JP2015020101A - 放射線遮蔽能を有するヨウ素捕集材料 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 下式(1)により表される層状複水酸化物のヨウ素捕集材としての使用。
[Ni2+ 0.8Al3+ 0.2(OH)2][An− 0.2/n・mH2O]・・・(1)
(式中、Aは、電荷の中立性の法則に従うように選ばれた無機又は有機アニオン、nおよびmは1以上の整数である。)
【選択図】図1
Description
[Ni2+ 0.8Al3+ 0.2(OH)2][An− 0.2/n・mH2O]・・・(1)
(式中、Aは、電荷の中立性の法則に従うように選ばれた無機又は有機アニオン、nは1以上の整数である。)
[Ni2+ 0.8Al3+ 0.2(OH)2][An− 0.2/n・mH2O]・・・(1)
(式中、Aは、電荷の中立性の法則に従うように選ばれた無機又は有機アニオン、nは1以上の整数である。)
ここでは、まずLDHの作製について説明し、次いで評価について説明する。
試薬は以下のものを用いた。
LDH合成に用いた各種溶液は以下の試薬から調製した。
・硝酸マグネシウム六水和物 Mg(NO3)・6H2O [99.0% Wako(株)]
・硝酸ニッケル(II)六水和物 Ni(NO3)2・6H2O [98.0% Wako(株)]
・硝酸アルミニウム九水和物 Al(NO3)・9H2O [98.0% Wako(株)]
・尿素 NH2CONH2 [99.0% Wako(株)]
・ヘキサメチレンテトラミン C6H12N4 [関東化学(株)]
脱炭酸イオン処理には以下の試薬を用いた。
・塩化ナトリウム NaCl [99.5% Wako(株)]
・硝酸ナトリウム NaNO3 [99.0% Wako(株)]
・酢酸 CH3COOH [99.7% Wako(株)]
・酢酸ナトリウム CH3COONa [98.5% Wako(株)]
イオン交換実験に使用した溶液は以下の試薬から調製した。
・塩化ナトリウム NaCl [99.5% Wako(株)]
・硝酸ナトリウム NaNO3 [99.0% Wako(株)]
・フッ化ナトリウム NaF [99.0% Wako(株)]
・臭化ナトリウム NaBr [99.5〜100.3% Wako(株)]
・ヨウ化カリウム KI [99.5% Wako(株)]
[(M2)2+ x(M3)3+ 1−x(OH)2][An− x/n・mH2O]・・・(2)
(式中、M2は二価金属、M3は三価金属、Aはn価の陰イオンである)
として表される。以降では、これを適宜、
An−−M2/M3(x/1−x)LDH、または、M2/M3(x/1−x)LDHと表記することとする。
Ni(NO3)・6H2O、Al(NO3)・9H2O、尿素を、[Ni]:[Al]:[Urea]=100:50:330mmol/dm3となるようにイオン交換水に溶解し、Ni−Al−Urea混合溶液(500dm3)を調製した。これを30cm3ずつテフロン内筒耐圧容器にとり分け、密封後、453Kのオーブン中で72h静置した。その後放冷、吸引濾過し、得られた沈殿をイオン交換水で洗浄した後、真空乾燥し、目的のCO3 2−−Ni/Al(2)LDHを得た。
Ni(NO3)・6H2O、Al(NO3)・9H2O、尿素を、[Ni]:[Al]:[Urea]=112.5:37.5:335.3mmol/dm3となるようにイオン交換水に溶解し、Ni−Al−Urea混合溶液(500dm3)を調製した。これを60cm3ずつテフロン内筒耐圧容器にとり分け、密封後、503Kのオーブン中で72h静置した。その後放冷、吸引濾過し、得られた沈殿をイオン交換水で洗浄した後、真空乾燥し、目的のCO3 2−−Ni/Al(3)LDHを得た。
Ni(NO3)・6H2O、Al(NO3)・9H2O、尿素を、[Ni]:[Al]:[Urea]=120:30:327.3mmol/dm3となるようにイオン交換水に溶解し、Ni−Al−Urea混合溶液(500dm3)を調製した。これを60cm3ずつテフロン内筒耐圧容器にとり分け、密封後、503Kのオーブン中で72h静置した。その後放冷、吸引濾過し、得られた沈殿をイオン交換水で洗浄した後、真空乾燥し、目的のCO3 2−−Ni/Al(4)LDHを得た。
