JP2017509735A - ユーロピウムドープアルカリ土類金属シリコオキシナイトライドベースの蛍光体 - Google Patents

ユーロピウムドープアルカリ土類金属シリコオキシナイトライドベースの蛍光体 Download PDF

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Abstract

本発明はユーロピウムドープアルカリ土類金属シリコンオキシナイトライド、前記化合物の製造方法、および記載されたユーロピウムドープアルカリ土類金属シリコオキシナイトライドの変換蛍光体としての使用に関する。本発明は、また、記載されたユーロピウムドープアルカリ土類金属シリコンオキシナイトライドを含有する発光デバイスに関する。

Description

本発明はユーロピウムドープアルカリ土類金属シリコオキシナイトライド（Silicooxynitride）、このれらの化合物の製造方法、および本発明によるユーロピウムドープアルカリ土類金属シリコオキシナイトライドの変換蛍光体としての使用に関する。本発明は、さらにまた、本発明によるユーロピウムドープアルカリ土類金属シリコオキシナイトライドを含む発光デバイスに関する。
青色および／またはＵＶスペクトル領域において励起することができる無機蛍光粉末は、蛍光体−変換ＬＥＤ、ショートのためのｐｃ−ＬＥＤのための変換蛍光体として主に重要である。その一方で、多くの変換蛍光体システム、例えば、アルカリ土類金属オルトシリケート、チオガレート、ガーネット、窒化物、酸窒化物が知られ、このそれぞれがＣｅ３＋またはＥｕ２＋でドープされている。特に、最後に言及した窒化物および酸窒化物蛍光体は、これらの材料が６００ｎｍを超える発光波長で赤色発光を示し、したがって色温度＜４０００Ｋを有する温白色ｐｃ−ＬＥＤの製造にとって重要であるため、近年、集中的に研究されている対象である。
しかしながら、赤色にさらに再度シフトする発光を示す有用な蛍光体を有することが望ましいであろう。よって、本発明の目的は、この種の蛍光体を提供することであった。
驚くべきことに、特定のさらなる元素、特に元素Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅおよび／またはＳの１種以上が、ユーロピウムドープアルカリ土類金属シリコオキシナイトライドに組み込まれた場合に、この目的が達成されることが見出された。したがって、本発明はこの種の化合物に関する。
本発明は以下の式（１）
ＥＡａＥｕｘＥｅＮｆＹｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４ 式（１）
式中、使用される記号および添え字に以下のものが適用される：
ＥＡはＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ、ＢａおよびＺｎからなる群から選択される１以上の元素を示し；
ＥはＳｉおよびＧｅからなる群から選択される１以上の元素を示し；
ＹはＯおよびＳからなる群から選択される１以上の元素を示し；
０．８０≦ａ≦１．９９５；
０．００５≦ｘ≦０．２０；
４．００≦ｅ≦６．００；
５．００≦ｆ≦８．７０；
０．０１≦ｙ≦３．００；
ここで、添え字ａ、ｘ、ｅ、ｆおよびｙについて：２ａ＋２ｘ＋４ｅ＝３ｆ＋２ｙ；
０≦ｍ≦４．００；
０≦ｎ≦０．５０；
で表される化合物であって、当該化合物が元素Ｍｇおよび／またはＺｎおよび／またはＧｅおよび／またはＳの少なくとも１種を含有することを特徴とする、前記化合物に関する。
式（１）で表される好ましい態様において、以下のものがそれぞれ独立して添え字に適用される：
１．２０≦ａ≦１．９９５；好ましくは１．６０≦ａ≦１．９９５；
０．０１≦ｘ≦０．２０；好ましくは０．０２≦ｘ≦０．１６；
４．５０≦ｅ≦５．５０；好ましくは４．８０≦ｅ≦５．２０；特にｅ＝５．００；
６．００≦ｆ≦８．００；好ましくは６．００≦ｆ≦７．９０；
０．１≦ｙ≦２．５；好ましくは０．１５≦ｙ≦１．５；
０≦ｍ≦３．００；好ましくは０≦ｍ≦２．５０；
０≦ｎ≦０．５０；好ましくは０≦ｎ≦０．２０。
特に好ましい態様において、式（１）における上述の好ましい添え字が同時に生じる。
よって、以下のものが、使用される添え字に適用されることが好ましい：
１．２０≦ａ≦１．９９５；
０．０１≦ｘ≦０．２０；
４．５０≦ｅ≦５．５０；
６．００≦ｆ≦８．００；
０．１≦ｙ≦２．５；
０≦ｍ≦３．００；および
０≦ｎ≦０．５０。
特に好ましくは以下のものが、使用される添え字に適用される：
１．６０≦ａ≦１．９９５；
０．０２≦ｘ≦０．１６；
４．８０≦ｅ≦５．２０；特にｅ＝５．００；
６．００≦ｆ≦７．９０；
０．１５≦ｙ≦１．５；
０≦ｍ≦２．５０；および
０≦ｎ≦０．２０。
本発明による化合物におけるＭｇおよび／またはＺｎおよび／またはＧｅおよび／またはＳの存在によって、これらの元素を含有しないがその他の点では同じ組成を有する対応する化合物と比較して、赤色シフトとなるのに、良好な発光特性を継続し、高い発光効率が達成される。
