JP2015138619A - Method for manufacturing negative electrode of nonaqueous electrolyte secondary battery, and device for manufacturing negative electrode of nonaqueous electrolyte secondary battery - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、たとえば、高エネルギー密度が駆動電源に必要とされることが多い移動情報端末、または高出力が駆動電源に必要とされることが多い電動自動車もしくは電動工具に用途をもつ、非水電解質二次電池の負極の製造方法、および非水電解質二次電池の負極の製造装置に関する。 The present invention provides a non-water application that has applications in, for example, mobile information terminals where high energy density is often required for a drive power source, or electric vehicles or power tools where high output is often required for a drive power source. The present invention relates to a method for producing a negative electrode for an electrolyte secondary battery, and an apparatus for producing a negative electrode for a non-aqueous electrolyte secondary battery.
近年、高出力および高エネルギー密度の新型二次電池の一つとして、非水電解質として非水電解液を用い、リチウムイオンを正極と負極との間で移動させて充放電を行うリチウムイオン二次電池が、利用されるようになっている。 In recent years, as one of the new secondary batteries with high output and high energy density, a lithium ion secondary that uses a nonaqueous electrolyte as a nonaqueous electrolyte and performs charge / discharge by moving lithium ions between the positive electrode and the negative electrode Batteries are being used.
このようなリチウムイオン二次電池において、リチウムと合金化するケイ素またはスズなどの材料を負極活物質として用いることが、検討されている。 In such a lithium ion secondary battery, use of a material such as silicon or tin alloyed with lithium as a negative electrode active material has been studied.
しかしながら、ケイ素またはスズなどの材料が負極活物質として用いられると、電子の受け渡しに関与する活物質はリチウムが吸蔵されると膨張しリチウムが放出されると収縮するので、充放電に伴う活物質の微粉化が発生したり、外部に電流を取り出すための集電体からの活物質の脱離が発生したりしやすい。 However, when a material such as silicon or tin is used as the negative electrode active material, the active material involved in electron transfer expands when lithium is occluded and contracts when lithium is released. Of the active material from the current collector for taking out an electric current to the outside.
このため、電極内の集電性が低下し、充放電サイクル特性が悪くなることがあった。 For this reason, the current collection property in an electrode falls and the charge / discharge cycle characteristic may worsen.
なお、集電体と、集電体上に形成された合金系活物質の薄膜と、を有する電極であって、薄膜が、たとえば、千鳥配列によって規則的に配置されている多数の柱状体で構成されており、集電体の表面に沿った方向で活物質の膨張に伴う応力を緩和できる電極を、露光・現像を用いたリソグラフィ法および電解めっき法などを利用して製造できる、電極の製造方法が、知られている（たとえば、特許文献１参照）。 Note that an electrode having a current collector and a thin film of an alloy-based active material formed on the current collector, the thin film being a number of columnar bodies regularly arranged in a staggered arrangement, for example An electrode that can be manufactured using a lithography method using an exposure / development method, an electrolytic plating method, etc., that can relieve stress associated with expansion of the active material in a direction along the surface of the current collector. A manufacturing method is known (see, for example, Patent Document 1).
また、向上されたエネルギー密度を有するのみならず、サイクル特性にも優れているリチウムイオン二次電池用の電極を、スクリーン印刷法、インクジェット法、スプレー法、グラビア印刷法、熱転写法、凸版印刷法、凹版印刷法またはオフセット印刷法などを利用してより簡単に製造でき、したがってリチウムイオン二次電池をより低コストで提供できる、同様な構成をもつ電極の製造方法が、知られている（たとえば、特許文献２参照）。 In addition to improved energy density, the electrodes for lithium ion secondary batteries, which have excellent cycle characteristics, can be applied to screen printing, inkjet, spraying, gravure printing, thermal transfer, and letterpress printing. There are known methods for manufacturing electrodes having a similar configuration that can be manufactured more easily using an intaglio printing method, an offset printing method, or the like, and thus can provide a lithium ion secondary battery at a lower cost (for example, , See Patent Document 2).
しかしながら、上述された従来の電極の製造方法は何れも、高出力および高エネルギー密度を実現するリチウムイオン二次電池の負極の量産の実用化には結びつきにくい。 However, any of the above-described conventional electrode manufacturing methods is difficult to put into practical use for mass production of a negative electrode of a lithium ion secondary battery that achieves high output and high energy density.
すなわち、前者の製造方法においては、成膜速度が小さく、工程数が多いので、コストが高くなりやすい。 That is, in the former manufacturing method, the film formation speed is low and the number of processes is large, so that the cost tends to be high.
そして、後者の製造方法においては、低粘度のペーストまたはインクを用いる必要があるので、充放電容量を大きくするために必要であると考えられる２０μｍ以上の十分な高さをもつ負極活物質合材層のドットパターンを形成することが非常に困難である。 In the latter production method, since it is necessary to use a low-viscosity paste or ink, a negative electrode active material mixture having a sufficient height of 20 μm or more, which is considered necessary for increasing the charge / discharge capacity. It is very difficult to form a layer dot pattern.
本発明は、上述された従来の課題を考慮し、たとえば、高出力および高エネルギー密度を実現するリチウムイオン二次電池の負極の量産をより効率的に実施することが可能な、非水電解質二次電池の負極の製造方法、および非水電解質二次電池の負極の製造装置を提供することを目的とする。 In view of the above-described conventional problems, the present invention provides, for example, a non-aqueous electrolyte that can more efficiently implement mass production of a negative electrode of a lithium ion secondary battery that achieves high output and high energy density. It aims at providing the manufacturing method of the negative electrode of a secondary battery, and the manufacturing apparatus of the negative electrode of a nonaqueous electrolyte secondary battery.
第１の本発明は、負極活物質粒子、バインダー、および溶媒を含む負極活物質合材ペーストを負極集電体の少なくとも一方の面に塗布する塗布工程と、
前記塗布された負極活物質合材ペーストが含む溶媒を蒸発させ、負極活物質合材層を形成する乾燥工程と、
溶媒を前記形成された負極活物質合材層に供給し、凹凸構造形成準備層を形成する溶媒供給工程と、
凹凸パターンを有する型を前記形成された凹凸構造形成準備層に押し当て、前記凹凸パターンを前記凹凸構造形成準備層に転写する凹凸構造転写工程と、
前記凹凸パターンが転写された前記凹凸構造形成準備層が含む溶媒を蒸発させ、負極活物質合材層を完成させる負極活物質合材層完成工程と、
を備えることを特徴とする、非水電解質二次電池の負極の製造方法である。
The first aspect of the present invention is a coating step of applying a negative electrode active material mixture paste containing negative electrode active material particles, a binder, and a solvent to at least one surface of a negative electrode current collector;
A drying step of evaporating the solvent contained in the applied negative electrode active material mixture paste to form a negative electrode active material mixture layer;
A solvent supply step of supplying a solvent to the formed negative electrode active material mixture layer to form a concavo-convex structure formation preparation layer;
A concavo-convex structure transfer step of pressing a mold having a concavo-convex pattern against the formed concavo-convex structure formation preparation layer, and transferring the concavo-convex pattern to the concavo-convex structure formation preparation layer;
A negative electrode active material mixture layer completion step of evaporating a solvent contained in the concavo-convex structure formation preparation layer to which the concavo-convex pattern is transferred, and completing a negative electrode active material mixture layer;
It is a manufacturing method of the negative electrode of a nonaqueous electrolyte secondary battery characterized by including.
第２の本発明は、前記凹凸構造形成準備層は、前記負極集電体の上下の面に形成されており、
前記型は、前記凹凸構造形成準備層が前記上下の面に形成された前記負極集電体の上下に配置される二つの型であり、
前記凹凸構造転写工程においては、前記負極集電体の上下に配置された前記二つの型が有する前記凹凸パターンを、前記上下の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に一括的に転写することを特徴とする、第１の本発明の非水電解質二次電池の負極の製造方法である。
2nd this invention, the said uneven | corrugated structure formation preparation layer is formed in the upper and lower surfaces of the said negative electrode collector,
The molds are two molds that are arranged above and below the negative electrode current collector on which the concavo-convex structure formation preparation layers are formed on the upper and lower surfaces,
In the concavo-convex structure transfer step, the concavo-convex patterns of the two molds arranged above and below the negative electrode current collector are collectively transferred to the concavo-convex structure formation preparation layer formed on the upper and lower surfaces. A method for producing a negative electrode for a non-aqueous electrolyte secondary battery according to the first aspect of the present invention.
第３の本発明は、前記負極集電体の上下に配置された前記二つの型は、二つのロールであり、
前記凹凸構造転写工程においては、前記凹凸構造形成準備層が前記上下の面に形成された前記負極集電体が、前記二つのロールの間に挿入されることを特徴とする、第２の本発明の非水電解質二次電池の負極の製造方法である。
According to a third aspect of the present invention, the two types disposed above and below the negative electrode current collector are two rolls,
In the concavo-convex structure transfer step, the negative current collector in which the concavo-convex structure formation preparation layer is formed on the upper and lower surfaces is inserted between the two rolls. It is a manufacturing method of the negative electrode of the nonaqueous electrolyte secondary battery of invention.
第４の本発明は、前記負極集電体の上の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの形状および大きさは、前記負極集電体の下の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの形状および大きさと同じであり、
前記上の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの凹部分の間にある凸部分と、前記下の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの、上下方向を基準として対応する凹部分の間にある凸部分と、は、前記上下方向を基準として少なくとも部分的に重なることを特徴とする、第３の本発明の非水電解質二次電池の負極の製造方法である。
According to a fourth aspect of the present invention, the shape and size of the concavo-convex pattern of the mold pressed against the concavo-convex structure forming preparation layer formed on the upper surface of the negative electrode current collector is the same as that of the negative electrode current collector. It is the same as the shape and size of the concavo-convex pattern of the mold pressed against the concavo-convex structure formation preparation layer formed on the lower surface,
Convex portions formed between the concave portions of the concave / convex pattern of the mold pressed against the concave / convex structure forming preparation layer formed on the upper surface, and the concave / convex structure forming preparation layer formed on the lower surface A convex portion between the concave portions corresponding to the vertical direction of the concave / convex pattern of the mold pressed against the mold, at least partially overlaps with the vertical direction as a reference, 3 is a method for producing a negative electrode of the nonaqueous electrolyte secondary battery of the present invention.
