JP2014049435A - Conductive paste composition for external electrode, multilayered ceramic electronic component including the same, and manufacturing method thereof - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、外部電極用導電性ペースト組成物、これを含む積層セラミック電子部品及びその製造方法に関する。 The present invention relates to a conductive paste composition for external electrodes, a multilayer ceramic electronic component including the same, and a method for manufacturing the same.
セラミック材料を用いる電子部品としては、キャパシタ、インダクター、圧電体素子、バリスター及びサーミスターなどがある。 Examples of electronic parts using ceramic materials include capacitors, inductors, piezoelectric elements, varistors, and thermistors.
上記セラミック電子部品のうち積層セラミックキャパシタ（ＭＬＣＣ：Ｍｕｌｔｉ‐Ｌａｙｅｒｅｄ Ｃｅｒａｍｉｃ Ｃａｐａｃｉｔｏｒ）は、セラミック材料からなるセラミック素体、上記セラミック素体の内部に形成された内部電極及び上記内部電極と電気的に接続されるように上記セラミック素体の表面に設けられた外部電極を含み、小型であり且つ高容量が保障され実装が容易であるという長所を有する。 Of the ceramic electronic components, a multilayer ceramic capacitor (MLCC) is electrically connected to a ceramic body made of a ceramic material, an internal electrode formed inside the ceramic body, and the internal electrode. As described above, the external electrode provided on the surface of the ceramic body has the advantages of being small in size, ensuring a high capacity and being easy to mount.
このような長所により、上記積層セラミックキャパシタは、コンピューター、個人携帯用端末機（ＰＤＡ）及び携帯電話等の様々な電子製品の印刷回路基板に装着されて電気を充電又は放電させる重要な役割をするチップ型のコンデンサーとして用いられ、用いられる用途及び容量等に応じて多様なサイズと積層形態を有することができる。 Due to such advantages, the multilayer ceramic capacitor plays an important role in charging or discharging electricity by being mounted on printed circuit boards of various electronic products such as computers, personal portable terminals (PDAs), and mobile phones. It is used as a chip-type capacitor, and can have various sizes and laminated forms depending on the intended use and capacity.
最近では、電子製品の小型化につれ、上記積層セラミックキャパシタの超小型化及び超高容量化も求められている。このため、誘電体層及び内部電極の厚さを薄くし、より多くの数の誘電体層と内部電極を積層した構造を有する積層セラミックキャパシタが製造されている。 Recently, with the miniaturization of electronic products, there has been a demand for ultra-miniaturization and ultra-high capacity of the multilayer ceramic capacitor. For this reason, a multilayer ceramic capacitor having a structure in which a dielectric layer and internal electrodes are thinned and a larger number of dielectric layers and internal electrodes are stacked is manufactured.
このような超小型及び超高容量の積層セラミックキャパシタには、自動車や医療機器等のような高信頼性を必要とする分野における多くの機能の電子化に合わせて、高信頼性が求められている。 Such ultra-small and ultra-high capacity multilayer ceramic capacitors are required to have high reliability in accordance with the digitization of many functions in fields requiring high reliability such as automobiles and medical equipment. Yes.
このような高信頼性において問題となる要素としては誘電体層と内部電極の積層数の増加と薄膜化による副作用でセラミック素体に発生する放射型クラックがあり、このようなクラックはひどい場合は内部電極が形成された部分にまで伝達されて製品の信頼性を低下させることがある。 Factors that cause problems in such high reliability include radial cracks that occur in the ceramic body due to the side effects of increasing the number of laminated dielectric layers and internal electrodes and reducing the film thickness. It may be transmitted to the part where the internal electrode is formed to reduce the reliability of the product.
一般に、セラミック素体のクラックは、外部電極の焼成時、銅‐ニッケル（Ｃｕ‐Ｎｉ）合金が形成されるにつれ、拡散速度の差異により外部電極の銅成分が内部電極のニッケル成分に拡散されて内部電極の体積が増え、このような内部電極の体積膨張によって誘電体層に応力が加えられて主に発生する。 In general, cracks in the ceramic body cause the copper component of the external electrode to diffuse into the nickel component of the internal electrode due to the difference in diffusion rate as the copper-nickel (Cu-Ni) alloy is formed during firing of the external electrode. The volume of the internal electrode increases, and stress is applied to the dielectric layer mainly due to the volume expansion of the internal electrode.
本発明の目的は、放射型クラックの発生率を低くすることができる外部電極用ペースト組成物と、これを含む積層セラミック電子部品を提供することである。 The objective of this invention is providing the paste composition for external electrodes which can make the incidence rate of a radiation type crack low, and a multilayer ceramic electronic component containing the same.
本発明の一側面は、微粒の銅で構成される球形の第１の金属粉末と、上記第１の金属粉末の表面にコーティングされ、上記銅より低い融点を有する第２の金属粉末と、を含む外部電極用導電性ペースト組成物を提供する。 One aspect of the present invention includes a spherical first metal powder composed of fine copper, and a second metal powder coated on the surface of the first metal powder and having a melting point lower than that of the copper. A conductive paste composition for external electrodes is provided.
本発明の一実施例において、上記第１の金属粉末の粒子サイズが０．１から１．５μｍであることができる。 In an embodiment of the present invention, the first metal powder may have a particle size of 0.1 to 1.5 μm.
本発明の一実施例において、上記第２の金属粉末は、上記第１の金属粉末に対して０．１から４５．０重量比で含まれることができる。 In an embodiment of the present invention, the second metal powder may be included at a weight ratio of 0.1 to 45.0 with respect to the first metal powder.
本発明の一実施例において、上記第２の金属粉末は、銀（Ａｇ）、スズ（Ｓｎ）及びアルミニウム（Ａｌ）からなる群から選択される少なくとも一つであることができる。 In one embodiment of the present invention, the second metal powder may be at least one selected from the group consisting of silver (Ag), tin (Sn), and aluminum (Al).