本発明による化合物がＭｇを含有する場合、その割合は好ましくは元素ＥＡの４０％まで、好ましくは５％〜４０％である。
本発明による化合物がＺｎを含有する場合、その割合は好ましくは元素ＥＡの４０％まで、好ましくは５％〜４０％である。
本発明による化合物がＧｅを含有する場合、その割合は好ましくは元素Ｅの１００％まで、好ましくは１％〜１００％、特に好ましくは２％〜２０％である。
本発明による化合物がＳを含有する場合、その割合は好ましくは元素Ｙの１００％まで、好ましくは１％〜１００％、特に好ましくは２％〜１００％である。
式（１）で表される化合物の好ましい態様は以下の式（２）、（３）および（４）、
ＥＡ２−ｘ＋１．５ｚＥｕｘＥ５Ｎ８−２／３ｙ＋ｚＹｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４ 式（２）
ＥＡ２−ｘ−０．５ｙ＋１．５ｚＥｕｘＥ５Ｎ８−ｙ＋ｚＹｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４ 式（３）
ＥＡ２−ｘ＋１．５ｚＥｕｘＥ５Ｎ８−ｙ＋ｚＹ３／２ｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４ 式（４）
式中、
ＥＡ、Ｅ、Ｙおよび添え字ｘ、ｙ、ｍおよびｎは上記の意味を有し、さらにまた：
０≦ｚ≦３．０、好ましくは０≦ｚ≦１．０、特に好ましくはｚ＝０；
で表される化合物であって、当該化合物が少なくともＭｇおよび／またはＺｎおよび／またはＧｅおよび／またはＳの少なくとも１種を含有することを特徴とする、前記化合物である。ここでＭｇおよび／またはＺｎおよび／またはＧｅおよび／またはＳの含有量は、好ましくはこれらの元素について上で記した範囲にある。
式（２）で表される化合物の好ましい態様は、以下の式（２ａ）で表される化合物であり、式（３）で表される化合物の好ましい態様は、以下の式（３ａ）で表される化合物であり、および式（４）で表される化合物の好ましい態様は、以下の式（４ａ）で表される化合物である、
（ＭｇｏＣａｐＳｒｑＢａｒＺｎｓ）２−ｘ＋１．５ｚＥｕｘ（ＳｉｔＧｅｕ）５Ｎ８−２／３ｙ＋ｚ（ＯｖＳｗ）ｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４
式（２ａ）

（ＭｇｏＣａｐＳｒｑＢａｒＺｎｓ）２−ｘ−０．５ｙ＋１．５ｚＥｕｘ（ＳｉｔＧｅｕ）５Ｎ８−ｙ＋ｚ（ＯｖＳｗ）ｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４
式（３ａ）

（ＭｇｏＣａｐＳｒｑＢａｒＺｎｓ）２−ｘ＋１．５ｚＥｕｘ（ＳｉｔＧｅｕ）５Ｎ８−ｙ＋ｚ（ＯｖＳｗ）３／２ｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４
式（４ａ）
式中、ｘ、ｙおよびｚは上記の意味を有し、さらにまた：
０≦ｏ≦０．４；
０≦ｐ≦１；
０≦ｑ≦１；
０≦ｒ≦１；
０≦ｓ≦０．４；
０≦ｔ≦１；
０≦ｕ≦１；
０≦ｖ≦１；
０≦ｗ≦１；
但し、
ｏ＋ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ＝１および
ｔ＋ｕ＝１および
ｖ＋ｗ＝１；
およびさらにまた但しｏ、ｓ、ｕおよび／またはｗは＞０であり、すなわち元素Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅおよび／またはＳの少なくとも１種が存在する、ここで上に記した割合が好ましくはこれらの元素に適用される。
式（１）〜（４）および（２ａ）〜（４ａ）で表される化合物において、ｍは好ましくは０〜１の範囲にあり、およびｎは好ましくは０〜０．３の範囲にあり、特に好ましくは０である。
ｍ＞０の場合、ＳｉＯ２は結晶および／またはアモルファス形態であってもよい。ｎが＞０の場合、Ｓｉ３Ｎ４は結晶および／またはアモルファス形態であってもよい。
本発明は、さらに、以下のプロセス工程
（ａ）ユーロピウム源、シリコンおよび／またはゲルマニウム源および式ＥＡ３Ｎ２、式中ＥＡは上記の意味を有する、で表される窒化物を含む混合物の製造；
（ｂ）非酸化条件下での混合物の焼成
によって特徴付けられる、本発明による化合物の製造方法に関する。
本発明による化合物が硫黄を含有する場合、上述の成分の少なくとも１種は、さらにまた硫黄含有化合物の形態で用いられ、例えば硫酸塩または硫化物、および／または硫黄元素の形態で添加される。
行程（ａ）において用いられるユーロピウム源は、それを用いてユーロピウムドープアルカリ土類金属シリコオキシナイトライドを製造することができる任意のあらゆるユーロピウム化合物であり得る。用いられるユーロピウム源は、好ましくは酸化ユーロピウム（特にＥｕ２Ｏ３）および／または窒化ユーロピウム（ＥｕＮ）、特にＥｕ２Ｏ３である。
