JP2012142182A - 有機電界発光装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】反射電極と、有機電界発光層と、透明基板と、光取出し手段とをこの順に少なくとも有する有機電界発光装置であって、前記光取出し手段が、光取出し部材と、配光変換部材とを有する有機電界発光装置である。前記光取出し部材及び配光変換部材が、いずれも、プリズム、プリズムアレイ、レンズ、レンズアレイ、微細凹凸構造、及び微粒子層のいずれかである態様などが好ましい。
【選択図】図9
Description
図1Aに示すように、有機電界発光層102の屈折率(nel)は1.8であり、ITO等の透明電極103の屈折率(n3)は約2.0であり、有機電界発光層102と透明電極103の間では全反射が存在しない。また、第1光透過層105の屈折率(n1)と第2光透過層104の屈折率(n2)とは有機電界発光層102の屈折率(nel)よりも小さい。このように外側層が内部の層より小さい場合には、第1光透過層104及び第2光透過層105に隣接する層のすべての界面に全反射が発生する。
また、図1B及び図1Cに示すように、第1光透過層105及び第2光透過層104のうちの1つの層の屈折率が有機電界発光層102の屈折率より小さいと、有機電界発光装置は2つ以上の全反射界面を有する。
従って、図1A、図1B及び図1Cでは、光取出し効率を向上させるため、各全反射界面に光取出し手段を配置しなければならず、前記各全反射界面のうち1箇所のみに光取出し手段を配置しても全反射光を取出すには不十分である。また、光取出し手段を多く配置することで、光取出し手段と有機電界発光装置の最適な設計、及び製造が複雑になり、コストが高くなることが予想される。また、異なる場所に光取出し手段を配置する場合、光取出し手段の総効率は各々の光取出し手段の効率の積となる。一方、光取出し手段は全反射光を含む入射してくるすべての光を取り出して、光取出し効率が100%又は100%以上となる可能性がないので、光取出し手段が多ければ多いほど、素子の光取出し効率は低くなることが予想される。また、光取出し手段を配置する際に、光取出し手段と有機電界発光層の屈折率の相対関係を考慮しないと、新たな全反射界面が増加してしまうこともある。
図1Dでは、第1光透過層105及び第2光透過層104の屈折率が有機電界発光層102の屈折率より高い場合には、有機電界発光層102から発光される光がすべて空気と隣接する第1光透過層105に入射し、第1光透過層と空気の間に光取出し手段を配置することにより光取出し効率を向上させることができる、また、光取出し手段を最適化すれば、高い光取出し効率が得られることが期待できる。
一方、有機電界発光層と空気の間の屈折率差による光全反射を破壊し、光取出し効率を向上させるため、レンズ、レンズアレイ、プリズム、プリズムアレイ、微細凹凸構造、微粒子層等の各種光取出し手段が提案されている。しかし、これらの光取出し手段だけでは、光取出し効率を向上させる効果が十分ではない。
図2Aは、光取出し手段が微細凹凸構造106である場合を示す。有機電界発光層102から発光された光が、微細凹凸構造106の構造と微細凹凸構造への入射光の波長や角度によってそれぞれの回折効率に依存して、元々空気まで出られない光が空気へ放射できるようになる、同時に、元々空気に出られる光も一定の割合で出られない光に変換される。変換しても空気まで出られない光が有機電界発光層内に戻って、反射電極に当たって、再び微細凹凸構造に入射するが、有機電界発光層の各層、反射電極などの吸収や、有機電界発光層のサイズの有限性に基づいて損失する光が存在する。
図2Bは、光取出し手段がレンズ(レンズアレイ)107の場合を示す。レンズに入射してきた光がレンズ構造によりある確率で角度が変換され、空気に進むか、又は素子に反射されるかに分かれる。例えば、半球レンズの場合、有機電界発光層102からレンズ107の中心付近を通る光はほぼ全角度の光が空気まで放射できるが、レンズの縁側付近を通る光がレンズ内に閉じ込められ、有機電界発光装置の反射電極で反射され、再びレンズ107に入射し、ある部分が放射される。レンズは一度で全反射を破壊し空気に放射する光が微細凹凸構造より多いと考えられるが、微細凹凸構造の場合と同じ吸収の問題があるから、100%の効率が得られない。また、光取出し効率はレンズの構造と入射光の配光分布により決められる。
図2Cは、光取出し手段がプリズム(プリズムアレイ)108の場合を示す、有機電界発光層102から発光した光がプリズム108に入射し、プリズムの斜面の傾斜角度や頂角の角度などの特性により光の放射角度が変換され、空気まで放射するか素子に戻るかが決められる。レンズと同様に、プリズムから出られない角度の光が存在し、有機電界発光装置の反射電極により反射され、吸収されない光が再びプリズム108に入射するたびに、ある効率に従って空気へ放射するが、同様に100%の光取出し効率は得られない。
図2Dは、光取出し手段が微粒子層109の場合を示す。微粒子層109は微粒子とポリマーの屈折率差によって、ポリマーに入射してきた光は微粒子で散乱され、入射光の配光分布、微粒子とポリマーの特性に従って、光の散乱パターンと散乱効率が決められる。これにより、元々空気に放射できない全反射光が放射できる光に変換され、空気へ放射するが、変換しても放射できない光は有機電界発光層102に戻って、反射電極で反射され、再び微粒子層へ入射し、散乱され、ある散乱効率に従って空気へ放射する。同様に光の損失が避けられない。
従って、レンズ、レンズアレイ、プリズム、プリズムアレイ、微細凹凸構造、微粒子層等の各種光取出し手段だけでは十分な光取出し効率の向上が図れない。また、以上の検討からわかるように、光取出し手段に入射する光の配光分布も素子の光取出し効率に影響を与えることが分かった。極端に言うと、光取出し手段に入射してきた光のエネルギーがその光取出し手段の最適な一つの角度に集中すれば、その光取出し手段による光取出し効率が最大になる。勿論、有機電界発光装置から発光してきた光は極端な配光にはなれないが、光取出し手段に入射する光の配光分布は最適化する必要がある。
一方、前記レンズ、レンズアレイ、プリズム、プリズムアレイ、微細凹凸構造、微粒子層等と光の相互作用の解析から、有機電界発光層から入射してきた光がこれらの構造に入射し再放射される際には、次の媒質に放射する光の配光分布は入射光の配光分布と異なり、入射光の配光分布はこれらの構造により変換される。従って、これらの構造は光の配光分布変換手段としても利用できる。
また、前記したように、いかなる光取出し手段であっても、光放射角度が変化され有機電界発光装置内に戻る光が存在する。この光を取り出すために、有機電界発光装置の反射電極を利用し、この光を反射して光取出し手段に再入射させる。従って、有機電界発光装置の反射電極の反射率はこの光取出しに決定的な影響を与えるので、有機電界発光層に対して高反射率の反射電極が必要である。
また、特許文献4には、体積拡散器(微粒子層)とマイクロ構造(プリズム層)とを組み合わせた有機電界発光装置が提案されている。しかし、この提案では、微粒子層とプリズム層とが隣接して配置されておらず、両方とも光取出し手段として利用している。そのため、前記したように、光取出し効率が低いという問題がある。
そこで、本発明においては、内部全反射が発生する界面が1つとなる構成を有する有機電界発光装置とすることが好ましく、このような有機電界発光装置内に光取出し手段を配置する際に、光全反射界面を増やさないように1箇所にまとめて配置すること、光取出し手段として光取出し部材と配光変換部材との組み合わせを用いること、好ましくは配光変換部材として微粒子層と、光取出し部材としてプリズムアレイを用いることが光取出し効率を向上させる上で、極めて有効であることを知見した。
<1> 反射電極と、有機電界発光層と、透明基板と、光取出し手段とをこの順に少なくとも有する有機電界発光装置であって、
前記光取出し手段が、光取出し部材と、配光変換部材とを有することを特徴とする有機電界発光装置である。
