JP2013532082A - 低レベルのuv光透過率を備えた眼用レンズ型、その中で成型された眼用レンズ、および関連する方法 - Google Patents
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Abstract
【選択図】図1
Description
分子量=9,000または18,000
である。
式中、R1は水素またはメチル基のいずれかから選択され;R2は水素またはC1-4炭化水素基のいずれかから選択され;mは0〜10の整数を示し;nは4〜100の整数を示し;aおよびbは1以上の整数を示し;a+bは20〜500に等しく;b/(a+b)0.01〜0.22に等しく;シロキサン単位の立体配置はランダムな立体配置を含む。かかるケイ素含有コンポーネントの例は、米国特許出願第2009/0234089号の実施例セクション(7ページの実施例2を含む)中に記載される。他のケイ素含有コンポーネントも使用することができる。例えば、他の好適なタイプは例えばポリ(有機シロキサン)のモノマー、マクロマーまたはプレポリマー(α,ω−ビスメタクリルオキシ−プロピルポリジメチルシロキサンなど)を含むことができる。他の例はmPDMS(モノメタクリルオキシプロピル末端化モノn−ブチル末端化ポリジメチルシロキサン)である。他の有用なケイ素含有コンポーネントは、シリコーンを含有するビニルカルボネートまたはビニルカルバメートのモノマー、マクロマーまたはプレポリマーを含み、それらには1,3−ビス[4−(ビニルオキシカルボニルオキシ)ブト−1−イル]テトラメチルシロキサン3−(ビニルオキシカルボニルチオ)プロピル−[トリス(トリメチルシロキシシラン]、3−[トリス(トリメチルシロキシ)シリル]プロピルアリルカルバメート、3−[トリス(トリメチルシロキシ)シリル]プロピルビニルカルバメート;トリメチルシリルエチルビニルカルボネートおよびトリメチルシリルメチルビニルカルボネートが限定されずに含まれる。1つまたは複数のこれらのケイ素含有コンポーネントの例は、例えば米国特許第5,998,498号および米国特許第2007/0066706A1号、第2007/0296914A1号および第2008/0048350号中で提供することができ、そのすべての開示は参照として本明細書に援用される。
拡張係数=σS−σL−σSL。
接着エネルギー=2[(σS DσL D)1/2+(σS PσL P)1/2]。
1.本発明はシリコーンヒドロゲルコンタクトレンズ体を製造する方法であり、
第1の型部材および第2の型部材を提供し、第1の型部材がコンタクトレンズの前面を成型するように構成された凹の成型面を含み、第2の型部材がコンタクトレンズの後面を成型するように構成された凸の成型面を含み、第1の型部材および第2の型部材のうちの少なくとも1つの成型面が約0.01%〜約3.00%のUV透過率のレベルを有する少なくとも1つの熱可塑性ポリマーを含み、第1の型部材および第2の型部材が型アッセンブリとして組み合わされる場合にレンズ形状のくぼみをその間に形成するように構成される工程と;
a)少なくとも1つのシリコーン含有モノマー、シリコーン含有マクロマー、シリコーン含有プレポリマーまたはその任意の組み合わせ、およびb)少なくとも1つの親水性モノマーを含む重合可能な組成物を第1の型部材中に配置する工程と;
前記型アッセンブリを組み立てる工程であって、第2の型部材を第1の型部材と接触させて配置し、その間に、レンズ形状のくぼみを、型アッセンブリのレンズ形状のくぼみ中に含まれる重合可能な組成物と共に形成することによって前記型アッセンブリを組み立てる工程と;
レンズ形状のくぼみの中へ型アッセンブリを通してUV光を向けて、型アッセンブリ中の重合可能な組成物を硬化させて、型アッセンブリのレンズ形状のくぼみ中でキャスト成型した重合反応産物を形成し、重合反応産物がシリコーンヒドロゲルコンタクトレンズ体を含む工程と
を含む方法に関する。
2.少なくとも1つの熱可塑性ポリマーが約0.01%〜約0.30%のUV透過率のレベルを有する、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
3.少なくとも1つの熱可塑性ポリマーのUV透過率のレベルが約250ナノメートル〜約800ナノメートルの範囲の波長にわたって決定される、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
