JP2017117786A - Assembly manufacturing method and manufacturing device - Google Patents

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佑佳 藤枝
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大輔 出原
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Yuta Shintaku
有太 新宅
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an assembly manufacturing method and a manufacturing device which enable successive manufacturing of an assembly including a frame material, and enable the suppression of a damage such as a wrinkle to an electrolyte film owing to the bonding of a frame material.SOLUTION: A manufacturing method for successively manufacturing an assembly including a polymer electrolyte film, and a frame material covering at least a part of a peripheral edge of the polymer electrolyte film comprises a press-conveying step for conveying at least (A) the polymer electrolyte film and the frame material, (B) the polymer electrolyte film with the frame material bonded thereto, and a gas diffusion layer, or (C) the gas diffusion layer with the frame material bonded thereto, and the polymer electrolyte film (in (A)-(C), the polymer electrolyte film may have a catalyst layer formed thereon) in a state of being laminated while pressurizing them by a fixed pressure in a face-contact manner.SELECTED DRAWING: Figure 1

Description

本発明は、固体高分子形燃料電池の部材として用いられる高分子電解質膜を含む接合体、特に、フレーム材が接合された接合体の製造方法および製造装置に関する。   The present invention relates to a joined body including a polymer electrolyte membrane used as a member of a polymer electrolyte fuel cell, and more particularly to a method and a manufacturing apparatus for a joined body in which a frame material is joined.

燃料電池は、水素、メタノールなどの燃料を電気化学的に酸化することによって、電気エネルギーを取り出す一種の発電装置であり、近年、クリーンなエネルギー供給源として注目されている。なかでも固体高分子形燃料電池は、標準的な作動温度が１００℃前後と低く、かつ、エネルギー密度が高いことから、比較的小規模の分散型発電施設、自動車や船舶など移動体の発電装置として幅広い応用が期待されている。また、小型移動機器、携帯機器の電源としても注目されており、ニッケル水素電池やリチウムイオン電池などの二次電池に替わり、携帯電話やパソコンなどへの搭載が期待されている。   BACKGROUND ART A fuel cell is a kind of power generation device that extracts electrical energy by electrochemically oxidizing a fuel such as hydrogen or methanol, and has recently attracted attention as a clean energy supply source. In particular, the polymer electrolyte fuel cell has a standard operating temperature as low as around 100 ° C. and a high energy density, so that it is a relatively small-scale distributed power generation facility, a mobile power generator such as an automobile or a ship. As a wide range of applications are expected. It is also attracting attention as a power source for small mobile devices and portable devices, and is expected to be installed in mobile phones and personal computers in place of secondary batteries such as nickel metal hydride batteries and lithium ion batteries.

燃料電池は通常、発電を担う反応の起こるアノードとカソードの電極と、アノードとカソード間のプロトン伝導体となる高分子電解質膜とが、膜電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ；ＭＥＡ）を構成し、このＭＥＡがセパレータによって挟まれたセルをユニットとして構成されている。ＭＥＡは、大きく分けて２通りの製法により製造される。第１の方法は、まず高分子電解質膜の表面に触媒層を形成した触媒層付電解質膜（Ｃａｔａｌｙｓｔ Ｃｏａｔｅｄ Ｍｅｍｂｒａｎｅ；ＣＣＭ）を作成し、この両側にガス拡散層（Ｇａｓ Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ Ｌａｙｅｒ；ＧＤＬ）を接合する方法である。また、第２の方法は、まずガス拡散層の表面に触媒層を形成したガス拡散電極（Ｇａｓ Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ；ＧＤＥ）を作成し、これを高分子電解質膜の両面に接合する方法である。   In a fuel cell, an anode electrode and a cathode electrode, in which a reaction responsible for power generation occurs, and a polymer electrolyte membrane serving as a proton conductor between the anode and the cathode constitute a membrane-electrode assembly (MEA). A cell in which the MEA is sandwiched between separators is configured as a unit. MEA is roughly manufactured by two manufacturing methods. In the first method, first, an electrolyte membrane with a catalyst layer (Catalyst Coated Membrane; CCM) in which a catalyst layer is formed on the surface of the polymer electrolyte membrane is created, and a gas diffusion layer (GDL) is joined to both sides thereof. It is a method to do. The second method is a method in which a gas diffusion electrode (GDE) having a catalyst layer formed on the surface of a gas diffusion layer is first created and bonded to both surfaces of the polymer electrolyte membrane.

また近年は水素インフラ関連機器の素材として高分子電解質膜の用途展開が行われており、固体高分子電解質膜型水電解装置や電気化学式水素ポンプなどに使用するＣＣＭやＭＥＡの品位も耐久性や性能信頼性の観点から重要となってきている。ＣＣＭの製造装置または製造方法としては、例えば、触媒担持フィルムの触媒層を電解質膜上に熱間ローラーにより転写する方法が、特許文献１に提案されている。   In recent years, the use of polymer electrolyte membranes as materials for hydrogen infrastructure equipment has been expanded, and the quality of CCM and MEA used for solid polymer electrolyte membrane water electrolysis devices and electrochemical hydrogen pumps is also It has become important from the viewpoint of performance reliability. As a CCM manufacturing apparatus or manufacturing method, for example, Patent Document 1 proposes a method of transferring a catalyst layer of a catalyst-carrying film onto an electrolyte membrane with a hot roller.

ところで、ＣＣＭやＭＥＡには、前述の部材の他に、電解質膜の取扱性を高めることや、電解質膜とガス拡散層が直接接触することによる電解質膜の損傷の発生を防止することを目的に、電解質膜の周縁部を被覆する部材が設けられる場合がある。以下、本明細書においてこのような部材を「フレーム材」と称する。例えば、特許文献２では、フレーム材として「カプセル封入フィルム」を備えた接合体が記載されており、カプセル封入フィルムと電解質膜が重なって接触している部分のみを熱プレスすることによって接合する方法で当該接合体を製造している。   By the way, in addition to the above-mentioned members, CCM and MEA aim to improve the handling of the electrolyte membrane and to prevent the electrolyte membrane from being damaged due to the direct contact between the electrolyte membrane and the gas diffusion layer. In some cases, a member that covers the periphery of the electrolyte membrane is provided. Hereinafter, such a member is referred to as a “frame material” in the present specification. For example, Patent Document 2 describes a joined body including a “capsule-encapsulating film” as a frame material, and a method of joining only by hot pressing only a portion where the encapsulated film and the electrolyte membrane are in contact with each other. The joined body is manufactured.

特開２００１−１９６０７０号公報JP 2001-196070 A 特表２００７−５０３８８号公報Special table 2007-50388

しかしながら、特許文献２のような熱間プレスによる方法では、連続的に接合体を製造することができない。また、特許文献１のような熱間ローラー（加熱加圧ローラー）を用いてフレーム材を含む接合体を製造しようとすると、触媒層担持フィルム及び電解質膜と熱間ローラーとの接触が線接触であるため、圧力制御が困難となり、電解質膜にしわ等の損傷が発生する場合があった。   However, the method using hot pressing as in Patent Document 2 cannot continuously produce a joined body. Moreover, when it is going to manufacture the conjugate | zygote containing a frame material using a hot roller (heating pressure roller) like patent document 1, the contact with a catalyst layer carrying | support film and electrolyte membrane, and a hot roller is a line contact. Therefore, pressure control becomes difficult, and damage such as wrinkles may occur in the electrolyte membrane.

本発明の課題は、フレーム材を含む接合体を連続的に製造することができ、かつフレーム材の接合による電解質膜のしわ等の損傷を抑制することができる接合体の製造方法および製造装置を提供することである。   An object of the present invention is to provide a method and an apparatus for manufacturing a joined body capable of continuously producing a joined body including a frame material and suppressing damage such as wrinkles of an electrolyte membrane due to joining of the frame material. Is to provide.

上記課題を解決するための本発明は、高分子電解質膜と、該高分子電解質膜の周縁部の少なくとも一部を被覆するフレーム材とを含む接合体を連続的に製造する製造方法であって、少なくとも
（Ａ）高分子電解質膜と、フレーム材、
（Ｂ）フレーム材が接合された高分子電解質膜と、ガス拡散層、または
（Ｃ）フレーム材が接合されたガス拡散層と、高分子電解質膜
（上記（Ａ）〜（Ｃ）において、高分子電解質膜には触媒層が形成されていてもよい）が積層された状態で、一定圧力で面的に加圧しながら搬送する加圧搬送工程を有する接合体の製造方法である。 The present invention for solving the above-mentioned problems is a production method for continuously producing a joined body comprising a polymer electrolyte membrane and a frame material covering at least a part of the peripheral edge of the polymer electrolyte membrane. , At least (A) a polymer electrolyte membrane, a frame material,
(B) a polymer electrolyte membrane joined with a frame material, a gas diffusion layer, or (C) a gas diffusion layer joined with a frame material, and a polymer electrolyte membrane (in (A) to (C) above, This is a method for producing a bonded body having a pressure conveying step of conveying a molecular electrolyte membrane while a catalyst layer may be formed on the molecular electrolyte membrane while pressing the surface of the molecular electrolyte membrane at a constant pressure.

