JP2018147583A - プロトン伝導体、固体電解質層、セル構造体、およびそれを備える水蒸気電解セルならびに燃料電池 - Google Patents
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Abstract
Description
また、近年では、燃料電池に用いるようなセル構造体を利用して、水から水素を生成させる水蒸気電解セルが開発されている。
La2±x(MyL1−y)2±zO7−δ
(式中、元素Mは、周期表第5族元素を含み、かつ必須成分としてNbを含み、元素Lは、La以外の周期表第3族元素を含み、かつ必須成分としてYを含み、0≦x≦0.1、0.2≦y≦0.5、0≦z≦0.1であり、δは酸素欠損量である。)
で表されるプロトン伝導体に関する。
La2±x(MyL1−y)2±zO7−δ
(式中、元素Mは、周期表第5族元素を含み、かつ必須成分としてNbを含み、元素Lは、La以外の周期表第3族元素を含み、かつ必須成分としてYを含み、0≦x≦0.1、0.2≦y≦0.5、0≦z≦0.1であり、δは酸素欠損量である。)
で表されるプロトン伝導体を含む、固体電解質層に関する。
アノードと、
前記カソードおよび前記アノードの間に介在し、プロトン伝導性を有する固体電解質層と、を備え、
前記固体電解質層は、プロトン伝導体を含み、
前記プロトン伝導体は、下記式(1):
La2±x(MyL1−y)2±zO7−δ
(式中、元素Mは、周期表第5族元素を含み、かつ必須成分としてNbを含み、元素Lは、La以外の周期表第3族元素を含み、かつ必須成分としてYを含み、0≦x≦0.1、0.2≦y≦0.5、0≦z≦0.1であり、δは酸素欠損量である。)
で表される、セル構造体に関する。
前記カソードに酸化剤を供給するための酸化剤流路、および、前記アノードに燃料を供給するための燃料流路を有する、燃料電池に関する。
最初に、本発明の実施形態の内容を列記して説明する。
本発明の一実施形態に係るプロトン伝導体は、下記式(1):
La2±x(MyL1−y)2±zO7−δ
(式中、元素Mは、周期表第5族元素を含み、かつ必須成分としてNbを含み、元素Lは、La以外の周期表第3族元素を含み、かつ必須成分としてYを含み、0≦x≦0.1、0.2≦y≦0.5、0≦z≦0.1であり、δは酸素欠損量である。)
で表される。
本発明の実施形態の具体例を、適宜図面を参照しつつ以下に説明する。なお、本発明はこれらの例示に限定されるものではなく、添付の特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内での全ての変更が含まれることが意図される。
上記式(1)で表されるプロトン伝導体において、元素Mで表される周期表第5族元素としては、例えば、V、Nb、Taなどが挙げられる。元素Mは、Nbを必須とする。元素Mは、例えば、Nbに加え、Vおよび/またはTaを含んでもよい。元素Mに占めるNbの比率は、90mol%以上であることが好ましく、95mol%以上であることがさらに好ましい。元素Mは、周期表第5族元素以外の元素(例えば、Al、Ga、Inなどの周期表第13族元素など)を含んでいてもよい。元素Mに占める周期表第5族元素の比率は、90mol%以上であることが好ましく、95mol%以上であることがさらに好ましい。元素Mに占める周期表5族元素および/またはNbの比率が大きいことで、酸化物の単相が得られ易く、水や二酸化炭素に対する高い耐性を確保しながら、高いプロトン伝導性が得られ易い。元素Mは、周期表5族元素単独(好ましくはNb単独)であってもよい。
固体電解質層は、上記のプロトン伝導体を含む。固体電解質層は、上記式(1)の化合物以外の成分を含み得るが、水や二酸化炭素に対する高い耐性およびプロトン伝導性を確保し易い観点から、その含有量は少ないことが好ましい。例えば、固体電解質層の90体積%以上が、式(1)の化合物であることが好ましく、特に、固体電解質層全体の平均的組成が式(1)の組成であることが好ましい。式(1)の化合物以外の成分としては特に限定されず、固体電解質として公知の化合物(プロトン伝導性を有さない化合物を含む)を挙げることができる。
本発明の一実施形態に係るセル構造体の断面模式図を図1に示す。
セル構造体1は、カソード2と、アノード3と、これらの間に介在する固体電解質層4とを含む。固体電解質層4としては上述の固体電解質層が使用される。図示例では、アノード3と固体電解質層4とは一体化され、電解質層−電極接合体5を形成している。
なお、図示例では、アノードと固体電解質層とが一体化された例を示したが、この場合に限らず、カソードと固体電解質層とが一体化されて、電解質層−電極接合体を形成してもよい。また、セル接合体は、必ずしも電解質層−電極接合体を形成する場合のみに限定されない。
