JP2018108928A - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Abstract

【課題】各層間の接着力が高い合わせガラス用中間膜、及び高温環境下にて合わせガラスを使用しても、発泡の発生を抑制する合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】本発明に係る合わせガラス用中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の一方の面２ａに積層された第２の層３とを備える。第１，第２の層２，３はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する。第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂及び第２の層３中のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は８モル％以下である。第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、第２の層３中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差は、９．５モル％以下である。【選択図】図１

Description

本発明は、少なくとも２層の多層構造を有する合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、各層がそれぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以上の可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。

さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下の可塑剤とを含む。

特開２００７−０７０２００号公報

上記特許文献１に記載の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０００Ｈｚ付近の周波数領域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。特に、この合わせガラスの２０℃付近での遮音性が充分ではないことがある。

ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。

また、上記特許文献１に記載の遮音層と他の層とが積層された多層中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０℃付近での遮音性をある程度高めることができる。このように、多層中間膜を用いて、合わせガラスの遮音性を高める検討が行われている。

近年、合わせガラスの遮音性を高めるために、中間膜中の可塑剤の含有量を多くすることが検討されている。中間膜中の可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスの遮音性を改善できる。多層中間膜では、該多層中間膜の遮音層の可塑剤の含有量を多くするために、遮音層に含まれる可塑剤と、他の層に含まれる可塑剤との各層間での移行を制御している。例えば、遮音性を高めるためには、各層間で可塑剤が移行しても、移行後に、遮音層の可塑剤の含有量を他の層の可塑剤の含有量よりも多くする必要がある。このため、遮音層に含まれる樹脂に対する可塑剤の相溶性と、他の層に含まれる樹脂に対する可塑剤の相溶性とを調整している。より具体的には、遮音層に含まれる樹脂では、他の層に含まれる樹脂よりも、可塑剤との相溶性を高くする必要がある。従って、遮音層に含まれる樹脂と他の層に含まれる樹脂とでは、一般的には、可塑剤との相溶性に差がある異なる樹脂が用いられている。この結果、遮音層に含まれる樹脂と遮音層に含まれる樹脂との極性の差が大きくなり、多層中間膜における遮音層と他の層との接着力が低下することがある。

また、自動車等の車両のサイドガラスや建築物の開口部において、合わせガラスの使用が増加している。サイドガラス等で合わせガラスを使用する場合、合わせガラスの周辺部で中間膜が露出していることがある。高温環境下にて、中間膜が周辺部で露出した合わせガラスを使用すると、合わせガラスの周辺部に発泡が発生することがある。特に、高温環境下にて、可塑剤の含有量が多い遮音層を有する中間膜が周辺部に露出した合わせガラスを使用すると、合わせガラスの周辺部に発泡が発生することがある。

本発明の目的は、多層の中間膜であって、各層間の接着力が高い合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。また、本発明の他の目的は、高温環境下にて合わせガラスを使用しても、発泡の発生を抑制できる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。

本発明の限定的な目的は、遮音性に優れた合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。

本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層と、上記第１の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層とを備え、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．５モル％以下である、合わせガラス用中間膜が提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８モル％以上である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３０モル％以下であるか、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２９モル％以下であるか、又は、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２８モル％以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多い。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも２０重量部以上多い。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層の他方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３の層がさらに備えられ、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．５モル％以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３０モル％以下であるか、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２９モル％以下であるか、又は、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２８モル％以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の各含有量より多い。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の各含有量よりも２０重量部以上多い。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含み、上記第１〜第３の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含む。

本発明に係る合わせガラスは、第１，第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜では、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層の一方の面に、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層が積層されており、更に上記第１，第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度がそれぞれ８モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が９．５モル％以下であるので、多層の中間膜の各層間の接着力を高くすることができる。さらに、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを高温環境下で使用したときに、発泡の発生を抑制できる。

図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

以下、図面を参照しつつ本発明の具体的な実施形態及び実施例を挙げることにより、本発明を明らかにする。

図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。

図１に示す中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の一方の面２ａ（第１の面）に積層された第２の層３と、第１の層２の他方の面２ｂ（第２の面）に積層された第３の層４とを備える。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、多層中間膜である。