第５の本発明は、前記凹凸構造形成準備層が前記上下の面に形成された前記負極集電体は、ロール圧接面を基準として斜め上方から前記二つのロールの間に挿入されることを特徴とする、第３または第４の本発明の非水電解質二次電池の負極の製造方法である。 According to a fifth aspect of the present invention, the negative electrode current collector in which the concavo-convex structure formation preparation layer is formed on the upper and lower surfaces is inserted between the two rolls obliquely from above with reference to a roll pressure contact surface. It is the manufacturing method of the negative electrode of the nonaqueous electrolyte secondary battery of 3rd or 4th this invention characterized by the above-mentioned.
第６の本発明は、前記溶媒供給工程においては、ダイコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、グラビア印刷法、インクジェット法、ディスペンス法、およびスプレー法の内の何れかを利用することを特徴とする、第１〜第５の何れかの本発明の非水電解質二次電池の負極の製造方法である。 In a sixth aspect of the present invention, the solvent supplying step uses any one of a die coating method, a screen printing method, a flexographic printing method, a gravure printing method, an ink jet method, a dispensing method, and a spray method. The method for producing a negative electrode for a nonaqueous electrolyte secondary battery according to any one of the first to fifth aspects of the present invention.
第７の本発明は、負極活物質粒子、バインダー、および溶媒を含む負極活物質合材ペーストを負極集電体の少なくとも一方の面に塗布する塗布手段と、
前記塗布された負極活物質合材ペーストが含む溶媒を蒸発させ、負極活物質合材層を形成する乾燥手段と、
溶媒を前記形成された負極活物質合材層に供給し、凹凸構造形成準備層を形成する溶媒供給手段と、
凹凸パターンを有する型を前記形成された凹凸構造形成準備層に押し当て、前記凹凸パターンを前記凹凸構造形成準備層に転写する凹凸構造転写手段と、
前記凹凸パターンが転写された前記凹凸構造形成準備層が含む溶媒を蒸発させ、負極活物質合材層を完成させる負極活物質合材層完成手段と、
を備えることを特徴とする、非水電解質二次電池の負極の製造装置である。
The seventh aspect of the present invention is a coating means for applying a negative electrode active material mixture paste containing negative electrode active material particles, a binder, and a solvent to at least one surface of a negative electrode current collector;
A drying means for evaporating the solvent contained in the applied negative electrode active material mixture paste to form a negative electrode active material mixture layer;
A solvent supply means for supplying a solvent to the formed negative electrode active material mixture layer and forming a concavo-convex structure formation preparation layer;
A concavo-convex structure transfer means for pressing a mold having a concavo-convex pattern against the formed concavo-convex structure formation preparation layer, and transferring the concavo-convex pattern to the concavo-convex structure formation preparation layer;
A negative electrode active material mixture layer completion means for evaporating the solvent contained in the concavo-convex structure formation preparation layer to which the concavo-convex pattern is transferred, and completing a negative electrode active material mixture layer;
It is a manufacturing apparatus of the negative electrode of a nonaqueous electrolyte secondary battery characterized by including.
第８の本発明は、前記凹凸構造形成準備層は、前記負極集電体の上下の面に形成されており、
前記型は、前記凹凸構造形成準備層が前記上下の面に形成された前記負極集電体の上下に配置される二つの型であり、
前記凹凸構造転写手段は、前記負極集電体の上下に配置された前記二つの型が有する前記凹凸パターンを、前記上下の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に一括的に転写することを特徴とする、第７の本発明の非水電解質二次電池の負極の製造装置である。
In the eighth aspect of the present invention, the uneven structure formation preparation layer is formed on upper and lower surfaces of the negative electrode current collector,
The molds are two molds that are arranged above and below the negative electrode current collector on which the concavo-convex structure formation preparation layers are formed on the upper and lower surfaces,
The concavo-convex structure transfer means collectively transfers the concavo-convex patterns of the two molds arranged above and below the negative electrode current collector to the concavo-convex structure formation preparation layer formed on the upper and lower surfaces. An apparatus for producing a negative electrode for a nonaqueous electrolyte secondary battery according to the seventh aspect of the present invention.
第９の本発明は、前記負極集電体の上下に配置された前記二つの型は、二つのロールであり、
前記凹凸構造転写手段においては、前記凹凸構造形成準備層が前記上下の面に形成された前記負極集電体が、前記二つのロールの間に挿入されることを特徴とする、第８の本発明の非水電解質二次電池の負極の製造装置である。
According to a ninth aspect of the present invention, the two types disposed above and below the negative electrode current collector are two rolls,
In the concavo-convex structure transfer means, the negative current collector in which the concavo-convex structure formation preparation layer is formed on the upper and lower surfaces is inserted between the two rolls. It is a manufacturing apparatus of the negative electrode of the nonaqueous electrolyte secondary battery of invention.
第１０の本発明は、前記負極集電体の上の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの形状および大きさは、前記負極集電体の下の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの形状および大きさと同じであり、
前記上の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの凹部分の間にある凸部分と、前記下の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの、上下方向を基準として対応する凹部分の間にある凸部分と、は、前記上下方向を基準として少なくとも部分的に重なることを特徴とする、第９の本発明の非水電解質二次電池の負極の製造装置である。
In a tenth aspect of the present invention, the shape and size of the concave / convex pattern of the mold pressed against the concave / convex structure forming preparation layer formed on the upper surface of the negative electrode current collector is the same as that of the negative electrode current collector. It is the same as the shape and size of the concavo-convex pattern of the mold pressed against the concavo-convex structure formation preparation layer formed on the lower surface,
Convex portions formed between the concave portions of the concave / convex pattern of the mold pressed against the concave / convex structure forming preparation layer formed on the upper surface, and the concave / convex structure forming preparation layer formed on the lower surface A convex portion between the concave portions corresponding to the vertical direction of the concave / convex pattern of the mold pressed against the mold, at least partially overlaps with the vertical direction as a reference, 9 is a negative electrode manufacturing apparatus for a non-aqueous electrolyte secondary battery of the present invention.
第１１の本発明は、前記凹凸構造形成準備層が前記上下の面に形成された前記負極集電体は、ロール圧接面を基準として斜め上方から前記二つのロールの間に挿入されることを特徴とする、第９または第１０の本発明の非水電解質二次電池の負極の製造装置である。 According to an eleventh aspect of the present invention, the negative electrode current collector in which the concavo-convex structure formation preparation layer is formed on the upper and lower surfaces is inserted between the two rolls obliquely from above with reference to a roll pressure contact surface. An apparatus for producing a negative electrode for a nonaqueous electrolyte secondary battery according to the ninth or tenth aspect of the present invention, which is characterized.
本発明によって、高出力および高エネルギー密度を実現するリチウムイオン二次電池の負極の量産をより効率的に実施することが可能な、非水電解質二次電池の負極の製造方法、および非水電解質二次電池の負極の製造装置を提供することができる。 According to the present invention, a negative electrode manufacturing method for a non-aqueous electrolyte secondary battery, and a non-aqueous electrolyte capable of more efficiently carrying out mass production of a negative electrode for a lithium ion secondary battery realizing high output and high energy density An apparatus for manufacturing a negative electrode for a secondary battery can be provided.
以下、図面を参照しながら、本発明における実施の形態について詳細に説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
はじめに、図１を参照しながら、本実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の構成について説明する。 First, the configuration of the negative electrode of the lithium ion secondary battery of the present embodiment will be described with reference to FIG.
ここに、図１は、本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の概略斜視図である。 FIG. 1 is a schematic perspective view of the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the embodiment of the present invention.
本実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極においては、負極活物質合材層の凹凸構造２が負極集電体１の表側および裏側の両側に配置されている。 In the negative electrode of the lithium ion secondary battery of the present embodiment, the concavo-convex structure 2 of the negative electrode active material mixture layer is disposed on both the front side and the back side of the negative electrode current collector 1.
凹凸構造２は、千鳥配列によって規則的に配置されている多数の柱状体で構成されており、負極集電体１の表面に沿った方向で活物質の膨張に伴う応力を緩和できる。 The concavo-convex structure 2 is composed of a large number of columnar bodies regularly arranged in a staggered arrangement, and can relieve stress accompanying the expansion of the active material in a direction along the surface of the negative electrode current collector 1.
つぎに、図２（ａ）〜（ｈ）および図３を主として参照しながら、本実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法と、本実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造装置の構成および動作と、について説明する。 Next, with reference mainly to FIGS. 2 (a) to 2 (h) and FIG. 3, the method for manufacturing the negative electrode of the lithium ion secondary battery of the present embodiment and the negative electrode of the lithium ion secondary battery of the present embodiment The configuration and operation of the manufacturing apparatus will be described.
ここに、図２（ａ）〜（ｈ）は本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法を説明するための概略断面図（その１〜８）であり、図３は本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造装置のブロック図である。 2A to 2H are schematic cross-sectional views (Nos. 1 to 8) for explaining a method for manufacturing the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the embodiment of the present invention, and FIG. It is a block diagram of the manufacturing apparatus of the negative electrode of the lithium ion secondary battery of embodiment in this invention.
まず、図２（ａ）に示されているように、負極活物質粒子、バインダー、および溶剤とも呼ばれる溶媒を含む負極活物質合材ペースト３を負極集電体１の一方の表面である片面に塗布する。 First, as shown in FIG. 2A, a negative electrode active material mixture paste 3 containing a negative electrode active material particle, a binder, and a solvent, also called a solvent, is applied to one surface which is one surface of the negative electrode current collector 1. Apply.
