JP2018060878A - パターン構造体の製造方法およびインプリント用モールドの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】転写基板にパターン構造体を高い精度で形成することができるパターン構造体の製造方法と、このパターン構造体の製造方法を用いたインプリント用モールドの製造方法を提供する。【解決手段】パターン構造体の製造方法は、一方の面に単位インプリント領域２３Ａ、２３Ｂを有し、反対側の面に単位インプリント領域の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部２７を単位インプリント領域を包含するように有する転写基板２１を使用し、接触工程では、転写基板２１の窪み部２７が存在する領域をモールド１１側に凸状に湾曲させ、単位インプリント領域の中心における法線と、モールド１１の凹凸構造領域１６の中心における法線とを一致させるようにして、モールドと転写基板とを近接させるようにする。【選択図】図５

Description

本発明は、インプリントにより転写基板にパターン構造体を形成するパターン構造体の製造方法と、このパターン構造体の製造方法を用いたインプリント用モールドの製造方法に関する。

近年、フォトリソグラフィ技術に代わる微細なパターン形成技術として、インプリント方法を用いたパターン形成技術が注目されている。インプリント方法は、微細な凹凸構造を備えた型部材（モールド）を用い、凹凸構造を被成形樹脂層に転写することで微細構造を等倍転写するパターン形成技術である。例えば、被成形樹脂組成物として光硬化性樹脂組成物を用いたインプリント方法では、転写基板の表面に光硬化性樹脂組成物の液滴を供給し、所望の凹凸構造を有するモールドと転写基板とを所定の距離まで近接させて凹凸構造内に光硬化性樹脂組成物を充填し、この状態でモールド側から光を照射して光硬化性樹脂組成物を硬化させ、その後、モールドを樹脂層から引き離すことにより、モールドが備える凹凸が反転した凹凸構造（凹凸パターン）を有するパターン構造体を形成する。

このようなインプリント方法では、モールドと転写基板とを所定の距離まで近接させてモールドの凹凸構造内に光硬化性樹脂組成物を充填する際に、気泡の残留によりパターン欠陥が生じる場合がある。このような気泡の残留を防止するために、転写基板をモールド側に凸状に湾曲させた状態、および／または、モールドを転写基板側に凸状に湾曲させた状態でモールドと転写基板とを近接させ、モールドの凹凸構造領域の中央と転写基板のインプリント領域の中央において光硬化性樹脂組成物と接触させ、その後、徐々に凹凸構造領域の外周側へと接触させて、光硬化性樹脂組成物の充填とともに気泡を排除することが行われている（例えば、特許文献１）。

特表２０１１−５１２０１９号公報

しかしながら、転写基板をモールド側に凸状に湾曲させた状態でモールドと転写基板とを近接させる場合において、転写基板が湾曲して最もモールド側に凸状となっている部位と、インプリント領域の中心とが一致しない場合、例えば、湾曲した転写基板の傾斜面にインプリント領域が存在する場合には、以下のような問題がある。すなわち、転写基板のインプリント領域に供給された光硬化性樹脂組成物の液滴とモールドとが最初に接触する位置は、インプリント領域の中央から外れることとなる。このため、インプリント領域における光硬化性樹脂組成物の展開が不均一となり、液滴とモールドとが最初に接触する位置に近いインプリント領域の端部では、光硬化性樹脂組成物のはみ出し量が多くなり、インプリント領域の反対側の端部では光硬化性樹脂組成物の未充填が発生するおそれがある。また、形成したパターン構造体における残膜（モールドと転写基板との間隙において形成された膜部）の厚み分布の均一性が損なわれるおそれがある。

また、インプリントを複数回行って転写基板に多面でパターンを形成する場合、湾曲した転写基板の傾斜面にインプリント領域が存在する状態が必然的に生じ、上記のような問題が発生する。例えば、マスターモールドを用いたインプリントにより、凹凸構造領域を多面で備えるレプリカモールドを作製する場合において、レプリカモールド用の転写基板として、凹凸構造領域を形成する面と反対側の面に窪み部を有する転写基板を用いて、転写基板をモールド側に凸状に湾曲させた状態でモールドと転写基板とを近接させるインプリントを複数回行う場合に、上記のような問題が発生する。
本発明は、上述のような実状に鑑みてなされたものであり、転写基板にパターン構造体を高い精度で形成することができるパターン構造体の製造方法と、このパターン構造体の製造方法を用いたインプリント用モールドの製造方法を提供することを目的とする。

このような目的を達成するために、本発明のパターン構造体の製造方法は、一方の面に単位インプリント領域を有し、反対側の面に前記単位インプリント領域の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部を、前記単位インプリント領域を包含するように有する転写基板を用い、該転写基板の前記単位インプリント領域に、被成形樹脂組成物を供給する供給工程と、凹凸構造領域に凹凸構造を有するモールドと前記転写基板とを近接させることにより前記モールドと前記転写基板との間に前記被成形樹脂組成物を展開し被成形樹脂層を形成する接触工程と、前記被成形樹脂層を硬化させることにより転写樹脂層とする硬化工程と、前記転写樹脂層と前記モールドを引き離すことにより、前記転写樹脂層であるパターン構造体を前記転写基板上に位置させた状態とする離型工程と、を有し、前記接触工程では、前記転写基板の前記窪み部が存在する領域を前記モールド側に凸状の形態となるように湾曲させ、前記被成形樹脂組成物が供給された前記単位インプリント領域の中心における法線と、前記モールドの前記凹凸構造領域の中心における法線とを一致させるようにして、前記モールドと前記転写基板とを近接させるような構成とした。