本実施形態では、第１の層２は中間層であり、かつ第２，第３の層３，４は表面層である。ただし、第２，第３の層３，４が中間層であって、第２，第３の層３，４の外側の表面３ａ，４ａに、他の層がさらに積層されていてもよい。

第１〜第３の層２，３，４はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する。

本実施形態の主な特徴は、第１，第２の層２，３中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度がそれぞれ８モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−２）と記載することがある）が、９．５モル％以下であることである。

また、本実施形態では、第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−３）と記載することがある）が、９．５モル％以下である。

本発明者らは、多層構造を有する合わせガラス用中間膜では、各層間で可塑剤が移行し、この結果、可塑剤の含有量が多い層が形成されること、例えば、第２，第３の層から第１の層に可塑剤が移行し、この結果、第１の層の可塑剤の含有量が多くなることを見出した。さらに、各層間での可塑剤の移行を制御するために、多層中間膜の各層間の接着力が低くなることがある。また、本発明者らは、高温環境下にて、中間膜が周辺部で露出した合わせガラスを使用すると、合わせがガラスの周辺部に発泡が発生することを見出した。

本発明者らは、多層中間膜の各層間の接着力を高くし、更に上記発泡の発生を抑制するために鋭意検討した結果、上記第１〜第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各アセチル化度及び各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、多層中間膜の各層間の接着力を高くすることができ、更に高温環境下にて合わせガラスを使用しても、発泡の発生を抑制できることを見出した。

また、本実施形態のもう１つの特徴は、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量より多いことである。また、本実施形態では、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量より多い。第１〜第３の層２，３，４における可塑剤の含有量の上述の関係を満足する場合に、第１〜第３の層２，３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各アセチル化度及び各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、多層中間膜の各層間の接着力が効果的に高くなり、かつ高温環境下にて合わせガラスを使用しても、発泡の発生を効果的に抑制できる。

また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多い場合には、合わせガラスの遮音性を充分に高めることができる。

多層中間膜の各層間の接着力を高くし、上記発泡の発生をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は１モル％、更に好ましい下限は２モル％、好ましい上限は９．４モル％、より好ましい上限は９．３モル％、更に好ましい上限は９．２モル％、特に好ましい上限は９．０モル％である。多層中間膜の各層間の接着力を高くし、上記発泡の発生を更に一層抑制することができることから、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））は好ましくは８．５モル％以下、より好ましくは７．５モル％以下、より一層好ましくは６．５モル％以下、更に好ましくは３．５モル％以下である。

また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５５重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性を充分に高めることができる。第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が６０重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。

以下、中間膜の上記第１〜第３の層に含まれている各成分の詳細を説明する。

（ポリビニルアセタール樹脂）
上記第１〜第３の層がそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有することにより、上記第１〜第３の層の接着力を高くすることができる。このため、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力をより一層高くすることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に、７０〜９９．９モル％の範囲内であり、８０〜９９．８モル％の範囲内であることが好ましい。

上記ポリビニルアルコールの重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、好ましくは３０００以下、より好ましくは２８００以下である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が１７００を超え、３０００以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記重合度は、平均重合度を示す。

なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。ポリビニルブチラール樹脂の合成は容易である。さらに、ポリビニルブチラール樹脂の使用により、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力がより一層適度に発現する。さらに、耐光性及び耐候性等をより一層高めることができる。

上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）の好ましい下限は２０モル％、より好ましい下限は２２モル％、更に好ましい下限は２３モル％、特に好ましい下限は２５モル％、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２７モル％、特に好ましい上限は２６モル％である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、上記第１の層の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。上記第１の層は中間層であってもよい。

なお、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、ポリビニルアセタール樹脂の親水性が低くなる。このため、可塑剤の含有量を多くすることができ、この結果、合わせガラスの遮音性をより一層高くすることができる。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低いので、上記第１の層中の可塑剤の含有量を多くすることができる。