本発明の他の側面は、複数の誘電体層が積層されたセラミック素体と、上記誘電体層の少なくとも一面に形成され、上記セラミック素体の両端面から交互に露出される複数の第１及び第２の内部電極と、上記セラミック素体の両端面に形成され、上記第１及び第２の内部電極と電気的に連結された第１及び第２の外部電極と、を含み、上記第１及び第２の外部電極は、微粒の銅で構成される球形の第１の金属粉末及び上記第１の金属粉末の表面にコーティングされ上記銅より低い融点を有する第２の金属粉末を含む導電性ペーストの焼成によって得られる積層セラミック電子部品を提供する。 According to another aspect of the present invention, a ceramic body in which a plurality of dielectric layers are stacked, and a plurality of first elements formed on at least one surface of the dielectric layer and alternately exposed from both end faces of the ceramic body. And second internal electrodes, and first and second external electrodes formed on both end faces of the ceramic body and electrically connected to the first and second internal electrodes, The first and second external electrodes include a spherical first metal powder made of fine copper and a second metal powder coated on the surface of the first metal powder and having a melting point lower than that of the copper. Provided is a multilayer ceramic electronic component obtained by firing a conductive paste.
本発明の一実施例において、上記第１及び第２の外部電極は、焼成時、７００℃から緻密度が具現されることができる。 In one embodiment of the present invention, the first and second external electrodes may have a denseness from 700 ° C. during firing.
本発明の一実施例において、上記第１及び第２の外部電極の表面に第１及び第２のメッキ層が形成されることができる。 In one embodiment of the present invention, first and second plating layers may be formed on the surfaces of the first and second external electrodes.
また、上記第１及び第２のメッキ層は、上記第１及び第２の外部電極の表面に形成されたニッケル（Ｎｉ）メッキ層と、上記ニッケルメッキ層の表面に形成されたスズ（Ｓｎ）メッキ層で構成されることができる。 The first and second plating layers include a nickel (Ni) plating layer formed on the surfaces of the first and second external electrodes, and tin (Sn) formed on the surface of the nickel plating layer. It can be composed of a plating layer.
本発明のさらに他の側面は、複数のセラミックシートを設ける段階と、上記セラミックシートに第１及び第２の内部電極パターンを形成する段階と、上記第１及び第２の内部電極パターンが形成された上記セラミックシートを積層して積層体を形成する段階と、上記第１及び第２の内部電極パターンの一端が上記積層体の両端面から交互に露出されるように上記セラミック積層体を切断し焼成してセラミック素体を形成する段階と、上記セラミック素体の両端面に、上記第１及び第２の内部電極パターンの露出された部分とそれぞれ電気的に連結されるように、微粒の銅で構成される球形の第１の金属粉末及び上記第１の金属粉末の表面にコーティングされ上記銅より低い融点を有する第２の金属粉末を含む外部電極用導電性ペーストで第１及び第２の外部電極パターンを形成する段階と、上記第１及び第２の外部電極パターンを焼成させて第１及び第２の外部電極を形成する段階と、を含む積層セラミック電子部品の製造方法を提供する。 According to still another aspect of the present invention, a step of providing a plurality of ceramic sheets, a step of forming first and second internal electrode patterns on the ceramic sheet, and the first and second internal electrode patterns are formed. Laminating the ceramic sheets to form a laminate, and cutting the ceramic laminate so that one end of the first and second internal electrode patterns are alternately exposed from both end faces of the laminate. A step of forming a ceramic body by firing, and fine copper particles so as to be electrically connected to the exposed portions of the first and second internal electrode patterns on both end faces of the ceramic body, respectively. A first conductive paste for an external electrode comprising a spherical first metal powder comprising: a first metal powder coated on a surface of the first metal powder and a second metal powder having a melting point lower than that of the copper. And forming a second external electrode pattern, and firing the first and second external electrode patterns to form the first and second external electrodes. I will provide a.
本発明の一実施例において、上記第１及び第２の外部電極を形成する段階の後に、上記第１及び第２の外部電極の表面をニッケル（Ｎｉ）及びスズ（Ｓｎ）の順でメッキして第１及び第２のメッキ層を形成する段階をさらに含むことができる。 In one embodiment of the present invention, after the steps of forming the first and second external electrodes, the surfaces of the first and second external electrodes are plated in the order of nickel (Ni) and tin (Sn). Forming a first plating layer and a second plating layer.
本発明の一実施形態によると、微粒の銅で構成される球形の第１の金属粉末と、上記第１の金属粉末の表面に上記銅より融点が低い第２の金属粉末をコーティングして上記第１の金属粉末の焼成温度を低くすることにより、外部電極の焼成時に銅粉末が内部電極のニッケル成分に拡散されることを防止して内部電極の体積膨張による放射型クラックが発生することを抑制することができる効果がある。 According to an embodiment of the present invention, a spherical first metal powder composed of fine copper, and a second metal powder having a melting point lower than that of the copper is coated on the surface of the first metal powder. By lowering the firing temperature of the first metal powder, the copper powder is prevented from diffusing into the nickel component of the internal electrode during firing of the external electrode, and radiation cracks due to volume expansion of the internal electrode are generated. There is an effect that can be suppressed.
以下では、添付の図面を参照して本発明の好ましい実施形態について説明する。しかし、本発明の実施形態は様々な他の形態に変形されることができ、本発明の範囲は以下で説明する実施形態に限定されない。また、本発明の実施形態は、当該技術分野で平均的な知識を有する者に本発明をより完全に説明するために提供されるものである。したがって、図面における要素の形状及び大きさなどはより明確な説明のために誇張されることがある。 Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings. However, the embodiments of the present invention can be modified in various other forms, and the scope of the present invention is not limited to the embodiments described below. In addition, the embodiments of the present invention are provided to more fully explain the present invention to those skilled in the art. Accordingly, the shape and size of elements in the drawings may be exaggerated for a clearer description.
本発明はセラミック電子部品に関し、本発明の一実施形態によるセラミック電子部品には積層セラミックキャパシタ、インダクター、圧電体素子、バリスター、チップ抵抗及びサーミスター等がある。以下では、セラミック電子製品の一例として積層セラミックキャパシタについて説明する。 The present invention relates to a ceramic electronic component, and the ceramic electronic component according to an embodiment of the present invention includes a multilayer ceramic capacitor, an inductor, a piezoelectric element, a varistor, a chip resistor, a thermistor, and the like. Hereinafter, a multilayer ceramic capacitor will be described as an example of a ceramic electronic product.