本発明の他の態様として、前記転写基板は、複数の前記単位インプリント領域からなるインプリント領域を有し、前記窪み部の平面視形状の面積は、前記インプリント領域の平面視形状の面積よりも広く、各単位インプリント領域に対して前記供給工程、前記接触工程、前記硬化工程、前記離型工程を実行するような構成とした。
本発明の他の態様として、前記接触工程では、前記モールドと前記被成形樹脂組成物とを接触した後、前記単位インプリント領域の中心における法線と、前記モールドの前記凹凸構造領域の中心における法線とを一致させたまま、前記転写基板の前記窪み部が存在する領域を平坦化させるような構成とした。

本発明の他の態様として、前記離型工程では、前記単位インプリント領域の中心における法線と、前記モールドの前記凹凸構造領域の中心における法線とを一致させたまま、前記転写基板の前記窪み部が存在する領域を前記モールド側に凸状の形態となるように湾曲させ、その後、前記転写樹脂層と前記モールドを引き離すような構成とした。
本発明の他の態様として、前記モールドは、一方の面に前記凹凸構造が位置する前記凹凸構造領域を有し、反対側の面に前記凹凸構造領域の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部を前記凹凸構造領域を包含するように有し、前記接触工程では、前記モールドの前記窪み部が存在する領域を前記転写基板側に凸状の形態となるように湾曲させ、前記凹凸構造領域の中心における法線と、前記被成形樹脂組成物が供給された前記単位インプリント領域の中心における法線とを一致させるようにして、前記モールドと前記転写基板とを近接させるような構成とした。

本発明の他の態様として、前記接触工程では、前記モールドと前記被成形樹脂組成物とを接触した後、前記モールドの前記凹凸構造領域の中心における法線と、前記単位インプリント領域の中心における法線とを一致させたまま、前記モールドの前記窪み部が存在する領域を平坦化させるとともに、前記転写基板の前記インプリント領域を平坦化させるような構成とした。
本発明の他の態様として、前記離型工程では、前記モールドの前記凹凸構造領域の中心における法線と、前記単位インプリント領域の中心における法線とを一致させたまま、前記モールドの前記窪み部が存在する領域を前記転写基板側に凸状の形態となるように湾曲させるとともに、前記転写基板の前記窪み部が存在する領域を前記モールド側に凸状の形態となるように湾曲させ、その後、前記転写樹脂層と前記モールドを引き離すような構成とした。

本発明の他の態様として、前記モールドは、前記凹凸構造が位置する前記凹凸構造領域が、周囲から突出した凸構造部の表面に存在するものであり、該凸構造部の平面視形状の面積は前記窪み部の平面視形状の面積よりも小さいような構成とした。
本発明の他の態様として、前記転写基板は、前記インプリント領域が、周囲から突出した凸構造部の表面に存在するものであり、該凸構造部の平面視形状の面積は前記窪み部の平面視形状の面積よりも小さいような構成とした。
本発明の他の態様として、前記モールドは、前記凹凸構造領域の周囲に複数のアライメントマークが位置し、前記転写基板は、前記単位インプリント領域の周囲に複数のアライメントマークを有し、前記接触工程では、前記転写基板が有する複数の前記アライメントマークと、前記モールドが有する複数の前記アライメントマークとを使用して位置合わせを行うような構成とした。

本発明のインプリント用モールドの製造方法は、凹凸構造が位置する複数の単位凹凸構造領域からなる凹凸構造領域を一方の面に有し、反対側の面に前記凹凸構造領域の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部を前記凹凸構造領域を包含するように有するインプリント用モールドの製造方法であって、一方の面に複数の単位インプリント領域が画定されているインプリント領域を有するとともに、少なくとも前記インプリント領域に位置するハードマスク材料層を有し、反対側の面に前記インプリント領域の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部を前記インプリント領域を包含するように有するモールド製造用基板を使用し、各単位インプリント領域の前記ハードマスク材料層上に、上述のパターン構造体の製造方法によって、レジストパターン層であるパターン構造体を形成し、前記パターン構造体を介して前記ハードマスク材料層をエッチングしてハードマスクを形成し、次いで、前記ハードマスクを介して前記モールド製造用基板をエッチングするような構成とした。

本発明の他の態様として、前記モールド製造用基板は、前記インプリント領域が、周囲から突出した凸構造部の表面に存在するものであり、該凸構造部の平面視形状の面積は前記窪み部の平面視形状の面積よりも小さいような構成とした。

本発明では、パターンを形成する面と反対側の面に窪み部を有する転写基板に、高精度のパターン構造体を安定して作製することができる。また、凹凸構造を多面付けで有するインプリント用モールドを高い精度で製造することができる。