上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率の好ましい下限は１０モル％、より好ましい下限は１５モル％、更に好ましい下限は１８モル％、特に好ましい下限は２１モル％、好ましい上限は３３モル％、より好ましい上限は３０モル％、更に好ましい上限は２９モル％、特に好ましい上限は２８モル％である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。

上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、８モル％以下である。アセチル化度が８モル％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を製造する際の反応効率が低下することがある。上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度のより好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は１モル％、特に好ましい下限は１．２モル％、好ましい上限は７．５モル％、より好ましい上限は７モル％、更に好ましい上限は６．５モル％、特に好ましい上限は６モル％である。

上記第２の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、８モル％以下である。アセチル化度が８モル％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を製造する際の反応効率が低下することがある。第３の層４に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、８モル％以下であることが好ましい。第２，第３の層３，４に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は０．８モル％、好ましい上限は７モル％、より好ましい上限は５モル％、更に好ましい上限は３モル％、特に好ましい上限は１．５モル％である。上記アセチル化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセチル化度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の耐湿性をより一層高めることができる。

上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の各アセチル化度より多くてもよく、少なくてもよい。例えば、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも多いことが好ましい。合わせガラスの遮音性がより一層高くなることから、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも、０．１モル％以上多いことが好ましく、０．５モル％以上多いことがより好ましく、１モル％以上多いことが更に好ましく、３モル％以上多いことが特に好ましい。また、多層中間膜の各層間の接着力をより一層高め、かつ上記発泡の発生をより一層抑制する観点からは、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度と、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度との差の絶対値は、７．５モル％以下であることが好ましく、７モル％以下であることが好ましく、６．５モル％以下であることが好ましく、６モル％以下であることが好ましく、５．５モル％以下であることが好ましく、５モル％以下であることが好ましく、４．５モル％以下であることが好ましく、４モル％以下であることが好ましく、３．５モル％以下であることが好ましく、３モル％以下であることが好ましく、２．５モル％以下であることが好ましく、２モル％以下であることが好ましく、１．５モル％以下であることが好ましい。

上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は４５モル％、より好ましい下限は５２．５モル％、更に好ましい下限は５８モル％、特に好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８２モル％、更に好ましい上限は８０モル％、特に好ましい上限は７８モル％である。上記第２，第３の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は６１モル％、より好ましい下限は６５モル％、更に好ましい下限は６７モル％、好ましい上限は７５モル％、より好ましい上限は７４モル％、更に好ましい上限は７３モル％、特に好ましい上限は７２モル％である。上記アセタール化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセタール化度が上記好ましい上限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。

上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル基量とビニルアルコール量（水酸基の含有率）とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、ついで、１００モル％からアセチル基量とビニルアルコール量とを差し引くことにより算出され得る。

多層中間膜の各層間の接着力を高くし、かつ上記発泡の発生を抑制するためには、上記第１〜第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率を上記のように制御すればよい。

更に、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ａ」ともいう）、かつ含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）は９．５モル％以下であることが好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル化度ａの上限は８モル％、好ましい上限は７モル％、より好ましい上限は６モル％、更に好ましい上限は５モル％、好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は１モル％、特に好ましい下限は１．５モル％である。上記アセチル化度ａが上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセタール化度ａの好ましい下限は６８モル％、より好ましい下限は７０モル％、更に好ましい下限は７１モル％、特に好ましい下限は７２モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８３モル％、更に好ましい上限は８１モル％、特に好ましい上限は７９モル％である。上記アセタール化度ａが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ａが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ａを製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの水酸基の含有率ａは好ましくは３１．５モル％未満、より好ましくは３１モル％以下、より一層好ましくは２９モル％以下、更に好ましくは２８モル％以下、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２１モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、特に好ましくは２４モル％以上である。上記水酸基の含有率ａが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ａが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。

また、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に関しては、第１に、アセチル化度が８モル％以下、水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましく、第２に、アセチル化度が８モル％以下、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましく、第３に、水酸基の含有率は３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましい。