図１及び図２を参照すると、本実施形態による積層セラミックキャパシタ１００は、複数の誘電体層１１１が積層されたセラミック素体１１０と、誘電体層１１１の少なくとも一面に形成された複数の第１及び第２の内部電極１２１、１２２と、セラミック素体１１０の両端面に形成され第１及び第２の内部電極１２１、１２２と電気的に連結された第１及び第２の外部電極１３１、１３２と、を含む。 Referring to FIGS. 1 and 2, the multilayer ceramic capacitor 100 according to the present embodiment includes a ceramic body 110 in which a plurality of dielectric layers 111 are stacked and a plurality of first layers formed on at least one surface of the dielectric layer 111. And the second internal electrodes 121 and 122 and the first and second external electrodes 131 and 132 formed on both end faces of the ceramic body 110 and electrically connected to the first and second internal electrodes 121 and 122. And including.
セラミック素体１１０は複数の誘電体層１１１を積層した後に焼成したもので、隣接するそれぞれの誘電体層１１１同士は境界を確認できない程度に一体化されている。 The ceramic body 110 is fired after laminating a plurality of dielectric layers 111, and the adjacent dielectric layers 111 are integrated so that the boundary cannot be confirmed.
また、セラミック素体１１０は一般的に直方体形状であることができるが、本発明がこれに限定されるものではない。 The ceramic body 110 may generally have a rectangular parallelepiped shape, but the present invention is not limited thereto.
また、セラミック素体１１０はその寸法に特に制限はないが、例えば、０．６ｍｍ×０．３ｍｍ等のサイズで構成して高容量の積層セラミックキャパシタを構成することができる。 In addition, the ceramic body 110 is not particularly limited in size, but may be configured to have a size of 0.6 mm × 0.3 mm or the like to form a high-capacity multilayer ceramic capacitor, for example.
また、セラミック素体１１０の最外郭面には必要に応じて所定厚さの誘電体カバー層（図示せず）をさらに形成することができる。 In addition, a dielectric cover layer (not shown) having a predetermined thickness can be further formed on the outermost surface of the ceramic body 110 as needed.
誘電体層１１１はキャパシタの容量形成に寄与するもので、１層の厚さを積層セラミックキャパシタの容量設計に合わせて任意で変えることができ、好ましくは、１層の厚さは焼成後に０．１から１．０μｍとなるように構成することができるが、本発明がこれに限定されるものではない。 The dielectric layer 111 contributes to the capacitance formation of the capacitor, and the thickness of one layer can be arbitrarily changed in accordance with the capacitance design of the multilayer ceramic capacitor. Preferably, the thickness of one layer is 0. 0 after firing. Although it can be configured to be 1 to 1.0 μm, the present invention is not limited to this.
また、誘電体層１１１は高誘電率のセラミック材料を含み、例えば、ＢａＴｉＯ３系セラミック粉末などを含むことができるが、本発明がこれに限定されるものではない。 The dielectric layer 111 includes a ceramic material having a high dielectric constant, and may include, for example, a BaTiO 3 based ceramic powder, but the present invention is not limited thereto.
上記ＢａＴｉＯ３系セラミック粉末としては、例えば、ＢａＴｉＯ３にＣａ、Ｚｒ等が一部固溶された（Ｂａ１−ｘＣａｘ）ＴｉＯ３、Ｂａ（Ｔｉ１−ｙＣａｙ）Ｏ３、（Ｂａ１−ｘＣａｘ）（Ｔｉ１−ｙＺｒｙ）Ｏ３又はＢａ（Ｔｉ１−ｙＺｒｙ）Ｏ３等があるが、本発明がこれに限定されるものではない。 Examples of the BaTiO 3 ceramic powder include (Ba 1-x Ca x ) TiO 3 , Ba (Ti 1-y Ca y ) O 3 , (Ba) in which Ca, Zr and the like are partly dissolved in BaTiO 3. 1-x Ca x ) (Ti 1-y Zr y ) O 3, Ba (Ti 1-y Zr y ) O 3, etc., but the present invention is not limited to this.
一方、誘電体層１１１には、このようなセラミック粉末と共に、例えば、遷移金属酸化物又は炭化物、希土類元素、マグネシウム（Ｍｇ）又はアルミニウム（Ａｌ）等のような多様なセラミック添加剤、有機溶剤、可塑剤、結合剤及び分散剤等がさらに添加されることができる。 On the other hand, the dielectric layer 111 includes various ceramic additives such as transition metal oxides or carbides, rare earth elements, magnesium (Mg) or aluminum (Al), organic solvents, Plasticizers, binders, dispersants and the like can be further added.
第１及び第２の内部電極１２１、１２２は、誘電体層１１１を形成するセラミックシート上に形成されて積層された後、焼成によって一つの誘電体層１１１を介してセラミック素体１１０の内部に形成される。 The first and second internal electrodes 121 and 122 are formed and laminated on the ceramic sheet forming the dielectric layer 111, and then fired into the ceramic body 110 via the single dielectric layer 111. It is formed.
このような第１及び第２の内部電極１２１、１２２は、相違する極性を有する一対の電極であり、誘電体層１１１の積層方向に沿って対向して配置され、中間に配置された誘電体層１１１によって互いに電気的に絶縁される。 The first and second internal electrodes 121 and 122 are a pair of electrodes having different polarities, and are disposed to face each other in the stacking direction of the dielectric layer 111 and are disposed in the middle. The layers 111 are electrically insulated from each other.
また、第１及び第２の内部電極１２１、１２２はその一端がセラミック素体１１０の両端面からそれぞれ露出され、このようにセラミック素体１１０の一端面から交互に露出された第１及び第２の内部電極１２１、１２２の一端は第１及び第２の外部電極１３１、１３２とそれぞれ電気的に連結される。 Further, the first and second internal electrodes 121 and 122 have one end exposed from both end faces of the ceramic body 110, and thus the first and second exposed alternately from one end face of the ceramic body 110. One end of each of the internal electrodes 121 and 122 is electrically connected to the first and second external electrodes 131 and 132, respectively.
第１及び第２の内部電極１２１、１２２は導電性金属で形成され、例えば、ニッケル（Ｎｉ）又はニッケル（Ｎｉ）合金等からなるものを用いることができるが、本発明がこれに限定されるものではない。 The first and second internal electrodes 121 and 122 are formed of a conductive metal, and for example, those made of nickel (Ni) or nickel (Ni) alloy can be used, but the present invention is limited to this. It is not a thing.
