JP2017504785A - トリチウム水の除染 - Google Patents
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Abstract
Description
この発明は、米国エネルギー省により認められた契約番号DE-AC09-08SR22470の下で政府支援を伴って行なわれた。政府は、本発明の一定の権利を有する。
トリチウムは低エネルギーβ放射体であり、外部に危険ではないが、吸入、摂取又は吸収すると放射線障害である。トリチウムは、原子力発電においてウラン-235、プルトニウム-239、及びウラン-233の***の副産物として並びにリチウム-6の中性子活性化によって生成され得る。重水減速冷却炉内で重水素(ジュウテリウム)の核が中性子を捕獲するとトリチウムが生成され得る。該経路によっては相対的に少ない量のトリチウムが生成されるが、それは容易にヒドロキシルラジカルに結合してトリチウム水を形成する。そのようなものとして、トリチウム水は、原子力発電施設で冷却水中のみならず貯蔵プールに用いた水中でも経時的に増大し得る。例えば、トリチウム水は、原子力発電施設から地表流及び川への放射能の水放出の主源であると理解されており、2011年の日本国の地震は、福島第一原子力発電所から何百万ガロンものトリチウム汚染水の放出をもたらした。原子力発電施設近傍の地下水のトリチウム汚染は、原子力発電産業に対する一般市民の激しい抗議及び否定的な評判を引き起こした。
当該技術で必要なものは、汚染水源からトリチウムを除去できる方法及びシステムである。さらに、非常に高い除染係数(入口と出口のトリチウム濃度の比)を有する方法及びシステムが非常に有益であろう。
下記説明で本発明の態様及び利益を部分的に述べる。或いは本発明の態様及び利益は下記説明から明らかであり、又は本発明の実施を通じて分かるであろう。
一実施形態により、トリチウム汚染水からトリチウムを除去及び回収するためのプロセスを開示する。このプロセスは分離相を水流と接触させる工程を含む。水流はトリチウムを含み、分離相は約1.06以上の同位体分離係数を有する。水流と分離相が接触すると、トリチウムは、分離相の表面上に、例えば分離相の水分子及び/又はヒドロキシル基にて優先的に吸着される。
この初期段階後、プロセスは分離相をガス流と接触させる工程を含むことができる。ガス流は、プロチウム及び/又は重水素を水素ガス(H2)、重水素ガス(D2)、及び/又は重水素化水素(hydrogen deuteride(HD))の形で含む。ガス流と分離相が接触すると、トリチウムはガス相の水素と交換可能である。分離相は、この移動を促すための触媒、例えば、白金を含むこともできる。この段階からの生成ガスは、トリチウムが濃縮されたガス流である。
この第2段階後、トリチウムが濃縮されたガス流をさらに処理して、濃縮トリチウムガス流からトリチウムを回収することができる。例えば、トリチウム濃縮ガス流を熱サイクル吸着プロセスにさらすことができ、このプロセスでガス流が高温と低温との間をサイクルされ、低温で優先的にトリチウムを吸着する材料と接触する。この優先的吸着後、温度がより高レベルにサイクルされ、トリチウムガスが材料から放出され、生成物流中に捕集される。
開示プロセスを実行するシステムをも開示する。このシステムは、プロセスの第1及び第2の両段階で逆流方向に利用できる濃縮塔を含むことができる。例えば、濃縮塔は、第1端部に(例えば、上部に)、リチウム水を含む水流用の液体入口と、第2端部に(例えば、下部に)、第1段階中に塔から除去されるクリーンな水流用の液体出口とを含むことができる。塔は、第2端部にプロチウム及び/又は重水素を含むガス流用のガス入口と、第1端部にトリチウムが濃縮されたガス流用のガス出口とを含むこともできる。システムは、濃縮塔と流体連結している熱サイクル吸着塔を含むこともできる。この熱サイクル吸着塔は、吸着温度で優先的にトリチウムを吸着する材料を用いてガス流からトリチウムを分離することができる。一実施形態では、システムは、吸着温度で優先的にプロチウムを吸着する材料を用いてガス流のプロチウムから重水素及びトリチウムを分離できる濃縮塔と流体連結している第2熱サイクル吸着塔を含むこともできる。