本発明によれば、電解質膜の変形やしわ等の損傷の発生を抑えつつ、フレーム材付きＣＣＭ及びＭＥＡを連続的に製造することができる。   According to the present invention, the CCM with a frame material and the MEA can be continuously manufactured while suppressing the occurrence of damage such as deformation and wrinkling of the electrolyte membrane.

本発明の第１の実施形態に係る製造装置を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows the manufacturing apparatus which concerns on the 1st Embodiment of this invention. 本発明により製造される接合体の、接合前（Ａ）と接合後（Ｂ）の断面を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows the cross section before joining (A) and after joining (B) of the joined body manufactured by this invention. 本発明の第２の実施形態に係る製造装置を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows the manufacturing apparatus which concerns on the 2nd Embodiment of this invention. 本発明の第３の実施形態に係る製造装置を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows the manufacturing apparatus which concerns on the 3rd Embodiment of this invention.

以下、本発明について詳細に説明する。   Hereinafter, the present invention will be described in detail.

本発明の接合体の製造方法に供される高分子電解質膜（以下、単に「電解質膜」という場合がある。）は、プロトン伝導性を有し、固体高分子形燃料電池用の電解質膜として作動する限り特に限定されるものではなく、公知または市販のものを使用できる。このような高分子電解質膜としては、パーフルオロスルホン酸からなる電解質膜、具体的にはＤｕＰｏｎｔ社製の「Ｎａｆｉｏｎ」（登録商標）、旭硝子社製の「Ｆｌｅｍｉｏｎ」（登録商標）、旭化成社製の「Ａｃｉｐｌｅｘ」（登録商標）、ゴア社製の「ＧＯＲＥ−ＳＥＬＥＣＴ」（登録商標）等が挙げられる。また、炭化水素系骨格にプロトン伝導性を付与した炭化水素系ポリマーからなる高分子電解質膜も用いることができる。このような炭化水素系ポリマーとしては、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリアリーレンエーテル系ポリマー、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンスルフィドスルホン、ポリパラフェニレン、ポリアリーレン系ポリマー、ポリアリーレンケトン、ポリエーテルケトン、ポリアリーレンホスフィンホキシド、ポリエーテルホスフィンホキシド、ポリベンズオキサゾール、ポリベンズチアゾール、ポリベンズイミダゾール、芳香族ポリアミド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリイミドスルホン等の、主鎖に芳香環を有する芳香族炭化水素系ポリマーが好ましい例として挙げられる。   The polymer electrolyte membrane (hereinafter sometimes simply referred to as “electrolyte membrane”) used in the method for producing a joined body of the present invention has proton conductivity and is used as an electrolyte membrane for a polymer electrolyte fuel cell. It does not specifically limit as long as it operate | moves, A well-known or commercially available thing can be used. As such a polymer electrolyte membrane, an electrolyte membrane made of perfluorosulfonic acid, specifically, “Nafion” (registered trademark) manufactured by DuPont, “Flemion” (registered trademark) manufactured by Asahi Glass, and manufactured by Asahi Kasei "Aciplex" (registered trademark), "GORE-SELECT" (registered trademark) manufactured by Gore, and the like. A polymer electrolyte membrane made of a hydrocarbon polymer in which proton conductivity is imparted to a hydrocarbon skeleton can also be used. Such hydrocarbon polymers include polysulfone, polyethersulfone, polyphenylene oxide, polyarylene ether polymer, polyphenylene sulfide, polyphenylene sulfide sulfone, polyparaphenylene, polyarylene polymer, polyarylene ketone, polyether ketone, poly Aromatic hydrocarbons having an aromatic ring in the main chain, such as arylene phosphine hydroxide, polyether phosphine oxide, polybenzoxazole, polybenzthiazole, polybenzimidazole, aromatic polyamide, polyimide, polyetherimide, polyimidesulfone, etc. A preferred example is a polymer.

なお、ポリエーテルスルホンとはその分子鎖にスルホン結合を有しているポリマーの総称である。また、ポリエーテルケトンとはその分子鎖にエーテル結合およびケトン結合を有しているポリマーの総称である。   Polyethersulfone is a general term for polymers having a sulfone bond in the molecular chain. Polyetherketone is a general term for polymers having an ether bond and a ketone bond in the molecular chain.

これらのポリマーのなかでも、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリアリーレンエーテル系ポリマー、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンスルフィドスルホン、ポリアリーレンケトン、ポリエーテルケトン、ポリアリーレンホスフィンホキシド、ポリエーテルホスフィンホキシド等のポリマーが、機械強度、物理的耐久性、加工性および耐加水分解性の面から好適に用いられる。   Among these polymers, polysulfone, polyethersulfone, polyphenylene oxide, polyarylene ether polymer, polyphenylene sulfide, polyphenylene sulfide sulfone, polyarylene ketone, polyether ketone, polyarylene phosphine oxide, polyether phosphine oxide, etc. A polymer is preferably used in terms of mechanical strength, physical durability, processability, and hydrolysis resistance.

特に芳香族炭化水素系ポリマーからなる電解質膜の場合、膜の弾性率が高く、面内に加圧むらがあると電解質膜にしわが発生しやすいため、本発明の製造方法、製造装置を好適に適用できる。   In particular, in the case of an electrolyte membrane made of an aromatic hydrocarbon polymer, the elastic modulus of the membrane is high, and if there is uneven pressure in the surface, the electrolyte membrane is likely to wrinkle. Applicable.

本発明における「接合体」とは、膜電極接合体（ＭＥＡ）そのもの、およびＭＥＡを製造するために中間生産物として製造される高分子電解質膜を含む接合体を指す。また、「フレーム材」とは、高分子電解質膜の周縁部の少なくとも一部を被覆する部材である。このようなフレーム材は、通常、電解質膜の取扱性を高めることや、電解質膜とガス拡散層が直接接触することによる電解質膜の損傷の発生を防止することを目的に、接合体に組み込まれる。フレーム材は、典型的には高分子電解質膜の四辺を被覆する額縁形の部材であるが、長尺状の部材を用いて高分子電解質膜の二辺のみを被覆するものとすることもできる。連続的な製造プロセスで用いられる長尺の高分子電解質膜にフレーム材を接合するには、高分子電解質膜のサイズに合わせてあらかじめ周縁部分のみを被覆するように不要な内側部分を切り出した長尺シート状のフレーム材を用いることが好ましい。高分子電解質膜に、上記のフレーム材を接合した後切断することで、フレーム材つきの接合体を製造することができる。   The “junction” in the present invention refers to a membrane / electrode assembly (MEA) itself and a conjugate comprising a polymer electrolyte membrane produced as an intermediate product for producing MEA. The “frame material” is a member that covers at least a part of the peripheral edge of the polymer electrolyte membrane. Such a frame material is usually incorporated into a joined body for the purpose of improving the handleability of the electrolyte membrane and preventing the electrolyte membrane from being damaged by direct contact between the electrolyte membrane and the gas diffusion layer. . The frame material is typically a frame-shaped member that covers the four sides of the polymer electrolyte membrane, but it can also be used to cover only two sides of the polymer electrolyte membrane using a long member. . To join the frame material to a long polymer electrolyte membrane used in a continuous manufacturing process, the length of the unnecessary inner part cut out in advance so as to cover only the peripheral part according to the size of the polymer electrolyte membrane. It is preferable to use a frame-like frame material. A joined body with a frame material can be manufactured by joining the above-mentioned frame material to the polymer electrolyte membrane and then cutting it.

フレーム材の厚みは２μｍ以上２００μｍ以下が好ましい。２μｍ以上であれば、フレーム材による電解質膜の取扱性が向上し、セル組やスタッキング等の後工程での収率向上効果が大きい。また、２００μｍ以下であれば、フレーム材と電解質膜、またはフレーム材とガス拡散層が接触するような場合に、フレーム材の端部に応力が集中しにくく、電解質膜やガス拡散層に損傷が生じるにくい。フレーム材の厚みは５μｍ以上１５０μｍ以下がより好ましく、１０μｍ以上１００μｍ以下がさらに好ましい。また、フレーム材は、高分子電解質膜の周縁部の少なくとも一部を被覆すればよく、高分子電解質膜を被覆する面積は特に限定されるものではないが、被覆面積が１％以上３０％以下であることが好ましい。１％未満の場合、被覆率が小さすぎて、フレーム材による電解質膜の取扱性の向上効果が小さく、３０％より大きい場合、電解質膜において発電性能に寄与できない部分が多くなる。   The thickness of the frame material is preferably 2 μm or more and 200 μm or less. If it is 2 micrometers or more, the handleability of the electrolyte membrane by a frame material will improve, and the yield improvement effect in post processes, such as a cell group and stacking, will be large. If the thickness is 200 μm or less, when the frame material and the electrolyte membrane, or the frame material and the gas diffusion layer are in contact with each other, stress is hardly concentrated on the edge of the frame material, and the electrolyte membrane or the gas diffusion layer is damaged. Hard to occur. The thickness of the frame material is more preferably 5 μm or more and 150 μm or less, and further preferably 10 μm or more and 100 μm or less. Further, the frame material may cover at least a part of the peripheral portion of the polymer electrolyte membrane, and the area covering the polymer electrolyte membrane is not particularly limited, but the covered area is 1% or more and 30% or less. It is preferable that If it is less than 1%, the coverage is too small, and the effect of improving the handleability of the electrolyte membrane by the frame material is small. If it is more than 30%, there are many portions that cannot contribute to power generation performance in the electrolyte membrane.