このような第１及び第２の外部電極１３１、１３２に所定の電圧を印加すると、対向する第１及び第２の内部電極１２１、１２２の間に電荷が蓄積され、この際、積層セラミックキャパシタ１００の静電容量は対向する第１及び第２の内部電極１２１、１２２の面積と比例する。 When a predetermined voltage is applied to the first and second external electrodes 131 and 132, charges are accumulated between the first and second internal electrodes 121 and 122 facing each other. At this time, the multilayer ceramic capacitor 100 Is proportional to the area of the first and second internal electrodes 121 and 122 facing each other.
第１及び第２の外部電極１３１、１３２は、第１の金属粉末と、上記第１の金属粉末より低い融点を有し上記第１の金属粉末の表面にコーティングされる第２の金属粉末とを含む外部電極用導電性ペーストで形成されることができる。この際、第１及び第２の外部電極１３１、１３２は、焼成時、７００℃から緻密度が具現されることができる。 The first and second external electrodes 131 and 132 include a first metal powder, a second metal powder having a melting point lower than that of the first metal powder, and coated on the surface of the first metal powder. The conductive paste for external electrodes can be formed. At this time, the first and second external electrodes 131 and 132 may be dense from 700 ° C. during firing.
上記外部電極用導電性ペーストは、上記第１の金属粉末としては微粒の銅で構成された球形の銅粉末を用い、上記第２の金属粉末としてはこのような銅より融点が低い銀（Ａｇ）、スズ（Ｓｎ）及びアルミニウム（Ａｌ）からなる群から選択される少なくとも一つを用いて形成されることができる。 In the conductive paste for external electrodes, spherical copper powder composed of fine copper is used as the first metal powder, and silver (Ag) having a melting point lower than that of copper is used as the second metal powder. And at least one selected from the group consisting of tin (Sn) and aluminum (Al).
図３ａ及び図３ｂは、銅粉末のサイズと形態による外部電極用ペーストのパッキング構造をそれぞれ示した模式図である。 3a and 3b are schematic views showing the packing structure of the paste for external electrodes according to the size and form of the copper powder.
図３ａ及び図３ｂを参照すると、外部電極内に不均一な形状の顆粒銅粉末が多数存在する場合、ペースト内の固形粉銅粉末とガラス粒子間の緻密なパッキングが不可能となりパッキング密度低下によるペースト内の気孔率が高くなって外部電極の緻密度を低下させる。このような問題は本実施形態のように球形の微粒銅粉末を用いることにより改善が可能となることが確認できる。 Referring to FIGS. 3a and 3b, when a large number of non-uniform shaped granular copper powders exist in the external electrode, dense packing between the solid powdered copper powder and the glass particles in the paste becomes impossible, resulting in a decrease in packing density. The porosity in the paste is increased and the density of the external electrode is lowered. It can be confirmed that such problems can be improved by using spherical fine copper powder as in this embodiment.
上記第１の金属粉末の粒子サイズは、好ましくは０．１から１．５μｍであることができる。これについては下記表１でより詳細に説明する。 The particle size of the first metal powder may preferably be 0.1 to 1.5 μm. This will be described in more detail in Table 1 below.
上記外部電極用導電性ペーストは、第２の金属粉末が上記第１の金属粉末に対して０．１から４５．０重量比で含まれることができる。 In the conductive paste for external electrodes, the second metal powder may be included at a weight ratio of 0.1 to 45.0 with respect to the first metal powder.
上記第２の金属粉末の含量が第１の金属粉末に対して０．１重量比未満の場合は、焼成速度の制御が困難となり緻密度が低下してセラミック素体１１０に放射型クラックが発生する可能性がある。 When the content of the second metal powder is less than 0.1 weight ratio with respect to the first metal powder, it is difficult to control the firing rate, the density is reduced, and radial cracks are generated in the ceramic body 110. there's a possibility that.
図４ａは第２の金属粉末の含量が第１の金属粉末に対して１０重量比のときの第１及び第２の外部電極１３１、１３２の断面微細構造を示したものであり、図４ｂは第２の金属粉末の含量が第１の金属粉末に対して３０重量比のときの第１及び第２の外部電極１３１、１３２の断面微細構造を示したものであり、図４ｃは第２の金属粉末の含量が第１の金属粉末に対して４５重量比のときの第１及び第２の外部電極１３１、１３２の断面微細構造を示したものである。 FIG. 4a shows a cross-sectional microstructure of the first and second external electrodes 131 and 132 when the content of the second metal powder is 10% by weight with respect to the first metal powder. FIG. 4c shows the cross-sectional microstructure of the first and second external electrodes 131 and 132 when the content of the second metal powder is 30% by weight with respect to the first metal powder. The cross-sectional microstructures of the first and second external electrodes 131 and 132 when the content of the metal powder is 45% by weight with respect to the first metal powder are shown.
図４ａから図４ｃを参照すると、上記第２の金属粉末の含量が第１の金属粉末に対して４５重量比を超える場合、即ち、図４ｃにおいてガラス（ｇｌａｓｓ）がビーディング（ｂｅａｄｉｎg）されて外部電極にメッキを施す場合、未メッキが発生するか接着力不良が発生することが分かる。 Referring to FIGS. 4a to 4c, when the content of the second metal powder exceeds 45% by weight with respect to the first metal powder, that is, the glass is beading in FIG. 4c. It can be seen that when the external electrode is plated, unplating or poor adhesion occurs.
従来の外部電極用導電性ペーストは、銅粉末にガラスフリット（ｆｒｉｔ）及びベース樹脂と有機溶剤から製作された有機ビヒクル（ｖｅｈｉｃｌｅ）等を混合して製作されることができる。このような従来の外部電極用導電性ペーストで外部電極を形成した場合、誘電体層の積層数を増加させ製品を薄膜化する場合、セラミック素体の末端から放射性クラックが発生する可能性がある。 The conventional conductive paste for external electrodes can be manufactured by mixing copper powder with glass frit, base resin and organic vehicle manufactured from an organic solvent. When external electrodes are formed with such a conventional conductive paste for external electrodes, when the number of dielectric layers is increased and the product is made thin, radioactive cracks may occur from the ends of the ceramic body. .