カソードは、多孔質の構造を有している。燃料電池のセル接合体の場合、カソードでは、固体電解質層を介して伝導されたプロトンと、酸化物イオンとの反応(酸素の還元反応)が生じている。酸化物イオンは、酸化剤流路から導入された酸化剤(酸素)が解離することにより生成する。水蒸気電解セルのセル接合体の場合、カソードでは、固体電解質層を介して伝導されたプロトンから水素が生成する反応が起こる。
燃料電池の場合、カソード材料として、ランタンを含み、かつペロブスカイト構造を有する化合物(フェライト、マンガナイト、および/またはコバルタイトなど)が好ましく、これらの化合物のうち、さらにストロンチウムを含むものがより好ましい。具体的には、ランタンストロンチウムコバルトフェライト(LSCF、La1−x1Srx1Fe1−y1Coy1O3−δ1、0<x1<1、0<y1<1、δ1は酸素欠損量である)、ランタンストロンチウムマンガナイト(LSM、La1−x2Srx2MnO3−δ1、0<x2<1、δ1は酸素欠損量である)、ランタンストロンチウムコバルタイト(LSC、La1−x3Srx3CoO3−δ1、0<x3≦1、δ1は酸素欠損量である)等が挙げられる。プロトンと酸化物イオンとの反応を促進させる観点から、カソードは、Pt等の触媒を含んでいても良い。触媒を含む場合、カソードは、触媒と上記材料とを混合して、焼結することにより形成することができる。
カソードは、例えば、上記の材料を焼結することにより形成することができる。必要に応じて、上記の材料とともに、バインダ、添加剤、および/または分散媒などを用いてもよい。
カソードの厚みは、特に限定されないが、例えば、5μm〜2mmから適宜決定でき、5μm〜40μm程度であってもよい。
アノードは、多孔質の構造を有している。燃料電池のセル接合体の場合、アノードでは、後述する流路から導入される水素などの燃料を酸化して、プロトンと電子とを放出する反応(燃料の酸化反応)が行われる。水蒸気電解セルのセル接合体の場合、アノードでは、水が分解されて、酸素とプロトンとが生成される反応が行われる。
燃料電池の場合、アノード材料としては、触媒成分である酸化ニッケル(NiO)と、プロトン伝導体(酸化イットリウム(Y2O3)、BCY、BZYまたは上記式(1)の化合物など)との複合酸化物などが挙げられる。
水蒸気電解セルの場合、アノード材料としては、例えば、ストロンチウムを添加したランタンマンガン酸化物などの酸化雰囲気下で安定な導電性酸化物が挙げられる。
アノードの厚みは、例えば、10μm〜2mmから適宜決定でき、10μm〜100μmであってもよい。
水蒸気電解セルは、上記のセル構造体を含んでいればよく、その他の構成は、公知のものが採用できる。また、水蒸気電解セルは、上記のセル構造体を用いる以外は、公知の方法で製造できる。
図2は、図1のセル構造体を含む燃料電池(固体酸化物型燃料電池)を模式的に示す断面図である。
燃料電池10は、セル構造体1と、セル構造体1のカソード2に酸化剤を供給するための酸化剤流路23が形成されたセパレータ22と、アノード3に燃料を供給するための燃料流路53が形成されたセパレータ52とを含む。燃料電池10において、セル構造体1は、カソード側セパレータ22と、アノード側セパレータ52との間に挟持されている。カソード側セパレータ22の酸化剤流路23は、セル構造体1のカソード2に対向するように配置され、アノード側セパレータ52の燃料流路53は、アノード3に対向するように配置されている。
複数のセル構造体が積層されて、燃料電池が構成される場合には、例えば、セル構造体1と、カソード側セパレータ22と、アノード側セパレータ52とが、一単位として積層される。複数のセル構造体1は、例えば、両面にガス流路(酸化剤流路および燃料流路)を備えるセパレータにより、直列に接続されていてもよい。
カソード側集電体およびアノード側集電体に用いられる構造体としては、例えば、銀、銀合金、ニッケル、ニッケル合金等を含む金属多孔体、金属メッシュ、パンチングメタル、エキスパンドメタル等が挙げられる。なかでも、軽量性や通気性の点で、金属多孔体が好ましい。特に、三次元網目状の構造を有する金属多孔体が好ましい。三次元網目状の構造とは、金属多孔体を構成する棒状や繊維状の金属が相互に三次元的に繋がり合い、ネットワークを形成している構造を指す。例えば、スポンジ状の構造や不織布状の構造が挙げられる。
燃料電池は、上記のセル構造体を用いる以外は、公知の方法により製造できる。
(1)プロトン伝導体La2(Nb0.3Y0.7)2O7−δ(a1)の合成
酸化ランタンと、酸化ニオブと、酸化イットリウムとを、Laと、Nbと、Yとの比率が上記式となるようなモル比で秤量し、ボールミルを24時間以上行うことで混合した。混合物を、大気中、1000℃にて10時間熱処理した後、ボールミルを10時間以上行い、1300℃にて10時間熱処理することにより、プロトン伝導体(a1)を合成した。