つまり、本工程においては、負極活物質合材ペースト塗布機構１０１（図３参照）を利用して、負極活物質粒子、バインダー、および溶媒を含む負極活物質合材ペースト３を負極集電体１の少なくとも一方の面に塗布する。なお、負極活物質合材ペースト塗布機構１０１は、本発明の塗布手段の一例である。 That is, in this process, the negative electrode active material mixture paste 3 including the negative electrode active material particles, the binder, and the solvent is used as the negative electrode current collector 1 using the negative electrode active material mixture paste application mechanism 101 (see FIG. 3). It is applied to at least one surface. The negative electrode active material mixture paste application mechanism 101 is an example of the application means of the present invention.
負極活物質粒子は、たとえば、ケイ素、ケイ素合金およびスズの内の何れかを含む。 The negative electrode active material particles include, for example, any of silicon, a silicon alloy, and tin.
バインダーは、たとえば、スチレン−ブタジエン共重合体（ＳＢＲ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリアクリル酸（ＰＡＡ）、ポリアミド、およびポリイミドの内の何れかを含む。 The binder includes, for example, any of styrene-butadiene copolymer (SBR), polyvinylidene fluoride (PVDF), polyacrylic acid (PAA), polyamide, and polyimide.
溶媒は、たとえば、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）または水である。 The solvent is, for example, N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) or water.
もちろん、当該溶媒がこれらに限定されないことは、いうまでもない。 Of course, it goes without saying that the solvent is not limited thereto.
たとえば、一種類の有機溶媒を単独で用いてもよいし、複数種類の有機溶媒の中から選ばれた二種類以上の有機溶媒の混合物を用いてもよい。 For example, one type of organic solvent may be used alone, or a mixture of two or more types of organic solvents selected from a plurality of types of organic solvents may be used.
なお、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロピルアルコール、ブタノールまたはイソブチルアルコールなどのアルコール類は、このような有機溶媒の具体例である。 Alcohols such as methanol, ethanol, propanol, isopropyl alcohol, butanol or isobutyl alcohol are specific examples of such organic solvents.
また、メチルエチルケトンまたはメチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）などのケトン類も、このような有機溶媒の具体例である。 Ketones such as methyl ethyl ketone or methyl isobutyl ketone (MIBK) are also specific examples of such organic solvents.
また、α−テルピネオール、β−テルピネオールまたはγ−テルピネオールなどのテルペン類も、このような有機溶媒の具体例である。 Terpenes such as α-terpineol, β-terpineol or γ-terpineol are also specific examples of such organic solvents.
また、エチレングリコールモノアルキルエーテル類、エチレングリコールジアルキルエーテル類、ジエチレングリコールモノアルキルエーテル類、ジエチレングリコールジアルキルエーテル類、エチレングリコールモノアルキルエーテルアセテート類、エチレングリコールジアルキルエーテルアセテート類、ジエチレングリコールモノアルキルエーテルアセテート類、ジエチレングリコールジアルキルエーテルアセテート類、プロピレングリコールモノアルキルエーテル類、プロピレングリコールジアルキルエーテル類、プロピレングリコールモノアルキルエーテルアセテート類も、このような有機溶媒の具体例である。 Also, ethylene glycol monoalkyl ethers, ethylene glycol dialkyl ethers, diethylene glycol monoalkyl ethers, diethylene glycol dialkyl ethers, ethylene glycol monoalkyl ether acetates, ethylene glycol dialkyl ether acetates, diethylene glycol monoalkyl ether acetates, diethylene glycol dialkyl Ether acetates, propylene glycol monoalkyl ethers, propylene glycol dialkyl ethers, and propylene glycol monoalkyl ether acetates are also specific examples of such organic solvents.
負極活物質合材ペースト３を塗布する方法としては、リバースコート法、ダイコート法、ドクターブレード法、スクリーン印刷法、グラビア印刷法、フレキソ印刷法、ディスペンス法、またはインクジェット法などを用いることができる。 As a method of applying the negative electrode active material mixture paste 3, a reverse coating method, a die coating method, a doctor blade method, a screen printing method, a gravure printing method, a flexographic printing method, a dispensing method, an inkjet method, or the like can be used.
つぎに、図２（ｂ）に示されているように、負極活物質合材ペースト３の溶媒を蒸発させることで、負極活物質合材層４を負極集電体１の片面に形成する。 Next, as shown in FIG. 2B, the negative electrode active material mixture layer 4 is formed on one surface of the negative electrode current collector 1 by evaporating the solvent of the negative electrode active material mixture paste 3.
つまり、本工程においては、溶媒蒸発機構１０２（図３参照）を利用して、塗布された負極活物質合材ペースト３が含む溶媒を蒸発させ、負極活物質合材層４を形成する。なお、溶媒蒸発機構１０２は、本発明の乾燥手段の一例である。 That is, in this step, the solvent contained in the applied negative electrode active material mixture paste 3 is evaporated using the solvent evaporation mechanism 102 (see FIG. 3) to form the negative electrode active material mixture layer 4. The solvent evaporation mechanism 102 is an example of the drying means of the present invention.
溶媒を蒸発させる方法としては、ヒーター加熱法、赤外線加熱法、誘導加熱法、熱風乾燥法、または真空乾燥法などを用いることができる。 As a method for evaporating the solvent, a heater heating method, an infrared heating method, an induction heating method, a hot air drying method, a vacuum drying method, or the like can be used.
つぎに、図２（ｃ）に示されているように、負極集電体１の反対面にも同様に（図２（ａ）参照）、負極活物質合材ペースト３を塗布する。 Next, as shown in FIG. 2C, the negative electrode active material mixture paste 3 is similarly applied to the opposite surface of the negative electrode current collector 1 (see FIG. 2A).
つぎに、図２（ｄ）に示されているように、負極集電体１の反対面にも同様に（図２（ｂ）参照）、負極活物質合材ペースト３の溶媒を蒸発させることで、負極活物質合材層４を形成する。 Next, as shown in FIG. 2D, the solvent of the negative electrode active material mixture paste 3 is also evaporated on the opposite surface of the negative electrode current collector 1 (see FIG. 2B). Thus, the negative electrode active material mixture layer 4 is formed.
もちろん、このように片面ずつに塗布および乾燥を繰り返して負極集電体１の両面に負極活物質合材層４を形成するのではなく、両面に同時に負極活物質合材ペースト３を塗布した後に溶媒を蒸発させることで、両面に同時に負極活物質合材層４を形成することもできる。 Of course, the negative electrode active material mixture layer 4 is not formed on both sides of the negative electrode current collector 1 by repeating coating and drying on each side in this manner, but after the negative electrode active material mixture paste 3 is applied on both sides simultaneously. By evaporating the solvent, the negative electrode active material mixture layer 4 can be simultaneously formed on both surfaces.
つぎに、図２（ｅ）に示されているように、負極活物質合材層４に溶媒を供給することで、凹凸構造形成準備層５を形成する。 Next, as shown in FIG. 2 (e), the concavo-convex structure formation preparation layer 5 is formed by supplying a solvent to the negative electrode active material mixture layer 4.
つまり、本工程においては、溶媒供給機構１０３（図３参照）を利用して、溶媒を形成された負極活物質合材層４に供給し、凹凸構造形成準備層５を形成する。なお、溶媒供給機構１０３は、本発明の溶媒供給手段の一例である。 In other words, in this process, the solvent supply mechanism 103 (see FIG. 3) is used to supply the solvent to the negative electrode active material mixture layer 4 on which the concavo-convex structure formation preparation layer 5 is formed. The solvent supply mechanism 103 is an example of the solvent supply unit of the present invention.
このような溶媒としては、上述された工程（図２（ａ）および（ｃ）参照）で使用された負極活物質合材ペースト３に含まれる溶媒と同じ溶媒が好ましい。 As such a solvent, the same solvent as the solvent contained in the negative electrode active material mixture paste 3 used in the above-described steps (see FIGS. 2A and 2C) is preferable.
負極活物質合材層４に溶媒を供給する方法としては、リバースコート法、ダイコート法、ドクターブレード法、スクリーン印刷法、グラビア印刷法、フレキソ印刷法、ディスペンス法、インクジェット法、またはスプレー法などを用いることができる。 As a method of supplying the solvent to the negative electrode active material mixture layer 4, a reverse coating method, a die coating method, a doctor blade method, a screen printing method, a gravure printing method, a flexographic printing method, a dispensing method, an ink jet method, or a spray method is used. Can be used.
つぎに、図２（ｆ）に示されているように、凹凸構造形成準備層５に形状転写用の上転写用型７および下転写用型８を押し当てることで、これらの型の形状を凹凸構造形成準備層５に転写する。 Next, as shown in FIG. 2 (f), by pressing the upper transfer mold 7 for shape transfer and the lower transfer mold 8 against the concavo-convex structure formation preparation layer 5, the shapes of these molds are changed. Transfer to the concavo-convex structure formation preparation layer 5.
つまり、本工程においては、凹凸構造転写機構１０４（図３参照）を利用して、凹凸パターンを有する上転写用型７および下転写用型８を形成された凹凸構造形成準備層５に押し当て、凹凸パターンを凹凸構造形成準備層５に転写する。なお、凹凸構造転写機構１０４は、本発明の凹凸構造転写手段の一例である。 That is, in this step, the concavo-convex structure transfer mechanism 104 (see FIG. 3) is used to press the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 having the concavo-convex pattern against the formed concavo-convex structure formation preparation layer 5. The concavo-convex pattern is transferred to the concavo-convex structure formation preparation layer 5. The uneven structure transfer mechanism 104 is an example of the uneven structure transfer unit of the present invention.
上転写用型７および下転写用型８の材質としては、高合金工具鋼もしくは金型用のＳＫＤ（Ｓｔｅｅｌ Ｋｏｇｕ Ｄｉｃｅ）とも呼ばれるダイス鋼、もしくはＳＫＨ（Ｓｔｅｅｌ Ｋｏｕｇｕ Ｈｉｇｈ−ｓｐｅｅｄ）とも呼ばれる高速度工具鋼などの鉄鋼材料、ニッケル、アルミ、またはセラミックスなどを用いることができる。 The material of the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 is a high alloy tool steel or die steel called SKD (Steel Kogu Dice) for molds, or a high-speed tool called SKH (Steel Kougu High-speed). Steel materials such as steel, nickel, aluminum, or ceramics can be used.