図１は、本発明のパターン構造体の製造方法において使用するモールドの一例を示す平面図である。 図２は、図１に示される転写基板のＩ−Ｉ線における断面図である。 図３は、本発明のパターン構造体の製造方法において使用する転写基板の一例を示す平面図である。 図４は、図３に示される転写基板のII−II線における断面図である。 図５は、本発明のパターン構造体の製造方法の一実施形態を説明するための工程図である。 図６は、本発明のパターン構造体の製造方法の一実施形態を説明するための工程図である。 図７は、本発明のパターン構造体の製造方法の一実施形態を説明するための工程図である。 図８は、本発明のパターン構造体の製造方法の一実施形態を説明するための工程図である。 図９は、単位インプリント領域の中心を示す図である。 図１０は、本発明のパターン構造体の製造方法において使用するモールドの他の例を示す平面図である。 図１１は、本発明のパターン構造体の製造方法において使用する転写基板の他の例を示す平面図である。 図１２は、窪み部を有していないモールドを使用しての接触工程を説明するための図であり、図６（Ａ）に相当する図である。 図１３は、本発明のインプリント用モールドの製造方法により製造するモールドの一例を示す平面図である。 図１４は、図１３に示されるモールドのIII−III線における断面図である。 図１５は、本発明のインプリント用モールドの製造方法の一実施形態を示す工程図である。

以下、本発明の実施形態について図面を参照しながら説明する。
尚、図面は模式的または概念的なものであり、各部材の寸法、部材間の大きさの比等は、必ずしも現実のものと同一とは限らず、また、同じ部材等を表す場合であっても、図面により互いの寸法や比が異なって表される場合もある。

［パターン構造体の製造方法］
本発明のパターン構造体の製造方法は、供給工程、接触工程、硬化工程、離型工程を有している。
図１は、本発明のパターン構造体の製造方法において使用するモールドの一例を示す平面図であり、図２は、図１に示される転写基板のＩ−Ｉ線における断面図である。図１および図２において、モールド１１は、基部１２と、この基部１２の一方の面１２ａに周囲から突出している凸構造部１４を有する、いわゆるメサ構造を備えている。凸構造部１４の表面１４ａには凹凸構造領域１５が画定されており、この凹凸構造領域１５に凹凸構造１６が位置している。また、基部１２の反対側の面１２ｂには、凸構造部１４の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部１７を、凸構造部１４を包含するように有している。したがって、基部１２の凸構造部１４の周囲であって、窪み部１７が位置する部位は、薄肉部１８となっている。図１では、窪み部１７の周縁を一点鎖線で示している。

このようなモールド１１の材質は適宜選択することができる。例えば、使用する被成形樹脂組成物が光硬化性である場合、照射光が透過可能な透明基板を用いて形成することができ、石英ガラス、珪酸系ガラス、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、アクリルガラス等、あるいは、これらの任意の積層材を用いることができる。モールド１１の厚みは凹凸構造の形状、材料強度、取り扱い適性等を考慮するとともに、窪み部１７側からの加圧により薄肉部１８が凸状に湾曲可能となるように設定することができ、例えば、基部１２の厚みは３００μｍ〜１０ｍｍ程度の範囲で適宜設定することができ、薄肉部１８の厚みは３００μｍ〜２ｍｍ程度の範囲で適宜設定することができる。尚、モールド１１は、基部１２の一方の面１２ａに周囲から突出している凸構造部１４を有していないものであってもよい。

また、図３は、本発明のパターン構造体の製造方法において使用する転写基板の一例を示す平面図であり、図４は、図３に示される転写基板のII−II線における断面図である。図３および図４において、転写基板２１は、基部２２と、この基部２２の一方の面２２ａに周囲から突出している凸構造部２４を有する、いわゆるメサ構造を備えている。凸構造部２４の表面２４ａには、複数の単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄが画定されているインプリント領域２３を有している。また、基部２２の反対側の面２２ｂには、凸構造部２４の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部２７を、凸構造部２４を包含するように有している。図４では、窪み部２７の周縁を一点鎖線で示しており、基部２２の凸構造部２４の周囲であって、窪み部２７が位置する部位は、薄肉部２８となっている。また、図４では、単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄをそれぞれ鎖線で囲んで示している。尚、図示例では、インプリント領域２３は４箇所の単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄで構成されているが、単位インプリント領域の数、配置には特に制限はない。また、インプリント領域２３に１箇所の単位インプリント領域のみが画定されているものであってもよい。

転写基板２１としては、例えば、石英ガラス、珪酸系ガラス、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、アクリルガラス等のガラス、サファイアや窒化ガリウム、更にはポリカーボネート、ポリスチレン、アクリル、ポリプロピレン等の樹脂基板、あるいは、これらの任意の積層材を用いることができる。これらの材料は、光透過性を有しており、本発明によりパターン構造体を形成した後の転写基板２１に光透過性が要求される場合には好適である。また、シリコンやガリウム砒素、窒化ガリウム等の半導体、金属基板、あるいは、これらの材料の任意の組み合わせからなる複合材料基板であってもよい。さらに、例えば、半導体やディスプレイ等に用いられる微細配線や、フォトニック結晶構造、光導波路、ホログラフィのような光学的構造等の所望のパターン構造物が形成されたものであってもよい。
また、転写基板２１は、基部２２の面２２ａ上、凸構造部２４の面２４ａ上にハードマスク材料層を有しているものであってもよい。さらに、転写基板２１は、基部２２の一方の面２２ａに周囲から突出している凸構造部２４を有していないものであってもよい。
次に、本発明のパターン構造体の製造方法の一実施形態を、上記のようなモールド１１および転写基板２１を使用した例として説明する。
図５、図６、図７および図８は、本発明のパターン構造体の製造方法の一実施形態を説明するための工程図であり、図２、図４に相当する断面で示している。以下に図５〜図８を参照しながら本発明のパターン構造体の製造方法を説明する。