外部電極の焼成時にセラミック素体に放射性クラックが発生する理由は、外部電極の焼成中に外部電極の銅成分の内部電極のニッケル成分への拡散係数がニッケルの銅への拡散係数より１００倍以上高いためであると考えられる。 The reason why radioactive cracks occur in the ceramic body during firing of the external electrode is that the diffusion coefficient of the copper component of the external electrode to the nickel component of the internal electrode is 100 times or more than the diffusion coefficient of nickel to copper during firing of the external electrode It is thought that it is because it is expensive.
例えば、一般的な電極焼成温度である７８０℃での拡散係数を比較すると、Ｄ（銅からニッケルへの）＝５．３０６×１０−１６ｍ２／ｓ、Ｄ（ニッケルから銅への）＝５．３０６×１０−１８ｍ２／ｓであり、銅からニッケルへの拡散速度が格段に速いことが分かる。 For example, when comparing diffusion coefficients at 780 ° C. which is a general electrode firing temperature, D (copper to nickel) = 5.306 × 10 −16 m 2 / s, D (nickel to copper) = It is 5.306 × 10 −18 m 2 / s, and it can be seen that the diffusion rate from copper to nickel is remarkably high.
このような拡散係数の差異により、外部電極の焼成時、銅‐ニッケル合金が形成されて外部電極の銅から内部電極のニッケルへの拡散が発生して内部電極の体積膨張を起こし、このような内部電極の体積膨張は誘電体に応力を加えてセラミック素体に放射性クラックを発生させて積層セラミックキャパシタ１００の信頼性を低下させる可能性がある。 Due to the difference in diffusion coefficient, when the external electrode is fired, a copper-nickel alloy is formed and diffusion of the external electrode from copper to the internal electrode nickel occurs, causing volume expansion of the internal electrode. The volume expansion of the internal electrode may apply stress to the dielectric material to generate a radioactive crack in the ceramic body, thereby reducing the reliability of the multilayer ceramic capacitor 100.
しかしながら、本実施形態の外部電極用導電性ペーストは、微粒の銅で構成された第１の金属粉末に上記銅より低い融点を有する第２の金属粉末をコーティングすることにより、上記微粒の球形の銅粉末の使用につれペースト内の固形粉パッキングの密度が増加するようになる。 However, the conductive paste for external electrodes according to the present embodiment is formed by coating the first metal powder composed of fine copper with the second metal powder having a melting point lower than that of the copper, thereby forming the fine spherical particles. As the copper powder is used, the density of the solid powder packing in the paste increases.
また、上記第２の金属粉末の添加によって外部電極の焼成時に焼成温度を低くすることにより、銅からニッケルへの拡散速度を減少させて内部電極の体積膨張を抑制してセラミック素体の放射性クラックの発生率を低くすることができる。 Also, by adding the second metal powder, the firing temperature is lowered during firing of the external electrode, thereby reducing the diffusion rate from copper to nickel and suppressing the volume expansion of the internal electrode, thereby causing the radioactive cracks in the ceramic body. The occurrence rate of can be reduced.
図５は、一般的な銅と銀の温度による状態をそれぞれ示したグラフである。これを参照すると、銀は銅より融点が約１２０℃低く、８０重量％の銅と２０重量％の銀との組成の場合は銅だけが１００重量％の組成に比べて１００℃程度融点が低いことが確認できる。 FIG. 5 is a graph showing the states of general copper and silver temperatures. Referring to this, the melting point of silver is about 120 ° C. lower than that of copper, and in the case of a composition of 80% by weight of copper and 20% by weight of silver, only the copper has a lower melting point of about 100 ° C. than the composition of 100% by weight. Can be confirmed.
即ち、銅粉末にコーティングされた銀によって外部電極用導電性ペーストの低温焼成が可能となるため、外部電極の焼成温度が低くなる場合、物質の反応速度と温度の関数を示すアレニウス（Ａｒｒｈｅｎｉｕｓ）式（Ｄ＝Ｄ０ｅ（−Ｑ／ＲＴ、Ｄ：拡散係数、Ｄ０：初期速度、Ｑ：活性化エネルギー、Ｒ：気体定数、Ｔ：温度）によって銅の内部電極への拡散を効果的に制御することができ、これにより、セラミック素体１１０の放射性クラックの発生率を低くすることができる。 That is, since the conductive paste for external electrodes can be fired at a low temperature by silver coated with copper powder, the Arrhenius equation indicating the function of the reaction rate and temperature of the material when the firing temperature of the external electrodes is low. (D = D 0 e (−Q / RT, D: diffusion coefficient, D 0 : initial velocity, Q: activation energy, R: gas constant, T: temperature) effectively diffuses copper to the internal electrode. This can be controlled, and the rate of occurrence of radioactive cracks in the ceramic body 110 can be lowered.
一方、第１及び第２の外部電極１３１、１３２の表面には、積層セラミックキャパシタ１００を基板等に実装するときの接着強度をより高くするために、第１及び第２のメッキ層１３３、１３４が形成されることができる。 On the other hand, on the surfaces of the first and second external electrodes 131 and 132, the first and second plating layers 133 and 134 are formed in order to increase the adhesive strength when the multilayer ceramic capacitor 100 is mounted on a substrate or the like. Can be formed.
この際、メッキ処理は公知の方法により行われ、環境を考慮して鉛‐フリーメッキを行うことが好ましいが、本発明がこれに限定されるものではない。 At this time, the plating process is performed by a known method, and it is preferable to perform lead-free plating in consideration of the environment, but the present invention is not limited to this.
このような第１及び第２のメッキ層１３３、１３４は、第１及び第２の外部電極１３１、１３２の外表面にそれぞれ形成された一対のニッケル（Ｎｉ）メッキ層１３３ａ、１３４ａと、それぞれのニッケルメッキ層１３３ａ、１３４ａの外表面に形成された一対のスズ（Ｓｎ）メッキ層１３３ｂ、１３４ｂで構成されることができる。 The first and second plating layers 133 and 134 have a pair of nickel (Ni) plating layers 133a and 134a formed on the outer surfaces of the first and second external electrodes 131 and 132, respectively. A pair of tin (Sn) plating layers 133b and 134b formed on the outer surfaces of the nickel plating layers 133a and 134a can be used.