フレーム材の材質としては特に限定されないが、シリコーン系材料や、汎用プラスチック、エンジニアリングプラスチックなどが挙げられる。汎用プラスチックやエンジニアリングプラスチックの例としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンナフタレート、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルサルフォン、ポリアリレート、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンサルフィド（ＰＰＳ）、芳香族ポリイミド芳香族炭化水素系高分子などが挙げられる。また、フレーム材は、単一の材料のみからなるものに限られず、複数の材料の組み合わせからなるものであってもよい。   The material of the frame material is not particularly limited, and examples thereof include silicone materials, general-purpose plastics, and engineering plastics. Examples of general-purpose plastics and engineering plastics include polyethylene terephthalate (PET), polybutylene terephthalate (PBT), polytrimethylene terephthalate, polyethylene naphthalate (PEN), polybutylene naphthalate, polycarbonate (PC), polyphenylene ether, polyether Examples include sulfone, polyarylate, polyetherimide, polyamideimide, polyetheretherketone, polyphenylene sulfide (PPS), and aromatic polyimide aromatic hydrocarbon polymer. The frame material is not limited to a single material, but may be a combination of a plurality of materials.

本発明におけるフレーム材にはセルやスタック設計により、ガスや液体が通過する穴または締結用ボルト類を通す穴が空いていても構わない。特に、ガスケットなどのガスシール材が接触する場合は表面にシワが少ない、高品位であることが特に好ましい。   The frame material in the present invention may have a hole through which gas or liquid passes or a hole through which fastening bolts pass depending on the cell or stack design. In particular, when a gas sealing material such as a gasket is in contact, it is particularly preferable that the surface has few wrinkles and is high quality.

また、フレーム材は高分子電解質膜やガス拡散層との接着性を改善するために、接着材層を有してもよい。接着剤層は、フレーム材の片面のみに形成されていても、両面に形成されていても構わない。接着剤層を有することにより、燃料電池の運転中に電解質膜が膨潤・収縮してもフレーム材の位置ずれを防止することもできる。接着剤層の材質や物性は、発電性能や高分子電解質膜の耐久性に影響がないものであれば、特に限定されるものではないが、製造工程での簡便性から、熱により接着可能な接着剤を用いることが好ましい。   Further, the frame material may have an adhesive layer in order to improve the adhesion with the polymer electrolyte membrane or the gas diffusion layer. The adhesive layer may be formed on only one side of the frame material or on both sides. By having the adhesive layer, it is possible to prevent the frame material from being displaced even if the electrolyte membrane swells or contracts during the operation of the fuel cell. The material and physical properties of the adhesive layer are not particularly limited as long as they do not affect the power generation performance and the durability of the polymer electrolyte membrane, but they can be bonded by heat from the simplicity of the manufacturing process. It is preferable to use an adhesive.

典型的には、本発明は、高分子電解質膜または触媒層付電解質膜（ＣＣＭ）とフレーム材とを接合して、高分子電解質膜またはＣＣＭとフレーム材とが接合された接合体を製造する際に用いられる（Ａ）。しかし、フレーム材が既に接合された高分子電解質膜またはＣＣＭと、ガス拡散層とを接合してＭＥＡを製造する際（Ｂ）や、フレーム材が既に接合されたガス拡散層と、高分子電解質膜またはＣＣＭとを接合してＭＥＡを製造する際（Ｃ）にも好適に用いられる。なお、ＣＣＭとフレーム材とが接合される態様においては、高分子電解質膜とフレーム材との間に触媒層が介在する場合があるが、本明細書においてはその場合も含めてフレーム材が高分子電解質膜を「被覆する」と表現する。また同様に、高分子電解質膜とフレーム材が「積層」されているという表現は、高分子電解質膜とフレーム材とが触媒層を介して重ねられている状態を含むものとする。すなわち、本明細書において「積層」とは、（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）が隣り合わせで直接接触する状態のみを意味するものではなく、間に触媒層等の他の層が介在した状態で重ねられている状態を含むものとする。   Typically, the present invention manufactures a joined body in which a polymer electrolyte membrane or CCM and a frame material are joined by joining a polymer electrolyte membrane or an electrolyte membrane with a catalyst layer (CCM) and a frame material. (A). However, when the MEA is manufactured by bonding the polymer electrolyte membrane or CCM with the frame material already bonded to the gas diffusion layer (B), the gas diffusion layer with the frame material already bonded, and the polymer electrolyte It is also preferably used when manufacturing MEA by bonding a membrane or CCM. In the aspect in which the CCM and the frame material are joined, a catalyst layer may be interposed between the polymer electrolyte membrane and the frame material. It is expressed as “coating” the molecular electrolyte membrane. Similarly, the expression that the polymer electrolyte membrane and the frame material are “laminated” includes a state in which the polymer electrolyte membrane and the frame material are overlapped via the catalyst layer. That is, in this specification, “lamination” does not mean only a state in which (A), (B), or (C) are in direct contact with each other, and other layers such as a catalyst layer are interposed therebetween. It shall include the state that is overlapped in the state.

ガス拡散層（ＧＤＬ）としては、例えばカーボンペーパー、カーボンクロス、カーボンフェルト、また使用する用途の電位によってはカーボン類が使用できない場合は、ステンレスやチタンなどの金属多孔質体等が用いられる。また、これらに撥水処理を行ったものを用いても良い。また、ＧＤＬの表面に触媒層を形成したガス拡散電極（ＧＤＥ）を用いてもよい。   As the gas diffusion layer (GDL), for example, carbon paper, carbon cloth, carbon felt, or a porous metal such as stainless steel or titanium is used when carbons cannot be used depending on the potential of the intended use. Moreover, you may use what performed the water-repellent process to these. Moreover, you may use the gas diffusion electrode (GDE) which formed the catalyst layer in the surface of GDL.

接合される部材は少なくとも上記（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）として挙げたものが含まれていればよく、その他の追加的な部材を含む場合を排除しない。例えば、（Ａ）の態様においては、高分子電解質膜とフレーム材のみを接合する場合だけでなく、高分子電解質膜とフレーム材の接合と同時に触媒層の高分子電解質膜への転写を行う場合、高分子電解質膜とフレーム材の接合と同時にＧＤＬやＧＤＥを接合する場合にも、本発明の製造方法を用いることができる。同様に、（Ｂ）や（Ｃ）の態様においても、接合と同時に触媒層の高分子電解質膜への転写を行ってもよい。   It is only necessary that the members to be joined include at least those listed as (A), (B) or (C), and the case where other additional members are included is not excluded. For example, in the embodiment (A), not only when the polymer electrolyte membrane and the frame material are joined, but also when the catalyst layer is transferred to the polymer electrolyte membrane simultaneously with the joining of the polymer electrolyte membrane and the frame material. The production method of the present invention can also be used when GDL or GDE is bonded simultaneously with the bonding of the polymer electrolyte membrane and the frame material. Similarly, in the embodiments (B) and (C), the catalyst layer may be transferred to the polymer electrolyte membrane simultaneously with the joining.

本発明の製造方法は、少なくとも上記（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）が積層された状態で、一定圧力で面的に加圧しながら搬送する加圧搬送工程を有することを特徴とする。ここで、「面的に加圧」するとは、一組のローラーで加圧する場合のように加圧部材とフレーム材等の被加圧物とが単一の線状に接触するのではなく、搬送方向に幅をもって接触することを意味する。被加圧物と加圧部材の接触幅は、特に制限されるものではなく、製造する電解質膜のサイズ等に応じて適宜設定することができるが、一般的には搬送方向に３０ｃｍ以上の幅で接触することが好ましい。また、「一定圧力」とは、当該接触面に搬送方向と直交する方向に圧力のばらつきがなく実質的に均一な圧力が負荷されることを意味する。加圧面における圧力のばらつきは、実質的に均一な圧力であれば特に限定されるものではないが、０．１５ＭＰａ以下であることが好ましい。   The production method of the present invention is characterized in that it includes a pressurizing and transporting step in which at least the above (A), (B), or (C) is stacked and transported while pressing the surface with a constant pressure. Here, “surface pressing” means that the pressing member and the object to be pressed such as the frame material are not in a single linear contact as in the case of pressing with a set of rollers, It means contacting with a width in the transport direction. The contact width between the object to be pressed and the pressing member is not particularly limited, and can be appropriately set according to the size of the electrolyte membrane to be manufactured. Generally, the width is 30 cm or more in the transport direction. It is preferable to contact with. Further, “constant pressure” means that a substantially uniform pressure is applied to the contact surface with no pressure variation in a direction orthogonal to the conveyance direction. The variation in pressure on the pressing surface is not particularly limited as long as the pressure is substantially uniform, but is preferably 0.15 MPa or less.