<2> 配光変換部材が、プリズム、プリズムアレイ、レンズ、レンズアレイ、微細凹凸構造、及び微粒子層のいずれかである前記<1>に記載の有機電界発光装置である。
<3> 配光変換部材が、微粒子とポリマーとを含有する微粒子層である前記<1>から<2>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<4> 光取出し部材が、プリズム、プリズムアレイ、レンズ、レンズアレイ、微細凹凸構造、及び微粒子層のいずれかである前記<1>から<3>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<5> 光取出し部材が、プリズム及びプリズムアレイのいずれかである前記<1>から<4>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<6> 光取出し部材が、プリズム及びプリズムアレイのいずれかからなるプリズム層であり、
配光変換部材が、微粒子とポリマーとを含有する微粒子層であり、
透明基板上に微粒子層とプリズム層とをこの順に有する前記<1>から<5>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<7> 光取出し部材と配光変換部材とが一体化している光取出し部材兼配光変換部材である前記<1>から<5>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<8> 光取出し部材兼配光変換部材が、プリズム及びプリズムアレイのいずれかからなるプリズム層の内部に微粒子とポリマーを含有する前記<7>に記載の有機電界発光装置である。
<9> 内部全反射が発生する界面が1つである前記<1>から<8>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<10> 反射電極が銀からなる前記<1>から<9>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
前記光取出し手段としては、光取出し部材と、配光変換部材とを有する。
前記配向変換部材とは、光の配向変換機能を備えていれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、例えば、プリズム、プリズムアレイ(プリズム層)、レンズ、レンズアレイ(レンズ層)、微細凹凸構造、及び微粒子層のいずれかが好ましい。これらの中でも、前記したように、配光変換部材として、製造の簡易性と自由度の点で、微粒子とポリマーとを含有する微粒子層であることが特に好ましい。
前記プリズムとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択できるが、例えば、一の方向に稜線が伸び、該一の方向と直交する他の方向に所定の間隔で、各稜線が平行となるように列形成された単位プリズムや、格子状に配設された四角錐形状の単位プリズムなどが挙げられる。
前記プリズムアレイ(プリズム層)は、インプリント法で作製することができる。例えば、UVインプリント樹脂中に、超微粒子としてTiO2超微粒子と、ポリスチレン散乱粒子とを分散させてインプリント材料とし、表面に離型剤を付与したシリカモールドでUVインプリントを行い、プリズムアレイを作製することができる。
前記プリズムの高さDは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、0.05mm〜1mmが好ましい。
前記プリズムの幅Wは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、0.05mm〜4mmが好ましい。
前記レンズアレイ(レンズ層)は、インプリント法で作製することができる。例えば、UVインプリント樹脂中に、超微粒子としてTiO2超微粒子と、ポリスチレン散乱粒子を分散させてインプリント材料とし、表面に離型剤を付与したシリカモールドでUVインプリントを行い、レンズアレイを作製することができる。
前記レンズの高さTは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、0.05mm〜2mmが好ましい。
前記レンズの直径2Rは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、0.1mm〜2mmが好ましい。
前記微細凹凸構造は、インプリント法で作製することができる。例えば、UVインプリント樹脂中に、超微粒子としてTiO2超微粒子と、ポリスチレン散乱粒子を分散させてインプリント材料とし、表面に離型剤を付与したシリカモールドでUVインプリントを行う。次に、微細凹凸構造を形成した後、UVインプリント樹脂で平坦化を行い、微細凹凸構造を作製することができる。
前記凹凸の高さhは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、0.3mm〜3mmが好ましい。
前記凹凸の幅dは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、0.5mm〜3mmが好ましい。
前記微粒子層は、ポリマーと、微粒子とを少なくとも含有し、更に必要に応じてその他の成分を含有してなる。
有機電界発光層の屈折率と同等又はそれ以上である屈折率を持つポリマーに、ポリマーの屈折率と異なる屈折率を持つ微粒子が存在する場合、有機電界発光層からポリマーに放射してきた光が微粒子に当たるたびに、ポリマーと微粒子間の屈折率差による、光が散乱され、光の放射角度が変換されるので、元々全反射される高放射角度の光が低放射角度に変換されると、光が透明基板から空気に放射される。また、高放射角度になる光は反射電極方向に散乱され、反射電極に反射されると、再び、微粒子層に放射し、放射角度が変換されるので、ポリマーにポリマーの屈折率と異なる微粒子が存在することによる、有機電界発光装置の光取出し効率を向上させることができる点で好ましい。
前記微粒子としては、屈折率が微粒子層のポリマーの屈折率と異なり、光を散乱可能なものであれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、有機微粒子であっても、無機微粒子であってもよく、2種以上の微粒子を含有することが好ましい。
前記無機微粒子としては、例えばZrO2、TiO2、Al2O3、In2O3、ZnO、SnO2、Sb2O3、などが挙げられる。これらの中でも、TiO2、ZrO2、ZnO、SnO2が特に好ましい。
前記微粒子の屈折率は、例えば自動屈折率測定器(KPR−2000、株式会社島津製作所製)を用い、屈折液の屈折率を測定してから、精密分光計(GMR−1DA、株式会社島津製作所製)で、シュリブスキー法により測定することができる。
前記微粒子の平均粒径は、0.5μm〜10μmが好ましく、0.5μm〜6μmがより好ましい。前記微粒子の平均粒径が、10μmを超えると、光の殆どが前方散乱になり、散乱微粒子による光の角度を変換する能力が低下してしまうことがある。また、上述したとおり、高放射角度の光が有機電界発光層に戻り、反射電極に反射され、再び微粒子層に再放射するが、有機電界発光装置のサイズの有限性と有機電界発光層や反射電極の吸収があるため、光取出し効率が低下することがある。一方、前記微粒子の平均粒径が、0.5μm未満であると、可視光の波長より小さくなり、ミー散乱がレーリー散乱の領域に変化し、微粒子の散乱効率の波長依存性が大きくなり、発光素子の色度が大きく変わってしまったり、光取出し効率が低下することが予想される。
前記微粒子の平均粒径は、例えば日機装株式会社製ナノトラックUPA−EX150等の動的光散乱法を利用した装置や、電子顕微鏡写真の画像処理により測定することができる。