＜供給工程＞
まず、基板保持部材１２１に転写基板２１を装着し、この基板保持部材１２１と転写基板２１の窪み部２７とで形成される空間Ｓに、図示しない流体供給排出機構により空気等の流体を圧入して加圧することにより、転写基板２１の薄肉部２８を凸構造体２４側が凸状の形態となるように湾曲させる（図５（Ａ））。
基板保持部材１２１には特に制限はなく、吸引保持方式、機械保持方式、静電吸着保持方式等の手段により転写基板２１が保持可能であり、基板保持部材１２１と転写基板２１の窪み部２７とで形成される空間Ｓを液密状態、気密状態することができるものであればよい。また、流体供給排気機構は、基板保持部材１２１と転写基板２１の窪み部２７とで形成される空間Ｓに流体を供給して、転写基板２１の薄肉部２８を湾曲させ、また、この空間Ｓから流体を排出して、転写基板２１の薄肉部２８を元の状態に平坦化することが可能なものであればよい。

供給工程では、転写基板２１の所望の単位インプリント領域に被成形樹脂組成物の液滴３１を供給する（図５（Ｂ））。図示例では、単位インプリント領域２３Ａに被成形樹脂組成物の液滴３１が供給されている。液滴３１の供給は、インクジェットヘッドからの液滴の吐出、ディスペンサーからの供給等により行うことができる。
被成形樹脂組成物は、インクジェットヘッド、ディスペンサー等の供給手段からの供給が可能な流動性を有するものであればよく、光硬化性樹脂組成物、熱硬化性樹脂組成物等を挙げることができる。例えば、光硬化性樹脂組成物としては、主剤、開始剤、架橋剤により構成され、また、必要に応じて、モールド１１との付着を抑制するための離型剤や、転写基板２１との密着性を向上させるための密着剤を含有しているものであってよい。そして、製造するパターン構造体の用途、要求される特性、物性等に応じて、使用する被成形樹脂組成物を適宜選択することができる。例えば、パターン構造体の用途がリソグラフィ用途であれば、エッチング耐性を有し、粘度が低く残膜厚みが少ないことが要求され、パターン構造体の用途が光学部材であれば、特定の屈折率、光透過性が要求され、これらの要求に応じて被成形樹脂組成物を適宜選択することができる。但し、いずれの用途であっても、使用するインクジェットヘッド等の供給手段への適合性を満たす特性（粘度、表面張力等）を具備していることが要求される。尚、インクジェットヘッドは、その構造および材質等に応じて、適合する液体の粘度、表面張力等が異なる。このため、使用する被成形樹脂組成物の粘度や表面張力等を適宜に調整すること、あるいは、使用する被成形樹脂組成物に適合するインクジェットヘッドを適宜に選択することが好ましい。

また、転写基板２１の単位インプリント領域２３Ａ上に供給する被成形樹脂組成物の液滴３１の個数、隣接する液滴の距離は、個々の液滴の滴下量、必要とされる被成形樹脂組成物の総量、転写基板２１に対する被成形樹脂組成物の濡れ性、後工程である接触工程における転写基板２１とモールド１１との間隙の大きさ等から適宜設定することができる。
尚、単位インプリント領域２３Ａに被成形樹脂組成物の液滴３１を供給した後、転写基板２１の薄肉部２８を凸構造体２４側が凸状の形態となるように湾曲させてもよい。

＜接触工程＞
モールド保持部材１１１にモールド１１を装着し、このモールド保持部材１１１とモールド１１の窪み部１７とで形成される空間Ｓ′に、図示しない流体供給排出機構により空気等の流体を圧入して加圧することにより、モールド１１の薄肉部１８を、凸構造体１４側が凸状の形態となるように湾曲させる（図５（Ｃ））。
モールド保持部材１１１には特に制限はなく、吸引保持方式、機械保持方式、静電吸着保持方式等の手段によりモールド１１が保持可能であり、モールド保持部材１１１とモールド１１の窪み部１７とで形成される空間Ｓ′を液密状態、気密状態することができるものであればよい。また、流体供給排気機構は、モールド保持部材１１１とモールド１１の窪み部１７とで形成される空間Ｓ′に流体を供給して、モールド１１の薄肉部１８を湾曲させ、また、この空間Ｓ′から流体を排出して、モールド１１の薄肉部１８を元の状態に平坦化することが可能なものであればよい。

