JP2017017111A - 複合材料及びその製造方法、並びにその製造装置 - Google Patents
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Abstract
Description
本実施形態では、1つの複合材料50及びもう1つの複合材料100、並びにそれらの製造方法及びそれらの製造装置を示す。本実施形態の複合材料50の製造装置は、分散配置装置10を含む。また、もう1つの複合材料100の製造装置は、分散配置装置10及びめっき装置20を含む。
図1に示すように、母材としてのシリコンカーバイド(SiC)基板102が、予め約70℃に調整された、モル濃度が1mmol(ミリモル)/L(リットル)のテトラクロロ金酸(HAuCl4)と、モル濃度が150mmol/Lのフッ化水素酸(HF)とを含有する水溶液(以下、「第1溶液」ともいう。)14を収めた液槽12の中に60分間浸漬される。なお、本実施形態の分散配置装置10においては、液槽12は暗室中に配置され、第1溶液及びシリコンカーバイド(SiC)基板102は、光照射部16である水銀キセノン(Hg−Xe)ランプ(株式会社三永電機製作所社製、型式UVF−203S)によって光が照射された。なお、この光照射によって、主として、波長280〜440nm)の紫外および可視光線が照射されている。その結果、図2に示すように、粒径が約10nm〜約2000nmの第1金属104である金(Au)が、シリコンカーバイド(SiC)基板102の表面上に、粒子状又はアイランド状に分散配置されている、又は粒子状又はアイランド状に析出していることが確認された。従って、本実施形態の分散配置工程によって、複合材料50が製造される。なお、本実施形態においては、無電解下において、シリコンカーバイド(SiC)層の一部と置き換えられる、置換めっき法によって第1金属が分散配置されたと考えられる。
本実施形態においては、第1溶液を用いて第1金属をシリコンカーバイド(SiC)基板102上に分散配置した後、めっき工程が行われた。
特開2005−248287号公報に記載されている「二液法」によりニッケル−リン合金(Ni−P)の層をめっき材として製造した複合材料の密着性と、第1の実施形態により製造された複合材料100の密着性が比較された。
ところで、第1の実施形態の複合材料の第1金属は金であったが、第1金属の例は、金(Au)に限定されない。具体的には、第1金属が、金(Au)、銀(Ag)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)、オスミウム(Os)、イリジウム(Ir)、ルテニウム(Ru)、白金(Pt)、及び銅(Cu)の群から選択される少なくとも一種であれば、シリコンカーバイド(SiC)基板102の表面上に分散配置することが可能である。
(a)銀(Ag)について、硝酸銀(AgNO3)
(b)パラジウム(Pd)について、塩化パラジウム(PdCl2)
(c)ロジウム(Rh)について、塩化ロジウム(RhCl3)
(d)オスミウム(Os)について、塩化オスミウム(OsCl3)
(e)イリジウム(Ir)について、ヘキサクロロイリジウム(IV)酸カリウム(K2IrCl6)
(f)ルテニウム(Ru)について、塩化ルテニウム(RuCl3)
(g)白金(Pt)について、テトラクロロ白金(II)酸カリウム(K2PtCl4)
(h)銅(Cu)について、塩化銅(CuCl2)
また、第1の実施形態の複合材料の第1溶液は、フッ化水素酸を含む金属塩水溶液であるが、第1溶液はこの態様に限定されない。例えば、第1溶液がフッ化水素酸を含まない塩基性の金属塩水溶液であっても、第1の実施形態の効果の少なくとも一部が奏され得る。
(1)母材の表面を構成するシリコンカーバイド(SiC)上に、該シリコンカーバイド(SiC)の一部と置換された粒子状又はアイランド状の第1金属を分散配置することが可能であること。
(2)母材のシリコンカーバイド(SiC)の一部と置換された粒子状又はアイランド状の第1金属が触媒活性を示す還元剤により還元され得る第2金属等が、母材のシリコンカーバイド(SiC)の少なくとも一部を覆うことが可能であること。
また、第1の実施形態の複合材料の母材は4H−SiCのシリコンカーバイドであったが、この母材の少なくとも最表面層が、様々な結晶(4H−SiCに限らない)の粉末の焼結体であるシリコンカーバイドである母材が採用された場合であっても、第1の実施形態の同様の処理を行うことにより、次の(1)及び(2)の知見が得られた。
(1)母材の表面を構成するシリコンカーバイド(SiC)上に、該シリコンカーバイド(SiC)の一部と置換された粒子状又はアイランド状の第1金属を分散配置することが可能であること。
(2)母材のシリコンカーバイド(SiC)の一部と置換された粒子状又はアイランド状の第1金属が触媒活性を示す還元剤により還元され得る第2金属等が、母材のシリコンカーバイド(SiC)の少なくとも一部を覆うことが可能であること。