前記微粒子層における微粒子の体積充填率は、例えば重量測定法により測定することができる。まず、粒子比重測定装置(MARK3、株式会社ユニオン・エンジニアリング製)で粒子の比重を測定して、電子天秤(FZ−3000i、エー・アンド・デイ社製)で微粒子の重量を測定する。次に、作製した微粒子層の一部を切り取って、走査型電子顕微鏡(S−3400N、日立ハイテク株式会社製)で微粒子層の厚みを測定し、微粒子層における微粒子の体積充填率を求めることができる。
前記微粒子層におけるポリマーの屈折率は、有機電界発光層の屈折率と同等又はそれ以上であり、1.55〜1.95が好ましい。
このような高屈折率のポリマーとしては、該ポリマーを小粒径の高屈折率微粒子で高屈折に調整した高屈折率組成物が好適に用いられる。
前記高屈折率組成物は、前記微粒子と、小粒径の高屈折率微粒子と、マトリックスとを含有し、分散剤、溶媒、更に必要に応じてその他の成分を含有してなる。
前記高屈折率微粒子としては、屈折率が1.8〜2.8、更には1.9〜2.8が好ましい。;一次粒子の平均粒径が3nm〜100nm、更には5nm〜100nm、特には10nm〜80nmが好ましい。
前記高屈折率微粒子の屈折率が1.8以上であれば、微粒子層の屈折率を効果的に高めることができ、前記屈折率が2.8以下であれば粒子が着色するなどの不都合がないので好ましい。また高屈折率微粒子の一次粒子の平均粒径が100nm以下であれば、形成される微粒子層のヘイズ値が高くなって層の透明性を損なうなどの不都合が生じないので好ましく、3nm以上であれば高い屈折率が保持されるので好ましい。
前記高屈折率微粒子の粒子径は、透過型電子顕微鏡(TEM)写真による平均一次粒子径で表す。平均一次粒子径はそれぞれの微粒子の最大径の平均値で表し、長軸径と短軸径を有する場合、各微粒子の長軸径の平均値を平均一次粒子径とする。
前記含有元素としては、例えば、Li、Si、Al、B、Ba、Co、Fe、Hg、Ag、Pt、Au、Cr、Bi、P、Sなどが挙げられる。酸化錫、酸化インジウムにおいては粒子の導電性を高めるために、Sb、Nb、P、B、In、V、ハロゲンなどの含有元素を含有させることが好ましく、特に、酸化アンチモンを5質量%〜20質量%含有させたものが最も好ましい。
Co、Al、及びZrの総含有量は、Tiに対し0.05質量%〜30質量%が好ましく、0.1質量%〜10質量%がより好ましく、0.2質量%〜7質量%が更に好ましく、0.3質量%〜5質量%が特に好ましく、0.5質量%〜3質量%が最も好ましい。
前記含有元素Co、Al、及びZrは、二酸化チタンを主成分とする高屈折率微粒子の内部又は表面に存在する。二酸化チタンを主成分とする高屈折率微粒子の内部に存在することがより好ましく、内部と表面の両方に存在することが更に好ましい。これらの含有元素のうち金属元素は、酸化物として存在してもよい。
前記特定の複合酸化物にドープされる金属イオンの含有量は、複合酸化物を構成する全金属[Ti+Met]量に対して、25質量%を超えない範囲で含有することが屈折率維持の観点から好ましく、0.05質量%〜10質量%がより好ましく、0.1質量%〜5質量%が更に好ましく、0.3質量%〜3質量%が特に好ましい。
前記高屈折率微粒子の含有量は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選定することができるが、ポリマーの屈折率を1.55〜1.95とすることができる範囲が好ましい。
前記(A)の有機バインダーとしては、(1)従来公知の熱可塑性樹脂、
(2)従来公知の反応性硬化性樹脂と硬化剤との組み合わせ、又は
(3)バインダー前駆体(後述する硬化性の多官能モノマーや多官能オリゴマーなど)と重合開始剤との組み合わせ、から形成されるバインダーが挙げられる。
前記(1)の熱可塑性樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ポリスチレン樹脂、ポリエステル樹脂、セルロース樹脂、ポリエーテル樹脂、塩化ビニル樹脂、酢酸ビニル樹脂、塩ビ−酸ビ共重合体樹脂、ポリアクリル樹脂、ポリメタアクリル樹脂、ポリオレフィン樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂、イミド樹脂、などが挙げられる。
前記(2)の反応性硬化性樹脂としては、熱硬化型樹脂及び/又は電離放射線硬化型樹脂を使用することが好ましい。
前記熱硬化型樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばフェノール樹脂、尿素樹脂、ジアリルフタレート樹脂、メラミン樹脂、グアナミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、エポキシ樹脂、アミノアルキッド樹脂、メラミン−尿素共縮合樹脂、珪素樹脂、ポリシロキサン樹脂などが挙げられる。
前記電離放射線硬化型樹脂には、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ラジカル重合性不飽和基{(メタ)アクリロイルオキシ基、ビニルオキシ基、スチリル基、ビニル基等}及び/又はカチオン重合性基(エポキシ基、チオエポキシ基、ビニルオキシ基、オキセタニル基等)の官能基を有する樹脂で、例えば、比較的低分子量のポリエステル樹脂、ポリエーテル樹脂、(メタ)アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アルキッド樹脂、スピロアセタール樹脂、ポリブタジエン樹脂、ポリチオールポリエン樹脂などが挙げられる。
以下、硬化したバインダーの好ましい形成方法である前記(3)の組み合わせを用いて、光照射により硬化性化合物を架橋又は重合反応させて硬化したバインダーを形成する方法について、主に説明する。
前記重合開始剤は、光及び/又は熱照射により、ラジカルもしくは酸を発生する化合物が好ましい。前記光重合開始剤は、極大吸収波長が400nm以下が好ましい。このように吸収波長を紫外線領域にすることにより、取り扱いを白灯下で実施することができる。また、近赤外線領域に極大吸収波長を持つ化合物を用いることもできる。
前記ラジカル発生化合物の添加量としては、ラジカル重合性モノマー全量に対し、0.1質量%〜30質量%が好ましく、0.5質量%〜25質量%がより好ましく、1質量%〜20質量%が更に好ましい。前記添加量の範囲において、高屈折率組成物の経時安定性が問題なく高い重合性となる。
前記光酸発生剤としては、光カチオン重合の光開始剤、色素類の光消色剤、光変色剤、又はマイクロレジスト等に使用されている公知の光酸発生剤等、公知の化合物及びそれらの混合物等が挙げられる。また、前記光酸発生剤としては、例えば、有機ハロゲン化化合物、ジスルホン化合物、オニウム化合物などが挙げられる。これらの中でも、有機ハロゲン化化合物、ジスルホン化合物が特に好ましい。前記有機ハロゲン化合物、ジスルホン化合物の具体例は、前記ラジカルを発生する化合物の記載と同様のものが挙げられる。
前記マトッリクスとして、加水分解可能な官能基を含有する有機金属化合物を用いて、ゾル/ゲル反応により塗布膜形成後に硬化された膜を形成することも好ましい。
前記加水分解可能な官能基な基としては、例えばアルコキシ基、アルコキシカルボニル基、ハロゲン原子、水酸基などが挙げられる。これらの中でも、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等のアルコキシ基が特に好ましい。好ましい有機金属化合物は、下記一般式(2)で表される有機ケイ素化合物及びその部分加水分解物(部分縮合物)である。なお、下記一般式(2)で表される有機ケイ素化合物は、容易に加水分解し、引き続いて脱水縮合反応が生じることはよく知られた事実である。
ただし、前記一般式(2)中、R21は、置換もしくは無置換の炭素数1〜30脂肪族基又は炭素数6〜14のアリール基を表す。Y21は、ハロゲン原子(塩素原子、臭素原子等)、OH基、OR22基、OCOR22基を表す。ここで、R22は置換もしくは無置換のアルキル基を表す。βは0〜3の整数を表し、好ましくは0、1又は2、特に好ましくは1である。ただし、βが0の場合は、Y21はOR22基又はOCOR22基を表す。