接触工程では、上記のように薄肉部２８を凸構造体２４側が凸状の形態となるように湾曲させた転写基板２１と、上記のように薄肉部１８を凸構造体１４側が凸状の形態となるように湾曲させたモールド１１とを近接させる。本発明では、このような転写基板２１とモールド１１との近接を、図６（Ａ）に示すように、転写基板２１の被成形樹脂組成物が供給された単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎと、モールド１１の凹凸構造領域１５の中心Ｃ′における法線Ｎ′とを一致させるようにして、モールド１１と転写基板２１とを近接させる。尚、図６（Ａ）では、法線Ｎを実線、法線Ｎ′を二点鎖線で示している。ここで、転写基板２１の被成形樹脂組成物が供給された単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎと、モールド１１の凹凸構造領域１５の中心Ｃ′における法線Ｎ′とを一致させるとは、法線Ｎと法線Ｎ′とが完全に一致する場合に加えて、法線Ｎの方向と法線Ｎ′の方向との間に０．００２°以下の相違が存在する場合を包含する概念である。
図９は、転写基板２１のインプリント領域２３を示す部分平面図である。図９では、４箇所の単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄが画定されているインプリント領域２３の中で、被成形樹脂組成物の液滴３１が供給され、モールド１１が近接する対象となっている単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄの中心Ｃを示している。単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄの中心Ｃは、各単位インプリント領域の外郭で定まる図形の重心とすることができる。同様に、モールド１１の凹凸構造領域１５の中心Ｃ′も、凹凸構造領域１５の外郭で定まる図形の重心とすることができる。

上記のように、転写基板２１の単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎと、モールド１１の凹凸構造領域１５の中心Ｃ′における法線Ｎ′とを一致させるには、例えば、以下のような方法を用いることができる。まず、転写基板２１の薄肉部２８が平坦状態と凸構造体２４側が凸状の形態となるような湾曲状態との間で変化するときの、単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎの変化を、予め計測あるいはシミュレーションで把握する。また、基板保持部材１２１を操作して転写基板２１の向きを変化させた場合の法線Ｎの変化も、予め計測あるいはシミュレーションで把握する。他の単位インプリント領域２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄについても同様に、法線Ｎの変化を把握する。同様に、モールド１１についても、薄肉部１８が平坦状態と凸構造体１４側が凸状の形態となるように湾曲状態との間で変化するときの、凹凸構造領域１５の中心Ｃ′における法線Ｎ′の変化を、予め計測あるいはシミュレーションで把握する。また、モールド保持部材１１１を操作してモールド１の向きを変化させた場合の法線Ｎ´の変化も、予め計測あるいはシミュレーションで把握する。このように把握した法線Ｎ、法線Ｎ´の変化予測データを基に、モールド保持部材１１１および／または基板保持部材１２１を操作して、モールド１１の向きと転写基板２１の向きを相対的に調整することにより、法線Ｎと法線Ｎ′とを一致することができる。

図６（Ａ）に示される例では、転写基板２１の単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎの方向が鉛直方向から外れているので、この法線Ｎの方向と法線Ｎ′の方向が一致するようにモールド保持部材１１１を操作する。また、例えば、基板保持部材１２１を操作して、薄肉部２８を湾曲させた転写基板２１の単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎを鉛直方向とし、その後、凹凸構造領域１５の中心Ｃ′における法線Ｎ′が鉛直方向となるようにモールド１１を保持したモールド保持部材１１１を操作して、法線Ｎと法線Ｎ′とを一致するようにしてモールド１１を転写基板２１に近接させてもよい。
このようにして転写基板２１とモールド１１とを近接することにより、モールド１１と転写基板２１の単位インプリント領域２３Ａとの間に被成形樹脂組成物を展開し被成形樹脂層３２を形成する（図６（Ｂ））。このような転写基板２１とモールド１１との近接では、単位インプリント領域２３Ａに供給された被成形樹脂組成物の液滴３１とモールド１１が最初に接触する位置は、単位インプリント領域２３Ａの中央となり、これにより単位インプリント領域２３Ａにおける被成形樹脂組成物の展開が均一となり、形成される被成形樹脂層３２における残膜部位（モールド１１と転写基板２１との間隙に存在する部位）の厚み分布の均一なものとなる。

また、本実施形態では、接触工程において、上記のように転写基板２１とモールド１１とを近接させて被成形樹脂層３２を形成した後、単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎと、モールド１１の凹凸構造領域１５の中心Ｃ′における法線Ｎ′とを一致させたまま、転写基板２１の窪み部２７が存在する領域の薄肉部２８を平坦化させ、モールド１１の窪み部１７が存在する領域の薄肉部１８を平坦化させる（図７（Ａ））。このようなモールド１１の薄肉部１８の平坦化は、図示しない流体供給排出機構により、モールド保持部材１１１とモールド１１の窪み部１７とで形成される空間Ｓ′から流体を排出することにより行うことができる。同様に、転写基板２１の薄肉部２８の平坦化は、図示しない流体供給排出機構により、基板保持部材１２１と転写基板２１の窪み部２７とで形成される空間Ｓから流体を排出することにより行うことができる。図６（Ｂ）に示される例では、転写基板２１の単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎの方向が鉛直方向から外れているので、転写基板２１の薄肉部２８の平坦化の進行に伴って、法線Ｎの方向が鉛直方向となるように変化する。したがって、モールド１１の薄肉部１８の平坦化を進めるとともに、モールド１１の中心Ｃ′における法線Ｎ′が、単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎと一致するように、モールド保持部材１１１を操作する。