加圧搬送工程は、加圧搬送工程を、積層された状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を両面から搬送ベルトで挟み込むダブルベルトプレス機構により行うことが好ましい。さらに、ダブルベルトプレス機構は、搬送ベルトに面的に均一な圧力を付与する加圧手段を内蔵するものであることが好ましい。このような加圧手段は、面的に均一な圧力を付与することができるものであれば特に限定されないが、油圧方式、すなわち、ダブルベルトプレス機構を構成する搬送ベルトの被加圧物と接触する面に、搬送ベルトの内側から油圧装置を用いて均一な力を付加するよう構成されたものであることが特に好ましい。あるいは、搬送ベルトに十分に強い張力をかけ、ダブルベルトプレス機構を駆動させることで、フレーム材等を一定圧力で面的に加圧するよう構成してもよい。   The pressure conveying step is preferably performed by a double belt press mechanism that sandwiches the stacked state (A), (B), or (C) from both sides with a conveying belt. Furthermore, it is preferable that the double belt press mechanism has a built-in pressurizing unit that applies a uniform surface pressure to the transport belt. Such a pressurizing means is not particularly limited as long as it can apply a uniform surface pressure, but it is in a hydraulic system, that is, in contact with an object to be pressurized of a conveyor belt constituting a double belt press mechanism. It is particularly preferable that the surface to be applied is configured to apply a uniform force from the inside of the conveyor belt using a hydraulic device. Or you may comprise so that a frame material etc. may be surface-pressed by a fixed pressure by applying sufficiently strong tension | tensile_strength to a conveyance belt and driving a double belt press mechanism.

加圧搬送工程において高分子電解質膜およびフレーム材に付与される圧力は、任意の圧力を適用できるが、０．１５〜１０ＭＰａであることが好ましい。０．１５ＭＰａ未満の場合、高分子電解質膜にフレーム材を十分に付与できない場合がある。１０ＭＰａよりも大きい場合、高分子電解質膜に余分な圧力がかかりすぎるため、高分子電解質膜のダメージが大きくなり、耐久性が低下する場合がある。加圧搬送工程の圧力は、より好ましくは、０．３ＭＰａ以上５ＭＰａ以下、さらに好ましくは０．５ＭＰａ以上３ＭＰａ以下である。   Although any pressure can be applied as the pressure applied to the polymer electrolyte membrane and the frame material in the pressure conveying step, it is preferably 0.15 to 10 MPa. When the pressure is less than 0.15 MPa, the frame material may not be sufficiently applied to the polymer electrolyte membrane. When the pressure is higher than 10 MPa, excessive pressure is applied to the polymer electrolyte membrane, so that damage to the polymer electrolyte membrane increases and durability may decrease. The pressure in the pressure conveying step is more preferably 0.3 MPa or more and 5 MPa or less, and further preferably 0.5 MPa or more and 3 MPa or less.

なお、加圧搬送工程中に、積層された状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を１００℃以上に加熱しながら搬送する加熱ステップを有することが好ましい。加熱により、（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）の接合をより強固にすることができ、高分子電解質膜の耐久性を高めることができる。   In addition, it is preferable to have a heating step which conveys (A), (B), or (C) of the laminated state, heating to 100 degreeC or more during a pressurization conveyance process. By heating, the bonding of (A), (B) or (C) can be further strengthened, and the durability of the polymer electrolyte membrane can be enhanced.

加熱ステップにおける高分子電解質膜の加熱温度は、高分子電解質膜へのフレーム材への接合が確実に行われるよう、高分子電解質膜やフレーム材の材質等に応じて適宜設定することができるが、一般的には１００℃以上２００℃以下であることが好ましい。１００℃未満の場合、高分子電解質膜にフレーム材の接合が十分にできない場合がある。一方、２００℃を超える場合、高分子電解質膜が熱によるダメージを受ける場合がある。高分子電解質膜の加熱温度は１００℃以上１８０℃以下であることがより好ましい。なお、高分子電解質膜の加熱温度とは、加熱ステップにおける通過する高分子電解質膜および触媒転写シートに温度素子を設置して測定した実測値を意味する。   The heating temperature of the polymer electrolyte membrane in the heating step can be appropriately set according to the material of the polymer electrolyte membrane or the frame material so that the polymer electrolyte membrane is reliably bonded to the frame material. Generally, the temperature is preferably 100 ° C. or higher and 200 ° C. or lower. When the temperature is lower than 100 ° C., the frame material may not be sufficiently bonded to the polymer electrolyte membrane. On the other hand, when it exceeds 200 ° C., the polymer electrolyte membrane may be damaged by heat. The heating temperature of the polymer electrolyte membrane is more preferably 100 ° C. or higher and 180 ° C. or lower. The heating temperature of the polymer electrolyte membrane means an actual measurement value measured by installing a temperature element on the polymer electrolyte membrane and the catalyst transfer sheet that pass through in the heating step.

また、加熱ステップの通過時間は、特に制限されるものではないが、１秒以上１０分以下が好ましい。１秒未満の場合、高分子電解質膜にフレーム材を十分に接合できない場合がある。１０分より長い場合、高分子電解質膜が熱によるダメージを受ける場合がある。加熱ステップの通過時間は、より好ましくは１秒以上５分以下、さらに好ましくは１秒以上１分以下、一層好ましくは１秒以上２０秒以下である。   The passage time of the heating step is not particularly limited, but is preferably 1 second or longer and 10 minutes or shorter. If it is less than 1 second, the frame material may not be sufficiently bonded to the polymer electrolyte membrane. If it is longer than 10 minutes, the polymer electrolyte membrane may be damaged by heat. The passing time of the heating step is more preferably 1 second to 5 minutes, further preferably 1 second to 1 minute, and still more preferably 1 second to 20 seconds.

また、加圧搬送工程中に、積層された状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を１００℃未満の温度で１秒以上搬送する加熱前ステップと、加熱前ステップよりも高い温度に加熱しながら搬送する加熱ステップとをこの順に有することがより好ましい。加熱前ステップで電解質膜を予め加圧状態として加熱ステップに進むことにより、電解質膜のしわを防止し、加熱ステップでの電解質膜へのダメージを軽減することができる。   Also, during the pressurizing and conveying step, the pre-heating step for conveying the laminated (A), (B) or (C) at a temperature of less than 100 ° C. for 1 second or more, and a temperature higher than the pre-heating step. It is more preferable to have a heating step for conveying while heating. By pre-pressurizing the electrolyte membrane in the pre-heating step and proceeding to the heating step, wrinkles of the electrolyte membrane can be prevented and damage to the electrolyte membrane in the heating step can be reduced.

加熱前ステップ通過中の高分子電解質膜およびフレーム材の温度は１００℃未満である。１００℃以上の場合は、加圧すると同時に高分子電解質膜やＣＣＭの表面が乾燥し、しわが発生しやすくなる。また、５℃未満の場合は、高分子電解質膜やＣＣＭの表面の柔軟性が失われ、フレームが上手く形成できない場合があるため、５℃以上であることが好ましい。加熱前ステップにおける高分子電解質膜およびフレーム材の温度は、２０℃以上１００℃未満であることがより好ましい。また、加熱前ステップにおいては、加熱前ステップ開始前の高分子電解質膜の温度からの温度変化が３０℃以内であることが好ましい。   The temperature of the polymer electrolyte membrane and the frame material during the pre-heating step is less than 100 ° C. In the case of 100 ° C. or higher, the surface of the polymer electrolyte membrane or CCM is dried simultaneously with pressurization, and wrinkles are likely to occur. When the temperature is lower than 5 ° C, the flexibility of the surface of the polymer electrolyte membrane or the CCM is lost, and the frame may not be formed well. The temperature of the polymer electrolyte membrane and the frame material in the pre-heating step is more preferably 20 ° C. or higher and lower than 100 ° C. In the pre-heating step, the temperature change from the temperature of the polymer electrolyte membrane before the start of the pre-heating step is preferably within 30 ° C.

加熱前ステップの通過時間は、１秒以上であれば特に制限されるものではないが、１秒以上３０分以下が好ましい。１秒未満の場合、高分子電解質膜とフレーム材とを十分に接触させることができず、高分子電解質膜にさらにしわが発生しやすくなる場合がある。３０分以上の場合、工程時間が非常に長く、生産性が低下する可能性がある。加熱前ステップの通過時間は、より好ましくは１秒以上１０分以下、さらに好ましくは１秒以上１分以下、一層好ましくは１秒以上２０秒以下である。   The passage time of the pre-heating step is not particularly limited as long as it is 1 second or longer, but is preferably 1 second or longer and 30 minutes or shorter. When the time is less than 1 second, the polymer electrolyte membrane and the frame material cannot be sufficiently brought into contact with each other, and wrinkles are likely to occur in the polymer electrolyte membrane. In the case of 30 minutes or more, the process time is very long, and the productivity may decrease. The passing time of the pre-heating step is more preferably 1 second to 10 minutes, further preferably 1 second to 1 minute, and still more preferably 1 second to 20 seconds.

