JP2018055898A - 全固体電池 - Google Patents
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Abstract
【課題】全固体電池の短絡を防止する。【解決手段】常温溶融塩を含む電解質および電極を有する電極体が積層されて、電気的な並列接続が形成されている電池ユニットを複数有し、 積層方向において、電池ユニットの端部には集電体が形成され、 積層方向において、電池ユニットが直列に接続され、 積層方向において、電池ユニットの間に隔離集電箔が配置され、 面内方向において、隔離集電箔の端部に絶縁枠体が配置され、 面内方向において、絶縁枠体は集電板の外周を覆っている全固体電池。【選択図】図3
Description
本発明は、全固体電池に関する。
電池自動車等に用いられる二次電池の形状として、捲回円筒型、捲回角型、積層型等があげられる。例えば、特許文献1には、集電体、並びに上記集電体の一方の表面に形成され正極活物質を含有する正極活物質層、および上記集電体の他方の表面に形成され負極活物質を含有する負極活物質層からなる電極活物質層を有するバイポーラ電極と、固体電解質を含有する固体電解質層とを有し、上記固体電解質層を介して複数の上記バイポーラ電極が積層されているバイポーラ全固体電池であって、上記電極活物質層は上記集電体の端部の内側に形成され、上記電極活物質層の端部と上記集電体表面との間には上記集電体表面上に形成された補強層が配置されていることを特徴とするバイポーラ全固体電池が開示されている。また、特許文献2には、正極及び負極、並びに、正極及び負極の間に配置された固体電解質層を有する電極体と、隣接する電極体を電気的に直列に接続する直列集電体と、隣接する電極体を電気的に並列に接続する並列集電体と、を備える積層体を具備し、少なくとも正極、負極、及び、固体電解質層の端面に、絶縁材が配置されている、全固体電池が開示されている。
特許文献1の補強層では、集電板の端部でコの字に形成されているため、固体電解質層中に導電性の液体が含まれている場合、その液体が積層体の端部に染み出す際の短絡を防止することが難しい。また、特許文献2の絶縁材層は、並列集電体3が正極端子用集電体6や負極端子用集電体7に接続される箇所を除く、積層体4の側面に配置されているため、固体電解質層中に導電性の液体が含まれている場合、その液体が積層体の端部に染み出す際の短絡を防止することが難しい。
本発明は、全固体電池の短絡を防止することを目的とする。
上記課題を解決するための本発明の特徴は、例えば以下の通りである。
常温溶融塩を含む電解質および電極を有する電極体が積層されて、電気的な並列接続が形成されている電池ユニットを複数有し、 積層方向において、電池ユニットの端部には集電体が形成され、 積層方向において、電池ユニットが直列に接続され、 積層方向において、電池ユニットの間に隔離集電箔が配置され、 面内方向において、隔離集電箔の端部に絶縁枠体が配置され、 面内方向において、絶縁枠体は集電板の外周を覆っている全固体電池。
本発明により、全固体電池の短絡を防止できる。上記した以外の課題、構成及び効果は以下の実施形態の説明により明らかにされる。
以下、図面等を用いて、本発明の実施形態について説明する。
以下の説明は本発明の内容の具体例を示すものであり、本発明がこれらの説明に限定されるものではなく、本明細書に開示される技術的思想の範囲内において当業者による様々な変更および修正が可能である。また、本発明を説明するための全図において、同一の機能を有するものは、同一の符号を付け、その繰り返しの説明は省略する場合がある。
図1は、本発明の一実施形態に係る全固体電池の模式図である。全固体電池2000は、複数の電池ユニット1000および液留構造体1100を有する。複数の電池ユニット1000は、積層方向で電気的に直列に接続されている。積層方向において、隣接する電池ユニット1000の間に液留構造体1100が形成されている。
図2は、本発明の一実施形態に係る電池ユニットの模式図である。電池ユニット1000は、片側負極100、両側正極250、電解質層300、両側負極150、片側正極200を有する。以下では、片側負極100または片側正極200を片側電極と称する場合がある。また、両側正極250または両側負極150を両側電極と称する場合がある。片側電極または両側電極を電極と称する場合がある。
