JP2019060250A - 排ガス浄化用酸化触媒装置 - Google Patents
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Abstract
Description
上記第1の触媒コート層は排ガス流れ上流側に存在し、上記第2の触媒コート層は排ガス流れ下流側上層に存在し、上記第3の触媒コート層は排ガス流れ下流側下層に存在し、
上記第1の触媒コート層は、白金及びパラジウムを含み、白金の質量(WPt1)とパラジウムの質量(WPd1)との比(WPt1/WPd1)は、0.75以上4.50以下であり、
上記第2の触媒コート層は、白金及びパラジウムを含み、白金の質量(WPt2)とパラジウムの質量(WPd2)との比(WPt2/WPd2)は、4.50超25.0以下であり、
上記第3の触媒コート層は、少なくともパラジウムを含み、白金の質量(WPt3)とパラジウムの質量(WPd3)との比(WPt3/WPd3)は、0.12以下であり、
上記第1の触媒コート層の長さは、上記基材の長さの8%以上55%以下であり、
上記第2の触媒コート層の長さは、上記基材の長さの45%以上95%以下であり、かつ、
上記第3の触媒コート層の長さは、上記基材の長さの45%以上95%以下である、
排ガス浄化用酸化触媒装置。
〈2〉上記基材は、その長さの全部にわたって、上記第1〜第3の触媒コート層のうちの少なくとも1つに覆われている、上記〈1〉に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
〈3〉上記第1の触媒コート層と、上記第2の触媒コート層及び上記第3の触媒コート層の少なくとも一方とが積層して存在している積層領域を有し、かつ、上記積層領域では、上記第1の触媒コート層が上層である、上記〈1〉又は〈2〉に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
〈4〉上記第1の触媒コート層の長さは、上記基材の長さの10%以上50%以下であり、
上記第2の触媒コート層の長さは、上記基材の長さの50%以上90%以下であり、かつ、
上記第3の触媒コート層の長さは、上記基材の長さの50%以上90%以下である、
上記〈1〉〜〈3〉のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
〈5〉上記第1の触媒コート層中の白金の質量WPt1とパラジウムの質量WPd1との比WPt1/WPd1は、1.00以上4.00以下であり、
上記第2の触媒コート層中の白金の質量(WPt2)とパラジウムの質量(WPd2)との比(WPt2/WPd2)は、5.00以上20.0以下であり、かつ、
上記第3の触媒コート層中の白金の質量(WPt3)とパラジウムの質量(WPd3)との比Z(WPt3/WPd3)は、0.10以下である、
上記〈1〉〜〈4〉のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
〈6〉上記第1の触媒コート層中の白金の質量とパラジウムの質量との合計が、上記第2の触媒コート層及び上記第3の触媒コート層中の白金の質量とパラジウムの質量との合計よりも多い、上記〈1〉〜〈5〉のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
〈7〉上記第1〜第3の触媒コート層中の白金及びパラジウムが、Al、Si、Ce、及びZrから選択される1種以上の酸化物の粒子上に担持されている、上記〈1〉〜〈6〉のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
〈8〉上記第1〜第3の触媒コート層が、白金及びパラジウムを担持していない、Al、Si、Ce、及びZrから選択される1種以上の酸化物の粒子を含む、上記〈1〉〜〈7〉のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
〈9〉上記〈1〉〜〈8〉のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置、及びその排ガス流れ下流側の排ガス浄化用選択還元触媒装置を含む、排ガス浄化用触媒システム。
本発明の排ガス浄化用触媒装置は、
基材と、この基材上の第1〜第3の触媒コート層とを有する排ガス浄化用酸化触媒装置であって、
