かつ、電解液40の陽イオンおよび陰イオンが透過できるように多孔質の材料からなり、矩形のシート状に形成されている。セパレータ30の縦横の長さは、正極板11の正極集電体12の集電部12a(図4参照)の長さ、および、負極板21の負極集電体22の集電部22a(図7参照)の長さよりも長く設定されている。セパレータ30は、従来のリチウムイオンキャパシタに使用されているようなセパレータを用いることができ、例えば、ビスコースレイヨンや天然セルロース等の抄紙、ポリエチレンやポリプロピレン等の不織布を用いることができる。
電解液40は、従来のリチウムイオンキャパシタに使用されているような電解液を用いることができる。すなわち、電解液40は、有機溶媒(非水溶媒)と、電解質とを含む。電解液40には、適宜添加剤を添加してもよい。添加剤としては、例えば、ビニレンカーボネート[VC]や、フルオロエチレンカーボネート[FEC]や、エチレンサルファイト[ES]等、負極に保護膜(Solid Electrolyte Interface:SEI 膜)の生成を促進させる添加剤を用いることができる。
ラミネート部材50は、図3に示すように、心材シート51、外側シート52、内側シート53を備えている。そして、心材シート51の外側となる面に外側シート52が接着され、心材シート51の内側となる面に内側シート53が接着されている。例えば、心材シート51をアルミニウム箔とし、外側シート52をナイロンペットフィルム等の樹脂シートとし、内側シート53をポリプロピレン等の樹脂シートとすることができる。
上述した様に、正極板11の正極集電体12の集電部12aはZ方向に貫通する複数の孔12cを備え、負極板21の負極集電体22の集電部22aもZ方向に貫通する複数の孔22cを備えることで、電解液40の陰イオン及び陽イオンは、正極板11の集電部12aと負極板21の集電部22aとを透過できる。また、セパレータ30も電解液40の陽イオンおよび陰イオンが透過できるように構成されている。リチウムイオンキャパシタ1の、正極10の正極板11と、負極20の負極板21と、セパレータ30と、電解液40との位置関係を図9に模式的に示した。図9に示す様に、リチウムイオンキャパシタ1は、正極板11と負極板21とが、セパレータ30を間に挟んで向き合う構成となっている。リチウムイオンキャパシタ1の充放電は、正極板11の正極活物質層13の表面に電解液40と共に形成される電気二重層と、負極板21の負極活物質層23にリチウムイオンLi+を吸脱着することで行われる。また、リチウムイオンキャパシタ1の製造時には、負極活物質層23の負極活物質にリチウムイオンLi+を吸着させる(プレドープ)。負極活物質層23の負極活物質にリチウムイオンLi+が吸着していることで、正極板11と負極板21との間の電位差が大きくなり、正極板11に形成される電気二重層のエネルギー密度を高めることができる。その結果、リチウムイオンキャパシタ1は、高出力化されたものとなる。リチウムイオンキャパシタ1は、正極板11に形成される電気二重層により、充放電の過程で大きな電流を入出力できる。また、一般的に、電気二重層により充放電を行う蓄電デバイスは、電気二重層で充放電を行うことにより、充放電の過程で大きな電流を入出力できる。
ドープ率(%)=N/Nt×100
N:満充電時において負極活物質(負極活物質層)が吸蔵しているリチウムイオンの量(mol)
Nt:プレドープ前の負極活物質(負極活物質層)が吸蔵可能なリチウムイオンの量(mol)
バインダを正負極の両方に有する従来のリチウムイオンキャパシタでは、正極板および負極板のそれぞれの電極板において、複数の活物質の微小構造体と、集電体とが、バインダによって相互に結着されている。そして、この従来のリチウムイオンキャパシタの正負極板それぞれでは、複数の活物質の微小構造体と、集電体とが、バインダによって結着されることで導通し、これらの電極板の内部の導電パスが形成されている。ここで、この従来のリチウムイオンキャパシタが高温で使用されたとき、正極板および負極板のそれぞれの電極板において、バインダの耐熱性の限界により、集電体および多数の活物質の微小構造体の結着が弱まると、電極板内の導電パスが寸断される。その結果、電極の内部抵抗が増大し、リチウムイオンキャパシタの出力電圧が低下すると考えることができる。