4.少なくとも1つの熱可塑性ポリマーのUV透過率のレベルが約0.4mm〜約0.9mmの厚みを有する熱可塑性ポリマーのサンプルを使用して決定される、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
5.UV光を向ける工程が、約20μW/cm2〜約90μW/cm2の強度のUV光を型アッセンブリのレンズ形状のくぼみの中へ照射することを含む、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
6.少なくとも1つの熱可塑性ポリマーが高レベルのUV光拡散係数を有し、UV光を向ける工程の間のレンズ形状のくぼみ中のUV光強度の変動を少なくとも5%減少させることに効果的である、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
7.少なくとも1つの極性熱可塑性ポリマーを含む第1の型部材および第2の型部材の少なくとも1つが射出成型によって形成され、型部材の形成に使用される成型ツールが射出成型の間に約30℃〜約70℃の温度で維持される、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
8.少なくとも1つの極性の熱可塑性ポリマーがポリブチレンテレフタレート(PBT)を含む、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
9.方法が、レンズ体を含む型アッセンブリへの液体の適用を伴わないドライ脱成型方法を使用して型アッセンブリを分離し、レンズ体を第1の型部材および第2の型部材の唯1つだけと接触したままにする工程をさらに含む、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
10.方法が、レンズ体および唯1つの型部材への液体の適用を伴わないドライ脱レンズ方法を使用して、脱成型工程後にレンズが接触したままである第1の型部材および第2の型部材の唯1つだけからレンズ体を放出する工程をさらに含む、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
11.方法がレンズ体を水和することをさらに含み、完全に水和された場合に、シリコーンヒドロゲルコンタクトレンズ体が約100°未満の前進接触角を有する、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
12.重合可能な組成物の親水性モノマーがN−ビニル基を備えた親水性モノマーを含む、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
13.レンズ体がcomfilcon Aシリコーンヒドロゲルレンズ体である、任意の前述または後述の実施形態/特徴/態様の方法。
14.キャスト成型された重合したレンズ体を含むシリコーンヒドロゲルコンタクトレンズ体であって、前記キャスト成型された重合したレンズ体が重合可能な組成物の反応生産物を含み、前記重合可能な組成物が、a)少なくとも1つのケイ素含有モノマー、ケイ素含有マクロマー、ケイ素含有プレポリマーまたはその組み合わせ、およびb)少なくとも1つの親水性モノマーを含み;
レンズ体が第1の型部材および第2の型部材を含む型アッセンブリ中でUV硬化キャスト成型され、第1の型部材および第2の型部材のうちの少なくとも1つの成型面が約0.01%〜約3.00%のUV透過率のレベルを有する少なくとも1つの熱可塑性ポリマーを含み;
レンズ体が、レンズ体への表面処理の適用なしにまたはレンズ体中のポリマー性湿潤剤の相互貫入ネットワーク(IPN)の存在なしに、眼が許容できる湿潤性の前面および後面を有する、
前記シリコーンヒドロゲルコンタクトレンズ体。
15.シリコーンヒドロゲルコンタクトレンズ体をキャスト成型するための型部材であって、約0.01%〜約3.00%のUV透過率のレベルおよび約1%〜約7%の平均極性を有する少なくとも1つの熱可塑性ポリマーを含む、前記型部材。
