JP2015147766A - 歯内療法のためのナノ粒子含有洗浄溶液 - Google Patents
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Abstract
Description
オーストラリア特許出願公開第2012/100480号は、エタノール、ソーダ(水酸化ナトリウム)、および抗菌性ナノ粒子、例えば、銀、亜鉛または金のナノ粒子を含む別の洗浄溶液を提案している。
銀ナノ粒子は、医療分野において、それらの抗菌特性について実際に公知である。銀ナノ粒子の抗菌効果は、それらの粒子が溶解され、かつAg+イオンが放出される場合に生じると思われる。一般に、銀ナノ粒子の溶解を可能にする酸化剤は、水に溶解された二原子酸素(dioxygen)である。
引用したオーストラリア特許出願で提案されている洗浄溶液は、銀イオンの放出に関するこの原理に基づいている。しかし、溶液へのナノ粒子の溶解がどのように達成されるかは、必ずしも明白でない。製剤中への水酸化ナトリウムの存在、および生じる塩基性pHは、酸化銀の形成に好都合であり、添付の図1で示されるように、これらのナノ粒子の酸化を、したがってそれらの溶解を実際に抑制する。このことは、歯内治療中、およびおそらくはその後でさえ、低レベルであるナノ粒子の作用をもたらす。
・歯内治療の初めから終わりまでの強力な殺菌作用のために、歯内治療の継続時間、すなわち、約30〜60分に対応するように調節できる、または
・特定の部分酸化された粒子が、歯根管中に留まり、治療後に数時間さらには数日の間、強力な殺菌作用をもたらすことができるように、歯内治療の継続時間に比べてより長くなるように調節できる、歯内療法のためのナノ粒子含有洗浄溶液を提案することを目指す。
したがって、本発明では、酸化剤の量、および抗菌性ナノ粒子の処理によって付与される保護からなる2つのパラメーターを、ナノ粒子の寿命、すなわちそれらの溶解速度を比較的正確な方式で調節するように操作することができる。抗菌性ナノ粒子の酸化は、第1製剤および第2製剤を混合した後に始まり、抗菌作用を発揮するイオンの連続的放出をもたらす。2つの前記パラメーターは、歯内治療の初めから終わりまでの強力な殺菌効果および/または長期効果を獲得するように選択することができる。
抗菌性ナノ粒子は、例えば、銀、金、酸化チタン、酸化銅、酸化亜鉛、またはキトサンから調製される。
殻は、例えば、シリカ、酸化チタン、酸化ジルコニウム、またはポリマーから作製される。
殻は、好ましくは、多孔性、より好ましくはメソ多孔性である。
殻は、有利には、それらの表面上にグラフトされた官能基を含む。
酸化剤は、例えば、過酸化物、次亜塩素酸塩、ハロゲン、過マンガン酸塩、過塩素酸塩、または過ヨウ素酸塩である。
第1製剤は、さらに、キレート化剤、例えば、マレイン酸、クエン酸、エチレンジアミン四酢酸、リンゴ酸、グルコン酸、乳酸、グリコール酸、プロパン酸、酢酸、マロン酸、シュウ酸、酒石酸、リン酸、上に挙げた酸の塩、またはエチレンジアミンを含むことができる。
第2製剤は、さらに、界面活性剤、例えば、硫酸塩、スルホン酸塩、リン酸塩、アルキルカルボン酸塩、アルキルアリールカルボン酸塩、アルキルエーテルカルボン酸塩、第四級アンモニウム、ポリソルベート、またはジ−もしくはトリ−ブロックポリマーを含むことができる。とりわけ、界面活性剤は、硝酸セチルトリメチルアンモニウムでよい。
第1製剤の組成は、有利には、第1製剤が、抗菌性ナノ粒子に対するその酸化作用とは無関係に、象牙質に対して洗浄作用を発揮するように選択される。
上で述べたと同様の目的で、本発明は、また、歯内治療の前または歯内治療の間に混合されて歯内洗浄溶液を形成することを目的とした、第1製剤および第2製剤からなるセットを提案し、第1製剤は酸化剤を含み、第2製剤は、少なくとも2種の元素からなる合金から作られる抗菌性ナノ粒子を含み、それらの元素の1種は、他の元素に比べて、酸化に対してより抵抗性である。2種の元素は、例えば、金と銀である。
本発明の好ましい実施形態によれば、酸化剤は過酸化水素(または酸素化水(oxygenated water))であり、キレート化剤はマレイン酸であり、ハイブリッドナノ粒子は、銀芯ナノ粒子およびシリカ殻ナノ粒子(Ag@SiO2)を含み、界面活性剤はCTAN(硝酸セチルトリメチルアンモニウム)である。
・溶液A+Bは、したがって、種々の成分の酸化性、酸性、キレート形成性、洗浄性、および研磨性に基づく即時的清掃を可能にする;