下記表１は、銅粉末の特性により製作された外部電極用ペーストで製作された積層セラミックキャパシタに対する放射性クラックの発生率と緻密度具現が始まる外部電極の焼成温度を示したものである。 Table 1 below shows the generation rate of the radioactive cracks and the firing temperature of the external electrode for the multilayer ceramic capacitor manufactured with the external electrode paste manufactured according to the characteristics of the copper powder.
ここで、それぞれの外部電極用ペーストは、表１に記載された金属粉末に有機バインダー、分散剤及び有機溶剤等を添加し３‐ロール‐ミルで分散してペースト化したものである。 Here, each external electrode paste is a paste obtained by adding an organic binder, a dispersant, an organic solvent, and the like to the metal powder described in Table 1 and dispersing in a 3-roll mill.
上記表１中、比較例１は第２の金属粉末としての銀がコーティングされない純粋な３から４μｍの銅粉末を用いたものであり、比較例２は銀がコーティングされた３から４μｍの銅粉末を用いたものであり、比較例３は銀がコーティングされない純粋な１．５μｍの銅粉末を用いたものである。 In Table 1 above, Comparative Example 1 uses pure 3 to 4 μm copper powder not coated with silver as the second metal powder, and Comparative Example 2 uses 3 to 4 μm copper powder coated with silver. In Comparative Example 3, pure 1.5 μm copper powder not coated with silver was used.
また、実施例１から実施例３は、球形の微粒銅粉末にサイズ別に銀がコーティングされたものである。上記比較例１から比較例３と上記実施例１から実施例３の外部電極用ペーストを０．６×０．３ｍｍ２のチップに塗布し窒素雰囲気下で焼成して外部電極として形成した後、放射性クラックの発生頻度と電極焼成挙動を調査した。 In Examples 1 to 3, a spherical fine copper powder is coated with silver according to size. After the external electrode pastes of Comparative Examples 1 to 3 and Examples 1 to 3 were applied to a chip of 0.6 × 0.3 mm 2 and baked in a nitrogen atmosphere to form external electrodes, The occurrence frequency of radioactive cracks and electrode firing behavior were investigated.
図６ａから図６ｄは、このような放射性クラックの発生程度の差異に対する原因分析をするために、上記表１に記載された比較例１から比較例３と実施例１から実施例３の外部電極用ペーストを用いて製作された積層セラミックキャパシタを焼成温度別に区分してその外部電極の微細構造を分析したものである。 6a to 6d are external electrodes of Comparative Examples 1 to 3 and Examples 1 to 3 described in Table 1 in order to analyze the cause of the difference in the degree of occurrence of such a radioactive crack. This is an analysis of the fine structure of an external electrode of a multilayer ceramic capacitor manufactured using a paste for various types according to the firing temperature.
図６ａは比較例２に関するものであり、図６ｂは比較例３に関するものであり、図６ｃは実施例１に関するものであり、図６ｄは実施例３に関するものである。 6a relates to Comparative Example 2, FIG. 6b relates to Comparative Example 3, FIG. 6c relates to Example 1, and FIG. 6d relates to Example 3. FIG.
上記表１と図６ａから図６ｄを参照すると、粗大不均一形状の銅粉末を用いた比較例１と比較例２と比べて、１．５μｍの球形微粒銅粉末を用いた比較例３は電極焼成緻密度具現温度が下降するにつれ放射性クラックの発生率が顕著に減少することが確認できる。 Referring to Table 1 and FIGS. 6a to 6d, compared to Comparative Example 1 and Comparative Example 2 using coarse and uneven copper powder, Comparative Example 3 using 1.5 μm spherical fine copper powder is an electrode. It can be confirmed that the generation rate of radioactive cracks is remarkably reduced as the firing dense temperature is lowered.
また、純粋な銅粉末を用いた比較例３と比べて、球形微粒銅粉末を用い且つ表面に第２の金属粉末として銀をコーティングした実施例１から３の場合は電極焼成緻密度具現温度が急激に低くなることが確認できる。 In addition, compared with Comparative Example 3 using pure copper powder, in Examples 1 to 3 in which spherical fine copper powder is used and silver is coated on the surface as the second metal powder, the electrode firing density implementation temperature is higher. It can be confirmed that the temperature decreases rapidly.
このような作用によって、銅粉末の表面に銀がコーティングされた銅粉末のサイズが小さいほど、放射性クラックの発生率が減少するため、特に、実施例１と実施例２の場合は放射性クラックが発生しなかったことが確認できる。 As a result of this action, the smaller the size of the copper powder whose surface is coated with silver, the lower the rate of occurrence of radioactive cracks. In particular, in the case of Example 1 and Example 2, radioactive cracks are generated. You can confirm that you did not.
即ち、積層セラミックキャパシタの一定の信頼性を維持できる好ましい銅粉末の粒子サイズは０．１から１．５μｍであることが分かる。 That is, it can be seen that the preferred copper powder particle size that can maintain a certain level of reliability of the multilayer ceramic capacitor is 0.1 to 1.5 μm.
また、それぞれの積層セラミックキャパシタ別に外部電極の微細構造を分析した結果、実施例１と実施例２の場合は７００℃以上から外部電極の緻密度が具現されたことを確認した。 Further, as a result of analyzing the fine structure of the external electrode for each multilayer ceramic capacitor, it was confirmed that the density of the external electrode was realized from 700 ° C. or more in the case of Example 1 and Example 2.
これに対し、実施例３の場合は７５０℃から外部電極の緻密度が具現され、比較例１から比較例３の場合は７５０℃でも緻密度が具現されなかった。 In contrast, in Example 3, the density of the external electrode was realized from 750 ° C., and in Comparative Examples 1 to 3, the density was not realized even at 750 ° C.
特に、１．５μｍの球形銅粉末のみを用いた比較例３の場合は７８０℃で外部電極１３１、１３２の緻密度が具現されたのに対し、３から４μｍの粗大銅粉末を用いた比較例２の場合は銅粉末の表面に銀がコーティングされているにもかかわらず８００℃の高い電極焼成緻密度具現温度を示した。 In particular, in Comparative Example 3 using only 1.5 μm spherical copper powder, the density of the external electrodes 131 and 132 was realized at 780 ° C., whereas Comparative Example using coarse copper powder of 3 to 4 μm. In the case of No. 2, a high electrode firing density implementation temperature of 800 ° C. was exhibited even though the surface of the copper powder was coated with silver.