以下では、本実施の形態のリチウムイオンキャパシタ1の製造方法を説明する。リチウムイオンキャパシタ1の製造時には、負極活物質層23の負極活物質の微小構造体にリチウムイオンLi+を吸着させるプレドープを行う工程を含む。このプレドープの方法として、一般的に、リチウム金属と負極板21とに電圧をかけてリチウム金属をリチウムイオンLi+にする電気化学的方法と、リチウム金属を電解液に溶解させてリチウムイオンLi+にする化学的方法がとられている。以下では、まず、化学的方法でプレドープを行うものとして説明し、その後、電気化学的方法でプレドープを行う場合について説明する。リチウムイオンキャパシタ1は、図10に示す様に製造することができる。
以上の製造方法では、上述した様に、プレドープは、リチウム金属を電解液に溶解させてリチウムイオンLi+にする化学的方法で行った。これに対して、プレドープを、リチウム金属と負極板21とに電圧をかけてリチウム金属をリチウムイオンLi+にする電気化学方法で行う場合のリチウムイオンキャパシタ1の製造方法について、以下に説明する。この製造方法は、上述した工程S1〜S9を含む方法と以下に説明する点を除いて実質的に同一である。すなわち、上述したプレドープに用いるリチウム金属を所定の形状に加工する工程S3では、負極板21の負極活物質層23上にリチウム金属箔LiS1を圧着させたプレドープ用負極板21pを作成したが、その代わりに、金属箔(例えば銅箔、図示省略)に、電極端子(図示省略)とリチウム金属箔(図示省略)を組付けたプレドープ用電極(図示省略)を作成する。そして、積層体を作成する工程S4で、このプレドープ用電極と、複数の正極板11、複数の負極板21、複数のセパレータ30の積層と、正極端子14および負極端子24の組付けとを行う。この積層では、例えば、プレドープ用電極は、Z軸方向の最上層におかれ、このプレドープ用電極と負極板21との間にセパレータ30を挟むことを含める。そして、積層体を電解液と共にラミネート部材50に内包する工程S5では、正極端子14の一部と、負極端子24の一部と、およびプレドープ用電極の電極端子の一部とがラミネート部材50の外部に露出する様に、積層体をラミネート部材50に内包する。そして、上述した、プレドープを行う工程S6では、プレドープ用電極と、複数の負極板21(すなわち1つの負極20)との間に電圧をかけてリチウム金属をリチウムイオンLi+にし、プレドープを行うものとする。また、工程S1,工程S2,工程S7,工程S8,工程S9は、上述した様に行う。従って、上述した工程S1〜工程S9を含む製造方法は、プレドープを化学的方法で行う製造方法だけでなく、プレドープを電気化学的方法で行う製造方法も、含んでいると考えることができる。
続いて、第2の実施の形態の蓄電デバイスについて説明する。本実施の形態では、リチウムイオン二次電池2を蓄電デバイスの例として説明する。なお、本実施の形態において、第1の実施の形態で説明したリチウムイオンキャパシタ1と実質的な構成及び作用が同じとなる箇所については、これらと同一の符号を付して説明を省略する。本実施の形態のリチウムイオン二次電池2の構造で、上述した第1の実施の形態のリチウムイオンキャパシタ1の構造と大きく異なる部分は、負極活物質層23が互いに溶着している複数の活物質の微小構造体123aを有している点にある。そこで、本実施の形態のリチウムイオン二次電池2について、複数の活物質の微小構造体123aを有する負極活物質層23を図19に示すが、その他の箇所の図示を省略する。
<2−1−1.リチウムイオン二次電池2の全体構造について>
本実施の形態のリチウムイオン二次電池2は、上述した第1の実施の形態のリチウムイオンキャパシタ1と同様に、複数の正極板11と、正極端子14と、複数の負極板21と、負極端子24と、セパレータ30と、電解液40と、ラミネート部材50とを備えている。詳細を以下に説明するが、リチウムイオン二次電池2が有する構成で、リチウムイオンキャパシタ1と異なる主な部分は、正極板11の正極活物質層13の材料、および負極板21の負極活物質層23の構成にあり、これらの活物質層はリチウムイオンキャパシタ1の正極活物質層13と同様に、互いに溶着している複数の活物質の微小構造体を有している。そして、リチウムイオン二次電池2の備える正極端子14と、負極端子24と、セパレータ30と、電解液40と、ラミネート部材50とは、リチウムイオンキャパシタ1の備える正極端子14と、負極端子24と、セパレータ30と、電解液40と、ラミネート部材50と実質的に構成および作用が同じである。
上述したリチウムイオンキャパシタ1の正極10の正極板11(図3〜図6参照)と同様に、リチウムイオン二次電池2の正極板11は、薄板状の正極集電体12と、正極集電体12の両面に溶着している正極活物質層13とを備えている。ここで、正極活物質層13が設けられるのは、正極集電体12の両面であるが、正極集電体12のどちらかの片面であってもよい。