図面の簡単な説明
本明細書では、添付図面を参照して、本発明の最良の形態を含め、当業者に向けた本発明の完全かつ可能な開示を説明する。
当業者には当然のことながら、本開示は単に例示実施形態の説明であり、本発明のより広い態様を制限する意図ではない。各例は、本発明の限定ではなく、本発明の説明のために提供するものである。実際に、本発明の範囲又は精神から逸脱することなく本発明に種々の変更形態及び変形形態を加え得ることが当業者には明らかであろう。例えば、一実施形態の一部として説明又は記載した特徴は、別の実施形態と共に利用してさらなる実施形態をもたらすことができる。従って、本発明は、添付の特許請求の範囲及びそれらの等価物の範囲に入るような変更形態及び変形形態を包含することを意図する。
一般的に、本明細書には水流からのトリチウムの分離に関する方法及びシステムを開示する。さらに詳細には、分離方法は、トリチウム汚染水流のトリチウムが分離相上に吸着される第1段階と、吸着されたトリチウムがガス流中の水素と交換されて高トリチウム濃度のガス流を与える第2段階と、ガス流のトリチウムがガス流からガス状トリチウム生成物として分離される第3段階とを含む多段階法である。
有利なことに、本プロセスを行なうためのシステムの濃縮塔は、本プロセスの第1及び第2の両段階に逆流デザインで利用可能である。本プロセスの第1段階で汚染水が濃縮塔の上部に流入し、精製水が濃縮塔の下部から流出することができ、本プロセスの第2段階で水素ガス流が濃縮塔の下部に流入し、トリチウム濃縮ガス流が濃縮塔の上部から流出することができる。単一の濃縮塔をプロセスの2つの段階で利用すると、プロセスの顕著な経費削減をもたらすことができる。
本プロセス及びシステムは、さらなる利益をも提供することができる。例えば本プロセスはフィード流の煮沸又は電気分解を必要としないので、非常にエネルギー効率がよい。高体積及び低体積の両処理量にシステムを調整する能力は、いずれの規模の施設にも適したシステムを具体的にデザインするための経路を提供する。さらに、既存システムに1つ以上の追加の濃縮塔を加えることによって、既存濃縮塔を変える必要なしで、既存システムの処理量を増やすことができる。
濃縮塔は、高体積の汚染水、例えば一実施形態では1日に約500トン以上、1日に約800トン以上、又は1日に約1000トン以上を処理するようにデザインし得る。従って、所望容量を収容できるように濃縮塔をデザインすることができる。例えば、濃縮塔は、一実施形態では、約5フィート(1.5メートル)以上、又は約6フィート(1.8メートル)以上の内径を有することができ、約50フィート(15メートル)以上、約60フィート(18メートル)以上、又は約70フィート(21メートル)以上の高さを有することができる。当然に、濃縮塔の寸法はシステムにとって重要ではなく、いずれの特定のシステムにも適応するように変動可能であり、濃縮塔の寸法デザインは十分に当業者の能力の範囲内であろう。
本システム及び方法は、低濃度のトリチウム汚染物を有する高体積の汚染水を効率的に処理することができる。例えば、汚染水は、10億分の1又は1兆分の1のオーダーに関する濃度でトリチウムを含むことができる。例として、システムは約10億分の1(ppb)以下、約1兆分の500(ppt)以下、約100ppt以下の濃度でトリチウム汚染物を含む汚染水流を処理することができる。一実施形態では、汚染水は約20ppt以下の濃度のトリチウムを含むことができる。
一実施形態では、処理すべき水流を前処理することができる。例えば、汚染流が海水等の開放環境源由来の水を含む当該実施形態では、除染プロセスを行なう前に水流を脱イオン化することができる。