行程（ａ）において用いられるシリコンまたはゲルマニウム源は、それを用いてユーロピウムドープアルカリ土類金属シリコオキシナイトライドまたは対応するゲルマニウム化合物を製造することができる任意のあらゆるシリコンまたはゲルマニウム化合物であり得る。本発明による方法において用いられるシリコン源は、好ましくは窒化シリコンおよび／または酸化シリコンであり、および本発明による方法において用いられるゲルマニウム源は、好ましくは窒化ゲルマニウムおよび／または酸化ゲルマニウムである。
化合物は、好ましくは、元素ＥＡの原子数、シリコンおよび／またはゲルマニウムの原子数、ユーロピウムの原子数、窒素の原子数および酸素および／または硫黄の原子数が、上述の式で表される生成物において所望の比に本質的に対応するような互いの比で用いられる。特に、ここでは理論混合比が使用されるが、幾分過剰の窒化物ＥＡ３Ｎ２もまた可能である。
行程（ａ）における出発化合物は、好ましくは粉末形態で用いられ、また相互に処理され、例えばモーターによって、均一な混合物が得られる。
行程ｂ）における焼成は、非酸化条件下で行われる。非酸化条件は、任意のあらゆる非酸化雰囲気、特に実質的に酸素がない雰囲気を意味し、すなわちその最大酸素含量が＜１００ｐｐｍ、特に＜１０ｐｐｍであり、ここでこの場合においては、真空は非酸化雰囲気として適していない。非酸化雰囲気は、例えば保護ガス、特に窒素またはアルゴンの使用を介して作られる。好ましい非酸化雰囲気は還元雰囲気である。還元雰囲気は還元作用を有する少なくとも１種のガスを含むものとして定義される。どんなガスが還元作用を有するかは当業者に知られている。公的な還元ガスの例は、水素、一酸化炭素、アンモニアまたはエチレン、より好ましくは水素であり、ここでこれらのガスはまた他の非酸化ガスと混合してもよい。還元雰囲気は特に好ましくは、窒素と水素の混合物、好ましくは各場合において体積に基づいて、１０：５０〜３３：３０のＨ２：Ｎ２比で製造する。
焼成は好ましくは１２００℃〜２０００℃、特に好ましくは１４００℃〜１８００℃、および特には１５００℃〜１７００℃の範囲の温度で行う。ここで、焼成時間は好ましくは２〜１４時間、より好ましくは４〜１２時間および特に６〜１０時間である。
焼成は好ましくは、例えば高温炉内で窒化ホウ素容器に、得られた混合物を導入することによって行う。高温炉は、例えば、モリブデン箔のトレイを含有する管状炉である。
焼成後、未反応のＥＡ３Ｎ２を洗浄するために、得られた化合物を酸で処理する。使用する酸は、好ましくは塩酸である。この作業において、得られた粉末は、好ましくは、約０．５モル〜２モル塩酸、特に約１モルの塩酸に０．５〜３時間、特に好ましくは０．５〜１．５時間懸濁させ、続いてろ過し、水で洗い流し、８０〜１５０℃の範囲の温度で乾燥させる。
本発明のさらなる態様において、焼成および酸処理によって上記のとおり行うことができるワークアップに、さらなる焼成工程が続く。これは、好ましくは２００〜４００℃、特に好ましくは２５０〜３５０℃の温度範囲で行われる。このさらなる焼成工程は、好ましくは還元雰囲気下で行われる。この焼成工程の継続は、通常、１５分〜１０時間、好ましくは３０分〜２時間である。この種の後焼成プロセスは、例えばWO2014/008970に記載されている。
発明のさらなる好ましい態様において、焼成工程に、１種以上のアルカリ土類金属窒化物および／または窒化亜鉛とのさらなる焼成工程が続く。この目的のため、第１の焼成工程からの生成物をアルカリ土類金属窒化物と混合し、ここでアルカリ土類金属は第１の焼成工程からの生成物に既に存在していてもよく、または、それとは異なっていてもよく、混合物を非酸化条件下で焼成する。この種の後焼成工程は発光効率に有利な効果を有することができる。
ここでアルカリ土類金属窒化物に対する第１の焼成工程からの生成物の重量比は、好ましくは２：１〜２０：１の範囲およびより好ましくは４：１〜９：１の範囲にある。
この種のプロセスは発光効率の上昇を、およびまた用いたアルカリ土類金属窒化物に応じてまた発光波長のシフトをもたらすことができ、したがって有利であり得る。ここでは、特に第１の焼成工程からの生成物中のアルカリ土類金属と、後焼成工程におけるアルカリ土類金属窒化物中のアルカリ土類金属とが異なる場合、発光波長のシフトが生じ得る。
例えば、上述の本発明による化合物の製造方法においてアルカリ土類金属としてバリウムを用い、および後焼成においてアルカリ土類金属として窒化ストロンチウムを用いた場合、後焼成の生成物は赤色シフト発光を示す。
またさらなる態様において、本発明による化合物は被覆することができる。この目的に好適なものは従来技術に従って当業者に既知の全ての被覆法であり、また蛍光体のために使用される。被覆に好適な材料は、特に金属酸化物および窒化物、特にＡｌ２Ｏ３などのアルカリ土類金属酸化物、およびＡｌＮなどのアルカリ土類金属窒化物ならびにＳｉＯ２である。ここで被覆は、例えば、流動床法によって行うことができる。さらなる好適な被覆法は、JP04-304290、WO 91/10715、WO 99/27033、US 2007/0298250、WO 2009/065480およびWO 2010/075908から既知である。代替として有機被覆および／または上述の無機被覆に加えて適用することもまた可能である。