本実施形態の1つの複合材料250及びもう1つの複合材料200は、暗室中の水銀キセノン(Hg−Xe)ランプによる照射処理が行われない点を除き、第1の実施形態の第1金属の分散配置工程と同じ分散配置工程を有する。また、本実施形態の第2金属等のめっき工程は、第1の実施形態のめっき工程と同様である。従って、第1の実施形態と重複する説明は省略され得る。
本実施形態においては、図8に示すように、第1の実施形態の分散配置装置10の代わりに、暗室中での水銀キセノン(Hg−Xe)ランプの照射処理が行われない分散配置装置210が採用される。従って、母材としてのシリコンカーバイド(SiC)基板102が、予め約70℃に調整された、モル濃度が1mmol(ミリモル)/L(リットル)のテトラクロロ金酸(HAuCl4)と、モル濃度が150mmol/Lのフッ化水素酸(HF)とを含有する水溶液(以下、「第1溶液」ともいう。)14を収めた液槽12の中に60分間浸漬される。なお、本実施形態の分散配置装置は、暗室中に配置されることに限られない。
本実施形態においては、第1溶液を用いて第1金属をシリコンカーバイド(SiC)基板102上に分散配置した後、めっき工程が行われた。
ところで、第2の実施形態の複合材料の第1金属は金であったが、第1金属の例は、金(Au)に限定されない。具体的には、第1金属が、金(Au)、銀(Ag)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)、オスミウム(Os)、イリジウム(Ir)、ルテニウム(Ru)、及び白金(Pt)の群から選択される少なくとも一種であれば、シリコンカーバイド(SiC)基板102の表面上に分散配置することが可能である。
また、第2の実施形態の複合材料の第1溶液は、フッ化水素酸を含む金属塩水溶液であるが、第1溶液はこの態様に限定されない。例えば、第1溶液がフッ化水素酸を含まない塩基性の金属塩水溶液であっても、第2の実施形態の効果の少なくとも一部が奏され得る。
(1)母材の表面を構成するシリコンカーバイド(SiC)上に、該シリコンカーバイド(SiC)の一部と置換された粒子状又はアイランド状の第1金属を分散配置することが可能であること。
(2)母材のシリコンカーバイド(SiC)の一部と置換された粒子状又はアイランド状の第1金属が触媒活性を示す還元剤により還元され得る第2金属等が、母材のシリコンカーバイド(SiC)の少なくとも一部を覆うことが可能であること。
但し、本変形例において現時点で確認できている第1金属の例は、金(Au)、銀(Ag)、パラジウム(Pd)、イリジウム(Ir)、及びルテニウム(Ru)の群から選択される少なくとも一種である。
また、第2の実施形態の複合材料の母材は4H−SiCのシリコンカーバイドであったが、この母材の少なくとも最表面層が、3C−SiC、6H−SiC、又は焼結体であるシリコンカーバイドである母材が採用された場合であっても、第2の実施形態の同様の処理を行うことにより、次の(1)及び(2)の知見が得られた。
(1)母材の表面を構成するシリコンカーバイド(SiC)上に、該シリコンカーバイド(SiC)の一部と置換された粒子状又はアイランド状の第1金属を分散配置することが可能であること。
(2)母材のシリコンカーバイド(SiC)の一部と置換された粒子状又はアイランド状の第1金属が触媒活性を示す還元剤により還元され得る第2金属等が、母材のシリコンカーバイド(SiC)の少なくとも一部を覆うことが可能であること。
ところで、上述の各実施形態の説明の中では述べていないが、第2金属等の層中には、第2金属等の他に、ごく微量ではあるが、炭素(C)、酸素(O)、水素(H)、若しくは、例えば、めっき浴に含有されるホルマリンやサッカリン等の添加物、又は前述の各物質の分解生成物が不純物として含まれ得る。
12,22 液槽
14 第1溶液
16 光照射部
20 めっき装置
24 第2溶液
50,100,200,250 複合材料
102 シリコンカーバイド基板
104 第1金属
108 第2金属等
Claims (11)
- 少なくとも最上層にシリコンカーバイド(SiC)層が形成されている母材の表面を、金(Au)、銀(Ag)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)、オスミウム(Os)、イリジウム(Ir)、ルテニウム(Ru)、白金(Pt)、及び銅(Cu)の群から選択される少なくとも一種の第1金属の第1イオンを含有する第1溶液に接触させることにより、前記母材の表面上に前記シリコンカーバイド(SiC)層の一部と置き換えられた粒子状又はアイランド状の前記第1金属を分散配置する分散配置工程を含む、