後述の硬化工程の前に、上記のようにモールド１１の薄肉部１８を平坦化させるとともに、転写基板２１の薄肉部２８を平坦化させることにより、被成形樹脂層３２における残膜部位（モールド１１と転写基板２１との間隙に存在する部位）の厚み分布がより均一なものとなる。
尚、上記のように、インプリント領域２３に１箇所の単位インプリント領域のみが画定されている場合、この１箇所の単位インプリント領域について、上記の単位インプリント領域２３Ａと同様の操作を行うことができる。

＜硬化工程＞
次いで、モールド１１側から光照射を行い、被成形樹脂層３２を硬化させて、モールド１１の凹凸構造１６が転写された転写樹脂層３３とする（図７（Ｂ））。この硬化工程では、転写基板２１が光透過性の材料からなる場合、転写基板２１側から光照射を行ってもよく、また、転写基板２１とモールド１１の両側から光照射を行ってもよい。
また、被成形樹脂組成物が熱硬化性樹脂である場合には、被成形樹脂層３２に対して加熱処理を施すことにより硬化させることができる。

＜離型工程＞
次に、離型工程にて、単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎと、モールド１１の凹凸構造領域１５の中心Ｃ′における法線Ｎ′とを一致させたまま、転写基板２１の窪み部２７が存在する領域の薄肉部２８を湾曲させ、モールド１１の窪み部１７が存在する領域の薄肉部１８を湾曲させる（図８（Ａ））。このようなモールド１１の薄肉部１８の湾曲は、図示しない流体供給排出機構により、モールド保持部材１１１とモールド１１の窪み部１７とで形成される空間Ｓ′に流体を圧入して加圧することにより行うことができる。同様に、転写基板２１の薄肉部２８の湾曲は、図示しない流体供給排出機構により、基板保持部材１２１と転写基板２１の窪み部２７とで形成される空間Ｓに流体を圧入して加圧することにより行うことができる。図８（Ａ）に示される例では、薄肉部２８の湾曲が進むにしたがって、転写基板２１の単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎの方向は鉛直方向から外れることとなる。したがって、モールド１１の薄肉部１８の湾曲を進めるとともに、モールド１１の中心Ｃ′における法線Ｎ′が、単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎと一致するように、モールド保持部材１１１を操作する。

次いで、転写樹脂層３１とモールド１１とを引き離して、転写樹脂層３３であるパターン構造体３５を転写基板２１の単位インプリント領域２３Ａ上に位置させた状態とする（図８（Ｂ））。上記のようにモールド１１の薄肉部１８を湾曲させるとともに、転写基板２１の薄肉部２８を湾曲させた後、転写樹脂層３１とモールド１１との引き離しを行うことにより、転写樹脂層３１とモールド１１とが接触している領域の外周側からの引き離しが容易となり、形成したパターン構造体３５の欠陥発生、モールド１１の損傷を防止することができる。
その後、インプリント領域２３を構成する他の単位インプリント領域２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄに、上記の供給工程、接触工程、硬化工程、離型工程を繰り返して、パターン構造体３５を順次形成する。
このようなパターン構造体の製造方法では、窪み部を有する転写基板に、高精度のパターン構造体を多面付けで安定して作製することができる。

本発明では、転写基板２１が基部２２の面２２ａ上、凸構造部２４の面２４ａ上にハードマスク材料層を有している場合、上記のように、インプリント領域２３を構成する全ての単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄにおいて、ハードマスク材料層上にパターン構造体３５を形成した後、このパターン構造体をエッチングマスクとして、４箇所の単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄにおいて同時にハードマスク材料層のエッチングを行うことができる。また、１箇所の単位インプリント領域毎に、パターン構造体３５の形成、このパターン構造体をエッチングマスクとしたハードマスク材料層のエッチングを行ってもよい。
また、本発明では、例えば、上述の実施形態において使用するモールド１１を、図１０に示すように、凸構造部１４の周囲の四隅にアライメントマーク５１を備えたものとし、また、転写基板１１を、図１１に示すように、凸構造部２４の周囲に、各単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄに対応したアライメントマーク５５を備えたものとしてもよい。そして、接触工程において、所望の単位インプリント領域、例えば、図１１に示される単位インプリント領域２３Ａに対するモールド１１を用いたインプリントでは、転写基板２１が有するアライメントマーク５５の中の○で囲んだ３箇所のアライメントマーク５５と、モールド１１の４箇所のアライメントマーク５１とを用いて位置合わせを行ってもよい。

上述の実施形態は例示であり、本発明はこのような実施形態に限定されるものではない。例えば、モールド１１は、窪み部１７を有していないものであってもよい。図１２は、このような窪み部１７を有していないモールド１１′を使用しての接触工程を説明するための図であり、図６（Ａ）に相当する図である。図１２に示されるように、モールド保持部材１１１に保持されたモールド１１′は、上述の実施形態におけるモールド１１の湾曲、平坦化の操作が不要となるが、モールド１１′の凹凸構造領域１５の中心Ｃ′における法線Ｎ′を、転写基板２１の単位インプリント領域２３Ａの中心Ｃにおける法線Ｎと一致させる操作は、同様に行う必要がある。これにより、単位インプリント領域２３Ａに供給された被成形樹脂組成物の液滴３１とモールド１１′とが最初に接触する位置は、単位インプリント領域２３Ａの中央となる。したがって、単位インプリント領域２３Ａにおける被成形樹脂組成物の展開が均一となり、形成される被成形樹脂層における残膜部位（モールド１１′と転写基板２１との間隙に存在する部位）の厚み分布の均一なものとなる。