両側正極250は、正極合材層251、二つの正極集電体252を有する。両側正極250において、正極集電体252の両面に正極合材層251が形成されている。片側正極200は、正極合材層251、正極集電体252を有する。片側正極200において、正極集電体252の片面に正極合材層251が形成されており、もう一方の面は正極集電体252が露出している。
両側負極150は、負極合材層151、負極集電体152を有する。両側負極150において、負極集電体152の両面に負極合材層151が形成されている。片側負極100は、負極合材層151、負極集電体152を有する。片側負極100において、負極集電体152の片面に負極合材層151が形成されており、もう一方の面は負極集電体152が露出している。
両側正極250、電解質層300、両側負極150が積層されて電極体400が構成される。複数の電極体400が積層され、電極体400中の正極集電体252同士および負極集電体152が接続されることで、電池ユニット1000は電気的に並列接続される構成を有する。片側負極100、電解質層300、複数の電極体400、電解質層300、片側正極200が積層されて電池ユニット1000が構成される。
積層方向における電池ユニット1000の端部には片側負極100および片側正極200が形成されており、負極集電体152および正極集電体252が露出している。これにより、ある電池ユニット1000に別の電池ユニット1000を積層させるだけで、隣接する電池ユニット1000同士を直列に接続でき、全固体電池2000中で電気的な多直多並列を構成できる。
<正極合材層251>
正極合材層251には、少なくともLiの吸蔵・放出が可能な正極活物質が含まれている。正極活物質としては、LiCo系酸化物、LiNi系複合酸化物、LiMn系複合酸化物な、Li−Co−Ni−Mn複合酸化物、LiFeP系酸化物などが上げられる。正極合材層251中に、正極合材層251内の電子伝導性を担う導電材や、正極合材層251内の材料間の密着性を確保するバインダ、さらには正極合材層251内のイオン伝導性を確保するための固体電解質を含めてもよい。
正極合材層251には、少なくともLiの吸蔵・放出が可能な正極活物質が含まれている。正極活物質としては、LiCo系酸化物、LiNi系複合酸化物、LiMn系複合酸化物な、Li−Co−Ni−Mn複合酸化物、LiFeP系酸化物などが上げられる。正極合材層251中に、正極合材層251内の電子伝導性を担う導電材や、正極合材層251内の材料間の密着性を確保するバインダ、さらには正極合材層251内のイオン伝導性を確保するための固体電解質を含めてもよい。
正極合材層251を作製する方法として、正極合材層251に含まれる材料を溶媒に溶かしてスラリー化し、それを正極集電体252上に塗工する。塗工方法に特段の限定はなく、例えば、ドクターブレード法、ディッピング法、スプレー法などの従前の方法を利用できる。その後、溶媒を除去するための乾燥、正極合材層251内の電子伝導性、イオン伝導性を確保するためのプレス工程を経て、正極合材層251が形成する。
<正極集電体252>
正極集電体252は、正極塗工部253および正極タブ254を有する。正極塗工部253上に正極合材層251が形成されている。正極タブ254には正極合材層251が形成されていない。正極タブ254は、発電した電気を外部に取り出すために配置されており、両側正極250または片側正極200の一辺から突出している。図2では、正極タブ254は後述する負極タブ154と同じ方向に突出しているが、異なる方向から突出していてもよい。正極タブ254および負極タブ154が同方向に突出していることにより、電池ユニット1000中の正極タブ254および負極タブ154の占有面積を小さくすることができ、電池ユニット1000のエネルギー密度を向上できる。以下では、正極タブ254または負極タブ154を電極タブと称する場合がある。
正極集電体252は、正極塗工部253および正極タブ254を有する。正極塗工部253上に正極合材層251が形成されている。正極タブ254には正極合材層251が形成されていない。正極タブ254は、発電した電気を外部に取り出すために配置されており、両側正極250または片側正極200の一辺から突出している。図2では、正極タブ254は後述する負極タブ154と同じ方向に突出しているが、異なる方向から突出していてもよい。正極タブ254および負極タブ154が同方向に突出していることにより、電池ユニット1000中の正極タブ254および負極タブ154の占有面積を小さくすることができ、電池ユニット1000のエネルギー密度を向上できる。以下では、正極タブ254または負極タブ154を電極タブと称する場合がある。