本発明はさらに本発明による化合物の蛍光体として、特に変換蛍光体としての使用に関する。本出願の意味において「変換蛍光体」は、電磁スペクトル、好ましくは青色またはＵＶスペクトル領域における特定の波長領域の放射線を吸収し、および電磁スペクトルの別の波長領域、好ましくは赤色またはオレンジ色のスペクトル領域、特に好ましくは赤色のスペクトル領域の可視光を発する材料を意味する。用語「放射線誘発発光効率」はまた、これに関連して理解されるべきであり、すなわち変換蛍光体が特定の波長領域の放射線を吸収し、別の波長領域において特定の効率で放射線を発する。用語「発光波長のシフト」は、変換蛍光体が異なる波長で発光することを意味し、すなわち別のまたは同様の変換蛍光体と比較してより短波長または長波長にシフトする。よって発光極大がシフトする。
本発明はさらに、本発明による上述の式のうちの１つであらわされる化合物を含む発光変換材料に関する。発光変換材料は本発明による化合物からなってもよく、この場合においては上で定義した用語「変換蛍光体」と同等となるであろう。
本発明による発光変換材料は、本発明による化合物の他に、さらなる変換蛍光体を含むこともまた可能である。この場合において、本発明による発光変換材料は少なくとも２種の変換蛍光体の混合物を含み、ここでこれらのうちの１種は本発明による化合物である。少なくとも２種の変換蛍光体が、互いに相補的である異なる波長の光を発する蛍光体であることが特に好ましい。本発明による化合物は赤色−発光蛍光体なので、これは好ましくは緑色−または黄色−発光蛍光体と、または、またシアン−または青色−発光蛍光体と組み合わせて用いる。あるいは、本発明による赤色−発光変換蛍光体はまた、（ａ）青色−および緑色−発光変換蛍光体と組み合わせても用いることができる。あるいは、本発明による赤色−発光変換蛍光体はまた、（ａ）緑色−発光変換蛍光体と組み合わせても用いることができる。よって、本発明による変換蛍光体は、本発明による発光変換材料において、その後一緒になって好ましくは白色光を発する１以上のさらなる変換蛍光体と組み合わせて用いることが好ましい。
この出願の文脈において、青色光はその発光極大が４００〜４５９ｎｍにある光を示し、シアン色光はその発光極大が４６０〜５０５ｎｍにある光を示し、緑色光はその発光極大が５０６〜５４５ｎｍにある光を示し、黄色光はその発光極大が５４６〜５６５ｎｍにある光を示し、橙色光はその発光極大が５６６〜６００ｎｍにある光を示し、および赤色光はその発光極大が６０１〜６７０ｎｍにある光を示す。本発明による化合物は、好ましくは赤色−発光変換蛍光体である。
一般的に、本発明による化合物と一緒に用いることができるさらなる変換蛍光体として、任意の可能な変換蛍光体を用いることができる。ここでは例えば以下のものが好適である：
本発明は、さらに本発明による発光変換材料の光源における使用に関する。光源は特に好ましくはＬＥＤ、特に蛍光体−変換ＬＥＤ、ショートのためのｐｃ−ＬＥＤである。ここでは発光−変換材料が、本発明による変換蛍光体の他に少なくとも１種のさらなる変換蛍光体を含むことが好ましく、特に、その結果、光源は白色光または特定の色点（カラーオンデマンド原理）を有する光を発する。「カラーオンデマンド原理」は１以上の変換蛍光体を使用するｐｃ−ＬＥＤとともに特定の色点を有する光の達成を意味する。
よって、本発明はさらに一次光源および発光変換材料を含む光源に関する。ここでも、発光変換材料が本発明による変換蛍光体の他に少なくとも１種のさらなる変換蛍光体を含むことが好ましく、その結果光源は好ましくは白色光または特定の色点を有する光を発する。
本発明による光源は、好ましくはｐｃ−ＬＥＤである。ｐｃ−ＬＥＤは一般的に一次光源および発光−変換材料を含む。本発明による発光変換材料を、この目的のために、樹脂（例えばエポキシまたはシリコーン樹脂）に分散するか、一次光源上に所与の好適な比で直接配置されるか、あるいは、用途に応じて、そこから離すことができる（後者はまた「リモートフォスファ技術（Remote Phosphor Technology）」を包含する。）
一次光源は半導体チップ、例えばＺｎＯ、いわゆるＴＣＯ（透明導電酸化物）、ＺｎＳｅ−またはＳｉＣ−ベース配列、有機発光層（ＯＬＥＤ）ベースの配列またはプラズマなどの発光性の光源、あるいは放電源、最も好ましくは半導体チップであることができる。一次光源が半導体チップである場合、それは好ましくは、発光性インジウムアルミニウムガリウム窒化物（ＩｎＡｌＧａＮ）であり、従来技術から知られているとおりである。この種の一次光源の可能な形態は当業者に既知である。さらにまたレーザーは光源として好適である。
光源、特にｐｃ−ＬＥＤにおける使用のために、本発明による発光変換材料はまた、任意の所望の外形、例えば球状粒子、フレークおよび構造化材料およびセラミックスなどに変換することもできる。これらの形は、用語「成形体」の下で集約される。成形体はそれゆえに発光−変換成形体である。