また、接触工程で、転写基板２１とモールド１１とを近接させて被成形樹脂層３２を形成した後、転写基板２１の窪み部２７が存在する領域の薄肉部２８の平坦化、モールド１１の窪み部１７が存在する領域の薄肉部１８の平坦化を行った場合であっても、離型工程では、モールド１１の薄肉部１８の湾曲、転写基板２１の薄肉部２８の湾曲を行わず、転写樹脂層３１とモールド１１との引き離しを行ってもよい。

［インプリント用モールドの製造方法］
図１３は、本発明のインプリント用モールドの製造方法により製造するモールドの一例を示す平面図であり、図１４は、図１３に示されるモールドのIII−III線における断面図である。図１３、図１４に示されるモールド４１は、基部４２と、この基部４２の一方の面４２ａに周囲から突出している凸構造部４４を有している。この凸構造部４４の表面４４ａには、４箇所の単位凹凸構造領域４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃ，４３Ｄからなる凹凸構造領域４３が画定されており、４箇所の単位凹凸構造領域４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃ，４３Ｄには凹凸構造４６が位置している。また、基部４２の反対側の面４２ｂには、凹凸構造領域４３の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部４７を凹凸構造領域４３を包含するように有している。尚、図１３では、窪み部４７の周縁を一点鎖線で示しており、凹凸構造４６を省略している。また、図示例では、凹凸構造領域４３は４箇所の単位凹凸構造領域４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃ，４３Ｄで構成されているが、単位凹凸構造領域の数、配置には特に制限はない。

次に、本発明のインプリント用モールドの製造方法の一例を、上記のモールド４１の製造を例として説明する。図１５は、本発明のインプリント用モールドの製造方法の一実施形態を示す工程図であり、図１４に相当する断面を示している。
本実施形態では、上述の転写基板２１の基部２２の面２２ａ上、凸構造部２４の表面２４ａ上にハードマスク材料層２９を備えた基板を、モールド製造用基板２１′として使用する。このため、モールド製造用基板２１′において転写基板２１と同じ部材には同じ部材番号を付して示している。このモールド製造用基板２１´における４箇所の単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄは、インプリント用モールド４１において４箇所の単位凹凸構造領域４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃ，４３Ｄとなる。また、モールド製造用基板２１´における窪み部２７は、インプリント用モールド４１における窪み部４７となる。
本発明のインプリント用モールドの製造方法では、本発明のパターン構造体の製造方法により、モールド製造用基板２１′のハードマスク材料層２９上の４箇所の単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄに、レジストパターン層であるパターン構造体３５を形成する（図１５（Ａ））。

次に、パターン構造体３５を介してハードマスク材料層２９をエッチングしてハードマスク２９´を形成する（図１５（Ｂ））。
次いで、ハードマスク２９′を介してモールド製造用基板２１′をエッチングして凹凸構造４６を形成することにより、図１３、図１４に示すようなインプリント用モールド４１を得ることができる。このように、形成したハードマスク２９′をマスクとして、４箇所の単位インプリント領域２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄにおいて同時時にモールド製造用基板２１′をエッチングするので、４箇所の単位凹凸構造領域４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃ，４３Ｄに形成される凹凸構造４６の凹部深さが均一なものとなる。
このような本発明のインプリント用モールドの製造方法では、凹凸構造が位置する単位凹凸構造領域を多面付けで有するインプリント用モールドを高い精度で製造することができる。
上述の実施形態は例示であり、本発明はこのような実施形態に限定されるものではない。例えば、モールド製造用基板２１′は、凸構造部２４を備えていないものであってもよい。

インプリント法に使用するレプリカモールド等、微細な凹凸構造を多面付けで有するパターン構造体の形成を必要とする種々の加工に利用可能である。

１１…モールド
１４…凸構造部
１５…凹凸構造領域
１６…凹凸構造
１７…窪み部
２１…転写基板
２３…インプリント領域
２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ，２３Ｄ…単位インプリント領域
２４…凸構造部
２７…窪み部
３１…液滴
３２…被成形樹脂層
３３…転写樹脂層
３５…パターン構造体
２１′…モールド製造用基板
２９…ハードマスク材料層
２９′…ハードマスク
４１…インプリント用モールド
４３…凹凸構造領域
４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃ，４３Ｄ…単位凹凸構造領域
４６…凹凸構造
４７…窪み部

Claims (12)