前記溶媒としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばアルコール類、ケトン類、エステル類、アミド類、エーテル類、エーテルエステル類、炭化水素類、ハロゲン化炭化水素類などが挙げられる。具体的には、アルコール(例えばメタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、ベンジルアルコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、エチレングリコールモノアセテート等)、ケトン(例えばメチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン等)、エステル(例えば酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、蟻酸エチル、蟻酸プロピル、蟻酸ブチル、乳酸エチル等)、脂肪族炭化水素(例えばヘキサン、シクロヘキサン)、ハロゲン化炭化水素(例えばメチルクロロホルム等)、芳香族炭化水素(例えばベンゼン、トルエン、キシレン等)、アミド(例えばジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、n−メチルピロリドン等)、エーテル(例えばジオキサン、テトラハイドロフラン、エチレングリコールジメチルエーテル、プロピレングリコールジメチルエーテル等)、エーテルアルコール(例えば1−メトキシ−2−プロパノール、エチルセルソルブ、メチルカルビノール等)が挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。これらの中でも、トルエン、キシレン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、ブタノールが特に好ましい。なお、ケトン溶媒(例えばメチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等)を主にした塗布溶媒系も好ましく用いられる。
前記ケトン系溶媒の含有量は、前記高屈折率組成物に含まれる全溶媒の10質量%以上が好ましく、30質量%以上がより好ましく、60質量%以上が更に好ましい。
前記平均厚みは、例えば微粒子層の一部を切り取り、走査型電子顕微鏡(S−3400N、日立ハイテク株式会社製)で測定し、微粒子層の厚みを求めることができる。
前記光取出し部材とは、光取出し機能を備えていれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、例えば、プリズム、プリズムアレイ、レンズ、レンズアレイ、微細凹凸構造、及び微粒子層のいずれかが好ましい。これらの中でも、前記したように、プリズムは面発光に対して、発光点とプリズムの中心の相対位置に関係なく、プリズムの構成を最適化すれば、プリズムに入射するある角度範囲の光は空気まで放射できるので、有機電界発光装置において光取出し効率を向上する効果が高い点で、プリズム、プリズムアレイであることが特に好ましい。
前記(1)の前記配光変換部材と前記光取出し部材とが別体である態様としては、例えば、プリズム層と微粒子層を積層した態様、レンズ層と微粒子層を積層した態様、微細凹凸構造と微粒子層を積層した態様などが挙げられる。
これらの中でも、光取出し部材が、プリズム及びプリズムアレイのいずれかからなるプリズム層であり、配光変換部材が、微粒子とポリマーとを含有する微粒子層であり、透明基板上に微粒子層とプリズム層とをこの順に有する態様が、有機電界発光層から発光した光がまず、配光変換部材により、光取出し部材に対して最適な配光分布に変換されて、光取出し部材に入射すると、高い光取出し効率が得られる。また、透明基板の両側に有機電界発光装置と光取出し手段を配置することで、光取出し手段を配置することによる有機電界発光装置の特性に悪影響を与えない点で特に好ましい。
これらの中でも、プリズム層と微粒子層を一体化した態様であるプリズム層の内部に微粒子とポリマーを含有する態様が、配光変換部は光取出し部の入射側として利用し、製造上にも、単独プリズムと微粒子層を別々に用意する必要がなく、両部分を張り合わせる工程も必要ないので、製造が簡易化でき、コストも減少することができる点で特に好ましい。
図11A〜図11Dは、光取出し部材がプリズム、レンズ、微細凹凸構造、又は微粒子層であり、配光変換部材がレンズである有機電界発光装置を示す概略図である。有機電界発光層の屈折率はnである。
配光変換部材としてのレンズの屈折率n1は、n1≧有機電界発光層の屈折率n、かつ配光変換部材の出射側の媒質の屈折率n2>n1であり、必要に応じて、有機電界発光層から発光した光の配光分布に対して、レンズ高さT、レンズ直径2Rを最適化する。具体的には、レンズ高さTは0.05mm〜1mm、レンズ直径2Rは0.1mm〜2mmが好ましい。
配光変換部材であるレンズの存在は、有機電界発光層から発光する光が屈折率差により全反射されない光を透過させるため、(1)配光変換部材を構成するレンズの材質の屈折率n1は有機電界発光層の屈折率nと同じであるか、又は大きいことが好ましい。したがって、レンズの屈折率n1≧有機電界発光層の屈折率nである。
(2)配光変換部材の出射側の媒質の屈折率n2は、配光変換部材を構成するレンズの材質の屈折率n1より大きいことが好ましい。従って、n2>n1である。
光取出し部材の屈折率n3は、n3≧n2であり、製造やコストを考慮すると、n3=n2であってもよい。
前記光取出し部材がプリズムの場合には、必要に応じて、有機電界発光層から発光した光の配光分布に対して、プリズム高さDとプリズム幅Wを最適化する。具体的には、プリズム高さDは0.05mm〜1mm、プリズム幅Wは0.05mm〜2mmが好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、プリズムを構成する材質の屈折率はn3である。
前記光取出し部材がレンズの場合には、必要に応じて、有機電界発光層から発光した光の配光分布に対して、レンズ高さT1とレンズ直径2R1を最適化する。具体的には、レンズ高さTは0.05mm〜2mm、レンズ直径2Rは0.1mm〜2mmが好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、レンズを構成する材質の屈折率はn3である。
前記光取出し部材が微細凹凸構造の場合には、必要に応じて、有機電界発光層から発光した光の配光分布に対して、凹凸の高さhと凹凸の幅dを最適化する。具体的には、凹凸高さhは0.3μm〜3μm、凹凸幅dは0.5μm〜3μmが好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、凹凸を構成する材質の屈折率はn3である。
前記光取出し部材が微粒子層の場合には、必要に応じて、有機電界発光層から発光した光の配光分布に対して、微粒子層の厚みL、微粒子層のポリマーの屈折率nb、微粒子の平均粒径φ、微粒子の屈折率np、np≠nb、微粒子の体積充填率ηを最適化する。具体的には、微粒子層の厚みLは1μm〜50μm、微粒子層のポリマーの屈折率nbは有機電界発光層の屈折率nと同等又はそれ以上、微粒子の平均粒径φは0.5μm〜10μm、微粒子の屈折率npは1.4〜2.6、微粒子の体積充填率ηは10%〜50%が好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、微粒子層のポリマーの屈折率はnb(ここではn3で表示する)である。
前記配光変換部材としてのプリズムの屈折率は、n1≧n、かつn2>n1、必要に応じて、有機電界発光層から発光した光の配光分布に対して、プリズム高さD、プリズム幅Wを最適化する。具体的には、プリズム高さDは0.05mm〜1mm、プリズム幅Wは0.05mm〜4mmが好ましい。
前記配光変換部材であるプリズムの存在は、有機電界発光層から発光する光が屈折率差により全反射されなく光を透過させるため、(1)配光変換部材であるプリズムを構成する材質の屈折率n1は有機電界発光層の屈折率nと同じであるか、又は大きいことが好ましい。したがって、n1≧nである。