第1の触媒コート層は排ガス流れ上流側に存在し、第2の触媒コート層は排ガス流れ下流側上層に存在し、第3の触媒コート層は排ガス流れ下流側下層に存在し、
第1の触媒コート層は、白金及びパラジウムを含み、白金の質量(WPt1)とパラジウムの質量(WPd1)との比(WPt1/WPd1)は、0.75以上4.50以下であり、
第2の触媒コート層は、白金及びパラジウムを含み、白金の質量(WPt2)とパラジウムの質量(WPd2)との比(WPt2/WPd2)は、4.50超25.0以下であり、
第3の触媒コート層は、少なくともパラジウムを含み、白金の質量(WPt3)とパラジウムの質量(WPd3)との比(WPt3/WPd3)は、0.12以下であり、
第1の触媒コート層の長さは、上記基材の長さの8%以上55%以下であり、
第2の触媒コート層の長さは、上記基材の長さの45%以上95%以下であり、かつ、
第3の触媒コート層の長さは、上記基材の長さの45%以上95%以下である、
触媒装置である。
本発明の排ガス浄化用触媒装置における第1の触媒コート層は、白金及びパラジウムを含み、白金の質量とパラジウムの質量との比が、HCの酸化反応に好適な比に調整されており、かつ、排ガス流れ上流側に配置されている。
本発明の排ガス浄化用触媒装置における第2の触媒コート層は、白金及びパラジウムを含み、白金の質量とパラジウムの質量との比が、NOの酸化反応の活性と、第2の触媒コート層の耐熱性とが高水準で両立するのに好適な比に調整されており、かつ、排ガス流れ下流側の上層に配置されている。
本発明の排ガス浄化用触媒装置における第3の触媒コート層は、少なくともパラジウムを含み、任意的に更に白金を含んでよい。第3の触媒コート層は、白金の質量とパラジウムの質量との比が、COの酸化反応に好適な比に調整されており、かつ、排ガス流れ下流側の下層に配置されている。
第1〜第3の触媒コート層中の白金の質量及びパラジウムの質量の総計(WPt1+Pdt1+WPt2+Pd2+WPt3+Pd3)の、基材容量1Lに対する割合は、排ガス成分の酸化活性を十分に高くするとの観点から、例えば、1.50g/L以上、1.75g/L以上、2.00g/L以上、又は2.25g/L以上であってよく、排ガス浄化用酸化触媒装置の製造コストを抑制するとの観点から、例えば、4.00g/L以下、3.50g/L以下、3.00g/L以下、2.75g/L以下、又は2.50g/L以下であってよい。
本発明における基材としては、排ガス浄化用触媒の基材として一般に使用されているものを使用してよい。例えば、コージェライト、SiC、金属、金属酸化物粒子等によって構成される、フロースルー型(「オープンフロー型」ともいう)の基材であってよく、例えば、モノリスハニカム基材等であってよい。モノリスハニカム基材は、典型的には、略円柱状又は略多角柱状の外形を有し、軸方向に連通する多数のセルを有していてよい。
本実施形態の排ガス浄化用酸化触媒装置は、基材上の所定の位置に、第1〜第3の触媒コート層を形成することにより、製造されてよい。具体的には例えば、以下の方法によって製造されてよい。
第2の触媒コート層形成用スラリーを、第3の触媒コート層形成後の基材の排ガス出口側端部から所定の長さで塗布し、次いで焼成して、第2の触媒コート層を形成すること、及び
第1の触媒コート層形成用スラリーを、第2及び第3の触媒コート層形成後の基材の排ガス入口側端部から所定の長さで塗布し、次いで焼成して、第1の触媒コート層を形成すること
を含む、排ガス浄化用酸化触媒装置の製造方法。
本発明の排ガス浄化用酸化触媒装置は、内燃機関、特にディーゼル機関から排出される排ガスを浄化するための触媒システムにおけるDOCとして好適である。したがって本発明の別の観点によると、本発明の排ガス浄化用酸化触媒装置、及びその排ガス流れ下流側の排ガス浄化用選択還元触媒装置を含む、排ガス浄化用触媒システムが提供される。
〈第1の触媒コート層形成用スラリーの調製〉
(調製例1A)
Pt金属換算で2.00g相当の硝酸白金を含む水溶液、Pd金属換算で1.00g相当の硝酸パラジウムを含む水溶液、アルミナ50g、及び純水150gを混合し、100℃にて乾燥した後、500℃にて焼成して、Pt/Pd担持アルミナ粉末1を得た。
硝酸白金及び硝酸パラジウムの使用量を、それぞれ、表1に記載のとおりとした他は、調製例1Aと同様にして、スラリー1B〜1Eを調製した。表1には、調製例1A〜1Eで使用した原料成分の構成を合わせて示した。
(調製例2A)