また、本発明に係る合わせガラス用中間膜が上記第１〜第３の層を備える場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましい。上記第２の層及び上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率が３３モル％以下であることが好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂Ａは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することで得られる。上記アルデヒドは炭素数１〜１０のアルデヒドであることが好ましく、炭素数４又は５のアルデヒドであることがより好ましい。なかでも、上記ポリビニルアセタール樹脂Ａは、重合度が１７００を超え、かつ、３０００以下であるポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は１８００、より好ましい下限は２０００、更に好ましい下限は２４００、特に好ましい下限は２５００、好ましい上限は３０００、より好ましい上限は２９００、更に好ましい上限は２８００、特に好ましい上限は２７００である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。

（可塑剤）
上記第１〜第３の層にそれぞれ含まれている上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。このジエステル可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。

上記可塑剤は、ジエステル化合物を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群から選択された少なくとも１種を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。これらの好ましい可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが特に好ましい。

上記中間膜の各層における上記可塑剤の含有量は特に限定されない。合わせガラスの遮音性を充分に高める観点からは、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は４０重量部以上であることが好ましい。上記第１の層中の上記可塑剤の含有量が多くても、上記第１〜第３の層の各水酸基の含有率が上記のように制御されているため、合わせガラスにおける発泡の発生を抑制できる。

上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は５０重量部、更に好ましい下限は５５重量部、特に好ましい下限は６０重量部、好ましい上限は８０重量部、より好ましい上限は７５重量部、更に好ましい上限は７０重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記第１の層中の上記可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。合わせガラスの遮音性を十分に高めるために、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は５０重量部以上であることが好ましい。なお、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、可塑剤の移行前（初期）に５０重量部以上であることが好ましく、移行後に５０重量部以上であってもよい。なお、上記第１の層を得るために上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して上記可塑剤を５０重量部配合した場合には、一般的に上記第１の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。特に、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、上記第１の層を得るためにポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して上記可塑剤を５０重量部配合した場合には、一般的に上記第１の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。

上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の各含有量の好ましい下限は２５重量部、より好ましい下限は２８重量部、更に好ましい下限は３０重量部、特に好ましい下限は３５重量部、好ましい上限は５０重量部、より好ましい上限は４５重量部、更に好ましい上限は４０重量部、特に好ましい上限は３９重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力が高くなり、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。

合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多いことが好ましい。合わせガラスの遮音性をさらに一層高める観点からは、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも５重量部以上多いことが好ましく、１０重量部以上多いことがより好ましく、１５重量部以上多いことが更に好ましく、２０重量部以上多いことが特に好ましく、２５重量部以上多いことが特に好ましく、３０重量部以上多いことが最も好ましい。

（他の成分）
上記第１〜第３の層はそれぞれ、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含有していてもよい。

（合わせガラス用中間膜の製造方法、及び合わせガラス）
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては特に限定されないが、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記可塑剤とを含む樹脂組成物を用いて、上記第１〜第３の層をそれぞれ形成した後に、例えば、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とをこの順に積層する方法、並びに該樹脂組成物を、押出機を用いて共押出することにより、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とをこの順に積層する方法等が挙げられる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２，第３の層が同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

本発明に係る合わせガラス用中間膜はそれぞれ、合わせガラスを得るために用いられる。

図２に、図１に示す中間膜１を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。

図２に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、第２の合わせガラス構成部材１３と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３の間に挟み込まれている。

第１の合わせガラス構成部材１２は、第２の層３の外側の表面３ａに積層されている。第２の合わせガラス構成部材１３は、第３の層４の外側の表面４ａに積層されている。従って、合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、第２の層３と、第１の層２と、第３の層４と、第２の合わせガラス構成部材１３とがこの順で積層されて構成されている。なお、図示しないが、合わせガラス１１では、周辺部で中間膜１は露出している。中間膜１は、合わせガラス１１の周辺部の少なくとも一部の領域で露出するように合わせガラス１１に用いられている。具体的には、例えば中間膜１の側面が露出している。なお、合わせガラスでは、周辺部の少なくとも一部の領域で中間膜が露出していてもよい。