上転写用型７および下転写用型８の加工方法としては、機械加工法、レーザー加工法、放電加工法、ウェットエッチング法、ドライエッチング法、電鋳法、プレス法、または粉体成形法などを用いることができる。 The processing methods of the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 include a machining method, a laser processing method, an electric discharge processing method, a wet etching method, a dry etching method, an electroforming method, a pressing method, or a powder molding method. Can be used.
上転写用型７および下転写用型８の表面に無ニッケルめっき、硬質クロムめっき、ＰＶＤ（Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）皮膜、またはＴｉＣ（Ｔｉｔａｎｉｕｍ Ｃａｒｂｉｄｅ）皮膜などの表面処理を施すことで、これらの耐摩耗性を向上させることができる。 The surface of the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 is subjected to surface treatment such as nickel-free plating, hard chrome plating, PVD (Physical Vapor Deposition) film, or TiC (Titanium Carbide) film, thereby providing wear resistance. Can be improved.
さらに、上転写用型７および下転写用型８の表面には、フッ素系、またはシリコーン系の離型材を用いることができる。 Further, a fluorine-based or silicone-based release material can be used on the surfaces of the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8.
つぎに、図２（ｇ）に示されているように、形状転写用の上転写用型７および下転写用型８を離型する。 Next, as shown in FIG. 2G, the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 for shape transfer are released.
そして、図２（ｈ）に示されているように、凹凸構造形成準備層５に含まれる溶媒を蒸発させることで、負極活物質合材層の凹凸構造２を形成する。 Then, as shown in FIG. 2 (h), the concavo-convex structure 2 of the negative electrode active material mixture layer is formed by evaporating the solvent contained in the concavo-convex structure formation preparation layer 5.
つまり、本工程においては、溶媒蒸発機構１０５（図３参照）を利用して、凹凸パターンが転写された凹凸構造形成準備層５が含む溶媒を蒸発させ、負極活物質合材層４を完成させる。なお、溶媒蒸発機構１０５は、本発明の負極活物質合材層完成手段の一例である。 That is, in this step, the solvent included in the concavo-convex structure formation preparation layer 5 to which the concavo-convex pattern is transferred is evaporated using the solvent evaporation mechanism 105 (see FIG. 3) to complete the negative electrode active material mixture layer 4. . The solvent evaporation mechanism 105 is an example of a negative electrode active material mixture layer completion unit of the present invention.
溶媒を蒸発させる方法としては、ヒーター加熱法、赤外線加熱法、誘導加熱法、熱風乾燥法、または真空乾燥法などを用いることができる。 As a method for evaporating the solvent, a heater heating method, an infrared heating method, an induction heating method, a hot air drying method, a vacuum drying method, or the like can be used.
なお、負極活物質合材ペースト３を塗布した後に溶媒を蒸発させず直ちに凹凸パターンを凹凸構造形成準備層５に転写する方法は、幅が数ｃｍ程度の小サイズの極板を製造する場合においては実行することが可能であるが、幅が１ｍ程度の量産サイズの極板を製造しなければならない実用的な場合においては実行することが困難である。 In addition, the method of transferring the concavo-convex pattern to the concavo-convex structure forming preparation layer 5 immediately after applying the negative electrode active material mixture paste 3 without evaporating the solvent is used in the case of manufacturing a small-sized electrode plate having a width of about several centimeters. Can be carried out, but is difficult to carry out in a practical case where an electrode plate having a mass production size of about 1 m in width must be manufactured.
その理由を説明すると、つぎの通りである。 The reason for this will be described as follows.
すなわち、凹凸パターンを凹凸構造形成準備層５に転写するときには負極活物質合材ペースト３の溶剤量があまり多すぎては好ましくなく適量であることが要求されるが、この適量の溶剤量で量産サイズに応じた負極集電体１の表面に負極活物質合材ペースト３を塗布することはかなり困難である。 That is, when transferring the concavo-convex pattern to the concavo-convex structure formation preparation layer 5, the amount of the solvent of the negative electrode active material mixture paste 3 is not preferable if it is too large, but it is required to be an appropriate amount. It is quite difficult to apply the negative electrode active material mixture paste 3 to the surface of the negative electrode current collector 1 according to the size.
そこで、塗布が容易であるように比較的に多い溶剤量で負極活物質合材ペースト３を塗布しウェット膜を形成した後に溶媒を蒸発させ、一旦はドライ膜を形成する。 Therefore, the negative electrode active material mixture paste 3 is applied with a relatively large amount of solvent so as to be easily applied to form a wet film, the solvent is evaporated, and a dry film is formed once.
負極活物質合材ペースト３を負極集電体１の表面に塗布した後に溶媒を蒸発させる（図２（ｄ）参照）工程において、負極活物質合材層４の中の溶媒含有量を均一に制御することは、困難である。 In the step of evaporating the solvent after the negative electrode active material mixture paste 3 is applied to the surface of the negative electrode current collector 1 (see FIG. 2D), the solvent content in the negative electrode active material mixture layer 4 is made uniform. It is difficult to control.
しかしながら、一旦はドライ膜として形成された負極活物質合材層４に改めて適量の溶媒を供給することで（図２（ｅ）参照）、負極活物質合材層４の中の溶媒含有量を均一に制御しながら、形状加工が可能となるように流動性を負極活物質合材層４に生じさせることができる。 However, once the appropriate amount of solvent is supplied to the negative electrode active material mixture layer 4 once formed as a dry film (see FIG. 2E), the solvent content in the negative electrode active material mixture layer 4 is reduced. While being uniformly controlled, fluidity can be generated in the negative electrode active material mixture layer 4 so that shape processing is possible.
なお、両面に同時にウェット膜を形成し直ちに凹凸パターンを凹凸構造形成準備層５に転写する場合には、ウェット膜の状態の負極活物質合材ペースト３が表面に塗布された、どこにも接触させることができない負極集電体１についてはその搬送方向が現実的には鉛直方向に限定されてしまうので、大部分の設備配置を鉛直方向に行わざるをえず、設備高さが非常に高くなってしまう恐れがある。 In addition, when a wet film is simultaneously formed on both surfaces and the concavo-convex pattern is immediately transferred to the concavo-convex structure formation preparation layer 5, the negative electrode active material mixture paste 3 in a wet film state is applied to the surface, and is contacted anywhere. Since the conveyance direction of the negative electrode current collector 1 that cannot be practically limited to the vertical direction, most of the equipment arrangement must be performed in the vertical direction, and the equipment height becomes very high. There is a risk that.
つぎに、本実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法における凹凸構造転写についてより具体的に説明する。 Next, the uneven structure transfer in the method for producing the negative electrode of the lithium ion secondary battery of the present embodiment will be described more specifically.
図４に示されているように、転写用の凹凸構造が表面に形成された、軸芯が平行なロール状の上転写用型７および下転写用型８を用いて、負極集電体１の両面に配置され溶媒を含んだ凹凸構造形成準備層５に凹凸構造２を形成する。 As shown in FIG. 4, the negative electrode current collector 1 is formed using a roll-shaped upper transfer mold 7 and lower transfer mold 8 in which the concavo-convex structure for transfer is formed on the surface and the axis is parallel. The concavo-convex structure 2 is formed on the concavo-convex structure formation preparation layer 5 which is disposed on both surfaces and contains a solvent.
ここに、図４は、本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法における凹凸構造転写を説明するための概略部分断面図である。 FIG. 4 is a schematic partial cross-sectional view for explaining the concavo-convex structure transfer in the method for manufacturing the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the embodiment of the present invention.
凹凸構造形成準備層５に含まれる溶媒含有率は、１重量％以上であって４０重量％以下であることが好ましい。 The solvent content contained in the uneven structure formation preparation layer 5 is preferably 1% by weight or more and 40% by weight or less.
これは、溶媒含有率が１重量％より小さいと、凹凸構造形成準備層５の流動性が不十分であって、凹凸構造を形成することが困難になる恐れがあり、溶媒含有率が４０重量％より大きいと、凹凸構造形成準備層５の流動性が過剰であって、凹凸構造形成準備層５における広範囲の材料移動が生じ、凹凸構造を形成することが困難になる恐れがあるからである。 This is because if the solvent content is less than 1% by weight, the uneven structure forming preparation layer 5 has insufficient fluidity, and it may be difficult to form the uneven structure, and the solvent content is 40% by weight. If it is larger than%, the fluidity of the concavo-convex structure formation preparation layer 5 is excessive, and a wide range of material movement occurs in the concavo-convex structure formation preparation layer 5, which may make it difficult to form the concavo-convex structure. .
転写用の型の凹凸パターンは、たとえば、上転写用型７および下転写用型８のロール表面に直接的な加工を行うことで形成されてもよいし、板状または筒状の型をロール表面に固定しロールと一体化することで形成されてもよい。 The concavo-convex pattern of the transfer mold may be formed, for example, by directly processing the roll surfaces of the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8, or a plate-shaped or cylindrical mold is rolled. It may be formed by fixing to the surface and integrating with the roll.
図５（ａ）〜（ｃ）に示されているように、凹凸構造形成準備層５に凹凸構造を形成するときの上転写用型７と下転写用型８との間の位置関係には、三つの場合が考えられる。 As shown in FIGS. 5A to 5C, the positional relationship between the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 when the uneven structure is formed on the uneven structure forming preparation layer 5 is as follows. There are three possible cases.
ここに、図５（ａ）〜（ｃ）は、本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法における凹凸構造転写を説明するための概略三面図（その１〜３）である。 Here, FIGS. 5A to 5C are schematic three-view diagrams (Nos. 1 to 3) for explaining the concavo-convex structure transfer in the method for manufacturing the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the embodiment of the present invention. is there.