Pt金属換算で1.00g相当の硝酸白金を含む水溶液、Pd金属換算で0.20g相当の硝酸パラジウムを含む水溶液、アルミナ25g、及び純水70gを混合し、100℃にて乾燥した後、500℃にて焼成して、Pt/Pd担持アルミナ粉末2を得た。
硝酸白金及び硝酸パラジウムの使用量を、それぞれ、表2に記載のとおりとした他は、調製例2Aと同様にして、スラリー2B〜2Eを調製した。表2には、調製例2A〜2Eで使用した原料成分の構成を合わせて示した。
(調製例3A)
Pd金属換算で0.60g相当の硝酸パラジウムを含む水溶液、アルミナ40g、及び純水120gを混合し、100℃にて乾燥した後、500℃にて焼成して、Pd担持アルミナ粉末3aを得た。
Pt金属換算で0.05g相当の硝酸白金を含む水溶液、Pd金属換算で0.55g相当の硝酸パラジウムを含む水溶液、アルミナ40g、及び純水120gを混合し、100℃にて乾燥した後、500℃にて焼成して、Pt/Pd担持アルミナ粉末3bを得た。
硝酸白金及び硝酸パラジウムの使用量を、それぞれ、表3に記載のとおりとした他は、調製例3Bと同様にして、スラリー3C〜3Eを調製した。表3には、調製例3A〜3Eで使用した原料成分の構成を合わせて示した。
(調製例4A)
Pt金属換算で2.00g相当の硝酸白金を含む水溶液、Pd金属換算で1.00g相当の硝酸パラジウムを含む水溶液、アルミナ50g、及び純水150gを混合し、100℃にて乾燥した後、500℃にて焼成して、Pt/Pd担持アルミナ粉末4aを得た。
Pt金属換算で1.00g相当の硝酸白金を含む水溶液、Pd金属換算で0.20g相当の硝酸パラジウムを含む水溶液、アルミナ25g、及び純水70gを混合し、100℃にて乾燥した後、500℃にて焼成して、Pt/Pd担持アルミナ粉末4cを得た。
〈触媒装置の製造〉
基材(5)として、直径129mm、長さ150mmのコージェライト製のフロースルー型ハニカム基材(容量1.96L)を用いて、2(a)に示す触媒コート層構成の触媒装置を製造した。具体的な製造は、下記にようにして行った。
触媒装置を、リーン雰囲気下で耐久後、排気量2,500ccのコモンレール式ディーゼルエンジンの排ガス経路に装着し、NEDC(新欧州ドライビングサイクル)モードにて運転したときのHCの浄化率、NO2の生成率、及びCOの浄化率を測定した。具体的には、負荷の調節により運転中の平均排ガス温度を160℃に設定して、エンジンをNEDCモードにて運転し、このNEDCモード運転中に排出された排ガス中の各種ガスの合計量を、触媒装置の入口及び出口においてそれぞれ測定した。そして、得られた測定値を下記式に代入することによって、NEDCモード運転中のHCの浄化率、NO2の生成率、及びCOの浄化率を算出した。その結果、HC浄化率は83%、NO2生成率は30%、CO浄化率は85%であった。
第1〜第3の各コート層の形成に用いたスラリーを、それぞれ、表5に記載のものに変更した他は、実施例1と同様にして、図2(a)に示す触媒コート層構成の触媒装置を製造し、評価した。評価結果は、実施例1の評価結果とともに表6に示した。
図2(b)に示す触媒コート層構成の触媒装置を製造し、評価した。具体的な製造及び評価は、下記のようにして行った。基材(5)としては、実施例1と同じフロースルー型ハニカム基材を用いた。
調製例2Aにしたがって調製したスラリー2Aの全量を、基材(5)の排ガス出口側端面上に配置し、反対側端面である排ガス入口側端面から吸引して、コーティング層の長さが、基材(5)の排ガス出口側端面から、基材(5)の長さ(d)の80%の長さになるようにコーティングを施した。
得られた触媒装置を、実施例1と同様にして評価した。結果は、表6に示した。
第1の触媒コート層及び第2の触媒コート層の形成に用いたスラリーを、それぞれ、表5に記載のものに変更した他は、比較例8と同様にして、図2(b)に示す触媒コート層構成の触媒装置を製造し、評価した。結果は、表6に示した。
図3(a)〜(d)、図4(a)〜(d)、及び図5(a)〜(d)にそれぞれ示す触媒コート層構成の触媒装置を製造し、評価した。
第1〜第3の触媒コート層を形成する際に、各所定の触媒コート層形成用スラリーを基材(5)の排ガス入口端面又は出口側端面上に配置した後に、反対側端面から吸引する際の吸引風量を調節して、各コーティング層の端面からの長さの、基材(5)の長さ(d)に対する割合を変更して、第1〜第3の触媒コート層(1、2、3)の長さ(L1、L2、L3)をそれぞれ表7に記載のとおりとした他は実施例1と同様にして、触媒装置をそれぞれ製造した。