α=[C’/(1−C’)]/[C”/(1−C”)]、
ここで、C’及び(1−C’)は、濃縮塔10内の有限分離段階11の出口15における濃縮混合物中のそれぞれ、H2O及びHTOの相対濃度であり、C”及び(1−C”)は、有限分離段階11の入口13における出発混合物中の対応量である。
濃縮塔10は、複数の個々の分離段階11又は等価なもの(例えば、数十、数百又は数千でさえも個々の有限分離段階)を有することができる。分離相は高表面積材料であり得る。例えば、分離相は有機又は無機のいずれであってもよく、固体又はゲルであり得る。例として、分離相は、ミリメートル範囲(例えば約5ミリメートル以下)の平均径を有する多孔性粒子を含むことができ、大きい表面積、例えば、1グラム当たり約100平方メートル(m2/g)以上、約200m2/g以上、又は約300m2/g以上を有し得る。分離相が多孔性材料を含む実施形態では、平均孔径は一般的に約500オングストローム(Å)以下のオーダー、例えば一実施形態では、約300Å以下、又は約200Å以下であり得る。
分離相は、分離相の表面でトリチウム及び/又はトリチウム水の吸着を促すことができる1つ以上の官能基及び/又は会合分子を含むことができる。例えば、分離相は、材料の表面にヒドロキシル基を含むことができ、トリチウムの、ヒドロキシル基のプロチウムとの同位体交換を促すことができる。
一実施形態では、分離相は水和していてよく、プロセスの第1段階中にトリチウム水分子と交換できる水分子を含む。該材料は例えば、参照によって開示内容をここで援用するJournal of Nuclear Science and Technology, 45(6), 532, 2008、及びFurlongらに対する米国特許第6,632,367号に記載されている。この実施形態によれば、分離相は金属イオン或いは水和の水分子と会合したことがあり得る他のイオンを含むことができる。例えば、分離相は、1つ以上の水分子と会合できるカチオン部分を含むことができる。カチオン部分としては、限定するものではないが、アンモニウムカチオン又は金属カチオン、例えばアルミニウム、マグネシウム、銅、亜鉛、コバルト又はクロムイオンが挙げられる。
濃縮塔の吸着トリチウムは、塔の上部からトリチウムが捕捉されるときに濃度プロファイルを示すであろう。図1Bにトリチウムの典型的濃度プロファイル16を示す。これはプロセスの第1段階後の濃縮塔の上部から下部へのトリチウム濃度の低下を示している。プロセスの第1段階は、塔流出物が放射能のブレイクスルーに達するまで、例えば、トリチウムに起因する放射能が約60Bq/mLに達するまで続けることができる。流出物の放射能のブレイクスルー後に、濃縮塔を通る水流を停止させて、プロセスの第2段階を行なうことができる。
第2段階の交換を促すため、濃縮塔10への入力ガス流20を、約50℃〜約373℃の温度にガス流を加熱できる加熱器22及び水を液相で維持するための圧力(0〜218気圧)に通すことができる。
半連続プロセスの処理量を改善するため、一実施形態では、システムは、互いに逆段階で作動し得る2つ(又はそれより多く)の濃縮塔を含むことができる。例えば、第1濃縮塔はプロセスの第1段階で作動することができ、第2濃縮相が同時にプロセスの第2段階で作動することができる。該様式では、濃縮塔の少なくとも1つからトリチウムで濃縮されたガス流を連続的に取り出すことができ、システムからの出力は連続的であり得る。追加の濃縮塔を含めて、処理量及びシステムからの濃縮トリチウムの連続除去速度をさらに増加させることができる。
さらに別の実施形態では、単一の濃縮塔が連続様式で作動することができ、濃縮塔を通る一方向の汚染水流と該水流に逆向きの水素ガスの同時流とは連続的逆流である。