プロトン伝導体(a1)をボールミル内で50時間粉砕し、適量のバインダ(ポリビニルアルコール)を添加して混合した。混合物を、392MPaの圧力で圧縮成形し、成形物を600℃で8時間熱処理することによりバインダを除去した。得られた成形物を、酸素中、1600℃にて24時間熱処理することにより、ペレット状の緻密な焼結体(固体電解質層)を作製した。
(i)プロトン伝導性
得られた焼結体の両方の主面に、Ptをスパッタリングすることにより電極を作製した。得られたサンプルについて、600℃および700℃における抵抗値を、交流インピーダンス法により測定し、測定値からサンプルの導電率(mScm−1)を算出した。この伝導率をプロトン伝導性の指標とした。導電率の測定は、加湿酸素雰囲気下(水蒸気の分圧:0.05atm(≒4.9kPa)および0.3atm(≒29.4kPa))および加湿水素雰囲気下(水蒸気の分圧:0.05atm(≒4.9kPa)および0.3atm(≒29.4kPa))のそれぞれの条件下で行なった。
得られた焼結体を、粉砕して得られた粉末を、二酸化炭素10体積%、水蒸気5体積%を含むアルゴン雰囲気中にて、500℃、600℃、および700℃のそれぞれの温度で熱処理した。熱処理後の粉末のX線回折パターンを測定した結果、いずれの温度でも、炭酸塩、水酸化物塩等に由来するピークは確認されなかった。
酸化ランタンと、酸化ニオブと、酸化イットリウムとを、Laと、Nbと、Yとの比率(モル比)が1:0.35:0.65となるように混合したこと以外は、実施例1と同様にしてプロトン伝導体La2(Nb0.35Y0.65)2O7−δ(a2)を合成した。得られたプロトン伝導体(a2)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして焼結体を作製し、プロトン伝導性を評価した。
酸化ランタンと、酸化ニオブと、酸化イットリウムとを、Laと、Nbと、Yとの比率(モル比)が1:0.4:0.6となるように混合したこと以外は、実施例1と同様にしてプロトン伝導体La2(Nb0.4Y0.6)2O7−δ(a3)を合成した。得られたプロトン伝導体(a3)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして焼結体を作製し、プロトン伝導性を評価した。
図3から、湿度が高いほど導電率(プロトン伝導性)が高くなっていることが分かる。これは、湿度が高くなると、サンプル中により多くのプロトンが導入されるためである。また、高湿度下でも高いプロトン伝導性が得られていることから、水に対するプロトン伝導体の耐性が高いことが分かる。
2:カソード
3:アノード
4:固体電解質層
5:電解質層−電極接合体
10:燃料電池
21、51:集電体
22、52:セパレータ
23:酸化剤流路
53:燃料流路
Claims (8)
- 下記式(1):
La2±x(MyL1−y)2±zO7−δ
(式中、元素Mは、周期表第5族元素を含み、かつ必須成分としてNbを含み、元素Lは、La以外の周期表第3族元素を含み、かつ必須成分としてYを含み、0≦x≦0.1、0.2≦y≦0.5、0≦z≦0.1であり、δは酸素欠損量である。)
で表されるプロトン伝導体。 - 0.3≦y≦0.4である、請求項1に記載のプロトン伝導体。
- 前記元素Mに占めるNbの比率は、90mol%以上であり、
前記元素Lに占めるYの比率は、90mol%以上である、請求項1または請求項2に記載のプロトン伝導体。 - 前記元素Mは、Nbであり、
前記元素Lは、Yであるか、またはLa以外のランタノイド元素とYとの組み合わせである、請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載のプロトン伝導体。 - 下記式(1):
La2±x(MyL1−y)2±zO7−δ
(式中、元素Mは、周期表第5族元素を含み、かつ必須成分としてNbを含み、元素Lは、La以外の周期表第3族元素を含み、かつ必須成分としてYを含み、0≦x≦0.1、0.2≦y≦0.5、0≦z≦0.1であり、δは酸素欠損量である。)
で表されるプロトン伝導体を含む、固体電解質層。 - カソードと、
アノードと、
前記カソードおよび前記アノードの間に介在し、プロトン伝導性を有する固体電解質層と、を備え、
前記固体電解質層は、プロトン伝導体を含み、
前記プロトン伝導体は、下記式(1):
La2±x(MyL1−y)2±zO7−δ
(式中、元素Mは、周期表第5族元素を含み、かつ必須成分としてNbを含み、元素Lは、La以外の周期表第3族元素を含み、かつ必須成分としてYを含み、0≦x≦0.1、0.2≦y≦0.5、0≦z≦0.1であり、δは酸素欠損量である。)
で表される、セル構造体。 - 請求項6に記載のセル構造体を備える、水蒸気電解セル。
- 請求項6に記載のセル構造体を備え、
前記カソードに酸化剤を供給するための酸化剤流路、および、前記アノードに燃料を供給するための燃料流路を有する、燃料電池。
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