一定量のSOARLITETM Sエチレンビニルアルコール(EVOH)ポリマー(Nippon Gohsei,Ltd.、Osaka、日本)は、顆粒またはペレットの形態で提供された。SOARLITETM Sは、0.6mm〜0.7mmの間の厚みを有するサンプルを使用して決定されるように320nm〜420nmの間で約43%および370nmで45%の平均UV光透明性を有し;約10%〜約12%の平均極性;および約38mN/mの平均の表面エネルギーを有することが見出された。ポリマーの一部をコンタクトレンズ型部材へと従来の射出成型によって加工した。comfilcon Aレンズを生産するための重合可能な組成物を調製し、図1中で説明されるような複数のキャスト成型された重合したシリコーンヒドロゲルレンズ体の調製に使用した。comfilconのAの重合可能な組成物の平均極性は約5%だった。SOARLITETM Sを含む型アッセンブリがcomfilcon Aレンズのキャスト成型に使用された場合、重合可能な組成物は約12の拡張係数を有することが見出され、硬化後に型アッセンブリは約58mJ/m2の平均接着エネルギーを有することが見出された。約40μW/cm2〜約70μW/cm2の型内UV光強度範囲を使用してUVを硬化した後に、キャスト成型された重合したレンズ体を含む型アッセンブリをドライ脱成型して、型アッセンブリの2つの型部材を分離した。型アッセンブリの2つの型部材を分離して、1つの型部材と接触したままであるコンタクトレンズとしての使用に許容可能な品質の重合したレンズ体と共に型部材を得ることは、不可能ではないにしても非常に難しかった。許容可能な品質のレンズ体と接触して脱成型された型部材の収率は約10%以下であった。ドライ脱成型工程後に、ウェット脱レンズプロセスを使用して、脱成型工程後にそれらが接触したままである1つの型部材から重合したレンズ体を放出した。放出されたレンズ体を有機溶媒の本質的にない水溶液を使用して続いて洗浄し、次いでパッケージングおよび滅菌した。レンズ体は湿潤性を増加させるために表面処理を使用して処理されず、ポリマー性湿潤剤の相互貫入ネットワークを含まなかった。一旦レンズ体が完全に水和されれば、それらは眼が許容できる湿潤性の表面を有していた。レンズのWBUTは約52秒と決定され、レンズのセシルドロップ接触角は約15°と決定された。
一定量のFINATM PPH3066ポリプロピレン(Total Petrochemicals USA,Inc.、Houston、TX、USA)は、顆粒またはペレットの形態で提供された。ポリプロピレンは、0.6mm〜0.7mmの間の厚みを有するサンプルを使用して決定されるように320nm〜420nmの間で約40%および370nmで47%の平均UV光透明性を有することが見出された。ポリマーの一部をコンタクトレンズ型部材へと従来の射出成型によって加工した。comfilcon Aレンズを生産するための重合可能な組成物を調製し、図1中で説明されるような複数のキャスト成型された重合したシリコーンヒドロゲルレンズ体の調製に使用した。comfilconのAの重合可能な組成物の平均極性は約5%だった。約40μW/cm2〜約70μW/cm2の型内UV光強度範囲を使用してUVを硬化した後に、キャスト成型された重合したレンズ体を含む型アッセンブリをドライ脱成型して、型アッセンブリの2つの型部材を分離した。ドライ脱成型工程後に、ウェット脱レンズプロセスを使用して、脱成型工程後にそれらが接触したままである1つの型部材から重合したレンズ体を放出した。放出されたレンズ体を有機溶媒の本質的にない水溶液を使用して続いて洗浄し、次いでパッケージングおよび滅菌した。レンズ体は湿潤性を増加させるために表面処理を使用して処理されず、ポリマー性湿潤剤の相互貫入ネットワークを含まなかった。一旦レンズ体が完全に水和されれば、許容できる湿潤性でないレンズ面を有することが見出された。
一定量のCELANEX(登録商標)2000−2 PBTポリマー(Ticona、Florence、KY、USA)は、顆粒またはペレットの形態で提供された。CELANEX(登録商標)2000−2は内部潤滑剤を含む非補強ポリブチレンテレフタレートである。10℃/分の率でISO 11357−1、−2、−3を使用して測定した場合、約225℃の融解温度、10℃/分の率でISO 11357−1、−2、−3を使用して測定した場合、約60℃以下のガラス転移温度を有することが報告されている。CELANEX(登録商標)2000−2は、0.6mm〜0.7mmの厚みを有するサンプルで決定されるように320nm〜420nmで約0.11%Tおよび370nmで0.12%Tの平均UV光透過率レベルを有することが見出された。