本発明は、さらに本発明による少なくとも１種の光源を含む照明ユニットに関する。この種の照明ユニットはディスプレイデバイス、特にバックライトを伴う液晶ディスプレイデバイス（ＬＣディスプレイ）に主に用いられる。したがって、本発明はまたこの種のディスプレイデバイスに関する。
本発明による光源において、発光変換材料と一次光源（特に半導体チップ）との光カップリングが、好ましくは光伝導配列によって起こる。このように、一次光源を中央位置に導入することが可能であり、これは、光伝導デバイス、例えば、光ファイバなどによって発光変換材料に光結合することが可能である。このように、１以上の異なる変換蛍光体からなるライトニングウィッシュ（Beleuchtungswuenschen）に適合するランプを達成することが可能であり、これはライトスクリーンおよび一次光源にカップリングする光導波管に配置されていてもよい。このように、電気設備のために有利な場所で強い一次光源を設置すること、および、さらなる電気ケーブルなしで、任意の所望の位置に単に光導波管を置くだけで光導波管にカップリングすることができる発光変換材料を含むランプを導入することが可能である。
以下の例および図は本発明を説明することを意図するものである。したがって、これらは限定するものとして決してみなされるべきではない。
例：
発光の測定のための一般的手順
粉末発光スペクトルを以下の一般的な方法によって測定する：ガラス板を使用してその表面が平滑化された５ｍｍの深さを有するルース蛍光体粉末床に、励起光源としてキセノンランプを有するEdinburgh Instruments FL 920蛍光分光計の積分球において４５０ｎｍの波長で照射し、放出された蛍光放射線の強度を４６５ｎｍ〜８００ｎｍの範囲で１ｎｍのステップで測定する。
比較例：
比較例Ｖ１：Ｃａ０．５０Ｂａ１．３２Ｅｕ０．０８Ｓｉ５Ｎ７．８Ｏ０．２の合成
１．４０８ｇのＥｕ２Ｏ３（４．００ｍｍｏｌ）、１８．９７９ｇ（４３．１３ｍｍｏｌ）のＢａ３Ｎ２、２１．０７４ｇのＳｉ３Ｎ４（１５０．３３ｍｍｏｌ）、２．４７１ｇのＣａ３Ｎ２（１６．６７ｍｍｏｌ）および１．３９９ｇ（２３．３ｍｍｏｌ）のＳｉＯ２をグローブボックス中で一緒に量り分け、ハンドモータユニット中で均一な混合物が形成されるまで混合する。混合物を、管状炉の中央部のモリブデン箔のトレイ上に置いた窒化ホウ素ボートに移し、窒素／水素雰囲気（７０ｌ／分のＮ２＋１０ｌ／分のＨ２）下、１６５０℃で８時間焼成する。こうして得られた蛍光体を１モル塩酸に１時間懸濁させ、その後ろ過し、水で洗浄し、乾燥する。
比較例Ｖ２：Ｓｒ０．８８５Ｂａ０．８８５Ｅｕ０．０８Ｓｉ５Ｎ７．７Ｏ０．３の合成
０．４４３ｇのＥｕ２Ｏ３（１．２６ｍｍｏｌ）、３．５００ｇのＢａ３Ｎ２（７．９５ｍｍｏｌ）、５．５５２ｇのＳｉ３Ｎ４（３９．５８ｍｍｏｌ）、０．３７６ｇのＳｉＯ２（６．２５ｍｍｏｌ）および２．３１３ｇのＳｒ３Ｎ２（７．９５ｍｍｏｌ）をグローブボックス中で一緒に量り分け、ハンドモータユニット中で均一な混合物が形成されるまで混合する。混合物を、管状炉の中央部のモリブデン箔のトレイ上に置いた窒化ホウ素ボートに移し、窒素／水素雰囲気（７０ｌ／分のＮ２＋１０ｌ／分のＨ２）下、１６２５℃で８時間焼成する。こうして得られた蛍光体を１モル塩酸に１時間懸濁させ、その後ろ過し、水で洗浄し、乾燥する。
本発明による例：
例１：Ｍｇ０．２５Ｃａ０．２５Ｂａ１．３２Ｅｕ０．０８Ｓｉ５Ｎ７．８Ｏ０．２の合成
２．１１５ｇのＥｕ２Ｏ３（６．００ｍｍｏｌ）、２７．２０５ｇのＢａ３Ｎ２（６３．００ｍｍｏｌ）、３３．９９８ｇのＳｉ３Ｎ４（２４２．３５ｍｍｏｌ）、２．０７５ｇのＣａ３Ｎ２（１１．５０ｍｍｏｌ）、１．６１１ｇのＭｇ３Ｎ２（１１．５０ｍｍｏｌ）および２．２５３ｇのＳｉＯ２（３７．５０ｍｍｏｌ）をグローブボックス中で一緒に量り分け、ハンドモータユニット中で均一な混合物が形成されるまで混合する。混合物を、管状炉の中央部のモリブデン箔のトレイ上に置いた窒化ホウ素ボートに移す。焼成は様々なホールドポイント（hold points）で行った。第１のホールドポイントは、２時間の滞留時間で７００℃である。これは純粋な窒素下で行う。その後、窒素下で温度を１６００℃に上昇させる。保持時間は８時間であり、その間、５容量％の水素を２時間流す。こうして得られた蛍光体を、１モル塩酸に１時間懸濁させ、その後ろ過し、水で洗浄し、乾燥する。
例２：Ｓｒ０．８８５Ｂａ０．８８５Ｅｕ０．０８Ｓｉ４．３７Ｇｅ０．６３Ｎ７．７Ｏ０．３の合成
１．７６１ｇのＥｕ２Ｏ３（５ｍｍｏｌ）、１４．００４ｇのＢａ３Ｎ２（３１．６６８ｍｍｏｌ）、９．２１１ｇのＳｒ３Ｎ２（３１．６６８ｍｍｏｌ）、１９．３９５ｇのＳｉ３Ｎ４（１３８．３００ｍｍｏｌ）、５．４７６ｇのＧｅ３Ｎ４（２０．０００ｍｍｏｌ）および１．５０２ｇのＳｉＯ２（２５．０００ｍｍｏｌ）をグローブボックス中で一緒に量り分け、ハンドモータユニット中で均一な混合物が形成されるまで混合する。混合物を、管状炉の中央部のモリブデン箔のトレイ上に置いた窒化ホウ素ボートに移し、窒素／水素雰囲気（６０ｌ／分のＮ２＋５ｌ／分のＨ２）下、１６００℃で８時間焼成する。こうして得られた蛍光体を１モル塩酸に１時間懸濁させ、その後ろ過し、水で洗浄し、乾燥する。