得られた触媒装置を、実施例1と同様にして評価した。評価結果は、実施例1の評価結果とともに、表7にそれぞれ示した。
2 第2の触媒コート層
3 第3の触媒コート層
5 基材
d 基材の長さ
L1 第1の触媒コート層の長さ
L2 第2の触媒コート層の長さ
L3 第3の触媒コート層の長さ
Claims (9)
- 基材と、前記基材上の第1〜第3の触媒コート層とを有する排ガス浄化用酸化触媒装置であって、
前記第1の触媒コート層は排ガス流れ上流側に存在し、前記第2の触媒コート層は排ガス流れ下流側上層に存在し、前記第3の触媒コート層は排ガス流れ下流側下層に存在し、
前記第1の触媒コート層は、白金及びパラジウムを含み、白金の質量WPt1とパラジウムの質量WPd1との比WPt1/WPd1は、0.75以上4.50以下であり、
前記第2の触媒コート層は、白金及びパラジウムを含み、白金の質量WPt2とパラジウムの質量WPd2との比WPt2/WPd2は、4.50超25.0以下であり、
前記第3の触媒コート層は、少なくともパラジウムを含み、白金の質量WPt3とパラジウムの質量WPd3との比WPt3/WPd3は、0.12以下であり、
前記第1の触媒コート層の長さは、前記基材の長さの8%以上55%以下であり、
前記第2の触媒コート層の長さは、前記基材の長さの45%以上95%以下であり、かつ、
前記第3の触媒コート層の長さは、前記基材の長さの45%以上95%以下である、
排ガス浄化用酸化触媒装置。 - 前記基材は、その長さの全部にわたって、前記第1〜第3の触媒コート層のうちの少なくとも1つに覆われている、請求項1に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
- 前記第1の触媒コート層と、前記第2の触媒コート層及び前記第3の触媒コート層の少なくとも一方とが積層して存在している積層領域を有し、かつ、前記積層領域では、前記第1の触媒コート層が上層である、請求項1又は2に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
- 前記第1の触媒コート層の長さは、前記基材の長さの10%以上50%以下であり、
前記第2の触媒コート層の長さは、前記基材の長さの50%以上90%以下であり、かつ、
前記第3の触媒コート層の長さは、前記基材の長さの50%以上90%以下である、
請求項1〜3のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。 - 前記第1の触媒コート層中の白金の質量WPt1とパラジウムの質量WPd1との比WPt1/WPd1は、1.00以上4.00以下であり、
前記第2の触媒コート層中の白金の質量WPt2とパラジウムの質量WPd2との比WPt2/WPd2は、5.00以上20.0以下であり、かつ、
前記第3の触媒コート層中の白金の質量WPt3とパラジウムの質量WPd3との比WPt3/WPd3は、0.10以下である、
請求項1〜4のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。 - 前記第1の触媒コート層中の白金の質量とパラジウムの質量との合計が、前記第2の触媒コート層及び前記第3の触媒コート層中の白金の質量とパラジウムの質量との合計よりも多い、請求項1〜5のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
- 前記第1〜第3の触媒コート層中の白金及びパラジウムが、Al、Si、Ce、及びZrから選択される1種以上の酸化物の粒子上に担持されている、請求項1〜6のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
- 前記第1〜第3の触媒コート層が、白金及びパラジウムを担持していない、Al、Si、Ce、及びZrから選択される1種以上の酸化物の粒子を含む、請求項1〜7のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置。
- 請求項1〜8のいずれか一項に記載の排ガス浄化用酸化触媒装置、及びその排ガス流れ下流側の排ガス浄化用選択還元触媒装置を含む、排ガス浄化用触媒システム。
Priority Applications (4)
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