CELANEX(登録商標)2000−2は、約3%の平均極性、約38mN/mの平均の表面エネルギーおよび約46.7 ℃のガラス転移温度を有することも見出された。ポリマーの一部をコンタクトレンズ型部材へと従来の射出成型によって加工した。comfilcon Aレンズを生産するための重合可能な組成物を調製し、図1中で説明されるような複数のキャスト成型された重合したシリコーンヒドロゲルレンズ体の調製に使用した。comfilconのAの重合可能な組成物の平均極性は約5%だった。CELANEX(登録商標)2000−2を含む型アッセンブリがcomfilcon Aレンズのキャスト成型に使用された場合、重合可能な組成物は約13の拡張係数を有することが見出され、硬化後に型アッセンブリは約59mJ/m2の平均接着エネルギーを有することが見出された。約40μW/cm2〜約70μW/cm2の型内UV光強度範囲を使用してUVを硬化した後に、キャスト成型された重合したレンズ体を含む型アッセンブリをドライ脱成型して、型アッセンブリの2つの型部材を分離した。型アッセンブリは容易にドライ脱成型されて、1つの型部材と接触したままであるコンタクトレンズとしての使用に許容可能な品質の重合したレンズ体と共に型部材が得られた。許容可能な品質のレンズ体と接触して脱成型された型部材の収率は約50%以上であった。ドライ脱成型工程後に、ウェット脱レンズプロセスを使用して、脱成型工程後にそれらが接触したままである1つの型部材から重合したレンズ体を放出した。放出されたレンズ体を有機溶媒の本質的にない水溶液を使用して続いて洗浄し、次いでパッケージングおよび滅菌した。レンズ体は湿潤性を増加させるために表面処理を使用して処理されず、ポリマー性湿潤剤の相互貫入ネットワークを含まなかった。一旦レンズ体が完全に水和されれば、それらは眼が許容できる湿潤性の表面を有していた。レンズのWBUTは約26秒と決定され、レンズのセシルドロップ接触角は約15°と決定された。
一定量のARNITE(登録商標)T06−202 PBTポリマー(DSM、Heerlen、オランダ)は、顆粒またはペレッのト形態で提供された。ARNITE(登録商標)T06−202は、射出成型に適する中間粘度の形態のポリブチレンテレフタレートである。それは1.80MPa荷重下で約55℃および0.45MPa荷重下で約165℃のたわみ温度を有し、両方ともISO 75−1、−2を使用して測定される。ARNITE(登録商標)T06−2022は、0.6mm〜0.7mmの厚みを有するサンプルで決定されるように320nm〜420nmで約0.14%Tおよび370nmで0.17%Tの平均UV光透過率レベルを有することが見出された。ARNITE(登録商標)T06−2022は、約3%の平均極性および約38mN/mの平均の全表面エネルギーを有することも見出された。ポリマーの一部をコンタクトレンズ型部材へと従来の射出成型によって加工した。comfilcon Aレンズを生産するための重合可能な組成物を調製し、図1中で説明されるような複数のキャスト成型された重合したシリコーンヒドロゲルレンズ体の調製に使用した。comfilconのAの重合可能な組成物の平均極性は約5%だった。ARNITE(登録商標)T06−2022を含む型アッセンブリがcomfilcon Aレンズのキャスト成型に使用された場合、重合可能な組成物は約13の拡張係数を有することが見出され、硬化後に型アッセンブリは約59mJ/m2の平均接着エネルギーを有することが見出された。約40μW/cm2〜約70μW/cm2の型内UV光強度範囲を使用してUVを硬化した後に、キャスト成型された重合したレンズ体を含む型アッセンブリをドライ脱成型して、型アッセンブリの2つの型部材を分離した。型アッセンブリは容易にドライ脱成型されて、1つの型部材と接触したままであるコンタクトレンズとしての使用に許容可能な品質の重合したレンズ体と共に型部材が得られた。許容可能な品質のレンズ体と接触して脱成型された型部材の収率は約50%以上であった。ドライ脱成型工程後に、ウェット脱レンズプロセスを使用して、脱成型工程後にそれらが接触したままである1つの型部材から重合したレンズ体を放出した。放出されたレンズ体を有機溶媒の本質的にない水溶液を使用して続いて洗浄し、次いでパッケージングおよび滅菌した。レンズ体は湿潤性を増加させるために表面処理を使用して処理されず、ポリマー性湿潤剤の相互貫入ネットワークを含まなかった。一旦レンズ体が完全に水和されれば、それらは眼が許容できる湿潤性の表面を有していた。レンズのWBUTは約35秒と決定され、レンズのセシルドロップ接触角は約15°と決定された。