一実施形態によれば、逆塔30は、より重い水素同位体を優先的に吸着する吸着材を含むことができる。すなわち、塔30の吸着材は、重水素よりトリチウム、またプロチウムより重水素を吸着する。使用中、塔30を加熱及び冷却して、低温と高温の間で温度をサイクルさせることができる。サイクルの特定温度は、使用する特定吸着材に応じて変動し得る。例えば、一実施形態では、塔は約90℃〜約180℃でサイクルされ得る。より低い温度では、逆塔は水素(及び優先的に水素のより重い同位体)を吸着することができ、より高い温度では、吸着された水素が放出され得る。塔によって吸着される重い水素同位体の量は、ガスの流速及び圧力に応じて変動し得る。
使用中、逆塔は二者択一的に加熱及び冷却される。冷却サイクル中は、濃縮ガス流のトリチウムが逆塔によって優先的に吸着され、出力ライン34は主により軽い同位体(プロチウム)を含有し得る。加熱サイクル中は、吸着された材料が放出され、出力ライン32は、主により重い同位体(トリチウム)を含有し得る。
前述したように、第2段階へのガス流入力20は、水素と共に重水素を任意に含むことができる。この実施形態では、3種全ての同位体を互いに分離して3つの生成物ラインを得るのが望ましいことがあり;1つのラインは主にプロチウムを含み、1つのラインは主に重水素を含み、1つのラインは主にトリチウムを含む。図3に示すこの実施形態では、プロセスの第3段階は、複数の分離塔130、131、133を含むことができ、これらを合わせて互いに3種の同位体を分離することができる。
吸着材、例えば、パラジウムは、珪藻土等の不活性な担体材料上に担持させることができる。この担体材料は、直接的に水素同位体を吸着又は分離しないが、吸着材(例えば、パラジウム)の担体として機能して、ガス流が塔131、133を通って流れるときに反応速度論を向上させ、圧力降下を減らすことができる。
パラジウム吸着材を利用するときには、分離塔を約90℃の低温〜約180℃の高温でサイクルさせることができる。低温では、水素が吸着材上に吸着され、プロチウム吸着が優先的であり、高温では、吸着された材料が吸着材から放出される。
第1分離塔133を出る流れ135は、第2分離塔131に入って、第1分離塔133のプロセスを繰り返して、フィード流135からいずれの残留プロチウムをも分離することができる。従って、サイクルの冷却段階中に塔を出る分離塔131からの出口流137は重水素及びトリチウムを含み、サイクルの加熱段階中に塔を出る分離塔131を出る出口流138はプロチウムを含むであろう。
第3分離塔130は、上述したように逆塔であってよく、サイクルの冷却段階中に、より重い同位体トリチウムを優先的に吸着する吸着材を含むことができる。従って、サイクルの冷却段階中に逆塔130を出る出口流134は主に重水素を含む可能性があり、サイクルの加熱段階中に逆塔を出る出口流132は主にトリチウムを含み得る。
開示プロセス及びシステムに従って分離及び回収されるトリチウムは、技術上周知なようにいずれの使用にも適している可能性がある。例えば、回収されたトリチウムは、ラジウムの代替品として電源内蔵式照明用途で、又は制御された核融合反応用燃料として、又は化学トレーサーとして、例えば海洋循環及び換気における放射能標識又はトレーサーとして利用可能である。
この記載説明は、実施例を用いて、最良の形態を含め、本発明を開示し、いずれの当業者をも、いずれの装置又はシステムをも作製及び使用し、いずれの組み込まれた方法をも実施することを含め、本発明を実施できるようにする。本発明の特許を受けることができる範囲は、特許請求の範囲によって定義され、当業者が思いつく他の例を含んでよい。このような他の例は、それらが特許請求の範囲の逐語的言葉と異ならない構造要素を含む場合、又はそれらが特許請求の範囲の逐語的言葉と実体のない差異を有する等価な構造要素を含む場合には特許請求の範囲内であると意図される。
Claims (14)