例３：Ｓｒ０．８８５Ｂａ０．８８５Ｅｕ０．０８Ｓｉ５Ｎ７．７Ｏ０．２Ｓ０．１の合成
０．４４３ｇのＥｕ２Ｏ３（１．２６ｍｍｏｌ）、２．８０７ｇのＢａ３Ｎ２（６．３８ｍｍｏｌ）、０．９３２ｇのＢａＳＯ４（４．００ｍｍｏｌ）、５．２７２ｇのＳｉ３Ｎ４（３７．５８ｍｍｏｌ）、０．３７６のＳｉＯ２（６．２５ｍｍｏｌ）および２．３１３ｇのＳｒ３Ｎ２（７．９５ｍｍｏｌ）をグローブボックス中で一緒に量り分け、ハンドモータユニット中で均一な混合物が形成されるまで混合する。混合物を、２．００ｇの硫黄と一緒に、管状炉の中央部のモリブデン箔のトレイ上に置いた窒化ホウ素ボートに移し、窒素／水素雰囲気（４０ｌ／分のＮ２＋４０ｌ／分のＨ２）下、１６００℃で８時間焼成する。こうして得られた蛍光体を１モル塩酸に１時間懸濁させ、その後ろ過し、水で洗浄し、乾燥する。
例４：Ｓｒ０．８５Ｂａ０．８５Ｅｕ０．１０Ｓｉ５Ｎ７．６Ｏ０．２Ｓ０．２の合成
０．４４３ｇのＥｕ２Ｏ３（１．２６ｍｍｏｌ）、３．５００ｇのＢａ３Ｎ２（６．０８ｍｍｏｌ）、１．１６６ｇのＢａＳＯ４（５．００ｍｍｏｌ）、５．５５２ｇのＳｉ３Ｎ４（３９．５８ｍｍｏｌ）、０．３７６ｇのＳｉＯ２（６．２５ｍｍｏｌ）および２２．３１３ｇのＳｒ３Ｎ２（７．９５ｍｍｏｌ）をグローブボックス中で一緒に量り分け、ハンドモータユニット中で均一な混合物が形成されるまで混合する。混合物を、２．００ｇの硫黄と一緒に、管状炉の中央部のモリブデン箔のトレイ上に置いた窒化ホウ素ボートに移し、窒素／水素雰囲気（４０ｌ／分のＮ２＋４０ｌ／分のＨ２）下、１６００℃で８時間焼成する。こうして得られた蛍光体を１モル塩酸に１時間懸濁させ、その後ろ過し、水で洗浄し、乾燥する。
例５：Ｃａ０．４２Ｂａ１．３２Ｚｎ０．０９Ｅｕ０．０７Ｓｉ５Ｎ７．８Ｏ０．２の合成
１．３０９ｇのＥｕ２Ｏ３（３．７２ｍｍｏｌ）、１８．９７９ｇのＢａ３Ｎ２（４０．００ｍｍｏｌ）、０．７０２ｇのＺｎ３Ｎ２（３．１３ｍｍｏｌ）、２１．０７４ｇのＳｉ３Ｎ４（１５０．３３ｍｍｏｌ）、２．４７１ｇのＣａ３Ｎ２（１６．６７ｍｍｏｌ）および１．３９９ｇのＳｉＯ２（２３．３ｍｍｏｌ）をグローブボックス中で一緒に量り分け、ハンドモータユニット中で均一な混合物が形成されるまで混合する。混合物を、管状炉の中央部のモリブデン箔のトレイ上に置いた窒化ホウ素ボートに移し、窒素／水素雰囲気（７０ｌ／分のＮ２＋２ｌ／分のＨ２）下、１６５０℃で８時間焼成する。こうして得られた蛍光体を１モル塩酸に１時間懸濁させ、その後ろ過し、水で洗浄し、乾燥する。
例６：（Ｍｇ，Ｃａ，Ｂａ）１．８２Ｅｕ０．０８Ｓｉ５Ｎ７．８Ｏ０．２の合成（後焼成あり）
２．１１５ｇのＥｕ２Ｏ３（６．００ｍｍｏｌ）、１７．６００ｇのＢａ３Ｎ２（４０．００ｍｍｏｌ）、３３．９９８ｇのＳｉ３Ｎ４（２４２．３５ｍｍｏｌ）、４．１５１ｇのＣａ３Ｎ２（２３．００ｍｍｏｌ）、２．３２１ｇのＭｇ３Ｎ２（２３．００ｍｍｏｌ）および２．２５３ｇのＳｉＯ２（３７．５０ｍｍｏｌ）をグローブボックス中で一緒に量り分け、ハンドモータユニット中で均一な混合物が形成されるまで混合する。混合物を、管状炉の中央部のモリブデン箔のトレイ上に置いた窒化ホウ素ボートに移す。焼成は様々なホールドポイント（hold points）で行う。第１のホールドポイントは、２時間の滞留時間で７００℃である。これは純粋な窒素下で行う。その後、窒素下で温度を１６００℃に上昇させる。保持時間は８時間であり、その間、５容量％の水素を２時間流す。
こうして得られた６０ｇの蛍光体を、８．５５４ｇの窒化バリウム、２．０５０ｇの窒化カルシウムおよび１．３９６ｇの窒化マグネシウムの混合物２０重量％と、ハンドモータユニット中で均一な混合物が形成されるまで混合する。その後、さらなる焼成を行い、その間、条件は第１の焼成工程と同一である。過剰の窒化カルシウム、窒化バリウムおよび窒化マグネシウムを除去するために、こうして得られた蛍光体を１モル塩酸に１時間懸濁させ、その後ろ過し、水で洗浄し、乾燥する。
例７：（Ｓｒ，Ｂａ）１．７７Ｅｕ０．０８（Ｓｉ，Ｇｅ）５Ｎ７．７Ｏ０．３の合成（後焼成あり）
１．７６１ｇのＥｕ２Ｏ３（５ｍｍｏｌ）、２８．００８ｇのＢａ３Ｎ２（６３．３３６ｍｍｏｌ）、１９．３９５ｇのＳｉ３Ｎ４（１３８．３００ｍｍｏｌ）、５．４７６ｇのＧｅ３Ｎ４（２０．０００ｍｍｏｌ）および１．５０２ｇのＳｉＯ２（２５．０００ｍｍｏｌ）をグローブボックス中で一緒に量り分け、ハンドモータユニット中で均一な混合物が形成されるまで混合する。混合物を、２．００ｇの硫黄と一緒に、管状炉の中央部のモリブデン箔のトレイ上に置いた窒化ホウ素ボートに移し、窒素／水素雰囲気（６０ｌ／分のＮ２＋５ｌ／分のＨ２）下、１６００℃で８時間焼成する。こうして得られた蛍光体を１モル塩酸に１時間懸濁させ、その後ろ過し、水で洗浄し、乾燥する。こうして得られた蛍光体を、２０重量％の窒化ストロンチウムと、グローブボックス中で均一な混合物が形成されるまで混合する。その後、さらなる焼成を行い、その間、条件は第１の焼成工程と同一である。こうして得られた蛍光体を、過剰の窒化ストロンチウムを除去するために、１モル塩酸に１時間懸濁させ、その後ろ過し、水で洗浄し、乾燥する。