複合材料の製造方法。 - 少なくとも最上層にシリコンカーバイド(SiC)層が形成されている母材の表面を、金(Au)、銀(Ag)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)、オスミウム(Os)、イリジウム(Ir)、ルテニウム(Ru)、白金(Pt)、及び銅(Cu)の群から選択される少なくとも一種の第1金属の第1イオンを含有する第1溶液に接触させることにより、前記母材の表面上に前記シリコンカーバイド(SiC)層の一部と置き換えられた粒子状又はアイランド状の前記第1金属を分散配置する分散配置工程と、
前記第1金属が触媒活性を示す還元剤及び前記還元剤により還元され得る第2金属の第2イオンを含有する第2溶液に接触することにより、前記第1金属を起点として、前記母材の表面の少なくとも一部が、自己触媒型無電解めっき法により形成された前記第2金属又は前記第2金属の合金によって覆われるめっき工程とを含む、
複合材料の製造方法。 - 前記第1溶液が、塩基性の溶液又はフッ化水素酸を含む溶液である、
請求項1又は請求項2に記載の複合材料の製造方法。 - 前記分散配置工程において、少なくとも前記第1溶液及び前記母材の前記表面に光が照射される、
請求項1乃至請求項3のいずれか1項に記載の複合材料の製造方法。 - 少なくとも最上層にシリコンカーバイド(SiC)層が形成されている母材の表面上に、前記シリコンカーバイド(SiC)層の一部と置き換えられて配置された粒子状又はアイランド状の金(Au)、銀(Ag)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)、オスミウム(Os)、イリジウム(Ir)、ルテニウム(Ru)、白金(Pt)、及び銅(Cu)の群から選択される少なくとも一種の第1金属を備える、
複合材料。 - 少なくとも最上層にシリコンカーバイド(SiC)層が形成されている母材の表面上に、前記シリコンカーバイド(SiC)層の一部と置き換えられて配置された粒子状又はアイランド状の金(Au)、銀(Ag)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)、オスミウム(Os)、イリジウム(Ir)、ルテニウム(Ru)、白金(Pt)、及び銅(Cu)の群から選択される少なくとも一種の第1金属が起点となって、前記母材の表面の少なくとも一部が、自己触媒型無電解めっき法により形成された、前記第1金属が触媒活性を示す第2金属又は前記第2金属の合金によって覆われている、
複合材料。 - 前記母材の少なくとも一部の前記表面と、前記第2金属又は前記第2金属の合金との密着力が、JIS H8504めっきの密着性試験方法に準拠した方法により測定したときに、400J/m2以上である、
請求項6に記載の複合材料。 - 少なくとも最上層にシリコンカーバイド(SiC)層が形成されている母材の表面を、金(Au)、銀(Ag)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)、オスミウム(Os)、イリジウム(Ir)、ルテニウム(Ru)、白金(Pt)、及び銅(Cu)の群から選択される少なくとも一種の第1金属の第1イオンを含有する第1溶液に接触させることにより、前記母材の表面上に前記シリコンカーバイド(SiC)層の一部と置き換えられた粒子状又はアイランド状の前記第1金属を分散配置する分散配置装置を備える、
複合材料の製造装置。 - 少なくとも最上層にシリコンカーバイド(SiC)層が形成されている母材の表面を、金(Au)、銀(Ag)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)、オスミウム(Os)、イリジウム(Ir)、ルテニウム(Ru)、白金(Pt)、及び銅(Cu)の群から選択される少なくとも一種の第1金属の第1イオンを含有する第1溶液に接触させることにより、前記母材の表面上に前記シリコンカーバイド(SiC)層の一部と置き換えられた粒子状又はアイランド状の前記第1金属を分散配置する分散配置装置と、
前記第1金属が触媒活性を示す還元剤及び前記還元剤により還元され得る第2金属の第2イオンを含有する第2溶液に接触させることにより、前記第1金属を起点として、前記母材の表面の少なくとも一部を、自己触媒型無電解めっき法により形成された前記第2金属又は前記第2金属の合金によって覆うめっき装置とを備える、
複合材料の製造装置。 - 前記分散配置装置は、少なくとも前記第1溶液及び前記母材の前記表面に光を照射する光照射部をさらに備える、
請求項8又は請求項9に記載の複合材料の製造装置。 - 前記第1溶液が、塩基性の溶液又はフッ化水素酸を含む溶液である、
請求項8乃至請求項10のいずれか1項に記載の複合材料の製造装置。
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Cited By (1)
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---|---|---|---|---|
CN111826643A (zh) * | 2020-07-14 | 2020-10-27 | 华东理工大学 | 一种改性金属表面活化镀铜提高镀层结合力的方法 |