一定量のCRASTIN(登録商標)FGS600F40 NC010 PBTポリマー(DuPont、Wilmington、USA、Delaware)は、顆粒またはペレットの形態で提供された。CRASTIN(登録商標)FGS600F40 NC010は、射出成型に適する非補強の低粘度の形態のポリブチレンテレフタレートである。ISO 11357−3を使用して測定したところ、約437℃の融解温度を有する。アニールなしでは、それは66psi荷重下で約239℃および264psi荷重下で約356℃のたわみ温度を有し、両方ともISO 75−2/Bを使用して測定される。CRASTIN(登録商標)FGS600F40 NC010は、0.6mm〜0.7mmの厚みを有するサンプルで決定されるように320nm〜420nmで約0.09%Tおよび370nmで0.09%Tの平均UV光透過率レベルを有することが見出された。CRASTIN(登録商標) FGS600F40 NC010は、約7%の平均極性および約41mN/mの平均の全表面エネルギーを有することも見出された。ポリマーの一部をコンタクトレンズ型部材へと従来の射出成型によって加工した。comfilcon Aレンズを生産するための重合可能な組成物を調製し、図1中で説明されるような複数のキャスト成型された重合したシリコーンヒドロゲルレンズ体の調製に使用した。comfilconのAの重合可能な組成物の平均極性は約5%だった。CRASTIN(登録商標)FGS600F40 NC010を含む型アッセンブリがcomfilcon Aレンズのキャスト成型に使用された場合、重合可能な組成物は約15の拡張係数を有することが見出され、硬化後に型アッセンブリは約61mJ/m2の平均接着エネルギーを有することが見出された。約40μW/cm2〜約70μW/cm2の型内UV光強度範囲を使用してUVを硬化した後に、キャスト成型された重合したレンズ体を含む型アッセンブリをドライ脱成型して、型アッセンブリの2つの型部材を分離した。型アッセンブリは容易にドライ脱成型されて、1つの型部材と接触したままであるコンタクトレンズとしての使用に許容可能な品質の重合したレンズ体と共に型部材が得られた。許容可能な品質のレンズ体と接触して脱成型された型部材の収率は約50%以上であった。ドライ脱成型工程後に、ウェット脱レンズプロセスを使用して、脱成型工程後にそれらが接触したままである1つの型部材から重合したレンズ体を放出した。放出されたレンズ体を有機溶媒の本質的にない水溶液を使用して続いて洗浄し、次いでパッケージングおよび滅菌した。レンズ体は湿潤性を増加させるために表面処理を使用して処理されず、ポリマー性湿潤剤の相互貫入ネットワークを含まなかった。一旦レンズ体が完全に水和されれば、それらは眼が許容できる湿潤性の表面を有していた。レンズのWBUTは約55秒と決定され、レンズのセシルドロップ接触角は約15°と決定された。
Claims (15)
- シリコーンヒドロゲルコンタクトレンズ体を製造する方法であり、
第1の型部材および第2の型部材を提供し、前記第1の型部材がコンタクトレンズの前面を成型するように構成された凹の成型面を含み、前記第2の型部材がコンタクトレンズの後面を成型するように構成された凸の成型面を含み、前記第1の型部材および前記第2の型部材のうちの少なくとも1つの成型面が、約0.01%〜約3.00%のUV透過率のレベルを有する少なくとも1つの熱可塑性ポリマーを含み、前記第1の型部材および前記第2の型部材が、型アッセンブリとして組み合わされる場合にレンズ形状のくぼみをその間に形成するように構成される工程と;
前記第1の型部材中に、a)少なくとも1つのケイ素含有モノマー、ケイ素含有マクロマー、ケイ素含有プレポリマーまたはその組み合わせ、およびb)少なくとも1つの親水性モノマーを含む重合可能な組成物を配置する工程と;
前記型アッセンブリを組み立てる工程であって、前記第2の型部材を前記第1の型部材と接触させて配置し、その間に、レンズ形状のくぼみを、前記型アッセンブリの前記レンズ形状のくぼみ中に含まれる前記重合可能な組成物と共に形成することによって前記型アッセンブリを組み立てる工程と;