・溶液Aは、活性化される予定の銀ナノ粒子の溶解を可能にし、それらの粒子の殺菌作用に寄与する;という2つの異なる作用を発揮する。銀ナノ粒子の周りにシリカ殻が存在すると、粒子の溶解速度を歯内治療の継続時間と適合するようにするために、粒子の溶解速度を制御することが可能になる。図3は、洗浄溶液A+Bの吸光度の連続的低下、したがって銀ナノ粒子の連続的溶解を示す(参照、曲線C1:Ag@SiO2ナノ粒子が、厚さ30nmのSiO2殻を有する溶液;曲線C2:Ag@SiO2ナノ粒子が、厚さ15nmのSiO2殻を有する溶液)。図3は、比較として、殻のない銀ナノ粒子の溶解が、極めて急速であり、歯内治療に継続時間と適合性がないことを示す(曲線C3参照)。
前記のような本発明において、銀ナノ粒子の連続的溶解は、酸−酸化剤媒体が、溶液中でAg+イオンが安定である箇所(図1参照)で使用されるという事実のために可能である。それにもかかわらず、高濃度のCl-イオンの存在によって、またはアンモニアもしくはアミンの存在によって、銀イオンを安定化させるその他の手段を考えることも可能である。図4は、本発明のこのような変形形態における吸光度曲線C1’、C2’、C3’を示し、ここで、溶液Aは、過酸化水素、および硝酸アンモニウム(マレイン酸に代わって)を含む。溶液のpHは、したがって7に近く、銀(+1)種は、Ag(NH3)n +錯体の形成のため溶液中で安定である。この図4で、実際の溶解開始を示す変曲点は、図3の場合と同様、溶液AとBとを混合した後の同一長さの時点(厚さ15nmの殻では50秒、30nmの殻では250秒)にあることを観察することができる。その後、溶解速度はより速く、この混合は、ナノ粒子を溶解するのにより効果的である。このことは、ナノ粒子の溶解を減速することにおける、銀ナノ粒子の周りのシリカ殻の役割を証明し、このことは、ナノ粒子を溶解するために選択される溶液に無関係に、当てはまる。
したがって、シリカは、洗浄溶液の条件中でのその安定性のため、および種々の容易に利用可能な有機シランが官能化の広範な選択を可能にするため、この界面層を作り出すのに理想的な材料を構成する。それにもかかわらず、他の材料およびグラフト化手段を考えることができる。このような官能化は、ナノ粒子の挙動を修正するために、ナノ粒子の物理的または化学的表面特性を修正することを意図している。
・ナノ粒子の表面電荷、したがって反対に帯電した表面、例えば象牙質の表面に対するそれらナノ粒子の親和性を修正するのに役立つ小さな官能基(スルホネート、アンモニウムなど);
・ナノ粒子の疎水性/親水性を修正するのに役立つ小さな官能基(アルキル、フェニル、アルコールなど);
・1つの特定の種類の表面に対してより大きな親和性を有するナノ粒子を準備するのに役立つ小さな官能基(カルボキシレート、ホスホネート、チオール、アミンなど);
・生体ポリマーともつれあって、したがって細菌性バイオフィルムへの粘着(粘液粘着機構)を優先的に増加させるポリマー鎖(例えば、ポリエチレングリコール);
・所定の分子受容体と相互作用し、したがってこれらの受容体の近傍にナノ粒子を固定化することのできる特定の小分子;
・特定の(例えば、細菌の膜中の)目標に結合することができ、したがって抗菌性ナノ粒子の正確な送り届けを可能にするペプチドまたはタンパク質;でよい。
溶液Aと同じ容積を有することのできる溶液Bにおいて、Ag@SiO2ハイブリッドナノ粒子の量は、典型的には10〜10000mg/Lであり、好ましくは約400mg/L(約300mg/Lの銀および約100mg/Lのシリカ)に等しく、CTANの質量比は、典型的には0.1〜2.5%であり、好ましくは約0.5%に等しい。銀ナノ粒子の直径は、典型的には5〜250nmであり、好ましくは約30nmに等しい。シリカ殻の厚さは、典型的には2〜100nmである。
歯内治療の前または歯内治療の間に、歯科医は、2つの溶液AおよびBを混合して、歯根管のそれぞれのインストルメンテーション後に歯根管を洗浄する洗浄溶液を形成する。溶液AおよびBの混合は、注入システムのチューブ中で実施することもできる。2つの溶液AおよびBを混合すると、ナノ粒子は酸化剤と接触し、したがって銀の抗菌効果が活性化され、その抗菌効果は、銀ナノ粒子の溶解を減速させるシリカ殻のために歯内治療の初めから終わりまで持続する。銀イオンと対照的に、銀およびシリカナノ粒子は、歯の表面と良好な親和性を有し、それに容易に付着する。歯内治療の終末時点で、歯根管が閉鎖される。部分的に酸化された銀ナノ粒子の一部は、こうして閉鎖された歯根管中に留まり、施術後の数日の間、それらの殺菌作用を持続する。このようにして、直接的にインストルメンテーションがされていない歯根管の部分を含めて、銀イオンの放出および拡散によって、殺菌作用を達成することが可能となる。