電池ユニット1000中のそれぞれの正極タブ254は、電池ユニット1000を積層方向から見たとき重畳している。電池ユニット1000中の複数の正極タブ254同士は、例えば超音波接合で接合される。電池ユニット1000を個別に作製する場合、超音波接合時に他の電池ユニット1000が干渉しない。また、同じ部材同士が超音波接合で接合され、異材を含まずに超音波接合で接合されるため、接続信頼性が高い。
図2では、隣接する電池ユニット1000中の接合された複数の正極タブ254同士は、電池ユニット1000を積層方向から見たとき重畳しているが、重畳していなくてもよく、重畳している場合でも隣接する電池ユニット1000中の接合された複数の電極タブを複数の正極タブ254と複数の負極タブ154としてもよい。隣接する電池ユニット1000中の接合された複数の正極タブ254同士(または複数の正極タブ254と複数の負極タブ154)を、電池ユニット1000を積層方向から見たときに重畳させることにより、電池ユニット1000を樹脂成型体で収納する場合、同一の樹脂成型体でそれぞれの電池ユニット1000を収納できる。隣接する電池ユニット1000が直列接続されている場合、隣接する電池ユニット1000中の接合された複数の正極タブ254同士は絶縁されていることが望ましい。
正極集電体252には、アルミニウム箔や孔径0.1〜10mmのアルミニウム製穿孔箔、エキスパンドメタル、発泡アルミニウム板などが用いられる。材質は、アルミニウムの他に、ステンレス、チタンなども適用できる。正極集電体252の厚さは、好ましくは10nm〜1mmである。全固体電池のエネルギー密度と電極の機械強度両立の観点から1〜100μm程度が望ましい。
<負極合材層151>
負極合材層151には、少なくともLiの吸蔵・放出が可能な正極活物質が含まれている。負極活物質としては、天然黒鉛、ソフトカーボン、非晶質炭素などの炭素系材料、Si金属やSi合金、チタン酸リチウム、リチウム金属などが上げられる。負極合材層151中に、負極合材層151内の電子伝導性を担う導電材や、負極合材層151内の材料間の密着性を確保するバインダ、さらには負極合材層151内のイオン伝導性を確保するための固体電解質を含めてもよい。
負極合材層151には、少なくともLiの吸蔵・放出が可能な正極活物質が含まれている。負極活物質としては、天然黒鉛、ソフトカーボン、非晶質炭素などの炭素系材料、Si金属やSi合金、チタン酸リチウム、リチウム金属などが上げられる。負極合材層151中に、負極合材層151内の電子伝導性を担う導電材や、負極合材層151内の材料間の密着性を確保するバインダ、さらには負極合材層151内のイオン伝導性を確保するための固体電解質を含めてもよい。
負極合材層151を作製する方法として、負極合材層151に含まれる材料を溶媒に溶かしてスラリー化し、それを負極集電体152上に塗工する。塗工方法に特段の限定はなく、例えば、ドクターブレード法、ディッピング法、スプレー法などの従前の方法を利用できる。その後、溶媒を除去するための乾燥、負極合材層151内の電子伝導性、イオン伝導性を確保するためのプレス工程を経て、負極合材層151が形成する。
<負極集電体152>
負極集電体152は、負極塗工部153および負極タブ154を有する。負極塗工部153および負極タブ154の構成は、概ね正極塗工部253および正極タブ254の構成と同様である。
負極集電体152は、負極塗工部153および負極タブ154を有する。負極塗工部153および負極タブ154の構成は、概ね正極塗工部253および正極タブ254の構成と同様である。
負極集電体152には、銅箔や孔径0.1〜10mmの銅製穿孔箔、エキスパンドメタル、発泡銅板などが用いられ、材質は、銅の他に、ステンレス、チタン、ニッケルなども適用できる。負極集電体152の厚さは、好ましくは10nm〜1mmである。全固体電池のエネルギー密度と電極の機械強度両立の観点から1〜100μm程度が望ましい。
<電解質層300>
電解質層300には固体電解質、任意のバインダおよび添加剤が含まれる。固体電解質は、常温溶融塩および絶縁性無機粒子を有する。絶縁性無機粒子に常温溶融塩が保持されることで、固体粉末状を呈し、常温溶融塩を電解質として含有するにもかかわらず、固体粉末として扱うことができる。電解質層300の厚さは全固体電池のエネルギー密度、電子絶縁性の確保等の観点から数nm〜数mmのサイズとすることが望ましい。