(2)配光変換部材であるプリズムの出射側の媒質の屈折率n2は、配光変換部材であるプリズムを構成する材質の屈折率n1より大きいことが好ましい。したがって、n2>n1である。
前記光取出し部材の屈折率n3は、n3≧n2であり、製造やコストを考慮すると、n3=n2であってもよい。
前記光取出し部材がプリズムの場合には、必要に応じて、プリズム高さD1とプリズム幅W1を最適化する。具体的には、プリズム高さDは0.05mm〜1mm、プリズム幅Wは0.05mm〜2mmが好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、プリズムを構成する材質の屈折率はn3である。
前記光取出し部材がレンズの場合には、必要に応じて、レンズ高さT、レンズ直径2Rを最適化する。具体的には、レンズ高さTは0.05mm〜2mm、レンズ直径2Rは0.1mm〜2mmが好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、レンズを構成する材質の屈折率はn3である。
前記光取出し部材が微細凹凸構造の場合には、必要に応じて、凹凸の高さhと凹凸の幅dを最適化する。具体的には、凹凸高さhは0.3μm〜3μm、凹凸幅dは0.5μm〜3μmが好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、凹凸を構成する材質の屈折率はn3である。
前記光取出し部材が微粒子層の場合には、必要に応じて、微粒子層の厚みL、微粒子層のポリマーの屈折率nb、微粒子の平均粒径φ、微粒子の屈折率np、np≠nb、微粒子の体積充填率ηを最適化する。具体的には、微粒子層の厚みLは1μm〜50μm、微粒子層のポリマーの屈折率nbは有機電界発光層の屈折率nと同等又はそれ以上、微粒子の平均粒径φは0.5μm〜10μm、微粒子の屈折率npは1.4〜2.6、微粒子の体積充填率ηは10%〜50%が好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、微粒子層のポリマーの屈折率はnb(ここではn3で表示する)である。
前記配光変換部材としての微細凹凸構造の屈折率は、n1≧n、かつn2>n1、必要に応じて、凹凸の高さh、凹凸の幅dを最適化する。具体的には、凹凸高さhは0.3μm〜3μmが好ましく、凹凸幅dは0.5μm〜3μmが好ましい。
前記配光変換部材である微細凹凸構造の存在は、有機電界発光層から発光する光が屈折率差により全反射されず光を透過させるため、(1)配光変換部材である微細凹凸構造を構成する材質の屈折率n1は有機電界発光層の屈折率nと同じであるか、又は大きいことが好ましい。従って、n1≧nである。
(2)配光変換部材である微細凹凸構造の出射側の媒質の屈折率n2は、配光変換部である微細凹凸構造を構成する材質の屈折率n1より大きいことが好ましい。従って、n2>n1である。
前記光取出し部材の屈折率n3は、n3≧n2であり、製造やコストを考慮すると、n3=n2であってもよい。
前記光取出し部材がプリズムの場合には、必要に応じて、プリズム高さDとプリズム幅Wを最適化する。具体的には、プリズム高さDは0.05mm〜1mmが好ましく、プリズム幅Wは0.05mm〜2mmが好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、プリズムを構成する材質の屈折率はn3である。
前記光取出し部材がレンズの場合には、必要に応じて、レンズ高さT、レンズ直径2Rを最適化する。具体的には、レンズ高さTは0.05mm〜2mmが好ましく、レンズ直径2Rは0.1mm〜2mmが好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、レンズを構成する材質の屈折率はn3である。
前記光取出し部材が微細凹凸構造の場合には、必要に応じて、凹凸の高さh1と凹凸の幅d1を最適化する。具体的には、凹凸高さhは0.3μm〜3μm、凹凸幅dは0.5μm〜3μmが好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、凹凸を構成する材質の屈折率はn3である。
前記光取出し部材が微粒子層の場合には、必要に応じて、微粒子層の厚みL、微粒子層のポリマーの屈折率nb、微粒子の平均粒径φ、微粒子の屈折率np、np≠nb、微粒子の体積充填率ηを最適化する。具体的には、微粒子層の厚みLは1μm〜50μm、微粒子層のポリマーの屈折率nbは有機電界発光層の屈折率nと同等又はそれ以上、微粒子の平均粒径φは0.5μm〜10μm、微粒子の屈折率npは1.4〜2.6、微粒子の体積充填率ηは10%〜50%が好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、微粒子層のポリマーの屈折率はnb(ここではn3で表示する)である。
前記配光変換部材としての微粒子層の屈折率は、n1≧n、又はn2=n1でもよい。必要に応じて、微粒子層の厚みL、微粒子層のポリマーの屈折率nb、微粒子の屈折率np、np≠nb、微粒子の平均粒径φ、体積充填率ηを最適化する。具体的には、微粒子層の厚みLは1μm〜50μm、微粒子層のポリマーの屈折率nbは有機電界発光層の屈折率nと同等又はそれ以上、微粒子の平均粒径φは0.5μm〜10μm、微粒子の屈折率npは1.4〜2.6、微粒子の体積充填率ηは10%〜50%が好ましい。
前記配光変換部材である微粒子層の存在は、有機電界発光層から発光する光が屈折率差により全反射されず、光を透過させるため、(1)配光変換部材である微粒子層を構成する材質の屈折率n1は有機電界発光層の屈折率nと同じであるか、又は大きいことが好ましい。したがって、n1≧nである。
(2)製造やコストを考慮すると、入射側の媒質の屈折率n2=n1が好ましい。
(3)光取出し部材は、プリズム、レンズ、微細凹凸構造、及び微粒子層のいずれも、n3=n2=n1でもよいので、配光変換部として微粒子層を利用するのが最も好ましい。
光取出し部材の屈折率n3は、n3≧n2であり、製造やコストを考慮すると、n3=n2であってもよい。
前記光取出し部材がプリズムの場合には、必要に応じて、プリズム高さDとプリズム幅Wを最適化する。具体的には、プリズム高さDは0.05mm〜1mm、プリズム幅Wは0.05mm〜2mmが好ましい。入射側の媒質の屈折率n2、プリズムを構成する材質の屈折率n3である。
前記光取出し部材がレンズの場合には、必要に応じて、レンズ高さT、レンズ直径2Rを最適化する。具体的には、レンズ高さTは0.05mm〜2mm、レンズ直径2Rは0.1〜2mmが好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、レンズを構成する材質の屈折率はn3である。
前記光取出し部材が微細凹凸構造の場合には、必要に応じて、凹凸の高さhと凹凸の幅dを最適化する。具体的には、凹凸高さhは0.3μm〜3μm、凹凸幅dは0.5μm〜3μmが好ましい。入射側の媒質の屈折率はn2、微細凹凸構造を構成する材質の屈折率はn3である。
前記光取出し部材が微粒子層の場合には、必要に応じて、微粒子層の厚みL1、微粒子層のポリマーの屈折率nb1、微粒子の平均粒径φ1、微粒子の屈折率np1、np1≠nb1、微粒子の体積充填率η1を最適化する。具体的には微粒子層の厚みL1は1μm〜50μm、微粒子層のポリマーの屈折率nb1は有機電界発光層の屈折率nと同等又はそれ以上、微粒子の平均粒径φ1は0.5μm〜10μm、微粒子の屈折率np1は1.4〜2.6、微粒子の体積充填率η1は10%〜50%が好ましい。入射側の媒質の屈折率n2、微粒子層のポリマーの屈折率nb(ここではn3で表示する)。
この光取出し部材と配光変換部材とが一体化している態様では、光取出し部材に入射する光が全反射されないように、微粒子層のポリマーの屈折率nbは有機電界発光層の屈折率nと同等又はそれ以上が好ましい。したがって、nb≧nである。