また、加熱前ステップの初期温度上昇速度は２０℃／秒以下となるよう設定することが好ましい。初期温度上昇速度とは、加熱前ステップ開始直後、すなわち本実施形態においては加圧搬送工程進入直後の高分子電解質膜およびフレーム材の温度上昇カーブの傾きを意味する。加熱前ステップにおける初期温度上昇速度は、１５℃／秒以下がより好ましく１０℃／秒以下がさらに好ましい。また、加熱前ステップを５秒以上行う場合には、加熱前ステップ開始から５秒後の温度上昇速度が２０℃／秒以下となるよう設定することが好ましく、１５℃／秒以下がより好ましく１０℃／秒以下がさらに好ましい。このように設定することで、高分子電解質膜中の水分等の残存揮発分量とフレーム材の残存揮発分量に差がある場合、高分子電解質膜中の揮発成分が急激に蒸発して、高分子電解質膜露出領域がフレーム材より大きく変形し、フレーム材と高分子電解質膜の境界で剥離や破れが発生したり、高分子電解質膜にシワが発生したりするのを低減できる。なお、初期温度上昇速度は、転写前ステップを通過する高分子電解質膜、フレーム材、あるいはそれを模した試験用シートに温度素子を設置して測定するものとする。   Moreover, it is preferable to set the initial temperature increase rate in the pre-heating step to be 20 ° C./second or less. The initial temperature rise rate means the slope of the temperature rise curve of the polymer electrolyte membrane and the frame material immediately after the start of the pre-heating step, that is, immediately after entering the pressure transfer process in this embodiment. The initial temperature increase rate in the pre-heating step is more preferably 15 ° C./second or less, and further preferably 10 ° C./second or less. Further, when the pre-heating step is performed for 5 seconds or more, it is preferable to set the rate of temperature increase 5 seconds after the start of the pre-heating step to 20 ° C./second or less, more preferably 15 ° C./second or less. More preferably, it is not more than ° C / second. By setting in this way, when there is a difference between the amount of residual volatiles such as moisture in the polymer electrolyte membrane and the amount of residual volatiles in the frame material, the volatile components in the polymer electrolyte membrane are rapidly evaporated, and the polymer It is possible to reduce the exposed area of the electrolyte membrane from the frame material and the occurrence of peeling or tearing at the boundary between the frame material and the polymer electrolyte membrane, or the occurrence of wrinkles in the polymer electrolyte membrane. The initial temperature rise rate is measured by installing a temperature element on a polymer electrolyte membrane, a frame material, or a test sheet that simulates the pre-transfer step.

そして、加圧搬送工程中、加熱前ステップの後に、加熱状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を冷却しながら搬送する冷却ステップをこの順に有することがさらに好ましい。ここで、「冷却」とは、加熱ステップ終了後の高分子電解質膜の温度を低下させる操作を意味する。冷却ステップを有することで、熱による接合後の接合体の接合状態を早期に安定化することができ、接合体の生産性も向上する。   And it is further more preferable to have the cooling step which conveys in this order, cooling (A), (B), or (C) of a heating state after a pre-heating step during a pressurization conveyance process. Here, “cooling” means an operation of lowering the temperature of the polymer electrolyte membrane after completion of the heating step. By having a cooling step, the joining state of the joined body after joining by heat can be stabilized at an early stage, and the productivity of the joined body is also improved.

冷却ステップにおける冷却手段は、加熱ステップを経た高分子電解質膜の温度を低下させるものである限り特に限定されない。このような冷却手段としては、例えば、水やアルコールなどの冷媒を用いた冷却装置、冷風や圧空などの気体、ペルチェ素子などの電子デバイスあるいはこれらの組み合わせた設備を使用することができる。しかし、このような積極的に温度を低下させる操作を伴わないものであっても、加熱手段を有しないことにより結果的に加熱ステップ終了後の高分子電解質膜の温度を低下させる場合は、冷却手段とみなすことができる。   The cooling means in the cooling step is not particularly limited as long as it lowers the temperature of the polymer electrolyte membrane that has undergone the heating step. As such a cooling means, for example, a cooling device using a refrigerant such as water or alcohol, a gas such as cold air or compressed air, an electronic device such as a Peltier element, or a combination of these can be used. However, even if it is not accompanied by such an operation of actively lowering the temperature, if there is no heating means, the cooling of the polymer electrolyte membrane after the heating step is consequently reduced. It can be regarded as a means.

冷却ステップ通過直後の高分子電解質膜の温度は、５℃以上１００℃未満であることが好ましい。１００℃未満であれば、高分子電解質膜のそりを効果的に抑制することができる。５℃未満の場合、フレーム材と高分子電解質膜の界面剥離が生じる場合がある。さらに、触媒層付き高分子電解質膜の場合、高分子電解質膜との界面剥離が生じる可能性もある。冷却ステップ通過直後の高分子電解質膜の温度は、２０℃以上８０℃以下であることがより好ましい。また、冷却ステップにおいては、加熱ステップ終了後の高分子電解質膜の温度を４０℃〜１２０℃低下させることが好ましく、６０℃〜１００℃低下させることがさらに好ましい。   The temperature of the polymer electrolyte membrane immediately after passing through the cooling step is preferably 5 ° C. or higher and lower than 100 ° C. If it is less than 100 degreeC, the curvature of a polymer electrolyte membrane can be suppressed effectively. When the temperature is lower than 5 ° C., interface peeling between the frame material and the polymer electrolyte membrane may occur. Furthermore, in the case of a polymer electrolyte membrane with a catalyst layer, interface peeling from the polymer electrolyte membrane may occur. The temperature of the polymer electrolyte membrane immediately after passing through the cooling step is more preferably 20 ° C. or higher and 80 ° C. or lower. In the cooling step, the temperature of the polymer electrolyte membrane after the heating step is preferably lowered by 40 ° C. to 120 ° C., more preferably 60 ° C. to 100 ° C.

また、冷却ステップの通過時間は、特に制限されるものではないが、１秒以上５０分以下が好ましい。１秒未満の場合、急激に高分子電解質膜が冷却されるため、高分子電解質膜とフレーム材との接合界面が乱れる場合がある。さらに、触媒層付き高分子電解質膜の場合、高分子電解質膜と触媒層との接合界面が乱れる場合がある。５０分より長い場合、冷却するのに時間がかかり過ぎて熱によるダメージを受ける場合がある。冷却ステップの通過時間は、より好ましくは１秒以上１０分以下、さらに好ましくは１秒以上１分以下である。   Further, the passage time of the cooling step is not particularly limited, but is preferably 1 second or more and 50 minutes or less. When the time is less than 1 second, the polymer electrolyte membrane is rapidly cooled, so that the bonding interface between the polymer electrolyte membrane and the frame material may be disturbed. Furthermore, in the case of a polymer electrolyte membrane with a catalyst layer, the bonding interface between the polymer electrolyte membrane and the catalyst layer may be disturbed. If it is longer than 50 minutes, it may take too much time to cool and may be damaged by heat. The passing time of the cooling step is more preferably 1 second to 10 minutes, and further preferably 1 second to 1 minute.

なお、上記は本発明の製造方法についての説明であるが、当業者には容易に理解されるように、本明細書は当該製造方法を実施するための下記のような製造装置も開示するものである。
（１）高分子電解質膜と、該高分子電解質膜の周縁部の少なくとも一部を被覆するフレーム材とを含む接合体を連続的に製造する製造装置であって、
（Ａ）高分子電解質膜と、フレーム材、
（Ｂ）フレーム材が接合された高分子電解質膜と、ガス拡散層、または
（Ｃ）フレーム材が接合されたガス拡散層と、高分子電解質膜
が積層された状態で、一定圧力で面的に加圧しながら搬送する加圧搬送部を有する接合体製造装置
（２）加圧搬送部が、積層された状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を両面から搬送ベルトで挟み込むダブルベルトプレス機構で構成される、（１）に記載の接合体製造装置
（３）加圧搬送部が、積層された状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を加熱するための加熱手段を備える、（１）または（２）に記載の接合体製造装置
（４）加圧搬送部が、さらに加熱手段により加熱された（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を冷却するための冷却手段を備える、（３）に記載の接合体製造装置 Although the above description is about the manufacturing method of the present invention, as will be readily understood by those skilled in the art, this specification also discloses the following manufacturing apparatus for carrying out the manufacturing method. It is.
(1) A manufacturing apparatus for continuously manufacturing a joined body including a polymer electrolyte membrane and a frame material that covers at least a part of a peripheral portion of the polymer electrolyte membrane,
(A) a polymer electrolyte membrane, a frame material,
(B) The polymer electrolyte membrane joined with the frame material and the gas diffusion layer, or (C) the gas diffusion layer joined with the frame material, and the polymer electrolyte membrane are laminated at a constant pressure. (2) Double belt that sandwiches (A), (B), or (C) in a stacked state from both sides with a conveyor belt. The joined body manufacturing apparatus (3) according to (1) configured by a press mechanism includes a heating unit for heating (A), (B), or (C) in a stacked state. The joined body manufacturing apparatus according to (1) or (2), wherein the pressure conveying unit is further cooled by (A), (B) or (C) heated by the heating means. The joined body manufacturing apparatus according to (3)

以下、本発明の実施形態について、図面を用いて詳細に説明するが、本発明はこれらの実施形態に限定されるものではない。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings. However, the present invention is not limited to these embodiments.