上記第１，第２の合わせガラス構成部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

上記合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記中間膜の厚みの好ましい下限は０．０５ｍｍ、より好ましい下限は０．２５ｍｍ、好ましい上限は３ｍｍ、より好ましい上限は１．５ｍｍである。上記中間膜の厚みが上記好ましい下限及び上記好ましい上限をそれぞれ満たすと、合わせガラスの耐貫通性及び透明性をより一層高めることができる。上記第１の層の厚みは好ましくは０．０１ｍｍ以上、より好ましくは０．０４ｍｍ以上、更に好ましくは０．０７ｍｍ以上、好ましくは０．３ｍｍ以下、より好ましくは０．２ｍｍ以下、更に好ましくは０．１８ｍｍ以下、特に好ましくは０．１６ｍｍ以下である。上記第１の層の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記第１の層の厚みが上記上限以下であると、合わせガラスの透明性がより一層高くなる。上記第２，第３の層の厚みは好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上、更に好ましくは０．２５ｍｍ以上、特に好ましくは０．３ｍｍ以上、好ましくは０．６ｍｍ以下、より好ましくは０．５ｍｍ以下、更に好ましくは０．４５ｍｍ以下、特に好ましくは０．４ｍｍ以下である。上記第２，第３の層の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記第２，第３の層の厚みが上記上限以下であると、合わせガラスの透明性がより一層高くなる。また、上記第１の層の厚みの上記中間膜の厚みに対する比（（第１の層の厚み）／（中間膜の厚み））が小さく、上記第１の層に含まれる可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスにおける発泡が発生し、発泡が成長する傾向にある。特に、中間膜における上記比が０．０５以上、０．３５以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５５重量部以上である場合には、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を十分に抑制し、かつ合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記比（（第１の層の厚み）／（中間膜の厚み））は好ましくは０．０６以上、より好ましくは０．０７以上、更に好ましくは０．０８以上、特に好ましくは０．１以上、好ましくは０．３以下、より好ましくは０．２５以下、更に好ましくは０．２以下、特に好ましくは０．１５以下である。

上記第１，第２の合わせガラス構成部材の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス構成部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、１〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス構成部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲内であることが好ましい。

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、上記第１，第２の合わせガラス構成部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、上記合わせガラスを得ることができる。

上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。

以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

（実施例１）
（１）多層中間膜の作製
ポリビニルブチラール樹脂（水酸基の含有率２２．７モル％、アセチル化度０．８モル％、ブチラール化度７６．５モル％、重合度２３５０のポリビニルアルコールがｎ−ブチルアルデヒドでブチラール化された樹脂）１００重量部に、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、中間層用樹脂組成物を得た。さらに、ポリビニルブチラール樹脂（水酸基の含有率３１モル％、アセチル化度１．２モル％、ブチラール化度６７．８モル％、重合度１７００のポリビニルアルコールがｎ−ブチルアルデヒドでブチラール化された樹脂）１００重量部に、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３７．５重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、表面層用樹脂組成物を得た。

得られた中間層用樹脂組成物及び表面層用樹脂組成物を、押出機を用いて、共押出することにより、表面層（厚み３５０μｍ）と中間層（厚み１００μｍ）と表面層（厚み３５０μｍ）とが順に積層された多層中間膜を作製した。

（２）耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。次に、透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスを得た。

（３）遮音性測定に用いる合わせガラスの作製
多層中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断し、透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）を用いたこと以外は耐貫通性試験に用いる合わせガラスと同様の方法で、遮音性測定に用いる合わせガラスを得た。

（４）発泡試験（ベーク試験）に用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を縦３０ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断し、温度２３℃の環境下にて、１０時間保管した。なお、得られた多層中間膜の両面にはエンボスが形成されており、そのエンボスの十点平均粗さは３０μｍであった。透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体を１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着することで、発泡試験に用いる合わせガラスを得た。なお、発泡試験（ベーク試験）に用いる合わせガラスの周辺部では、多層中間膜が露出していた。