必要に応じて、微粒子層のポリマーの屈折率nb、微粒子の屈折率np、np≠nb、微粒子の平均粒径φ、微粒子の体積充填率ηを最適化する。具体的には、微粒子層の厚みLは1μm〜50μm、微粒子層のポリマーの屈折率nbは有機電界発光層の屈折率nと同等又はそれ以上、微粒子の平均粒径φは0.5μm〜10μm、微粒子の屈折率npは1.4〜2.6、微粒子の体積充填率ηは10%〜50%が好ましい。
光取出し部材としてのプリズム、レンズ、又は微細凹凸構造のサイズを最適化する。
前記光取出し部材がプリズムの場合には、プリズム高さD、プリズム幅Wを最適化する。具体的には、プリズム高さDは0.05mm〜1mm、プリズム幅Wは0.05mm〜2mmが好ましい。
前記光取出し部材がレンズの場合には、レンズ高さT、レンズ直径2Rを最適化する。具体的には、レンズ高さTは0.05mm〜2mm、レンズ直径2Rは0.1mm〜2mmが好ましい。
前記光取出し部材が微細凹凸構造の場合には、凹凸の高さh、凹凸の幅dを最適化する。具体的には、凹凸高さhは0.3μm〜3μm、凹凸幅dは0.5μm〜3μmが好ましい。
前記反射電極は、光取出し側の反対側に配置される電極であり、該反射電極は、有機電界発光層からの発光を反射する作用を有する。
前記反射電極の材料としては、反射率の点から、銀(Ag)が好適に用いられる。銀(Ag)以外の金属、例えばMgAg、Alなどを反射電極に用いると、光取出し効率の向上を図れないことがある。なお、前記反射電極を銀(Ag)とする場合は、電子輸送層間には電気特性を改善するために光学的に無視できる程度(10nm以下)のAlやLiF層を追加したものも含まれる。
前記反射電極の形成には、例えば真空蒸着法、電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、コーティング法などの方法が用いられる。
前記反射電極の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、10nm〜5μmが好ましく、50nm〜1μmがより好ましく、100nm〜1μmが更に好ましい。
前記透明基板の屈折率は、有機電界発光層の屈折率以上が好ましい。前記透明基板の屈折率が有機電界発光層の屈折率より高いと、有機電界発光層に発光される光が透明基板に放射する際、光の層間反射が発生し、反射電極と透明基板の間を往復するうちに、有機電界発光層や反射電極に吸収される成分は損失になり、光取出し効率が低下する原因になる。また、前記透明基板の屈折率が高くなると、前記微粒子層のポリマーの屈折率を同等に高くしないと、透明基板と微粒子層間に全反射が発生し、光が取り出せなくなる。微粒子層のポリマーの屈折率を高屈折率にすると、透明基板と空気間、又は微粒子層と空気間の屈折率の差が大きくなり、後方散乱される光が増え、光が微粒子層と反射電極間を往復する間に吸収される成分が多くなり、光取出し効率が低下する原因なる。また、屈折率が1.95以上の透明基板や微粒子層のポリマーは高価であり、製作も複雑になる点から、有機電界発光層の屈折率と同じであることがより好ましい。
前記透明基板の屈折率は、前記微粒子層におけるポリマーの屈折率と同等であることが、層間反射や全反射をなくす点から好ましい。
前記透明基板の屈折率は、用いる材質に応じて異なり一概には規定できないが、例えばガラスの場合には、1.55〜1.95が好ましい。
これらの中でも、透明なガラス、石英、サファイア、あるいはポリエステル、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポリエーテルケトン等の透明な合成樹脂が特に好ましい。
前記有機電界発光層は、少なくとも発光層を有し、透明電極、必要に応じて正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層などを有してもよく、またこれらの各層はそれぞれ他の機能を備えたものであってもよい。各層の形成にはそれぞれ種々の材料を用いることができる。
前記発光層の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、電界印加時に陽極又は正孔注入層、正孔輸送層から正孔を注入することができると共に、陰極又は電子注入層、電子輸送層から電子を注入することができる機能や、注入された電荷を移動させる機能、正孔と電子の再結合の場を提供して発光させる機能を有する層を形成することができるものなどを用いることができる。
前記発光層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、1nm〜5μmが好ましく、5nm〜1μmがより好ましく、10nm〜500nmが更に好ましい。
前記発光層の形成方法は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば抵抗加熱蒸着、電子ビーム、スパッタリング、分子積層法、コーティング法(スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など)、LB法などの方法が挙げられる。これらの中でも、抵抗加熱蒸着、コーティング法が特に好ましい。
前記透明電極の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば錫ドープ酸化インジウム(ITO)(屈折率(n)=2.0)、亜鉛ドープ酸化インジウム(IZO)、ZnO(屈折率(n)=1.95)、SnO2(屈折率(n)=2.0)、In2O3(屈折率(n)=1.9〜2.0)、TiO2(屈折率(n)=1.90)などが挙げられる。これらの中でも、ITO、IZOが特に好ましい。
前記透明電極の屈折率は、1.65〜2.2が好ましい。
前記透明電極の平均厚みは、20nm〜200nmが好ましく、40nm〜100nmがより好ましい。
前記正孔注入層、又は正孔輸送層の材料としては、陽極から正孔を注入する機能、正孔を輸送する機能、陰極から注入された電子を障壁する機能のいずれかを有しているものであれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記正孔注入層、又は正孔輸送層の材料としては、例えばカルバゾール誘導体、トリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、芳香族第三級アミン化合物、スチリルアミン化合物、芳香族ジメチリディン系化合物、ポルフィリン系化合物、ポリシラン系化合物、ポリ(N−ビニルカルバゾール)誘導体、アニリン系共重合体、チオフェンオリゴマー、ポリチオフェン等の導電性高分子オリゴマー、などが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
前記正孔注入層、又は正孔輸送層の形成方法としては、例えば真空蒸着法、LB法、前記正孔注入輸送剤を溶媒に溶解又は分散させてコーティングする方法(スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など)が用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解乃至分散することができる。
前記樹脂成分としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリブチルメタクリレート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリブタジエン、ポリ(N−ビニルカルバゾール)樹脂、炭化水素樹脂、ケトン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリアミド樹脂、エチルセルロース、酢酸ビニル樹脂、ABS樹脂、ポリウレタン樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、などが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