例８：ｐｃＬＥＤの製造
それぞれのＬＥＤの例において示される蛍光体の質量ｍｐ（ｇ）を量り分け、光学的に透明なシリコーンのｍシリコーン（ｇ）と混合し、その後、公転ミキサーで混合し、均一な混合物を得て、その結果全体質量の蛍光体濃度はＣｐである（重量％）。こうして得られたシリコーン／蛍光体混合物を、青色半導体ＬＥＤに自動ディスペンサによって適用し、熱を与えて硬化させる。本実験におけるＬＥＤ特性評価に使用する青色半導体ＬＥＤは４４２ｎｍの発光波長を有し、３５０ｍＡの電流強度で作動する。ＬＥＤの光度特性評価は、Instrument Systems CAS 140および付属するIPS 250積分球を使用して行う。ＬＥＤは波長依存スペクトルパワー密度の決定を介して特性評価する。ＬＥＤが発した光の得られたスぺクトルは色点座標ＣＩＥのｘおよびｙを計算するのに使用する。適用する蛍光体の量は全てのＬＥＤが同様の色点座標ＣＩＥのｘを有するように調整する。使用される蛍光体のピーク波長が高くなるほど、それぞれのＬＥＤスペクトルから得られる色点座標ＣＩＥのｙは小さくなる。結果を以下の表１に示す。
比較例Ｖ１による蛍光体の発光スペクトル；ピーク波長：６５２ｎｍ；ＣＩＥ１９３１ ｘ＝０．６４７、ｙ＝０．３５０ 比較例Ｖ１による蛍光体の励起スペクトル 比較例Ｖ２による蛍光体の発光スペクトル；ピーク波長：６２１ｎｍ；ＣＩＥ１９３１ ｘ＝０．６２０、ｙ＝０．３７２ 比較例Ｖ２による蛍光体の励起スペクトル 例１による蛍光体の発光スペクトル；ピーク波長は比較例Ｖ１と比較して５ｎｍ赤色にシフトしている：６５７ｎｍ；ＣＩＥ１９３１ ｘ＝０．６７２、ｙ＝０．３２６ 例１による蛍光体の励起スペクトル；最適な励起が４５０ｎｍで生じる。 例２による蛍光体の発光スペクトル；ゲルマニウムの組み込みの結果として、スペクトルの赤色シフトが生じる；ピーク波長：６４２ｎｍ；ＣＩＥ１９３１ ｘ＝０．６３５、ｙ＝０．３６２；ゲルマニウムの組み込みは９０ｎｍ（比較例Ｖ２）〜８６ｎｍのバンドの半値幅を減少させる。 例５による蛍光体の発光スペクトル；亜鉛の組み込みの結果として、スペクトルの赤色発光バンドのシフトが生じる；ピーク波長：６６５ｎｍ；ＣＩＥ１９３１ ｘ＝０．６６１、ｙ＝０．３３０。 表１に示すＬＥＤ例の色点座標ＣＩＥｘおよびＣＩＥｙの位置

Claims (16)

  1. 式（１）
    ＥＡａＥｕｘＥｅＮｆＹｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４ 式（１）
    式中、使用される記号および添え字に以下のものが適用される：
    ＥＡはＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ、ＢａおよびＺｎからなる群から選択される１以上の元素を示し；
    ＥはＳｉおよびＧｅからなる群から選択される１以上の元素を示し；
    ＹはＯおよびＳからなる群から選択される１以上の元素を示し；
    ０．８０≦ａ≦１．９９５；
    ０．００５≦ｘ≦０．２０；
    ４．００≦ｅ≦６．００；
    ５．００≦ｆ≦８．７０；
    ０．０１≦ｙ≦３．００；
    ここで、添え字ａ、ｘ、ｅ、ｆおよびｙについて：２ａ＋２ｘ＋４ｅ＝３ｆ＋２ｙ；
    ０≦ｍ≦４．００；
    ０≦ｎ≦０．５０；
    で表される化合物であって、当該化合物が元素Ｍｇおよび／またはＺｎおよび／またはＧｅおよび／またはＳの少なくとも１種を含有することを特徴とする、前記化合物。
  2. 以下のもの：
    １．２０≦ａ≦１．９９５；
    ０．０１≦ｘ≦０．２０；
    ４．５０≦ｅ≦５．５０；
    ６．００≦ｆ≦８．００；
    ０．１≦ｙ≦２．５；
    ０≦ｍ≦３．００；
    ０≦ｎ≦０．５０、
    が、それぞれ独立して添え字に適用されることを特徴とする、請求項１に記載の化合物。
  3. 以下のもの：
    １．６０≦ａ≦１．９９５；
    ０．０２≦ｘ≦０．１６；
    ４．８０≦ｅ≦５．２０；
    ６．００≦ｆ≦７．９０；
    ０．１５≦ｙ≦１．５；
    ０≦ｍ≦２．５０；
    ０≦ｎ≦０．２０、
    が、それぞれ独立して添え字に適用されることを特徴とする、請求項１または２に記載の化合物。
  4. 化合物がＭｇを含有し、その割合が元素ＥＡの４０％までであること、および／または化合物がＺｎを含有し、その割合が元素ＥＡの４０％までであること、および／または化合物がＧｅを含有し、その割合が元素Ｅの１００％までであること、および／または化合物がＳを含有し、その割合が元素Ｙの１００％までであることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の化合物。