〔第１の実施形態〕
まず、図１に示す製造装置１００を用いた第１の実施形態に係る接合体の製造方法について説明する。なお、以下の実施形態の説明においては、便宜上各図面の上方を「上」、下方を「下」として説明するが、各図面の上下方向は必ずしも地面に対する垂直方向を意味するものではない。また、特に断った場合を除き、ＣＣＭとフレーム材とを接合する場合について説明するが、当業者には容易に理解できるように、上記（Ａ）、（Ｂ）また（Ｃ）のいずれの態様も同様の方法で接合することができる。以下の説明において、（Ｂ）の態様の場合には、「ＣＣＭ」を「フレーム材が接合された高分子電解質膜」に、「フレーム材」を「ガス拡散層」に読み替えることが可能である。また、（Ｃ）の態様の場合には、「ＣＣＭ」を「高分子電解質膜」に、「フレーム材」を「フレーム材が接合されたガス拡散層」に読み替えることが可能である。 [First Embodiment]
First, the manufacturing method of the joined body which concerns on 1st Embodiment using the manufacturing apparatus 100 shown in FIG. 1 is demonstrated. In the following description of the embodiments, for convenience, the upper side of each drawing is described as “up” and the lower side is “lower”, but the vertical direction of each drawing does not necessarily mean the direction perpendicular to the ground. In addition, the case where the CCM and the frame material are joined will be described unless otherwise specified. As will be readily understood by those skilled in the art, any of the above aspects (A), (B), and (C) Can be joined in the same manner. In the following description, in the case of the mode (B), “CCM” can be read as “polymer electrolyte membrane to which a frame material is bonded”, and “frame material” can be read as “gas diffusion layer”. . In the case of the mode (C), “CCM” can be read as “polymer electrolyte membrane”, and “frame material” can be read as “gas diffusion layer to which the frame material is bonded”.

まず、ＣＣＭ供給ローラー１０２は、ＣＣＭ１０を巻き出して供給する。巻き出されたＣＣＭ１０の上方および下方には、それぞれフレーム材供給ローラー１０４Ａ、１０４Ｂが設置されている。ＣＣＭ１０の上面に形成されるフレーム材を形成するためのフレーム材２０Ａはフレーム材供給ローラー１０４Ａから、ＣＣＭ１０の下面に形成されるフレーム材シート２０Ｂはフレーム材供給ローラー１０４Ｂから巻き出されて供給される。このように、本実施形態の製造装置１００においては、ＣＣＭ１０の両面にフレーム材を接合するが、ＣＣＭ１０の片面のみにフレーム材を接合するように構成してもよい。   First, the CCM supply roller 102 unwinds and supplies the CCM 10. Frame material supply rollers 104A and 104B are installed above and below the unrolled CCM 10, respectively. The frame material 20A for forming the frame material formed on the upper surface of the CCM 10 is supplied from the frame material supply roller 104A, and the frame material sheet 20B formed on the lower surface of the CCM 10 is supplied by being unwound from the frame material supply roller 104B. . As described above, in the manufacturing apparatus 100 of the present embodiment, the frame material is bonded to both surfaces of the CCM 10, but the frame material may be bonded to only one surface of the CCM 10.

このように供給されたＣＣＭ１０、フレーム材２０Ａ、２０Ｂは、ガイドローラー１０６Ａと１０６Ｂの間を通過する。ガイドローラー１０６Ａと１０６Ｂは、供給されたＣＣＭ１０とフレーム材２０Ａ、２０Ｂとを挟みこんで回転することで、これらを搬送する。ＣＣＭ１０とフレーム材２０Ａ、２０Ｂとは、この過程で、ＣＣＭ１０の上面にフレーム材２０Ａのフレーム材が、ＣＣＭ１０の下面にフレーム材２０Ｂが接触した状態、すなわち図２（Ａ）に示す状態で位置決めされる。   The CCM 10 and the frame materials 20A and 20B supplied in this way pass between the guide rollers 106A and 106B. The guide rollers 106A and 106B convey the supplied CCM 10 and the frame materials 20A and 20B by sandwiching them and rotating them. In this process, the CCM 10 and the frame materials 20A and 20B are positioned in a state in which the frame material 20A is in contact with the upper surface of the CCM 10 and the frame material 20B is in contact with the lower surface of the CCM 10, that is, in the state shown in FIG. The

位置決めされたＣＣＭ１０、フレーム材２０Ａ、２０Ｂは、接触した状態のまま、加圧搬送部Ｐに進入する。本実施形態では、加圧搬送部Ｐは、２つのドラム１０８Ａに巻き掛けられて周回走行する搬送ベルト１１０Ａを備えた上方ベルト機構と、上方ベルト機構の下側に上方ベルト機構と対向するように配置され、同じく２つのドラム１０８Ｂに巻き掛けられて周回走行する搬送ベルト１１０Ｂを備えた下方ベルト機構と、上方ベルト機構および下方ベルト機構にそれぞれ内蔵され、搬送ベルト１１０Ａ、１１０Ｂをそれぞれフレーム材２０Ａ、２０Ｂに押し付けるように圧力を付与する加圧手段１２４Ａ、１２４Ｂとから構成されるダブルベルトプレス機構である。加圧手段は、油圧方式で搬送ベルトに面的に均一な圧力を付与するよう構成されている。加圧搬送部Ｐにおいて、ＣＣＭ１０、フレーム材２０Ａ、２０Ｂは、上方ベルト機構と下方ベルト機構に挟み込まれ、上下から一定の圧力を面的に受けた状態で搬送される。   The positioned CCM 10 and the frame members 20A and 20B enter the pressure conveyance unit P while being in contact with each other. In the present embodiment, the pressure conveyance unit P is arranged so that the upper belt mechanism provided with the conveyance belt 110A that wraps around the two drums 108A and runs and the upper belt mechanism is opposed to the upper belt mechanism. The lower belt mechanism provided with the conveyor belt 110B that is disposed and similarly wound around the two drums 108B, and the upper belt mechanism and the lower belt mechanism are respectively built in, and the conveyor belts 110A and 110B are respectively attached to the frame material 20A, This is a double belt press mechanism composed of pressurizing means 124A and 124B for applying pressure so as to press against 20B. The pressurizing means is configured to apply a uniform surface pressure to the conveyor belt by a hydraulic method. In the pressure conveying unit P, the CCM 10 and the frame members 20A and 20B are sandwiched between the upper belt mechanism and the lower belt mechanism, and are conveyed in a state of receiving a certain pressure from above and below.

本実施形態においては、上方ベルト機構および下方ベルト機構の、ＣＣＭ１０とフレーム材２０Ａ、２０Ｂと接触する部分のほぼ全長に渡り、加熱手段１１６が延在している。従って、ＣＣＭ１０とフレーム材２０Ａ、２０Ｂは、上方ベルト機構と下方ベルト機構により挟みこまれ、一定圧力で面的に加圧されながら搬送されると同時に、加熱手段１１６からの熱により加熱される。すなわち、本実施形態においては、加圧搬送工程中に、ＣＣＭおよびフレーム材を加熱しながら搬送するステップ（加熱ステップ）のみを有する。加熱ステップで、フレーム材２０Ａおよび２０Ｂのフレーム材は、ＣＣＭ１０の上面および下面にそれぞれ接合される。すなわち、加熱ステップを通過した後、ＣＣＭにフレーム材が接合された、図２（Ｂ）に示すような接合体１２となる。   In the present embodiment, the heating means 116 extends over substantially the entire length of the upper belt mechanism and the lower belt mechanism in contact with the CCM 10 and the frame members 20A and 20B. Accordingly, the CCM 10 and the frame materials 20A and 20B are sandwiched between the upper belt mechanism and the lower belt mechanism, and are conveyed while being pressurized with a constant pressure, and at the same time are heated by the heat from the heating means 116. That is, in this embodiment, it has only the step (heating step) which conveys CCM and a frame material, heating in a pressurization conveyance process. In the heating step, the frame materials 20A and 20B are joined to the upper surface and the lower surface of the CCM 10, respectively. That is, after passing through the heating step, a joined body 12 as shown in FIG. 2B is obtained in which the frame material is joined to the CCM.

加熱手段としては、各種ヒーター、蒸気、オイル等の熱媒を使用することができるが、特に限定されるものではない。また、ダブルベルトプレス機構を構成する搬送ベルトは、鋼、ステンレス等の熱容量及び熱伝導性の高い材料で形成することが好ましい。   As the heating means, various heating media such as various heaters, steam, and oil can be used, but are not particularly limited. Moreover, it is preferable to form the conveyance belt which comprises a double belt press mechanism with materials with high heat capacity and heat conductivity, such as steel and stainless steel.

加圧搬送部Ｐを通過した接合体１２は、ガイドローラー１１８Ａ、１１８Ｂの間を通過し、接合体巻取ローラー１２０によってロール状に巻き取られ、製造が終了する。また、フレーム材を担持していた基材２２Ａ、２２Ｂは、基材巻取ローラー１２２Ａ、１２２Ｂによってロール状に巻き取られる。なお、このような基材を用いずにフレーム材のみを供給する場合には、基材巻取ローラー１２２Ａ、１２２Ｂは不要である。   The joined body 12 that has passed through the pressure conveying section P passes between the guide rollers 118A and 118B, is wound up in a roll shape by the joined body winding roller 120, and the production is completed. Further, the base materials 22A and 22B carrying the frame material are wound up in a roll shape by the base material winding rollers 122A and 122B. When only the frame material is supplied without using such a base material, the base material take-up rollers 122A and 122B are not necessary.