- トリチウム汚染水からトリチウムを除去及び回収するための方法であって、下記工程:
分離相をトリチウムを含む水流と接触させる工程であって、前記分離相が約1.06以上、又は約1.1以上、又は約1.2以上の同位体分離係数を有し、前記トリチウムが前記分離相の表面上に優先的に吸着されて精製水流を形成する、前記工程;
その後、前記分離相を、プロチウム及び/又は重水素を水素ガス、重水素ガス、重水素化水素、又はその混合物の形で含むガス流と接触させる工程であって、前記分離相の表面上に吸着されているトリチウムが、前記ガス流のプロチウム及び/又は重水素と交換されてトリチウム濃縮ガス流を形成する、前記工程;及び
前記トリチウムを前記トリチウム濃縮ガス流から分離する工程
を含む、前記方法。 - 前記分離相が、ヒドロキシル基、水分子、及び触媒、例えば白金の少なくとも1種を含み、前記触媒が、前記トリチウムの前記分離相から前記ガス流への移動を促す、請求項1記載の方法。
- 前記トリチウムが、熱サイクル吸着プロセスに従って前記トリチウム濃縮ガス流から回収される、請求項1又は2記載の方法。
- 前記分離相が、1日に約500トン以上、又は1日に約1000トン以上の前記水流と接触する、請求項1〜3のいずれか1項記載の方法。
- 前記水流が、約10億分の1(1ppb)以下の濃度で前記トリチウムを含む、請求項1〜4のいずれか1項記載の方法。
- 例えば前記水流を脱イオン化することによって、前記水流を前処理する工程をさら含む、請求項1〜5のいずれか1項記載の方法。
- 前記分離相が固体又はゲルであり、及び/又は約5ミリメートル以下の平均径を有する多孔性粒子を含み、及び/又は1グラム当たり約100平方メートル以上の表面積を含み、及び/又は約500オングストローム以下の平均孔径を有する多孔性であり;前記分離相がポリマー材料、アルミナ、シリカ、ケイ酸アルミニウム、又はシリカゲルを含む、請求項1〜6のいずれか1項記載の方法。
- 前記精製水流が、1ミリリットル当たり約60,000ベクレル以下のトリチウム由来放射能レベルを有する、請求項1〜7のいずれか1項記載の方法。
- 前記ガス流が約50℃〜約373℃の温度に予熱され、及び/又は約0〜約218atmの圧力にある、請求項1〜8のいずれか1項記載の方法。
- 前記トリチウム濃縮ガス流が、約100万分の50(50ppm)以上の量でトリチウムを含む、請求項1〜9のいずれか1項記載の方法。
- トリチウム汚染水流からトリチウムを除去及び回収するためのシステムであって、下記要素:
分離相を含有する濃縮塔であって、該濃縮塔の第1端部に前記トリチウム汚染水流を受け取るための液体入口と、該濃縮塔の第2端部にクリーンな水流が出るための液体出口とを含み、さらに、該濃縮塔の前記第2端部にプロチウム及び/又は重水素を水素ガス、重水素ガス、重水素化水素ガス、又はその混合物の形で含むガス流を受け取るためのガス入口と、該濃縮塔の前記第1端部にトリチウム濃縮ガス流が出るためのガス出口とをさらに含んでなる濃縮塔;及び
前記濃縮塔と流体連結している逆分離塔である熱サイクル吸着塔であって、吸着温度で優先的にトリチウムを吸着し、かつ放出温度で前記吸着トリチウムを放出する分離材料を含む、前記熱サイクル吸着塔
を含む、前記システム。 - 前記第1熱サイクル吸着塔と流体連結している1つ以上の追加の熱サイクル吸着塔をさらに含み、前記追加の熱サイクル吸着塔が、吸着温度で重水素及びトリチウムよりプロチウムを優先的に吸着する第2分離材料を含む、請求項11記載のシステム。
- 前記濃縮塔が、約5フィート(1.5メートル)以上の内径及び約50フィート(15メートル)以上の高さを有する、請求項11又は12記載のシステム。
- 前記熱サイクル吸着塔と流体連結している第2濃縮塔をさらに含む、請求項11〜13のいずれか1項記載のシステム。
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