  5. 化合物がＭｇを含有し、その割合が元素ＥＡの５％〜４０％であること、および／または化合物がＺｎを含有し、その割合が元素ＥＡの５％〜４０％であること、および／または化合物がＧｅを含有し、その割合が元素Ｅの１％〜１００％、好ましくは２％〜２０％であること、および／または化合物がＳを含有し、その割合が元素Ｙの１％〜１００％、好ましくは２％〜１００％であることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載の化合物。
  6. 以下の式（２）、（３）および（４）、
    ＥＡ２−ｘ＋１．５ｚＥｕｘＥ５Ｎ８−２／３ｙ＋ｚＹｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４ 式（２）
    ＥＡ２−ｘ−０．５ｙ＋１．５ｚＥｕｘＥ５Ｎ８−ｙ＋ｚＹｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４ 式（３）
    ＥＡ２−ｘ＋１．５ｚＥｕｘＥ５Ｎ８−ｙ＋ｚＹ３／２ｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４ 式（４）
    式中、
    ＥＡ、Ｅ、Ｙおよび添え字ｘ、ｙ、ｍおよびｎは請求項１で与えられた意味を有し、さらにまた：
    ０≦ｚ≦３．０
    で表される化合物から選択され、当該化合物が元素Ｍｇおよび／またはＺｎおよび／またはＧｅおよび／またはＳの少なくとも１種を含有することを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の化合物。
  7. 以下の式（２ａ）、（３ａ）および（４ａ）、
    （ＭｇｏＣａｐＳｒｑＢａｒＺｎｓ）２−ｘ＋１．５ｚＥｕｘ（ＳｉｔＧｅｕ）５Ｎ８−２／３ｙ＋ｚ（ＯｖＳｗ）ｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４
    式（２ａ）
    （ＭｇｏＣａｐＳｒｑＢａｒＺｎｓ）２−ｘ−０．５ｙ＋１．５ｚＥｕｘ（ＳｉｔＧｅｕ）５Ｎ８−ｙ＋ｚ（ＯｖＳｗ）ｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４
    式（３ａ）

    （ＭｇｏＣａｐＳｒｑＢａｒＺｎｓ）２−ｘ＋１．５ｚＥｕｘ（ＳｉｔＧｅｕ）５Ｎ８−ｙ＋ｚ（ＯｖＳｗ）３／２ｙ・ｍＳｉＯ２・ｎＳｉ３Ｎ４
    式（４ａ）
    式中、ｘ、ｙおよびｚは請求項１および６で与えられた意味を有し、さらにまた：
    ０≦ｏ≦０．４；
    ０≦ｐ≦１；
    ０≦ｑ≦１；
    ０≦ｒ≦１；
    ０≦ｓ≦０．４；
    ０≦ｔ≦１；
    ０≦ｕ≦１；
    ０≦ｖ≦１；
    ０≦ｗ≦１；
    但し、
    ｏ＋ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ＝１および
    ｔ＋ｕ＝１および
    ｖ＋ｗ＝１；
    およびさらにまた但し、
    添え字ｏ、ｓ、ｕおよび／またはｗの少なくとも１つは＞０である、
    で表される化合物から選択される、請求項１〜６のいずれか一項に記載の化合物。
  8. ｍが０〜１の範囲にあり、ｎが０〜０．３の範囲にあることを特徴とする、請求項１〜７のいずれか一項に記載の化合物。
  9. その表面に有機および／または無機の被覆を有することを特徴とする、請求項１〜８のいずれか一項に記載の化合物。
  10. 請求項１〜９のいずれか一項に記載の化合物の調製方法であって、
    以下のプロセス工程：
    （ａ）ユーロピウム源、シリコンおよび／またはゲルマニウム源、ならびに式ＥＡ３Ｎ２、式中ＥＡは上記の意味を有する、で表される窒化物、を含む混合物の製造；
    （ｂ）非酸化条件下での混合物の焼成
    を含む、前記方法。
  11. 焼成工程に、１種以上のアルカリ土類金属窒化物および／または窒化亜鉛とのさらなる焼成工程が続くことを特徴とする、請求項１０に記載の方法。
  12. 請求項１〜９のいずれか一項に記載の化合物の蛍光体としての使用。
  13. 請求項１〜９のいずれか一項に記載の少なくとも１種の化合物を含み、任意にさらなる変換蛍光体を含む、発光変換材料。
  14. 光源における、請求項１〜９のいずれか一項に記載の化合物または請求項１３に記載の発光変換材料の使用。
  15. 一次光源および請求項１〜９のいずれか一項に記載の化合物または請求項１３に記載の発光変換材料を含有する、光源、特に蛍光体−変換ＬＥＤ。
  16. 請求項１５に記載の少なくとも１つの光源を含有する照明ユニット。
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