なお、これらの三面図は、図面上で下から順番に、下転写用型８を開口部である凹部の側つまり上側から見た上面図、および上転写用型７を開口部である凹部の側つまり下側から見た下面図、ならびに上述の上面図および下面図の一点鎖線ａａ、ｂｂおよびｃｃにそれぞれ対応する断面においての断面図からなっている。 These three views are, in order from the bottom on the drawing, a top view of the lower transfer mold 8 as viewed from the side of the recess that is the opening, that is, from the upper side, and the upper transfer mold 7 of the recess that is the opening. The bottom view seen from the side, ie, the lower side, and the cross-sectional views in the cross-sections corresponding to the alternate long and short dash lines aa, bb and cc, respectively.
図５（ａ）に示されているように、上転写用型７の凹部が下転写用型８の凹部と平面視においてちょうど重なっている場合（上転写用型７と下転写用型８との間の位置関係が理解しやすいように、これらの凹部の中心を通る一点鎖線が図面上で縦方向に記入されている）には、極めて安定的な凹凸構造の転写が可能である。 As shown in FIG. 5A, when the concave portion of the upper transfer mold 7 just overlaps the concave portion of the lower transfer mold 8 in plan view (the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 In order to make it easy to understand the positional relationship between the two, a one-dot chain line passing through the centers of these recesses is written in the vertical direction on the drawing), and an extremely stable uneven structure can be transferred.
そして、図５（ｂ）に示されているように、上転写用型７の凹部が下転写用型８の凹部と平面視において十分に重なっている場合にも、十分に安定的な凹凸構造の転写が可能である。 Then, as shown in FIG. 5B, even when the concave portion of the upper transfer mold 7 is sufficiently overlapped with the concave portion of the lower transfer mold 8 in a plan view, a sufficiently stable uneven structure. Can be transferred.
しかしながら、図５（ｃ）に示されているように、上転写用型７の凹部が下転写用型８の凹部と平面視において十分には重なっていない場合には、十分に安定的な凹凸構造の転写が可能ではなくなってしまう恐れがある。 However, as shown in FIG. 5C, when the concave portion of the upper transfer mold 7 does not sufficiently overlap with the concave portion of the lower transfer mold 8 in a plan view, sufficiently stable irregularities There is a risk that the transfer of the structure may not be possible.
このような上転写用型７と下転写用型８との間の位置関係についての三つの場合に関する説明から明らかにされたことは、つぎの通りである。 What has been clarified from the description of the three cases regarding the positional relationship between the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 is as follows.
すなわち、上転写用型７が有する凹凸パターンの形状および大きさ、ならびに下転写用型８が有する凹凸パターンの形状および大きさ、の凹凸分布は、負極集電体１の表側および裏側の両側に配置されている負極活物質合材層の凹凸構造２（図１参照）の凹凸分布とは、ちょうど逆になっている。 That is, the unevenness distribution of the shape and size of the uneven pattern of the upper transfer mold 7 and the shape and size of the uneven pattern of the lower transfer mold 8 is on both the front side and the back side of the negative electrode current collector 1. The uneven distribution of the uneven structure 2 (see FIG. 1) of the disposed negative electrode active material mixture layer is just opposite.
たとえば、上転写用型７の凸部分７ａは凹凸構造２の凹部分２ｂに対応しており、上転写用型７の凹部分７ｂは凹凸構造２の凸部分２ａに対応している。 For example, the convex portion 7 a of the upper transfer mold 7 corresponds to the concave portion 2 b of the concave-convex structure 2, and the concave portion 7 b of the upper transfer mold 7 corresponds to the convex portion 2 a of the concave-convex structure 2.
つまり、凹凸構造２は上述の通り多数の柱状体で構成されているので、上転写用型７および下転写用型８が有する凹凸パターンは同柱状体に対応する多数の穴で構成されている。 That is, since the concavo-convex structure 2 is composed of a number of columnar bodies as described above, the concavo-convex pattern of the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 is composed of a number of holes corresponding to the columnar bodies. .
このため、上転写用型７の凸部分７ａおよび下転写用型８の凸部分８ａは一つに繋がった大面積の面部分であるが、上転写用型７の凹部分７ｂおよび下転写用型８の凹部分８ｂは互いに離れた多数の穴によって構成される小面積の穴部分である。 For this reason, the convex portion 7a of the upper transfer mold 7 and the convex portion 8a of the lower transfer mold 8 are large surface areas connected to one, but the concave portion 7b of the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 7 The concave portion 8b of the mold 8 is a small area hole portion constituted by a large number of holes separated from each other.
上転写用型７および下転写用型８が同じ形状および大きさの凹凸パターンを有し、上転写用型７の凸部分７ａと下転写用型８の凸部分８ａとが十分に押し合うことができれば、十分に安定的な凹凸構造の転写が可能である。 The upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 have an uneven pattern having the same shape and size, and the convex portion 7a of the upper transfer mold 7 and the convex portion 8a of the lower transfer mold 8 are sufficiently pressed against each other. If it is possible, transfer of a sufficiently stable uneven structure is possible.
したがって、上転写用型７および下転写用型８が特にロール状の型である場合においては、上転写用型７と下転写用型８との間の位置関係は問題となりえる。 Therefore, when the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 are roll-shaped molds, the positional relationship between the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 can be a problem.
なぜならば、このような場合には、上転写用型７が有する凹凸パターンの位相と、下転写用型８が有する凹凸パターンの位相と、の間にある程度の大きさのズレがある（図５（ｃ）参照）と、上転写用型７の凸部分７ａと下転写用型８の凸部分８ａとは十分に押し合うことができない恐れがあるからである。 This is because in such a case, there is a certain amount of deviation between the phase of the concavo-convex pattern of the upper transfer mold 7 and the phase of the concavo-convex pattern of the lower transfer mold 8 (FIG. 5). This is because the convex portion 7a of the upper transfer mold 7 and the convex portion 8a of the lower transfer mold 8 may not be sufficiently pressed against each other (see (c)).
よって、上転写用型７が有する凹凸パターンの凹部分７ｂの間にある凸部分８ａと、下転写用型８が有する凹凸パターンの、上下方向を基準として対応する凹部分８ｂの間にある凸部分８ａと、は、上下方向を基準として少なくとも部分的に重なることが望ましい。 Therefore, the convex portion 8a between the concave portions 7b of the concave / convex pattern of the upper transfer mold 7 and the convex portion between the concave portions 8b of the concave / convex pattern of the lower transfer die 8 corresponding to the vertical direction as a reference. The portion 8a desirably overlaps at least partially with respect to the vertical direction.
もちろん、上転写用型７および下転写用型８がロール状の型ではなく平板状の型である場合、および上転写用型７および下転写用型８がロール状の型であってもこれらの曲率半径が比較的に大きく局所的には平板状の型とあまり変わらない場合においては、上転写用型７と下転写用型８との間の位置関係は大きな問題とはならない。 Of course, when the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 are not a roll mold but a flat mold, and even when the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 are a roll mold, these In the case where the radius of curvature is relatively large and is not much different locally from the flat plate mold, the positional relationship between the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 is not a big problem.
なぜならば、このような場合には、上転写用型７が有する凹凸パターンの位相と、下転写用型８が有する凹凸パターンの位相と、の間に多少のズレがあっても、大面積の面部分として構成されている上転写用型７の凸部分７ａと下転写用型８の凸部分８ａとは十分に押し合うことができるからである。 This is because in such a case, even if there is a slight deviation between the phase of the concavo-convex pattern of the upper transfer mold 7 and the phase of the concavo-convex pattern of the lower transfer mold 8, a large area is required. This is because the convex portion 7a of the upper transfer mold 7 configured as a surface portion and the convex portion 8a of the lower transfer mold 8 can be sufficiently pressed against each other.
なお、上転写用型７の凹部が下転写用型８の凹部と平面視においてちょうど重なっている（図５（ａ）参照）、つまり上転写用型７の凸部が下転写用型８の凸部と平面視においてちょうど重なっている場合には、上転写用型７の凸部および下転写用型８の凸部が負極集電体１の両面に配置された凹凸構造形成準備層５に均等に接触するので、極めて安定的な凹凸構造の転写が上述の通り可能であることはいうまでもない。 Note that the concave portion of the upper transfer mold 7 just overlaps the concave portion of the lower transfer mold 8 in plan view (see FIG. 5A), that is, the convex portion of the upper transfer mold 7 corresponds to the lower transfer mold 8. In the case of overlapping with the convex portion in plan view, the convex portion of the upper transfer mold 7 and the convex portion of the lower transfer mold 8 are formed on the concave / convex structure forming preparation layer 5 arranged on both surfaces of the negative electrode current collector 1. Needless to say, since the contact is made evenly, it is possible to transfer an extremely stable uneven structure as described above.
しかしながら、上転写用型７の凸部が下転写用型８の凸部と平面視においてちょうど重なっており完全一致しているような構成に関しては、上転写用型７と下転写用型８とのアライメント精度があまり緩和できないので、低コストでの製造が困難になってしまう恐れがある。 However, with respect to a configuration in which the convex portion of the upper transfer mold 7 just overlaps with the convex portion of the lower transfer mold 8 in plan view, the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 Since the alignment accuracy cannot be relaxed so much, it may be difficult to manufacture at low cost.
また、図６（ａ）〜（ｃ）からも理解されるように、上転写用型７の凹部が下転写用型８の凹部と平面視において十分に重なっている（図５（ｂ）参照）、つまり上転写用型７の凸部が下転写用型８の凸部と平面視において十分に重なっている場合には、十分に安定的な凹凸構造の転写が上述の通り可能である。 Further, as understood from FIGS. 6A to 6C, the concave portion of the upper transfer mold 7 sufficiently overlaps the concave portion of the lower transfer mold 8 in plan view (see FIG. 5B). In other words, when the convex portion of the upper transfer mold 7 sufficiently overlaps with the convex portion of the lower transfer mold 8 in plan view, a sufficiently stable concavo-convex structure can be transferred as described above.