（実施例２〜９）
第１〜第３の層の組成を下記の表１に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。

（評価）
（１）遮音性
合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。

このようにして得られた損失係数と合わせガラスとの共振周波数との比から、２０℃における音周波数（Ｈｚ）と音響透過損失（ｄＢ）との関係を示すグラフを作成し、音周波数２，０００Ｈｚ付近における極小の音響透過損失（ＴＬ値）を求めた。このＴＬ値が高いほど、遮音性が高くなる。ＴＬ値が３５ｄＢ以上の場合を「○」、ＴＬ値が３５ｄＢ未満の場合を「×」と判定した。

（２）発泡試験（ベーク試験）
発泡試験に用いる合わせガラスを、各多層中間膜について１０枚作製し、８０℃のオーブン内に１００時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、合わせガラスの周辺部の発泡の有無を平面視にて目視で観察し、発泡の状態を下記の基準で判定した。なお、合わせガラスの周辺部とは、合わせガラスの端部から１ｃｍ以内の領域を意味する。

［発泡試験による発泡の状態の判定基準］
○○：１０枚全ての合わせガラスに発泡が観察されなかった
○：目視にて発泡が観察された合わせガラスは１枚以上、３枚未満であった
△：目視にて発泡が観察された合わせガラスは３枚以上、５枚未満であった
×：目視にて発泡が観察された合わせガラスは５枚以上であった

（３）耐貫通性
耐貫通性試験に用いる合わせガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ）を、表面温度が２３℃となるように調整した。次いで、ＪＩＳ Ｒ３２１２に準拠して、４ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、５ｍ及び６ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性を評価した。

（４）ブリードアウトの評価
得られた中間膜の表面に、赤色の油性マジックで縦方向及び横方向にそれぞれ長さ１０ｃｍの二本の線を書き、マーキングした。マーキングされた中間膜を主面が鉛直方向と平行な平面内に位置するように置いた。これを２３℃及び相対湿度２８％の恒温恒湿条件で１ヶ月放置した。放置後の中間膜において、油性マジックのにじみ及び垂れが、四本のいずれの線にも観測されない場合を合格「○」とし、四本の線の内の少なくとも一本の線で観測された場合を不合格「×」とした。

（５）光学歪みの評価
光学歪みの評価に用いる合わせガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ）に、光源（ハロゲンランプ）からスリットを透過させた光を当て、スクリーンに写った投影歪みをセンサー（カメラ）にて受信し、コンピュータにてデータ処理を行い、光学歪み値とした。光学歪み値が１．８以下である場合を合格「○」、１．８を超える場合を不合格「×」とした。光学歪み値が高いほど光学歪み（像のゆがみ）が大きいといえる。

結果を下記の表１に示す。下記表１において、ＰＶＢ樹脂はポリビニルブチラール樹脂を表し、可塑剤の種類である３ＧＯはトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを表し、３ＧＨはトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを表す。

１…中間膜
２…第１の層
２ａ…一方の面
２ｂ…他方の面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
１２…第１の合わせガラス構成部材
１３…第２の合わせガラス構成部材

Claims (17)

1. ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層と、
   前記第１の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層とを備え、
   前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、
   前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、
   前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．５モル％以下である、合わせガラス用中間膜。
2. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８モル％以上である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
3. 前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３０モル％以下である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
4. 前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２９モル％以下である、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。
5. 前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２８モル％以下である、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。
6. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
7. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも２０重量部以上多い、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
8. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
9. 前記第１の層の他方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３の層をさらに備え、
   前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、
   前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．５モル％以下である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
10. 前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３０モル％以下である、請求項９に記載の合わせガラス用中間膜。
11. 前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２９モル％以下である、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
12. 前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２８モル％以下である、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
13. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２，第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の各含有量より多い、請求項９〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
14. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２，第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の各含有量よりも２０重量部以上多い、請求項１３に記載の合わせガラス用中間膜。
15. 前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２，第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である、請求項９〜１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
16. 前記第１〜第３の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含み、
    前記第１〜第３の層に含まれている前記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含む、請求項９〜１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
17. 第１，第２の合わせガラス構成部材と、
    前記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
    前記中間膜が、請求項１〜１６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。

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