電解質層300には固体電解質、任意のバインダおよび添加剤が含まれる。固体電解質は、常温溶融塩および絶縁性無機粒子を有する。絶縁性無機粒子に常温溶融塩が保持されることで、固体粉末状を呈し、常温溶融塩を電解質として含有するにもかかわらず、固体粉末として扱うことができる。電解質層300の厚さは全固体電池のエネルギー密度、電子絶縁性の確保等の観点から数nm〜数mmのサイズとすることが望ましい。
常温溶融塩は、カチオンとアニオンとの組み合わせで構成される。カチオンとして、N−メチル−N−ピロピルピペリジニウム(N−Methyl−N−propylpiperidinium)(PP13)、N−エチル−N−ブチル ピロリジニウム(N−ethyl−N−buthyl pyrrolidinium)(P24)等が挙げられる。カチオンとしては、これらのうち1または2種以上を用いてもよい。アニオンとしては、ビス(フルオロスルホニル)イミド(bis(fluorosulfonyl)imide)(FSI)、(フルオロスルホニル)(トリフルオロメチルスルホニル)イミド((fluorosulfonyl)(trifluoromethylsulfonyl)imide)(FTI)、ビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド(bis(trifluoromethylsulfonyl)imide)(TFSI)、ヘキサフルオロリン酸(hexafluorophospate)(PF6)等が挙げられる。アニオンとしては、これらのうち1または2種以上を用いてもよい。また、常温溶融塩として、グライムにリチウム塩を溶解させたものを利用できる。リチウム塩は、例えば、常温溶融塩に溶解してリチウムイオンを生成するもの、グライムに溶解してリチウム塩錯体を形成するものが好ましい。リチウム塩としては、LiBF4、LiPF6、LiBF4等が挙げられる。リチウム塩としては、これらのうち1または2種以上を用いてもよい。グライムとしては、例えばメチルモノグライム、メチルジグライム、メチルトリグライム、メチルテトラグライム、等が挙げられる。
絶縁性無機粒子としては、無機酸化物粒子を利用できる。無機酸化物粒子としては、シリカ(SiO2)粒子、γ-アルミナ(Al2O3)粒子、セリア(CeO2)粒子、ジルコニア(ZrO2)粒子等のが挙げられる。また、絶縁性無機粒子として、固体電解質を利用できる。固体電解質としては、酸化物系固体電解質や硫化物系固体電解質等の無機系固体電解質等が挙げられる。酸化物系固体電解質としては、ナシコン型構造を有する化合物、ペロブスカイト型構造を有する化合物、ガーネット型構造を有する化合物等が挙げられる。硫化物系固体電解質粒子としては、例えば、Li2S−P2S5、Li2S−SiS2、Li7P3S11等が挙げられる。
図3および図4は、本発明の一実施形態に係る全固体電池の模式図である。液留構造体1100は、上部隔離集電箔1110、絶縁枠体1120、下部隔離集電箔1130を有する。絶縁枠体1120は面内方向において上部隔離集電箔1110および下部隔離集電箔1130の端部に形成されている。絶縁枠体1120が形成されている部分以外では、上部隔離集電箔1110および下部隔離集電箔1130は電気的に接続されており、隣接する電池ユニット1000が電気的に直列に接続される。
全固体電池2000中の電解質層300には液体である常温溶融塩が含まれており、全固体電池2000に面圧がかかる時や全固体電池2000の温度が上昇した時に、常温溶融塩が電解質層300外部に染み出す場合がある。本実施形態では、電池ユニット1000内で電気的な並列接続が構成され、電池ユニット1000が電気的に直列接続されているので、ある電池ユニット1000で染み出した常温溶融塩が他の電池ユニット1000に伝わることにより、全固体電池2000内で短絡を引き起こす可能性がある。そこで、隣接する電池ユニット1000の間に液留構造体1100を設けることで、染み出した常温溶融塩の移動を規制し、全固体電池2000内の短絡を防止できる。