〔第２の実施形態〕
次に、図３に示す製造装置１００を用いた第２の実施形態に係る接合体の製造方法について、図１に示す製造装置を使用した場合との違いを中心に説明する。 [Second Embodiment]
Next, the manufacturing method of the joined body according to the second embodiment using the manufacturing apparatus 100 shown in FIG. 3 will be described focusing on the difference from the case where the manufacturing apparatus shown in FIG. 1 is used.

図３に示す製造装置１００は、加熱手段１１６が上方ベルト機構と下方ベルト機構の下流側（右側）にのみ備えられている。そのため、加圧搬送部Ｐに進入したＣＣＭ１０とフレーム材２０Ａ、２０Ｂとは、まず加熱手段１１６から離れた位置でダブルベルトプレス機構により加圧されながら搬送される。そして、ＣＣＭ１０とフレーム材２０Ａ、２０Ｂは、加熱手段１１６の位置近くまで搬送されるにつれて、加熱手段１１６からの熱により徐々に加熱され、最終的に１００℃以上に達する。すなわち、本実施形態に係る接合体の製造方法においては、加圧搬送工程中に、ＣＣＭとフレーム材を１００℃未満で１秒以上搬送するステップ（加熱前ステップ）と、１００℃以上に加熱しながら搬送するステップ（加熱ステップ）とをこの順に有する。加熱ステップにおいて、フレーム材２０Ａ、２０Ｂは、ＣＣＭ１０の上面および下面にそれぞれ転写される。すなわち、加熱ステップを通過したＣＣＭ１０は、ＣＣＭにフレーム材が接合された接合体１２となり、フレーム材２０Ａ、２０Ｂはフレームを失って基材２２Ａ、２２Ｂのみが残る。   In the manufacturing apparatus 100 shown in FIG. 3, the heating means 116 is provided only on the downstream side (right side) of the upper belt mechanism and the lower belt mechanism. Therefore, the CCM 10 and the frame members 20A and 20B that have entered the pressure conveyance unit P are first conveyed while being pressurized by the double belt press mechanism at a position away from the heating means 116. Then, the CCM 10 and the frame members 20A and 20B are gradually heated by the heat from the heating unit 116 as they are conveyed to near the position of the heating unit 116, and finally reach 100 ° C. or higher. That is, in the manufacturing method of the joined body according to the present embodiment, during the pressurizing and transporting process, the step of transporting the CCM and the frame material at less than 100 ° C. for 1 second or longer (step before heating) and heating to 100 ° C. or higher are performed. And a step (heating step) of transporting in this order. In the heating step, the frame materials 20A and 20B are transferred to the upper surface and the lower surface of the CCM 10, respectively. That is, the CCM 10 that has passed through the heating step becomes the joined body 12 in which the frame material is joined to the CCM, and the frame materials 20A and 20B lose the frame and only the base materials 22A and 22B remain.

〔第３の実施形態〕
次に、図４に示す製造装置１００を用いた第３の実施形態に係る接合体の製造方法について、図１に示す製造装置を使用した場合との違いを中心に説明する。 [Third Embodiment]
Next, the manufacturing method of the joined body according to the third embodiment using the manufacturing apparatus 100 shown in FIG. 4 will be described focusing on the difference from the case where the manufacturing apparatus shown in FIG. 1 is used.

図４に示す製造装置１００においては、上方ベルト機構および下方ベルト機構の上流部分には加熱手段等が設けられておらず、単純に圧力を付与するのみに構成されている。そして、上方ベルト機構および下方ベルト機構の各中流部分に加熱手段１１６が備えられている。さらに、上方ベルト機構および下方ベルト機構の各下流部分には、冷却手段１２６が備えられている。そのため、加圧搬送部Ｐに進入したＣＣＭ１０とフレーム材２０Ａ、２０Ｂとは、まず加熱手段１１６から離れた位置でダブルベルトプレス機構により一定圧力で面的に加圧されならが搬送される。そして、ＣＣＭ１０とフレーム材２０Ａ、２０Ｂは、加熱手段１１６の位置近くまで搬送されるにつれて、加熱手段１１６からの熱により徐々に加熱され、最終的に１００℃以上に達する。この加熱により、フレーム２０Ａおよび２０Ｂは、ＣＣＭ１０の上面および下面にそれぞれ接合される。加熱ステップを通過したＣＣＭ１０は、ＣＣＭにフレーム材が接合された接合体１２となり、フレーム材２０Ａ、２０Ｂはフレームを失って基材２２Ａ、２２Ｂのみが残る。そして、接合体１２および基材２２Ａ、２２Ｂがさらに冷却手段１２６の位置まで搬送されると、接合体１２および基材２２Ａ、２２Ｂは冷却手段１２６により冷却される。すなわち、本実施形態に係る高分子電解質膜の製造方法においては、加圧搬送工程中に、高分子電解質膜と補強層シートを加熱せずに１００℃未満で１秒以上搬送するステップ（加熱前ステップ）と、１００℃以上に加熱しながら搬送するステップ（加熱ステップ）と、冷却しながら搬送するステップ（冷却ステップ）とをこの順に有する。   In the manufacturing apparatus 100 shown in FIG. 4, heating means or the like is not provided in the upstream portions of the upper belt mechanism and the lower belt mechanism, and only pressure is applied. A heating means 116 is provided in each middle stream portion of the upper belt mechanism and the lower belt mechanism. Further, a cooling means 126 is provided in each downstream portion of the upper belt mechanism and the lower belt mechanism. Therefore, the CCM 10 and the frame members 20A and 20B that have entered the pressure conveyance unit P are first conveyed if they are pressurized with a constant pressure by a double belt press mechanism at a position away from the heating means 116. Then, the CCM 10 and the frame members 20A and 20B are gradually heated by the heat from the heating unit 116 as they are conveyed to near the position of the heating unit 116, and finally reach 100 ° C. or higher. By this heating, the frames 20A and 20B are joined to the upper surface and the lower surface of the CCM 10, respectively. The CCM 10 that has passed through the heating step becomes the joined body 12 in which the frame material is joined to the CCM, and the frame materials 20A and 20B lose the frame and only the base materials 22A and 22B remain. When the joined body 12 and the base materials 22A and 22B are further conveyed to the position of the cooling means 126, the joined body 12 and the base materials 22A and 22B are cooled by the cooling means 126. That is, in the method for producing a polymer electrolyte membrane according to the present embodiment, the step of conveying the polymer electrolyte membrane and the reinforcing layer sheet at less than 100 ° C. for 1 second or longer without heating during the pressure conveying step (before heating) Step), a step of transporting while heating to 100 ° C. or higher (heating step), and a step of transporting while cooling (cooling step).

本実施形態においては、ＣＣＭ１０だけでなく、搬送ベルト１１０Ａ、１１０Ｂもそれぞれ冷却手段１２６の周辺を走行する際に冷却される。これにより、搬送ベルト１１０Ａ、１１０Ｂは、次に上方ベルト機構および下方ベルト機構の上流部分を走行する際には十分に熱が取れた状態となり、加熱前ステップにおいて高分子電解質膜等に余分な熱が加わることを防ぐことができる。その結果、高分子電解質膜の熱によるダメージが軽減され、耐久性が向上する場合がある。   In the present embodiment, not only the CCM 10 but also the conveyor belts 110A and 110B are cooled when traveling around the cooling means 126, respectively. As a result, the transport belts 110A and 110B are in a state where the heat is sufficiently removed when the belts travel next upstream of the upper belt mechanism and the lower belt mechanism, and excess heat is applied to the polymer electrolyte membrane or the like in the pre-heating step. Can be prevented. As a result, damage to the polymer electrolyte membrane due to heat may be reduced, and durability may be improved.

本実施形態の接合体の製造装置１００は、ダブルベルトプレス機構の上流部分には加熱手段等を有しないとともに、中流部分に加熱手段を、下流部分に冷却手段を有する例であるが、上流部分、中流部分、下流部分に温度設定可能な調温手段を設け、各調温手段の設定温度を操作することや、各調温手段のスイッチをオン／オフすることにより、加熱前ステップ、加熱ステップおよび／または冷却ステップを実施するよう構成してもよい。このような装置であれば、上記第１、第２および第３の実施形態のいずれの製法方法にも適用することができる。   The joined body manufacturing apparatus 100 of the present embodiment is an example in which the upstream portion of the double belt press mechanism has no heating means and the like, the heating means is in the midstream portion, and the cooling means is in the downstream portion. Temperature control means capable of setting the temperature in the middle stream part and the downstream part, by operating the set temperature of each temperature control means, and by turning on / off the switch of each temperature control means, the pre-heating step, the heating step And / or may be configured to perform a cooling step. Such an apparatus can be applied to any of the manufacturing methods of the first, second, and third embodiments.