即ち、実施例１から実施例３のように銅粉末の表面に銀がコーティングされた球形の微粒銅粉末を用いる場合、既存の銅粉末ペーストより低い焼成温度で緻密度が具現されて電極焼成温度を低くすることができることを確認した。 That is, when using spherical fine copper powder coated with silver on the surface of copper powder as in Example 1 to Example 3, the density is realized at a lower firing temperature than the existing copper powder paste, and the electrode firing temperature. It was confirmed that can be lowered.
また、銀がコーティングされた銅粉末のサイズが微粒化すればするほど緻密化がより速く完了するため、焼成温度をより低くすることができることを確認した。 Moreover, since the densification was completed more rapidly as the size of the copper powder coated with silver became finer, it was confirmed that the firing temperature could be lowered.
したがって、電極焼成温度を低くする場合、外部電極の銅成分と内部電極のニッケル間の拡散反応が少なくなるため、放射性クラックの発生を抑制することができることが分かる。 Therefore, it can be seen that when the electrode firing temperature is lowered, the diffusion reaction between the copper component of the external electrode and the nickel of the internal electrode is reduced, so that the occurrence of radioactive cracks can be suppressed.
以下、本発明の一実施形態による積層セラミックキャパシタの製造方法を説明する。 Hereinafter, a method for manufacturing a multilayer ceramic capacitor according to an embodiment of the present invention will be described.
まず、複数のセラミックシートを設ける。 First, a plurality of ceramic sheets are provided.
上記セラミックシートはセラミック素体１１０の誘電体層１１１を形成するためのもので、セラミック粉末、ポリマー及び溶剤を混合してスラリを製造し、上記スラリをドクターブレード等の工法により数μｍの厚さのシート（ｓｈｅｅｔ）形状にして製作することができる。 The ceramic sheet is used to form the dielectric layer 111 of the ceramic body 110. A ceramic powder, a polymer and a solvent are mixed to produce a slurry, and the slurry is formed to a thickness of several μm by a method such as a doctor blade. The sheet can be manufactured in the form of a sheet.
次に、上記それぞれのセラミックシートの少なくとも一面に所定の厚さで導電性ペーストを印刷して第１及び第２の内部電極パターンを形成する。 Next, a conductive paste is printed at a predetermined thickness on at least one surface of each of the ceramic sheets to form first and second internal electrode patterns.
この際、第１及び第２の内部電極パターンはセラミックシートの対向する両端面から交互に露出されるように形成することができる。 At this time, the first and second internal electrode patterns can be formed so as to be alternately exposed from the opposite end faces of the ceramic sheet.
また、上記導電性ペーストの印刷方法としてはスクリーン印刷法又はグラビア印刷法等を用いることができるが、本発明がこれに限定されるものではない。 Further, as a method for printing the conductive paste, a screen printing method or a gravure printing method can be used, but the present invention is not limited to this.
次に、第１及び第２の内部電極１２１、１２２が形成されたセラミックシートを交互に複数積層し、積層方向から加圧して複数のセラミックシート及びセラミックシート上に形成された第１及び第２の内部電極パターンを圧着させて積層体を形成する。 Next, a plurality of ceramic sheets on which the first and second internal electrodes 121 and 122 are formed are alternately stacked, and the first and second ceramic sheets and the first and second sheets formed on the ceramic sheet are pressed from the stacking direction. The internal electrode pattern is pressed to form a laminate.
次に、上記積層体を上記第１及び第２の内部電極パターンの一端が上記積層体の両端面から交互に露出されるように一つのキャパシタに対応する領域ごとに切断してチップ化する。 Next, the multilayer body is cut into chips by cutting into regions corresponding to one capacitor so that one end of the first and second internal electrode patterns is alternately exposed from both end faces of the multilayer body.
次に、切断してチップ化した積層体を高温で焼成して複数の第１及び第２の内部電極１２１、１２２を有するセラミック素体１１０を完成する。 Next, the laminated body cut into chips is fired at a high temperature to complete the ceramic body 110 having the plurality of first and second internal electrodes 121 and 122.
次に、セラミック素体１１０の両端面に第１及び第２の内部電極１２１、１２２の露出された部分を覆って第１及び第２の内部電極１２１、１２２とそれぞれ電気的に連結されることができるように外部電極用導電性ペーストで第１及び第２の外部電極パターンを形成する。 Next, both ends of the ceramic body 110 are electrically connected to the first and second internal electrodes 121 and 122, covering the exposed portions of the first and second internal electrodes 121 and 122, respectively. The first and second external electrode patterns are formed using a conductive paste for external electrodes.
上記外部電極用導電性ペーストは球形の第１の金属粉末と上記第１の金属粉末より低い融点を有し上記第１の金属粉末の表面にコーティングされる第２の金属粉末を含む。 The conductive paste for external electrodes includes a spherical first metal powder and a second metal powder having a lower melting point than the first metal powder and coated on the surface of the first metal powder.
上記第１の金属粉末として微粒の銅粉末を用い、第２の金属粉末としてはこのような銅より融点が低い銀（Ａｇ）、スズ（Ｓｎ）及びアルミニウム（Ａｌ）からなる群から少なくとも一つを選択することができる。 Fine copper powder is used as the first metal powder, and the second metal powder is at least one selected from the group consisting of silver (Ag), tin (Sn), and aluminum (Al) having a melting point lower than that of copper. Can be selected.
この際、第１の金属粉末の粒子サイズは０．１から１．５μｍであることができる。また、上記外部電極用導電性ペーストの第２の金属粉末は上記第１の金属粉末に対して０．１から４５．０重量比が含まれることができる。 At this time, the particle size of the first metal powder may be 0.1 to 1.5 μm. In addition, the second metal powder of the conductive paste for external electrodes may include 0.1 to 45.0 weight ratio with respect to the first metal powder.
次に、第１及び第２の外部電極パターンを焼成させて第１及び第２の外部電極１３１、１３２が形成された積層セラミックキャパシタ１００を完成する。 Next, the first and second external electrode patterns are fired to complete the multilayer ceramic capacitor 100 in which the first and second external electrodes 131 and 132 are formed.
上記第１及び第２の外部電極パターンの焼成は６００から９００℃で行われることができるが、本発明がこれに限定されるものではない。 The firing of the first and second external electrode patterns can be performed at 600 to 900 ° C., but the present invention is not limited thereto.