前記正孔注入層、又は正孔輸送層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば1nm〜5μmが好ましく、5nm〜1μmがより好ましく、10nm〜500nmが更に好ましい。
前記電子注入層、又は電子輸送層の材料としては、陰極から電子を注入する機能、電子を輸送する機能、陽極から注入された正孔を障壁する機能のいずれかを有しているものであれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記電子注入層、又は電子輸送層の材料としては、例えばトリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、フルオレノン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、アントロン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド誘導体、フルオレニリデンメタン誘導体、ジスチリルピラジン誘導体、ナフタレンペリレン等の複素環テトラカルボン酸無水物、フタロシアニン誘導体、8−キノリノール誘導体の金属錯体やメタルフタロシアニン、ベンゾオキサゾールやベンゾチアゾールを配位子とする金属錯体に代表される各種金属錯体、などが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
前記電子注入層、又は電子輸送層の形成方法としては、例えば真空蒸着法やLB法、前記電子注入輸送剤を溶媒に溶解乃至分散させてコーティングする方法(スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など)などが用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解乃至分散することができ、前記樹脂成分としては、例えば、正孔注入輸送層の場合に例示したものが適用できる。
前記電子注入層、又は電子輸送層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、1nm〜5μmが好ましく、5nm〜1μmがより好ましく、10nm〜500nmが更に好ましい。
前記その他の部材としては、バリア層、保護層、封止層、TFT基板などが挙げられる。
前記バリア層としては、大気中の酸素、水分、窒素酸化物、硫黄酸化物、オゾン等の透過を防ぐという機能を有する限り特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記バリア層の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、SiN、SiON、などが挙げられる。
前記バリア層の厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、5nm〜1,000nmが好ましく、7nm〜750nmがより好ましく、10nm〜500nmが更に好ましい。
前記バリア層の厚みが、5nm未満であると、大気中の酸素及び水分の透過を防ぐバリア機能が不充分となることがあり、1,000nmを超えると、光線透過率が低下し透明性を損なうことがある。
また、前記バリア層の光学的性質のうち、光線透過率は80%以上が好ましく、85%以上がより好ましく、90%以上が更に好ましい。
前記バリア層の形成方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、CVD法などが挙げられる。
本発明の有機電界発光装置をフルカラータイプのものとする方法としては、例えば「月刊ディスプレイ」、2000年9月号、33〜37ページに記載されているように、色の3原色(青色(B)、緑色(G)、赤色(R))に対応する光をそれぞれ発光する層構造を基板上に配置する3色発光法、白色発光用の層構造による白色発光をカラーフィルタを通して3原色に分ける白色法、青色発光用の層構造による青色発光を蛍光色素層を通して赤色(R)及び緑色(G)に変換する色変換法、などが知られている。
この図9の有機電界発光装置20は、透明電極5の光出射面上に、透明基板4と、プリズム層兼微粒子層9を有している。
一方、透明電極3上に、有機電界発光層2と、反射電極11とを有しており、これらが封止缶12で封止されたものである。
この図10の有機電界発光装置30は、透明電極5の光出射面上に、透明基板4と、微粒子層3と、プリズム層8とを有している。
一方、透明電極3上に、有機電界発光層2と、反射電極11とを有しており、これらが封止缶12で封止されたものである。
下記モデルを用い、市販の光線追跡ソフト(ZEMAX Development Corporationの製品ZEMAX−EE)で、以下のようにして、シミュレーションを行った。
図3Aは、基本の有機電界発光装置の構成であり、光取出し効率の増加倍数を計算する場合の標準モデルである。
空気/透明基板4(BK7、オハラ社製、屈折率n=1.5、減衰係数k=0、厚みd=1mm)/有機電界発光層2(屈折率n=1.8、減衰係数k=0、厚み2μm、有効発光領域5mm四角)/複合反射層6(反射電極Al、反射率0.86×0.9=0.77とした、厚み100nm)
この図3Aのシミュレーションモデル1の光取出し効率は約30%であった。
図3Bは、光取出し手段として微粒子層を有する有機電界発光装置のシミュレーションモデルである。
空気/微粒子層3(ポリマー:屈折率nb=1.8、減衰係数k=0、微粒子の平均粒径φ6μm、微粒子層の厚みL、体積充填率η)/透明基板4(屈折率ns、減衰係数k=0、厚み1mm)/有機電界発光層2(屈折率n=1.8、減衰係数k=0、厚み2μm、有効発光領域5mm四角)/複合反射層6(反射電極Ag、0.97×0.9=0.87とした、厚み100nm)
微粒子としてはポリスチレン球(屈折率n=1.59、減衰係数k=0)を用いた。微粒子層のポリマーとしてはウレタン(屈折率n=1.5)に高屈折率ナノ粒子(TiO2、屈折率n=2.6、平均粒径100nm以下)を適切に分散させたものを用いた。
微粒子層の厚みL、微粒子の体積充填率ηについて検討した結果、微粒子層の厚みLが30μm、微粒子の体積充填率ηが50%の時、光取出し効率が最大となり、図3Aのシミュレーションモデル1に対する光取出し効率の増加倍数は約2.05であった。
図3Cは、光取出し手段としてプリズム層を有する有機電界発光装置のシミュレーションモデルである。
空気/プリズム層8(充填物はポリマー:屈折率nb=1.8、減衰係数k=0、底辺は2mm四角、頂角90度)/透明基板4(屈折率ns、減衰係数k=0、厚み1mm)/有機電界発光層2(屈折率n=1.8、減衰係数k=0、厚み2μm、有効発光領域5mm四角)/複合反射層6(反射電極Ag、0.97×0.9=0.87とした、厚み100nm)
図3Cにおける図3Aのシミュレーションモデル1に対する光取出し効率の最大増加倍数は2.03であった。
図3Dは、光取出し手段としてプリズム層兼微粒子層を有する有機電界発光装置のシミュレーションモデルである。
空気/プリズム層兼微粒子層9(底辺は2mm四角、頂角90度、充填物は微粒子を含有するポリマー:屈折率nb=1.8、減衰係数k=0、微粒子の平均粒径φ=6μm又は10μm、体積充填率η)/透明基板4(屈折率ns=1.8、減衰係数k=0、厚み1mm)/有機電界発光層2(屈折率n=1.8、減衰係数k=0、厚み2μm、有効発光領域5mm四角)/複合反射層6(反射電極Ag、0.97×0.9=0.87とした、厚み100nm)
微粒子としてはポリスチレン球(屈折率n=1.59、減衰係数k=0)を用いた。微粒子層のポリマーとしてはウレタン(屈折率n=1.5)に高屈折率ナノ粒子(TiO2、屈折率n=2.6、平均粒径100nm以下)を適切に分散させたものを用いた。