絶縁枠体1120は、電池ユニット1000の外部で積層方向に延伸する延伸部1125を有する。面内方向において、延伸部1125は電池ユニット1000中の片側電極の外周を覆っている。これにより、ある電池ユニット1000で染み出した常温溶融塩の他の電池ユニット1000への移動を規制できる。延伸部1125の長さは大きければ大きいほど、全固体電池2000内の短絡を防止できる可能性は大きくなるが、電極タブが形成されている位置より小さいことが好ましい。換言すると、積層方向において、延伸部1125と電極タブとの間に空間が形成されている。これにより、電極タブと外部回路との接続を確保できる。また、積層方向で隣り合う絶縁枠体1120が物理的に離れているので、電極体400の膨張収縮および電極体400積層時の交差による、電極体400の膜厚変化による液留構造体1100の接触を確保できる。
上部隔離集電箔1110および下部隔離集電箔1130は電極集電体と同様の材料を用いことができる。絶縁枠体1120は常温溶融塩に対する浸透性の低い絶縁材料を用いることが好ましい。液留構造体1100は、例えば、液留構造体1100を構成する各部材を個別に作製した後、絶縁枠体1120を上部隔離集電箔1110および下部隔離集電箔1130で挟んで作製される。
100 片側負極
150 両側負極
151 負極合材層
152 負極集電体
153 負極塗工部
154 負極タブ
200 片側正極
250 両側正極
251 正極合材層
252 正極集電体
253 正極塗工部
254 正極タブ
300 電解質層
400 電極体
1000 電池ユニット
1100 液留構造体
1110 上部隔離集電箔
1120 絶縁枠体
1125 延伸部
1130 下部隔離集電箔
2000 全固体電池
150 両側負極
151 負極合材層
152 負極集電体
153 負極塗工部
154 負極タブ
200 片側正極
250 両側正極
251 正極合材層
252 正極集電体
253 正極塗工部
254 正極タブ
300 電解質層
400 電極体
1000 電池ユニット
1100 液留構造体
1110 上部隔離集電箔
1120 絶縁枠体
1125 延伸部
1130 下部隔離集電箔
2000 全固体電池
Claims (3)
- 常温溶融塩を含む電解質および電極を有する電極体が積層されて、電気的な並列接続が形成されている電池ユニットを複数有し、
積層方向において、前記電池ユニットの端部には集電体が形成され、
積層方向において、前記電池ユニットが直列に接続され、
積層方向において、前記電池ユニットの間に隔離集電箔が配置され、
面内方向において、前記隔離集電箔の端部に絶縁枠体が配置され、
面内方向において、前記絶縁枠体は前記集電体の外周を覆っている全固体電池。 - 請求項1の全固体電池において、
前記電極は電極タブを有し
前記絶縁枠体は積層方向に延伸する延伸部を有し、
前記積層方向において、前記延伸部と前記電極タブとの間に空間が形成されている全固体電池。 - 請求項1の全固体電池において、
前記積層方向において、隣り合う前記延伸部は離れている全固体電池。
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---|---|---|---|
JP2016188998A JP2018055898A (ja) | 2016-09-28 | 2016-09-28 | 全固体電池 |
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JP2016188998A JP2018055898A (ja) | 2016-09-28 | 2016-09-28 | 全固体電池 |
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Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN113302767A (zh) * | 2019-03-27 | 2021-08-24 | 松下知识产权经营株式会社 | 电池用集电体、电池、电池用集电体的制造方法和电池的制造方法 |
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2016
- 2016-09-28 JP JP2016188998A patent/JP2018055898A/ja active Pending
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN113302767A (zh) * | 2019-03-27 | 2021-08-24 | 松下知识产权经营株式会社 | 电池用集电体、电池、电池用集电体的制造方法和电池的制造方法 |
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