前記レンズ形状のくぼみの中へ前記型アッセンブリを通してUV光を向けて、前記型アッセンブリ中の重合可能な組成物を硬化させて、前記型アッセンブリの前記レンズ形状のくぼみ中でキャスト成型した重合反応産物を形成し、前記重合反応産物がシリコーンヒドロゲルコンタクトレンズ体を含む工程と
を含む方法。 - 前記少なくとも1つの熱可塑性ポリマーが約0.01%〜約0.30%のUV透過率のレベルを有する、請求項1に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの熱可塑性ポリマーのUV透過率のレベルが、約250ナノメートル〜約800ナノメートルの範囲の波長にわたって決定される、請求項1に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの熱可塑性ポリマーのUV透過率のレベルが、約0.4mm〜約0.9mmの厚みを有する熱可塑性ポリマーのサンプルを使用して決定される、請求項1に記載の方法。
- 前記UV光を向ける工程が、約20μW/cm2〜約90μW/cm2の強度のUV光を前記型アッセンブリの前記レンズ形状のくぼみの中へ照射することを含む、請求項1に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの熱可塑性ポリマーが高レベルのUV光拡散係数を有し、前記UV光を向ける工程の間での、レンズ形状のくぼみにおけるUV光強度の変動を少なくとも5%減少させることに効果的である、請求項1に記載の方法。
- 少なくとも1つの極性熱可塑性ポリマーを含む前記第1の型部材および前記第2の型部材の少なくとも1つが射出成型によって形成され、前記型部材の形成に使用される成型ツールが、前記射出成型の間に約30℃〜約70℃の温度で維持される、請求項1に記載の方法。
- 前記少なくとも1つの極性熱可塑性ポリマーがポリブチレンテレフタレート(PBT)を含む、請求項1に記載の方法。
- レンズ体を含む型アッセンブリへの液体の適用を伴わないドライ脱成型方法を使用して型アッセンブリを分離し、レンズ体を前記第1の型部材および前記第2の型部材のうちの唯1つだけと接触したままにする工程をさらに含む、請求項1に記載の方法。
- レンズ体および唯1つの型部材への液体の適用を伴わないドライ脱レンズ方法を使用して、脱成型工程後にレンズが接触したままである第1の型部材および第2の型部材のうちの唯1つだけからレンズ体を放出する工程をさらに含む、請求項9に記載の方法。
- レンズ体を水和することをさらに含み、完全に水和された場合に、レンズ体が約100°未満の前進接触角を有する、請求項1に記載の方法。
- 前記重合可能な組成物の親水性モノマーが、N−ビニル基を備えた親水性モノマーを含む、請求項1に記載の方法。
- 前記レンズ体がcomfilcon Aシリコーンヒドロゲルレンズ体である、請求項1に記載の方法。
- キャスト成型された重合したレンズ体を含むシリコーンヒドロゲルコンタクトレンズ体であって、前記キャスト成型された重合したレンズ体が重合可能な組成物の反応生産物を含み、前記重合可能な組成物が、a)少なくとも1つのケイ素含有モノマー、ケイ素含有マクロマー、ケイ素含有プレポリマーまたはその組み合わせ、およびb)少なくとも1つの親水性モノマーを含み;
レンズ体が第1の型部材および第2の型部材を含む型アッセンブリ中でUV硬化キャスト成型され、前記第1の型部材および前記第2の型部材のうちの少なくとも1つの成型面が約0.01%〜約3.00%のUV透過率のレベルを有する少なくとも1つの熱可塑性ポリマーを含み;
レンズ体が、レンズ体への表面処理の適用なしにまたはレンズ体中のポリマー性湿潤剤の相互貫入ネットワーク(IPN)の存在なしに、眼が許容できる湿潤性の前面および後面を有する、
前記シリコーンヒドロゲルコンタクトレンズ体。 - シリコーンヒドロゲルコンタクトレンズ体をキャスト成型するための型部材であって、約0.01%〜約3.00%のUV透過率のレベルおよび約1%〜約7%の平均極性を有する少なくとも1つの熱可塑性ポリマーを含む、前記型部材。
Applications Claiming Priority (5)
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