負極板21は、薄板状の負極集電体22と、負極集電体22の両面に溶着している負極活物質層23とを備えている。ここで、負極活物質層23が設けられるのは、負極集電体22の両面であるが、負極集電体22のどちらかの片面であってもよい。
上述した様に、リチウムイオン二次電池2の構成で、リチウムイオンキャパシタ1と異なる部分は、正極板11の正極活物質層13の材料、および負極板21の負極活物質層23の構成にある。従って、リチウムイオン二次電池2の、正極10の正極板11と、負極20の負極板21と、セパレータ30と、電解液40との位置関係は、図9に模式的に示す、リチウムイオンキャパシタ1の、正極10の正極板11と、負極20の負極板21と、セパレータ30と、電解液40との位置関係と同様である。
ドープ率(%)=N/Nt×100
N:満充電時において負極活物質(負極活物質層)が吸蔵しているリチウムイオンの量(mol)
Nt:プレドープ前の負極活物質(負極活物質層)が吸蔵可能なリチウムイオンの量(mol)
また、リチウムイオン二次電池2を高温環境下で長時間使用した場合、放電容量が低下すると共に、内部抵抗が増加する恐れがある。しかし、ドープ率が高くなるにつれて、放電容量の低下率や内部抵抗の増加率が小さくなる傾向にある。そのため、ドープ率は50%から100%が好ましく、80%から100%がより好ましく、90%から100%が更に好ましい。
リチウムイオン二次電池2(蓄電デバイス)において、正極10(少なくとも1つの電極)では、溶着によって、正極集電体12および複数の正極活物質の微小構造体13aの間は導通し、正極10内の導電パスが形成されている。また、負極20でも溶着によって、負極集電体22および複数の負極活物質の微小構造体23aの間は導通し、負極20内の導電パスが形成されている。ここで、この正極10内および負極20(電極)内の導電パスは、溶着によって形成された導電パスであり、バインダにより形成された導電パスではないため、バインダの耐熱性の限界により寸断されることはない。従って、リチウムイオン二次電池2(蓄電デバイス)は、例えば85℃以上といった高温で使用されたときに、バインダの耐熱性の限界によりリチウムイオン二次電池2(蓄電デバイス)の出力電圧が低下することが抑制され得る。
上述した様に、リチウムイオン二次電池2の構成で、リチウムイオンキャパシタ1と異なる部分は、正極板11の正極活物質層13の材料、および負極板21の負極活物質層23の構成にある。そして、これらの正極活物質層13および負極活物質層23の構成は、リチウムイオンキャパシタ1の正極板11の正極活物質層13と同様にバインダを有しない構成である。従って、リチウムイオン二次電池2の正極板11および負極板21は、リチウムイオンキャパシタ1の正極板11と同様に、上記の、バインダを有しない電極板を作成する工程S2で作成することができる。また、リチウムイオン二次電池2にはバインダを有する電極板はないため、リチウムイオン二次電池2の製造方法では、バインダを有する電極板を作成する工程S1を含めない。
第1の実施の形態では、正極板11はバインダを有さない構成とし、負極板21はバインダを有する構成としているが、負極板21もバインダを有さない構成としてもよい。すなわち、第1の実施の形態において、負極板21の構成を、正極板11と同様に、負極集電体22と複数の負極活物質の微小構造体23aを備え、負極集電体22の集電部22aおよび複数の負極活物質の微小構造体23aを互いに溶着させた構成としてもよい。
ドープ率(%)=Z/Zt×100
Z:満充電時において負極活物質(負極活物質層)が吸蔵しているアルカリ金属イオンの量(mol)
Zt:プレドープ前の負極活物質(負極活物質層)が吸蔵可能なアルカリ金属イオンの量(mol)
正極活物質として粉体の活性炭88質量部、導電助剤としてアセチレンブラック15質量部、増粘材としてカルボキシメチルセルロース〔CMC〕1質量部、溶媒として水220質量部を混合して、正極用スラリーAを調製した。
正極活物質として粉体の活性炭88質量部、バインダとしてSBR1質量部、導電助剤としてアセチレンブラック15質量部、増粘材としてCMC1質量部、溶媒として水220質量部を混合して、正極用スラリーBを調製した。
負極活物質としてのグラファイト95質量部、バインダとしてのSBR1質量部、増粘材としてのCMC1質量部、溶媒としての水100質量部を混合し、以下の手順にて負極用スラリーを調製した。
(1)バインダを除く材料と水とを、ミキサーaにて混合してプレスラリーを調製した。
(2)(1)で得たプレスラリーを、ミキサーbにて更に混合して中間スラリーを調製した。