比較をおこなうために、Mg−Al系のLDHも作製した。
Mg(NO3)・6H2O、Al(NO3)・9H2O、ヘキサメチレンテトラミンを、[Ni]:[Al]:[HMT]=100:50:175mmol/dm3となるようにイオン交換水に溶解し、Mg−Al−HMT混合溶液(500dm3)を調製し、これを30cm3ずつテフロン内筒耐圧容器にとり分け、密封後、413Kのオーブン中で24h静置した。その後放冷、吸引濾過し、得られた沈殿をイオン交換水で洗浄した後、真空乾燥し、目的のCO3 2−−Mg/Al(2)LDHを得た。
LDHのCO3 2−の選択性は高いため、層間に取り込まれたままであると単純なイオン交換反応はほとんど起こらない。そこで、酢酸緩衝法により脱炭酸イオン処理をおこないCl−と置換した。具体的には次の処理を施した。
0.1mol/dm3のI−水溶液と、0.1mmol/dm3のCl−水溶液を混合し、0.1mN(Cl−+I−)水溶液を調整し、この水溶液10cm3にCl−−LDH粉末を0.10g混合し、300Kで24時間撹拌してイオン交換反応をおこなった。その後、減圧濾過法により固液分離をおこなった。
SI=(平衡時の溶液中のIのイオン等量)/(平衡時の溶液中の全イオン等量)・・・(3)
(LDH)I=(平衡時のLDH中のIのイオン等量)/(LDHの陰イオン交換容量の物質量)・・・(4)
Cl−、NO3 −、F−、Br−、I−それぞれ0.1mN含む混合水溶液10cm3に、Cl−−Mg/Al(2)LDH、Cl−−Ni/Al(2)LDH、Cl−−Ni/Al(3)LDH、または、Cl−−Ni/Al(4)LDHを、それぞれ0.10g混合し、300Kで24時間撹拌してイオン交換反応をおこなった。その後、減圧濾過法により固液分離をおこなった。各LDHに対する分配係数Kdは、図2のようになった。
Kd={(C0−C)/C}×(V/m)。
ここでC0は対象イオンの初期濃度、Cは陰イオン交換後の溶液中の対象イオンの濃度、Vは水溶液の量、mはLDHの質量である。
式(3)と同様にして、Cl−に対するモル分率SCl、式(4)と同様にしてCl−に対する交換率(LDH)Clを算出し、Cl−に対するI−の相対的な選択係数KI Clを算出する。KI Clは次式で与えられる。
KI Cl=[(LDH)I・SCl]/[(LDH)Cl・SI]・・・(5)
以上の実験により、驚くべきことに、Ni/Al(4)LDHは、I−の選択的捕集性が極めて良好であることが確認できた。これを利用して、放射性ヨウ素、特に、半減期の長い129Iの捕集について検討した。
Z=(1−X/X0)×100 (Xは透過光強度、X0は入射光強度である)
また、透過光強度Xは、X=X0exp(−μx) (μ:線源弱係数)として表される。
各LDHに対する遮蔽率を図7に示す。
http://physics.nist.gov/PhysRefData/XrayMassCoef/tab3.html
に与えられている質量減弱係数の値を用い、試料ペレット中の各元素の密度を考慮して、理論的に計算した値(図7右)とよく一致する。
Claims (2)
- 下式(1)により表される層状複水酸化物のヨウ素捕集材としての使用。
[Ni2+ 0.8Al3+ 0.2(OH)2][An− 0.2/n・mH2O]・・・(1)
(式中、Aは、電荷の中立性の法則に従うように選ばれた無機又は有機アニオン、nは1以上の整数である。) - 下式(1)により表される層状複水酸化物の放射性ヨウ素129I捕集材兼放射能遮蔽材としての使用。
[Ni2+ 0.8Al3+ 0.2(OH)2][An− 0.2/n・mH2O]・・・(1)
(式中、Aは、電荷の中立性の法則に従うように選ばれた無機又は有機アニオン、nは1以上の整数である。)
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