図4及び図5に、微粒子の体積充填率と光取出し効率の最大増加倍数との関係を示す。図4及び図5の結果から、シミュレーションモデル4(図3D;プリズム層兼微粒子層)は、シミュレーションモデル2(図3B;微粒子層)及びシミュレーションモデル3(図3C;プリズム層)に比べて光取出し効率が増大することが分かった。
また、図4及び図5の結果から、微粒子の平均粒径φは0.5μm〜10μm、微粒子の体積充填率ηは0.1%〜50%が好ましい。また、微粒子の平均粒径φが0.5μm〜7μmでは、微粒子の体積充填率ηは0.1%〜10%が更に好ましい。
この範囲では、微粒子の体積充填率ηが10%以内、或いは、より低い微粒子の体積充填率で、最適な配光変換部材が形成できる。微粒子の体積充填率が高くなると、微粒子が凝集しやすくなり、設計通りの配光変換部材が得られないことが分かった。
以上の結果から、配光変換部材と光取出し部材が一体化した時の最適な条件としては、微粒子の平均粒径φが1μm、微粒子の体積充填率ηが0.5%、プリズム高さDが0.1mm、プリズム幅Wが0.2mmであることが分かった。
下記モデルを用い、市販の光線追跡ソフト(ZEMAX Development Corporationの製品ZEMAX−EE)で、以下のようにして、シミュレーションを行った。
図3Eは、光取出し手段としてプリズム層と微粒子層を有する有機電界発光装置のシミュレーションモデルである。
空気/プリズム層8(充填物はポリマー:屈折率nb=1.8、減衰係数k=0、底辺は2mm四角、頂角90度)/微粒子層3(ポリマー:屈折率nb=1.8、減衰係数k=0、微粒子の平均粒径φ6μm、微粒子層の厚みL、体積充填率η)/透明基板4(屈折率ns、減衰係数k=0、厚み1mm)/有機電界発光層2(屈折率n=1.8、減衰係数k=0、厚み2μm、有効発光領域5mm四角)/複合反射層6(反射電極Ag、0.97×0.9=0.87とした、厚み100nm)
微粒子としてはポリスチレン球(屈折率n=1.59、減衰係数k=0)を用いた。微粒子層のポリマーとしてはウレタン(屈折率n=1.5)に高屈折率ナノ粒子(TiO2、屈折率n=2.6、平均粒径100nm以下)を適切に分散させたものを用いた。
図6〜図8の結果から、微粒子の平均粒径φが0.5μm〜10μm、微粒子の体積充填率ηが10%〜50%、微粒子層の厚みLが1μm〜50μmが好ましく、微粒子の平均粒径φが0.5μm〜5μm、微粒子の体積充填率ηが10%〜50%、微粒子層の厚みLが1μm〜30μmがより好ましい。この範囲内において、低い微粒子の体積充填率、薄い微粒子層の厚みの最適な配光変換部材が構成でき、低い微粒子の体積充填率、薄い微粒子層の厚みでは、微粒子の凝集が少なく、コストも低いことが分かった。
以上の結果から、配光変換部材と光取出し部材が別々の層である時の最適な条件としては、微粒子の平均粒径φが1μm、微粒子の体積充填率が10%、微粒子層の厚みLが15μm、プリズム高さDが0.1mm、プリズム幅Wが0.2mmであることが分かった。
−有機電界発光装置の作製−
以下のようにして、図9に示す実施例3の有機電界発光装置を作製した。
まず、ガラス基板(コーニング社製、Eagle XG、屈折率1.51)を洗浄容器に入れ、中性洗剤中で超音波洗浄した後、純水中で超音波洗浄し、120℃で120分間加熱乾燥を行った。
次に、ガラス基板上に、スパッタ法によりITO(Indium Tin Oxide)を厚みが100nmとなるように成膜した。
次に、ITO上に、下記構造式で表される4,4’,4”−トリス(N,N−(2−ナフチル)−フェニルアミノ)トリフェニルアミン(2−TNATA)に、下記構造式で表されるF4−TCNQを0.3質量%ドープした正孔注入層を厚みが150nmになるように共蒸着した。
次に、前記正孔輸送層上に、下記構造式で表される有機材料Aを真空蒸着して、厚み3nmの第2の正孔輸送層を形成した。
作製した積層体を、真空から窒素雰囲気下の部屋に移し、封止缶にて封止した。なお、封止缶の内側には予め吸湿材を貼っておいた。
<プリズム層兼微粒子層の形成>
プリズムアレイはインプリント法で作製した。まず、UVインプリント樹脂(東洋合成社製、PAC−02)中に、超微粒子としてTiO2超微粒子(石原産業社製、TTO−51(A)、平均粒径15nm)と、ポリスチレン散乱粒子(JSR社製、STADEX SC−200−S、平均粒径2μm)を分散させてインプリント材料とし、表面に離型剤(ダイキン工業社製、Optool−DSX)を付与したシリカモールドで、UVインプリントを行った。以上により、プリズム層兼微粒子層を作製した。
プリズム高さDは0.05mm、プリズム幅Wは0.1mmであった。なお、シリカモールド表面にはプリズム高さD、プリズム幅Wに対応した凹凸が形成されている。
−有機電界発光装置の作製−
実施例3において、ガラス基板の発光層等を有さない側の面に、以下のようにして、微粒子層と、プリズム層を形成した以外は、実施例3と同様にして、図10に示す実施例4の有機電界発光装置を作製した。
<微粒子層の形成>
UVインプリント樹脂(東洋合成社製、PAC−02)中に、超微粒子としてTiO2超微粒子(石原産業社製、TTO−51(A)、平均粒径15nm)と、ポリスチレン散乱粒子(JSR社製、STADEX SC−200−S、平均粒径2μm)を分散させて、ガラス基板上にスリットコートを行った。以上により、厚み15μmの微粒子層を形成した。
プリズムアレイはインプリント法で作製した。UVインプリント樹脂(東洋合成社製、PAC−02)中に、超微粒子としてTiO2超微粒子(石原産業社製、TTO−51(A)、平均粒径15nm)を分散させてインプリント材料とし、表面に離型剤(ダイキン工業社製、Optool−DSX)で付与したシリカモールドでUVインプリントを行った。以上により、プリズム層を作製した。
プリズム高さDは0.05mm、プリズム幅Wは0.1mmであった。なお、シリカモールド表面にはプリズム高さD、プリズム幅Wに対応した凹凸が形成されている。
3 微粒子層
4 透明基板
5 透明電極
6 複合反射層
7 有効発光領域
11 反射電極
12 封止缶
20 有機電界発光装置
30 有機電界発光装置
101 反射電極
102 有機電界発光層
103 透明電極
104 第2光透過層
105 第1光透過層
106 微細凹凸構造
107 レンズ
108 プリズム
109 微粒子層
Claims (10)
- 反射電極と、有機電界発光層と、透明基板と、光取出し手段とをこの順に少なくとも有する有機電界発光装置であって、
前記光取出し手段が、光取出し部材と、配光変換部材とを有することを特徴とする有機電界発光装置。 - 配光変換部材が、プリズム、プリズムアレイ、レンズ、レンズアレイ、微細凹凸構造、及び微粒子層のいずれかである請求項1に記載の有機電界発光装置。
- 配光変換部材が、微粒子とポリマーとを含有する微粒子層である請求項1から2のいずれかに記載の有機電界発光装置。
- 光取出し部材が、プリズム、プリズムアレイ、レンズ、レンズアレイ、微細凹凸構造、及び微粒子層のいずれかである請求項1から3のいずれかに記載の有機電界発光装置。
- 光取出し部材が、プリズム及びプリズムアレイのいずれかである請求項1から4のいずれかに記載の有機電界発光装置。
- 光取出し部材が、プリズム及びプリズムアレイのいずれかからなるプリズム層であり、
配光変換部材が、微粒子とポリマーとを含有する微粒子層であり、
透明基板上に微粒子層とプリズム層とをこの順に有する請求項1から5のいずれかに記載の有機電界発光装置。 - 光取出し部材と配光変換部材とが一体化している光取出し部材兼配光変換部材である請求項1から5のいずれかに記載の有機電界発光装置。
- 光取出し部材兼配光変換部材が、プリズム及びプリズムアレイのいずれかからなるプリズム層の内部に微粒子とポリマーを含有する請求項7に記載の有機電界発光装置。
- 内部全反射が発生する界面が1つである請求項1から8のいずれかに記載の有機電界発光装置。
- 反射電極が銀からなる請求項1から9のいずれかに記載の有機電界発光装置。
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