(3)(2)で得た中間スラリーにバインダを添加し、ミキサーaにて混合して負極用スラリーを調製した。
溶媒として、エチレンカーボネート(EC)30vol%、ジメチルカーボネート(DMC)30vol%及びエチルメチルカーボネート(EMC)40vol%の混合溶媒を用い、混合溶媒にリチウムビス(フルオロスルホニルイミド)(LiFSI)を1mol/L添加して電解液を調製した。
実施例1及び比較例1のリチウムイオンキャパシタを、次の手順にて作製した。
(1)正極、負極をそれぞれ打ち抜き、60mm×40mmのサイズの長方形とし、40mm×40mmの塗膜を残して長辺の一端側の20mm×40mmの領域の塗膜を剥ぎ落として集電用タブを取り付けた。
(2)厚さ20μmのセルロース製セパレータを間に介した状態で正極と負極の塗膜部分を対向させて積層体を作製した。
(3)(2)で作製した積層体と、リチウムプレドープ用の金属リチウム箔をアルミラミネート箔に内包し、電解液を注入し、封止してリチウムイオンキャパシタを作製した。
なお、実施例1のリチウムイオンキャパシタには正極Aを、比較例1のリチウムイオンキャパシタには正極Bを用いた。
各リチウムイオンキャパシタにおいて、リチウムプレドープ、充放電、エージングを行った後、常温(25℃)にて、カットオフ電圧:2.2〜3.8V、測定電流10Cで内部抵抗及び放電容量を測定し、その結果を初期性能とした。ドープ率は80%に調整した。
外部電源を繋いで電圧を3.8Vに保持した状態の評価用リチウムイオンキャパシタセルを85℃の恒温槽内に放置した。その放置時間が、85℃,3.8Vフロート時間に相当する。所定時間経過後、評価用リチウムイオンキャパシタセルを恒温槽から取り出し、常温に戻した後上記初期性能の測定と同一条件で内部抵抗及び放電容量を測定し、容量維持率(初期の放電容量を100%としたときの放電容量の百分比)と、内部抵抗増加率(初期性能からの内部抵抗の増加率)を算出した。その結果を表1に示す。
10 正極
11 正極板
12 正極集電体
12a 集電部
12b 電極端子接続部
12c 孔
12m 金属薄板
13 正極活物質層
13a 微小構造体
13m1 溶着前の正極活物質層
13m2 溶着前の正極活物質層
14 正極端子
20 負極
21 負極板
21p プレドープ用負極板
22 負極集電体
22a 集電部
22b 電極端子接続部
22c 孔
23 負極活物質層
24 負極端子
30 セパレータ
40 電解液
50 ラミネート部材
51 心材シート
52 外側シート
53 内側シート
LiS1 リチウム金属箔
2 リチウムイオン二次電池
123a 微小構造体
100 放電プラズマ焼結装置
101 パンチ
102 パンチ
Claims (5)
- 電極と、
有機溶媒と、
イミド系アルカリ金属塩を含む電解質と、
を備える蓄電デバイスであって、
前記電極は、正極集電体及び複数の正極活物質の微小構造体が互いに溶着されている正極と、負極集電体及び複数の負極活物質の微小構造体が互いに溶着されている負極との少なくとも一方を含む、蓄電デバイス。 - 請求項1に記載の蓄電デバイスであって、
リチウムイオンキャパシタである、
蓄電デバイス。 - 請求項1に記載の蓄電デバイスであって、
前記微小構造体の粒子径d50が0.1μm〜100μmである、蓄電デバイス。 - 請求項1に記載の蓄電デバイスであって、
前記負極活物質はアルカリ金属イオンを吸蔵可能及び放出可能であり、
前記負極活物質は、前記アルカリ金属イオンがプレドープされている、蓄電デバイス。 - 請求項4に記載の蓄電デバイスであって、
前記負極活物質のドープ率が50%から100%である、蓄電デバイス。
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Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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WO2022077685A1 (zh) * | 2020-10-16 | 2022-04-21 | 惠州亿纬锂能股份有限公司 | 一种混合电容器的正极及其制备方法和用途 |
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2019
- 2019-05-31 JP JP2019102184A patent/JP2019212909A/ja active Pending
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