ここに、図６（ａ）〜（ｃ）は、本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法における、上転写用型７の凹部が下転写用型８の凹部と平面視において十分に重なっている場合の凹凸構造転写を経時的に説明するための概略部分拡大断面図（その１〜３）である。 Here, FIGS. 6A to 6C show the recesses of the upper transfer mold 7 and the recesses of the lower transfer mold 8 in the method for manufacturing the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the embodiment of the present invention. It is a general | schematic partial expanded sectional view (the 1-3) for demonstrating concavo-convex structure transcription | transfer in the case where it has fully overlap | superposed in view over time.
かくの如く、上転写用型７の凸部および下転写用型８の凸部が負極集電体１の両面に配置された凹凸構造形成準備層５にそれぞれ押し込まれるとき、上転写用型７の凸部と下転写用型８の凸部とが十分に押し合うことができれば（図６（ｂ）参照）、十分に安定的な凹凸構造の転写が可能である。 As described above, when the convex portions of the upper transfer mold 7 and the convex portions of the lower transfer mold 8 are pressed into the concavo-convex structure forming preparation layers 5 arranged on both surfaces of the negative electrode current collector 1, the upper transfer mold 7. If the convex portion of the lower transfer mold 8 and the convex portion of the lower transfer mold 8 can be sufficiently pressed together (see FIG. 6B), a sufficiently stable concavo-convex structure can be transferred.
また、図７（ａ）〜（ｃ）からも理解されるように、上転写用型７の凹部が下転写用型８の凹部と平面視において十分には重なっていない（図５（ｃ）参照）、つまり上転写用型７の凸部が下転写用型８の凸部と平面視においてほとんど重なっていない場合には、十分に安定的な凹凸構造の転写が上述の通り可能ではなくなってしまう恐れがある。 Further, as understood from FIGS. 7A to 7C, the concave portion of the upper transfer mold 7 does not sufficiently overlap the concave portion of the lower transfer mold 8 in plan view (FIG. 5C). In other words, when the convex portion of the upper transfer mold 7 does not substantially overlap the convex portion of the lower transfer mold 8 in plan view, it is not possible to transfer a sufficiently stable concave-convex structure as described above. There is a risk.
ここに、図７（ａ）〜（ｃ）は、本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法における、上転写用型７の凹部が下転写用型８の凹部と平面視において十分には重なっていない場合の凹凸構造転写を経時的に説明するための概略部分拡大断面図（その１〜３）である。 Here, FIGS. 7A to 7C show the recesses of the upper transfer mold 7 and the recesses of the lower transfer mold 8 in the method for manufacturing the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the embodiment of the present invention. It is a general | schematic partial expanded sectional view (the 1-3) for demonstrating concavo-convex structure transcription | transfer in the case where it does not fully overlap in view over time.
かくの如く、上転写用型７の凸部および下転写用型８の凸部が負極集電体１の両面に配置された凹凸構造形成準備層５にそれぞれ押し込まれるとき、上転写用型７の凸部と下転写用型８の凸部とが十分に押し合うことができなければ（図７（ｂ）および（ｃ）参照）、極板ヨレが発生しやすいので、十分に安定的な凹凸構造の転写が可能ではなくなってしまう恐れがある。 As described above, when the convex portions of the upper transfer mold 7 and the convex portions of the lower transfer mold 8 are pressed into the concavo-convex structure forming preparation layers 5 arranged on both surfaces of the negative electrode current collector 1, the upper transfer mold 7. If the convex portion of the lower transfer mold 8 and the convex portion of the lower transfer mold 8 cannot be sufficiently pressed against each other (see FIGS. 7B and 7C), the electrode plate is likely to be twisted and sufficiently stable. There is a risk that transfer of the concavo-convex structure may not be possible.
ところで、図８（ａ）に示されているように、自重による極板撓みが無視できれば、凹凸構造形成準備層５が負極集電体１の両側に配置されている凹凸構造形成準備極板６は、矢印の向きで水平に搬送されてくると、本来の平坦な状態で上転写用型７と下転写用型８との間に挿入される。 By the way, as shown in FIG. 8A, if the deflection of the electrode plate due to its own weight is negligible, the uneven structure formation preparation electrode plate 6 in which the uneven structure formation preparation layer 5 is disposed on both sides of the negative electrode current collector 1. When the sheet is conveyed horizontally in the direction of the arrow, it is inserted between the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 in the original flat state.
ここに、図８（ａ）は、本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法における、自重による極板撓みが無視できる場合の、搬送面πが水平面である凹凸構造転写を説明するための概略断面図である。 Here, FIG. 8A is a concavo-convex structure transfer in which the transport plane π is a horizontal plane in the case of neglecting the electrode plate deflection due to its own weight in the method for manufacturing the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the embodiment of the present invention. It is a schematic sectional drawing for demonstrating.
なお、この断面図は、下述の断面図（図８（ｃ）参照）の破線ａａにおおよそ対応する断面においての断面図である。 This cross-sectional view is a cross-sectional view corresponding to a broken line aa in the cross-sectional view described below (see FIG. 8C).
しかしながら、自重による極板撓みが実際にはしばしば無視できないので、凹凸構造形成準備極板６は、水平に搬送されてきても、本来の平坦な状態では上転写用型７と下転写用型８との間にうまく挿入されないことがある。 However, since the electrode plate bending due to its own weight is often not negligible in practice, the uneven structure forming preparation electrode plate 6 is transported horizontally, but in an original flat state, the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 are used. It may not be inserted well between.
図８（ｂ）〜（ｄ）を主として参照しながらより具体的に説明すると、つぎの通りである。 A more specific description will be given with reference mainly to FIGS. 8B to 8D.
ここに、図８（ｂ）〜（ｄ）は、本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法における、自重による極板撓みが無視できない場合の、搬送面πが水平面である凹凸構造転写を説明するための概略断面図（その１〜３）である。 Here, FIGS. 8B to 8D show the transport plane π in a horizontal plane when the electrode plate deflection due to its own weight is not negligible in the method for manufacturing the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the embodiment of the present invention. It is a schematic sectional drawing (the 1-3) for demonstrating a certain uneven | corrugated structure transcription | transfer.
なお、これらの断面図は、上述の断面図（図８（ａ）参照）の破線ｂｂ、ｃｃおよびｄｄにそれぞれおおよそ対応する断面においての断面図である。 These cross-sectional views are cross-sectional views approximately corresponding to the broken lines bb, cc, and dd in the above-described cross-sectional view (see FIG. 8A).
凹凸構造形成準備極板６の両端部は重力の影響で中央部より下がっており、搬送面πが水平面であると、両端部は凹凸構造形成準備極板６の上面の中央部が上転写用型７に接触する前に下転写用型８に接触する（図８（ｂ）参照）。 Both ends of the concavo-convex structure formation preparation electrode plate 6 are lowered from the center part due to the influence of gravity, and when the transport surface π is a horizontal plane, the center part of the upper surface of the concavo-convex structure formation preparation electrode plate 6 is for upper transfer. Prior to contacting the mold 7, the lower transfer mold 8 is contacted (see FIG. 8B).
凹凸構造形成準備極板６の最表面は溶媒を含んだ凹凸構造形成準備層５であり、下転写用型８との接触部分における摩擦抵抗が比較的に大きいので、凹凸構造形成準備極板６の両端部は実質的に下転写用型８に固定される。 The outermost surface of the concavo-convex structure formation preparation electrode plate 6 is the concavo-convex structure formation preparation layer 5 containing a solvent, and the frictional resistance at the contact portion with the lower transfer mold 8 is relatively large. Both ends of the substrate are substantially fixed to the lower transfer mold 8.
そして、上転写用型７と下転写用型８との間の隙間が徐々に狭くなりながら、高くなっている中央部が次いで上転写用型７に接触し、上転写用型７が凹凸構造形成準備層５に押し付けられていく（図８（ｃ）参照）。 Then, while the gap between the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 is gradually narrowed, the raised central portion then comes into contact with the upper transfer mold 7, and the upper transfer mold 7 has a concavo-convex structure. It is pressed against the formation preparation layer 5 (see FIG. 8C).
すると、凹凸構造形成準備極板６の両端部は上述の通り下転写用型８に固定されているので、凹凸構造形成準備極板６を押し広げる力が大きく作用して、極板ヨレが凹凸構造形成準備極板６の全体に発生しやすい（図８（ｄ）参照）。 Then, since both end portions of the uneven structure formation preparation electrode plate 6 are fixed to the lower transfer mold 8 as described above, the force that spreads the uneven structure formation preparation electrode plate 6 acts greatly, and the electrode plate twist is uneven. It is likely to occur in the entire structure forming preparation electrode plate 6 (see FIG. 8D).
このように、上転写用型７の軸芯および下転写用型８の軸芯と平行であってこれらからの距離が等しくロール圧接面Ｐに含まれる直線Ｌを含む、凹凸構造形成準備極板６の搬送面πが、上転写用型７の軸芯および下転写用型８の軸芯を含む平面と垂直であると、つまり、搬送面πが水平面であると、自重による極板撓みが無視できない場合には極板ヨレが発生しやすい。 In this way, the uneven structure forming preparation electrode plate including the straight line L that is parallel to the axial center of the upper transfer mold 7 and the axial core of the lower transfer mold 8 and is equal in distance from these and included in the roll pressure contact surface P. 6 is perpendicular to the plane including the axis of the upper transfer mold 7 and the axis of the lower transfer mold 8, that is, if the conveyance surface π is a horizontal plane, the electrode plate is bent by its own weight. If it cannot be ignored, the electrode plate is likely to twist.
そこで、図９（ａ）に示されているように、搬送面πが水平面を基準として斜め上方に傾けられていることが好ましい。 Therefore, as shown in FIG. 9A, the transport surface π is preferably inclined obliquely upward with respect to the horizontal plane.