1. 一方の面に単位インプリント領域を有し、反対側の面に前記単位インプリント領域の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部を、前記単位インプリント領域を包含するように有する転写基板を用い、該転写基板の前記単位インプリント領域に、被成形樹脂組成物を供給する供給工程と、
   凹凸構造領域に凹凸構造を有するモールドと前記転写基板とを近接させることにより前記モールドと前記転写基板との間に前記被成形樹脂組成物を展開し被成形樹脂層を形成する接触工程と、
   前記被成形樹脂層を硬化させることにより転写樹脂層とする硬化工程と、
   前記転写樹脂層と前記モールドを引き離すことにより、前記転写樹脂層であるパターン構造体を前記転写基板上に位置させた状態とする離型工程と、を有し、
   前記接触工程では、前記転写基板の前記窪み部が存在する領域を前記モールド側に凸状の形態となるように湾曲させ、前記被成形樹脂組成物が供給された前記単位インプリント領域の中心における法線と、前記モールドの前記凹凸構造領域の中心における法線とを一致させるようにして、前記モールドと前記転写基板とを近接させることを特徴とするパターン構造体の製造方法。
2. 前記転写基板は、複数の前記単位インプリント領域からなるインプリント領域を有し、前記窪み部の平面視形状の面積は、前記インプリント領域の平面視形状の面積よりも広く、各単位インプリント領域に対して前記供給工程、前記接触工程、前記硬化工程、前記離型工程を実行することを特徴とする請求項１に記載のパターン構造体の製造方法。
3. 前記接触工程では、前記モールドと前記被成形樹脂組成物とを接触した後、前記単位インプリント領域の中心における法線と、前記モールドの前記凹凸構造領域の中心における法線とを一致させたまま、前記転写基板の前記窪み部が存在する領域を平坦化させることを特徴とする請求項１または請求項２に記載のパターン構造体の製造方法。
4. 前記離型工程では、前記単位インプリント領域の中心における法線と、前記モールドの前記凹凸構造領域の中心における法線とを一致させたまま、前記転写基板の前記窪み部が存在する領域を前記モールド側に凸状の形態となるように湾曲させ、その後、前記転写樹脂層と前記モールドを引き離すことを特徴とする請求項３に記載のパターン構造体の製造方法。
5. 前記モールドは、一方の面に前記凹凸構造が位置する前記凹凸構造領域を有し、反対側の面に前記凹凸構造領域の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部を前記凹凸構造領域を包含するように有し、
   前記接触工程では、前記モールドの前記窪み部が存在する領域を前記転写基板側に凸状の形態となるように湾曲させ、前記凹凸構造領域の中心における法線と、前記被成形樹脂組成物が供給された前記単位インプリント領域の中心における法線とを一致させるようにして、前記モールドと前記転写基板とを近接させることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載のパターン構造体の製造方法。
6. 前記接触工程では、前記モールドと前記被成形樹脂組成物とを接触した後、前記モールドの前記凹凸構造領域の中心における法線と、前記単位インプリント領域の中心における法線とを一致させたまま、前記モールドの前記窪み部が存在する領域を平坦化させるとともに、前記転写基板の前記インプリント領域を平坦化させることを特徴とする請求項５に記載のパターン構造体の製造方法。
7. 前記離型工程では、前記モールドの前記凹凸構造領域の中心における法線と、前記単位インプリント領域の中心における法線とを一致させたまま、前記モールドの前記窪み部が存在する領域を前記転写基板側に凸状の形態となるように湾曲させるとともに、前記転写基板の前記窪み部が存在する領域を前記モールド側に凸状の形態となるように湾曲させ、その後、前記転写樹脂層と前記モールドを引き離すことを特徴とする請求項６に記載のパターン構造体の製造方法。
8. 前記モールドは、前記凹凸構造が位置する前記凹凸構造領域が、周囲から突出した凸構造部の表面に存在するものであり、該凸構造部の平面視形状の面積は前記窪み部の平面視形状の面積よりも小さいことを特徴とする請求項５乃至請求項７のいずれかに記載のパターン構造体の製造方法。
9. 前記転写基板は、前記インプリント領域が、周囲から突出した凸構造部の表面に存在するものであり、該凸構造部の平面視形状の面積は前記窪み部の平面視形状の面積よりも小さいことを特徴とする請求項１乃至請求項８のいずれかに記載のパターン構造体の製造方法。
10. 前記モールドは、前記凹凸構造領域の周囲に複数のアライメントマークが位置し、
    前記転写基板は、前記単位インプリント領域の周囲に複数のアライメントマークを有し、
    前記接触工程では、前記転写基板が有する複数の前記アライメントマークと、前記モールドが有する複数の前記アライメントマークとを使用して位置合わせを行うことを特徴とする請求項１乃至請求項９のいずれかに記載のパターン構造体の製造方法。
11. 凹凸構造が位置する複数の単位凹凸構造領域からなる凹凸構造領域を一方の面に有し、反対側の面に前記凹凸構造領域の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部を前記凹凸構造領域を包含するように有するインプリント用モールドの製造方法において、
    一方の面に複数の単位インプリント領域が画定されているインプリント領域を有するとともに、少なくとも前記インプリント領域に位置するハードマスク材料層を有し、反対側の面に前記インプリント領域の平面視形状よりも広い面積の平面視形状をもつ窪み部を前記インプリント領域を包含するように有するモールド製造用基板を使用し、各単位インプリント領域の前記ハードマスク材料層上に、請求項１乃至請求項１０のいずれかに記載のパターン構造体の製造方法によって、レジストパターン層であるパターン構造体を形成し、
    前記パターン構造体を介して前記ハードマスク材料層をエッチングしてハードマスクを形成し、次いで、前記ハードマスクを介して前記モールド製造用基板をエッチングすることを特徴とするインプリント用モールドの製造方法。
12. 前記モールド製造用基板は、前記インプリント領域が、周囲から突出した凸構造部の表面に存在するものであり、該凸構造部の平面視形状の面積は前記窪み部の平面視形状の面積よりも小さいことを特徴とする請求項１１に記載のインプリント用モールドの製造方法。

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