Families Citing this family (1)
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---|---|---|---|---|
CN114525499B (zh) * | 2022-01-11 | 2023-11-17 | 胜宏科技(惠州)股份有限公司 | 一种载板铑活化液及其制备方法 |
Citations (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS61143580A (ja) * | 1984-12-14 | 1986-07-01 | Furukawa Electric Co Ltd:The | 非金属部材の部分化学メツキ法 |
JPH04135091A (ja) * | 1990-09-21 | 1992-05-08 | Isuzu Motors Ltd | 材料改質用溶接ワイヤ |
JPH04215855A (ja) * | 1990-04-02 | 1992-08-06 | Nippondenso Co Ltd | 触媒処理液、触媒担持方法及び導体形成方法 |
JP2000144437A (ja) * | 1998-11-17 | 2000-05-26 | Hitachi Ltd | 無電解めっき方法、無電解めっき装置、配線基板の製造方法及び配線基板の製造装置 |
JP2005336600A (ja) * | 2004-04-30 | 2005-12-08 | Alps Electric Co Ltd | シリコン基板の無電解めっき方法およびシリコン基板上の金属層形成方法 |
JP2009527918A (ja) * | 2006-02-21 | 2009-07-30 | 韓國電子通信研究院 | シリコンナノドットを利用した半導体発光素子およびその製造方法 |
JP2011198780A (ja) * | 2010-03-17 | 2011-10-06 | Mitsubishi Electric Corp | 半導体装置およびその製造方法 |
JP2014019933A (ja) * | 2012-07-21 | 2014-02-03 | Univ Of Fukui | 金属めっき皮膜を有する半導体基材およびその製造方法 |
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Patent Citations (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS61143580A (ja) * | 1984-12-14 | 1986-07-01 | Furukawa Electric Co Ltd:The | 非金属部材の部分化学メツキ法 |
JPH04215855A (ja) * | 1990-04-02 | 1992-08-06 | Nippondenso Co Ltd | 触媒処理液、触媒担持方法及び導体形成方法 |
JPH04135091A (ja) * | 1990-09-21 | 1992-05-08 | Isuzu Motors Ltd | 材料改質用溶接ワイヤ |
JP2000144437A (ja) * | 1998-11-17 | 2000-05-26 | Hitachi Ltd | 無電解めっき方法、無電解めっき装置、配線基板の製造方法及び配線基板の製造装置 |
JP2005336600A (ja) * | 2004-04-30 | 2005-12-08 | Alps Electric Co Ltd | シリコン基板の無電解めっき方法およびシリコン基板上の金属層形成方法 |
JP2009527918A (ja) * | 2006-02-21 | 2009-07-30 | 韓國電子通信研究院 | シリコンナノドットを利用した半導体発光素子およびその製造方法 |
JP2011198780A (ja) * | 2010-03-17 | 2011-10-06 | Mitsubishi Electric Corp | 半導体装置およびその製造方法 |
JP2014019933A (ja) * | 2012-07-21 | 2014-02-03 | Univ Of Fukui | 金属めっき皮膜を有する半導体基材およびその製造方法 |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN111826643A (zh) * | 2020-07-14 | 2020-10-27 | 华东理工大学 | 一种改性金属表面活化镀铜提高镀层结合力的方法 |
CN111826643B (zh) * | 2020-07-14 | 2023-05-12 | 华东理工大学 | 一种改性金属表面活化镀铜提高镀层结合力的方法 |
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