ここに、図９（ａ）は、本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法における、自重による極板撓みが無視できない場合の、搬送面πが水平面を基準として斜め上方に傾けられている凹凸構造転写を説明するための概略断面図（その１）である。 Here, FIG. 9 (a) shows the conveyance surface π obliquely upward with respect to the horizontal plane when the deflection of the electrode plate due to its own weight is not negligible in the method for manufacturing the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the embodiment of the present invention. It is a schematic sectional drawing for demonstrating uneven | corrugated structure transcription | transfer inclined to (1).
なお、この断面図は、下述の断面図（図９（ｃ）参照）の破線ａａにおおよそ対応する断面においての断面図である。 図９（ａ）〜（ｄ）を主として参照しながらより具体的に説明すると、つぎの通りである。 This cross-sectional view is a cross-sectional view corresponding to a broken line aa in the cross-sectional view described below (see FIG. 9C). A more specific description will be given with reference mainly to FIGS. 9A to 9D.
ここに、図９（ｂ）〜（ｄ）は、本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法における、自重による極板撓みが無視できない場合の、搬送面πが水平面を基準として斜め上方に傾けられている凹凸構造転写を説明するための概略断面図（その２〜４）である。 Here, FIGS. 9B to 9D show the transport plane π when the plate deflection due to its own weight cannot be ignored in the method for manufacturing the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the embodiment of the present invention. It is a schematic sectional drawing (the 2-4) for demonstrating the uneven | corrugated structure transcription | transfer inclined diagonally upward as a reference | standard.
なお、これらの断面図は、上述の断面図（図９（ａ）参照）の破線ｂｂ、ｃｃおよびｄｄにそれぞれおおよそ対応する断面においての断面図である。 These cross-sectional views are cross-sectional views approximately corresponding to the broken lines bb, cc, and dd in the above-described cross-sectional view (see FIG. 9A).
上転写用型７の軸芯および下転写用型８の軸芯と平行であってこれらからの距離が等しくロール圧接面Ｐに含まれる直線Ｌを含む、凹凸構造形成準備極板６の搬送面πは、上転写用型７に近づき下転写用型８から遠ざかるように水平面を基準として斜め上方に傾けられている（図９（ａ）参照）。 Conveying surface of the concavo-convex structure forming preparation electrode plate 6 including the straight line L that is parallel to the axial center of the upper transfer mold 7 and the axial core of the lower transfer mold 8 and is equal to the distance from them and included in the roll pressure contact surface P π is inclined obliquely upward with respect to the horizontal plane so as to approach the upper transfer mold 7 and away from the lower transfer mold 8 (see FIG. 9A).
凹凸構造形成準備極板６の両端部は重力の影響で中央部より下がっているが、搬送面πが水平面を基準として斜め上方に傾けられていると、凹凸構造形成準備極板６の上面の中央部は両端部が下転写用型８に接触する前に上転写用型７に接触する（図９（ｂ）参照）。 Both ends of the concavo-convex structure formation preparation electrode plate 6 are lowered from the center due to the influence of gravity. However, when the transport surface π is inclined obliquely upward with respect to the horizontal plane, The center portion comes into contact with the upper transfer mold 7 before both ends come into contact with the lower transfer mold 8 (see FIG. 9B).
そして、上転写用型７と下転写用型８との間の隙間が徐々に狭くなりながら、凹凸構造形成準備極板６の上面は中央部から両端部に向かって徐々に上転写用型７に接触していく（図９（ｃ）参照）。 Then, while the gap between the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 is gradually narrowed, the upper surface of the concavo-convex structure formation preparation electrode plate 6 is gradually increased from the center toward both ends. (See FIG. 9C).
すると、上転写用型７および下転写用型８は凹凸構造形成準備極板６の上面全体が均一に上転写用型７に接触してから凹凸構造形成準備層５に押し付けられる（図９（ｄ）参照）ので、極板ヨレが発生しにくく、より安定的な凹凸構造の転写が可能である。 Then, the upper transfer mold 7 and the lower transfer mold 8 are pressed against the concavo-convex structure formation preparation layer 5 after the entire upper surface of the concavo-convex structure formation preparation electrode plate 6 uniformly contacts the upper transfer mold 7 (FIG. 9 ( d)), the electrode plate is less likely to be twisted, and a more stable uneven structure can be transferred.
なお、図１０に示されているように、上転写用型７が下転写用型８の直上には配置されていない場合であっても、搬送面πがロール圧接面Ｐを基準として斜め上方に傾けられていると、凹凸構造形成準備極板６の上面の中央部は両端部が下転写用型８に接触する前に上転写用型７に接触するので、極板ヨレが発生しにくく、同様に安定的な凹凸構造の転写が可能である。 As shown in FIG. 10, even when the upper transfer mold 7 is not disposed immediately above the lower transfer mold 8, the transport surface π is obliquely upward with respect to the roll pressure contact surface P. Is inclined, the central portion of the upper surface of the uneven structure formation preparation electrode plate 6 is in contact with the upper transfer mold 7 before both ends thereof are in contact with the lower transfer mold 8. Similarly, it is possible to transfer a stable uneven structure.
ここに、図１０は、本発明における別の実施の形態のリチウムイオン二次電池の負極の製造方法における、自重による極板撓みが無視できない場合の、搬送面πがロール圧接面Ｐを基準として斜め上方に傾けられている凹凸構造転写を説明するための概略断面図である。 Here, FIG. 10 shows the conveyance surface π based on the roll pressure contact surface P when the plate deflection due to its own weight cannot be ignored in the method for manufacturing the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to another embodiment of the present invention. It is a schematic sectional drawing for demonstrating the uneven | corrugated structure transcription | transfer inclined diagonally upward.
つぎに、図１１を主として参照しながら、本実施の形態のリチウムイオン二次電池と、本実施の形態のリチウムイオン二次電池の製造方法と、について説明する。 Next, the lithium ion secondary battery of the present embodiment and the method of manufacturing the lithium ion secondary battery of the present embodiment will be described with reference mainly to FIG.
ここに、図１１は、本発明における実施の形態のリチウムイオン二次電池の一部切欠概略斜視図である。 FIG. 11 is a partially cutaway schematic perspective view of the lithium ion secondary battery according to the embodiment of the present invention.
なお、この斜視図においては、円筒形のリチウムイオン二次電池の縦断面が一部切欠を利用して模式的に示されている。 In this perspective view, a longitudinal section of a cylindrical lithium ion secondary battery is schematically shown by using a partial cutout.
リチウムイオン二次電池の組立においては、複合リチウム酸化物を活物質とする正極板９と、ケイ素、ケイ素合金およびスズの内の何れかの活物質粒子を含む負極板１０と、を渦巻き状にセパレータ１１を介して巻回した極板群１２を有底円筒形の電池ケース１３の内部に収容し、所定量の非水溶媒からなる電解液を注液した後に、ガスケット１４が周縁に取り付けられた封口板１５を電池ケース１３の開口部に挿入し、電池ケース１３の開口部を内方向に折り曲げて封口している。 In the assembly of a lithium ion secondary battery, a positive electrode plate 9 using a composite lithium oxide as an active material and a negative electrode plate 10 containing active material particles of any one of silicon, a silicon alloy and tin are spirally formed. The electrode plate group 12 wound through the separator 11 is accommodated in a bottomed cylindrical battery case 13 and an electrolyte solution made of a predetermined amount of nonaqueous solvent is injected, and then a gasket 14 is attached to the periphery. The sealing plate 15 is inserted into the opening of the battery case 13 and the opening of the battery case 13 is bent inward to seal it.
かくして、充放電容量を大きくするために必要な２０μｍ以上の高さの負極活物質合材層のドットパターンの形成、およびロールトゥロールプロセスでの両面形成が可能となり、工程のバラツキを吸収して低コストでリチウムイオン二次電池の負極を製造できる。 Thus, it becomes possible to form a dot pattern of a negative electrode active material mixture layer with a height of 20 μm or more necessary for increasing the charge / discharge capacity, and to form both sides in a roll-to-roll process, and to absorb the process variations A negative electrode of a lithium ion secondary battery can be manufactured at low cost.
そして、たとえば、ケイ素、ケイ素合金およびスズの内の何れかの活物質粒子を含むリチウムイオン二次電池の負極を用いることで、充放電容量が大きく、サイクル特性に優れ、充放電による活物質粒子の多孔質化を抑制することができ、充放電後の電極の厚みの増加を少なくすることができるリチウムイオン二次電池を製造できる。 For example, by using a negative electrode of a lithium ion secondary battery containing active material particles of any one of silicon, silicon alloy and tin, active material particles having a large charge / discharge capacity, excellent cycle characteristics, and charge / discharge Therefore, it is possible to manufacture a lithium ion secondary battery capable of suppressing the increase in the thickness of the electrode after charging and discharging.
なお、本発明の非水電解質二次電池は、上述された本実施の形態においてはリチウムイオン二次電池であったが、これに限らず、たとえば、マグネシウムイオン二次電池またはナトリウムイオン二次電池であってもよい。 The nonaqueous electrolyte secondary battery of the present invention is a lithium ion secondary battery in the above-described embodiment, but is not limited to this, for example, a magnesium ion secondary battery or a sodium ion secondary battery. It may be.
本発明における非水電解質二次電池の負極の製造方法、および非水電解質二次電池の負極の製造装置は、高出力および高エネルギー密度を実現するリチウムイオン二次電池の負極の量産をより効率的に実施することが可能であり、高エネルギー密度が駆動電源に必要とされることが多い、携帯電話、ノートパソコンもしくはＰＤＡ（Ｐｅｒｓｏｎａｌ Ｄｉｇｉｔａｌ Ａｓｓｉｓｔａｎｔ）などの移動情報端末、または高出力が駆動電源に必要とされることが多い、ＥＶ（Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ）、ＨＥＶ（Ｈｙｂｒｉｄ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ）もしくはＰＨＥＶ（Ｐｌｕｇ−ｉｎ Ｈｙｂｒｉｄ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ）などの電動自動車もしくは電動工具に用途をもつ、非水電解質二次電池の負極の製造方法、および非水電解質二次電池の負極の製造装置に利用するために有用である。 The negative electrode manufacturing method for a non-aqueous electrolyte secondary battery and the negative electrode manufacturing apparatus for a non-aqueous electrolyte secondary battery in the present invention are more efficient for mass production of a negative electrode of a lithium ion secondary battery that achieves high output and high energy density. Mobile information terminals such as mobile phones, notebook computers or PDAs (Personal Digital Assistants), or high outputs are often used as drive power sources. Negative electrode of non-aqueous electrolyte secondary battery, which is often used for electric vehicles or electric tools such as EV (Electronic Vehicle), HEV (Hybrid Electric Vehicle) or PHEV (Plug-in Hybrid Electric Vehicle). of This is useful for use in a manufacturing method and an apparatus for manufacturing a negative electrode of a nonaqueous electrolyte secondary battery.