本発明の製造方法で製造される接合体は、燃料電池のほか、種々の用途に適用可能である。例えば、体外循環カラム、人工皮膚などの医療用途、ろ過用用途、耐塩素性逆浸透膜などのイオン交換樹脂用途、各種構造材用途、電気化学用途、加湿膜、防曇膜、帯電防止膜、太陽電池用膜、ガスバリアー材料に適用可能である。また、人工筋肉、アクチュエーター材料としても好適である。中でも種々の電気化学用途により好ましく利用できる。電気化学用途としては、例えば、燃料電池、レドックスフロー電池、水電解装置、クロロアルカリ電解装置、水素圧縮装置、水素精製装置、酸素除去装置、ガスセンサー等が挙げられるが、中でも燃料電池、水電解装置、水素圧縮装置、水素精製装置が最も好ましい。   The joined body produced by the production method of the present invention can be applied to various uses in addition to fuel cells. For example, extracorporeal circulation column, medical use such as artificial skin, filtration use, ion exchange resin use such as chlorine-resistant reverse osmosis membrane, various structural materials use, electrochemical use, humidification membrane, anti-fogging membrane, antistatic membrane, Applicable to solar cell membranes and gas barrier materials. It is also suitable as an artificial muscle and actuator material. Among these, it can be preferably used for various electrochemical applications. Examples of electrochemical applications include fuel cells, redox flow batteries, water electrolysis devices, chloroalkali electrolysis devices, hydrogen compression devices, hydrogen purification devices, oxygen removal devices, and gas sensors. An apparatus, a hydrogen compression apparatus, and a hydrogen purification apparatus are most preferable.

１０：ＣＣＭ
１２：接合体
２０Ａ、２０Ｂ：フレーム材
２２Ａ、２２Ｂ、：基材
１００：接合体製造装置
１０２：ＣＣＭ供給ローラー
１０４Ａ、１０４Ｂ：フレーム材供給ローラー
１０６Ａ、１０６Ｂ、１１８Ａ、１１８Ｂ：ガイドローラー
１０８Ａ、１０８Ｂ、１１２Ａ、１１２Ｂ：ドラム
１１０Ａ、１１０Ｂ：搬送ベルト
１１６：加熱手段
１２０：接合体巻取ローラー
１２２Ａ，１２２Ｂ：基材巻取ローラー
１２４Ａ、１２４Ｂ：加圧手段
１２６：冷却手段
10: CCM
12: joined body 20A, 20B: frame material 22A, 22B: base material 100: joined body manufacturing apparatus 102: CCM supply roller 104A, 104B: frame material supply roller 106A, 106B, 118A, 118B: guide roller 108A, 108B, 112A, 112B: Drum 110A, 110B: Conveying belt 116: Heating means 120: Joined body winding roller 122A, 122B: Substrate winding roller 124A, 124B: Pressurizing means 126: Cooling means

Claims (14)

高分子電解質膜と、該高分子電解質膜の周縁部の少なくとも一部を被覆するフレーム材とを含む接合体を連続的に製造する製造方法であって、少なくとも
（Ａ）前記高分子電解質膜と、前記フレーム材、
（Ｂ）前記フレーム材が接合された前記高分子電解質膜と、ガス拡散層、または
（Ｃ）前記フレーム材が接合されたガス拡散層と、前記高分子電解質膜
（上記（Ａ）〜（Ｃ）において、高分子電解質膜には触媒層が形成されていてもよい）が積層された状態で、一定圧力で面的に加圧しながら搬送する加圧搬送工程を有する接合体の製造方法。 A production method for continuously producing a joined body comprising a polymer electrolyte membrane and a frame material covering at least a part of a peripheral portion of the polymer electrolyte membrane, wherein at least (A) the polymer electrolyte membrane and The frame material,
(B) The polymer electrolyte membrane to which the frame material is bonded, a gas diffusion layer, or (C) the gas diffusion layer to which the frame material is bonded, and the polymer electrolyte membrane (the above (A) to (C ), A catalyst layer may be formed on the polymer electrolyte membrane), and in a state in which the polymer electrolyte membrane is laminated, a method for producing a joined body having a pressure carrying step of carrying out surface pressure with a constant pressure. 前記加圧搬送工程における加圧面の圧力のばらつきが０．１ＭＰａ以下である、請求項１に記載の接合体の製造方法。 The method for manufacturing a joined body according to claim 1, wherein variation in pressure on the pressure surface in the pressure conveying step is 0.1 MPa or less. 前記加圧搬送工程を、積層された状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を両面から搬送ベルトで挟み込むダブルベルトプレス機構により行う、請求項１または２に記載の接合体の製造方法。 The manufacturing method of the joined body according to claim 1 or 2 which performs said pressurization conveyance process with a double belt press mechanism which sandwiches (A), (B), or (C) of a layered state with a conveyance belt from both sides. . 前記ダブルベルトプレス機構が前記搬送ベルトに面的に均一な圧力を付与する加圧手段を内蔵するものである、請求項３に記載の接合体の製造方法。 The method for manufacturing a joined body according to claim 3, wherein the double belt press mechanism includes a pressurizing unit that applies a surface-uniform pressure to the transport belt. 前記加圧手段が油圧方式である、請求項４に記載の接合体の製造方法。 The method for manufacturing a joined body according to claim 4, wherein the pressurizing means is a hydraulic system. 前記加圧搬送工程中に、積層された状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を加熱しながら搬送するステップを有する、請求項１〜５のいずれかに記載の接合体の製造方法。 The method for producing a joined body according to any one of claims 1 to 5, further comprising a step of conveying the laminated state (A), (B), or (C) while heating during the pressure conveying step. . 前記加圧搬送工程中に、積層された状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を１００℃未満の温度で１秒以上搬送する加熱前ステップ、該加熱前ステップよりも高い温度に加熱しながら搬送する加熱ステップをこの順に有する、請求項６に記載の接合体の製造方法。 During the pressurizing and conveying step, the pre-heating step of conveying the stacked (A), (B) or (C) at a temperature of less than 100 ° C. for 1 second or more, and heating to a temperature higher than the pre-heating step The manufacturing method of the joined body of Claim 6 which has a heating step conveyed in this order. 前記加熱前ステップの初期温度上昇速度が２０℃／秒以下である請求項７記載の接合体の製造方法。 The method for manufacturing a joined body according to claim 7, wherein an initial temperature increase rate in the pre-heating step is 20 ° C./second or less. 前記加圧搬送工程中に、積層された状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を１００℃未満の温度で搬送する加熱前ステップ、該加熱前ステップより高い温度に加熱しながら搬送する加熱ステップ、冷却しながら搬送する冷却ステップをこの順に有する、請求項８に記載の接合体の製造方法。 During the pressurizing and conveying step, the pre-heating step of conveying the stacked (A), (B) or (C) at a temperature of less than 100 ° C., and conveying while heating to a temperature higher than the pre-heating step. The manufacturing method of the joined body according to claim 8, comprising a heating step and a cooling step of conveying while cooling. 前記フレーム材が、前記接合体において前記高分子電解質膜の周縁部を被覆する額縁形部材である、請求項１〜９のいずれかに記載の接合体の製造方法。 The method for producing a joined body according to any one of claims 1 to 9, wherein the frame material is a frame-shaped member that covers a peripheral edge portion of the polymer electrolyte membrane in the joined body. 高分子電解質膜と、該高分子電解質膜の周縁部の少なくとも一部を被覆するフレーム材とを含む接合体を連続的に製造する製造装置であって、
（Ａ）前記高分子電解質膜と、前記フレーム材、
（Ｂ）前記フレーム材が接合された前記高分子電解質膜と、ガス拡散層、または
（Ｃ）前記フレーム材が接合されたガス拡散層と、前記高分子電解質膜
（上記（Ａ）〜（Ｃ）において、高分子電解質膜には触媒層が形成されていてもよい）が積層された状態で、一定圧力で面的に加圧しながら搬送する加圧搬送部を有する接合体の製造装置。 A manufacturing apparatus for continuously manufacturing a joined body including a polymer electrolyte membrane and a frame material that covers at least a part of a peripheral edge of the polymer electrolyte membrane,
(A) the polymer electrolyte membrane, the frame material,
(B) The polymer electrolyte membrane to which the frame material is bonded, a gas diffusion layer, or (C) the gas diffusion layer to which the frame material is bonded, and the polymer electrolyte membrane (the above (A) to (C ), A catalyst layer may be formed on the polymer electrolyte membrane), and a joined body manufacturing apparatus having a pressurizing and transporting section that transports the surface while pressurizing at a constant pressure. 前記加圧搬送部が、積層された状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を両面から搬送ベルトで挟み込むダブルベルトプレス機構で構成される、請求項１１に記載の接合体の製造装置。 The said pressurization conveyance part is a manufacturing apparatus of the conjugate | zygote of Claim 11 comprised by the double belt press mechanism which pinches | interposes (A), (B) or (C) of the laminated state from both surfaces with a conveyance belt. . 前記加圧搬送部が、積層された状態の（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を加熱するための加熱手段を備える、請求項１１または１２に記載の接合体の製造装置。 The manufacturing apparatus of the joined body according to claim 11 or 12, wherein the pressure conveying unit includes a heating unit for heating the stacked (A), (B), or (C). 前記加圧搬送部が、さらに前記加熱手段により加熱された（Ａ）、（Ｂ）または（Ｃ）を冷却するための冷却手段を備える、請求項１３に記載の接合体の製造装置。
The said pressurization conveyance part is a manufacturing apparatus of the conjugate | zygote of Claim 13 provided with the cooling means for cooling (A), (B) or (C) further heated by the said heating means.
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