図７は一般的な物質の焼成過程を概略的に示したものである。図７を参照すると、物質の焼成過程は物質の表面エネルギーを減少させるための緻密化過程と粒成長の過程に区分され、二つの過程は複合的に熱エネルギーを用いて同時に行われる。 FIG. 7 schematically shows a firing process of a general substance. Referring to FIG. 7, the firing process of the material is divided into a densification process and a grain growth process for reducing the surface energy of the material, and the two processes are simultaneously performed using heat energy in combination.
このような緻密化と粒成長過程は原子拡散によって発生するが、この過程で粒界の移動が伴い、原子の拡散は材料の表面エネルギーを減少させるための方向において材料の粒子サイズが小さいほど表面エネルギーが高くて材料の速い焼成挙動を示すようになる。 This densification and grain growth process is caused by atomic diffusion. In this process, grain boundaries move, and the diffusion of atoms causes the surface to decrease as the particle size of the material decreases in the direction to reduce the surface energy of the material. The energy is high and the fast firing behavior of the material is exhibited.
本実施形態のように、外部電極製造時に球形の微粒の銅粉末を用いる場合、銅粉末の表面積増加による高い表面エネルギーによって焼成駆動力が強くなり、これにより、緻密な外部電極の具現が可能となる。 As in the present embodiment, when a spherical fine copper powder is used during the manufacture of the external electrode, the firing driving force is enhanced by the high surface energy due to the increase in the surface area of the copper powder, thereby enabling the implementation of a dense external electrode. Become.
次に、第１及び第２の外部電極１３１、１３２の表面にメッキ処理を施して第１及び第２のメッキ層１３３、１３４をさらに形成することができる。 Next, the surface of the first and second external electrodes 131 and 132 can be plated to further form the first and second plating layers 133 and 134.
この際、メッキに用いられる物質としてはニッケル又はスズ、ニッケル‐スズ合金等を用いることができ、必要に応じて、ニッケルメッキ層１３３ａ、１３４ａとスズメッキ層１３３ｂ、１３４ｂを第１及び第２の外部電極１３１、１３２上に順次積層して構成することができる。 At this time, nickel, tin, nickel-tin alloy or the like can be used as a material used for plating, and the nickel plating layers 133a and 134a and the tin plating layers 133b and 134b are connected to the first and second external parts as necessary. It can be configured by sequentially laminating on the electrodes 131 and 132.
以上、本発明の実施形態について詳細に説明したが、本発明の権利範囲はこれに限定されず、特許請求の範囲に記載された本発明の技術的思想から外れない範囲内で多様な修正及び変形が可能であるということは、当技術分野の通常の知識を有するものには明らかである。 Although the embodiment of the present invention has been described in detail above, the scope of the right of the present invention is not limited to this, and various modifications and modifications can be made without departing from the technical idea of the present invention described in the claims. It will be apparent to those of ordinary skill in the art that variations are possible.
１００ 積層セラミックキャパシタ
１１０ セラミック素体
１１１ 誘電体層
１２１、１２２ 第１及び第２の内部電極
１３１、１３２ 第１及び第２の外部電極
１３３、１３４ 第１及び第２のメッキ層
１３３ａ、１３３ｂ ニッケル（Ｎｉ）メッキ層
１３３ａ、１３４ｂ スズ（Ｓｎ）メッキ層
DESCRIPTION OF SYMBOLS 100 Multilayer ceramic capacitor 110 Ceramic body 111 Dielectric layer 121, 122 1st and 2nd internal electrode 131, 132 1st and 2nd external electrode 133, 134 1st and 2nd plating layer 133a, 133b Nickel ( Ni) plating layer 133a, 134b tin (Sn) plating layer
Claims (10)
前記第１の金属粉末の表面にコーティングされ、前記銅より低い融点を有する第２の金属粉末と、
を含む、導電性ペースト組成物。 A spherical first metal powder composed of granular copper;
A second metal powder coated on the surface of the first metal powder and having a lower melting point than the copper;
A conductive paste composition comprising:
前記誘電体層の少なくとも一面に形成され、前記セラミック素体の両端面から交互に露出される複数の第１及び第２の内部電極と、
前記セラミック素体の両端面に形成され、前記第１及び第２の内部電極と電気的に連結された第１及び第２の外部電極と、
を含み、
前記第１及び第２の外部電極は、請求項１から４の何れか１項に記載の導電性ペースト組成物の焼成によって得られる、積層セラミック電子部品。 A ceramic body in which a plurality of dielectric layers are laminated;
A plurality of first and second internal electrodes formed on at least one surface of the dielectric layer and alternately exposed from both end surfaces of the ceramic body;
First and second external electrodes formed on both end faces of the ceramic body and electrically connected to the first and second internal electrodes;
Including
The said 1st and 2nd external electrode is a multilayer ceramic electronic component obtained by baking of the electrically conductive paste composition of any one of Claim 1 to 4.
前記セラミックシートに第１及び第２の内部電極パターンを形成する段階と、
前記第１及び第２の内部電極パターンが形成された前記セラミックシートを積層して積層体を形成する段階と、
前記第１及び第２の内部電極パターンの一端が両端面から交互に露出されるように前記積層体を切断し焼成してセラミック素体を形成する段階と、
前記セラミック素体の両端面に、前記第１及び第２の内部電極パターンの露出された部分とそれぞれ電気的に連結されるように、請求項１から４の何れか１項に記載の導電性ペースト組成物で第１及び第２の外部電極パターンを形成する段階と、
前記第１及び第２の外部電極パターンを焼成させて第１及び第２の外部電極を形成する段階と、
を含む、積層セラミック電子部品の製造方法。 Providing a plurality of ceramic sheets;
Forming first and second internal electrode patterns on the ceramic sheet;
Laminating the ceramic sheets on which the first and second internal electrode patterns are formed to form a laminate;
Cutting and firing the laminate so that one end of the first and second internal electrode patterns are alternately exposed from both end faces, and forming a ceramic body;
5. The conductive material according to claim 1, wherein both ends of the ceramic body are electrically connected to exposed portions of the first and second internal electrode patterns, respectively. Forming first and second external electrode patterns with a paste composition;
Firing the first and second external electrode patterns to form first and second external electrodes;
A method for producing a multilayer ceramic electronic component, comprising:
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