１ 負極集電体
２ 凹凸構造
３ 負極活物質合材ペースト
４ 負極活物質合材層
５ 凹凸構造形成準備層
６ 凹凸構造形成準備極板
７ 上転写用型
８ 下転写用型
９ 正極板
１０ 負極板
１１ セパレータ
１２ 極板群
１３ 電池ケース
１４ ガスケット
１５ 封口板
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Negative electrode collector 2 Uneven structure 3 Negative electrode active material mixture paste 4 Negative electrode active material mixture layer 5 Uneven structure formation preparation layer 6 Uneven structure formation preparation electrode plate 7 Upper transfer type 8 Lower transfer type 9 Positive electrode plate 10 Negative electrode Plate 11 Separator 12 Electrode plate group 13 Battery case 14 Gasket 15 Sealing plate
Claims (11)
前記塗布された負極活物質合材ペーストが含む溶媒を蒸発させ、負極活物質合材層を形成する乾燥工程と、
溶媒を前記形成された負極活物質合材層に供給し、凹凸構造形成準備層を形成する溶媒供給工程と、
凹凸パターンを有する型を前記形成された凹凸構造形成準備層に押し当て、前記凹凸パターンを前記凹凸構造形成準備層に転写する凹凸構造転写工程と、
前記凹凸パターンが転写された前記凹凸構造形成準備層が含む溶媒を蒸発させ、負極活物質合材層を完成させる負極活物質合材層完成工程と、
を備えることを特徴とする、非水電解質二次電池の負極の製造方法。 An application step of applying a negative electrode active material mixture paste containing negative electrode active material particles, a binder, and a solvent to at least one surface of the negative electrode current collector;
A drying step of evaporating the solvent contained in the applied negative electrode active material mixture paste to form a negative electrode active material mixture layer;
A solvent supply step of supplying a solvent to the formed negative electrode active material mixture layer to form a concavo-convex structure formation preparation layer;
A concavo-convex structure transfer step of pressing a mold having a concavo-convex pattern against the formed concavo-convex structure formation preparation layer, and transferring the concavo-convex pattern to the concavo-convex structure formation preparation layer;
A negative electrode active material mixture layer completion step of evaporating a solvent contained in the concavo-convex structure formation preparation layer to which the concavo-convex pattern is transferred, and completing a negative electrode active material mixture layer;
A method for producing a negative electrode for a non-aqueous electrolyte secondary battery.
前記型は、前記凹凸構造形成準備層が前記上下の面に形成された前記負極集電体の上下に配置される二つの型であり、
前記凹凸構造転写工程においては、前記負極集電体の上下に配置された前記二つの型が有する前記凹凸パターンを、前記上下の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に一括的に転写することを特徴とする、請求項１に記載の非水電解質二次電池の負極の製造方法。 The concavo-convex structure formation preparation layer is formed on the upper and lower surfaces of the negative electrode current collector,
The molds are two molds that are arranged above and below the negative electrode current collector on which the concavo-convex structure formation preparation layers are formed on the upper and lower surfaces,
In the concavo-convex structure transfer step, the concavo-convex patterns of the two molds arranged above and below the negative electrode current collector are collectively transferred to the concavo-convex structure formation preparation layer formed on the upper and lower surfaces. The method for producing a negative electrode for a nonaqueous electrolyte secondary battery according to claim 1, wherein:
前記凹凸構造転写工程においては、前記凹凸構造形成準備層が前記上下の面に形成された前記負極集電体が、前記二つのロールの間に挿入されることを特徴とする、請求項２に記載の非水電解質二次電池の負極の製造方法。 The two types arranged above and below the negative electrode current collector are two rolls,
In the uneven structure transfer step, the negative electrode current collector in which the uneven structure forming preparation layer is formed on the upper and lower surfaces is inserted between the two rolls. The manufacturing method of the negative electrode of the nonaqueous electrolyte secondary battery as described.
前記上の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの凹部分の間にある凸部分と、前記下の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの、上下方向を基準として対応する凹部分の間にある凸部分と、は、前記上下方向を基準として少なくとも部分的に重なることを特徴とする、請求項３に記載の非水電解質二次電池の負極の製造方法。 The shape and size of the concavo-convex pattern of the mold pressed against the concavo-convex structure forming preparation layer formed on the upper surface of the negative electrode current collector was formed on the lower surface of the negative electrode current collector It is the same as the shape and size of the concavo-convex pattern of the mold pressed against the concavo-convex structure formation preparation layer,
Convex portions formed between the concave portions of the concave / convex pattern of the mold pressed against the concave / convex structure forming preparation layer formed on the upper surface, and the concave / convex structure forming preparation layer formed on the lower surface The convex portion located between the concave portions corresponding to the vertical direction of the concave / convex pattern of the mold pressed against the mold overlaps at least partially with respect to the vertical direction. Item 4. A method for producing a negative electrode for a nonaqueous electrolyte secondary battery according to Item 3.
前記塗布された負極活物質合材ペーストが含む溶媒を蒸発させ、負極活物質合材層を形成する乾燥手段と、
溶媒を前記形成された負極活物質合材層に供給し、凹凸構造形成準備層を形成する溶媒供給手段と、
凹凸パターンを有する型を前記形成された凹凸構造形成準備層に押し当て、前記凹凸パターンを前記凹凸構造形成準備層に転写する凹凸構造転写手段と、
前記凹凸パターンが転写された前記凹凸構造形成準備層が含む溶媒を蒸発させ、負極活物質合材層を完成させる負極活物質合材層完成手段と、
を備えることを特徴とする、非水電解質二次電池の負極の製造装置。 Coating means for applying a negative electrode active material mixture paste containing negative electrode active material particles, a binder, and a solvent to at least one surface of the negative electrode current collector;
A drying means for evaporating the solvent contained in the applied negative electrode active material mixture paste to form a negative electrode active material mixture layer;
A solvent supply means for supplying a solvent to the formed negative electrode active material mixture layer and forming a concavo-convex structure formation preparation layer;
A concavo-convex structure transfer means for pressing a mold having a concavo-convex pattern against the formed concavo-convex structure formation preparation layer, and transferring the concavo-convex pattern to the concavo-convex structure formation preparation layer;
A negative electrode active material mixture layer completion means for evaporating the solvent contained in the concavo-convex structure formation preparation layer to which the concavo-convex pattern is transferred, and completing a negative electrode active material mixture layer;
An apparatus for producing a negative electrode for a non-aqueous electrolyte secondary battery, comprising:
前記型は、前記凹凸構造形成準備層が前記上下の面に形成された前記負極集電体の上下に配置される二つの型であり、
前記凹凸構造転写手段は、前記負極集電体の上下に配置された前記二つの型が有する前記凹凸パターンを、前記上下の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に一括的に転写することを特徴とする、請求項７に記載の非水電解質二次電池の負極の製造装置。 The concavo-convex structure formation preparation layer is formed on the upper and lower surfaces of the negative electrode current collector,
The molds are two molds that are arranged above and below the negative electrode current collector on which the concavo-convex structure formation preparation layers are formed on the upper and lower surfaces,
The concavo-convex structure transfer means collectively transfers the concavo-convex patterns of the two molds arranged above and below the negative electrode current collector to the concavo-convex structure formation preparation layer formed on the upper and lower surfaces. The apparatus for producing a negative electrode for a nonaqueous electrolyte secondary battery according to claim 7, wherein:
前記凹凸構造転写手段においては、前記凹凸構造形成準備層が前記上下の面に形成された前記負極集電体が、前記二つのロールの間に挿入されることを特徴とする、請求項８に記載の非水電解質二次電池の負極の製造装置。 The two types arranged above and below the negative electrode current collector are two rolls,
9. The concavo-convex structure transfer unit, wherein the negative electrode current collector having the concavo-convex structure formation preparation layer formed on the upper and lower surfaces is inserted between the two rolls. The negative electrode manufacturing apparatus of the nonaqueous electrolyte secondary battery described.
前記上の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの凹部分の間にある凸部分と、前記下の面に形成された前記凹凸構造形成準備層に押し当てられる前記型が有する前記凹凸パターンの、上下方向を基準として対応する凹部分の間にある凸部分と、は、前記上下方向を基準として少なくとも部分的に重なることを特徴とする、請求項９に記載の非水電解質二次電池の負極の製造装置。 The shape and size of the concavo-convex pattern of the mold pressed against the concavo-convex structure forming preparation layer formed on the upper surface of the negative electrode current collector was formed on the lower surface of the negative electrode current collector It is the same as the shape and size of the concavo-convex pattern of the mold pressed against the concavo-convex structure formation preparation layer,
Convex portions formed between the concave portions of the concave / convex pattern of the mold pressed against the concave / convex structure forming preparation layer formed on the upper surface, and the concave / convex structure forming preparation layer formed on the lower surface The convex portion located between the concave portions corresponding to the vertical direction of the concave / convex pattern of the mold pressed against the mold overlaps at least partially with respect to the vertical direction. Item 10. A negative electrode manufacturing apparatus for a nonaqueous electrolyte secondary battery according to Item 9.
The negative electrode current collector having the concavo-convex structure formation preparation layer formed on the upper and lower surfaces is inserted between the two rolls obliquely from above with reference to a roll pressure contact surface. Or the apparatus for producing a negative electrode of the nonaqueous electrolyte secondary battery according to 10.
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