本発明の変形形態において、過酸化水素の代替として、または過酸化水素に加えて、その他の酸化剤、例えば、別の過酸化物、次亜塩素酸塩、ジ−ハロゲン、過マンガン酸塩、過コール酸塩、および/または過ヨウ素酸塩を使用することができる。同様に、マレイン酸の代替として、またはマレイン酸に加えて、その他のキレート化剤、例えば、クエン酸、エチレンジアミン四酢酸、リンゴ酸、グルコン酸、乳酸、グリコール酸、プロパン酸、酢酸、マロン酸、シュウ酸、酒石酸、リン酸、上に挙げた酸の塩、またはエチレンジアミンを使用することができる。銀ナノ粒子の酸化物層中への組み込みのために、および銀ナノ粒子の溶解を促進するために、ハライドイオン(I-、Br-、F-)も使用することができる。最後に、CTANをCTAB(臭化セチルトリメチルアンモニウム)で代替すること、またはCTANにCTABを付加することができる。しかし、臭素イオンは、銀の存在下で極めて不溶性であり、銀の利用能を低減するAgBr沈殿物を形成するので、CTANは、CTABと比較して好ましい。一般に、界面活性剤は、アニオン性(硫酸塩、スルホン酸塩、リン酸塩、アルキルカルボン酸塩、アルキルアリールカルボン酸塩、またはアルキルエーテルカルボン酸塩など)、カチオン性(第四級アンモニウムなど)、双性イオン性または非イオン性(ポリソルベートまたはジ−もしくはトリ−ブロックポリマーなど)でよい。
Claims (17)
- 歯内治療の前または歯内治療の間に混合されて歯内洗浄溶液を形成することを目的とした第1製剤および第2製剤からなるセットであって、前記第1製剤が酸化剤を含み、前記第2製剤が、前記酸化剤によるそれらの粒子の酸化を減速するように処理された抗菌性ナノ粒子を含む、前記セット。
- 前記抗菌性ナノ粒子が、銀、金、酸化チタン、酸化銅、酸化亜鉛、またはキトサンから調製される、請求項1に記載のセット。
- 前記抗菌性ナノ粒子が、殻中に封入される、請求項1または2に記載のセット。
- 前記殻が、シリカ、酸化チタン、酸化ジルコニウム、またはポリマーから作製される、請求項3に記載のセット。
- 前記殻が、多孔性、好ましくはメソ多孔性である、請求項3または4に記載のセット。
- 前記殻が、それらの表面にグラフトされた官能基を含む、請求項3から5のいずれか1項に記載のセット。
- 歯内治療の前または歯内治療の間に混合されて歯内洗浄溶液を形成することを目的とした第1製剤および第2製剤からなるセットであって、前記第1製剤が酸化剤を含み、前記第2製剤が、少なくとも2種の元素からなる合金から作製される抗菌性ナノ粒子を含み、元素の1種が、残りの元素に比べて酸化に対してより抵抗性である、前記セット。
- 2種の元素が、銀および金である、請求項7に記載のセット。
- 前記酸化剤が、過酸化物、次亜塩素酸塩、ハロゲン、過マンガン酸塩、過塩素酸塩、または過ヨウ素酸塩である、請求項1から8のいずれか1項に記載のセット。
- 前記酸化剤が過酸化水素である、請求項9に記載のセット。
- 前記第1製剤が、さらに、キレート化剤を含む、請求項1から10のいずれか1項に記載のセット。
- 前記キレート化剤が、マレイン酸、クエン酸、エチレンジアミン四酢酸、リンゴ酸、グルコン酸、乳酸、グリコール酸、プロパン酸、酢酸、マロン酸、シュウ酸、酒石酸、リン酸、上に挙げた酸の塩、またはエチレンジアミンである、請求項11に記載のセット。
- 前記第2製剤が、さらに、界面活性剤を含む、請求項1から12のいずれか1項に記載のセット。
- 前記界面活性剤が、硫酸塩、スルホン酸塩、リン酸塩、アルキルカルボン酸塩、アルキルアリールカルボン酸塩、アルキルエーテルカルボン酸塩、第四級アンモニウム、ポリソルベート、またはジ−もしくはトリ−ブロックポリマーである、請求項13に記載のセット。
- 前記界面活性剤が、硝酸セチルトリメチルアンモニウムである、請求項13または14に記載のセット。
- 前記第1製剤および前記第2製剤が、その混合物が酸性pHを有する、請求項1から15のいずれか1項に記載のセット。
- 前記第1製剤の組成が、前記第1製剤が、前記抗菌性ナノ粒子に対する酸化作用とは無関係に、象牙質に対して清掃作用を発揮するように選択される、請求項1から16のいずれか1項に記載のセット。
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